WO2017077824A1 - 接合用部材、および、接合用部材の製造方法 - Google Patents

接合用部材、および、接合用部材の製造方法 Download PDF

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WO2017077824A1
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foil
metal
joining member
particles
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鷲塚清多郎
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株式会社村田製作所
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    • B23K35/30—Selection of soldering or welding materials proper with the principal constituent melting at less than 1550 degrees C
    • B23K35/302—Cu as the principal constituent

Definitions

  • the present invention relates to a joining member used when joining an electronic component to a substrate, and a method for manufacturing the joining member.
  • the applicant of the present application has developed a paste-like joining member containing a low melting point metal and a high melting point metal (see, for example, Patent Document 1).
  • the joining member is heated to a predetermined temperature, the low melting point metal melts and reacts with the high melting point metal to produce an intermetallic compound having a melting point higher than that of the low melting point metal.
  • intermetallic compounds are produced, low melting point metals and high melting point metals decrease, or additives such as binders evaporate and vaporize, so there are many joints formed from this joining member. It becomes a porous thing containing the void of.
  • a joining member capable of obtaining a joined portion having a dense structure rather than a porous structure.
  • the joining member is formed into a sheet by binding particles of the high melting point metal by rolling or hot pressing the particles of the high melting point metal sandwiched between the metal foils made of the low melting point metal. Since the low melting point metal of the metal foil melts and fills the voids of the intermetallic compound, the bonding portion formed from the bonding member can obtain a dense structure in which almost no voids remain. In some cases, by leaving metal particles on the joint, the minimum thickness of the joint is increased to ensure the standoff height of the parts to be joined (see, for example, Patent Document 3).
  • a minute Kirkendall void is formed in the joint portion as time elapses due to a difference in speed of metal diffusion reaction between different kinds of metals. And there exists a possibility that destruction of a junction part may be caused by growth of Kirkendall void.
  • a paste-like joining member as in Patent Document 1 is applied to a metal foil made of a low melting point metal to form a coating film. It is considered effective to sandwich the coating film with another metal foil.
  • the metal foil and the coating film are joined only with a weak adhesive force such as van der Waals force, and the metal foil is easily peeled off.
  • an object of the present invention is to provide a joining member that can easily obtain a joint portion having a dense and homogeneous structure and in which the metal foil is difficult to peel off, and a method for manufacturing the joining member.
  • the joining member according to the present invention includes a first layer including a first metal body, a second layer including a second metal body, and a third layer provided between the first layer and the second layer.
  • a third layer particles of a third metal body having melting points higher than the melting points of the first metal body and the second metal body, and particles of the third metal body are dispersed.
  • first metal body do not refer to metal elements, but a solid body or an alloy that is an intermetallic compound or a metal body composed of a single metal element. It is defined as the term that refers to.
  • the first metal body or the second metal body melts and fills the void. Therefore, the denseness of the joint is increased.
  • the first metal body or the second metal body and the third metal body are bonded via the intermetallic compound, the first layer and the second layer are hardly peeled off from the third layer.
  • the film material preferably contains a flux.
  • the average particle size (D90) of the particles of the third metal body is preferably 0.1 ⁇ m or more and 45 ⁇ m or less. Also by this, an intermetallic compound can be formed up to the center part of the particles, and the third metal body is less likely to remain in the joint part formed from the joining member.
  • the first metal body is an Sn pure metal or an Sn alloy
  • the second metal body is an Sn pure metal or an Sn alloy
  • the third metal body is a Cu—Ni alloy or a Cu—Mn alloy. It is preferable that Thereby, the speed of the formation reaction of the intermetallic compound can be particularly improved, and the third metal body is less likely to remain in the joint portion formed from the joining member.
  • the third layer preferably further contains particles of Sn pure metal or Sn alloy.
  • fusing point of the said 1st metal body, and the said 2nd metal body A paste in which particles of a third metal body having a melting point higher than the melting point are dispersed in a film material, and applying the paste to at least one of the first foil and the second foil, The paste is sandwiched between the first foil and the second foil, and at least one of the first foil and the second foil is at a temperature lower than the melting point of the first metal body and the second metal body. And the vicinity of the surface of the particles of the third metal body is reacted with the first metal body or the second metal body to form an intermetallic compound.
  • the intermetallic compound When forming the intermetallic compound, it is preferable to apply a pressure between the first foil and the second foil to plastically deform the first foil and the second foil. This increases the contact area between the first foil or the second foil and the particles of the third metal body, and further improves the rate of the intermetallic compound formation reaction.
  • the average particle diameter (D90) of the particles of the third metal body dispersed in the film material when preparing the paste is preferably 0.1 ⁇ m or more and 55 ⁇ m or less. Thereby, it becomes easy to set the average particle diameter (D90) of the particle
  • the joining member when the joining portion is formed from the joining member, the first metal body and the second metal body are melted to fill the voids, and the third metal body has a surface on the particle surface. Since the area in which the first metal body or the second metal body can come into contact is increased, a junction with high density and high uniformity can be obtained. In addition, since the first metal body or the second metal body and the third metal body are joined via the intermetallic compound, the first layer and the second layer are hardly peeled off from the third layer.
  • FIG. 1 is a perspective view of a joining member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of the joining member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3A is a microscope image of the joining member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3B is a microscopic image of the joining member according to the comparison target.
  • FIG. 4 is a diagram showing a flowchart of the method for manufacturing the joining member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 5A, FIG. 5B, and FIG. 5C are schematic views for explaining the manufacturing process of the joining member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 (A), 6 (B), 6 (C), and 6 (D) illustrate a reaction when a joining portion is formed from the joining member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a microscopic image of a joint formed from the joining member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 8A is a schematic cross-sectional view of a joining member according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 8B is a microscopic image of the joining member according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a perspective view of a joining member 1 according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of the bonding member 1.
  • FIG. 3A is a microscopic image of a sample cross section of the bonding member 1.
  • the joining member 1 includes a package 2 and a container 3.
  • Package 2 includes a first foil 21 and a second foil 22.
  • the first foil 21 and the second foil 22 are each thin and flexible, and have a rectangular shape when viewed from the thickness direction.
  • the outer edge portion of the first foil 21 and the outer edge portion of the second foil 22 viewed from the thickness direction are bonded to each other.
  • the first foil 21 corresponds to the first layer in the bonding member 1.
  • the second foil 22 corresponds to the second layer in the bonding member 1.
  • the 1st foil 21 is comprised with the 1st metal body as a whole.
  • the first metal body is, for example, an Sn pure metal or an Sn-based alloy.
  • the second foil 22 is entirely composed of a second metal body.
  • the second metal body is, for example, an Sn pure metal or an Sn-based alloy.
  • Sn-based alloys include, for example, Sn-3Ag-0.5Cu, Sn-3.5Ag, Sn-5Ag, Sn-0.7Cu, Sn-0.75Cu, Sn-58Bi, Sn-52In, Sn-0.7Cu -0.05Ni, Sn-5Sb, Sn-2Ag-0.5Cu-2Bi, Sn-57Bi-1Ag, Sn-3.5Ag-0.5Bi-8In, Sn-9Zn, or Sn-8Zn-3Bi It is done.
  • Sn-3Ag-0.5Cu indicates an alloy containing 3% by weight of Ag, 0.5% by weight of Cu, and the balance being Sn.
  • the composition of the first metal body and the composition of the second metal body may be the same or different from each other. Further, the first metal body and the second metal body are not limited to the above-described composition as long as the relationship with the third metal body described later is satisfied.
  • Sn pure metal Sn foil: Niraco Co., Ltd. having a thickness of 100 ⁇ m and a purity of 99.9% is used.
  • the container 3 corresponds to the third layer in the joining member 1.
  • the container 3 is provided inside the package 2 with a thickness (for example, 50 ⁇ m) that is about half the thickness of the first foil 21 and the second foil 22, for example.
  • the container 3 includes metal particles 31, a film material 32, and intermetallic compounds 33 and 34.
  • the metal particles 31 are dispersed in the container 3 while being embedded in the film material 32 and the intermetallic compounds 33 and 34. More specifically, as shown in FIG. 3A, the intermetallic compound 33 is concentrated and distributed in the first region 41 close to the first foil 21 of the container 3.
  • the intermetallic compound 34 is concentrated and distributed in the second region 42 adjacent to the second foil 22 of the container 3.
  • the film material 32 is concentrated and distributed in the third region 43 sandwiched between the first region 41 and the second region 42 of the container 3.
  • the metal particles 31 are distributed so as to be surrounded by the intermetallic compound 33 in the first region 41, distributed so as to be surrounded by the intermetallic compound 34 in the second region 42, and in the third region 43. It is distributed so as to be surrounded by the material 32.
  • the metal particles 31 are entirely composed of a third metal body.
  • the third metal body has a higher melting point than the first metal body and the second metal body described above, and reacts with the first metal body and the second metal body to generate an intermetallic compound.
  • the third metal body is a Cu-based alloy metal body.
  • the Cu-based alloy is, for example, a Cu-10Ni alloy, a Cu-Ni alloy having a Ni content of 5 to 20% by weight, a Cu-Mn alloy having a Mn content of 5 to 20% by weight, or Cu—Cr alloy, Cu—Al alloy and the like.
  • a Cu—Ni alloy and a Cu—Mn alloy are particularly preferable materials because of their high reaction rate when producing an intermetallic compound with an Sn pure metal or an Sn-based alloy.
  • the third metal body has a melting point higher than those of the first metal body and the second metal body described above, and can generate an intermetallic compound by reacting with the first metal body and the second metal body. It may be a metal body. Further, the third metal body is Ag, Au, Al, Bi, C, Co, Cu, Fe, Ga, Ge, In, Mn, Mo, Ni, P, Pb, Pd, Pt, Si, Sb, Zn, etc. The 3rd component of this may be included.
  • the third metal body does not contain a metal element common to the first metal body or the second metal body, particularly Sn.
  • Cu-10Ni alloy particles are used as the metal particles 31.
  • the average particle diameter (D90) of the metal particles 31 in the starting raw material powder state is about 53 ⁇ m, and the average particle diameter (D90) by image analysis on the microscope image is about 42 ⁇ m. The definition of the average particle diameter will be described later.
  • the intermetallic compounds 33 and 34 are produced by the reaction of the first metal body or the second metal body with the third metal body, and have a higher melting point than the first metal body and the second metal body. is there.
  • the intermetallic compounds 33 and 34 are, for example, Cu—Sn alloys. More specifically, when the metal particle 31 is a Cu—Ni alloy, the intermetallic compounds 33 and 34 are (Cu, Ni) 6 Sn 5 , Cu 4 Ni 2 Sn 5 , Cu 5 NiSn 5 , ( Cu, Ni) 3 Sn, Cu 2 NiSn, CuNi 2 Sn, and the like.
  • the intermetallic compounds 33 and 34 are (Cu, Mn) 6 Sn 5 , Cu 4 Mn 2 Sn 5 , Cu 5 MnSn 5 , (Cu, Mn 3 Sn, Cu 2 MnSn, CuMn 2 Sn and the like.
  • the film material 32 evaporates or decomposes due to a material that disappears by reacting with the first metal body, the second metal body, the third metal body, etc., or at least when forming a joint from the joining member 1.
  • the film material 32 includes a flux.
  • the film material 32 contains the flux, the surface oxide films of the metal particles 31, the intermetallic compounds 33 and 34, the first foil 21, and the second foil 22 are removed when the bonding portion is formed from the bonding member 1. It can be made to react efficiently.
  • the flux it is possible to impart an appropriate viscosity to the film material 32, and after the application of the film material 32, until the flux melts, the effect of increasing the binding between the metal particles 31, The effect of increasing the adhesion of the film material 32 to the first metal body and the second metal body can be exhibited.
  • an appropriate rosin material such as natural rosin, hydrogenated rosin, disproportionated rosin, polymerized rosin, unsaturated dibasic acid modified rosin, rosin derivative such as acrylic acid modified rosin, or a mixture thereof is adopted. be able to.
  • a polymerized rosin R-95: Arakawa Chemical Industries, Ltd.
  • the weight ratio of the Cu-10Ni alloy to the polymerized rosin is 90: 5. Yes.
  • the film material 32 may include an activator that promotes the reaction of the flux.
  • Activators include monocarboxylic acids (eg, formic acid, acetic acid, lauric acid, palmitic acid, stearic acid, benzoic acid, etc.), dicarboxylic acids (eg, oxalic acid, malonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, suberin) Acid, azelaic acid, sebacic acid, phthalic acid, etc.), bromoalcohols (eg, 1-bromo-2-butanol, etc.), organic amine hydrohalides, bromoalkanes, bromoalkenes, benzylbromides, polyamines Any suitable activator material such as chlorinated activator can be employed.
  • the film material 32 is made of an organic additive such as a resin, a thixo material, a thermosetting resin, an antioxidant, a flame retardant, a dispersant, a leveling agent, an antifoaming agent, a matting agent, and a plasticizer as necessary. Etc. may be blended.
  • membrane material 32 may contain the void.
  • the bonding member 1 includes Ag, Au, Al, Bi, C, Co, Cu, Fe, Ga, Ge, In, Mn, Mo, Ni, P, Pb, Pd, Pt, Si, Sb, and Zn. Etc. may be included. These addition forms may be as impurities contained in the metal particles 31, the film material 32, the intermetallic compounds 33 and 34, the first foil 21, and the second foil 22, and are added separately. It may be as a metal powder or a metal film. Moreover, they may be contained in the form of a metal complex or a metal compound.
  • the intermetallic compounds 33 and 34 are provided between the first foil 21 and the metal particles 31 and between the second foil 22 and the metal particles 31. It is joined via. More specifically, between the first foil 21 and the intermetallic compound 33, between the intermetallic compound 33 and the metal particles 31, between the second foil 22 and the intermetallic compound 34, and between the intermetallic compounds 34. Between the metal particles 31 and the metal particles 31, the metal bonds are mainly strongly bonded.
  • FIG. 3B is a microscopic image showing a sample cross section of a joining member as a comparison target.
  • the joining member according to the comparison target is a configuration example in which the first foil 21 and the second foil 22 are pressure-bonded to the container 3 without being heated at the time of manufacture, and an intermetallic compound is not formed. .
  • the first foil 21 and the metal particles 31 and the second foil 22 and the metal particles 31 are joined by van der Waals force or an anchor effect. Is weaker than the adhesive strength due to metal bonding.
  • the first foil 21 and the second foil 22 are less likely to be peeled compared to the case where the intermetallic compounds 33 and 34 are not formed as in the bonding member according to the comparison target. ing.
  • FIG. 4 is a flowchart showing a method for manufacturing the joining member 1 according to the present embodiment.
  • FIGS. 5A, 5 ⁇ / b> B, and 5 ⁇ / b> C are schematic diagrams illustrating a manufacturing process of the bonding member 1.
  • the manufacturing method of the joining member 1 sequentially performs the preparation step S1, the coating step S2, the lamination step S3, and the heating step S4.
  • the first foil 21 and the second foil 22 that are separated from each other and the paste that becomes the container 3 are prepared.
  • the paste is obtained by adding a solvent to the film material 32 (including flux) to lower the viscosity and kneading the metal particles 31. That is, the paste is obtained by dispersing the metal particles 31 in the film material 32.
  • a solvent including flux
  • hexyl diglycol is used as the solvent
  • the weight ratio of the Cu-10Ni alloy, the polymerized rosin, and the solvent is 90: 5: 5.
  • a paste is applied to one side of each of the first foil 21 and the second foil 22 using a doctor blade method or the like, and a hot air oven, a reflow oven, or the like.
  • the paste is dried to obtain the coating film 35 by evaporating and evaporating the solvent.
  • the melting point of the first foil 21 and the second foil 22 (231.9 ° C. in the case of the Sn pure metal shown in the above sample) and the temperature at which the flux softens (shown in the above sample). If it is a polymerized rosin, it is desirable to carry out at a temperature lower than about 100 ° C, for example, about 90 ° C.
  • the surface of the first foil 21 on which the coating film 35 is provided and the surface of the second foil 22 on which the coating film 35 is provided face each other,
  • the first foil 21 and the second foil 22 are laminated with the respective coating films 35 sandwiched therebetween.
  • the outer edge portions of the first foil 21 and the second foil 22 may be directly joined by using an adhesive or by welding with heat.
  • heating process S4 the laminated body of the 1st foil 21, the 2nd foil 22, and the paste 35 is heated with a hot air oven, a reflow furnace, a hot plate, etc.
  • the heating temperature at this time is higher than the temperature at which the flux contained in the coating film 35 melts (around 160 ° C. in the case of the polymerized rosin shown in the above sample), and the first foil 21 and the second foil 22 are heated.
  • the temperature is preferably lower than the melting point (231.9 ° C. in the case of Sn pure metal shown in the above sample).
  • the heating temperature may be 200 to 220 ° C. and the heating may be performed for about 1 minute. It is preferable to set a heating temperature and a heating time such that at least a part of the film material 32 remains after heating.
  • a part of the first metal body constituting the first foil 21 reacts with the metal particles 31 in the vicinity of the first foil 21, and the metal particles 31 in the vicinity of the first foil 21 react.
  • An intermetallic compound 33 is formed on the surface and its periphery.
  • a part of the second metal body constituting the second foil 22 reacts with the metal particles 31 in the vicinity of the second foil 22, and the intermetallic compound 34 is formed on the surface of the metal particles 31 in the vicinity of the second foil 22 and the periphery thereof. It is formed.
  • the first foil 21 and the metal particles 31 and the second foil 22 and the metal particles 31 are firmly bonded via the intermetallic compounds 33 and 34, so that the first The foil 21 and the second foil 22 are difficult to peel off.
  • the first foil 21 and the second foil 22 are plastically deformed.
  • the pressure at this time may be 50 kN (corresponding to 125 MPa) in the configuration shown in the above-described sample.
  • the joining member 1 of this embodiment is manufactured.
  • the coating material is formed into a coating film from the paste state.
  • the coating material may be laminated between the metal foils in the paste state.
  • the heating method may be realized by far infrared heating, high frequency induction heating or the like in addition to the above-described examples.
  • the heating atmosphere may be any of air, vacuum, and gas such as N 2 , H 2 and formic acid.
  • the bonding member 1 manufactured by the above-described manufacturing method is used when bonding an electrode of an electronic component to an electrode of a substrate. Specifically, a flux or the like is applied to each of the facing electrodes to be joined, and the joining member 1 is disposed between the facing electrodes. Then, the joining member 1 is heated to a temperature exceeding the melting points of the first metal body and the second metal body. In this way, the bonding member 1 is melted and cured to form the bonded portion 5, and the opposing electrodes are bonded via the bonded portion 5.
  • FIG. 6 (A) is a schematic view showing a state of the bonding member 1 before heating.
  • FIG. 6B is a schematic diagram showing a state in which the first metal body and the second metal body have started to melt by heating.
  • the joining member 1 when the joining member 1 is heated to a temperature exceeding the melting points of the first metal body and the second metal body, the first foil 21, the second foil 22, and the film material 32 are melted. To do. As a result, the flux contained in the film material 32 removes the surface oxide film of the metal particles 31 dispersed in the film material 32. The film material 32 is consumed and gasified in this way, and a void 36 is formed in the film material 32. The melt of the first foil 21 and the second foil 22 flows into the void 36.
  • FIG. 6C is a schematic diagram showing a state in which an intermetallic compound is generated by the melt of the first foil 21 and the second foil 22 that has flowed into the void 36.
  • the melt of the first foil 21 and the second foil 22 that has flowed into the void 36 spreads on the surface of the metal particles 31, and is liquid phase diffusion bonded ("TLP bonding: Transient Liquid Phase Diffusion Bonding"). ])
  • TLP bonding Transient Liquid Phase Diffusion Bonding
  • the metal element composing the metal particles 31 is also diffused into the melt of the first foil 21 and the second foil 22 that has flowed into the void 36, and is also transformed into an intermetallic compound.
  • the film material 32 is further consumed, and the container 3 is transformed into an intermetallic compound while leaving the central portion of the metal particles 31.
  • FIG. 6D is a schematic diagram showing a state in which the heating of the bonding member 1 is further maintained for a certain period of time. While the bonding member 1 is placed in a heating environment, liquid phase diffusion bonding proceeds, and the vicinity of the center of the metal particles 31 is also transformed into an intermetallic compound. In the melt of the first foil 21 and the second foil 22, the surplus that is not consumed in the formation reaction of the intermetallic compound flows out from between the electrodes to be joined to the side, together with the residue of the film material 32 and the like. . Thereby, between the electrodes to be joined, a joining portion 5 having substantially the same thickness as that of the container 3 in the joining member 1 and almost entirely made of an intermetallic compound is formed. FIG.
  • FIG. 7 is a microscopic image showing a sample cross section in which the electrodes 6 to be joined are joined by the joining portion 5 formed from the joining member 1 according to the present embodiment.
  • a joint portion 5 that is almost entirely made of an intermetallic compound is formed.
  • the joining portion 5 is formed from the joining member 1 of the present embodiment.
  • the melt of the first foil 21 and the second foil 22 flows into the void 36, so that the void 36 is embedded in almost the entire joining portion 5 formed from the joining member 1. A dense structure can be obtained.
  • the first metal in an amount necessary to transform the third metal body of the metal particles 31 into an intermetallic compound.
  • a metal body and a second metal body are supplied.
  • the metal particles 31 are dispersed in the film material 32 and the intermetallic compounds 33 and 34, the area where the melt of the first metal body and the second metal body contacts the metal particles 31 is wide.
  • the production reaction of intermetallic compounds proceeds efficiently. That is, the speed of the intermetallic compound formation reaction is improved. Therefore, almost the entire joining portion 5 formed from the joining member 1 can have a homogeneous structure made of an intermetallic compound.
  • the blend ratio of the first metal body, the second metal body, and the third metal body is preferably in the range of 50:50 to 99: 1 by weight. This is because if the blending amount of the third metal body is too large, the unreacted third metal body component may remain in the joint portion 5 formed from the joining member 1, resulting in a non-homogeneous structure. It is because there exists a possibility that may become porous and may not become a precise
  • the average particle diameter (D90) of the metal particles 31 is preferably 0.1 ⁇ m or more and 45 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter (D90) in the present invention means a particle diameter at an integrated value of 90% obtained by analyzing the particle size distribution of metal particles (for example, about 50 particles) in a microscopic image of a sample cross section.
  • the average particle size of the metal particles 31 in the bonding member 1 is smaller than the average particle size of the metal particles 31 in the material stage before the bonding member 1 is manufactured. In the material stage (preparation process S1) before manufacturing the member 1, it corresponds to that the average particle diameter (D90) of the metal particles 31 is 0.1 ⁇ m or more and 55 ⁇ m or less.
  • the average particle shape (D90) of the metal particles 31 in the material stage corresponds to the particle shape at an integrated value of 90% in the particle size distribution obtained by the laser diffraction / scattering method. If the average particle diameter of the metal particles 31 is smaller than the lower limit value of the numerical range described above, the surface area ratio of the metal particles 31 increases, so that many surface oxides are formed, and the first metal body and the second metal body 31 are formed. The wettability of the metal body with the melt is reduced and the reaction is suppressed. Moreover, when the average particle diameter of the metal particles 31 is larger than the upper limit value of the numerical range described above, the central portion of the metal particles 31 is difficult to change to an intermetallic compound. Even in these cases, the unreacted third metal body component may remain in the joint portion 5 formed from the joining member 1, resulting in a non-homogeneous structure, or the joint portion becomes porous. There is a risk that it will not be a precise structure.
  • the joining member 1 since the joint portion 5 having a homogeneous structure is obtained, the Kirkendall void generated due to the difference in diffusion rate between different metals is not easily generated inside the joint portion 5, and the Kirkendall is not generated. There is a low risk of breakage or cracking in the joint 5 due to the growth of voids. Moreover, in the member 1 for joining which concerns on this embodiment, since the junction part 5 of a precise
  • FIG. 8A is a schematic cross-sectional view of a joining member 1A according to the second embodiment.
  • FIG. 8A is a microscopic image of a sample cross section of the bonding member 1A.
  • the joining member 1A includes a first foil 21, a second foil 22, and a container 3A.
  • the container 3 ⁇ / b> A includes first metal particles 31, second metal particles 31 ⁇ / b> A, a film material 32, and intermetallic compounds 33 and 34.
  • the second metal particle 31A is entirely composed of a fourth metal body.
  • the fourth metal body is made of the same metal material as that of the first foil 21 and the second foil 22, for example, a pure Sn metal or a Sn-based alloy.
  • the production of the intermetallic compound 35A is promoted by the reaction between the second metal particles 31A and the first metal particles 31 even in the vicinity of the second metal particles 31A. Therefore, in the container 3A, the intermetallic compounds 33, 34, and 35A are continuously connected from the region close to the first foil 21 to the region close to the second foil 22, and the whole in the thickness direction mainly has a metal bond. Bond strongly. Therefore, according to the joining member 1A according to the second embodiment, the first foil 21 and the second foil 22 are less likely to be peeled off than in the first embodiment.

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Abstract

本発明の接合用部材（１）は、第１箔（２１）と第２箔（２２）との間に収容体（３）を設け、収容体（３）は、第１箔（２１）の融点および第２箔（２２）の融点よりも高い融点を有する金属粒子（３１）と、金属粒子（３１）が分散した膜材（３２）と、第１箔（２１）または第２箔（２２）と金属粒子（３１）との反応で形成される金属間化合物（３３，３４）と、を含み、第１箔（２１）と金属粒子（３１）との間および第２箔（２２）と金属粒子（３１）との間は、金属間化合物（３３，３４）を介して接合されている。

Description

接合用部材、および、接合用部材の製造方法
　本発明は、電子部品を基板に接合する際などに用いられる接合用部材、および、接合用部材の製造方法に関するものである。
　本願の出願人は、低融点金属と高融点金属とを含む、ペースト状の接合用部材を開発している（例えば、特許文献１参照）。該接合用部材は、所定温度に加熱されると、低融点金属が溶融して高融点金属と反応し、低融点金属よりも高い融点の金属間化合物を生成する。金属間化合物が生成される際には、低融点金属や高融点金属が減少したり、バインダなどの添加剤が蒸発・気化したりするので、この接合用部材から形成される接合部は、多くのボイドを含む多孔質なものになる。
　一方、多孔質ではなく緻密な構造の接合部を得ることができる接合用部材（例えば特許文献２参照）も従来から開発されている。該接合用部材は、低融点金属からなる金属箔に挟んだ高融点金属の粒子を圧延または熱プレスすることにより、高融点金属の粒子同士を結着させ、シート状に成形されている。該接合用部材から形成される接合部は、金属箔の低融点金属が溶融して金属間化合物のボイドを埋めるため、ほとんどボイドが残存しない緻密な構造を得ることができる。なお、接合部にあえて金属粒子を残留させることにより、接合部の最小の厚みを大きくして接合対象部品のスタンドオフ高さを確保する場合もある（例えば特許文献３参照）。
特許第５０１８９７８号 特開２００２－３０１５８８号公報 特開２０１３－２１２５２４号公報
　特許文献１のような接合用部材から形成された多孔質な接合部では、強度、特にシアー強度が低下する恐れがある。一方、特許文献２のような接合用部材では、高融点金属の粒子が塑性変形した状態で互いに結着しているために、低融点金属が溶融する際に高融点金属と接触する面積が非常に小さく、金属間化合物の生成反応の速度が遅いものになる。このことによって、該接合用部材から形成される接合部は、高融点金属が残存する不均質な構造となってしまう。高融点金属が残存した不均質な構造の接合部では、異種金属間での金属拡散反応の速度差から、時間経過に伴って接合部内に微小なカーケンダルボイドが形成されてしまう。そして、カーケンダルボイドが成長することによって接合部の破壊が引き起こされる恐れがある。
　そこで、接合用部材から形成される接合部を緻密かつ均質な構造とするためには、特許文献１のようなペースト状の接合用部材を低融点金属からなる金属箔に塗布して塗膜とし、その塗膜を更に別の金属箔で挟み込む構成とすることが有効と考えられる。
　しかしながら、上記のような構成の場合、金属箔と塗膜との間がファンデルワールス力等の弱い接着力でしか接合されず、金属箔が剥離し易くなってしまう。
　そこで、本発明の目的は、緻密かつ均質な構造の接合部を容易に得ることができ、金属箔が剥離し難い接合用部材と、その接合用部材の製造方法とを提供することにある。
　本発明に係る接合用部材は、第１金属体を含む第１層と、第２金属体を含む第２層と、前記第１層と前記第２層との間に設けられた第３層と、を備え、前記第３層は、前記第１金属体の融点および前記第２金属体の融点よりも高い融点を有する第３金属体の粒子と、前記第３金属体の粒子が分散した膜材と、前記第１金属体と前記第３金属体との反応および前記第２金属体と前記第３金属体との反応で形成される金属間化合物と、を含み、前記第１金属体と前記第３金属体との間および前記第２金属体と前記第３金属体との間は、前記金属間化合物を介して接合されている。
　本発明においては、第１金属体、第２金属体、第３金属体の用語は、それぞれ金属元素を指すものではなく、固溶体または金属間化合物である合金あるいは単体の金属元素からなる金属体を指す用語と定義する。
　この構成では、第１層と第２層とに挟まれる第３層で、第３金属体の粒子が膜材に分散しているので、この接合用部材から接合部を形成する際に、第３金属体の表面に第１金属体または第２金属体が溶融して接触する面積を増大させられる。これにより、金属間化合物の生成反応の速度が向上し、接合用部材から形成される接合部にほとんど第３金属体が残存しなくなり、接合部の均質性が高まる。
　また、接合用部材から接合部を形成する際に、第３金属体の粒子を含む第３層にボイドが形成されても、そのボイドを第１金属体や第２金属体が溶融して埋めるので、接合部の緻密性が高まる。
　また、第１金属体や第２金属体と第３金属体との間が金属間化合物を介して接合するので、第１層や第２層が第３層から剥がれ難くなる。
　なお、前記膜材は、フラックスを含むことが好ましい。これにより、接合用部材から接合部が形成される際に、第３金属体の粒子表面の酸化膜を除去して、金属間化合物の生成反応の速度を向上させられる。したがって、接合用部材から形成される接合部に第３金属体が更に残存しにくくなる。
　また、前記第３金属体の粒子の平均粒径（Ｄ９０）は、０．１μｍ以上４５μｍ以下であることが好ましい。このことによっても、粒子の中心部まで金属間化合物にすることができ、接合用部材から形成される接合部に第３金属体が更に残存しにくくなる。
　また、前記第１金属体は、Ｓｎ純金属またはＳｎ合金であり、前記第２金属体は、Ｓｎ純金属またはＳｎ合金であり、前記第３金属体は、Ｃｕ－Ｎｉ合金またはＣｕ－Ｍｎ合金であることが好ましい。これにより、金属間化合物の生成反応の速度を特に向上させることができ、接合用部材から形成される接合部に第３金属体が更に残存しにくくなる。
　また、前記第３層は、更に、Ｓｎ純金属またはＳｎ合金の粒子を含むことが好ましい。これにより、第３層において、第１層や第２層に近接する領域だけでなく、それらの間の領域でも、金属間化合物の形成が促進され、第１層と第２層とを第３層から更に剥がれ難くすることができる。
　また、本発明に係る接合用部材の製造方法では、第１金属体を含む第１箔と、第２金属体を含む第２箔と、前記第１金属体の融点および前記第２金属体の融点よりも高い融点を有する第３金属体の粒子を膜材中に分散させたペーストと、を準備し、前記第１箔と前記第２箔とのうち少なくとも一方に前記ペーストを塗布し、前記第１箔と前記第２箔との間に前記ペーストを挟み、前記第１箔と前記第２箔とのうち少なくとも一方を、前記第１金属体および前記第２金属体の融点よりも低い温度に加熱し、前記第３金属体の粒子の表面近傍を前記第１金属体または前記第２金属体と反応させて金属間化合物を形成する。
　なお、前記金属間化合物を形成する際は、前記第１箔と前記第２箔との間に圧力をかけて、前記第１箔と前記第２箔とを塑性変形させることが好ましい。これにより、第１箔や第２箔と第３金属体の粒子との接触面積が増し、更に金属間化合物の生成反応の速度を向上させられる。
　また、前記ペーストを準備する際に前記膜材中に分散される前記第３金属体の粒子の平均粒径（Ｄ９０）は、０．１μｍ以上５５μｍ以下であることが好ましい。これにより、接合用部材の状態における第３金属体の粒子の平均粒径（Ｄ９０）を、前述した数値範囲に設定することが容易になる。
　本発明によれば、接合用部材において、接合用部材から接合部を形成する際に、第１金属体や第２金属体が溶融してボイドを埋めるとともに、第３金属体の粒子表面に第１金属体または第２金属体が接触することができる面積が増大するので、緻密性と均一性の高い接合部が得られる。また、第１金属体や第２金属体と第３金属体との間が金属間化合物を介して接合するので、第１層や第２層が第３層から剥がれ難くなる。
図１は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材の斜視図である。 図２は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材の模式的な断面図である。 図３（Ａ）は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材の顕微鏡画像である。図３（Ｂ）は、比較対象に係る接合用部材の顕微鏡画像である。 図４は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材の製造方法のフローチャートを示す図である。 図５（Ａ），図５（Ｂ），図５（Ｃ）は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材の製造過程を説明する模式図である。 図６（Ａ），図６（Ｂ），図６（Ｃ），図６（Ｄ）は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材から接合部が形成される際の反応を説明する模式図である。 図７は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材から形成される接合部の顕微鏡画像である。 図８（Ａ）は、本発明の第２実施形態に係る接合用部材の模式的な断面図である。図８（Ｂ）は、本発明の第２実施形態に係る接合用部材の顕微鏡画像である。
　以下、本発明の第１実施形態に係る接合用部材と、その接合用部材の製造方法について説明する。
　図１は、本発明の第１実施形態に係る接合用部材１の斜視図である。図２は、接合用部材１の模式的な断面図である。図３（Ａ）は接合用部材１のサンプル断面を視た顕微鏡画像である。
　接合用部材１は、パッケージ２と収容体３とを備えている。
　パッケージ２は、第１箔２１と第２箔２２とを備えている。第１箔２１と第２箔２２とは、それぞれ厚みが薄く可撓性を有し、厚み方向から視て矩形状である。厚み方向から視た第１箔２１の外縁部と第２箔２２の外縁部とは互いに貼り合わさっている。
　第１箔２１は、接合用部材１における第１層に相当するものである。また、第２箔２２は、接合用部材１における第２層に相当するものである。そして、第１箔２１は、第１金属体で全体が構成されている。第１金属体は、例えばＳｎ純金属またはＳｎ系合金である。また、第２箔２２は第２金属体で全体が構成されている。第２金属体は、例えばＳｎ純金属またはＳｎ系合金である。Ｓｎ系合金は、例えば、Ｓｎ－３Ａｇ－０．５Ｃｕ、Ｓｎ－３．５Ａｇ、Ｓｎ－５Ａｇ、Ｓｎ－０．７Ｃｕ、Ｓｎ－０．７５Ｃｕ、Ｓｎ－５８Ｂｉ、Ｓｎ－５２Ｉｎ、Ｓｎ－０．７Ｃｕ－０．０５Ｎｉ、Ｓｎ－５Ｓｂ、Ｓｎ－２Ａｇ－０．５Ｃｕ－２Ｂｉ、Ｓｎ－５７Ｂｉ－１Ａｇ、Ｓｎ－３．５Ａｇ－０．５Ｂｉ－８Ｉｎ、Ｓｎ－９Ｚｎ、又は、Ｓｎ－８Ｚｎ－３Ｂｉが挙げられる。
上記表記において、例えば、「Ｓｎ－３Ａｇ－０．５Ｃｕ」は、Ａｇを３重量％、Ｃｕを０．５重量％含有し、残部をＳｎとする合金であることを示している。
なお、第１金属体の組成と第２金属体の組成とは、互いに同じであってもよく、それぞれ異なっていてもよい。また、第１金属体と第２金属体とは、後述する第３金属体との関係を満足するならば、上記の例示した組成に限られない。なお、図３（Ａ）に示すサンプルにおいては、第１箔２１および第２箔２２として、厚み１００μｍで純度９９．９％のＳｎ純金属（Ｓｎ箔：株式会社ニラコ）を利用している。
　収容体３は、接合用部材１における第３層に相当するものである。収容体３は、例えば、第１箔２１や第２箔２２の厚みの半分程度の厚み（例えば５０μｍ）で、パッケージ２の内部に設けられる。
　収容体３は、金属粒子３１と膜材３２と金属間化合物３３，３４とを備える。金属粒子３１は、膜材３２および金属間化合物３３，３４に埋まった状態で、収容体３に分散している。より具体的には、図３（Ａ）に示すように、金属間化合物３３は、収容体３の第１箔２１に近接する第１領域４１に集中して分布している。金属間化合物３４は、収容体３の第２箔２２に近接する第２領域４２に集中して分布している。膜材３２は、収容体３の第１領域４１と第２領域４２とに挟まれる第３領域４３に集中して分布している。そして、金属粒子３１は、第１領域４１においては金属間化合物３３に囲まれるように分布し、第２領域４２においては金属間化合物３４に囲まれるように分布し、第３領域４３においては膜材３２に囲まれるように分布している。
　金属粒子３１は、第３金属体で全体が構成されている。第３金属体は、前述した第１金属体および第２金属体よりも融点が高く、第１金属体および第２金属体と反応して金属間化合物を生成するものである。例えば第３金属体は、Ｃｕ系合金の金属体である。Ｃｕ系合金は、例えば、Ｃｕ－１０Ｎｉ合金、その他、Ｎｉの割合が５～２０重量％であるＣｕ－Ｎｉ合金、または、Ｍｎの割合が５～２０重量％であるＣｕ－Ｍｎ合金、あるいは、Ｃｕ－Ｃｒ合金、Ｃｕ－Ａｌ合金等である。これらのうち、Ｃｕ－Ｎｉ合金とＣｕ－Ｍｎ合金とは、Ｓｎ純金属やＳｎ系合金と金属間化合物を生成する際の反応速度が高く、特に好ましい材料である。なお、第３金属体は、前述した第１金属体および第２金属体よりも融点が高く、第１金属体および第２金属体と反応して金属間化合物を生成するものであれば、その他の金属体であってもよい。さらに、第３金属体は、Ａｇ、Ａｕ、Ａｌ、Ｂｉ、Ｃ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｉｎ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｐ、Ｐｂ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｓｉ、Ｓｂ、Ｚｎ等の第３成分を含んでいてもよい。ただし、第３金属体は第１金属体や第２金属体と共通する金属元素、特にＳｎ、を含まないことが望ましい。なお、図３（Ａ）に示すサンプルにおいては、金属粒子３１として、Ｃｕ－１０Ｎｉ合金の粒子を利用している。該金属粒子３１の出発原料粉の状態での平均粒径（Ｄ９０）は約５３μｍであり、当該顕微鏡画像上での画像解析による平均粒径（Ｄ９０）は約４２μｍである。なお、平均粒径の定義については後述する。
　金属間化合物３３，３４は、第１金属体または第２金属体が第３金属体と反応して生成されるものであって、第１金属体および第２金属体よりも融点が高いものである。金属間化合物３３，３４は、例えば、Ｃｕ－Ｓｎ系合金である。より具体的には、金属粒子３１がＣｕ－Ｎｉ合金である場合には、金属間化合物３３，３４は、（Ｃｕ，Ｎｉ）６Ｓｎ５、Ｃｕ４Ｎｉ２Ｓｎ５、Ｃｕ５ＮｉＳｎ５、（Ｃｕ，Ｎｉ）３Ｓｎ、Ｃｕ２ＮｉＳｎ、ＣｕＮｉ２Ｓｎ等である。また、金属粒子３１がＣｕ－Ｍｎ系合金である場合には、金属間化合物３３，３４は、（Ｃｕ，Ｍｎ）６Ｓｎ５、Ｃｕ４Ｍｎ２Ｓｎ５、Ｃｕ５ＭｎＳｎ５、（Ｃｕ，Ｍｎ）３Ｓｎ、Ｃｕ２ＭｎＳｎ、ＣｕＭｎ２Ｓｎ等である。
　膜材３２は、少なくとも、接合用部材１から接合部を形成する時に、第１金属体や第２金属体、第３金属体などと反応することにより消失する材料や、熱によって蒸発や分解する材料からなる。例えば膜材３２は、フラックスを含む。膜材３２がフラックスを含むことで、接合用部材１から接合部を形成する時に、金属粒子３１や金属間化合物３３，３４、第１箔２１、第２箔２２の表面酸化膜を除去して効率的に反応させることができる。また、フラックスを含むことで、膜材３２に適度な粘性を付与することができ、膜材３２の塗布後、フラックスが溶融するまでの間、金属粒子３１同士の結着性を高める効果や、膜材３２の第１金属体や第２金属体との付着性を高める効果を発揮することができる。フラックスとしては、天然ロジン、水素化ロジン、不均化ロジン、重合ロジン、不飽和二塩基酸変性ロジン、アクリル酸変性ロジンなどのロジン誘導体等、またはこれらの混合材など適宜のロジン材料を採用することができる。なお、図３（Ａ）に示すサンプルにおいては、重合ロジン（Ｒ－９５：株式会社荒川化学工業）を利用し、Ｃｕ－１０Ｎｉ合金と重合ロジンとの重量比を９０：５となるようにしている。
　また、膜材３２は、フラックスの反応を促進する活性剤を含んでもよい。活性剤としては、モノカルボン酸（例えば、ギ酸、酢酸、ラウリン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、安息香酸など）、ジカルボン酸（例えば、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、フタル酸など）、ブロモアルコール類（例えば、１－ブロモー２－ブタノールなど）、有機アミンのハロゲン化水素酸塩類、ブロモアルカン類、ブロモアルケン類、ベンジルブロマイド類、ポリアミン類、塩素系活性剤など適宜の活性剤材料を採用することができる。また、膜材３２は、必要に応じて、樹脂、チクソ材、熱硬化樹脂、酸化防止剤、難燃剤、分散剤、レベリング剤、消泡剤、艶消し剤、可塑剤などの有機系添加剤などが配合されていてもよい。また、膜材３２は、ボイドを含んでいてもよい。
　なお、接合用部材１には、Ａｇ、Ａｕ、Ａｌ、Ｂｉ、Ｃ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｉｎ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｐ、Ｐｂ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｓｉ、Ｓｂ、Ｚｎ等が含まれていてもよい。これらの添加形態は、金属粒子３１や膜材３２、金属間化合物３３，３４、第１箔２１、第２箔２２に含有される不純物としてであってもよく、それらとは別に、添加される金属粉や金属被膜等としてであってもよい。また、それらは金属錯体や金属化合物の形態で含まれていてもよい。
　以上のような構成を有する本実施形態の接合用部材１において、第１箔２１と金属粒子３１との間、および、第２箔２２と金属粒子３１との間は、金属間化合物３３，３４を介して接合されている。より具体的には、第１箔２１と金属間化合物３３との間、金属間化合物３３と金属粒子３１との間、第２箔２２と金属間化合物３４との間、および、金属間化合物３４と金属粒子３１との間が、金属結合を主として強く結合している。
　図３（Ｂ）は、比較対象としての接合用部材のサンプル断面を示す顕微鏡画像である。比較対象に係る接合用部材は、製造時に加熱せずに第１箔２１および第２箔２２を収容体３に圧着させたものであり、金属間化合物が形成されていない構成例となっている。このような場合、第１箔２１と金属粒子３１との間、および、第２箔２２と金属粒子３１との間は、ファンデルワールス力やアンカー効果によって接合することになるが、その接着力は、金属結合による接着力よりも弱いものになる。
　したがって、本実施形態に係る接合用部材１は、比較対象に係る接合用部材のように金属間化合物３３，３４が形成されない場合に比べて、第１箔２１や第２箔２２が剥がれ難くなっている。
　次に、本実施形態に係る接合用部材１の製造方法について説明する。図４は、本実施形態に係る接合用部材１の製造方法を示すフローチャートである。図５（Ａ），図５（Ｂ），図５（Ｃ）は、接合用部材１の製造過程を示す模式図である。
　本実施形態に係る接合用部材１の製造方法は、図４に示すように、準備工程Ｓ１と、塗布工程Ｓ２と、積層工程Ｓ３と、加熱工程Ｓ４とを順に行う。
　準備工程Ｓ１では、互いに分離した状態の第１箔２１および第２箔２２と、収容体３となるペーストと、を準備する。ペーストは、膜材３２（フラックスを含む）に溶剤を添加して粘度を低下させ、金属粒子３１を混練したものである。すなわち、当該ペーストは、金属粒子３１を膜材３２中に分散させたものである。なお、前述のサンプルにおいては、溶剤としてヘキシルジグリコールを利用し、Ｃｕ－１０Ｎｉ合金と重合ロジンと溶剤との重量比を９０：５：５となるようにしている。
　塗布工程Ｓ２では、図５（Ａ）に示すように、第１箔２１と第２箔２２とのそれぞれの一方面に、ドクターブレード法等を用いてペーストを塗布し、熱風オーブンやリフロー炉等で加熱して溶剤を蒸発させることで、ペーストを乾燥させて塗膜３５を得る。
　なお、この工程は、第１箔２１と第２箔２２との融点（前述のサンプルで示したＳｎ純金属であれば２３１．９℃）や、フラックスが軟化する温度（前述のサンプルで示した重合ロジンであれば１００℃前後）よりも低い温度、例えば９０℃程度で行うことが望ましい。
　積層工程Ｓ３では、図５（Ｂ）に示すように、第１箔２１の塗膜３５を設けた側の面と、第２箔２２の塗膜３５を設けた側の面とを向かい合わせ、それぞれの塗膜３５を間に挟んだ状態で、第１箔２１と第２箔２２とを積層する。なお、この際、第１箔２１と第２箔２２との外縁部は、接着剤を用いたり、熱により溶着させたりして、直接接合させるとよい。
　加熱工程Ｓ４では、熱風オーブンやリフロー炉、ホットプレート等で、第１箔２１と第２箔２２とペースト３５との積層体を加熱する。この際の加熱温度は、塗膜３５に含まれるフラックスが溶融する温度（前述のサンプルで示した重合ロジンであれば１６０℃前後）よりも高温で、第１箔２１と第２箔２２との融点（前述のサンプルで示したＳｎ純金属であれば２３１．９℃）よりも低温とすることが好ましい。例えば、加熱温度を２００～２２０℃として、１分間程度、加熱するようにするとよい。少なくとも膜材３２の一部が加熱後に残存するような加熱温度および加熱時間を設定することが好ましい。
　すると、図５（Ｃ）に示すように、第１箔２１近傍の金属粒子３１に第１箔２１を構成する第１金属体の一部が反応し、第１箔２１近傍の金属粒子３１の表面およびその周囲に金属間化合物３３が形成される。また、第２箔２２近傍の金属粒子３１に第２箔２２を構成する第２金属体の一部が反応し、第２箔２２近傍の金属粒子３１の表面およびその周囲に金属間化合物３４が形成される。
　これにより、前述したように第１箔２１と金属粒子３１との間、および、第２箔２２と金属粒子３１との間が、金属間化合物３３，３４を介して強固に接合され、第１箔２１や第２箔２２が剥がれにくくなる。
　この加熱工程は、更に好ましくは、第１箔２１と第２箔２２と収容体３とを、厚み方向に押し潰すように加圧して第１箔２１と第２箔２２とを塑性変形させるとよい。例えば、この際の圧力は、前述のサンプルで示した構成であれば５０ｋＮ（１２５ＭＰａ相当）とするとよい。このように加圧することで、第１箔２１や第２箔２２に金属粒子３１の一部が埋まるようにし、接触面積を増やして金属間化合物３３，３４の生成速度と生成量とを増すことができる。よって、より強固な接合を実現できる。
　これらの工程Ｓ１～Ｓ４を経て、本実施形態の接合用部材１は製造される。なお、上記の製造方法においては、塗材を、ペースト状態から塗膜化する例を示したが、例えば塗材をペースト状態のまま、金属箔の間に積層するようにしてもよい。また、加熱の方法は上記した例示の他、遠赤外線加熱や高周波誘導加熱等によって実現してもよい。また、加熱雰囲気は、大気中、真空中、Ｎ２、Ｈ２、ギ酸等のガス中のいずれであってもよい。
　上記した製造方法で製造された接合用部材１は、電子部品の電極を基板の電極に接合する際などに用いられる。具体的には、接合対象となる対向する電極それぞれにフラックス等を塗布し、それらの対向する電極間に接合用部材１が配置される。そして、接合用部材１が第１金属体および第２金属体の融点を超える温度に加熱される。このようにして、接合用部材１が溶融および硬化して接合部５が形成され、対向する電極間が接合部５を介して接合されることになる。
　ここで、接合用部材１から接合部５が形成される際に生じる反応について説明する。
　図６（Ａ）は、接合用部材１の加熱前の状態を示す模式図である。図６（Ｂ）は、加熱により第１金属体および第２金属体が溶融し始めた状態を示す模式図である。
　図６（Ｂ）に示すように、接合用部材１を第１金属体および第２金属体の融点を超える温度に加熱すると、第１箔２１、第２箔２２、および、膜材３２が溶融する。これにより、膜材３２に含まれるフラックスが、膜材３２中に分散している金属粒子３１の表面酸化膜を除去する。膜材３２はこのようにして消費されるとともにガス化し、膜材３２にボイド３６が形成される。このボイド３６には、第１箔２１および第２箔２２の融液が流れ込む。
　図６（Ｃ）は、ボイド３６に流れ込んだ第１箔２１および第２箔２２の融液により金属間化合物が生成される状態を示す模式図である。図６（Ｃ）に示すように、ボイド３６に流れ込んだ第１箔２１および第２箔２２の融液は、金属粒子３１の表面に濡れ広がり、液相拡散接合（「ＴＬＰ接合：ＴｒａｎｓｉｅｎｔＬｉｑｕｉｄ Ｐｈａｓｅ ＤｉｆｆｕｓｉｏｎＢｏｎｄｉｎｇ」）によって、金属粒子３１の表面近傍を金属間化合物に変質させる。また、ボイド３６に流れ込んだ第１箔２１および第２箔２２の融液にも、金属粒子３１を組成する金属元素が拡散し、やはり金属間化合物に変質する。このようにして膜材３２は更に消費され、金属粒子３１の中心部分を残して収容体３が金属間化合物に変質していく。
　図６（Ｄ）は、接合用部材１の加熱を更に一定時間維持した状態を示す模式図である。接合用部材１が加熱環境下におかれている間は、液相拡散接合が進展し、金属粒子３１の中心付近も金属間化合物に変質する。そして、第１箔２１および第２箔２２の融液のうち、金属間化合物の生成反応に消費されない余剰分は、膜材３２の残滓などとともに、接合対象の電極間から側方などに流出する。これにより、接合対象の電極間には、接合用部材１における収容体３と同程度の厚みで、ほぼ全体が金属間化合物からなる接合部５が形成される。図７は、本実施形態に係る接合用部材１から形成される接合部５により、接合対象の電極６間を接合させたサンプル断面を示す顕微鏡画像である。該サンプルでは、ほぼ全体が金属間化合物からなる接合部５が形成されている。
　以上のような反応を経て、本実施形態の接合用部材１から接合部５が形成される。この反応の過程では、前述したように第１箔２１および第２箔２２の融液がボイド３６に流れ込むので、接合用部材１から形成される接合部５のほぼ全体を、ボイド３６が埋まった緻密な構造とすることができる。
　また、前述したように第１箔２１および第２箔２２から多量の融液が供給されることで、金属粒子３１の第３金属体を金属間化合物に変質させるために必要な分量の第１金属体および第２金属体が供給される。また、金属粒子３１が膜材３２および金属間化合物３３，３４中に分散して存在していたことにより、第１金属体および第２金属体の融液が金属粒子３１に接触する面積が広く、金属間化合物の生成反応が効率的に進む。すなわち、金属間化合物の生成反応の速度が向上する。したがって、接合用部材１から形成される接合部５のほぼ全体を、金属間化合物からなる均質な構造とすることができる。
　なお、上記した接合用部材１において、第１金属体および第２金属体と第３金属体との配合比は、重量比で５０：５０～９９：１の範囲内であることが好ましい。これは、第３金属体の配合量が多すぎると、接合用部材１から形成される接合部５に、未反応の第３金属体成分が残存して均質な構造でなくなる恐れや、接合部が多孔質状になって緻密な構造でなくなる恐れがあるためである。
　また、上記した接合用部材１において、金属粒子３１の平均粒径（Ｄ９０）は、０．１μｍ以上４５μｍ以下であることが好ましい。この発明での平均粒径（Ｄ９０）は、サンプル断面の顕微鏡画像における金属粒子（例えば、５０個程度）の粒度分布を解析して得られる、積算値９０％での粒径を意味する。なお、接合用部材１における金属粒子３１の平均粒径は、接合用部材１を製造する前の材料段階での金属粒子３１の平均粒径よりも小さくなるため、上記した数値範囲は、接合用部材１を製造する前の材料段階（準備工程Ｓ１）においては金属粒子３１の平均粒径（Ｄ９０）が０．１μｍ以上５５μｍ以下であることに相当する。なお、材料段階における金属粒子３１の平均粒形（Ｄ９０）は、レーザ回折・散乱法によって求めた粒度分布における積算値９０％での粒形に相当する。金属粒子３１の平均粒径が上記した数値範囲の下限値よりも小さいと、金属粒子３１の表面積の割合が増加することにより多くの表面酸化物が形成されてしまい、第１金属体や第２金属体の溶融液との濡れ性が低下して反応が抑制されてしまう。また、金属粒子３１の平均粒径が、上記した数値範囲の上限値よりも大きいと、金属粒子３１の中心部が金属間化合物に変化しにくくなる。これらのことによっても、やはり、接合用部材１から形成される接合部５に、未反応の第３金属体成分が残存して均質な構造でなくなる恐れや、接合部が多孔質状になって緻密な構造でなくなる恐れがある。
　本実施形態に係る接合用部材１では、均質な構造の接合部５が得られるために、接合部５の内部で異種金属間の拡散速度の差によって生じるカーケンダルボイドが発生しにくく、カーケンダルボイドの成長によって接合部５に破断や亀裂が生じる危険性が低い。また、本実施形態に係る接合用部材１では、緻密な構造の接合部５が得られるために、接合対象を強固に接合することができる。
　次に、第２の実施形態に係る接合用部材について説明する。
　図８（Ａ）は、第２の実施形態に係る接合用部材１Ａの模式的な断面図である。図８（Ａ）は接合用部材１Ａのサンプル断面を視た顕微鏡画像である。
　接合用部材１Ａは、第１箔２１と第２箔２２と収容体３Ａとを備えている。収容体３Ａは、第１の金属粒子３１と第２の金属粒子３１Ａと膜材３２と金属間化合物３３，３４とを備える。第２の金属粒子３１Ａは、第４の金属体で全体が構成されている。第４の金属体は、第１箔２１と第２箔２２と同種の金属材料、例えばＳｎ純金属やＳｎ系合金からなる。
　この構成では、第２の金属粒子３１Ａの周辺でも、第２の金属粒子３１Ａと第１の金属粒子３１とが反応することによって金属間化合物３５Ａの生成が促進される。したがって、収容体３Ａは、第１箔２１に近接する領域から第２箔２２に近接する領域にかけて、金属間化合物３３，３４，３５Ａが連続して繋がって、厚み方向の全体が金属結合を主として強く結合する。したがって、第２の実施形態に係る接合用部材１Ａによれば、第１の実施形態よりも更に、第１箔２１や第２箔２２が剥がれ難くなる。
　以上の各実施形態に示したように、本発明は実施することができるが、各実施形態での説明は、すべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上述の実施形態ではなく、特許請求の範囲によって示される。さらに、本発明の範囲には、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
１…接合用部材
２…パッケージ
３…収容体
５…接合部
６…電極
２１…第１箔
２２…第２箔
３１…金属粒子
３２…膜材
３３，３４…金属間化合物
３５…ペースト
３６…ボイド
４１…第１領域
４２…第２領域
４３…第３領域

Claims (8)

  1. 　第１金属体を含む第１層と、
    　第２金属体を含む第２層と、
    　前記第１層と前記第２層との間に設けられた第３層と、を備え、
    　前記第３層は、
    　前記第１金属体の融点および前記第２金属体の融点よりも高い融点を有する第３金属体の粒子と、
    　前記第３金属体の粒子が分散した膜材と、
    　前記第１金属体または前記第２金属体と前記第３金属体との反応で形成される金属間化合物と、を含み、
    　前記第１層と前記第３金属体の粒子との間および前記第２層と前記第３金属体の粒子との間は、前記金属間化合物を介して接合されている、
    　接合用部材。
  2. 　前記膜材は、フラックスを含む、
    　請求項１に記載の接合用部材。
  3. 　前記第３金属体の粒子の平均粒径（Ｄ９０）は、０．１μｍ以上４５μｍ以下である、
    　請求項１または２に記載の接合用部材。
  4. 　前記第１金属体は、Ｓｎ純金属またはＳｎ系合金であり、
    　前記第２金属体は、Ｓｎ純金属またはＳｎ系合金であり、
    　前記第３金属体は、Ｃｕ－Ｎｉ系合金またはＣｕ－Ｍｎ系合金である、
    　請求項１から３のいずれかに記載の接合用部材。
  5. 　前記第３層は、更に、Ｓｎ純金属またはＳｎ系合金の粒子を含む、
    　請求項４に記載の接合用部材。
  6. 　第１金属体を含む第１箔と、第２金属体を含む第２箔と、前記第１金属体の融点および前記第２金属体の融点よりも高い融点を有する第３金属体の粒子を膜材中に分散させたペーストと、を準備し、
    　前記第１箔と前記第２箔とのうち少なくとも一方に前記ペーストを塗布し、
    　前記第１箔と前記第２箔との間に前記ペーストを挟み、
    　前記第１箔と前記第２箔とのうち少なくとも一方を、前記第１金属体および前記第２金属体の融点よりも低い温度に加熱し、前記第３金属体の粒子の表面近傍を前記第１金属体または前記第２金属体と反応させて金属間化合物を形成する、
    　接合用部材の製造方法。
  7. 　前記金属間化合物を形成する際は、前記第１箔と前記第２箔との間に圧力をかけて、前記第１箔と前記第２箔とを塑性変形させる、
    　請求項６に記載の接合用部材の製造方法。
  8. 　前記ペーストを準備する際に前記膜材中に分散される前記第３金属体の粒子の平均粒径（Ｄ９０）は、０．１μｍ以上５５μｍ以下である、
    　請求項６または７に記載の接合用部材の製造方法。
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