CN105264615B - 电线包覆材料用树脂组合物及绝缘电线以及线束 - Google Patents

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Abstract

本发明提供高温耐油性、耐磨损性、伸长率优良的电线包覆材料用树脂组合物和使用该树脂组合物作为包覆材料的绝缘电线以及线束。一种电线包覆材料用树脂组合物，其中，配合有(A)聚砜类树脂、(B)芳香族聚酯树脂、(C)聚酯弹性体和(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物，(D)成分与(B)成分或(C)成分反应而形成键。

Description

电线包覆材料用树脂组合物及绝缘电线以及线束
技术领域
本发明涉及电线包覆材料用树脂组合物及绝缘电线以及线束，更详细而言，本发明涉及高温耐油性、耐磨损性、伸长率优良的适合作为汽车用电线的包覆材料的电线包覆材料用树脂组合物和使用该树脂组合物作为包覆材料的绝缘电线以及线束。
背景技术
作为能够在高温油中使用的绝缘电线，已知耐热性和耐油性优良的包覆有氟橡胶、氟树脂的绝缘电线(专利文献1～3)。
另外，作为能够在汽车内等振动环境下使用的绝缘电线，已知耐磨损性优良的包覆有聚砜、聚醚砜的绝缘电线(专利文献4～5)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平11-66960号公报
专利文献2：日本特开平05-182543号公报
专利文献3：日本特开平08-241628号公报
专利文献4：日本特开平02-273411号公报
专利文献5：日本特开平02-183907号公报
发明内容
发明所要解决的问题
包覆有氟橡胶、氟树脂的绝缘电线的磨损性差，不适合于在汽车内等振动环境下使用。特别是不适合于减薄绝缘包覆层的厚度来实现省空间化的目的。
包覆有聚砜、聚醚砜的绝缘电线的伸长率差，因此不适合于在汽车内等的配设时施加弯曲力的部位使用。
本发明所要解决的问题在于提供高温耐油性、耐磨损性、伸长率优良的电线包覆材料用树脂组合物和使用该树脂组合物作为包覆材料的绝缘电线以及线束。
用于解决问题的方法
用于解决上述问题的本发明的电线包覆材料用树脂组合物的主旨在于，配合有(A)聚砜类树脂、(B)芳香族聚酯树脂、(C)聚酯弹性体、(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物，上述(D)成分与上述(B)成分或上述(C)成分反应而形成键。
(C)聚酯弹性体在将(A)～(C)成分相加得到的合计成分中优选配合1～50质量％。(B)芳香族聚酯树脂在将(A)～(B)成分相加得到的合计成分中优选配合1～40质量％。(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物相对于将(A)～(C)成分相加得到的合计成分100质量份优选配合0.01～5质量份。
作为聚砜类树脂，优选为选自聚醚砜和聚苯砜中的一种或两种以上。作为芳香族聚酯树脂，优选在重复单元结构内具有萘基。作为聚酯弹性体，优选熔点为200℃以上。
本发明的绝缘电线的主旨在于，其使用上述电线包覆材料用树脂组合物形成有电线包覆层。
另外，本发明的线束的主旨在于，其具有上述绝缘电线。
发明效果
本发明的电线包覆材料用树脂组合物配合有(A)聚砜类树脂、(B)芳香族聚酯树脂、(C)聚酯弹性体、(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物，(D)成分与(B)成分或(C)成分反应而形成键，由此能够形成高温耐油性、耐磨损性、伸长率优良的材料。
使用聚醚砜、聚苯砜或者它们的组合作为聚砜类树脂时，耐磨损性更优良。使用在重复单元的结构内具有萘基的芳香族聚酯树脂作为芳香族聚酯树脂时，与聚砜类树脂和聚酯弹性体的相容性及高温耐油性更优良。使用熔点为200℃以上的聚酯弹性体作为聚酯弹性体时，高温耐油性更优良。
附图说明
图1是本发明的一个实施方式的绝缘电线的截面图。
具体实施方式
本发明的电线包覆材料用树脂组合物配合有(A)聚砜类树脂、(B)芳香族聚酯树脂、(C)聚酯弹性体、(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物。
(A)聚砜类树脂为热塑性树脂，在重复单元的结构内(主链内)具有磺酰基。(A)聚砜类树脂是提高本发明的电线包覆材料用树脂组合物的高温耐油性和耐磨损性的成分。作为(A)聚砜类树脂，具体而言，可以列举聚砜、聚醚砜、聚苯砜等。这些成分作为(A)聚砜类树脂可以单独使用，也可以组合使用两种以上。从提高高温耐油性和耐磨损性的效果更优良等观点出发，(A)聚砜类树脂优选为聚醚砜、聚苯砜或者它们的组合。另外，从提高高温耐油性的效果特别优良等观点出发，优选为聚苯砜。
(C)聚酯弹性体是提高本发明的电线包覆材料用树脂组合物的伸长率(绝缘伸长率)的成分。但是，(C)聚酯弹性体自身与(A)聚砜类树脂的相容性低，因此，即使单独向(A)聚砜类树脂中配合(C)聚酯弹性体也不会改善伸长率，并且使得使用(A)聚砜类树脂而提高的高温耐油性和耐磨损性等物性降低。因此，(C)聚酯弹性体与(B)芳香族聚酯树脂一起配合。通过与(B)芳香族聚酯树脂一起配合(C)聚酯弹性体，(C)聚酯弹性体与(A)聚砜类树脂的相容性得以改善，通过配合(C)聚酯弹性体所带来的伸长率的提高效果得以发挥。另外，可以抑制使用(A)聚砜类树脂而提高的高温耐油性和耐磨损性等物性降低。
(C)聚酯弹性体包含硬链段与软链段的嵌段共聚物。硬链段可以列举PBT、PBN等芳香族聚酯、脂肪族聚酯等。软链段可以列举脂肪族聚醚、脂肪族聚酯等。从高温耐油性更优良等观点出发，(C)聚酯弹性体优选熔点为200℃以上的聚酯弹性体。更优选熔点为210℃以上的聚酯弹性体。
(B)芳香族聚酯树脂为热塑性树脂，能够提高(A)聚砜类树脂与(C)聚酯弹性体的相容性。另外，由于在重复单元的结构内(分子内)具有芳香环，因此能够提高高温耐油性。作为(B)芳香族聚酯树脂，可以列举聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚萘二甲酸丁二醇酯(PBN)等。这些物质作为(B)芳香族聚酯树脂可以单独使用，也可以组合使用两种以上。从与(A)聚砜类树脂和(C)聚酯弹性体的相容性及高温耐油性特别优良等观点出发，作为(B)芳香族聚酯树脂，优选在重复单元的结构内具有萘基的、PEN、PBN或者它们的组合。
本发明的电线包覆材料用树脂组合物包含上述(A)～(C)成分，使用该树脂组合物来形成绝缘电线的电线包覆层。组合物的成形温度因(A)聚砜类树脂而增高，因此会产生由(B)芳香族聚酯树脂、(C)聚酯弹性体、特别是(C)成分的分子量降低引起的物性(高温耐油性、耐磨损性等)的恶化。(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物与(B)成分或(C)成分反应而形成键(具有链延长的效果)，因此，可以抑制其分子量降低从而抑制物性的降低。另外，(D)成分所键合的(B)成分或(C)成分通过熔融粘度的升高而提高与(A)聚砜类树脂的相容性。由此也具有提高物性的效果。
从能够抑制(B)成分或(C)成分的分子量降低的效果等观点出发，(D)成分优选为热分解温度高的成分。作为热分解温度高的成分，优选分子量较大的成分。作为这样的化合物，可以列举具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的聚合物等。
作为(D)成分的与羧基或羟基反应的反应性官能团，可以列举环氧基、碳二亚胺基、唑啉基等。作为具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的聚合物，可以列举聚碳二亚胺、马来酸改性聚合物、缩水甘油基改性聚合物、唑啉改性聚合物等。
(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物即使是在分子中具有一个该反应性官能团的单官能化合物也可充分发挥上述效果，但为双官能以上的化合物时，与(B)成分和(C)成分这两者形成键而能够发挥进一步提高两者的相容性的效果。
(C)聚酯弹性体在将(A)～(C)成分相加得到的合计成分中优选配合1～50质量％。更优选为5～30质量份。(C)聚酯弹性体的配合量在该合计成分中为1质量份以上时，伸长率的提高效果高。另外，(C)聚酯弹性体的配合量在该合计成分中为50质量份以下时，容易确保优良的高温耐油性、耐磨损性。
(B)芳香族聚酯树脂在将(A)～(B)成分相加得到的合计成分中优选配合1～40质量％。更优选为5～30质量％。(B)芳香族聚酯树脂的配合量在该合计成分中为1质量％以上时，容易改善(C)聚酯弹性体与(A)聚砜类树脂的相容性，由此得到的伸长率的提高效果高。另外，也容易确保优良的耐磨损性。(B)芳香族聚酯树脂的配合量在该合计成分中为40质量％以下时，容易抑制耐磨损性的降低，因此容易确保优良的耐磨损性。并且，伸长率的提高效果高。
(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物相对于将(A)～(C)成分相加得到的合计成分100质量份优选配合0.01～5质量份。更优选为0.1～1质量份。(D)成分的配合量相对于该合计成分100质量份为0.01质量份以上时，通过与(B)成分或(C)成分反应而形成键所带来的抑制分子量降低的效果高。由此，提高高温耐油性、耐磨损性、伸长率的效果高。另外，(D)成分的配合量相对于该合计成分100质量份为5质量份以下时，能够抑制因混炼不足引起的对物性的影响，由此，能够维持优良的高温耐油性、耐磨损性、伸长率。
电线包覆材料用树脂组合物中，除(A)～(D)成分以外，还可以根据需要添加电线包覆材料中使用的一般的添加剂。作为这样的添加剂，可以列举填充剂、颜料、抗氧化剂、抗老化剂等。
对于电线包覆材料用树脂组合物而言，(D)成分与(B)成分或(C)成分反应而形成键，由此能够具备优良的高温耐油性、耐磨损性和伸长率。电线包覆材料用树脂组合物的伸长率优选为180％以上。更优选为200％以上。伸长率为断裂时的伸长率。
接着，对使用本发明的电线包覆材料用树脂组合物作为包覆材料的绝缘电线进行说明。图1中示出了本发明的一个实施方式的绝缘电线的构成。如图1所示，绝缘电线1由在金属导体2的外周设置有绝缘包覆层3的结构构成。虽然没有特别限定，但绝缘包覆层3为单层。绝缘包覆层3的材料使用本发明的电线包覆材料用树脂组合物。通过使用本发明的电线包覆材料用树脂组合物作为包覆材料，能够在维持优良的高温耐油性和耐磨损性的同时改善伸长率。
金属导体2通常使用铜，但除铜以外，也可以使用铝、镁等作为导体。另外，也可以在铜中含有其他金属。作为其他金属，可以列举例如铁、镍、镁、硅等。金属导体2中，除此以外，可以在铜中添加通常被广泛用作导体的金属或者单独使用通常被广泛用作导体的金属。另外，金属导体2可以使用单线，也可以使用将多根线捻合而成的捻线。此时，捻合并压缩时，能够进行细径化。
金属导体2的截面积、绝缘包覆层3的厚度等可以根据绝缘电线1的用途等适当选择，没有特别限定。作为绝缘电线1的用途，从高温耐油性、耐磨损性优良的观点出发，可以列举在汽车内等振动环境下、高温油中使用的绝缘电线(例如汽车用绝缘电线)等。
绝缘电线1例如通过如下方法得到：使用挤出机(单螺杆、双螺杆)、班伯里混合机、加压捏合机、轧辊等通常使用的混炼机，将构成绝缘包覆层3的材料混炼，使用通常的挤出成形机等在金属导体2的外周挤出包覆绝缘包覆层3。
通过在绝缘电线1的末端连接连接端子、连接器而形成线束。另外，通过将多根绝缘电线1捆扎而形成线束。
实施例
以下，通过实施例对本发明进行说明。
实施例1～24、比较例1～8、参考例
[电线的制作]
依照表1的实施例1～8、表2的实施例9～16、表3的实施例17～24、表4的比较例1～8、参考例所示的树脂组合物的成分组成(质量份)，利用双螺杆混合机以使模头附近的树脂温度为最佳成形温度的方式将绝缘包覆层的树脂组合物混炼。将混炼后的树脂组合物在截面积为0.35mm2的捻线导体的周围挤出成形出包覆层厚度为0.2mm的绝缘包覆层，从而得到实施例1～24、比较例1～8的绝缘电线。挤出成形中，使用直径分别为1.1mm的凹模和0.75mm的管接头。另外，挤出成形在设定为模头附近的树脂温度为最佳成形温度这样的挤出温度、线速度为50m/分钟的条件下进行。对得到的绝缘电线进行高温耐油性、绝缘伸长率、耐磨损性的评价。将各试验结果示于表1～4中。需要说明的是，各成分的具体使用材料、最佳成形温度的确定方法及试验方法如下所述。
[使用材料]
＜(A)聚砜类树脂＞
·聚砜(PSU)：Udel P-1700NT(索尔维高性能聚合物(Solvay AdvancedPolymers)公司制)
·聚醚砜(PES)：スミカエクセル4100G(住友化学公司制)
·聚苯砜(PPSU)：ウルトラゾーンP3010(BASF公司制)
＜(B)芳香族聚酯树脂＞
·聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)：ジュラネックス800FP(POLYPLASTICS公司制)
·聚萘二甲酸丁二醇酯(PBN)：TQB-OT(帝人化成公司制)
·聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)：テオネックスTN-8065S(帝人化成公司制)
＜(C)聚酯弹性体＞
·(C)聚酯弹性体＜1＞：ハイトレル4047(东丽-杜邦公司制，熔点182℃)
·(C)聚酯弹性体＜2＞：ハイトレル5557(东丽-杜邦公司制，熔点208℃)
·(C)聚酯弹性体＜3＞：ハイトレル7277(东丽-杜邦公司制，熔点219℃)
·(C)聚酯弹性体＜4＞：ペルプレンEN-2034(东洋纺公司制，熔点224℃)
＜(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物＞
·含碳二亚胺基的化合物：カルボジライトLA-1(日清纺公司制)(聚碳二亚胺、双官能以上的化合物)
·含环氧基的化合物：ジョンクリルADR4300S(BASF公司制)(具有环氧基的聚合物、双官能以上的化合物)
[最佳成形温度确定方法]
确定最佳成形温度时，实施各温度下的MI测定(依据JISK7210)，将MI为1.0g/10分钟(载荷2.16kg)的温度设为最佳成形温度。MI远超过1.0g/10分钟时，引起垂伸(drawdown)等的可能性高，不适合于电线包覆材料。MI远低于1.0g/10分钟时，流动性低，不能进行挤出。
[高温耐油性]
将绝缘电线于120℃在ATF(日产纯正ATF：NS-2)中浸渍任意时间后，进行自卷绕试验，进行1kv×1分钟的耐电压试验。将即使浸渍时间为3000小时以上也不产生绝缘击穿而能够耐受耐电压试验的情况设定为合格“○”，将即使浸渍时间为4000小时以上也不产生绝缘击穿而能够耐受耐电压试验的情况设定为合格“◎”，将浸渍时间小于3000小时时产生绝缘击穿而不能耐受耐电压试验的情况设定为不合格“×”。
[绝缘伸长率]
从绝缘电线中抽出导体并取出规定长度的绝缘包覆层，制成试验片。利用拉伸试验机在标线间距为20mm、拉伸速度为50mm/分钟的条件下进行绝缘包覆层的拉伸试验。将绝缘伸长率为180％以上的情况设定为○(合格)，将绝缘伸长率为200％以上的情况设定为◎(合格)，将绝缘伸长率小于180％的情况设定为×(不合格)。
[耐磨损性]
依照ISO6722，通过刮刀往复法进行。使对刮刀施加的载荷为7N，将试验次数四次的最小值为700次以上设定为合格(○)，将试验次数四次的最小值为1000次以上设定为合格(◎)，将试验次数四次的最小值少于700次设定为不合格(×)。
[表1]
[表2]
[表3]
[表4]
如表4所示，比较例1中，电线包覆材料用树脂组合物仅由(A)聚砜类树脂构成，因此成形温度高，伸长率(绝缘伸长率)也低。比较例2中，电线包覆材料用树脂组合物仅由(C)聚酯弹性体构成，因此，虽然绝缘伸长率优良，但高温耐油性、耐磨损性差。比较例3中，仅在(A)聚砜类树脂中配合了(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物，没有观察到伸长率(绝缘伸长率)的提高。比较例4中，仅在(B)芳香族聚酯树脂中配合了(D)成分，没有观察到伸长率(绝缘伸长率)的提高。另外，耐磨损性也差。比较例5中，仅在(C)聚酯弹性体中配合了(D)成分，与比较例2同样，高温耐油性、耐磨损性差。
比较例6中，仅在(A)聚砜类树脂与(B)芳香族聚酯树脂的组合中配合了(D)成分，没有配合(C)聚酯弹性体，因此没有观察到伸长率(绝缘伸长率)的提高。比较例7中，仅在(A)聚砜类树脂与(C)聚酯弹性体的组合中配合了(D)成分，没有配合(B)芳香族聚酯树脂，因此，(A)聚砜类树脂与(C)聚酯弹性体的相容性差，发生物性降低。比较例8中，仅在(B)芳香族聚酯树脂与(C)聚酯弹性体的组合中配合了(D)成分，没有配合(A)聚砜类树脂，因此，虽然成形温度能够降低，高温耐油性、绝缘伸长率优良，但耐磨损性差。
参考例中，虽然含有(A)～(C)成分、但没有配合(D)成分，因此，与本发明的组合物相比，高温耐油性、绝缘伸长率、耐磨损性略差。
与此相对，根据实施例，配合了(A)聚砜类树脂、(B)芳香族聚酯树脂、(C)聚酯弹性体、(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物，因此，在高水平上高温耐油性、耐磨损性、伸长率优良。由这些树脂组合物得到的绝缘电线即使在高温油中的振动环境下也能够使用。另外，耐磨损性优良，因此，对由绝缘包覆层的薄壁化引起的电线细径化、线束的省空间化作出贡献。
根据实施例1、2、3的比较，(A)聚砜类树脂为聚醚砜、聚苯砜时，耐磨损性更优良。此外，(A)聚砜类树脂为聚苯砜时，高温耐油性更优良。根据实施例1、4、5的比较，(B)芳香族聚酯树脂在重复单元的结构内具有萘基时，高温耐油性更优良。此外，耐磨损性、伸长率更优良。推测这是因为，(B)芳香族聚酯树脂具有萘基，由此使(A)聚砜类树脂与(C)聚酯弹性体的相容性提高。根据实施例1、6、7、8的比较，(C)聚酯弹性体的熔点为200℃以上时，高温耐油性更优良。
以上，对本发明的实施方式详细地进行了说明，但本发明并不受上述实施方式的任何限定，在不脱离本发明的主旨的范围内可以进行各种改变。

Claims (7)

1.一种电线包覆材料用树脂组合物，其特征在于，配合有(A)聚砜类树脂、(B)芳香族聚酯树脂、(C)聚酯弹性体、(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物，所述(D)成分与所述(B)成分或所述(C)成分反应而形成键，(C)聚酯弹性体的软链段为选自脂肪族聚醚、脂肪族聚酯中的一种或两种以上，
在将所述(A)～(C)成分相加得到的合计成分中，所述(C)聚酯弹性体配合1～50质量％，
在将所述(A)～(B)成分相加得到的合计成分中，所述(B)芳香族聚酯树脂配合1～40质量％，
相对于将所述(A)～(C)成分相加得到的合计成分100质量份，(D)具有与羧基或羟基反应的反应性官能团的化合物配合0.01～5质量份，
所述树脂组合物的断裂伸长率为200％以上。
2.如权利要求1所述的电线包覆材料用树脂组合物，其特征在于，所述(A)聚砜类树脂为选自聚醚砜和聚苯砜中的一种或两种以上。
3.如权利要求1或2所述的电线包覆材料用树脂组合物，其特征在于，所述(B)芳香族聚酯树脂在重复单元的结构内具有萘基。
4.如权利要求1或2所述的电线包覆材料用树脂组合物，其特征在于，所述(C)聚酯弹性体的熔点为200℃以上。
5.如权利要求3所述的电线包覆材料用树脂组合物，其特征在于，所述(C)聚酯弹性体的熔点为200℃以上。
6.一种绝缘电线，其特征在于，使用权利要求1至5中任一项所述的电线包覆材料用树脂组合物形成有电线包覆层。
7.一种线束，其特征在于，具有权利要求6所述的绝缘电线。
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