DE10038425A1 - Laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement und Herstellungsverfahren für das laminierte Halbleiter-Keramikbauelement - Google Patents
Laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement und Herstellungsverfahren für das laminierte Halbleiter-KeramikbauelementInfo
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Abstract
Ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement ist mit guten PTC-Eigenschaften, einem niedrigen Raumtemperaturwiderstandswert und einer verbesserten Stehspannung, die auf 15 V oder mehr verbessert ist, ausgestattet. Es sind Halbleiter-Keramiklagen aus einer Halbleiterkeramik, die Bariumtitanat als Hauptbestandteil und das Element Nickel mit 0,2 Mol-% oder weniger (0 Mol-% ausgeschlossen) enthält, und Innenelektrodenlagen abwechselnd übereinander geschichtet, und eine Außenelektrode ist so ausgebildet, dass sie mit den Innenelektrodenlagen elektrisch verbunden ist. Das Herstellungsverfahren umfasst die Schritte des Erhalts eines laminierten Produkts aus Halbleitermateriallagen, die ein Bariumtitanat als Hauptbestandteil und 0,2 Mol-% oder weniger (0 Mol-% ausgeschlossen) des Elements Nickel enthalten, und aus Innenelektrodenlagen, des Erhalts eines laminierten gesinterten Pulverpresslings mittels Reduktionswärmebehandlung des laminierten Produkts, der Ausbildung einer mit den Innenelektroden des laminierten gesinterten Pulverpresslings elektrisch verbundenen Außenelektrode und der Rückoxidationsbehandlung des laminierten gesinterten Pulverpresslings.
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement,
insbesondere ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement mit positiven Wärme
widerstandseigenschaften, und ein Herstellungsverfahren hierfür.
Es ist allgemein bekannt, dass Bariumtitanat ausgezeichnete positive Temperatur
widerstandseigenschaften (nachfolgend als die PTC-Eigenschaften bezeichnet) mit
einem kleinen spezifischen Widerstand bei gewöhnlichen Temperaturen und einem
drastischen Anstieg des Widerstandswerts bei Temperaturen über dem Curie-Punkt
aufweist. Halbleiter-Keramikbauelemente, die Bariumtitanat als Hauptbestandteil
enthalten, werden für die Entmagnetisierung von Kathodenstrahlröhren, für die
Temperaturregelung, für den Überstromschutz, für Wärmegeräte und Ähnliches
weit verbreitet eingesetzt.
Damit Halbleiter-Keramikbauelemente jedoch für diese Anwendungen eingesetzt
werden können, sind ein geringerer Widerstand bei Raumtemperatur, eine kleinere
Größe der Bauelemente und ein höherer Druckwiderstand stark gefragt. Die nicht
geprüfte japanische Patentanmeldungsschrift Nr. 57-60802 offenbart ein laminiertes
keramisches Halbleiter-Elektronikbauteil zur Erfüllung dieser Forderungen. Das la
minierte keramische Halbleiter-Bauteil wird durch abwechselndes Laminieren von
keramischen Halbleiterlagen, die Bariumtitanat als Hauptbestandteil enthalten, und
von aus einer Pt-Pd-Legierung hergestellten Innenelektrodenlagen und gemeinsa
mes Temperaturbehandeln derselben erzeugt. Gemäß dem laminierten Aufbau
kann die Elektrodenfläche des keramischen Halbleiter-Elektronikbauteils drastisch
vergrößert werden und somit kann eine kleine Größe des Elektronikbauteils selbst
verwirklicht werden. Es besteht jedoch das Problem, dass der Raumtemperaturwi
derstandswert steigt, wenn die Innenelektroden verwendet werden, da der
Ohmsche Kontakt mit der Halbleiterkeramik nicht verwirklicht werden kann.
Die ungeprüfte japanische Patentanmeldungsschrift Nr. 6-151103 offenbart ein la
miniertes keramisches Halbleiter-Elektronikbauteil, das ein Metall auf Ni-Basis als
Innenelektrodenmaterial verwendet, das den Ohmschen Kontakt mit der Halbleiter
keramik ermöglicht. Da ein Innenelektrodenmaterial, das Metall auf Ni-Basis ver
wendet, in einer gewöhnlichen Atmosphäre oxidiert wird, ist es erforderlich, den
Rückoxidationsprozess bei einer Temperatur durchzuführen, bei der das Metall auf
Ni-Basis nicht nach dem Wärmebehandlungsschritt in einer reduzierenden Atmo
sphäre oxidiert wird. Da der Ohmsche Kontakt der Halbleiterkeramik und der In
nenelektrode erzielt werden kann, kann ein Anstieg des Raumtemperaturwider
standswerts verhindert werden.
Das herkömmliche laminierte Halbleiter-Keramikbauelement weist zwar ausge
zeichnete Werte bei den PTC-Eigenschaften und dem Raumtemperaturwider
standswert auf, doch wird es aufgrund einer geringen Stehspannung in der Praxis
nicht verwendet.
Demgemäß besteht eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung darin, ein laminiertes
Halbleiter-Keramikbauelement mit guten PTC-Eigenschaften, einem niedrigen
Raumtemperaturwiderstandswert und einer verbesserten Stehspannung von 15 V
oder mehr sowie ein Herstellungsverfahren hierfür zur Hand zu geben.
Zur Verwirklichung der Aufgabe ist eine erste Erscheinungsform der vorliegenden
Erfindung ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement, welches Halbleiter-
Keramiklagen aus einer Halbleiterkeramik, die Bariumtitanat als Hauptbestandteil
enthält, und aus abwechselnd darauf geschichteten Innenelektrodenlagen, und eine
so ausgebildete Außenelektrode, dass diese mit den Innenelektrodenlagen elek
trisch verbunden ist, umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass die Halbleiterkeramik
das Element Nickel mit 0,2 Mol% oder weniger (0 Mol% ausgeschlossen) enthält.
Unter Wahrung des Raumtemperaturwiderstandswerts auf dem herkömmlichen
Halbleiter-Keramikbauelementniveau können die PTC-Eigenschaften und die Steh
spannung verbessert werden.
Zudem ist in einer zweiten Erscheinungsform des erfindungsgemäßen laminierten
Halbleiter-Keramikbauelements bevorzugt, dass die Halbleiterkeramik das Element
Bor mit 0,2 bis 20 Mol% enthält.
Da das Element Bor in der Halbleiterkeramik enthalten ist, kann der Raumtempe
raturwiderstandswert gesenkt werden.
Weiterhin ist eine dritte Erscheinungsform der vorliegenden Erfindung ein Herstel
lungsverfahren für ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement, welches die
Schritte (1) des Erhalts eines laminierten Produkts aus Halbleitermateriallagen, die
ein Bariumtitanat als Hauptbestandteil und 0,2 Mol% oder weniger (0 Mol% ausge
schlossen) des Elements Nickel enthalten, und aus Innenelektrodenlagen, (2) des
Erhalts eines laminierten gesinterten Pulverpresslings mittels Reduktionswärmebe
handlung des laminierten Produkts, (3) der Ausbildung einer mit den Innenelektro
den des laminierten gesinterten Pulverpresslings elektrisch verbundenen Außen
elektrode und (4) der Rückoxidationsbehandlung des laminierten gesinterten Pulver
presslings umfasst.
Gemäß dem Herstellungsverfahren kann ein Halbleiter-Keramikbauelement mit ei
nem niedrigen Raumtemperaturwiderstandswert und ausgezeichneten PTC-
Eigenschaften mit einer verbesserten Stehspannung erzeugt werden.
Fig. 1 ist eine schematische Querschnittansicht eines erfindungsgemäßen lami
nierten Halbleiter-Keramikbauelements.
Ein erfindungsgemäßes laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement umfasst Lagen
einer Halbleiterkeramik, die Bariumtitanat als Hauptbestandteil und das Element
Nickel und das Element Bor enthält, sowie abwechselnd laminierte Innenelektro
denlagen mit einer darauf ausgebildeten Außenelektrode.
Das in der Halbleiterkeramik als Hauptbestandteil enthaltene Bariumtitanat kann
andere Unterbestandteile enthalten. Zum Beispiel kann ein Teil des Ba durch Ca,
Sr, Pb oder Ähnliches nach Bedarf ersetzt werden, oder ein Teil des Ti kann durch
Sn, Zr oder Ähnliches ersetzt werden. Zudem beinhalten Beispiele eines in der
Halbleiterkeramik enthaltenen Halbleitermediums seltene Metallelemente wie zum
Beispiel La, Y, Sm, Ce, Dy und Gd und Übergangselemente wie Nb, Ta, Bi, Sb und
W. Zudem kann ein Oxid von Si, Mn oder Ähnlichen oder eine Verbindung nach
Bedarf zugegeben werden.
Zudem ist das Verhältnis von Ba und Ti in dem Bariumtitanat nicht besonders auf
1 : 1 beschränkt, sondern kann leicht von dem stöchiometrischen Verhältnis abwei
chen.
Das Element Nickel ist in der Halbleiterkeramik mit 0,2 Mol% oder weniger (0 Mol%
ausgeschlossen) in Form von Nickeloxid enthalten. Zudem liegt die Menge des zu
gegebenen Nickels weiterhin vorzugsweise bei 0,001 bis 0,2 Mol%, so dass be
merkenswerte Wirkungen erzielt werden. Der Gehalt des Elements Nickel bezeich
net hier die Menge des Elements Nickel bezüglich der Titanatstelle des Bariumtita
nats in der Halbleiterkeramik.
Das Element Bor in der Halbleiterkeramik ist mit 0,2 bis 20 Mol% in Form von Boro
xid enthalten. Der Gehalt des Element Bors bezeichnet hier die Menge des Ele
ments Bor bezüglich der Titanatstelle des Bariumtitanats in der Halbleiterkeramik.
In dem Fall, da das Element Bor in der Halbleiterkeramik enthalten ist, ist es erfor
derlich, eine Flüssigphase mit einem Zusammensetzungsverhältnis AB3O5 (A: Ba-
Stellenelement, B: Bor, O: Sauerstoff) zu erzeugen und das Element an der Ba-
Stelle zusätzlich um 1/3 Mol bezüglich des Elements Bor zuzugeben, um die Sin
tereigenschaften zu verbessern.
Die Innenelektrodenlagen sind bezüglich ihrer Zusammensetzung und Ähnlichem
nicht besonders beschränkt, doch im Hinblick auf die Notwendigkeit eines gemein
samen Sinterns mit der Halbleiterkeramik und der Notwendigkeit eines Ohmschen
Kontakts zur Halbleiterkeramik werden als Hauptbestandteil aus Nickel hergestellte
bzw. nickelhaltige bevorzugt.
Die Außenelektrode ist bezüglich ihrer Zusammensetzung nicht besonders be
schränkt. Spezifische Beispiele derselben umfassen Silber, Silberpalladiumlegie
rung, Nickel und Kupfer.
Zudem besteht ein Herstellungsverfahren eines erfindungsgemäßen laminierten
Halbleiterkeramikbauelements aus dem Wärmebehandeln eines laminierten Pro
dukts, das Halbleitermateriallagen, die Bariumtitanat als Hauptbestandteil und ein
diesem zugegebenes Nickelelement enthalten, und Innenelektrodenlagen umfasst,
in einer reduzierenden Atmosphäre und aus dem Ausbilden einer Außenelektrode
auf dem laminierten gesinterten Pulverpressling, der durch den Rückoxidationsvor
gang erhalten wurde.
Das laminierte Produkt wird in der reduzierenden Atmosphäre wärmebehandelt, um
eine Oxidation der Innenelektrodenlagen zu verhindern. Beispiele der reduzieren
den Atmosphäre umfassen eine H2/N2-Atmosphäre. Die Wärmebehandlungstempe
ratur und die Wärmebehandlungszeit sind nicht besonders beschränkt, doch sie
liegen vorzugsweise bei 900 bis 1.300°C über 0,5 bis 5 Stunden.
Der Rückoxidationsvorgang dient der Verwirklichung der PTC-Eigenschaften. Da er
bei einer Temperatur durchgeführt werden sollte, bei der die Innenelektroden nicht
oxidiert werden, liegt die Temperatur vorzugsweise bei etwa 500 bis 900°C. Der
Rückoxidationsvorgang kann gleichzeitig mit dem Wärmebehandlungsvorgang der
Außenelektrode durchgeführt werden, oder die Außenelektrode kann nach dem
Rückoxidationsvorgang ausgebildet und wärmebehandelt werden.
Nachstehend wird ein Herstellungsverfahren für ein erfindungsgemäßes laminiertes
Halbleiter-Keramikbauelement erläutert. Fig. 1 ist eine schematische Querschnit
tansicht eines erfindungsgemäßen laminierten Halbleiter-Keramikbauelements.
Als Ausgangsmaterialien wurden BaCO3, CaCO3, TiO2, Sm2O3 und NiO so zube
reitet, gemessen und gemischt, dass sie die folgende Zusammensetzung aufwie
sen.
(Ba0,798Ca0,200Sm0,002)1,005TiO3 + xNiO
Durch Nassaufbereiten der erhaltenen Pulver unter Verwendung einer Zirkoniaku
gel in einer Kugelmühle über 5 Stunden wurde ein Gemisch erhalten. Nach dem
Kalzinieren des Gemisches bei 1.100°C über 2 Stunden, um ein kalziniertes Pro
dukt zu erhalten, wurde das kalzinierte Produkt zur Bildung einer Schicht mit einem
organischen Bindemittel gemischt, um eine ungesinterte Keramikschicht zu erhal
ten (Halbleitermateriallage). Dann wurde eine Ni-Paste auf die ungesinterte Kera
mikschicht gedruckt, um eine Innenelektrodenlage zu erhalten. Diese Materialien
wurden laminiert und gepresst, um ein laminiertes Produkt zur Hand zu geben.
Gemäß dem Reduktionswärmebehandeln des erhaltenen laminierten Produkts in
einer H2/N2-Atmosphäre bei 1.300°C über 2 Stunden wurde ein laminierter gesin
terter Pulverpressling erhalten. Ag wurde auf der Oberfläche des laminierten
gesinterten Pulverpresslings wärmebehandelt, wobei die Innenelektroden bei
800°C als Außenelektrode herausführten, und der Rückoxidationsvorgang wurde
durchgeführt, um ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement 1 mit einer Au
ßenelektrode 9, die auf einem laminierten gesinterten Pulverpressling 3 mit wie in
Fig. 1 gezeigt abwechselnd laminierten Halbleiterkeramiklagen 5 und Innenelek
trodenlagen 7 ausgebildet ist, zu erhalten.
Bei geändertem Nickelgehalt des oben erwähnten erhaltenen Halbleiter-
Keramikbauelements wurden der Raumtemperaturwiderstand, der Widerstandsän
derungsbereich und die Stehspannung desselben gemessen. Der Raumtempera
turwiderstand wurde mittels des Vierpolverfahrens unter Verwendung eines Digital
voltmeters gemessen. Der Widerstandsänderungsbereich wurde durch Dividieren
des maximalen Widerstandswerts durch den minimalen Widerstandswert bei
Raumtemperatur auf 250°C und das Finden des gemeinsamen Logarithmus der
selben berechnet. Zudem wurde die Stehspannung als der maximal angelegte
Spannungswert unmittelbar vor dem Ausfall des Elements ermittelt. Diese Ergeb
nisse werden in Tabelle 1 gezeigt. Probe Nr. 7 in der Tabelle steht für außerhalb
des Bereichs der vorliegenden Erfindung.
Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde festgestellt, dass die erfindungsgemäßen laminier
ten Halbleiter-Keramikbauelemente die Stehspannung verbesserten und dabei die
ausgezeichneten PTC-Eigenschaften und den Raumtemperaturwiderstandswert auf
dem herkömmlichen laminierten Halbleiter-Keramikbauelementniveau wahrten.
Als Ausgangsmaterialien wurden BaCO3, TiO2, Sm2O3, NiO und BN so zubereitet,
gemessen und gemischt, dass sie die folgende Zusammensetzung aufwiesen:
(Ba0,998Sm0,002)TiO3 + xNiO + yBN + 1/3yBACO3.
Durch Nassaufbereiten der erhaltenen Pulver unter Verwendung einer Zirkoniaku
gel in einer Kugelmühle über 5 Stunden wurde ein Gemisch erhalten. Nach dem
Kalzinieren des Gemisches bei 1.000°C über 2 Stunden, um ein kalziniertes Pro
dukt zu erhalten, wurde das kalzinierte Produkt zur Bildung einer Schicht mit einem
organischen Bindemittel gemischt, um eine ungesinterte Keramikschicht zu erhal
ten (Halbleitermateriallage). Dann wurde eine Ni-Paste auf die ungesinterte Kera
mikschicht gedruckt, um eine Innenelektrodenlage zu erhalten. Diese Materialien
wurden laminiert und gepresst, um ein laminiertes Produkt zur Hand zu geben.
Gemäß dem Reduktionswärmebehandeln des erhaltenen laminierten Produkts in
einer H2/N2-Atmosphäre bei 1.000°C über 2 Stunden wurde ein laminierter gesin
terter Pulverpressling erhalten. Ag wurde auf der Oberfläche des laminierten
gesinterten Pulverpresslings wärmebehandelt, wobei die Innenelektroden bei
800°C als Außenelektrode herausführten, und ein Rückoxidationsvorgang wurde
durchgeführt, um ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement 1 mit einer Au
ßenelektrode 9, die auf einem laminierten gesinterten Pulverpressling 3 mit wie in
Fig. 1 gezeigt abwechselnd laminierten Halbleiterkeramiklagen 5 und Innenelek
trodenlagen 7 ausgebildet ist, zu erhalten.
Bei geändertem Nickelgehalt des oben erwähnten erhaltenen Halbleiter-
Keramikbauelements wurden der Raumtemperaturwiderstand, der Widerstandsän
derungsbereich und die Stehspannung desselben wie in Beispiel 1 gemessen. Die
se Ergebnisse werden in Tabelle 2 gezeigt. Probe Nr. 17 in der Tabelle steht für
außerhalb des Bereichs der vorliegenden Erfindung und zeigt, dass die Proben Nr.
18 und 23 außerhalb des Bereichs der zweiten Erscheinungsform liegen.
Wie in Tabelle 2 gezeigt, wurde festgestellt, dass durch Aufnahme des Elements
Bor in die Halbleiterkeramik der Raumtemperaturwiderstandswert zusätzlich zur
Verbesserung der PTC-Eigenschaften und der Stehspannung gesenkt werden
kann.
Der Grund für die Beschränkung des Elements Nickel und des Elements Bor in der
Halbleiterkeramik in der ersten bis dritten Erscheinungsform wird erläutert.
Der Gehalt des Elements Nickel ist in der ersten bis dritten Erscheinungsform auf
0,2 Mol% oder weniger beschränkt, weil der Raumtemperaturwiderstandswert dra
stisch erhöht wird, wenn der Gehalt des Elements Nickel bei über 0,200 Mol% liegt,
wie bei den Proben Nr. 7 und 17, und dies ist nicht bevorzugt.
Zudem ist der Gehalt des Elements Bor auf 0,2 bis 20 Mol% in der zweiten Er
scheinungsform beschränkt, weil die Sintereigenschaft nicht um so viel verbessert
werden kann wie der Widerstand erhöht wird, wenn der Gehalt des Elements Bor
bei unter 0,2 Mol% liegt, wie bei Probe Nr. 18, und dies ist somit nicht bevorzugt.
Dagegen ist die Flüssigphasenmenge zu groß, so dass der Widerstand hoch ist,
wenn der Gehalt des Elements Bor bei über 20 Mol% liegt, wie bei Probe Nr. 23,
und dies ist somit nicht bevorzugt.
Da eine erfindungsgemäße laminierte Halbleiterkeramik ein laminiertes Halbleiter-
Keramikbauelement ist, das Halbleiterkeramiklagen aus einer Halbleiterkeramik, die
Bariumtitanat als Hauptbestandteil enthält, und abwechselnd darüber geschichtete
Innenelektrodenlagen und eine so ausgebildete Außenelektrode, dass diese mit
den Innenelektrodenlagen elektrisch verbunden ist, umfasst, dadurch gekennzeich
net, dass die Halbleiterkeramik das Element Nickel mit 0,2 Mol% oder weniger
(0 Mol% ausgeschlossen) enthält, können die PTC-Eigenschaften und die Stehspan
nung auf 15 V oder mehr verbessert und dabei der Raumtemperaturwiderstands
wert auf dem herkömmlichen Halbleiter-Keramikbauelementniveau gehalten wer
den.
Da das Element Bor mit 0,2 bis 20 Mol% in der Halbleiterkeramik enthalten ist,
kann zudem der Raumtemperaturwiderstandswert gesenkt werden.
Da ein Herstellungsverfahren für ein erfindungsgemäßes laminiertes Halbleiter-
Keramikbauelement die Schritte (1) des Erhalts eines laminierten Produkts aus
Halbleitermateriallagen, die ein Bariumtitanat als Hauptbestandteil und 0,2 Mol%
oder weniger (0 Mol% ausgeschlossen) des Elements Nickel enthalten, und aus
Innenelektrodenlagen, (2) des Erhalts eines laminierten gesinterten Pulverpress
lings mittels Reduktionswärmebehandlung des laminierten Produkts, (3) der Ausbil
dung einer mit den Innenelektroden des laminierten gesinterten Pulverpresslings
elektrisch verbundenen Außenelektrode und (4) der Rückoxidationsbehandlung des
laminierten gesinterten Pulverpresslings umfasst, kann ein Halbleiter-
Keramikbauelement mit einem niedrigen Raumtemperaturwiderstandswert und
ausgezeichneten PTC-Eigenschaften mit einer verbesserten Stehspannung erzeugt
werden.
Claims (3)
1. Laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement, welches Halbleiter-Keramiklagen
aus einer Halbleiterkeramik, die Bariumtitanat als Hauptbestandteil enthält, und
abwechselnd darauf geschichtete Innenelektrodenlagen und eine so ausgebil
dete Außenelektrode, dass diese mit den Innenelektrodenlagen elektrisch ver
bunden ist, umfasst,
dadurch gekennzeichnet, dass die Halbleiterkeramik das Element Nickel mit
0,2 Mol% oder weniger (0 Mol% ausgeschlossen) enthält.
2. Laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekenn
zeichnet, dass die Halbleiterkeramik das Element Bor mit 0,2 bis 20 Mol% ent
hält.
3. Herstellungsverfahren für ein laminiertes Halbleiter-Keramikbauelement, wel
ches die folgenden Schritte umfasst:
Erhalt eines laminierten Produkts aus Halbleitermateriallagen, die ein Barium titanat als Hauptbestandteil und 0,2 Mol% oder weniger (0 Mol% ausgeschlos sen) des Elements Nickel enthalten, und aus Innenelektrodenlagen,
Erhalt eines laminierten gesinterten Pulverpresslings mittels Reduktionswärme behandlung des laminierten Produkts,
Ausbildung einer mit den Innenelektroden des laminierten gesinterten Pulver presslings elektrisch verbundenen Außenelektrode und
Rückoxidationsbehandlung des laminierten gesinterten Pulverpresslings.
Erhalt eines laminierten Produkts aus Halbleitermateriallagen, die ein Barium titanat als Hauptbestandteil und 0,2 Mol% oder weniger (0 Mol% ausgeschlos sen) des Elements Nickel enthalten, und aus Innenelektrodenlagen,
Erhalt eines laminierten gesinterten Pulverpresslings mittels Reduktionswärme behandlung des laminierten Produkts,
Ausbildung einer mit den Innenelektroden des laminierten gesinterten Pulver presslings elektrisch verbundenen Außenelektrode und
Rückoxidationsbehandlung des laminierten gesinterten Pulverpresslings.
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