WO2015105088A1

WO2015105088A1 - 構造材接合方法、接合用シートおよび接合構造

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Publication number: WO2015105088A1
Application number: PCT/JP2015/050107
Authority: WO
Inventors: 石野聡; 川口義博; 中野公介; 高岡英清; 柳瀬航
Original assignee: 株式会社村田製作所
Priority date: 2014-01-07
Filing date: 2015-01-06
Publication date: 2015-07-16
Also published as: JPWO2015105088A1; JP6011734B2; CN105873713A; US10413992B2; CN105873713B; US20160297029A1

Abstract

第１構造材（１０）と第２構造材（２０）とを、低融点金属および高融点金属の金属間化合物層を介して接合するに際し、第１構造材（１０）と第２構造材（２０）との間に、金属間化合物層を形成するための原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合材を介して第１構造材（１０）と第２構造材（２０）とを貼り合わせ、これを熱処理する。このことによって、第１構造材（１０）と第２構造材（２０）とを金属間化合物層を介して接合するとともに、樹脂成分（３３）を浸み出させて金属間化合物層の側周（露出）部を樹脂膜（Ｒ）によって被覆することで、第１構造材（１０）および第２構造材（２０）の接合状態を容易に安定化させることができ、また、各構造材の接合面間の全体にほぼ均一な厚みの接合層が形成されるため、接合部の強度も向上させることができる。

Description

構造材接合方法、接合用シートおよび接合構造

　本発明は、大きな接合面を持った構造材同士を接合する方法、その接合に用いる接合用シートおよび接合構造に関するものである。

　ヒートシンクや自動車ボディー部に代表されるような、大きな接合面を持った構造材同士の接合には、はんだ付けやスポット溶接、もしくはろう付けが用いられている。

　ここで、はんだには、それを加熱し溶融した際に濡れ性が良い所に集まるという特性があるため、はんだ付けでは、大きな接合面同士の接合は困難であって、スポットでの接合を取らざるを得ない。また、スポット溶接では、そのプロセスの特徴上、接合部分は点状であって、面接合は困難である。このように、はんだ付けやスポット溶接は、いずれもスポットでの接合となるため、接合強度が低くなることが懸念される。

　他方、ろう付けは、ろうを接合面全体に行き渡らせるため、面接合が可能であるが、接合温度が高いため、周辺部材の変形や脆化といった悪影響が懸念される。接合温度が高いと言う点は、スポット溶接も同様であり、ろう付けと同じ悪影響が懸念される。また、スポット溶接では高価な設備が必要という懸念点もある。

　ところで、高温系はんだの代替が可能な合金接合材およびそれを用いた接合方法が例えば特許文献１に開示されている。この手法は、TeとAgを主成分とし、SnやZn等の添加物を含んだ合金接合材を介して、Ni、Ag、Al等の金属部材同士を貼り合わせ、これを350-450℃程度で熱処理するものである。このことにより、２つの金属部材間は、Te-Ag合金を含む高耐熱性を有する接合層を介して接合される。

特開２００８－２３８２３３号公報

　しかし、特許文献１に示されている接合方法は、比較的小さな電子部品を基板に接合するための手法であり、また、２つの金属部材が合金接合層を介して接合されるが、接合温度が高く短時間での接合が難しい。また、上記合金接合層は、その材質によっては、水分に弱い、脆い、等の弱点を有する。つまり、２つの部材の接合部は、経時的に劣化し、応力に対する耐性が低下してしまい、外部応力によって接合部が破壊されることがある。

　本発明の目的は、比較的低温で短時間に高融点の金属間化合物を生成して、信頼性の高い接合構造を得る構造材接合方法、接合材および接合構造を提供することにある。

　本発明の構造材接合方法は、第１構造材と第２構造材との間に、低融点金属および高融点金属の金属間化合物層を形成するための原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合材を介して第１構造材と第２構造材とを貼り合わせ、これを熱処理することによって、第１構造材と第２構造材とを金属間化合物層を介して接合するとともに、樹脂成分を浸み出させて金属間化合物層の側周（露出）部を樹脂膜で被覆することを特徴とする。

　本発明の構造材接合方法は、第１構造材と第２構造材との間に、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる少なくとも１種の高融点金属粉末、およびSnを成分とする、またはSnを主成分とする低融点金属粉末を含む原料成分とバインダ成分とを含有した接合用シートを介して第１構造材と第２構造材とを貼り合わせ、これを熱処理することによって、第１構造材と第２構造材とを、低融点金属および高融点金属の金属間化合物層を介して接合することを特徴とする。

　本発明の接合用シートは、第１構造材と第２構造材とを金属間化合物層を介して接合するためのものであって、Snを成分とする、またはSnを主成分とする低融点金属粉末、および、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる少なくとも１種の高融点金属粉末を含む原料成分とバインダ成分とを含有した混合層をシート状に成型してなることを特徴とする。

　本発明の接合構造は、原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合用シートを介して第１構造材と第２構造材とが貼り合わされ、熱処理によって、第１構造材と第２構造材とが金属間化合物層を介して接合され、金属間化合物層の側周（露出）部が樹脂成分の滲出物によって被覆されていることを特徴とする。

　本発明によれば、低融点金属と高融点金属との金属間化合物層が樹脂層でコートされるため、第１構造材および第２構造材の接合状態を容易に安定化させることができ、また、各構造材の接合面間の全体にほぼ均一な厚みの接合層が形成されるため、接合部の強度も向上させることができる。

図１（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ａの接合前の状態を示す斜視図である。図１（Ｂ）は接合後の状態を示す斜視図である。図２（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ａの接合前の状態を示す断面図である。図２（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図３（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ａの接合後の状態を示す断面図である。図３（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。図４（Ａ）は構造材接合用テープの斜視図、図４（Ｂ）はその正面図、図４（Ｃ）は部分拡大断面図である。図５（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｂの接合前の状態を示す断面図である。図５（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図６（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｂの接合後の状態を示す断面図である。図６（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。図７（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｃの接合前の状態を示す断面図である。図７（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図８（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｃの接合後の状態を示す断面図である。図８（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。図９（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｄの接合前の状態を示す断面図である。図９（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図１０（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｄの接合後の状態を示す断面図である。図１０（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。図１１（Ａ）～図１１（Ｄ）は、第１構造材１０と第２構造材２０とを構造材接合用テープ３０５で接合する工程を示す斜視図である。図１２（Ａ）は図１１（Ｃ）に示す状態での接合部の拡大断面図である。図１２（Ｂ）は、図１１（Ｄ）に示す状態での拡大断面図である。図１３（Ａ）は構造材接合用テープ３０５の斜視図、図１３（Ｂ）はその正面図、図１３（Ｃ）は部分拡大断面図である。

　以降、図を参照して幾つかの具体的な例を挙げて、本発明を実施するための複数の形態を示す。各図中には同一箇所に同一符号を付している。各実施形態は例示であり、異なる実施形態で示した構成の部分的な置換または組み合わせが可能であることは言うまでもない。特に、第２の実施形態以降では第１の実施形態と共通の事柄についての記述を省略し、異なる点についてのみ説明する。

《第１の実施形態》
　第１の実施形態に係る構造材接合方法、接合材および接合構造について、図１～図４を参照して説明する。

　図１（Ａ）は、接合すべき第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ａの接合前の状態を示す斜視図である。図１（Ｂ）は接合後の状態を示す斜視図である。図２（Ａ）は、接合すべき第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ａの接合前の状態を示す断面図である。図２（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図３（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ａの接合後の状態を示す断面図である。図３（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。

　各構造材は、例えば車体フレーム、建築物、機械設備等の骨格材である。第１構造材１０は例えば鋼材であり、接合面にCuめっき膜１１が形成されている。同様に、第２構造材２０は例えば鋼材であり、接合面にCuめっき膜２１が形成されている。各構造材における接合面の面積は１ｃｍ^２以上である。なお、各構造材が例えば銅材であれば、その接合面にCuめっき膜１１，２１が形成されている必要は無い。

　接合材３０Ａは、液相拡散接合（以下「TLP接合」）による金属間化合物層を形成するための原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合用シートである。図２（Ｂ）に示すように、前記原料成分に、例えば粒径0.5～30μｍのCu-Ni合金粉末（高融点金属粉末）３１、および粒径0.5～30μｍのSn粉末（低融点金属粉末）３２を含む。

　具体的に言うと、Cu-Ni合金粉末とSn粉末との割合は、例えば（Sn：55wt%，Cu-Ni：45wt%）、（Sn：70wt%，Cu-Ni：30wt%）等である。Cu-Ni合金粉末は、例えばCu-10Ni合金粉末である。なお、接合材３０Ａの形状はシート状に限定されるものではなく、例えばペースト状であってもよい。

　樹脂成分３３は主にバインダである。バインダはSn等の低融点金属粉末およびCu-Ni合金等の高融点合金粉末を、常温で薄いシート状（たとえば厚み１０μｍ～３ｍｍ）に保持するための形状保持剤としても機能する。混合層にはさらにフラックスが入っている。上記混合層は均一な厚みを有する面状に成形されて、両面に粘着層３４が被覆されている。樹脂成分の添加量は低融点金属粉末および高融点合金粉末の合計量１００重量部に対して、１重量部～５０重量部であることが好ましい。

　上記接合材３０Ａを用いた構造材接合方法は次のとおりである。

（１）第１構造材１０および第２構造材２０の表面にCuめっき膜を形成する。Cuめっき膜は少なくとも接合面に形成すればよい。第１構造材１０および第２構造材２０が、それらの表面に予めCuめっき膜が形成された構造材であれば、あるいは、構造材自体がCuを含む素材で構成されたものであれば、このCuめっき工程は省略できる。

（２）第１構造材１０または第２構造材２０のCuめっき膜表面に接合材３０Ａを貼付する。つまり、シート状に成型された接合用シートのうち一方主面側の粘着層３４を第１構造材１０の接合面に接着させ、他方主面側の粘着層３４を第２構造材２０の接合面に接着させる。

（３）これによって、接合材３０Ａの粘着層３４の粘着性を利用して、接合材３０Ａを挟み込むように、第１構造材１０と第２構造材２０とを仮接合する。

（４）第１構造材１０と第２構造材２０との接合部（接合材３０Ａ）をホットガン等の工業用ドライヤーを用いて熱風加熱して、高融点金属であるCu-Ni合金の粉末３１および低融点金属であるSnの粉末３２を反応させ、高融点の反応物であるTLP接合層Cu-Ni-Sn（Cu₂NiSn等）を生じさせる。すなわち、TLP接合反応によって金属間化合物層を生じさせ、この金属間化合物層を介して各構造材を接合させる。このときの加熱温度はSn粉末３２の融点以上、Cu-Ni合金粉末３１の融点以下あり、例えば250～350℃である。また、加熱温度は粉末状のSnが残らない条件であり、例えば1分～10分である。金属間化合物層は（Cu,Ni)₆Sn₅（融点435℃付近）を主相とする高融点合金層である。

　粘着層３４は上記加熱工程で消失するか、樹脂成分３３に一体化される。フラックス成分は上記加熱工程で消失する。フラックス成分は還元剤であり、各粉末の表面の酸化膜を溶かし、上記の反応を促進する。なお、粘着層３４にもフラックスが含まれていることが好ましい。そのことにより、第１構造材１０、第２構造材２０の表面（Cuめっき膜１１，２１）の清浄化および各粉末表面の酸化膜を除去することができ、より緻密な金属間化合物層を形成できるとともに反応速度がより向上する。

　ミクロ的には、図３（Ｂ）に表れているように、Cu-Ni合金粉末とSn粉末とが反応して、Cuめっき膜の表面にCu₃Sn層およびCu₆Sn₅層が形成される。Cu-Ni合金粉末の表面にはSnとの反応によりSn-Cu-Ni膜が形成される。また、Sn粉末とCuとの反応によりSn-Cu合金（Cu₆Sn₅等）が生じる。さらに、Sn粉末とNiとの反応によりSn-Ni合金（Ni₃Sn₄等）も生じる。

　得られた金属間化合物層には微小な間隙部（オープンポア）が形成されるが、この微小間隙部には樹脂成分３３が充填される。また、熱処理によって樹脂成分が軟化・流動して接合部の側周部に浸み出し、その結果、金属間化合物層の側周部は樹脂成分による膜で被覆される。

　このようにして金属間化合物層が形成されることにより、金属間化合物層の融点が例えば400℃以上に変化する。なお、Sn分が残存していないことが好ましいが、金属間化合物層の内部であれば、単体のSnが10～20wt%程度残っていても高い接合強度と400℃の耐熱性は担保できる。

　樹脂成分３３は、バインダとしても機能し、液状または粒状の樹脂であり、その軟化・流動開始温度は130～300℃であり、具体的には、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル系樹脂、ポリカーボネイト樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、テフロン（登録商標）樹脂等が挙げられる。混合層においては、この樹脂分100重量部に対して50～200重量部のフラックス成分が含まれていてもよい。熱処理時、樹脂成分３３は、高融点金属粉末と低融点金属粉末とのTLP接合反応にしたがって軟化・流動し、外部へ押し出され、その結果、金属間化合物層の側周（露出）部に樹脂成分３３の滲出物である樹脂膜Ｒが形成される。この樹脂膜Ｒによって、金属間化合物層の側周（露出）部、さらには、第１構造材と金属間化合物層との接合界面、第２構造材と金属間化合物層の接合界面が被覆される。この樹脂膜Rは、厚み0.1～0.5mm程度の均一な樹脂膜であり、金属間化合物層や各構造材との接合界面に固着している。また、金属間化合物層の微小間隙部に含浸した樹脂成分と金属間化合物層の側周部に浸み出した樹脂成分とが連接し、樹脂成分による強固な保護膜が形成される。

　上述したとおり、車体フレームを構成する構造部材の接合はスポット溶接が一般的であって、スポット的（断片的）な溶接であるため、車体フレームの剛性を高くすることには限界がある。接合部を面接合にすれば剛性を高くすることができるが、溶接プロセスが長大になり、生産効率が劣る。これに対して、本実施形態によれば、上記のような特殊な組成のシート状接合材を利用しているので、構造部材同士を簡単に面接合できる。特に、Cu-Ni-Sn系金属間化合物は車体フレーム材として一般的な高張力鋼板よりも硬いため、単なるスポット溶接（さらには面接合溶接）よりも、車体フレームの剛性を高めることができる。なお、はんだシートを用いる手法も考えられるが、はんだは、加熱するといわゆる「ダマ」になってしまう（玉化してしまう）ため、面接合はできない。

　また、本実施形態によれば、TLP接合層である、低融点金属と高融点金属との金属間化合物層が樹脂層でコートされるため、第１構造材および第２構造材の接合状態を容易に安定化させることができ、また、接合部の強度や耐環境性も向上させることができる。特に、原料成分の低融点金属がSn、高融点金属がCu-Ni合金であることにより、低温で短時間に高融点の反応物（金属間化合物）が形成されて、耐熱性の高い接合構造が得られる。また、TLP接合層に空隙やポアが存在する場合であっても、その外表面が樹脂膜にてカバーされているため、接合部の強度や耐環境性が大きく劣化してしまうことが少ない。さらに、この接合方法では接合材はSn-Ag-Cuはんだのように玉化しないので、各構造材の接合面間の全体にほぼ均一な厚みの接合層が形成され、接合強度を大幅に改善できる。

　図４（Ａ）は構造材接合用テープの斜視図、図４（Ｂ）はその正面図、図４（Ｃ）は部分拡大断面図である。

　図４（Ｃ）に表れているように、この接合用テープ３０１は、接合材３０Ａの一方の面に剥離紙３９が貼付されたものである。つまり、接合用シートをテープ状に構成したものである。接合材３０Ａの構成は既に図２（Ｂ）に示したとおりである。

　この接合用テープ３０１は各層がフレキシブルであるため、図４（Ａ）（Ｂ）に示すようにロール状での供給が可能である。

　なお、低融点金属粉末としては、上記Sn粉末以外に、Snを主成分とする粉末を用いることができる。また、高融点金属粉末としては、上記Cu-Ni合金粉末以外に、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる１種または複数種の粉末を用いることができる。

　樹脂成分３３のフラックスとしてはアジピン酸、グルコン酸などのカルボキシル基を持つ有機酸を用いることができる。バインダとしてはロジンを用いることができる。

　粘着層３４としては、アクリル系、シリコーン系、天然ゴム系、合成ゴム系、ビニルエーテル系等の単独もしくは２種以上のポリマーを主体に、必要に応じて架橋剤、粘着付与剤、軟化剤、可塑剤、酸化防止剤等を配合した粘着剤等を用いることができる。

《第２の実施形態》
　第２の実施形態に係る構造材接合方法、接合材および接合構造について、図５、図６を参照して説明する。

　図５（Ａ）は、接合すべき第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｂの接合前の状態を示す断面図である。図５（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図６（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｂの接合後の状態を示す断面図である。図６（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。

　第１構造材１０は例えば鋼材であり、接合面に高融点金属であるCu-Ni合金のめっき膜１２が形成されている。同様に、第２構造材２０は例えば鋼材であり、接合面にCu-Ni合金めっき膜２２が形成されている。なお、各構造材が例えばCu-Ni合金材であれば、その接合面にCu-Ni合金めっき膜が形成されている必要は無い。

　接合材３０Ｂは、TLP接合による金属間化合物層を形成するための原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合用シートである。図５（Ｂ）に示すように、前記原料成分は、Sn粉末３２を含む。なお、接合材３０Ｂの形状はシート状に限定されるものではなく、例えばペースト状であってもよい。樹脂成分３３は主にバインダである。混合層にはさらにフラックスが入っている。上記混合層は均一な厚みを有する面状に成形されて、両面に粘着層３４が被覆されている。

　上記接合材３０Ｂを用いた構造材接合方法は次のとおりである。

（１）第１構造材１０および第２構造材２０の表面にCu-Ni合金めっき膜を形成する。Cu-Ni合金めっき膜は少なくとも接合面に形成すればよい。第１構造材１０および第２構造材２０が、それらの表面に予めCu-Ni合金めっき膜が形成された構造材であれば、あるいは、構造材自体がCu-Ni合金を含む素材で構成されたものであれば、このCu-Ni合金めっき工程は省略できる。

（２）第１構造材１０または第２構造材２０のCu-Ni合金めっき膜表面に接合材３０Ｂを貼付する。つまり、シート状に成型された接合用シートのうち一方主面側の粘着層３４を第１構造材１０の接合面に接着させ、他方主面側の粘着層３４を第２構造材１０の接合面に接着させる。

（３）これによって、接合材３０Ｂの粘着層３４の粘着性を利用して、接合材３０Ｂを挟み込むように、第１構造材１０と第２構造材２０とを仮接合する。

（４）第１構造材１０と第２構造材２０との接合部（接合材３０Ｂ）を、ホットガン等の工業用ドライヤーを用いて加熱して、高融点金属であるCu-Ni合金めっき膜と、低融点金属粉末であるSn粉末３２とを反応させ、高融点の反応物であるTLP接合層（Cu-Ni-Sn）を生じさせる。すなわち、TLP接合反応によって金属間化合物層を生じさせ、この金属間化合物層を介して各構造材を接合させる。

　図６（Ｂ）に表れているように、Cu-Ni合金めっき膜とSn粉末が反応して、Sn-Cu-Ni合金が形成される。

　粘着層３４は上記加熱工程で消失するか、樹脂成分３３に一体化される。フラックス成分は上記加熱工程で消失する。フラックス成分は還元剤であり、各粉末の表面の酸化膜を溶かし、上記の反応を促進する。なお、粘着層３４にもフラックスが含まれていることが好ましい。そのことにより、第１構造材１０、第２構造材２０の表面（Cu-Ni合金めっき膜１２，２２）の清浄化および各粉末表面の酸化膜を除去することができ、より緻密な金属間化合物層を形成できるとともに反応速度がより向上する。

　第１の実施形態と同様に、本実施形態によっても、上記のような特殊な組成のシート状接合部材を利用しているので、構造部材同士を簡単に面接合できる。特に、Cu-Ni-Sn系金属間化合物は車体フレーム材として一般的な高張力鋼板よりも硬いため、単なるスポット溶接（さらには面接合溶接）よりも、車体フレームの剛性を高めることができる。

　また、TLP接合層の金属間化合物層が樹脂層でコートされるため、第１構造材および第２構造材の接合状態を容易に安定化させることができ、また、接合部の強度も向上させることができる。特に、原料成分の低融点金属がSn、高融点金属がCu-Ni合金であることにより、低温で短時間に高融点の反応物（金属間化合物）が形成されて、耐熱性の高い接合構造が得られる。さらに、この接合方法では、各構造材の接合面間の全体にほぼ均一な厚みの接合層が形成され、接合強度を大幅に改善できる。

　なお、TLP接合層Cu-Ni-Sn合金を形成し、Sn単体の層が残らないように、接合材３０Ｂの厚み、Cu-Ni合金めっき膜１２，２２の厚み、およびその割合を定めておく。例えば、接合材３０Ｂの金属粉末成分の体積含有率を50%とした場合Cu-Ni合金めっき膜１２，２２の厚みは、接合材３０Ｂの厚みに対して0.05～0.20程度とする。

　なお、Cu-Ni合金めっきに代えて、Cu-Mn合金めっき、Cu-Al合金めっき、またはCu-Cr合金めっきの膜を形成することで、TLP接合層にCu-Mu-Sn合金層、Cu-Al-Sn合金層、またはCu-Cr-Sn合金層を形成してもよい。

《第３の実施形態》
　第３の実施形態に係る構造材接合方法、接合材および接合構造について、図７、図８を参照して説明する。

　図７（Ａ）は、接合すべき第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｃの接合前の状態を示す断面図である。図７（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図８（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｃの接合後の状態を示す断面図である。図８（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。

　第１構造材１０は例えば鋼材であり、接合面に低融点金属であるSnめっき膜１３が形成されている。同様に、第２構造材２０は例えば鋼材であり、接合面にSnめっき膜２３が形成されている。なお、各構造材が例えばSn材であれば、その接合面にSnめっき膜１３，２３が形成されている必要は無い。

　接合材３０Ｃは、TLP接合による金属間化合物層を形成するための原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合用シートである。図７（Ｂ）に示すように、前記原料成分は、高融点金属粉末であるCu-Ni合金粉末３１を含む。なお、接合材３０Ｃの形状はシート状に限定されるものではなく、例えばペースト状であってもよい。樹脂成分３３は主にバインダである。混合層にはさらにフラックスが入っている。上記混合層は均一な厚みを有する面状に成形されて、両面に粘着層３４が被覆されている。

　上記接合材３０Ｃを用いた構造材接合方法は次のとおりである。

（１）第１構造材１０および第２構造材２０の表面にSnめっき膜を形成する。Snめっき膜は少なくとも接合面に形成すればよい。第１構造材１０および第２構造材２０が、それらの表面に予めSnめっき膜が形成された構造材であれば、あるいは、構造材自体がSnを含む素材で構成されたものであれば、このSnめっき工程は省略できる。

（２）第１構造材１０のSnめっき膜１３の表面または第２構造材２０のSnめっき膜２３の表面に接合材３０Ｃを貼付する。つまり、シート状に成型された接合用シートのうち一方主面側の粘着層３４を第１構造材１０の接合面に接着させ、他方主面側の粘着層３４を第２構造材２０の接合面に接着させる。

（３）これによって、接合材３０Ｃの粘着層３４の粘着性を利用して、接合材３０Ｃを挟み込むように、第１構造材１０と第２構造材２０とを仮接合する。

（４）第１構造材１０と第２構造材２０との接合部（接合材３０Ｃ）を、ホットガン等の工業用ドライヤーを用いて加熱して、低融点金属であるSnめっき膜とCu-Ni合金粉末３１とを反応させ、高融点の反応物であるTLP接合層（Cu-Ni-Sn）を生じさせる。すなわち、TLP接合反応によって金属間化合物層を生じさせ、この金属間化合物層を介して各構造材を接合させる。このときの加熱温度はSnめっき膜１３，２３の融点以上、Cu-Ni合金粉末３１の融点以下あり、例えば250～350℃である。また、加熱温度は単体のSnが残らない条件であり、例えば1分～10分である。

　図８（Ｂ）に表れているように、Snめっき膜とCu-Ni合金粉末が反応して、Sn-Cu-Niが形成される。また部分的にはSn-Cuが形成される。

　粘着層３４は上記加熱工程で消失するか、樹脂成分３３に一体化される。フラックス成分は上記加熱工程で消失する。フラックス成分は還元剤であり、各粉末の表面の酸化膜を溶かし、上記の反応を促進する。なお、粘着層３４にもフラックスが含まれていることが好ましい。そのことにより、第１構造材１０、第２構造材２０の表面（Snめっき膜１３，２３）の清浄化および各粉末表面の酸化膜を除去することができ、より緻密な金属間化合物層を形成できるとともに反応速度がより向上する。

　このようにして金属間化合物層が形成されることにより、金属間化合物層の融点が例えば400℃以上に変化する。

　樹脂成分３３は高融点金属粉末と低融点金属粉末とのTLP接合反応にしたがって外部へ押し出されようとし、金属間化合物層の側周（露出）部に樹脂膜Ｒが形成される。この樹脂膜Ｒによって金属間化合物層の側周（露出）部が被覆される。また、金属間化合物層の微小間隙部に含浸した樹脂成分と金属間化合物層の側周部に浸み出した樹脂成分とが連接し、樹脂成分による強固な保護膜が形成される。

　第１の実施形態と同様に、本実施形態によっても、上記のような特殊な組成のシート状接合材を利用しているので、構造部材同士を簡単に面接合できる。特に、Cu-Ni-Sn系金属間化合物は車体フレーム材として一般的な高張力鋼板よりも硬いため、単なるスポット溶接（さらには面接合溶接）よりも、車体フレームの剛性を高めることができる。

　なお、接合材３０Ｃ内にCu-Ni単体の層が残らないように、接合材３０Ｃの厚み、Snめっき膜１３，２３の厚み、およびその割合を定めておく。例えば、接合材３０Ｃの金属粉末成分の体積含有率を50%とした場合、Snめっき膜１３，２３の厚みは、接合材３０Ｃの厚みに対して0.30～0.60程度とする。

　なお、第１構造材および第２構造材がSn材である場合には、上記（１）のSnめっき膜形成工程は不要であり、上記（２）以降の処理を行えばよい。

《第４の実施形態》
　第４の実施形態に係る構造材接合方法、接合材および接合構造について、図９、図１０を参照して説明する。

　図９（Ａ）は、接合すべき第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｄの接合前の状態を示す断面図である。図９（Ｂ）は接合材の拡大断面図である。図１０（Ａ）は、第１構造材１０、第２構造材２０および接合材３０Ｄの接合後の状態を示す断面図である。図１０（Ｂ）は接合部の拡大断面図である。

　第１構造材１０および第２構造材２０はいずれも銅（Cu）材である。

　接合材３０Ｄは、TLP接合による金属間化合物層を形成するための原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合用シートである。図９（Ｂ）に示すように、前記原料成分は、Cu-Ni合金粉末３１およびSn粉末３２を含む。なお、接合材３０Ｄの形状はシート状に限定されるものではなく、例えばペースト状であってもよい。樹脂成分３３は主にバインダである。混合層にはさらにフラックスが入っている。上記混合層は均一な厚みを有する面状に成形されて、両面に粘着層３４が被覆されている。

　上記接合材３０Ｄを用いた構造材接合方法は次のとおりである。

（１）第１構造材１０または第２構造材２０の接合面に接合材３０Ｄを貼付する。つまり、シート状に成型された接合用シートのうち一方主面側の粘着層３４を第１構造材１０の接合面に接着させ、他方主面側の粘着層３４を第２構造材２０の接合面に接着させる。

（２）これによって、接合材３０Ｄの粘着層３４の粘着性を利用して、接合材３０Ｄを挟み込むように、第１構造材１０と第２構造材２０とを仮接合する。

（３）第１構造材１０と第２構造材２０との接合部（接合材３０Ｄ）を、ホットガン等の工業用ドライヤーを用いて加熱して、Sn粉末とCu-Ni合金粉末とを反応させ、高融点の反応物であるTLP接合層（Cu-Ni-Sn）を生じさせる。すなわち、TLP接合反応によって金属間化合物層を生じさせ、この金属間化合物層を介して各構造材を接合させる。

　粘着層３４は上記加熱工程で消失するか、樹脂成分３３に一体化される。フラックス成分は上記加熱工程で消失する。フラックス成分は還元剤であり、各粉末の表面の酸化膜を溶かし、上記の反応を促進する。なお、粘着層３４にもフラックスが含まれていることが好ましい。そのことにより、第１構造材１０、第２構造材２０の表面の清浄化および各粉末表面の酸化膜を除去することができ、より緻密な金属間化合物層を形成できるとともに反応速度がより向上する。

　ミクロ的には、図１０（Ｂ）に表れているように、Cu-Ni合金粉末とSn粉末が反応して、Cu材の表面にCu₃Sn層およびCu₆Sn₅層が形成される。Cu-Ni合金粉末の表面にはSnとの反応によりSn-Cu-Ni膜が形成される。さらに、Cu-Ni-Snも形成される。

　このようにして金属間化合物層が形成されることにより、融点が例えば400℃以上に変化する。

《第５の実施形態》
　第５の実施形態に係る構造材接合方法、接合材および接合構造について、図１１～図１３を参照して説明する。

　図１１（Ａ）～（Ｄ）は、第１構造材１０と第２構造材２０とを構造材接合用テープ３０５で接合する工程を示す斜視図である。図１２（Ａ）は図１１（Ｃ）に示す状態での接合部の拡大断面図である。図１２（Ｂ）は、図１１（Ｄ）に示す状態での拡大断面図である。

　図１３（Ａ）は構造材接合用テープ３０５の斜視図、図１３（Ｂ）はその正面図、図１３（Ｃ）は部分拡大断面図である。

　図１３（Ｃ）に表れているように、この接合用テープ３０５は、接合材３０Ｅがフレキシブルな基材シート３５に形成されたものである。接合材３０Ｅの構成は、第４の実施形態で図１０（Ｂ）に示した接合材３０Ｄと同じである。

　第１構造材１０および第２構造材２０はいずれもCu材である。基材シート３５もCu材（箔）である。

　上記構造材接合用テープ３０５を用いた構造材接合方法は次のとおりである。

（１）図１１（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）、図１２（Ａ）に示すように、第１構造材１０と第２構造材２０の接合面同士を当接させ、その当接部の周囲に構造材接合用テープ３０５を貼付することにより仮接合する。

（２）構造材接合用テープ３０５の周囲を、ホットガン等の工業用ドライヤーを用いて加熱して、図１２（Ｂ）に示すように、Sn粉末とCu-Ni合金粉末とを反応させ、高融点の反応物であるTLP接合層（Cu-Ni-Sn）を生じさせる。すなわち、TLP接合反応によって金属間化合物層を生じさせ、この金属間化合物層を介して各構造材を接合させる。

　ミクロ的には、図１２（Ｂ）に表れているように、Cu-Ni合金粉末とSn粉末が反応して、Cu材の表面にCu-Sn膜（Cu₃Sn，Cu₆Sn₅等）が形成される。Cu-Ni合金粉末の表面にはSnとの反応によりSn-Cu-Ni膜が形成される。また、Sn粉末の一部はCuとの反応によりSn-Cu合金（Cu₆Sn₅等）が形成される。さらに、Sn粉末の一部はNiとの反応によりSn-Ni合金（Ni₃Sn₄等）が形成される。

　樹脂成分３３はTLP接合反応にしたがって外部へ押し出されようとし、金属間化合物層の側周（露出）部に樹脂膜Ｒが形成される。この樹脂膜Ｒによって金属間化合物層の側周（露出）部が被覆される。また、金属間化合物層の微小間隙部に含浸した樹脂成分と金属間化合物層の側周部に浸み出した樹脂成分とが連接し、樹脂成分による強固な保護膜が形成される。

　なお、以上に示した各実施形態の加熱工程において、熱風加熱以外に遠赤外線加熱や高周波誘導加熱を行ってもよい。

Ｒ…樹脂膜
１０…第１構造材
１１，２１…Cuめっき膜
１２，２２…Cu-Ni合金のめっき膜
１３，２３…Snめっき膜
２０…第２構造材
３０Ａ～３０Ｅ…接合材
３１…Cu-Ni合金粉末
３２…Sn粉末
３３…樹脂成分
３４…粘着層
３５…基材シート
３９…剥離紙
３０１，３０５…接合用テープ

Claims

　第１構造材と第２構造材とを、低融点金属および高融点金属の金属間化合物層を介して接合するに際し、
　前記第１構造材と前記第２構造材との間に、前記金属間化合物層を形成するための原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合材を介して前記第１構造材と前記第２構造材とを貼り合わせ、これを熱処理することによって、前記第１構造材と前記第２構造材とを前記金属間化合物層を介して接合するとともに、前記樹脂成分を浸み出させて前記金属間化合物層の側周部を前記樹脂成分による膜で被覆する、
ことを特徴とする構造材接合方法。
　前記原料成分は、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる少なくとも１種の高融点金属粉末、およびSnを成分とする、またはSnを主成分とする低融点金属粉末を含む、請求項１に記載の構造材接合方法。
　前記第１構造材および前記第２構造材は、少なくとも表面がCuを主成分とする金属構造部材である、請求項２に記載の構造材接合方法。
　前記第１構造材および前記第２構造材の少なくとも表面は、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる少なくとも１種の高融点金属で構成されており、前記原料成分は、Ｓｎを成分とする、またはＳｎを主成分とする低融点金属粉末を含む、請求項１に記載の構造材接合方法。
　前記第１構造材および前記第２構造材の少なくとも表面は、Snを成分とする、またはSnを主成分とする低融点金属で構成されており、前記原料成分は、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる少なくとも１種の高融点金属粉末を含む、請求項１に記載の構造材接合方法。
　前記熱処理により、前記樹脂成分を前記金属間化合物層の側周部に浸み出させるとともに、前記金属間化合物層の内部に微小間隙部を形成して前記微小間隙部に前記樹脂成分を含浸させて、前記微小間隙部に含浸した前記樹脂成分と前記金属間化合物層の側周部における前記樹脂成分とを連接させる、請求項１から５のいずれかに記載の構造材接合方法。
　前記接合材は、前記混合層をシート状に成型してなる接合用シートである、請求項１から６のいずれかに記載の構造材接合方法。
　第１構造材と第２構造材とを、低融点金属および高融点金属の金属間化合物層を介して接合するに際し、
　前記第１構造材と前記第２構造材との間に、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる少なくとも１種の高融点金属粉末、およびSnを成分とする、またはSnを主成分とする低融点金属粉末を含む原料成分とバインダ成分とを含有した接合用シートを介して前記第１構造材と前記第２構造材とを貼り合わせ、これを熱処理することによって、前記第１構造材と前記第２構造材とを、前記低融点金属および前記高融点金属の前記金属間化合物層を介して接合する、
ことを特徴とする構造材接合方法。
　第１構造材と第２構造材とを金属間化合物層を介して接合するための接合用シートであって、
　Snを成分とする、またはSnを主成分とする低融点金属粉末、および、Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金またはCu-Cr合金からなる群より選ばれる少なくとも１種の高融点金属粉末を含む原料成分とバインダ成分とを含有した混合層をシート状に成型してなる、接合用シート。
　前記混合層は、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分を含む、請求項９に記載の接合用シート。
　前記混合層は粘着性を有する基材に支持されている、請求項９または１０に記載の接合用シート。
　原料成分と、熱処理時に軟化・流動する樹脂成分との混合層を備える接合用シートを介して第１構造材と第２構造材とが貼り合わされ、熱処理によって、前記第１構造材と前記第２構造材とが金属間化合物層を介して接合され、前記金属間化合物層の側周部が前記樹脂成分の滲出物によって被覆されている、ことを特徴とする接合構造。
　前記金属間化合物層はその内部に微小間隙部を有し、前記微小間隙部に前記樹脂成分が含浸されていて、前記微小間隙部に含浸した前記樹脂成分と前記金属間化合物層の側周部における前記樹脂成分とが連接している、請求項１２に記載の接合構造。