WO2013073302A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、面状発光体 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、面状発光体 Download PDF

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WO2013073302A1
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真人 奥山
正数 遠西
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コニカミノルタ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence element that can be applied to uses such as a display device and a lighting device, and a planar light-emitting body produced by arranging a plurality of the organic electroluminescence elements.
  • organic electroluminescence elements using organic substances are promising in applications such as solid-state light-emitting inexpensive large-area full-color display elements and light-emitting elements of writing light source arrays. Therefore, research and development of organic EL elements are being actively promoted.
  • the organic EL element generally includes a substrate, a first electrode, an organic compound layer including a light emitting layer, and a second electrode, and the first electrode, the organic compound layer, and the second electrode are formed on the substrate in this order.
  • One of the first electrode and the second electrode constitutes an anode, and the other constitutes a cathode.
  • the light emitting layer is composed of one or a plurality of organic layers containing an organic light emitting substance.
  • the organic EL element having such a configuration, when a voltage is applied between the first electrode and the second electrode, holes are injected from the one electrode (anode) into the light emitting layer, and light is emitted from the other electrode (cathode). Electrons are injected into the layer. Then, when holes and electrons injected into the light emitting layer recombine in the light emitting layer, the energy level of the organic light emitting material returns from the conduction band to the valence band, and the energy generated at this time is converted from the light emitting layer as light. Released.
  • Patent Document 1 proposes a technique of providing a sealing film on an element substrate of an organic EL element.
  • Patent Document 2 proposes a technique in which an inorganic sealing film is formed on an element substrate of an organic EL element, and a sealing member is bonded to the inorganic sealing film via a sealing material. .
  • the present invention has been made to meet the above-mentioned demands, and an object of the present invention is to provide an organic EL element having excellent characteristics in both flexibility and light emitting performance, and a planar light emitting body including the organic EL element. It is to be.
  • an organic EL element of the present invention includes an element substrate, a first electrode formed on the element substrate, an organic compound layer formed on the first electrode and including a light emitting layer, an organic And a second electrode provided to cover the compound layer. Furthermore, the organic EL element of the present invention covers the second electrode and the inorganic insulating film formed on the predetermined region in the non-light-emitting region of the first electrode and formed between the first electrode and the second electrode.
  • An inorganic film provided in such a manner, a sealing resin layer provided so as to cover the inorganic film, and a sealing substrate provided on the sealing resin layer.
  • the planar light emitter of the present invention includes a plurality of the organic EL elements of the present invention, and a support member that supports the plurality of organic EL elements arranged in a predetermined form.
  • the organic EL element of the present invention has a structure in which the organic compound layer is covered with three layers of the second electrode, the inorganic film, and the sealing resin layer, that is, a three-layer sealing structure. In this case, even if the thickness of each layer is reduced, sufficient sealing performance can be ensured. Therefore, according to the present invention, by adopting such a sealing configuration, an organic EL element having characteristics excellent in both flexibility and light emitting performance, and a planar light emitting body including the organic EL element are provided. can do.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an organic EL element according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a planar light emitter according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of an organic EL element produced in various examples.
  • FIG. 4 is a diagram showing the results of the characteristic evaluation of the organic EL elements of various examples.
  • the sealing width of the organic EL element (sealing width: the distance from the end of the light emitting region of the light emitting layer to the side wall of the organic EL element) is widened to achieve good sealing performance (light emitting performance). It has gained. However, when the seal width is widened, the area of the non-light emitting region formed in the region near the outer peripheral edge of the light emitting surface of the organic EL element increases.
  • the thickness of the electrode (second electrode) provided on the side opposite to the light extraction side of the light emitting layer is increased so that the organic layer is removed from the outside.
  • a method to protect can be considered.
  • this method deteriorates the flexibility of the organic EL element.
  • the thickness of the second electrode is too thick, there is a problem that the second electrode is easily peeled off from the element substrate.
  • the present invention proposes a sealing technique that can suppress the change (deterioration) of light emission quality over time without increasing the seal width and thickness in an organic EL element that requires flexibility.
  • FIG. 1 shows a schematic cross-sectional view of an organic EL element according to an embodiment of the present invention.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment is a flexible organic EL element, and includes an organic EL element body 2, an adhesive layer 3 (sealing resin layer), and a sealing substrate 4.
  • the organic EL element 1 is produced by bonding the sealing substrate 4 to the organic EL element body 2 via the adhesive layer 3. That is, the organic EL element 1 of the present embodiment is manufactured by a solid contact type sealing method. In this case, although not shown in FIG. 1, the organic EL element main body is sealed with the sealing substrate 4 through the adhesive layer 3 so that the external extraction electrode ends of the anode 11 and the cathode 13 are exposed to the outside. Bond with part 2.
  • the organic EL element body 2 includes an element substrate 10, an anode 11 (first electrode), an organic compound layer 12 including a light emitting layer, a cathode 13 (second electrode), an inorganic film 14, and an inorganic insulating film 15. With.
  • the anode 11, the organic compound layer 12, the cathode 13, and the inorganic film 14 are stacked in this order on the element substrate 10.
  • the cathode 13 is formed so as to cover the organic compound layer 12, and the inorganic film 14 is formed so as to cover the cathode 13. That is, the organic EL device 1 of the present embodiment has a configuration (three-layer sealing configuration) in which the cathode 13, the inorganic film 14, and the adhesive layer 3 are sealed with the organic compound layer 12. Therefore, in the organic EL element 1 of the present embodiment, sufficient sealing performance can be obtained even if the cathode 13, the inorganic film 14, and the adhesive layer 3 are thinned.
  • the seal width of the organic EL element 1 can also be narrowed (non-light emitting region can be reduced). That is, in the organic EL element 1 of the present embodiment, it is possible to suppress the change (deterioration) of the light emission quality with time without increasing the seal width and thickness (while ensuring flexibility).
  • the inorganic insulating film 15 is formed in a region near the outer peripheral end of the anode 11, that is, on a predetermined region in the non-light emitting region of the anode 11, and between the anode 11 and the cathode 13. Provided. In the present embodiment, the insulating property between the anode 11 and the cathode 13 is ensured by the inorganic insulating film 15 (an electrical short circuit between the anode 11 and the cathode 13 is prevented).
  • the light emitted from the light emitting layer may be extracted from only the anode 11 side, or may be extracted from both the anode 11 and cathode 13 sides. Also good. In the present embodiment, the emitted light may be extracted only from the cathode 13 side.
  • the organic compound layer 12 includes various organic layers such as a carrier (hole and electron) injection layer, a blocking layer, and a transport layer in addition to the light emitting layer. Constructed by stacking layers. The configuration of each of these organic layers will be described in detail later.
  • the preferable laminated structural example of the organic EL element 1 is as follows. (1) Element substrate / anode / light emitting layer / electron transport layer / cathode / inorganic film / adhesive layer / sealing substrate (2) Element substrate / anode / hole transport layer / light emitting layer / hole blocking layer / electron Transport layer / cathode / inorganic film / adhesive layer / sealing substrate (3) element substrate / anode / hole transport layer (hole injection layer) / light emitting layer / hole blocking layer / electron transport layer / electron injection layer (Cathode buffer layer) / cathode / inorganic film / adhesive layer / sealing substrate (4) element substrate / anode / hole injection layer (anode buffer layer) / hole transport layer / light emitting layer / hole blocking layer / Electron transport layer / electron injection layer (cathode buffer layer) / cathode / inorganic film / adhesive layer / sealing substrate
  • the element substrate 10 (base, substrate, base, support) can be formed of a transparent material such as glass or plastic, for example.
  • the element substrate 10 is preferably composed of a glass substrate, a quartz substrate, or a flexible base material.
  • a transparent resin film, thin film glass, or the like can be used as the flexible substrate.
  • polyester such as polyethylene terephthalate (PET) or polyethylene naphthalate (PEN)
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • materials such as polyethylene, a polypropylene, a cellophane, can be used, for example.
  • cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (CAP), cellulose acetate phthalate (TAC), cellulose esters such as cellulose nitrate, or their derivatives are formed into a transparent resin film. It can be used as a material.
  • Examples of the material for forming the transparent resin film include polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, polymethylpentene, polyether ketone, polyimide, and polyether sulfone (PES).
  • PES polyether sulfone
  • Polyphenylene sulfide, polysulfones, polyether imide, polyether ketone imide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic, polyarylate, and the like can be used.
  • a cycloolefin resin called Arton (registered trademark: manufactured by JSR) or Apel (registered trademark: manufactured by Mitsui Chemicals) can be used as a material for forming a transparent resin film.
  • the element substrate 10 is made of a transparent resin film
  • a film made of an inorganic material or a film made of an organic material is formed on the surface of the transparent resin film in order to suppress the transmission of, for example, water vapor or oxygen into the organic EL element 1.
  • a hybrid film obtained by stacking these films may be provided.
  • the water vapor permeability (environmental condition: 25 ⁇ 0.5 ° C., relative humidity (90 ⁇ 2)% RH) is about 0.01 g / [m 2 ⁇ day ⁇ atm] or less. It is preferable to comprise the said film with a barrier film.
  • the film has an oxygen permeability of about 10 ⁇ 3 cm 3 / [m 2 ⁇ day ⁇ atm] or less and a water vapor permeability of about 10 ⁇ 3 g / [m 2 ⁇ day ⁇ atm. It is more preferable to use a barrier film having the following values. Further, the coating film has an oxygen permeability of about 10 ⁇ 3 cm 3 / [m 2 ⁇ day ⁇ atm] or less and a water vapor permeability of about 10 ⁇ 5 g / [m 2 ⁇ day ⁇ atm. It is particularly preferable to use a barrier film having the following values.
  • water vapor permeability as used herein is a value measured by an infrared sensor method in accordance with JIS (Japanese Industrial Standards) -K7129 (1992), and “oxygen permeability” is JIS- It is a value measured by a coulometric method based on K7126 (1987).
  • the barrier film can be composed of a coating made of an inorganic material such as silicon oxide, silicon dioxide, or silicon nitride.
  • the barrier film is preferably composed of a hybrid film in which a film made of the inorganic material and a film made of an organic material are laminated. In this case, the order of laminating the film made of an inorganic material and the film made of an organic material is arbitrary, but it is preferable to alternately laminate both of them multiple times.
  • any method can be used as long as the barrier film can be formed on the element substrate 10 (transparent resin film).
  • vacuum deposition method sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method (see JP 2004-68143 A), Techniques such as plasma CVD (Chemical Vapor Deposition), laser CVD, thermal CVD, and coating can be used.
  • plasma CVD Chemical Vapor Deposition
  • laser CVD thermal CVD
  • coating it is particularly preferable to use an atmospheric pressure plasma polymerization method.
  • the anode 11 is an electrode film that supplies (injects) holes to the light emitting layer, and has a high work function (4 eV or more), for example, a metal, an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof. Etc. are formed of an electrode material.
  • the anode 11 when light is extracted from the anode 11 side, is, for example, a metal such as Au or a metal such as CuI, ITO (Indium Tin Oxide), SnO 2 , or ZnO. It can be formed of a light transmissive electrode material such as a compound. In this case, the anode 11 can also be formed of an amorphous transparent electrode material such as IDIXO (registered trademark: In 2 O 3 —ZnO).
  • IDIXO registered trademark: In 2 O 3 —ZnO
  • the light transmittance of the anode 11 is preferably greater than about 10%.
  • the sheet resistance (surface resistance) of the anode 11 is several hundred ⁇ / sq. The following values are preferred.
  • the film thickness of the anode 11 varies depending on the material to be formed, but is usually set to a value in the range of about 10 to 1000 nm, preferably about 10 to 200 nm.
  • the anode 11 when light is not extracted from the anode 11 side (when light is extracted only from the cathode 13 side), the anode 11 is made of a high reflectance such as a metal, an amorphous alloy, or a microcrystalline alloy. It can also be formed of an electrode material having
  • the anode 11 having the above-described configuration can be formed by a technique such as vapor deposition or sputtering.
  • the anode 11 may be formed in a desired shape pattern using a photolithography technique.
  • a desired shape pattern is used.
  • the anode 11 having a desired pattern may be formed through the mask on which is formed.
  • the organic compound layer 12 includes various organic layers such as a light emitting layer, a carrier (hole and electron) injection layer, a blocking layer, and a transport layer as described above.
  • a light emitting layer a light emitting layer
  • a carrier (hole and electron) injection layer a carrier (hole and electron) injection layer
  • a blocking layer a transport layer as described above.
  • transport layer a transport layer as described above.
  • a hole injection layer (anode buffer layer) is provided between the anode 11 and the light emitting layer or between the anode 11 and a hole transport layer described later. ) May be provided.
  • the hole injection layer is provided between the anode 11 and the light emitting layer or the hole transport layer in order to lower the driving voltage of the organic EL element 1 and improve the light emission luminance.
  • the hole transport layer is a layer that transports (injects) holes supplied from the anode 11 to the light emitting layer.
  • the hole transport layer also acts as a barrier that prevents the inflow of electrons from the cathode 13 side. Therefore, the term hole transport layer may be used in a broad sense to include a hole injection layer and / or an electron blocking layer.
  • any material of an organic material and an inorganic material can be used as long as the material can exhibit the above-described action of transporting (injecting) holes and blocking the inflow of electrons. it can.
  • a hole transport material for example, triazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives, pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives , Styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, stilbene derivatives, silazane derivatives, aniline copolymers, conductive polymer oligomers (particularly thiophene oligomers), and the like can be used.
  • hole transport material for example, a compound such as a porphyrin compound or an aromatic tertiary amine compound (styrylamine compound) can be used.
  • an aromatic tertiary amine compound for example, a compound having the structural formula (2) HT-1 used in various examples described later.
  • Aromatic tertiary amine compounds include N, N, N ′, N′-tetraphenyl-4,4′-diaminophenyl, N, N′-diphenyl-N, N′-bis (3-methylphenyl) -[1,1'-biphenyl] -4,4'-diamine (TPD), 2,2-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) propane, 1,1-bis (4-di-p- Tolylaminophenyl) cyclohexane, N, N, N ′, N′-tetra-p-tolyl-4,4′-diaminobiphenyl, 1,1-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) -4-phenyl Cyclohexane, bis (4-dimethylamino-2-methylphenyl) phenylmethane, bis (4-di-p-tolylaminophenyl) phenylmethan
  • aromatic tertiary amine compounds 4- (di-p-tolylamino) -4 ′-[4- (di-p-tolylamino) styryl] stilbene, 4-N, N-diphenylamino- (2- A styrylamine compound such as diphenylvinyl) benzene and 3-methoxy-4'-N, N-diphenylaminostilbenzene can be used.
  • aromatic tertiary amine compounds those having two condensed aromatic rings in the molecule as described in US Pat. No.
  • 5,061,569 for example, 4,4′- Three bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl (NPD) and three triphenylamine units as described in JP-A-4-308688 were linked in a starburst type.
  • a compound such as 4,4 ′, 4 ′′ -tris [N- (3-methylphenyl) -N-phenylamino] triphenylamine (MTDATA) may be used.
  • the hole transport material for example, a polymer material in which the various hole transport materials described above are introduced into a polymer chain, or a polymer material in which the various hole transport materials described above are used as a polymer main chain. It can also be used. Note that inorganic compounds such as p-type-Si and p-type-SiC can also be used as a hole transport material and a material for forming a hole injection layer.
  • hole transport material for example, JP-A-11-251067, J. Org. Huang et. al.
  • a material called a so-called p-type hole transport material as described in a literature such as a published document (Applied Physics Letters 80 (2002), p. 139) may be used. Note that when such a material is used as a hole transport material, a more efficient light-emitting element can be obtained.
  • the hole transport layer may be doped with an impurity to form a hole transport layer having a high p property (hole rich).
  • impurity examples thereof include, for example, JP-A-4-297076, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J.A. Appl. Phys. , 95, 5773 (2004).
  • the organic EL element 1 with lower power consumption can be produced.
  • the hole transport layer can be formed by a technique such as spin coating or vapor deposition.
  • the film thickness of the hole transport layer is appropriately set according to conditions such as the hole transport material used, but is usually set to a value in the range of about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably about 5 to 200 nm. Note that only one hole transport layer may be provided or a plurality of layers may be provided. When the hole transport layer has a single layer structure, one or more materials among the above-described hole transport materials are included in the hole transport layer.
  • the light-emitting layer is directly injected from the anode 11 or from the anode 11 through the hole transport layer and the like, and directly from the cathode 13 or from the cathode 13 through the electron transport layer or the like. This layer emits light by recombination with the injected electrons.
  • the light emitting portion may be inside the light emitting layer, or may be an interface between the light emitting layer and a layer adjacent thereto.
  • only one light emitting layer may be provided or a plurality of layers may be provided.
  • a structure in which a plurality of light-emitting layers having different emission colors from each other may be stacked.
  • a non-light emitting intermediate layer may be provided between adjacent light emitting layers.
  • the intermediate layer can be formed of the same material as the host compound described later in the light emitting layer.
  • the light emitting layer is formed of an organic light emitting material containing a host compound (light emitting host) and a light emitting material (light emitting dopant).
  • a host compound light emitting host
  • a light emitting material light emitting dopant
  • the light emitting layer can be formed using a technique such as a spin coating method or a vapor deposition method.
  • the film thickness of the light emitting layer can be arbitrarily set. For example, the homogeneity of the constituent films, the prevention of unnecessary application of a high voltage during light emission, and the stabilization of the light emission color with respect to the drive current are possible. From the standpoint of improving properties, the thickness of the light emitting layer is preferably set to a value in the range of about 2 to 200 nm, for example, and more preferably set to a value in the range of about 5 nm to 100 nm. .
  • the configuration of the host compound and the light emitting material contained in the light emitting layer will be described as a specific example.
  • Host compound As the host compound contained in the light emitting layer, a compound having a phosphorescence quantum yield of phosphorescence emission at room temperature (25 ° C.) of less than about 0.1 is preferably used. In particular, a compound having a phosphorescence quantum yield of less than about 0.01 is preferably used as the host compound.
  • the volume ratio of the host compound in the light emitting layer is preferably about 50% or more among various compounds contained in the light emitting layer.
  • a known host compound can be used as the host compound.
  • one type of host compound may be used, or a plurality of types of host compounds may be used in combination.
  • the mobility (movement amount) of charges (holes and / or electrons) can be adjusted, and the light emission efficiency of the organic EL element 1 can be improved.
  • the host compound having the above-described characteristics examples include known low-molecular compounds, high-molecular compounds having repeating units, and low-molecular compounds having a polymerizable group such as a vinyl group or an epoxy group (evaporation polymerizable light-emitting host). ) And the like can be used. Further, as the host compound, it is preferable to use a compound having a hole transport function, an electron transport function, a function of preventing light emission from being increased in wavelength, and a high Tg (glass transition temperature).
  • the “glass transition temperature (Tg)” is a value obtained by a method based on JIS-K7121 using a DSC (Differential Scanning Calorimetry) method.
  • JP-A Nos. 2001-257076, 2002-308855, 2001-313179, 2002-319491, 2001-357777, 2002 No. 334786, No. 2002-8860, No. 2002-334787, No. 2002-15871, No. 2002-334788, No. 2002-43056, No. 2002-334789, No. 2002-75645.
  • Gazette 2002-231453, 2003-3165, 2002-234888, 2003-27048, 2002-255934, 2002-260861, 2002-280183
  • the compounds described in literatures such as 2002-299060, 2002-302516, 2002-305083, 2002-305084, 2002-308837, etc. can be used.
  • the host compound is preferably a carbazole derivative, and particularly preferably a carbazole derivative and a dibenzofuran compound (for example, structural formulas (3) used in various examples described later. ) Host compound having HA.
  • Luminescent material As the luminescent material (luminescent dopant), for example, a phosphorescent luminescent material (phosphorescent compound, phosphorescent luminescent compound), a fluorescent luminescent material, or the like can be used. Note that a phosphorescent light-emitting material is preferably used as the light-emitting material from the viewpoint of improving light emission efficiency.
  • a phosphorescent material is a compound that can emit light from an excited triplet.
  • the phosphorescent material is a compound that emits phosphorescence at room temperature (25 ° C.)
  • a phosphorescent quantum yield is a compound having a value of about 0.01 or more at 25 ° C.
  • the phosphorescence quantum yield can be measured, for example, by the method described on page 398 of “Fourth Edition Experimental Chemistry Course 7, Spectroscopy II” (1992 edition, Maruzen).
  • the phosphorescence emission material can obtain a phosphorescence quantum yield of a value of about 0.01 or more in any solvent. Any light emitting material may be used.
  • the light emitting layer may contain one kind of light emitting material, or may contain a plurality of kinds of light emitting materials having different light emission maximum wavelengths. By using a plurality of types of light emitting materials, it is possible to mix a plurality of lights having different emission wavelengths, thereby obtaining light of an arbitrary emission color. For example, white light can be obtained by including a blue dopant, a green dopant, and a red dopant (three kinds of light emitting materials) in the light emitting layer.
  • the first light emission process is an energy transfer type light emission process.
  • This type of light emission process first, carriers recombine on the host compound in the light emitting layer where carriers (holes and electrons) are transported, thereby generating an excited state of the host compound.
  • the energy generated at this time moves from the host compound to the phosphorescent material (the energy level of the excited state moves from the excited level of the host compound to the excited level (excited triplet) of the luminescent material), As a result, light is emitted from the phosphorescent material.
  • the second light emission process is a carrier trap type light emission process.
  • a phosphorescent material traps carriers (holes and electrons) in the light emitting layer.
  • carrier recombination occurs on the phosphorescent material, and light is emitted from the phosphorescent material.
  • the excited state energy level of the phosphorescent light emitting material needs to be lower than the excited state energy level of the light emitting host.
  • a desired phosphorescent material is appropriately selected from various known phosphorescent materials (phosphorescent compounds) used in conventional organic EL devices.
  • phosphorescent compounds phosphorescent compounds
  • a complex compound containing a metal element of Group 8 to Group 10 in the periodic table of elements can be used.
  • it is preferable to use any one of an iridium compound, an osmium compound, a platinum compound (platinum complex compound), and a rare earth complex as the phosphorescent material.
  • an iridium compound for example, a light-emitting dopant having the structural formulas (4) to (6) used in various examples described later
  • fluorescent light emitting materials include, for example, coumarin dyes, pyran dyes, cyanine dyes, croconium dyes, squalium dyes, oxobenzanthracene dyes, fluorescein dyes, rhodamines.
  • a dye, a pyrylium dye, a perylene dye, a stilbene dye, a polythiophene dye, a rare earth complex phosphor, or the like can be used.
  • a method for obtaining white light emission a method in which a host compound contains a plurality of light emitting materials having different emission wavelengths is used, but the present invention is not limited to this.
  • a blue light-emitting layer, a green light-emitting layer, and a red light-emitting layer may be laminated to form a light-emitting layer, and white light emission may be obtained by mixing light emitted from each color light-emitting layer.
  • the electron transport layer is a layer that transports (injects) electrons supplied from the cathode 13 to the light emitting layer.
  • the electron transport layer also acts as a barrier that prevents the inflow of holes from the anode 11 side. Therefore, the term electron transport layer may be used in a broad sense to include an electron injection layer and / or a hole blocking layer.
  • an electron transport layer adjacent to the cathode 13 side of the light emitting layer (when the electron transport layer has a single layer structure, the electron transport layer, and when a plurality of electron transport layers are provided, the electron transport layer positioned closest to the light emitting layer)
  • the electron transport material also serving as a hole blocking material
  • any material can be used as long as it has a function of transmitting (transporting) electrons injected from the cathode 13 to the light emitting layer.
  • the electron transport material any one of known compounds used in conventional organic EL elements can be appropriately selected and used.
  • a metal complex such as a fluorene derivative, a carbazole derivative, an azacarbazole derivative, an oxadiazole derivative, a trizole derivative, a silole derivative, a pyridine derivative, a pyrimidine derivative, or an 8-quinolinol derivative is used as the electron transport material.
  • electron transport material for example, metal phthalocyanine or metal free phthalocyanine, or a compound in which the terminal group thereof is substituted with an alkyl group or a sulfonic acid group can be used.
  • a dibenzofuran derivative having the structural formula (7) ET-1 used in various examples described later can also be used as the electron transport material.
  • the electron transport layer may be doped with an impurity as a guest material to form an electron transport layer having a high n property (electron rich).
  • an impurity as a guest material
  • the electron transport layer having such a structure are described in, for example, JP-A-4-297076, JP-A-10-270172, JP-A-2000-196140, 2001-102175, J. Pat. Appl. Phys. , 95, 5773 (2004).
  • an organic alkali metal salt can be used as the guest material (dope material).
  • an alkali metal salt of an organic substance is used as a doping material
  • the kind of the organic substance is arbitrary.
  • a compound such as a salt, a tosylate, and a benzenesulfonate can be used as the organic substance.
  • organic substances include aliphatic carboxylic acids such as formate, acetate, propionate and butyrate.
  • the number of carbon atoms is preferably 4 or less.
  • the most preferable compound as the organic substance is acetate.
  • alkali metal constituting the alkali metal salt of the organic substance is arbitrary, and for example, Li, Na, K, or Cs can be used.
  • a preferable alkali metal is K or Cs, and a more preferable alkali metal is Cs.
  • an organic alkali metal salt that can be used as a dopant for the electron transport layer is a compound in which the organic substance and the alkali metal are combined.
  • the doping material for example, formic acid Li, formic acid K, formic acid Na, formic acid Cs, acetic acid Li, acetic acid K, sodium acetate, acetic acid Cs, propionic acid Li, propionic acid Na, propionic acid K, propionic acid Cs , Oxalic acid Li, oxalic acid Na, oxalic acid K, oxalic acid Cs, malonic acid Li, malonic acid Na, malonic acid K, malonic acid Cs, succinic acid Li, succinic acid Na, succinic acid K, succinic acid Cs, benzoic acid Acid Li, sodium benzoate, benzoic acid K, or benzoic acid Cs can be used.
  • Li-acetate, K-acetate, Na-acetate, or Cs-acetate is a preferred dopant, and the most preferred dope is Cs-acetate.
  • a preferable content of these dope materials is a value within a range of about 1.5 to 35% by mass with respect to the electron transport layer to which the dope material is added, and a more preferable content is about 3 to 25. The value is in the range of mass%, and the most preferable content is a value in the range of about 5 to 15 mass%.
  • the electron transport layer can be formed by a technique such as spin coating or vapor deposition.
  • the film thickness of the electron transport layer is appropriately set according to the conditions of the electron transport material used, for example, but is usually set to a value in the range of about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably about 5 to 200 nm. Note that only one electron transport layer or a plurality of electron transport layers may be provided. When the electron transport layer has a single-layer structure, one or two or more materials among the electron transport materials described above are included in the electron transport layer.
  • an electron injection layer may be provided between the cathode 13 and the light emitting layer or between the cathode 13 and the electron transport layer. Good. Similar to the hole injection layer, the electron injection layer is provided between the cathode and the organic layer (light emitting layer or electron transport layer) in order to lower the driving voltage of the organic EL element 1 and improve the light emission luminance. .
  • the cathode 13 is an electrode film that supplies (injects) electrons to the light emitting layer, and usually has a small work function (4 eV or less), such as a metal (electron injecting metal), an alloy, an electrically conductive compound, and these It is formed with electrode materials, such as a mixture of these.
  • the cathode 13 when light is not extracted from the cathode 13 side in the organic EL element 1, the cathode 13 is, for example, aluminum, sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, magnesium / copper mixture, magnesium / silver. It can be formed of a non-transparent electrode material such as a mixture, a magnesium / aluminum mixture, a magnesium / indium mixture, an aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) mixture, an indium, a lithium / aluminum mixture, or a rare earth metal.
  • a non-transparent electrode material such as a mixture, a magnesium / aluminum mixture, a magnesium / indium mixture, an aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) mixture, an indium, a lithium / aluminum mixture, or a rare earth metal.
  • the cathode 13 when light is extracted from the cathode 13 side, the cathode 13 can be formed of an electrode material having optical transparency.
  • IDIXO registered trademark: In 2 O 3 —ZnO
  • IDIXO which is an amorphous transparent electrode material, is preferably used as a material for forming the cathode 13.
  • the cathode 13 can be formed by a technique such as vapor deposition or sputtering, for example.
  • the inorganic film 14 (gas barrier layer) is provided in order to prevent water vapor from entering the organic compound layer 12 including the light emitting layer (for moisture prevention).
  • the inorganic film 14 is preferably composed of a transparent inorganic film.
  • any material can be used as long as it is an inorganic material that can cause deterioration of the organic EL element 1 and can suppress, for example, moisture and oxygen from entering the organic EL element 1.
  • the inorganic film 14 is preferably composed of a film having a water vapor permeability of about 0.01 g / [m 2 ⁇ day ⁇ atm] or less.
  • the inorganic film 14 As the material for forming the inorganic film 14 having the above-described characteristics, inorganic materials such as silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, and silicon oxynitride can be used.
  • the inorganic film 14 is preferably composed of a single film of silicon nitride or silicon oxynitride.
  • a film made of an organic material may be laminated on the inorganic film 14.
  • the organic material include a photo-curing sealant, a thermosetting sealant, a moisture-curing sealant such as 2-cyanoacrylate, and an epoxy-based thermal and chemical-curing type (two-component mixture).
  • Sealing agents such as sealing agents and cationic curing type ultraviolet curing epoxy resin sealing agents can be used.
  • any method can be used for forming the inorganic film 14, such as a vacuum deposition method, a sputtering method, a reactive sputtering method, a molecular beam epitaxy method, a cluster ion beam method, an ion plating method, a plasma weighting method, and the like.
  • Methods such as legal methods, atmospheric pressure plasma polymerization methods, plasma CVD methods, laser CVD methods, thermal CVD methods, and coating methods can be used.
  • the adhesive enters the cathode 13 through the defects.
  • the cathode 13 is oxidized and the like is affected.
  • the adhesive enters the organic compound layer 12 through defects of the inorganic film 14 and the cathode 13 and causes an increase in dark spots.
  • the film thickness of the inorganic film 14 is too thick, for example, productivity and flexibility of the organic EL element 1 are lowered. Moreover, when the film thickness of the inorganic film 14 is too thick, the light emission performance may be deteriorated due to the influence of the damage to the organic compound layer 12 and the like generated when the inorganic film 14 is formed.
  • the film thickness of the inorganic film 14 is appropriately set in consideration of these points. Specifically, the thickness of the inorganic film 14 is preferably set to a value less than about 1 ⁇ m, and particularly preferably set to a value within the range of about 100 nm to 250 nm.
  • the inorganic insulating film 15 is provided to prevent an electrical short circuit between the anode 11 and the cathode 13.
  • the inorganic insulating film 15 is formed of an insulating film such as a SiO 2 film.
  • the inorganic insulating film 15 can be formed on the anode 11 by, for example, a sputtering method.
  • the inorganic insulating film 15 can also be formed by forming a Si film on the anode 11 and then thermally oxidizing the Si film.
  • the inorganic insulating film 15 can also be formed by a CVD method under reduced pressure or normal pressure using a gas such as silane or tetraethoxysilane as a source gas.
  • adhesive layer 3 examples of adhesives that can be used in the adhesive layer 3 (sealing resin layer) include photocurable or thermosetting adhesives having reactive vinyl groups of acrylic acid oligomers or methacrylic acid oligomers, 2-cyano Moisture curable adhesives such as acrylic acid esters are listed. Moreover, a thermosetting or chemical curable (two-component mixed) adhesive such as an epoxy-based adhesive may be used as the adhesive. Furthermore, hot-melt type polyamide, polyester, and polyolefin may be used as an adhesive. In addition, a cationic curing type ultraviolet curing epoxy resin adhesive may be used as the adhesive.
  • the adhesive layer 3 it is preferable to form the adhesive layer 3 with a thermosetting adhesive from the viewpoint of simplicity of the manufacturing process. Moreover, as a form of the adhesive layer 3, it is preferable to use a thermosetting adhesive processed into a sheet shape. When a sheet-type thermosetting adhesive is used, it exhibits non-flowability at room temperature (about 25 ° C.) and exhibits fluidity at a temperature in the range of 50 to 120 ° C. when heated. A thermosetting adhesive (sealant) formed into a sheet is used. In this embodiment, since the organic compound layer 12 is sealed with three layers (the cathode 13, the inorganic film 14, and the adhesive layer 3), a sheet-like (thin) thermosetting adhesive may be used. Sealing performance can be obtained.
  • thermosetting adhesive any adhesive can be used.
  • a suitable thermosetting adhesive is appropriately selected in consideration of the compatibility of the adhesion between the adhesive layer 3 and the adjacent sealing substrate 4 or element substrate 10.
  • a resin mainly composed of a compound having an ethylenic double bond at the terminal or side chain of the molecule and a thermal polymerization initiator can be used.
  • a thermosetting adhesive made of an epoxy resin, an acrylic resin, or the like can be used.
  • the sealing substrate 4 is configured by a film-like (plate-like) member, and is disposed to face the element substrate 10.
  • the sealing substrate 4 can be formed of a transparent material such as glass or plastic.
  • the sealing substrate 4 is made of a glass substrate, a quartz substrate, or a flexible sealing member.
  • members such as a multilayer film member which laminated
  • the sealing substrate 4 is constituted by a flexible sealing member
  • the thickness of the flexible sealing member is a value within a range of about 10 to 300 ⁇ m in consideration of characteristics such as handleability during manufacture, tensile strength, and stress cracking resistance of the barrier layer. It is preferable to do.
  • the “thickness” is an average thickness of the flexible sealing member. For example, using a micrometer, the thickness is 10 respectively along the longitudinal direction and the width direction of the flexible sealing member. It is the average value of the thickness measured at about locations.
  • the water content of the flexible sealing member at the time of sealing is, for example, an organic compound generated by moisture brought in by the flexible sealing member
  • the value is preferably about 1.0% or less.
  • the “water content” is a value measured by a method in accordance with ASTM (American Society for Testing and Materials) -D570.
  • the resin base material constituting the flexible sealing member examples include ethylene tetrafluoroethyl copolymer (ETFE), high-density polyethylene (HDPE), expanded polypropylene (OPP), polystyrene (PS), and polymethyl methacrylate (PMMA). ), Stretched nylon (ONy), polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polycarbonate (PC), polyimide, polyether styrene (PES), etc. can do.
  • a thermoplastic resin film if necessary, a multilayer film produced by co-extrusion of different films, a multilayer film produced by laminating a plurality of films with different stretching angles, etc. It can also be used.
  • the water vapor permeability of the barrier layer constituting the flexible sealing member is, for example, suppression of crystallization of the organic compound layer 12, suppression of dark spots generated by peeling of the cathode 13, and the like, and the organic EL element 1
  • the value be about 0.01 g / [m 2 ⁇ day ⁇ atm] or less.
  • the oxygen permeability of the barrier layer is, for example, in consideration of suppression of crystallization of the organic compound layer, suppression of dark spots generated due to peeling of the cathode 13, and extension of the lifetime of the organic EL element 1, etc.
  • a value of about 0.01 cm 3 / [m 2 ⁇ day ⁇ atm] or less is preferable.
  • the barrier layer can be composed of a film made of an inorganic material such as silicon oxide, silicon dioxide, or silicon nitride.
  • the barrier layer is composed of a hybrid film (multilayer film) obtained by laminating the film made of the inorganic material and the film made of the organic material.
  • the order of laminating the film made of the inorganic material and the film made of the organic material is arbitrary, but it is preferable to alternately laminate the both a plurality of times.
  • any method can be used as long as the method can form the barrier layer on the resin layer.
  • vacuum deposition method sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method (see JP 2004-68143 A), Techniques such as plasma CVD, laser CVD, thermal CVD, and coating can be used.
  • plasma CVD laser CVD, thermal CVD, and coating
  • the anode 11 is formed on the element substrate 10.
  • an inorganic insulating film 15 is formed on a predetermined region in the non-light emitting region of the anode 11.
  • an organic compound layer 12 including a light emitting layer is formed on the anode 11 and a partial region of the inorganic insulating film 15.
  • a cathode 13 is formed on the organic compound layer 12 so as to cover the organic compound layer 12, and an inorganic film 14 is formed on the cathode 13 so as to cover the cathode 13.
  • a sealing member in which the adhesive layer 3 is provided on the sealing substrate 4 is prepared.
  • the element substrate 10 and the sealing substrate 4 are bonded together so that the inorganic film 14 of the element substrate 10 and the adhesive layer 3 provided on the sealing substrate 4 face each other.
  • the element substrate 10 and the sealing substrate 4 are bonded together by pressing the bonding member at a predetermined pressure while heating at a predetermined temperature.
  • the organic EL element 1 is produced in this way.
  • planar light emitter produced by arranging (tiling) a plurality of the organic EL elements 1 described above will be described.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a planar light emitter according to an embodiment of the present invention. 2 shows a configuration example in which two organic EL elements 1 are arranged in order to simplify the description. However, the present invention is not limited to this, and the organic EL element 1 that constitutes a planar light emitter is shown. The number of sheets and the arrangement form are appropriately set according to, for example, the application.
  • the planar light emitter 20 includes two organic EL elements 1, a support substrate 21 (support member), and an adhesive member 22 for fixing each organic EL element 1 on the support substrate 21.
  • each organic EL element 1 on the sealing substrate 4 side is fixed on the large support substrate 21 by the adhesive member 22.
  • the two organic EL elements 1 are arranged on the support substrate 21 so that the opposing side surfaces of the two organic EL elements 1 are in contact with each other.
  • the two organic EL elements 1 are placed on the support substrate 21 so that the light extraction surfaces (surfaces on the element substrate 10 side) of the two arranged organic EL elements 1 are flush with each other.
  • the configuration of each part of the planar light emitter 20 will be described more specifically.
  • any plate-like member can be used as long as it can hold the state when the two organic EL elements 1 are mounted via the adhesive member 22.
  • the support substrate 21 is comprised with the flexible substrate which has a flexibility.
  • a flexible substrate for example, a resin film or a glass substrate (thin film glass) having a thickness within a range of about 0.01 mm to 0.50 mm can be used.
  • Adhesive member In this embodiment, in various industrial fields, it is applied on the support substrate 21 or the sealing substrate 4 among the adhesive members used in designations such as pressure-sensitive adhesives, adhesives, or pressure-sensitive adhesives, adhesives, etc. After the support substrate 21 and the sealing substrate 4 are bonded together, a curable adhesive member 22 that forms a high molecular weight body or a crosslinked structure by various chemical reactions is used. That is, the bonding member 22 is formed of a material that cures the bonded portion by irradiating light such as ultraviolet rays, applying heat, or applying pressure.
  • Examples of the adhesive member 22 having the above-described physical properties include urethane type, epoxy type, fluorine-containing type, aqueous polymer-isocyanate type, acrylic type curable adhesives, moisture-cured urethane adhesives, polyethers, and the like.
  • Examples include anaerobic adhesives such as methacrylate type, ester type methacrylate type, and oxidized polyether methacrylate, cyanoacrylate type instantaneous adhesives, acrylate and peroxide type two-pack type instantaneous adhesives, and the like.
  • any method can be used, and in particular, a method capable of supplying an uncured adhesive can be used.
  • a method capable of supplying an uncured adhesive examples include techniques such as a gravure coater, a micro gravure coater, a comma coater, a bar coater, spray coating, and an ink jet method.
  • a method suitable for the adhesive to be used is used as a method for curing the uncured adhesive member 22.
  • the present invention is not limited thereto.
  • the support substrate 21 may not be used.
  • FIG. 3 shows a schematic cross-sectional view of the organic EL element body of the organic EL elements of the following various examples.
  • symbol is attached
  • the illustration of the inorganic insulating film 15 is omitted for simplification of description.
  • the organic compound layer 12 includes a first hole transport layer 31, a second hole transport layer 32, a first light emitting layer 33, a second light emitting layer 34, and an electron transport layer. 35 and an electron injection layer 36.
  • the first hole transport layer 31, the second hole transport layer 32, the first light emitting layer 33, the second light emitting layer 34, the electron transport layer 35, and the electron injection layer 36 are formed on the anode 11. Are stacked in this order.
  • Example 1 First, as the element substrate 10, a glass substrate (thin film glass: NH Techno Glass, NH45) having dimensions of 150 mm ⁇ 150 mm ⁇ 100 ⁇ m was prepared. Next, an ITO (transparent electrode material) having a thickness of 150 nm was formed on the element substrate 10 to form the anode 11. Next, a patterning process was performed on the anode 11 to form the anode 11 having a predetermined shape.
  • a glass substrate thin film glass: NH Techno Glass, NH45
  • ITO transparent electrode material
  • an inorganic insulating film 15 having a predetermined shape on the anode 11. Specifically, as shown in FIG. 1, an inorganic insulating film 15 was formed on a predetermined region near the outer peripheral end of the anode 11 (a predetermined region in the non-light emitting region of the anode 11).
  • the element substrate 10 on which the anode 11 and the inorganic insulating film 15 were formed was ultrasonically cleaned with isopropyl alcohol. Then, the ultrasonically cleaned element substrate 10 was dried with dry nitrogen gas, and further UV ozone cleaning was performed on the dried element substrate 10 for 5 minutes.
  • PEDOT / PSS polystyrene sulfonate
  • the solution diluted to a ratio of 70% by mass was applied by spin coating under conditions of 3000 rpm and 30 seconds. Thereafter, the applied solution was dried at 200 ° C. for 1 hour, thereby forming a first hole transport layer 31 having a thickness of 30 nm.
  • PEDOT contained in the first hole transport layer 31 is represented by the following structural formula (1).
  • the element substrate 10 formed up to the first hole transport layer 31 was moved to an atmosphere environment of nitrogen gas (grade G1).
  • a solution in which a hole transport material (HT-1 compound: molecular weight 80,000) represented by the following structural formula (2) is dissolved in chlorobenzene at a ratio of 0.5% by mass is 1500 rpm, It apply
  • the applied solution was dried at 160 ° C. for 30 minutes, thereby forming a second hole transport layer 32 having a thickness of 30 nm.
  • a first light emitting layer composition (solvent: isopropyl acetate) containing a host compound, a blue dopant, a green dopant, and a red dopant in the following proportions is formed on the second hole transport layer 32 using an inkjet head.
  • the discharge was injected.
  • the first light-emitting layer composition was discharged so that the coating film thickness of the first light-emitting layer composition was 5.3 ⁇ m.
  • the element substrate 10 coated with the first light emitting layer composition was dried in a drying box at 120 ° C. for 10 minutes to form a first light emitting layer 33 having a film thickness of 40 nm.
  • the host compound (HA), blue dopant (D-66), green dopant (D-67), and red dopant (D-80) in the first light emitting layer composition are each represented by the following structural formula ( 3) to (6).
  • a second light emitting layer composition (solvent: isopropyl acetate) containing a host compound, a blue dopant, a green dopant, and a red dopant in the following proportions is discharged and injected onto the first light emitting layer 33 using an inkjet head.
  • the second light emitting layer composition was discharged so that the coating film thickness of the second light emitting layer composition was 5.3 ⁇ m.
  • the element substrate 10 coated with the second light emitting layer composition was dried in a drying box at 120 ° C. for 10 minutes to form a second light emitting layer 34 having a film thickness of 40 nm.
  • the element substrate 10 laminated up to the electron transport layer 35 was attached to a vacuum deposition apparatus without being exposed to the atmosphere.
  • a molybdenum resistance heating boat filled with sodium fluoride and potassium fluoride, respectively was attached to the vacuum chamber of the vacuum deposition apparatus. After that, after the vacuum chamber was depressurized to 4 ⁇ 10 ⁇ 5 Pa, current was passed through a resistance heating boat filled with sodium fluoride to heat the sodium fluoride, and a thin film of sodium fluoride was formed at 0.02 nm / second. It was formed on the electron transport layer 35 at a rate. At this time, in this example, a 1 nm-thick sodium fluoride thin film was formed.
  • an electric current was passed through a resistance heating boat filled with potassium fluoride to heat the potassium fluoride, and a thin film of potassium fluoride was formed on the thin film of sodium fluoride at a rate of 0.02 nm / second.
  • a thin film of potassium fluoride having a thickness of 1.5 nm was formed.
  • the electron injection layer 36 was formed on the electron transport layer 35 in this way.
  • silicon nitride (SiNx) was sputtered to form an inorganic film 14 having a thickness of 200 nm on the cathode 13.
  • the sputtering conditions at this time are as follows. Silicon nitride (SiNx) was used as the target material, and the shape of the target was cylindrical. Further, the element substrate 10 laminated up to the cathode 13 was arranged so that the distance between the upper end of the target and the element substrate 10 was 7 cm. Further, argon gas containing 2% by volume of oxygen was used as the sputtering gas, and the gas pressure during sputtering was 1.33 ⁇ 10 ⁇ 2 Pa. As the sputtering power source, an AC power source with a frequency of 13.56 MHz was used. When the film formation rate was monitored with a crystal resonator when the input power was 100 W, it was 0.1 nm / second.
  • the organic EL element body 2 was produced as described above.
  • the sealing base material 4 by which the sheet-like adhesive agent which consists of epoxy resins was bonded previously was prepared.
  • the thickness of the sheet adhesive was 20 ⁇ m, and a 150 mm ⁇ 150 mm ⁇ 100 ⁇ m glass substrate (thin film glass) was used as the sealing substrate 4.
  • the organic EL element body 2 and the sealing substrate 4 are pasted so that the inorganic film 14 of the organic EL element body 2 and the sheet-like adhesive provided on the sealing substrate 4 face each other.
  • the bonded member was thermocompression bonded for 3 minutes with a 100 ° C. vacuum laminator.
  • the thermocompression bonded member was heated with a hot plate at a constant temperature of 100 ° C. for 60 minutes, and the heated member was cooled at room temperature.
  • the organic EL element 1 was produced in this way.
  • the sealing width (seal width) of the organic EL element 1 is 3 mm.
  • Example 2 the cathode 13 was formed of IDIXO (registered trademark: In 2 O 3 —ZnO, transparent electrode material), and the film thickness was 200 nm.
  • IDIXO registered trademark: In 2 O 3 —ZnO, transparent electrode material
  • the configuration other than the cathode 13 was the same as the corresponding configuration of the organic EL element of Example 1 above.
  • the organic EL element of this example was also produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 3 the cathode 13 was composed of an Al film having a thickness of 300 nm.
  • the cathode 13 is formed by EB (Electron Beam) vapor deposition.
  • EB Electro Beam
  • an organic EL element was produced in the same manner as in Example 1 except that the formation method of the cathode 13 was changed.
  • the film configuration of the organic EL element of this example was the same as that of the organic EL element of Example 1.
  • Example 4 the inorganic film 14 was composed of a 200 nm thick SiO 2 film.
  • the configuration other than the inorganic film 14 was the same as the corresponding configuration of the organic EL element of Example 1 above.
  • the organic EL element of this example was also produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 5 the inorganic film 14 was composed of a SiNx film (silicon nitride film) having a thickness of 90 nm.
  • the configuration other than the inorganic film 14 was the same as the corresponding configuration of the organic EL element of Example 1 described above.
  • the organic EL element of this example was also produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 6 the cathode 13 was composed of an Al film having a thickness of 1000 nm, and the inorganic film 14 was composed of an SiNx film having a thickness of 2000 nm.
  • the configuration other than the cathode 13 and the inorganic film 14 was the same as the corresponding configuration of the organic EL element of Example 1 above.
  • the organic EL element of this example was also produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 7 the inorganic film 14 was composed of a SiNx film having a thickness of 2000 nm.
  • the configuration other than the inorganic film 14 was the same as the corresponding configuration of the organic EL element of Example 1 described above.
  • the organic EL element of this example was also produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 8 the cathode 13 was composed of an Al film having a thickness of 1000 nm, and the inorganic film 14 was composed of an SiNx film having a thickness of 1000 nm.
  • the adhesive layer 3 is formed of an acrylic resin.
  • the configuration other than the cathode 13, the inorganic film 14, and the adhesive layer 3 was the same as the corresponding configuration of the organic EL element of Example 1 above.
  • the organic EL element of this example was also produced in the same manner as in Example 1.
  • an organic EL element (comparative example) having a configuration in which the adhesive layer 3 and the sealing substrate 4 are not provided was produced. That is, in the organic EL element of the comparative example, the organic compound layer 12 was sealed with two layers of the cathode 13 and the inorganic film 14 (two-layer sealing configuration).
  • the cathode 13 was composed of an Al film having a thickness of 1000 nm
  • the inorganic film 14 was composed of an SiNx film having a thickness of 1000 nm.
  • the configuration other than the cathode 13 and the inorganic film 14 was the same as the corresponding configuration in Example 1 above.
  • the organic EL element immediately after fabrication was turned on, and in that state, the occurrence rate (occurrence rate: initial DS occurrence rate) of the dark spot (spot-like non-light emitting portion) area was examined.
  • the dark spot occurrence rate was obtained by photographing the light emitting surface of the organic EL element and applying predetermined image processing to the image data.
  • the organic EL element was turned on using a constant voltage power source, and a DC voltage of 5 V was applied to one dot of the organic EL element.
  • the measured dark spot occurrence rate was determined based on the following four levels (A, B, C, D), and the light emitting performance of the organic EL element was evaluated.
  • the observation result of the light emitting surface of the organic EL element was determined based on the following three-stage (A, B, C) criteria, and the flexibility of the organic EL element was evaluated.
  • Each organic EL element after the flexibility test was stored for 500 hours under an environmental condition of a temperature of 85 ° C. and a relative humidity of 90% RH, and then the dark spot generation rate (temporal DS generation rate) was obtained again (time elapsed). Dark spot test).
  • the measured dark spot occurrence rate is determined on the basis of the above-described four-stage (A, B, C, D) criteria, similarly to the initial dark spot test, and the organic EL element The luminous performance was evaluated.
  • FIG. 4 shows the evaluation results of various tests performed on the various organic EL elements prepared in the various examples and comparative examples.
  • the results of both the dark spot test and the flexibility test are comprehensively seen, and the cathode 13, the inorganic film 14, and the adhesive layer as in the organic EL element 1 of the present embodiment. It was found that by adopting a configuration in which the organic compound layer 12 was sealed with 3, that is, a three-layer sealing configuration, better characteristics were obtained compared to the comparative example (two-layer sealing configuration). In particular, it has been found that by setting the film thickness of the inorganic film 14 to about 200 nm, excellent characteristics can be obtained in all characteristics of light emission characteristics, weather resistance (light emission stability), and flexibility.
  • the emission characteristics are independent of the formation material and formation method of the cathode 13 and the formation material of the inorganic film 14. It was found that the characteristics excellent in weather resistance (light emission stability) and flexibility were obtained.

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Abstract

　有機ＥＬ素子の厚さ及びシール幅の減少を図ることが可能であり、かつ、発光品質の経時変化を抑制することができる有機ＥＬ素子を提供する。有機ＥＬ素子１を、有機化合物層１２を覆うように設けられた第２電極１３と、第１電極１１の非発光領域内の所定領域上に形成され、かつ、第１電極１１及び第２電極１３間に形成された無機絶縁膜１５と、第２電極１３を覆うように設けられた無機膜１４と、無機膜１４を覆うように設けられた封止樹脂層３と、封止樹脂層３上に設けられた封止基材４とを備える構成にする。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、面状発光体
　本発明は、例えば、表示装置、照明装置等の用途に適用可能な有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、該有機エレクトロルミネッセンス素子を複数配列して作製された面状発光体に関する。
　近年、有機物質を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と記す）は、例えば、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や、書き込み光源アレイの発光素子などへの用途において有望視されており、有機ＥＬ素子の研究開発が活発に進められている。
　有機ＥＬ素子は、一般に、基板、第１電極、発光層を含む有機化合物層及び第２電極を備え、第１電極、有機化合物層及び第２電極がこの順で基板上に形成された薄膜型の素子である。なお、第１電極及び第２電極の一方が陽極を構成し、他方が陰極を構成する。また、発光層は、有機発光物質を含有する一つ又は複数の有機層で構成される。
　このような構成の有機ＥＬ素子において、第１電極及び第２電極間に電圧を印加すると、一方の電極（陽極）から発光層に正孔が注入され、かつ、他方の電極（陰極）から発光層に電子が注入される。そして、発光層に注入された正孔及び電子が発光層において再結合することにより、有機発光物質のエネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻り、この際に生じるエネルギーが光として発光層から放出される。
　上記原理で発光する有機ＥＬ素子では、その発光面において、ダークスポットと呼ばれる非発光点が時間経過とともに拡大する。このダークスポットの拡大現象は、有機ＥＬ素子の電極や有機層（発光層）などが、外部からの酸素や水蒸気の浸入により劣化することにより発生する。それゆえ、このような有機ＥＬ素子への酸素や水蒸気の浸入を防止するために、従来、様々な有機ＥＬ素子の封止技術が提案されている（例えば特許文献１及び２参照）。
　特許文献１には、有機ＥＬ素子の素子基板上に封止膜を設ける技術が提案されている。また、特許文献２には、有機ＥＬ素子の素子基板上に無機封止膜を形成し、さらに、該無機封止膜上にシール材を介して封止部材を接着する技術が提案されている。
特開２００５－１００８１５号公報 特開２００７－５９０９４号公報
　ところで、近年、有機ＥＬ素子の技術分野では、フレキシブル性が求められており、さらに、フレキシブル性を有する有機ＥＬ素子においても、良好な封止性能（発光性能）を確保するための封止技術の開発が望まれている。
　本発明は上記要望に応えるためになされたものであり、本発明の目的は、フレキシブル性及び発光性能の両方に優れた特性を有する有機ＥＬ素子、及び、それを備えた面状発光体を提供することである。
　上記課題を解決するために、本発明の有機ＥＬ素子は、素子基板と、素子基板上に形成された第１電極と、第１電極上に形成され、発光層を含む有機化合物層と、有機化合物層を覆うように設けられた第２電極とを備える。さらに、本発明の有機ＥＬ素子は、第１電極の非発光領域内の所定領域上に形成され、かつ、第１電極及び第２電極間に形成された無機絶縁膜と、第２電極を覆うように設けられた無機膜と、無機膜を覆うように設けられた封止樹脂層と、封止樹脂層上に設けられた封止基材とを備える。
　また、本発明の面状発光体は、複数の上記本発明の有機ＥＬ素子と、該複数の有機ＥＬ素子を、所定の形態で配列して支持する支持部材とを備える構成とする。
　上述のように、本発明の有機ＥＬ素子は、有機化合物層が、第２電極、無機膜、及び、封止樹脂層の３つの層で覆われる構造、すなわち、３層封止構造を有する。この場合、各層の厚さを薄くしても、十分な封止性能を確保することができる。それゆえ、本発明によれば、このような封止構成を採用することにより、フレキシブル性及び発光性能の両方に優れた特性を有する有機ＥＬ素子、及び、それを備えた面状発光体を提供することができる。
図１は、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る面状発光体の概略構成断面図である。 図３は、各種実施例で作製した有機ＥＬ素子の概略構成断面図である。 図４は、各種実施例の有機ＥＬ素子の特性評価の結果を示す図である。
　まず、本実施形態の有機ＥＬ素子の構成を説明する前に、本発明で解決する課題について、より具体的に説明する。
　上述のように、従来、有機ＥＬ素子の素子基板上に封止膜（無機封止膜）やシール材を設ける封止技術が提案されているが、実際には、このような封止技術だけで、良好な封止性能を得ることは難しい。そのため、現状では、例えば、有機ＥＬ素子のシール幅（封止幅：発光層の発光領域端部から有機ＥＬ素子の側壁部までの距離）を広げて、良好な封止性能（発光性能）を得ている。しかしながら、シール幅を広げた場合には、有機ＥＬ素子の発光面の外周端付近の領域に形成される非発光領域の面積が増大する。
　また、外部からの水分の浸入を防止する別の手法としては、発光層の光取り出し側とは反対側に設けられた電極（第２電極）の厚さを増大させて、有機層を外界から保護する手法が考えられる。しかしながら、この手法では、有機ＥＬ素子のフレキシブル性が劣化する。さらに、この手法では、第２電極の膜厚が厚すぎると、第２電極が素子基板から剥離し易くなるという弊害が生じる。
　上述した各種問題から、フレキシブル性が要求される有機ＥＬ素子に上記封止技術を単に適用しただけでは、フレキシブル性及び発光性能の両方に優れた特性を有する有機ＥＬ素子を得ることは難しい。そこで、本発明では、フレキシブル性が要求される有機ＥＬ素子において、シール幅や厚みを増大させることなく、発光品質の経時変化（劣化）を抑制することができる封止技術を提案する。
＜１．有機ＥＬ素子の構成＞
　以下に、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を、図面を参照しながら具体的に説明するが、本発明は下記の例に限定されない。
［有機ＥＬ素子の全体構成］
　図１に、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成断面図を示す。本実施形態の有機ＥＬ素子１は、フレキシブル性を有する有機ＥＬ素子であり、有機ＥＬ素子本体部２と、接着剤層３（封止樹脂層）と、封止基材４とを備える。
　本実施形態では、封止基材４を、接着剤層３を介して有機ＥＬ素子本体部２と貼り合わせることにより、有機ＥＬ素子１を作製する。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、固体密着タイプの封止手法により作製される。なお、この際、図１には示さないが、陽極１１及び陰極１３の外部取り出し電極端部が外部に露出するように、封止基材４を、接着剤層３を介して有機ＥＬ素子本体部２と貼り合わせる。
　有機ＥＬ素子本体部２は、素子基板１０と、陽極１１（第１電極）と、発光層を含む有機化合物層１２と、陰極１３（第２電極）と、無機膜１４と、無機絶縁膜１５とを備える。本実施形態では、素子基板１０上に、陽極１１、有機化合物層１２、陰極１３、及び、無機膜１４をこの順で積層する。
　なお、この際、陰極１３は、有機化合物層１２を覆うように形成され、また、無機膜１４は、陰極１３を覆うように形成される。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、陰極１３、無機膜１４、及び、接着剤層３の３つの層で、有機化合物層１２で封止する構成（３層封止構成）を有する。それゆえ、本実施形態の有機ＥＬ素子１では、陰極１３、無機膜１４、及び、接着剤層３の各膜厚を薄くしても十分な封止性能が得られる。
　また、このような封止構成を採用することにより、有機化合物層１２の上面（封止基材４側の表面）だけでなく、側面も陰極１３、無機膜１４、及び、接着剤層３により封止される。それゆえ、本実施形態では、有機ＥＬ素子１のシール幅も狭くする（非発光領域を減少させる）ことができる。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子１では、シール幅や厚みを増大させることなく（フレキシブル性を確保しつつ）、発光品質の経時変化（劣化）を抑制することができる。
　また、無機絶縁膜１５は、図１に示すように、陽極１１の外周端部付近の領域、すなわち、陽極１１の非発光領域内の所定領域上に形成され、陽極１１と陰極１３との間に設けられる。本実施形態では、無機絶縁膜１５により、陽極１１及び陰極１３間の絶縁性を確保する（陽極１１及び陰極１３間の電気的短絡を防止する）。
　なお、本実施形態の有機ＥＬ素子１では、発光層（有機化合物層１２）から射出された光を、陽極１１側のみから取り出してもよいし、陽極１１及び陰極１３の両方の側から取り出してもよい。また、本実施形態では、陰極１３側のみから発光光を取り出してもよい。
　有機化合物層１２は、図１には示さないが、発光層以外にも、例えば、キャリア（正孔及び電子）の注入層、阻止層及び輸送層等の各種有機層を備え、これらの各種有機層を積層して構成される。これらの各有機層の構成については、後で詳述する。
　なお、有機ＥＬ素子１の好ましい積層構成例は、次の通りである。
（１）素子基板／陽極／発光層／電子輸送層／陰極／無機膜／接着剤層／封止基材
（２）素子基板／陽極／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極／無機膜／接着剤層／封止基材
（３）素子基板／陽極／正孔輸送層（正孔注入層）／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層（陰極バッファー層）／陰極／無機膜／接着剤層／封止基材
（４）素子基板／陽極／正孔注入層（陽極バッファー層）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層（陰極バッファー層）／陰極／無機膜／接着剤層／封止基材
　以下、図１に示す有機ＥＬ素子１の各部及び各層の構成をより具体的に説明する。
［素子基板］
　素子基板１０（基体、基板、基材、支持体）は、例えば、ガラス、プラスチック等の透明性材料で形成することができる。特に、素子基板１０を、ガラス基板、石英基板、又は、可撓性基材で構成することが好ましい。可撓性基材としては、透明樹脂フィルムや薄膜ガラスなどを用いることができる。
　透明樹脂フィルムの形成材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステルを用いることができる。また、透明樹脂フィルムの形成材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン等の材料を用いることができる。さらに、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類、又は、それらの誘導体を透明樹脂フィルムの形成材料として用いることができる。
　また、透明樹脂フィルムの形成材料としては、例えば、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル、ポリアリレート類等の材料を用いることができる。さらに、例えば、アートン（登録商標：ＪＳＲ社製）、又は、アペル（登録商標：三井化学社製）と呼ばれるシクロオレフィン系樹脂を透明樹脂フィルムの形成材料として用いることもできる。
　素子基板１０を透明樹脂フィルムで構成した場合、有機ＥＬ素子１内への例えば水蒸気、酸素等の透過を抑制するために、透明樹脂フィルムの表面に、無機材料からなる被膜、有機材料からなる被膜、又は、これらの被膜を積層したハイブリッド被膜を設けてもよい。この場合には、水蒸気透過度（環境条件：２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が約０．０１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値となるようなバリア性フィルムで上記被膜を構成することが好ましい。また、上記被膜を、酸素透過度が約１０－３ｃｍ３／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値であり、かつ、水蒸気透過度が約１０－３ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値となるようなバリア性フィルムで構成することがより好ましい。さらに、上記被膜を、酸素透過度が約１０－３ｃｍ３／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値であり、かつ、水蒸気透過度が約１０－５ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値となるようなバリア性フィルムで構成することが特に好ましい。なお、本明細書でいう「水蒸気透過度」は、ＪＩＳ（日本工業規格）－Ｋ７１２９（１９９２年）に準拠した赤外センサー法により測定された値であり、「酸素透過度」は、ＪＩＳ－Ｋ７１２６（１９８７年）に準拠したクーロメトリック法により測定された値である。
　上述したバリア性フィルム（上記被膜）の形成材料としては、有機ＥＬ素子１の劣化を招く、例えば水分、酸素等の因子の有機ＥＬ素子１への浸入を抑制できる材料であれば、任意の材料を用いることができる。例えば、バリア性フィルムを、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素等の無機材料からなる被膜で構成することができる。なお、バリア性フィルムの脆弱性を改良するためには、上記無機材料からなる被膜と有機材料からなる被膜とを積層したハイブリッド被膜でバリア性フィルムを構成することが好ましい。この場合、無機材料からなる被膜及び有機材料からなる被膜の積層順序は任意であるが、両者を交互に複数回積層することが好ましい。
　また、上述のようなバリア性フィルムの形成手法としては、バリア性フィルムを素子基板１０（透明樹脂フィルム）上に形成できる手法であれば任意の手法を用いることができる。例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法（特開２００４－６８１４３号公報参照）、プラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等の手法を用いることができる。なお、本実施形態では、特に、大気圧プラズマ重合法を用いることが好ましい。
［陽極］
　陽極１１（第１電極）は、発光層に正孔を供給（注入）する電極膜であり、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）、例えば、金属、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物等の電極材料で形成される。
　具体的には、有機ＥＬ素子１において、陽極１１側から光を取り出す場合には、陽極１１は、例えば、Ａｕ等の金属や、ＣｕＩ、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の金属化合物などの光透過性を有する電極材料で形成することができる。また、この場合、陽極１１を、例えばＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ）等の非晶質の透明電極材料で形成することもできる。
　なお、有機ＥＬ素子１において、陽極１１側から光を取り出す場合には、陽極１１の光透過率は約１０％より大きいことが好ましい。また、陽極１１のシート抵抗（表面抵抗）は数百Ω／ｓｑ．以下の値であることが好ましい。さらに、陽極１１の膜厚は、形成材料に依存して変化するが、通常、約１０～１０００ｎｍ、好ましくは約１０～２００ｎｍの範囲内の値で設定される。
　一方、有機ＥＬ素子１において、陽極１１側から光を取り出さない場合（陰極１３側からのみ光を取り出す場合）には、陽極１１を、例えば金属、アモルファス合金、微結晶性合金等の高反射率を有する電極材料で形成することもできる。
　上記構成の陽極１１は、例えば蒸着やスパッタリングなどの手法により形成することができる。また、この際、フォトリソグラフィー技術を用いて、陽極１１を所望の形状パターンで形成してもよい。なお、陽極１１において、形状パターンの精度を必要としない場合（精度が約１００μｍ以上の値である場合）には、陽極１１を例えば蒸着やスパッタリングなどの手法により形成する際に、所望の形状パターンが形成されたマスクを介して、所望パターンの陽極１１を形成してもよい。
［有機化合物層］
　有機化合物層１２は、図１には示さないが、上述のように、例えば、発光層、キャリア（正孔及び電子）の注入層、阻止層及び輸送層等の各種有機層を備える。以下、各有機層の構成について説明する。
（１）正孔注入層
　本実施形態の有機ＥＬ素子１では、陽極１１と発光層との間、又は、陽極１１と後述の正孔輸送層との間に、正孔注入層（陽極バッファー層）を設けてもよい。なお、正孔注入層は、有機ＥＬ素子１の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陽極１１と、発光層又は正孔輸送層との間に設けられる。
　ここでは、正孔注入層の構成の詳細な説明を省略するが、例えば、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）の第２編第２章「電極材料」（１２３－１６６頁）に正孔注入層の構成が詳細に記載されている。また、正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料としては、特開２０００－１６０３２８号公報に記載されている化合物を用いることができる。また、後述の各種実施例で説明するように、例えば、ＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）：後述の構造式（１））等を含む化合物を正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料として用いてもよい。
（２）正孔輸送層
　正孔輸送層は、陽極１１から供給された正孔を発光層に輸送（注入）する層である。また、正孔輸送層は、陰極１３側からの電子の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、正孔輸送層という用語は、広い意味で、正孔注入層及び／又は電子阻止層を含む意味で用いられることもある。
　正孔輸送材料としては、上述した正孔を輸送（注入）する作用、及び、電子の流入を阻止する作用を発現可能な材料であれば、有機材料及び無機材料のいずれの材料も用いることができる。具体的には、正孔輸送材料として、例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、導電性高分子オリゴマー（特に、チオフェンオリゴマー）等の化合物を用いることができる。
　また、正孔輸送材料としては、例えば、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物（スチリルアミン化合物）等の化合物を用いることができる。特に、本実施形態では、芳香族第３級アミン化合物（例えば、後述の各種実施例で用いる構造式（２）ＨＴ－１を有する化合物）を正孔輸送材料として用いることが好ましい。
　芳香族第３級アミン化合物としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラフェニル－４，４′－ジアミノフェニル、Ｎ，Ｎ′－ジフェニル－Ｎ，Ｎ′－ビス（３－メチルフェニル）－〔１，１′－ビフェニル〕－４，４′－ジアミン（ＴＰＤ）、２，２－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラ－ｐ－トリル－４，４′－ジアミノビフェニル、１，１－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）－４－フェニルシクロヘキサン、ビス（４－ジメチルアミノ－２－メチルフェニル）フェニルメタン、ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）フェニルメタン、Ｎ，Ｎ′－ジフェニル－Ｎ，Ｎ′－ジ（４－メトキシフェニル）－４，４′－ジアミノビフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラフェニル－４，４′－ジアミノジフェニルエーテル、４，４′－ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリ（ｐ－トリル）アミン等の化合物を用いることができる。また、芳香族第３級アミン化合物として、４－（ジ－ｐ－トリルアミノ）－４′－〔４－（ジ－ｐ－トリルアミノ）スチリル〕スチルベン、４－Ｎ，Ｎ－ジフェニルアミノ－（２－ジフェニルビニル）ベンゼン、３－メトキシ－４′－Ｎ，Ｎ－ジフェニルアミノスチルベンゼン等のスチリルアミン化合物を用いることができる。さらに、芳香族第３級アミン化合物として、米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されているような２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′－ビス〔Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）や、特開平４－３０８６８８号公報に記載されているようなトリフェニルアミンユニットが３つ、スターバースト型に連結された４，４′，４″－トリス〔Ｎ－（３－メチルフェニル）－Ｎ－フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）などの化合物を用いてもよい。
　また、正孔輸送材料としては、例えば、上述した各種正孔輸送材料を高分子鎖に導入した高分子材料、又は、上述した各種正孔輸送材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。なお、ｐ型－Ｓｉ、ｐ型－ＳｉＣ等の無機化合物もまた、正孔輸送材料及び正孔注入層の形成材料として使用することができる。
　さらに、正孔輸送材料として、例えば、特開平１１－２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ　ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｌｅｔｔｅｒｓ　８０（２００２），ｐ．１３９）等の文献に記載されているような、いわゆるｐ型正孔輸送材料と呼ばれる材料を用いてもよい。なお、このような材料を正孔輸送材料として用いた場合には、より高効率の発光素子を得ることができる。
　また、本実施形態では、正孔輸送層に不純物をドープして、ｐ性の高い（正孔リッチ）の正孔輸送層を形成してもよい。その一例は、例えば、特開平４－２９７０７６号、特開２０００－１９６１４０号、特開２００１－１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等の文献に記載されている。このような正孔リッチの正孔輸送層を用いた場合には、より低消費電力の有機ＥＬ素子１を作製することができる。
　正孔輸送層は、例えば、スピンコート法、蒸着法等の手法により形成することができる。正孔輸送層の膜厚は、例えば用いる正孔輸送材料等の条件に応じて適宜設定されるが、通常、約５ｎｍ～５μｍ、好ましくは約５～２００ｎｍの範囲内の値に設定される。なお、正孔輸送層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。正孔輸送層を一層構造とする場合には、上述した正孔輸送材料のうちの一種又は二種以上の材料が正孔輸送層に含まれるようにする。
（３）発光層
　発光層は、陽極１１から直接、又は、陽極１１から正孔輸送層等を介して注入される正孔と、陰極１３から直接、又は、陰極１３から電子輸送層等を介して注入される電子とが再結合して発光する層である。なお、発光する部分は、発光層の内部であってもよいし、発光層と、それに隣接する層との間の界面であってもよい。
　また、発光層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。なお、発光層を複数設ける場合には、互いに発光色の異なる複数の発光層を積層した構成にしてもよい。また、発光層を複数設ける場合には、隣り合う発光層間に、非発光性の中間層を設けてもよい。この場合、中間層は、発光層内の後述するホスト化合物と同様の材料で形成することができる。
　本実施形態では、発光層を、ホスト化合物（発光ホスト）と、発光材料（発光ドーパント）とを含む有機発光性材料で形成する。このような構成の発光層では、発光材料の発光波長や含有させる発光材料の種類等を適宜調整することにより任意の発光色を得ることができる。
　また、発光層は、例えば、スピンコート法、蒸着法等の手法を用いて形成することができる。なお、発光層の膜厚は、任意に設定することが可能であるが、例えば、構成膜の均質性、発光時における不必要な高電圧の印加の防止、及び、駆動電流に対する発光色の安定性向上等の観点では、発光層の膜厚を、例えば、約２～２００ｎｍの範囲内の値に設定することが好ましく、特に、約５ｎｍ～１００ｎｍの範囲内の値に設定することがより好ましい。
　ここで、発光層に含まれるホスト化合物及び発光材料の構成について具体例に説明する。
（１）ホスト化合物
　発光層に含まれるホスト化合物としては、室温（２５℃）におけるリン光発光のリン光量子収率が約０．１未満の値である化合物を用いることが好ましい。特に、リン光量子収率が約０．０１未満の値である化合物をホスト化合物として用いることが好ましい。また、発光層中のホスト化合物の体積比は、発光層に含まれる各種化合物の中で約５０％以上の値とすることが好ましい。
　また、ホスト化合物としては、公知のホスト化合物を用いることができる。その際、一種類のホスト化合物を用いてもよいし、複数種のホスト化合物を併用してもよい。複数種のホスト化合物を用いることにより、電荷（正孔及び／又は電子）の移動度（移動量）を調整することができ、有機ＥＬ素子１の発光効率を向上させることができる。
　上述のような特性を有するホスト化合物としては、例えば、公知の低分子化合物、繰り返し単位をもつ高分子化合物、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）等の化合物を用いることができる。また、ホスト化合物としては、正孔輸送機能、電子輸送機能、発光の長波長化を防止する機能、及び、高Ｔｇ（ガラス転移温度）を有する化合物を用いることが好ましい。なお、ここでいう、「ガラス転移温度（Ｔｇ）」とは、ＤＳＣ（Differential Scanning Calorimetry：示差走査熱量）法を用いて、ＪＩＳ－Ｋ７１２１に準拠した手法により求められる値である。
　具体的には、ホスト化合物として、例えば、特開２００１－２５７０７６号公報、同２００２－３０８８５５号公報、同２００１－３１３１７９号公報、同２００２－３１９４９１号公報、同２００１－３５７９７７号公報、同２００２－３３４７８６号公報、同２００２－８８６０号公報、同２００２－３３４７８７号公報、同２００２－１５８７１号公報、同２００２－３３４７８８号公報、同２００２－４３０５６号公報、同２００２－３３４７８９号公報、同２００２－７５６４５号公報、同２００２－３３８５７９号公報、同２００２－１０５４４５号公報、同２００２－３４３５６８号公報、同２００２－１４１１７３号公報、同２００２－３５２９５７号公報、同２００２－２０３６８３号公報、同２００２－３６３２２７号公報、同２００２－２３１４５３号公報、同２００３－３１６５号公報、同２００２－２３４８８８号公報、同２００３－２７０４８号公報、同２００２－２５５９３４号公報、同２００２－２６０８６１号公報、同２００２－２８０１８３号公報、同２００２－２９９０６０号公報、同２００２－３０２５１６号公報、同２００２－３０５０８３号公報、同２００２－３０５０８４号公報、同２００２－３０８８３７号公報等の文献に記載されている化合物を用いることができる。
　なお、本実施形態では、ホスト化合物は、カルバゾール誘導体であることが好ましく、特に、カルバゾール誘導体であって、かつ、ジベンゾフラン化合物であることが好ましい（例えば、後述の各種実施例で用いる構造式（３）Ｈ－Ａを有するホスト化合物）。
（２）発光材料
　発光材料（発光ドーパント）としては、例えば、リン光発光材料（リン光性化合物、リン光発光性化合物）、蛍光発光材料等を用いることができる。なお、発光効率の向上の観点では、発光材料としてリン光発光材料を用いることが好ましい。
　リン光発光材料は、励起三重項からの発光が得られる化合物である。具体的には、リン光発光材料は、室温（２５℃）においてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において約０．０１以上の値の化合物である。なお、本実施形態では、リン光量子収率が約０．１以上の値であるリン光発光材料を用いることが好ましい。また、リン光量子収率は、例えば、「第４版実験化学講座７・分光ＩＩ」（１９９２年版、丸善）の３９８頁に記載されている手法により測定することができる。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定できるが、本実施形態では、リン光発光材料が、任意の溶媒において、約０．０１以上の値のリン光量子収率が得られる発光材料であればよい。
　また、発光層には、一種類の発光材料を含有させてもよいし、発光極大波長が互いに異なる複数種の発光材料を含有させてもよい。複数種の発光材料を用いることにより、互いに発光波長の異なる複数の光を混ぜることができ、これにより、任意の発光色の光を得ることができる。例えば、青色ドーパント、緑色ドーパント、及び、赤色ドーパント（３種類の発光材料）を発光層に含有させることにより白色光を得ることができる。
　上述したホスト化合物及びリン光発光材料を含む発光層における発光（リン光発光）の過程（原理）としては、次の２種類の過程が挙げられる。
　第１の発光過程は、エネルギー移動型の発光過程である。このタイプの発光過程では、まず、キャリア（正孔及び電子）が輸送される発光層内のホスト化合物上において、キャリアが再結合し、これにより、ホスト化合物の励起状態が生成される。そして、この際に発生するエネルギーがホスト化合物からリン光発光材料に移動し（励起状態のエネルギー準位がホスト化合物の励起準位から発光材料の励起準位（励起三重項）に移動し）、この結果、リン光発光材料から発光が生じる。
　第２の発光過程は、キャリアトラップ型の発光過程である。このタイプの発光過程では、発光層において、リン光発光材料がキャリア（正孔及び電子）をトラップする。その結果、リン光発光材料上でキャリアの再結合が起こり、リン光発光材料から発光が生じる。上述したいずれの発光過程においても、リン光発光材料の励起状態のエネルギー準位は発光ホストの励起状態のエネルギー準位より低くする必要がある。
　上述のような発光過程を生じさせるリン光発光材料としては、従来の有機ＥＬ素子で用いられる公知の各種リン光発光材料（リン光性化合物）の中から所望のリン光発光材料を適宜選択して用いることができる。例えば、リン光発光材料としては、元素の周期表で８族～１０族の金属元素を含有する錯体系化合物を用いることができる。そのような錯体系化合物の中でも、イリジウム化合物、オスミウム化合物、白金化合物（白金錯体系化合物）、及び、希土類錯体のいずれかをリン光発光材料として用いることが好ましい。本実施形態では、特に、リン光発光材料として、イリジウム化合物（例えば、後述の各種実施例で用いる構造式（４）～（６）を有する発光ドーパント）を用いることが好ましい。
　また、蛍光発光材料（蛍光発光体、蛍光性ドーパント）としては、例えば、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、又は希土類錯体系蛍光体等を用いることができる。
　なお、本明細書では、有機ＥＬ素子１から発光する光を分光放射輝度計（コニカミノルタセンシング社製、ＣＳ－１０００）で測定し、その測定結果を、ＣＩＥ（国際照明委員会）色度座標（例えば、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６参照）に当て嵌めた時の色を、有機ＥＬ素子１から発光する光の色とする。具体的には、ここでいう「白色」とは、２度視野角正面輝度を上記手法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ２でのＣＩＥ１９３１表色系における色度がＸ＝０．３３±０．０７、Ｙ＝０．３３±０．０７の領域内にある色のことを言う。
　また、本実施形態では、白色発光を得る手法として、ホスト化合物に、互いに発光波長の異なる複数の発光材料を含有させる手法を用いるが、本発明はこれに限定されない。例えば、青色発光層、緑色発光層及び赤色発光層を積層して発光層を構成し、各色の発光層からそれぞれ発光される光を混ぜることにより白色発光を得てもよい。
（４）電子輸送層
　電子輸送層は、陰極１３から供給された電子を発光層に輸送（注入）する層である。また、電子輸送層は、陽極１１側からの正孔の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、電子輸送層という用語は、広い意味で、電子注入層及び／又は正孔阻止層を含む意味で用いられることもある。
　発光層の陰極１３側に隣接する電子輸送層（電子輸送層を一層構造とする場合には当該電子輸送層、電子輸送層を複数設ける場合には最も発光層側に位置する電子輸送層）に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極１３より注入された電子を発光層に伝達（輸送）する機能を有する材料であれば任意の材料を用いることができる。例えば、電子輸送材料として、従来の有機ＥＬ素子で用いられる公知の各種化合物の中から任意のものを適宜選択して用いることができる。
　より具体的には、電子輸送材料として、例えば、フルオレン誘導体、カルバゾール誘導体、アザカルバゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリゾール誘導体、シロール誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、８－キノリノール誘導体等の金属錯体を用いることができる。その他の電子輸送材料としては、例えば、メタルフタロシアニンもしくはメタルフリーフタロシアニン、又は、それらの末端基をアルキル基やスルホン酸基等で置換した化合物を用いることもできる。また、本実施形態では、例えば、後述の各種実施例で用いる構造式（７）ＥＴ－１を有するジベンゾフラン誘導体を電子輸送材料として用いることもできる。
　また、本実施形態では、電子輸送層に不純物をゲスト材料としてドープして、ｎ性の高い（電子リッチ）電子輸送層を形成してもよい。このような構成の電子輸送層の具体例は、例えば、特開平４－２９７０７６号公報、同１０－２７０１７２号公報、特開２０００－１９６１４０号公報、同２００１－１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等の文献に記載されている。具体的には、ゲスト材料（ドープ材）として、有機物のアルカリ金属塩を用いることができる。
　有機物のアルカリ金属塩をドープ材として用いる場合、有機物の種類は任意であるが、例えば、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩、吉草酸塩、カプロン酸塩、エナント酸塩、カプリル酸塩、シュウ酸塩、マロン酸塩、コハク酸塩、安息香酸塩、フタル酸塩、イソフタル酸塩、テレフタル酸塩、サリチル酸塩、ピルビン酸塩、乳酸塩、リンゴ酸塩、アジピン酸塩、メシル酸塩、トシル酸塩、ベンゼンスルホン酸塩等の化合物を有機物として用いることができる。これらの中でも、特に、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩、吉草酸塩、カプロン酸塩、エナント酸塩、カプリル酸塩、シュウ酸塩、マロン酸塩、コハク酸塩、又は、安息香酸塩を有機物として用いることが好ましい。さらに好ましい有機物は、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩等の脂肪族カルボン酸であり、この脂肪族カルボン酸を用いる場合には、その炭素数が４以下であることが好ましい。なお、有機物として最も好ましい化合物は、酢酸塩である。
　また、有機物のアルカリ金属塩を構成するアルカリ金属の種類は任意であり、例えば、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、又は、Ｃｓを用いることができる。これらのアルカリ金属の中でも、好ましいアルカリ金属は、Ｋ、又は、Ｃｓであり、さらに好ましいアルカリ金属は、Ｃｓである。
　それゆえ、電子輸送層のドープ材として用い得る有機物のアルカリ金属塩は、上記有機物と上記アルカリ金属とを組み合わせた化合物になる。具体的には、ドープ材として、例えば、ギ酸Ｌｉ、ギ酸Ｋ、ギ酸Ｎａ、ギ酸Ｃｓ、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａ、酢酸Ｃｓ、プロピオン酸Ｌｉ、プロピオン酸Ｎａ、プロピオン酸Ｋ、プロピオン酸Ｃｓ、シュウ酸Ｌｉ、シュウ酸Ｎａ、シュウ酸Ｋ、シュウ酸Ｃｓ、マロン酸Ｌｉ、マロン酸Ｎａ、マロン酸Ｋ、マロン酸Ｃｓ、コハク酸Ｌｉ、コハク酸Ｎａ、コハク酸Ｋ、コハク酸Ｃｓ、安息香酸Ｌｉ、安息香酸Ｎａ、安息香酸Ｋ、又は、安息香酸Ｃｓを用いることができる。これらの中でも、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａ、又は、酢酸Ｃｓが好ましいドープ材であり、最も好ましいドープ材は、酢酸Ｃｓである。なお、これらのドープ材の好ましい含有量は、ドープ材を添加する電子輸送層に対して、約１．５～３５質量％の範囲内の値であり、より好ましい含有量は、約３～２５質量％の範囲内の値であり、最も好ましい含有量は、約５～１５質量％の範囲内の値である。
　電子輸送層は、例えば、スピンコート法、蒸着法等の手法により形成することができる。また、電子輸送層の膜厚は、例えば用いる電子輸送材料等の条件に応じて適宜設定されるが、通常、約５ｎｍ～５μｍ、好ましくは約５～２００ｎｍの範囲内の値に設定される。なお、電子輸送層は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。電子輸送層を一層構造とする場合には、上述した電子輸送材料のうちの一種又は二種以上の材料が電子輸送層に含まれるようにする。
（５）電子注入層
　本実施形態の有機ＥＬ素子１では、陰極１３と発光層との間、又は、陰極１３と電子輸送層との間に、電子注入層（電子バッファー層）を設けてもよい。電子注入層は、正孔注入層と同様に、有機ＥＬ素子１の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陰極と有機層（発光層又は電子輸送層）との間に設けられる。
　ここでは、電子注入層の構成の詳細な説明を省略するが、例えば、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）の第２編第２章「電極材料」（１２３－１６６頁）に電子注入層の構成が詳細に記載されている。
［陰極］
　陰極１３は、発光層に電子を供給（注入）する電極膜であり、通常、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）、例えば、金属（電子注入性金属）、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物等の電極材料で形成される。
　具体的には、有機ＥＬ素子１において、陰極１３側から光を取り出さない場合には、陰極１３は、例えば、アルミニウム、ナトリウム、ナトリウム－カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等の非透明性の電極材料で形成することができる。
　一方、有機ＥＬ素子１において、陰極１３側から光を取り出す場合には、陰極１３を、光透過性を有する電極材料で形成することができる。本実施形態では、非晶質の透明電極材料であるＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ）を陰極１３の形成材料として用いることが好ましい。
　また、陰極１３は、例えば、蒸着やスパッタリングなどの手法により形成することができる。
［無機膜］
　無機膜１４（ガスバリア層）は、発光層を含む有機化合物層１２への水蒸気の浸入を防止するため（防湿のため）に設けられる。なお、無機膜１４は、透明無機膜で構成することが好ましい。
　無機膜１４の形成材料としては、有機ＥＬ素子１の劣化を招く、例えば水分や酸素などの有機ＥＬ素子１への浸入を抑制できる無機材料であれば、任意の材料を用いることができる。また、無機膜１４は、水蒸気透過度が約０．０１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値である被膜で構成することが好ましい。
　上述のような特性を有する無機膜１４の形成材料としては、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化窒化ケイ素等の無機材料を用いることができる。本実施形態では、特に、無機膜１４を、窒化ケイ素、又は、酸化窒化ケイ素の単一膜で構成することが好ましい。
　なお、無機膜１４の脆弱性を改良するために、無機膜１４に有機材料からなる被膜を積層してもよい。この場合、有機材料としては、例えば、光硬化型シール剤、熱硬化型シール剤、２－シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型シール剤、エポキシ系等の熱及び化学硬化型（二液混合）シール剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂シール剤等のシール剤を用いることができる。
　無機膜１４の形成手法としては、任意の手法を用いることができ、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等の手法を用いることができる。
　なお、無機膜１４の膜厚が薄すぎると、無機膜１４に欠陥等が発生し、該欠陥を介して接着剤が陰極１３に入りこむ。この場合には、接着剤層３の硬化反応により、陰極１３が酸化等され、変質するなどの影響が発生する。さらに、陰極１３の膜厚が薄い場合には、接着剤が無機膜１４及び陰極１３の欠陥等を介して、有機化合物層１２に入り込み、ダークスポットの増大の要因にもなる。
　一方、無機膜１４の膜厚が厚すぎると、有機ＥＬ素子１の例えば生産性、フレキシブル性が低下する。また、無機膜１４の膜厚が厚すぎると、無機膜１４の形成時に発生する有機化合物層１２等へのダメージの影響により、発光性能が劣化する場合もある。
　それゆえ、本実施形態では、これらの点を考慮して、無機膜１４の膜厚を適宜設定する。具体的には、無機膜１４の膜厚を、約１μｍ未満の値に設定することが好ましく、特に、約１００ｎｍ～２５０ｎｍの範囲内の値に設定することが好ましい。
［無機絶縁膜］
　無機絶縁膜１５は、陽極１１及び陰極１３間の電気的な短絡を防止するために設けられる。無機絶縁膜１５は、例えばＳｉＯ２膜等の絶縁膜で形成される。
　無機絶縁膜１５をＳｉＯ２膜で構成する場合、無機絶縁膜１５は、陽極１１上に、例えばスパッタ法により形成することができる。また、無機絶縁膜１５は、陽極１１上にＳｉ膜を形成し、その後、該Ｓｉ膜を熱酸化することにより形成することもできる。さらに、無機絶縁膜１５は、シランやテトラエトキシシランなどのガスを原料ガスとして用いた、減圧又は常圧でのＣＶＤ法により形成することもできる。
［接着剤層］
　接着剤層３（封止樹脂層）で用い得る接着剤の例としては、アクリル酸系オリゴマー又はメタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化性又は熱硬化性接着剤や、２－シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化性接着剤などが挙げられる。また、エポキシ系等の熱硬化性又は化学硬化性（二液混合）接着剤を、接着剤として用いてもよい。さらに、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンを、接着剤として用いてもよい。この他にも、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を、接着剤として用いてもよい。
　なお、本実施形態では、製造プロセスの簡易性の観点から、接着剤層３を、熱硬化性接着剤で形成することが好ましい。また、接着剤層３の形態としては、シート状に加工された熱硬化性接着剤を用いることが好ましい。シート状タイプの熱硬化性接着剤を用いる場合には、常温（２５℃程度）では非流動性を示し、かつ、加熱すると５０～１２０℃の範囲内の温度で流動性を発現するような、シート状に成形された熱硬化性接着剤（シール材）を用いる。なお、本実施形態では、有機化合物層１２を３つの層（陰極１３、無機膜１４及び接着剤層３）で封止するので、シート状（薄厚）の熱硬化性接着剤を用いても良好な封止性能が得られる。
　熱硬化性接着剤としては、任意の接着剤を使用することができる。本実施形態では、密着性向上の観点で、接着剤層３と隣接する封止基材４や素子基板１０などとの密着性の相性を考慮して、好適な熱硬化性接着剤を適宜選択する。例えば、分子の末端又は側鎖にエチレン性二重結合を有する化合物と、熱重合開始剤とを主成分とする樹脂などを用いることができる。より具体的には、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂等からなる熱硬化性接着剤を使用することができる。また、有機ＥＬ素子１の製造工程で用いる貼合装置及び硬化処理装置に応じて、溶融タイプの熱硬化性接着剤を使用してもよい。
［封止基材］
　封止基材４は、フィルム状（板状）部材で構成され、素子基板１０に対向して配置される。封止基材４は、例えば、ガラス、プラスチック等の透明性材料で形成することができる。特に、封止基材４を、ガラス基板、石英基板、又は、可撓性封止部材で構成することが好ましい。なお、可撓性封止部材としては、例えば、樹脂層とバリア層（無機物からなる被膜）とを積層した多層膜部材や、可撓性を有する薄膜ガラスなどの部材を用いることができる。
　封止基材４を可撓性封止部材で構成する場合、樹脂層とバリア層とを積層した多層膜構成の可撓性封止部材を用いることが好ましい。また、可撓性封止部材の厚さは、例えば、製造時の取り扱い性、引っ張り強さ、バリア層の耐ストレスクラッキング性等の特性を考慮して、約１０～３００μｍの範囲内の値とすることが好ましい。なお、ここでいう「厚さ」は、可撓性封止部材の平均厚さであり、例えば、マイクロメータを使用して、可撓性封止部材の縦方向及び幅方向に沿ってそれぞれ１０箇所程度で測定した厚さの平均値である。
　また、封止基材４を可撓性封止部材で構成する場合、封止時の可撓性封止部材の水分量は、例えば、可撓性封止部材の持ち込み水分により発生する有機化合物層の結晶化の抑制、陰極１３の剥離等により発生するダークスポットの抑制、及び、有機ＥＬ素子１の長寿命化等を考慮して、約１．０％以下の値とすることが好ましい。なお、ここでいう「水分量」は、ＡＳＴＭ（米国材料試験協会）－Ｄ５７０に準拠した手法で測定された値である。
　可撓性封止部材を構成する樹脂基材は、例えば、エチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）等の一般の包装用フィルムに使用される熱可塑性樹脂で形成することができる。なお、熱可塑性樹脂フィルムとしては、必要に応じて、異種のフィルムを共押出しして作製された多層フィルムや、複数のフィルムの延伸角度を互いに変えて貼り合せることにより作製された多層フィルムなどを使用することもできる。また、このような多層フィルムを作製する場合、可撓性封止部材において必要とする物性を得るために、使用する各フィルムの密度、分子量分布等の物性を考慮して組合せることが好ましい。
　また、可撓性封止部材を構成するバリア層の水蒸気透過度は、例えば、有機化合物層１２の結晶化の抑制、陰極１３の剥離等により発生するダークスポットの抑制、及び、有機ＥＬ素子１の長寿命化等を考慮して、約０．０１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値であることが好ましい。また、バリア層の酸素透過度は、例えば、有機化合物層の結晶化の抑制、陰極１３の剥離等により発生するダークスポットの抑制、及び、有機ＥＬ素子１の長寿命化等を考慮して、約０．０１ｃｍ３／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下の値であることが好ましい。
　バリア層の形成材料としては、上述した水蒸気透過度及び酸素透過度を有する材料であれば任意の材料を用いることができる。例えば、バリア層を、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素等の無機材料からなる被膜で構成することができる。また、バリア層の脆弱性を改良するために、上記無機材料からなる被膜と有機材料からなる被膜とを積層したハイブリッド被膜（多層膜）でバリア層を構成することがより好ましい。なお、この場合、無機材料からなる被膜及び有機材料からなる被膜の積層順序は任意であるが、両者を交互に複数回積層することが好ましい。
　また、バリア層の形成手法としては、バリア層を樹脂層上に形成できる手法であれば任意の手法を用いることができる。例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ－イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法（特開２００４－６８１４３号公報参照）、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等の手法を用いることができる。なお、これらのバリア層の形成手法の中でも、特に、大気圧プラズマ重合法を用いてバリア層を形成することが好ましい。
［有機ＥＬ素子の製造手法］
　ここで、本実施形態の有機ＥＬ素子１の製造手法について、簡単に説明する。
　まず、本実施形態では、素子基板１０上に、陽極１１を形成する。次いで、陽極１１の非発光領域内の所定領域上に無機絶縁膜１５を形成する。その後、陽極１１、及び、無機絶縁膜１５の一部の領域上に発光層を含む有機化合物層１２を形成する。
　次いで、有機化合物層１２上に、有機化合物層１２を覆うように陰極１３を形成し、さらに、陰極１３上に、陰極１３を覆うように無機膜１４を形成する。
　また、封止基材４上に接着剤層３を設けた封止部材を用意する。次いで、素子基板１０の無機膜１４と、封止基材４上に設けられた接着剤層３とが対向するように、素子基板１０と封止基材４とを貼り合わせる。この際、貼り合わせ部材を、所定温度で加熱しながら所定圧力で押圧して、素子基板１０と封止基材４とを貼り合わせる。
　本実施形態では、このようにして有機ＥＬ素子１を作製する。なお、上記貼り合わせ処理は、減圧雰囲気下で実施することが好ましい。これにより、有機ＥＬ素子本体部２（素子基板１０）と封止基材４とを貼り合わせた際に有機ＥＬ素子１の内部に気泡が残留することを防止することができる。
＜２．面状発光体の構成＞
　次に、上述した有機ＥＬ素子１を複数配列（タイリング）して作製された面状発光体について説明する。
［面状発光体の構成］
　図２に、本発明の一実施形態に係る面状発光体の概略構成断面図を示す。なお、図２には、説明を簡略化するため、２枚の有機ＥＬ素子１を配列した構成例を示すが、本発明はこれに限定されず、面状発光体を構成する有機ＥＬ素子１の枚数及び配列形態は、例えば用途等に応じて適宜設定される。
　面状発光体２０は、２枚の有機ＥＬ素子１と、支持基板２１（支持部材）と、各有機ＥＬ素子１を支持基板２１上に固定するための接着部材２２とを備える。
　面状発光体２０では、各有機ＥＬ素子１の封止基材４側の面が接着部材２２により大型の支持基板２１上に固定される。なお、この際、図２に示す例では、２枚の有機ＥＬ素子１の対向する側面同士が互いに接するように、２枚の有機ＥＬ素子１を支持基板２１上に配列する。また、この際、配列された２枚の有機ＥＬ素子１の光取り出し面（素子基板１０側の面）が、互いに面一となるように、２枚の有機ＥＬ素子１を支持基板２１上に配列する。以下、面状発光体２０の各部の構成をより具体的に説明する。
［支持基板］
　支持基板２１は、２枚の有機ＥＬ素子１を、接着部材２２を介して搭載した際に、その状態を保持可能な板状部材であれば、任意の板状部材を用いることができる。
　なお、面状発光体２０をフレキシブルに屈曲する構成とする場合には、支持基板２１を、屈曲性を有する可撓性基板で構成する。このような可撓性基板としては、例えば樹脂フィルムや、板厚が約０．０１ｍｍ～０．５０ｍｍの範囲内の値であるガラス基板（薄膜ガラス）などを用いることができる。
［接着部材］
　本実施形態では、各種工業分野において、粘着剤、接着剤等、又は、粘着材、接着材等の呼称で用いられる接着部材のうち、支持基板２１又は封止基材４上に塗布して、支持基板２１と封止基材４とを貼り合わせた後に、種々の化学反応により高分子量体又は架橋構造体を形成する硬化型の接着部材２２を用いる。すなわち、接着部材２２は、紫外線のような光を照射するか、熱を加えるか、又は、加圧することによって接着部分が硬化する材料で形成される。
　上述のような物性を備えた接着部材２２としては、例えば、ウレタン系、エポキシ系、フッ素含有系、水性高分子－イソシアネート系、アクリル系等の硬化型接着剤、湿気硬化ウレタン接着剤、ポリエーテルメタクリレート型、エステル系メタクリレート型、酸化型ポリエーテルメタクリレート等の嫌気性接着剤、シアノアクリレート系の瞬間接着剤、アクリレート及びペルオキシド系の２液型瞬間接着剤等の接着剤が挙げられる。
　また、接着部材２２の形成手法としては、任意の手法を用いることができ、特に、未硬化の接着剤を供給可能な手法を用いることができる。このような手法としては、例えば、グラビアコーター、マイクログラビアコーター、コンマコーター、バーコーター、スプレー塗布、インクジェット法等の手法が挙げられる。また、未硬化の接着部材２２の硬化手法には、用いる接着剤に適した手法を用いる。
　なお、図２に示す例では、支持基板２１を用いて複数の有機ＥＬ素子１を支持する構成例を説明したが、本発明はこれに限定されない。例えば、互いに隣り合う２枚の有機ＥＬ素子１の側部同士を接着剤（支持部材）で貼り合わせる場合には、支持基板２１を用いなくてもよい。
＜４．各種実施例及び特性評価＞
　次に、実際に作製した有機ＥＬ素子（有機ＥＬパネル）の各種実施例の構成、及び、実施例の有機ＥＬ素子に対して行った特性評価について説明する。
　図３に、下記各種実施例の有機ＥＬ素子の有機ＥＬ素子本体部の概略構成断面図を示す。なお、図３に示す有機ＥＬ素子本体部２において、図１に示すそれと同様の構成には同じ符号を付して示す。また、図３では、説明を簡略化するため、無機絶縁膜１５の図示は省略する。
　以下に説明する各種実施例では、有機化合物層１２は、第１正孔輸送層３１と、第２正孔輸送層３２と、第１発光層３３と、第２発光層３４と、電子輸送層３５と、電子注入層３６とを備える。そして、この例では、陽極１１上に、第１正孔輸送層３１、第２正孔輸送層３２、第１発光層３３、第２発光層３４、電子輸送層３５、及び、電子注入層３６がこの順で積層される。
　次に、各種実施例の有機ＥＬ素子の製造手法を説明しながら、有機ＥＬ素子の各部の具体的な構成（例えば材料、寸法等）を説明する。
［実施例１］
　まず、素子基板１０として、寸法が１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×１００μｍのガラス基板（薄膜ガラス：ＮＨテクノグラス製、ＮＨ４５）を用意した。次いで、素子基板１０上に、厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ（透明電極材料）を成膜して、陽極１１を形成した。次いで、陽極１１に対してパターニング処理を行い、所定形状の陽極１１を形成した。
　次いで、陽極１１上に、スパッタ法により、膜厚２００ｎｍのＳｉＯ２膜を成膜した。その後、ＳｉＯ２膜に対してパターニング処理を行い、陽極１１上に所定形状の無機絶縁膜１５を形成した。具体的には、図１に示すように、陽極１１の外周端部付近の所定領域（陽極１１の非発光領域内の所定領域）上に、無機絶縁膜１５を形成した。次いで、陽極１１及び無機絶縁膜１５が形成された素子基板１０をイソプロピルアルコールで超音波洗浄した。そして、超音波洗浄した素子基板１０を乾燥窒素ガスで乾燥し、さらに、乾燥後の素子基板１０に対してＵＶオゾン洗浄を５分間行った。
　次いで、陽極１１上、及び、無機絶縁膜１５の一部の領域上に、ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）－ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ：Ｂａｙｅｒ製、Ｂａｙｔｒｏｎ　Ｐ　Ａｌ　４０８３）を純水で７０質量％の割合に希釈した溶液を、３０００ｒｐｍ、３０秒の条件でスピンコート法により塗布した。その後、塗布した溶液を２００℃で１時間乾燥し、これにより、膜厚３０ｎｍの第１正孔輸送層３１を形成した。なお、第１正孔輸送層３１に含まれるＰＥＤＯＴは、下記構造式（１）で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
  
　次いで、第１正孔輸送層３１まで形成された素子基板１０を、窒素ガス（グレードＧ１）の雰囲気環境に移した。次いで、窒素雰囲気下において、下記構造式（２）で表される正孔輸送材料（ＨＴ－１化合物：分子量８０，０００）をクロロベンゼンに０．５質量％の割合で溶解した溶液を、１５００ｒｐｍ、３０秒の条件でスピンコート法により第１正孔輸送層３１上に塗布した。その後、塗布した溶液を１６０℃で３０分間乾燥し、これにより、膜厚３０ｎｍの第２正孔輸送層３２を形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
  
　次いで、ホスト化合物、青色ドーパント、緑色ドーパント、及び、赤色ドーパントを下記の割合で含む第１発光層組成物（溶媒：酢酸イソプロピル）を、インクジェットヘッドを用いて、第２正孔輸送層３２上に吐出注入した。この際、この例では、第１発光層組成物の塗布液膜厚が５．３μｍになるように、第１発光層組成物を吐出した。そして、第１発光層組成物が塗布された素子基板１０を、１２０℃の乾燥箱中で１０分間乾燥して、膜厚４０ｎｍの第１発光層３３を形成した。
（第１発光層組成物）
　ホスト化合物（Ｈ－Ａ）：０．６９質量部
　青色ドーパント（Ｄ－６６）：０．３０質量部
　緑色ドーパント（Ｄ－６７）：０．００５質量部
　赤色ドーパント（Ｄ－８０）：０．００５質量部
　酢酸イソプロピル：１００質量部
　なお、第１発光層組成物中のホスト化合物（Ｈ－Ａ）、青色ドーパント（Ｄ－６６）、緑色ドーパント（Ｄ－６７）、及び、赤色ドーパント（Ｄ－８０）は、それぞれ下記構造式（３）～（６）で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
  
　次いで、ホスト化合物、青色ドーパント、緑色ドーパント、及び、赤色ドーパントを下記の割合で含む第２発光層組成物（溶媒：酢酸イソプロピル）を、インクジェットヘッドを用いて、第１発光層３３上に吐出注入した。この際、この例では、第２発光層組成物の塗布液膜厚が５．３μｍになるように、第２発光層組成物を吐出した。そして、第２発光層組成物が塗布された素子基板１０を、１２０℃の乾燥箱中で１０分間乾燥して、膜厚４０ｎｍの第２発光層３４を形成した。
（第２発光層組成物）
　ホスト化合物（Ｈ－Ａ）：０．８９質量部
　青色ドーパント（Ｄ－６６）：０．１０質量部
　緑色ドーパント（Ｄ－６７）：０．００５質量部
　赤色ドーパント（Ｄ－８０）：０．００５質量部
　酢酸イソプロピル：１００質量部
　次いで、４ｍｌのテトラフルオロプロパノール（ＴＦＰＯ）に、下記構造式（７）で表される電子輸送材料（ＥＴ－１化合物）を３０ｍｇ溶解した溶液を、１５００ｒｐｍ、３０秒の条件で、スピンコート法により第２発光層３４上に塗布した。その後、塗布した溶液を、１２０℃で３０分間乾燥し、これにより、膜厚３０ｎｍの電子輸送層３５を形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
  
　次いで、電子輸送層３５まで積層された素子基板１０を、大気にさらすことなく、真空蒸着装置に取り付けた。また、フッ化ナトリウム及びフッ化カリウムがそれぞれ充填されたモリブデン製抵抗加熱ボートを真空蒸着装置の真空槽内に取り付けた。その後、真空槽を４×１０－５Ｐａまで減圧した後、フッ化ナトリウムが充填された抵抗加熱ボートに電流を流してフッ化ナトリウムを加熱し、フッ化ナトリウムの薄膜を０．０２ｎｍ／秒のレートで電子輸送層３５上に形成した。この際、この例では、膜厚１ｎｍのフッ化ナトリウムの薄膜を形成した。次いで、フッ化カリウムが充填された抵抗加熱ボートに電流を流してフッ化カリウムを加熱し、フッ化カリウムの薄膜を０．０２ｎｍ／秒のレートでフッ化ナトリウムの薄膜上に形成した。なお、この例では、膜厚１．５ｎｍのフッ化カリウムの薄膜を形成した。この例では、このようにして、電子輸送層３５上に、電子注入層３６を形成した。
　次いで、スパッタ装置を用いて、アルミニウムをスパッタリングして、電子注入層３６上に、厚さ３００ｎｍの陰極１３を形成した。
　次いで、窒化ケイ素（ＳｉＮｘ）をスパッタリングして、陰極１３上に、厚さ２００ｎｍの無機膜１４を形成した。なお、この際のスパッタ条件は、次の通りである。ターゲット材料には、窒化ケイ素（ＳｉＮｘ）を用い、ターゲットの形状は円筒状とした。また、ターゲットの上端と、素子基板１０との距離が７ｃｍとなるように、陰極１３まで積層された素子基板１０を配置した。さらに、スパッタガスとしては、酸素を２体積％含むアルゴンガスを用い、スパッタ時のガス圧は、１．３３×１０－２Ｐａとした。スパッタ電源には、周波数１３．５６ＭＨｚの交流電源を用い、投入電力が１００Ｗのときの成膜レートを水晶振動子によりモニターすると０．１ｎｍ／秒であった。
　この例では上述のようにして、有機ＥＬ素子本体部２を作製した。また、この例では、エポキシ系樹脂からなるシート状接着剤が予め貼合された封止基材４を用意した。なお、実施例１では、シート状接着剤の厚さは２０μｍとし、封止基材４としては、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×１００μｍのガラス基板（薄膜ガラス）を用いた。
　次いで、有機ＥＬ素子本体部２の無機膜１４と、封止基材４上に設けられたシート状接着剤とが対向するように、有機ＥＬ素子本体部２と封止基材４とを貼り合わせた。そして、その貼り合わせ部材を、１００℃の真空ラミネーターで３分間加熱圧着した。次いで、加熱圧着された部材を、ホットプレートにより、１００℃の一定温度で６０分間加熱し、さらに、加熱後の部材を室温にて冷却した。実施例１では、このようにして、有機ＥＬ素子１を作製した。なお、この例では、有機ＥＬ素子１の封止幅（シール幅）は３ｍｍとした。
［実施例２］
　実施例２では、陰極１３をＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ、透明電極材料）で形成し、その膜厚は２００ｎｍとした。実施例２の有機ＥＬ素子において、陰極１３以外の構成は、上記実施例１の有機ＥＬ素子の対応する構成と同様とした。また、この例の有機ＥＬ素子も、上記実施例１と同様にして作製した。
［実施例３］
　実施例３では、陰極１３を膜厚３００ｎｍのＡｌ膜で構成した。なお、この例では、陰極１３を、ＥＢ（Electron Beam）蒸着法で形成した。この例では、陰極１３の形成手法を変えたこと以外は、上記実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。また、この例の有機ＥＬ素子の膜構成は、上記実施例１の有機ＥＬ素子のそれと同様とした。
［実施例４］
　実施例４では、無機膜１４を膜厚２００ｎｍのＳｉＯ２膜で構成した。実施例４の有機ＥＬ素子において、無機膜１４以外の構成は、上記実施例１の有機ＥＬ素子の対応する構成と同様とした。また、この例の有機ＥＬ素子も、上記実施例１と同様にして作製した。
［実施例５］
　実施例５では、無機膜１４を膜厚９０ｎｍのＳｉＮｘ膜（窒化ケイ素膜）で構成した。この例の有機ＥＬ素子において、無機膜１４以外の構成は、上記実施例１の有機ＥＬ素子の対応する構成と同様とした。また、この例の有機ＥＬ素子も、上記実施例１と同様にして作製した。
［実施例６］
　実施例６では、陰極１３を膜厚１０００ｎｍのＡｌ膜で構成し、無機膜１４を膜厚２０００ｎｍのＳｉＮｘ膜で構成した。この例の有機ＥＬ素子において、陰極１３及び無機膜１４以外の構成は、上記実施例１の有機ＥＬ素子の対応する構成と同様とした。また、この例の有機ＥＬ素子も、上記実施例１と同様にして作製した。
［実施例７］
　実施例７では、無機膜１４を膜厚２０００ｎｍのＳｉＮｘ膜で構成した。この例の有機ＥＬ素子において、無機膜１４以外の構成は、上記実施例１の有機ＥＬ素子の対応する構成と同様とした。また、この例の有機ＥＬ素子も、上記実施例１と同様にして作製した。
［実施例８］
　実施例８では、陰極１３を膜厚１０００ｎｍのＡｌ膜で構成し、無機膜１４を膜厚１０００ｎｍのＳｉＮｘ膜で構成した。また、この例では、接着剤層３をアクリル系樹脂で形成した。この例の有機ＥＬ素子において、陰極１３、無機膜１４及び接着剤層３以外の構成は、上記実施例１の有機ＥＬ素子の対応する構成と同様とした。また、この例の有機ＥＬ素子も、上記実施例１と同様にして作製した。
［比較例］
　上記各種実施例の性能と比較するために、接着剤層３及び封止基材４を設けない構成の有機ＥＬ素子（比較例）を作製した。すなわち、比較例の有機ＥＬ素子では、陰極１３及び無機膜１４の２層で、有機化合物層１２を封止する構成（２層封止構成）とした。
　また、比較例では、陰極１３を膜厚１０００ｎｍのＡｌ膜で構成し、無機膜１４を膜厚１０００ｎｍのＳｉＮｘ膜で構成した。この例の有機ＥＬ素子の有機ＥＬ素子本体部２において、陰極１３及び無機膜１４以外の構成は、上記実施例１の対応する構成と同様とした。
［有機ＥＬ素子の特性評価］
（１）評価手法
　上記各種実施例及び比較例で作製した各有機ＥＬ素子に対して、ダークスポット（ＤＳ）試験及びフレキシブル性試験を行った。具体的には、各有機ＥＬ素子に対して、下記の初期ダークスポット試験、フレキシブル性試験及び経時ダークスポット試験をこの順で実施した。
　まず、初期ダークスポット試験では、作製直後の有機ＥＬ素子を点灯し、その状態で、ダークスポット（スポット状の非発光部）面積の発生割合（発生率：初期ＤＳ発生率）を調べた。なお、ダークスポット発生率は、有機ＥＬ素子の発光面を撮影し、その画像データに対して所定の画像処理を施すことにより求めた。また、有機ＥＬ素子の点灯は定電圧電源を用いて行い、有機ＥＬ素子の１ドットに直流電圧５Ｖを印加した。
　なお、初期ダークスポット試験では、測定したダークスポット発生率を、下記の４段階（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ）の基準に基づいて判別し、有機ＥＬ素子の発光性能を評価した。
　Ａ評価：ダークスポット発生率が０％（ダークスポットの発生が全くない）
　Ｂ評価：ダークスポット発生率が０％より大きく５％未満
　Ｃ評価：ダークスポット発生率が５％以上１０％未満
　Ｄ評価：ダークスポット発生率が１０％以上
　次いで、初期ダークスポット試験後の各有機ＥＬ素子に対して、フレキシブル性試験を行った。具体的には、直径１００ｍｍの円柱部材の表面に、有機ＥＬ素子の発光面を外側に向けて、有機ＥＬ素子を巻き付け、その状態を１０秒間保持する。そして、この動作を３回繰り返し、その後、有機ＥＬ素子の外観を目視で観察した。
　なお、フレキシブル性試験では、有機ＥＬ素子の発光面の観察結果を、下記の３段階（Ａ、Ｂ、Ｃ）の基準に基づいて判別し、有機ＥＬ素子のフレキシブル性を評価した。
　Ａ評価：外観（発光面）に変化無し
　Ｂ評価：外観（発光面）の一部にひび割れが発生
　Ｃ評価：外観（発光面）の全面に渡って、ひびなどの欠陥が発生
　そして、フレキシブル性試験後の各有機ＥＬ素子を、温度８５℃、相対湿度９０％ＲＨの環境条件下に５００時間保存した後、再度、ダークスポット発生率（経時ＤＳ発生率）を求めた（経時ダークスポット試験）。
　なお、経時ダークスポット試験では、測定されたダークスポット発生率を、初期ダークスポット試験と同様に、上述した４段階（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ）の基準に基づいて判別し、有機ＥＬ素子の発光性能を評価した。
（２）評価結果
　上記各種実施例及び比較例で作製した種々の有機ＥＬ素子に対して行った、各種試験の評価結果を、図４に示す。
　図４から明らかなように、ダークスポット試験及びフレキシブル性試験の両方の結果を総合的に見て、本実施形態の有機ＥＬ素子１のように、陰極１３、無機膜１４、及び、接着剤層３で有機化合物層１２を封止する構成、すなわち、３層封止構成を採用することにより、比較例（２層封止構成）に比べて良好な特性が得られることが分かった。特に、無機膜１４の膜厚を約２００ｎｍ程度にすることにより、発光特性、その耐候性（発光安定性）、及び、フレキシブル性の全ての特性において優れた特性が得られることが分かった。
　また、実施例１～４の結果から明らかなように、本実施形態の有機ＥＬ素子１の構成では、陰極１３の形成材料及び形成手法、並びに、無機膜１４の形成材料に関係なく、発光特性、その耐候性（発光安定性）、及び、フレキシブル性に優れた特性が得られることが分かった。
　１…有機ＥＬ素子、２…有機ＥＬ素子本体部、３…接着剤層、４…封止基材、１０…素子基板、１１…陽極、１２…有機化合物層、１３…陰極、１４…無機膜、１５…無機絶縁膜、２０…面状発光体、２１…支持基板、２２…接着部材

Claims (10)

  1. 　素子基板と、
    　前記素子基板上に形成された第１電極と、
    　前記第１電極上に形成され、発光層を含む有機化合物層と、
    　前記有機化合物層を覆うように設けられた第２電極と、
    　前記第１電極の非発光領域内の所定領域上に形成され、かつ、前記第１電極及び前記第２電極間に形成された無機絶縁膜と、
    　前記第２電極を覆うように設けられた無機膜と、
    　前記無機膜を覆うように設けられた封止樹脂層と、
    　前記封止樹脂層上に設けられた封止基材とを備える
    　有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　前記素子基板及び前記封止基材が、ともに、可撓性基材で構成されていることを特徴とする
    　請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記無機膜の膜厚が、１μｍ未満の値であることを特徴とする
    　請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　前記無機膜の膜厚が、１００ｎｍ～２５０ｎｍの範囲内の値であることを特徴とする
    　請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　前記無機膜が、透明無機膜で構成されていることを特徴とする
    　請求項１～４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6. 　前記無機膜が、酸化ケイ素膜で構成されていることを特徴とする
    　請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 　前記封止樹脂層が、熱硬化性樹脂で形成されていることを特徴とする
    　請求項１～６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  8. 　前記熱硬化性樹脂が、エポキシ系樹脂であることを特徴とする
    　請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  9. 　前記第２電極が、透明電極であることを特徴とする
    　請求項１～８のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  10. 　複数の有機エレクトロルミネッセンス素子と、
    　前記複数の有機エレクトロルミネッセンス素子を、所定の形態で配列して支持する支持部材とを備え、
    　前記有機エレクトロルミネッセンス素子が、素子基板と、前記素子基板上に形成された第１電極と、前記第１電極上に形成され、発光層を含む有機化合物層と、前記有機化合物層を覆うように設けられた第２電極と、前記第１電極の非発光領域内の所定領域上に形成され、かつ、前記第１電極及び前記第２電極間に形成された無機絶縁膜と、前記第２電極を覆うように設けられた無機膜と、前記無機膜を覆うように設けられた封止樹脂層と、前記封止樹脂層上に設けられた封止基材とを有することを特徴とする
    　面状発光体。
     
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