JP2001052904A - 積層型半導体セラミック素子および積層型半導体セラミック素子の製造方法 - Google Patents

積層型半導体セラミック素子および積層型半導体セラミック素子の製造方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ＰＴＣ特性のよい積層型であって、室温抵抗
値を低く抑え、かつ、耐電圧を１５Ｖ以上に向上させた
積層型半導体セラミック素子を提供する。 【解決手段】 チタン酸バリウムを主成分し、ニッケル
元素を０．２mol％以下（ただし、０mol%は除く）含有
する半導体セラミックからなる半導体セラミック層５
と、内部電極層７とを交互に重ね合わせ、内部電極層７
と電気的に接続するように外部電極９を形成する。ま
た、チタン酸バリウムを主成分とし、ニッケル元素を
０．２mol％（ただし、０mol%は除く）含有する半導体
材料層と、内部電極層とを重ね合わせた積層体を得る工
程と、積層体を還元焼成して積層焼結体を得る工程と、
積層焼結体の内部電極と電気的に接続するように、外部
電極を形成する工程と、積層焼結体を再酸化処理する工
程とで製造する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、積層型半導体セラ
ミック素子、特に正の抵抗温度特性を有する積層型半導
体セラミック素子とその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、チタン酸バリウムは、常温で
は比抵抗が小さく、キュリー点を越えると急激にその抵
抗値が上昇するという優れた正の抵抗温度特性（以下、
ＰＴＣ特性とする）を有していることが知られている。
そして、このチタン酸バリウムを主成分とする半導体セ
ラミック素子は、ブラウン管の消磁用や、温度制御用、
過電流保護用、ヒータ用等において幅広く応用されてい
る。
【０００３】しかしながら、このような目的で使用され
る半導体セラミック素子は、室温での低抵抗化や、素子
自体の小型化、高耐圧化が切に望まれており、このよう
な要望に対応するものとして、積層型の半導体セラミッ
ク電子部品が特開昭５７−６０８０２号公報に開示され
ている。この積層型半導体セラミック部品は、チタン酸
バリウムを主成分とする半導体セラミック層と、Ｐｔ−
Ｐｄ合金からなる内部電極層とを交互に積層して一体焼
成したものである。このように積層構造にすることによ
って、半導体セラミック電子部品の有する電極面積が大
幅に大きくなり、電子部品自体の小型化も図ることがで
きる。しかしながら、Ｐｔ−Ｐｄ合金からなる内部電極
を用いた場合は、半導体セラミックとオーミック接触し
ないため、室温抵抗値が上昇してしまうという問題点が
あった。
【０００４】そこで、Ｐｔ−Ｐｄ合金に代わり、半導体
セラミックとのオーミック接触を可能とした内部電極材
料としてＮｉ系金属を用いた積層型半導体セラミック電
子部品が特開平６−１５１１０３号公報に開示されてい
る。Ｎｉ系金属を用いた内部電極材料は、通常の大気中
焼成では酸化されてしまうため、一旦還元雰囲気中にて
焼成を行った後、Ｎｉ系金属が酸化されない程度の温度
で再酸化処理を行う必要があるが、半導体セラミックと
内部電極とのオーミック接触が得られるため、室温抵抗
値の上昇を防止することができる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
積層型半導体セラミック素子は、ＰＴＣ特性や室温抵抗
値は優れた値を示すものの、耐電圧が低く、実用化には
いたっていなかった。
【０００６】本発明の目的は、ＰＴＣ特性のよい積層型
であって、室温抵抗値を低く抑え、かつ、耐電圧を１５
Ｖ以上に向上させた積層型半導体セラミック素子および
その製造方法を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は上記のような目
的に鑑みてなされたものである。本願第１の発明の積層
型半導体セラミック素子は、チタン酸バリウムを主成分
とする半導体セラミックからなる半導体セラミック層
と、内部電極層とを交互に重ね合わせ、前記内部電極層
と電気的に接続するように外部電極を形成してなる積層
型半導体セラミック素子であって、前記半導体セラミッ
クは、ニッケル元素を０．２mol％以下（ただし、０mol
％は除く）含有してなることを特徴とする。
【０００８】室温抵抗値は従来の積層型半導体セラミッ
ク素子のレベルを保ちながら、ＰＴＣ特性および耐電圧
を向上させることができる。
【０００９】また、本願第２の発明の積層型半導体セラ
ミック素子においては、前記半導体セラミック中に、ホ
ウ素元素を０．２〜２０mol％含有してなることが好ま
しい。
【００１０】このように、半導体セラミック中にホウ素
元素を含有させることによって、室温抵抗値を低減させ
ることができる。
【００１１】また、本願第３の発明の積層型半導体セラ
ミック素子の製造方法は、（１）チタン酸バリウムを主
成分とし、ニッケル元素を０．２mol％以下（ただし、
０mol％は除く）含有する半導体材料層と、内部電極層
とを重ね合わせた積層体を得る工程と、（２）前記積層
体を還元焼成して積層焼結体を得る工程と、（３）前記
積層焼結体の内部電極と電気的に接続するように、外部
電極を形成する工程と、（４）前記積層焼結体を再酸化
処理する工程とからなることを特徴とする。
【００１２】このような製造方法にすることによって、
室温抵抗値が低く、ＰＴＣ特性が優れた積層型の半導体
セラミック素子で、かつ耐電圧を向上させた半導体セラ
ミック素子を作製することができる。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明の積層型半導体セラミック
素子は、チタン酸バリウムを主成分とし、この主成分中
にニッケル元素およびホウ素元素を含有させてなる半導
体セラミックを用い、この半導体セラミック層と、内部
電極層とを交互に積層して外部電極を形成するという構
成である。
【００１４】ここで、上記半導体セラミックは、チタン
酸バリウムを主成分としているが、ここでいうチタン酸
バリウムは、他の副成分を含有するものであってもよ
い。例えば、必要に応じてＢａの一部をＣａ，Ｓｒ，Ｐ
ｂ等で置換してもよいし、Ｔｉの一部をＳｎ，Ｚｒ等で
置換してもよい。また、半導体セラミック中に含まれる
半導体化剤は、Ｌａ，Ｙ，Ｓｍ，Ｃｅ，Ｄｙ，Ｇｄ等の
希土類元素や、Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ，Ｓｂ，Ｗ等の遷移元
素等が挙げられる。また、この他にも必要に応じてＳｉ
やＭｎ等の酸化物や化合物を添加してもよい。
【００１５】また、チタン酸バリウムのＢａとＴｉとの
比は特に１：１に限定するものではなく、化学量論比か
ら多少のずれがあってもよい。
【００１６】また、半導体セラミック中のニッケル元素
は、その含有量が０．２mol％以下（ただし、０mol％は
除く）であり、その形態は酸化ニッケルである。また、
ニッケルの添加量は、添加効果が顕著に表れる０．００
１〜０．２mol％がより好ましい。なお、ここでいうニ
ッケル元素の含有量とは、半導体セラミック中のチタン
酸バリウムのチタンサイト対するニッケル元素の量であ
る。
【００１７】また、半導体セラミック中のホウ素元素
は、その含有量が０．２〜２０mol％であり、その形態
は酸化ホウ素である。なお、ここでいうホウ素元素の含
有量とは、半導体セラミック中のチタン酸バリウムのチ
タンサイト対するホウ素元素の量である。また、半導体
セラミック中にホウ素元素を含有させる場合は、組成比
ＡＢ3Ｏ5（Ａ：Ｂａサイト元素、Ｂ：ホウ素、Ｏ：酸
素）の液相を生成し、焼結性を高めるという理由から、
Ｂａサイトに入る元素をホウ素元素の１／３molにあた
る量を余分に添加する必要がある。
【００１８】また、上記内部電極層は、その組成等特に
限定するものではないが、半導体セラミックと共焼結す
る必要性や、半導体セラミックとのオーミック接触の必
要性から、ニッケルもしくはニッケルを主成分とするも
のが好ましい。
【００１９】また、上記外部電極は、その組成等特に限
定はしないが、具体的には、銀、銀−パラジウム合金、
ニッケル、銅等が挙げられる。
【００２０】また、本発明の積層型半導体セラミック素
子の製造方法は、チタン酸バリウムを主成分とし、この
主成分中にニッケル元素を含有させてなる半導体材料層
と、内部電極層とからなる積層体を還元雰囲気中で焼成
した後、再酸化処理して得られる積層焼結体に外部電極
を形成するものである。
【００２１】ここで、上記積層体を還元雰囲気中で焼成
するのは、内部電極層を酸化させないためである。還元
雰囲気としては、Ｈ2／Ｎ2雰囲気が挙げられる。焼成温
度や焼成時間等は特に限定しないが、９００〜１３００
℃で、０．５〜５時間焼成することが好ましい。
【００２２】また、上記再酸化処理はＰＴＣ特性を発現
させるためのものであり、内部電極が酸化されない程度
の温度で行う必要があるため、５００〜９００℃程度で
行うことが好ましい。なお、再酸化処理は外部電極の焼
き付け処理を兼ねてもよいし、再酸化処理を行ってから
外部電極の形成・焼き付けを行ってもよい。
【００２３】
【実施例】以下、本発明の積層型半導体セラミック素子
の製造方法について説明する。なお、図１は本発明の積
層型半導体セラミック素子の概略断面図を示す。 （実施例１）まず、出発原料として、ＢａＣＯ3，Ｃａ
ＣＯ3，ＴｉＯ2，Ｓｍ2Ｏ3，ＮｉＯを用意し、次の組成
となるように秤量、混合した。 （Ｂａ0.798Ｃａ0.200Ｓｍ0.002）1.005ＴｉＯ3＋ｘＮ
ｉＯ 得られた粉体をボールミルを用いてジルコニアボールと
ともに５時間湿式混合し、混合物を得た。この混合物を
１１００℃で２時間仮焼して仮焼物とした後、この仮焼
物に有機バインダーを混合してシート成形し、セラミッ
クグリーンシート（半導体材料層）とした。次に、セラ
ミックグリーンシート上にＮｉペーストを印刷して内部
電極層とし、これらを積層、圧着して積層体とした。
【００２４】得られた積層体をＨ2／Ｎ2雰囲気中１３０
０℃で２時間還元焼成して積層焼結体とした後、この積
層焼結体の内部電極導出面上に外部電極としてＡｇを８
００℃で焼き付けるとともに再酸化処理を行い、図１に
示すように、半導体セラミック層５と内部電極層７とが
交互に積層された積層焼結体３に外部電極９が形成され
た積層型半導体セラミック素子１を得た。
【００２５】上記のようにして得られた積層型半導体セ
ラミック素子のニッケル含有量を変動させて、それぞれ
の室温抵抗、抵抗変化幅、耐電圧を測定した。室温抵抗
はデジタルボルトメーターを用いて４端子法で測定し
た。また、抵抗変化幅（桁）は室温から２５０℃までに
おける最大抵抗値を最小抵抗値で除し、その常用対数で
算出した。また、耐電圧は素子破壊が起こる寸前の最高
印加電圧値とした。これらの結果を表１に示す。なお、
表中の※印は本発明の範囲外を示す。◎
【表１】
【００２６】表１に示すように、本発明の積層型半導体
セラミック素子は、ＰＴＣ特性に優れ、室温抵抗値も従
来の積層型の半導体セラミック素子のレベルを保ちなが
ら、耐電圧が向上していることがわかる。 （実施例２）まず、出発原料として、ＢａＣＯ3，Ｔｉ
Ｏ2，Ｓｍ2Ｏ3，ＮｉＯ，ＢＮを用意し、次の組成とな
るように秤量、混合した。 （Ｂａ0.998Ｓｍ0.002）ＴｉＯ3＋ｘＮｉＯ＋ｙＢＮ＋
１／３ｙＢａＣＯ3 得られた粉体をボールミルを用いてジルコニアボールと
ともに５時間湿式混合し、混合物を得た。この混合物を
１０００℃で２時間仮焼して仮焼物とした後、この仮焼
物に有機バインダーを混合してシート成形し、セラミッ
クグリーンシート（半導体材料層）とした。次に、セラ
ミックグリーンシート上にＮｉペーストを印刷して内部
電極層とし、これらを積層、圧着して積層体とした。
【００２７】得られた積層体をＨ2／Ｎ2雰囲気中１００
０℃で２時間還元焼成して積層焼結体とした後、この積
層焼結体の内部電極導出面上に外部電極としてＡｇを８
００℃で焼き付けるとともに再酸化処理を行い、図１に
示すように、半導体セラミック層５と内部電極層７とが
交互に積層された積層焼結体３に外部電極９が形成され
た積層型半導体セラミック素子１を得た。
【００２８】上記のようにして得られた積層型半導体セ
ラミック素子のニッケル含有量およびホウ素含有量を変
動させて、それぞれ実施例１と同様に、室温抵抗、抵抗
変化幅、耐電圧を測定した。これらの結果を表１に示
す。なお、表中の※印は本発明の範囲外を示し、＊印は
請求項２の範囲外を示す。◎
【表２】
【００２９】表２に示すように、半導体セラミック中に
ホウ素元素を含有させることによって、ＰＴＣ特性、耐
電圧の向上に加え、室温抵抗値の低減が可能になること
がわかる。
【００３０】ここで、請求項１から請求項３で半導体セ
ラミック中のニッケル元素およびホウ素元素を限定した
理由を説明する。請求項１および請求項３において、ニ
ッケル元素の含有量を０．２mol％以下限定したのは、
試料番号７、１７のように、ニッケル元素の含有量が
０．２００mol％より多い場合には、室温抵抗値が大幅
に大きくなり好ましくないからである。
【００３１】また、請求項２において、ホウ素元素の含
有量を０．２〜２０mol％に限定したのは、試料番号１
８のように、ホウ素元素の含有量が０．２mol％より少
ない場合には、焼結性が向上しないうえ、高抵抗し、好
ましくないからである。一方、試料番号２３のように、
ホウ素元素の含有量が２０mol％より多い場合には、液
相量が多すぎて高抵抗化し、好ましくないからである。
【００３２】
【発明の効果】本発明の積層型半導体セラミックは、チ
タン酸バリウムを主成分とする半導体セラミックからな
る半導体セラミック層と、内部電極層とを交互に重ね合
わせ、前記内部電極層と電気的に接続するように外部電
極を形成してなる積層型半導体セラミック素子であっ
て、半導体セラミックは、ニッケル元素を０．２mol％
以下（ただし、０mol％は除く）含有してなるので、室
温抵抗値は従来の積層型半導体セラミック素子のレベル
を保ちながら、ＰＴＣ特性および耐電圧を１５Ｖ以上に
向上させることができる。
【００３３】また、半導体セラミック中に、ホウ素元素
が０．２〜２０mol％含有させることによって、室温抵
抗値を低減させることができる。
【００３４】また、本発明の積層型半導体セラミック素
子の製造方法は、（１）チタン酸バリウムを主成分と
し、ニッケル元素を０．２mol％以下（ただし、０mol％
は除く）含有する半導体材料層と、内部電極層とを重ね
合わせた積層体を得る工程と、（２）積層体を還元焼成
して積層焼結体を得る工程と、（３）積層焼結体の内部
電極と電気的に接続するように、外部電極を形成する工
程と、（４）積層焼結体を再酸化処理する工程とからな
るので、室温抵抗値が低く、ＰＴＣ特性が優れた積層型
の半導体セラミック素子で、かつ耐電圧を向上させた半
導体セラミック素子を作製することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の積層型半導体セラミック素子の概略断
面図。
【符号の説明】
１ 積層型半導体セラミック素子 ３ 積層焼結体 ５ 半導体セラミック層 ７ 内部電極層 ９ 外部電極

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 チタン酸バリウムを主成分とする半導体
    セラミックからなる半導体セラミック層と、内部電極層
    とを交互に重ね合わせ、前記内部電極層と電気的に接続
    するように外部電極を形成してなる積層型半導体セラミ
    ック素子であって、 前記半導体セラミックは、ニッケル元素を０．２mol％
    以下（ただし、０mol％は除く）含有してなることを特
    徴とする積層型半導体セラミック素子。
  2. 【請求項２】 前記半導体セラミック中に、ホウ素元素
    を０．２〜２０mol％含有してなることを特徴とする請
    求項１に記載の積層型半導体セラミック素子。
  3. 【請求項３】（１）チタン酸バリウムを主成分とし、ニ
    ッケル元素を０．２mol％以下（ただし、０mol％は除
    く）含有する半導体材料層と、内部電極層とを重ね合わ
    せた積層体を得る工程と、（２）前記積層体を還元焼成
    して積層焼結体を得る工程と、（３）前記積層焼結体の
    内部電極と電気的に接続するように、外部電極を形成す
    る工程と、（４）前記積層焼結体を再酸化処理する工程
    と、からなることを特徴とする積層半導体セラミック素
    子の製造方法。
JP22548299A 1999-08-09 1999-08-09 正の抵抗温度特性を有する積層型半導体セラミック素子、および正の抵抗温度特性を有する積層型半導体セラミック素子の製造方法 Expired - Lifetime JP3506056B2 (ja)

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