WO2007018140A2 - 窒化アルミニウム焼結体 - Google Patents

窒化アルミニウム焼結体 Download PDF

Info

Publication number
WO2007018140A2
WO2007018140A2 PCT/JP2006/315480 JP2006315480W WO2007018140A2 WO 2007018140 A2 WO2007018140 A2 WO 2007018140A2 JP 2006315480 W JP2006315480 W JP 2006315480W WO 2007018140 A2 WO2007018140 A2 WO 2007018140A2
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
aluminum nitride
sintered body
nitride sintered
firing
aluminum
Prior art date
Application number
PCT/JP2006/315480
Other languages
English (en)
French (fr)
Other versions
WO2007018140A3 (ja
Inventor
Yukihiro Kanechika
Masanobu Azuma
Original Assignee
Tokuyama Corporation
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Tokuyama Corporation filed Critical Tokuyama Corporation
Priority to EP06782338A priority Critical patent/EP1923372A4/en
Priority to US12/063,389 priority patent/US8597743B2/en
Publication of WO2007018140A2 publication Critical patent/WO2007018140A2/ja
Publication of WO2007018140A3 publication Critical patent/WO2007018140A3/ja

Links

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J61/00—Gas-discharge or vapour-discharge lamps
    • H01J61/02—Details
    • H01J61/30—Vessels; Containers
    • H01J61/302—Vessels; Containers characterised by the material of the vessel
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/581—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on aluminium nitride
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J61/00—Gas-discharge or vapour-discharge lamps
    • H01J61/02—Details
    • H01J61/30—Vessels; Containers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3205—Alkaline earth oxides or oxide forming salts thereof, e.g. beryllium oxide
    • C04B2235/3208—Calcium oxide or oxide-forming salts thereof, e.g. lime
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3217—Aluminum oxide or oxide forming salts thereof, e.g. bauxite, alpha-alumina
    • C04B2235/3222—Aluminates other than alumino-silicates, e.g. spinel (MgAl2O4)
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/50—Constituents or additives of the starting mixture chosen for their shape or used because of their shape or their physical appearance
    • C04B2235/54—Particle size related information
    • C04B2235/5409—Particle size related information expressed by specific surface values
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/50—Constituents or additives of the starting mixture chosen for their shape or used because of their shape or their physical appearance
    • C04B2235/54—Particle size related information
    • C04B2235/5418—Particle size related information expressed by the size of the particles or aggregates thereof
    • C04B2235/5436—Particle size related information expressed by the size of the particles or aggregates thereof micrometer sized, i.e. from 1 to 100 micron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/50—Constituents or additives of the starting mixture chosen for their shape or used because of their shape or their physical appearance
    • C04B2235/54—Particle size related information
    • C04B2235/5418—Particle size related information expressed by the size of the particles or aggregates thereof
    • C04B2235/5445—Particle size related information expressed by the size of the particles or aggregates thereof submicron sized, i.e. from 0,1 to 1 micron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/652—Reduction treatment
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/658—Atmosphere during thermal treatment
    • C04B2235/6586—Processes characterised by the flow of gas
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/658—Atmosphere during thermal treatment
    • C04B2235/6587—Influencing the atmosphere by vaporising a solid material, e.g. by using a burying of sacrificial powder
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/66—Specific sintering techniques, e.g. centrifugal sintering
    • C04B2235/661—Multi-step sintering
    • C04B2235/662—Annealing after sintering
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/72—Products characterised by the absence or the low content of specific components, e.g. alkali metal free alumina ceramics
    • C04B2235/721—Carbon content
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/72—Products characterised by the absence or the low content of specific components, e.g. alkali metal free alumina ceramics
    • C04B2235/723—Oxygen content
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/72—Products characterised by the absence or the low content of specific components, e.g. alkali metal free alumina ceramics
    • C04B2235/725—Metal content
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/74—Physical characteristics
    • C04B2235/78—Grain sizes and shapes, product microstructures, e.g. acicular grains, equiaxed grains, platelet-structures
    • C04B2235/786—Micrometer sized grains, i.e. from 1 to 100 micron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
    • C04B2235/963—Surface properties, e.g. surface roughness
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J61/00—Gas-discharge or vapour-discharge lamps
    • H01J61/82—Lamps with high-pressure unconstricted discharge having a cold pressure > 400 Torr
    • H01J61/827—Metal halide arc lamps
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/13—Hollow or container type article [e.g., tube, vase, etc.]
    • Y10T428/131—Glass, ceramic, or sintered, fused, fired, or calcined metal oxide or metal carbide containing [e.g., porcelain, brick, cement, etc.]
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/24—Structurally defined web or sheet [e.g., overall dimension, etc.]
    • Y10T428/24479—Structurally defined web or sheet [e.g., overall dimension, etc.] including variation in thickness

Definitions

  • the present invention relates to a novel aluminum nitride body. More specifically, the present invention relates to a sintered body having high light transmission characteristics by having a smooth surface in a high purity and in an unpolished state after firing.
  • the ceramic arc tube as described above can be obtained by mixing alumina-aluminum nitride powder with a binder resin, forming it into a predetermined shape, and firing it.
  • alumina-aluminum nitride powder with a binder resin, forming it into a predetermined shape, and firing it.
  • thermal shock resistance and corrosion resistance it is particularly required to have excellent light transmission characteristics.
  • Patent Document 1 In order to improve the light transmission characteristics of the aluminum nitride sintered body, for example, in Patent Document 1, a raw material having a specified particle diameter, metal impurity content, and oxygen content is used. It is disclosed that when sintered in an inert atmosphere of C, an A1N sintered body having a transmittance of 75% in the wavelength range of 0.2 ⁇ m to 30 ⁇ m can be obtained.
  • Patent Document 2 it is manufactured using a raw material aluminum nitride powder having a particle size distribution of a particle force of 70% or more having a diameter of 0.3D to 1.8D (D: average particle diameter).
  • An arc tube provided with a translucent cover (hollow tube) made of an aluminum nitride sintered body is disclosed.
  • an aluminum nitride sintered body having a total light transmittance of 84% is shown.
  • Patent Document 3 discloses that the oxygen concentration is 400 ppm or less, the metal impurity concentration is 150 ppm or less, the carbon concentration is 200 ppm or less, and the average crystal grain size of 2 m to 20 m is set.
  • an aluminum nitride sintered body characterized by comprising: This sintered body has a slope of the spectral spectrum curve in the wavelength range of 260 to 300 nm of 1.0 (% Znm) or more, and a light transmittance of 86% or more in the wavelength region of 400 to 800 nm. The wavelength when the rate reaches 60% is 400 nm or less.
  • Patent Document 1 JP-A-2-26871
  • Patent Document 2 JP-A-60-193254
  • Patent Document 3 Japanese Patent Laid-Open No. 2005-119953
  • the optical properties of ceramic materials such as aluminum nitride are improved by polishing.
  • the optical properties (light transmittance) of the sintered body are improved, and the light transmittance is expected to be improved by mirror polishing the surface of the sintered body.
  • V-aluminum nitride sintered body is required.
  • Means for solving the problem Means for solving the above problems provided by the present invention are as follows.
  • the oxygen concentration is 450 ppm or less
  • the concentration of impurity elements other than oxygen, nitrogen and aluminum is 350 ppm or less
  • the average crystal grain size is 2 111 to 20 111
  • the arithmetic average height Ra of the surface is Aluminum nitride sintered body with a maximum height Rz of 10 ⁇ m or less and a maximum height of 1 ⁇ m or less.
  • an aluminum nitride sintered body that has a smooth surface and has high light transmission characteristics, and can be suitably used as an arc tube material for a light source with particularly high luminous efficiency.
  • Such an aluminum nitride sintered body can be used as an arc tube material without a separate polishing step.
  • the aluminum nitride sintered body of the present invention is particularly preferably used in the production of an arc tube having a complicated shape and difficult to polish.
  • FIG. 1 shows an outline of a light transmittance measuring device.
  • the aluminum nitride sintered body according to the present invention has an arithmetic average height Ra of 1 ⁇ m or less, preferably 0.8 ⁇ m or less, more preferably 0. Particularly preferably, it is 0.5 ⁇ m or less, and the maximum height Rz is 10 ⁇ m or less, preferably 8 ⁇ m or less, more preferably 6 ⁇ m or less, and particularly preferably 5 ⁇ m or less.
  • the arithmetic average height Ra and the maximum height Rz are both values measured based on JIS B 0601-2001 (based on IS 04287-1997), and details of measurement conditions will be described later.
  • the aluminum nitride sintered body of the invention has a smooth surface in an unpolished state, and the impurity concentration (component concentration other than aluminum and nitrogen) is in a remarkably low range as described later. By being suppressed, it shows excellent light transmission, For example, the total transmittance in the tube shape preferably reaches 80% or more, more preferably 90% or more.
  • the impurity concentration (component concentration other than aluminum and nitrogen) is suppressed to a remarkably low range.
  • the oxygen concentration is preferably suppressed to 45 Oppm or less, particularly preferably 300 ppm or less
  • the concentration of other impurities is preferably 350 ppm or less, particularly preferably 200 ppm or less.
  • the other impurity concentration means an element concentration other than oxygen, nitrogen and aluminum, and a metal derived from a sintering aid and other metals (for example, a metal derived from inevitable impurities in the raw material powder). ), The total concentration with carbon and the like.
  • the aluminum nitride sintered body preferably has a carbon concentration suppressed to 200 ppm or less.
  • the aluminum nitride sintered body of the present invention is obtained by firing under a specific heating condition using a specific amount of a specific sintering aid as will be described later, whereby the impurity concentration is conventionally known. Compared with the aluminum nitride sintered body of the present invention, it is remarkably reduced, and the compressive force is also excellent in smoothness in an unpolished state after sintering. As a result, as shown in the examples described later. Shows excellent optical properties.
  • the aluminum nitride sintered body of the present invention in which the impurity concentration is suppressed within the above range and the smoothness of the surface is controlled has a total light transmittance of 80% or more in the visible light region and a high light transmittance. Indicates.
  • a known aluminum nitride sintered body has been manufactured by firing without using a sintering aid in order to avoid a decrease in translucency due to an increase in impurity content.
  • oxygen which is an impurity
  • part of the sintering aid remains depending on the firing conditions.
  • the surface of the sintered body was rough, and a smooth surface could not be obtained in an unpolished state.
  • the impurity concentration cannot be suppressed within the above range or the surface smoothness cannot be controlled. Therefore, it is difficult to obtain the optical characteristics as described above. there were.
  • the aluminum nitride sintered body of the present invention has an average crystal grain size of 2 to 20 ⁇ m, in particular 5 It is also important to be in the range of ⁇ 15 / ⁇ ⁇ . That is, when the average crystal grain size is less than 2 / zm, the translucency of the aluminum nitride sintered body decreases, and when the average crystal grain size exceeds 20 m, the strength of the aluminum nitride sintered body decreases. For example, there is a lack of practical strength in the use of translucent covers.
  • the sintered body of the present invention has the above-described excellent optical characteristics and high strength, for example, a bending strength of 300 MPa or more, because the average crystal grain size of aluminum nitride is within the above range.
  • such an aluminum nitride sintered body has excellent light transmittance and can be preferably used as a light emitting tube material.
  • the aluminum nitride sintered body according to the present invention has a thermal conductivity of preferably 170 W ZmK or more, more preferably 190 WZmK or more, particularly preferably 200 WZmK or more, and the high thermal conductivity inherent in the aluminum nitride sintered body. Also has.
  • the aluminum nitride sintered body having the above characteristics is excellent in that it is supported by the above-mentioned high and surface smoothness in addition to the high thermal conductivity and high chemical corrosion resistance inherent in aluminum nitride. Since it has an optical characteristic, it can be preferably used as an arc tube material.
  • a high ultraviolet transmittance when applied to a translucent cover such as an ultraviolet transmissive window, a high ultraviolet transmittance can be realized by the optical characteristics described above.
  • the arithmetic average height Ra of the surface is lowered by polishing the ceramic material.
  • the value of Ra can be significantly reduced by mirror polishing.
  • the optical properties of ceramic materials improve as the arithmetic average height Ra decreases, which is often related to the arithmetic average height Ra. Therefore, the optical ceramic is often polished.
  • the aluminum nitride sintered body of the present invention has excellent surface smoothness that Ra and R z are both low in an unpolished state after firing. Therefore, the aluminum nitride sintered body of the present invention imparts excellent translucency to a sintered body having a three-dimensional surface such as a curved surface or a bent surface, which is difficult to polish, particularly mirror polishing. This is extremely effective.
  • the sintered body of the present invention is naturally allowed to be polished according to its shape, application, and required physical properties.
  • the method for producing an aluminum nitride sintered body according to the present invention will be described with reference to specific examples.
  • the aluminum nitride sintered body of the present invention is produced as long as it has the above physical properties. There is no particular limitation on the method.
  • the aluminum nitride sintered body of the present invention comprises a mixture of aluminum nitride powder and a specific amount of calcium aluminate-based sintering aid in a predetermined shape (for example, arc tube shape; specifically, cylindrical, spherical, It is obtained by molding into a shape such as a combination of these, and firing the molded body under a specific temperature condition in a reducing atmosphere.
  • a predetermined shape for example, arc tube shape; specifically, cylindrical, spherical, It is obtained by molding into a shape such as a combination of these, and firing the molded body under a specific temperature condition in a reducing atmosphere.
  • the aluminum nitride powder used as a raw material a powder having a particle size capable of achieving a crystal particle size of 2 to 20 / zm by sintering is preferably used.
  • a powder having a particle size capable of achieving a crystal particle size of 2 to 20 / zm by sintering is preferably used.
  • those having an average particle size slightly smaller than the crystal grain size are preferably used.
  • the average particle size is 0.5 to 15 / ⁇ . ⁇ , 0.5-10 / ⁇ ⁇ are preferred.
  • the aluminum nitride powder preferably has a purity of 97% by weight or more, preferably 99% by weight or more.
  • High-purity aluminum nitride with a metal impurity concentration (concentration of metals other than A1) of 50 ppm or less and an oxygen concentration reduced to 1 wt% or less, particularly 0.8 wt% or less is used.
  • aluminum nitride powder containing carbon as an impurity component can be used. That is, by firing in the presence of carbon, oxygen contained as impurities reacts with carbon and is removed as carbon dioxide. However, if such carbon is contained in a large amount in the raw material powder, impurities and Therefore, the carbon concentration in the aluminum nitride powder should be 1500 ppm or less.
  • Calcium aluminate such as O
  • Impurity oxygen contained in the aluminum nitride powder can be efficiently removed. Furthermore, by using CaAlO as a sintering aid and firing under specific temperature conditions described later, sintering
  • the auxiliary agent is volatilized, which is suitable for further reducing the concentration of each impurity, whereby the optical characteristics of the sintered body can be further improved.
  • the amount of the sintering aid described above is generally in the range of 1 to 15 parts by weight, particularly 1 to 10 parts by weight per 100 parts by weight of the aluminum nitride powder. Therefore, it is preferable to obtain an aluminum nitride sintered body excellent in optical properties such as translucency.
  • Mixing of the aluminum nitride powder and the sintering aid powder can be performed by a known method.
  • a method of mixing by a dry method or a wet method using a mixer such as a ball mill can be suitably employed.
  • a dispersion medium such as alcohols and hydrocarbons is used, but alcohols and hydrocarbons are preferably used from the viewpoint of dispersibility.
  • the powder of the sintering aid that has been stored in the dry air and, if necessary, vacuum-dried so as not to cause moisture adsorption or agglomeration of the sintering aid, is immediately applied to the aluminum nitride. Mix with um powder.
  • the mixed powder Prior to firing, the mixed powder is formed into a predetermined shape according to the application, but such forming can be performed by means known per se, but a molded body having high strength is formed and the yield is increased. In order to increase the thickness, molding may be performed using an organic binder.
  • the above mixed powder is mixed with an organic binder and, if necessary, a dispersant, a plasticizer, a solvent, and the like to prepare a molding slurry or paste.
  • the molding slurry or paste is mixed with a doctor blade method or an extrusion.
  • a molded body can be produced by molding means such as a molding method, an injection molding method, and a swallow molding method.
  • organic noders include petital resin such as polyvinyl butyral and acrylic resin such as polymethacrylbutyl.
  • Such an organic binder can be used in an amount of 0.1 to 30 parts by weight, particularly 1 to 15 parts by weight per 100 parts by weight of the aluminum nitride powder.
  • the dispersing agent include glycerin compounds
  • examples of the plasticizer include phthalic acid esters. Isopropyl alcohol and hydrocarbons are used as the solvent. It is done.
  • molding can be performed by a compression molding method without using an organic binder.
  • a mixed powder of aluminum nitride powder and sintering aid powder is manufactured on a uniaxial molding machine to produce a preform, and this is processed on a CIP (cold isostatic press) molding machine by 1 to 4 tZcm.
  • CIP cold isostatic press
  • the obtained molded body is degreased (debindered) and then subjected to firing.
  • the degreasing can be performed by heating in any atmosphere such as air, nitrogen, hydrogen, etc., but it is preferable to perform degreasing in nitrogen because the amount of residual carbon can be easily adjusted.
  • the degreasing temperature varies depending on the type of organic binder. Generally, 300 to 900 ° C, particularly 300 to 700 ° C is suitable. When the molding is performed without using an organic binder as in the compression molding method, the above degreasing step is not necessary.
  • the firing is performed in a reducing atmosphere.
  • a non-powered container such as an aluminum nitride sintered body or a boron nitride molded body
  • carbon outside the container is used.
  • the most preferable method is to supply carbon or a carbon compound in a gas state into a firing container by the presence of the generation source. That is, when the compact and the carbon generation source coexist in the firing container, the reduction concentration becomes too high, and the volatilization rate of the sintering aid may increase due to the strong reducing power. For this reason, the surface roughness of the sintered aluminum nitride may be increased.
  • the carbon concentration in the container may be adjusted by using a gap formed between the container and the lid, or by making pores in the container.
  • the carbon generation source is not particularly limited, and carbon in a known form such as amorphous carbon or graphite can be used, and solid carbon is preferable.
  • the shape is not particularly limited, and any of powder, fiber, felt, sheet, and plate may be used, or a combination thereof may be used. Among these, in view of obtaining higher thermal conductivity, plate-like amorphous carbon and graphite are preferable.
  • Firing in the reducing atmosphere is preferably performed at a temperature of 1500 to 2000 ° C, preferably 1600 to 1950 ° C, more preferably 1700 to 1900 ° C for at least 3 hours, particularly 10 hours or more. .
  • the above firing is performed for a long time, crystal grains of the aluminum nitride sintered body grow, and further, the carbon concentration in the sintered body increases, so that the firing time in a reducing atmosphere is increased. Is preferably within 100 hours, particularly preferably within 50 hours, and most preferably within 30 hours.
  • the aluminum nitride sintered body according to the present invention is obtained through the firing step.
  • the light transmittance of the aluminum nitride sintered body can be further improved by subjecting the obtained sintered body to a heat treatment (annealing treatment) in the presence of a high-temperature decomposable aluminum compound.
  • the coexisting high temperature decomposable aluminum compound is preferably a material that exists stably in the middle stage of firing of aluminum nitride, and further in the later stage of firing, and that releases an aluminum-based gas into the gas phase. That is, a material that stably exists at a temperature of 1000 ° C. or more and that releases an aluminum-based gas is preferable.
  • the aluminum nitride used as the high-temperature decomposable aluminum compound unlike the sintered body of the present invention obtained through the above firing step, releases the aluminum-based gas gradually at a temperature of about 1500 ° C.
  • the gas release characteristics of high-temperature decomposable aluminum nitride are thought to be due to the composition and structure of the grain boundary phase.
  • These high temperature decomposable aluminum compounds may be in any form such as powder, molded body, sintered body, etc., and by exposing the gasified aluminum-based compound to the sintered body. The same effect can be obtained.
  • N gas is allowed to flow under conditions of 0.1 to 30 LZmin.
  • the annealing temperature is
  • the annealing treatment as described above complements the vacancy-type defects in the sintered body with aluminum to form complete crystals or aluminum nitride crystal grains close thereto. Therefore, the aluminum nitride sintered body of the present invention obtained in this way has various shapes, depending on the structure of the light-transmitting cover and the like. For example, it can be used in a tube shape, plate shape, curved surface shape, spherical shape, elliptical spherical shape, cup shape, bowl shape, and the like.
  • the arc tube according to the present invention uses the slurry or paste made of the above-described aluminum nitride powder, sintering aid, organic binder, and the like, using an extrusion molding method, an injection molding method, a swallow molding method, and the like.
  • An arc tube-shaped molded body (green body) is produced by this molding means, and is obtained by degreasing, firing and annealing under the above conditions.
  • the shape of the arc tube varies depending on the field of use.
  • the arc tube may be a simple cylindrical shape, or may have a structure in which a spherical hollow portion is provided in a part of the cylinder or other shapes. Good.
  • the present invention after firing, it has a smooth surface in an unpolished state and has high light transmission characteristics. Particularly, it is suitably used as an arc tube material for a light source with high luminous efficiency.
  • An aluminum nitride sintered body that can be provided is provided. Such an aluminum nitride sintered body can be used as an arc tube material without a separate polishing step. For this reason, the aluminum nitride sintered body of the present invention is particularly preferably used in the production of an arc tube having a complicated shape and difficult to polish.
  • the surface roughness was measured using Surfcom 470A manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd. under the conditions of a tracing speed of 0.3 mmZ second, a cutoff of 0.8, and a measurement length of 2.5 mm. 2) Maximum surface height Rz
  • the surface roughness was measured using Surfcom 470A manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd. under the conditions of a tracing speed of 0.3 mmZ second, a cutoff of 0.8, and a measurement length of 0.5 mm.
  • the metal impurity concentration (concentration of metal element) was pulverized and powdered from an aluminum nitride sintered body, then melted with alkali, neutralized with acid, and ICP light emission of the solution using “ICP-1000” manufactured by Shimadzu Corporation. Quantified by analysis.
  • the carbon concentration was determined by burning the powder in an oxygen stream using “EMIA-110” manufactured by HORIBA, Ltd. Constant
  • the oxygen concentration is determined from the amount of CO gas generated by the high-temperature pyrolysis method in a graphite crucible using “E MGA-2800” manufactured by Horiba, after pulverizing the aluminum nitride sintered body. It was.
  • Each impurity concentration of the aluminum nitride powder was measured in the same manner as the powder of the aluminum nitride sintered body.
  • the measurement was performed by a laser flash method using a thermal constant measuring device PS-7 manufactured by Rigaku Denki Co., Ltd. Thickness correction was performed using a calibration curve.
  • the light transmittance of the tube-shaped aluminum nitride sintered body leaks when the optical fiber is introduced into the integrating sphere with the optical fiber and the sample is covered at the tip of the optical fiber.
  • the amount of light emitted was measured.
  • the sample was covered with force that is, air was used as the reference, and the ratio was used as the transmittance.
  • the thickness of the sample was 0.8 mm.
  • the molded body obtained by the above operation was fired at a firing temperature of 1880 ° C for 30 hours in a gas atmosphere containing a reducing substance in nitrogen using a setter made of aluminum nitride.
  • a sintered body having a thickness of 5 mm was obtained.
  • the production conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body are shown in Table 1.
  • Example 2 The same operation as in Example 1 was performed except that the maximum temperature holding time was 50 hours.
  • Example 2 The same operation as in Example 1 was performed except that the maximum temperature holding time was 100 hours.
  • the manufacturing conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body were set to 3 ⁇ 4kl.
  • Example 1 The sintered body obtained in Example 1 was further placed in an aluminum nitride setter containing 3 g of alumina powder as a high-temperature decomposable aluminum compound, annealed at a temperature of 1880 ° C. for 30 hours, and sintered with aluminum nitride. A ligature was obtained. The production conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body are shown in Table 1.
  • An aluminum nitride sintered body was obtained in the same manner as in Example 4 except that the type of the high temperature decomposable aluminum compound in the annealing treatment was A1N.
  • Aluminum nitride The production conditions of the sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body are shown in Table 1.
  • the high-temperature decomposable aluminum nitride used in the annealing treatment is SH30 (Nikko aluminum sintered body manufactured by Tokuyama).
  • Example 1 The same operation as in Example 1 was performed except that the addition amount of the sintering aid was 2 parts.
  • Table 1 shows the manufacturing conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body.
  • Example 1 The same operation as in Example 1 was performed except that the addition amount of the sintering aid was 10 parts.
  • Table 1 shows the manufacturing conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body.
  • Example 1 The same operation as in Example 1 was performed, except that the material of the setter for firing was boron nitride.
  • the production conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body are shown in Table 1.
  • Example 1 The same operation as in Example 1 was performed except that the sintering aid was not added.
  • the production conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body are shown in Table 1.
  • Example 2 The same operation as in Example 1 was performed except that the amount of the sintering aid added was 0.5 part.
  • Example 1 The same operation as in Example 1 was performed except that the addition amount of the sintering aid was 20 parts.
  • Table 1 shows the manufacturing conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body.
  • Example 4 The same operation as in Example 1 was performed except that the kind of the sintering aid was yttrium oxide and the addition amount was 5 parts.
  • Table 1 shows the manufacturing conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body.
  • Example 1 The same operation as in Example 1 was performed, except that the setter for firing was made of carbon.
  • Table 1 shows the manufacturing conditions of the aluminum nitride sintered body and the characteristics of the obtained aluminum nitride sintered body.

Abstract

　本発明は、焼成後、未研磨の状態において平滑な表面を有し、光線透過特性が高い窒化アルミニウム焼結体を提供することを目的としている。 　本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、酸素濃度が４５０ｐｐｍ以下、酸素、窒素、アルミニウム以外の不純物元素濃度が３５０ｐｐｍ以下であり、平均結晶粒径が２μｍ～２０μｍであり、更に、焼成後、未研磨の状態において、表面の算術平均高さＲａが１μｍ以下であり、最大高さＲｚが１０μｍ以下であることを特徴としている。                                                                                 

Description

明 細 書
窒化アルミニウム焼結体
技術分野
[0001] 本発明は、新規な窒化アルミニウム焼緒体に関する。詳しくは、高純度で、且つ、 焼成後、未研磨の状態において、平滑な表面を有することにより、光線透過特性が 高い焼結体に関する。
背景技術
[0002] 従来より、高圧放電ランプの発光管の材料として、耐熱温度が 1100°C以上と高ぐ 比較的安価に製造できるために、石英に替わって透光性アルミナが用いられている し力しながら、アルミナ力もなる発光管を用いた高圧放電ランプは、寿命が約 9000 時間と短い。これは、主に、アルミナの低い耐熱衝撃性に起因する。また、メタルハラ イドランプにおいては、アルミナのメタルハライドガスに対する耐食性が低いために、 ランプの寿命が更に短くなる。
[0003] そこで、高い透光性を有する窒化アルミニウムを用いた発光管が提案されている ( 特許文献 1、 2等)。窒化アルミニウムは、アルミナよりも、耐熱衝撃性および耐食性に 優れており、ランプの長寿命化が図られる。
上記のようなセラミックス製発光管は、アルミナゃ窒化アルミニウム粉末をバインダ ー榭脂と混合し、所定形状に成形した後、これを焼成することで得られる。発光管材 料として用いる場合には、耐熱衝撃性、耐食性に加え、特に光線透過特性に優れて いることが求められる。
[0004] 窒化アルミニウム焼結体の光線透過特性を向上するため、たとえば特許文献 1にお いては、原料粉末の粒径、金属不純物含量、酸素含量を特定した原料を用いて 170 0〜2100°Cの不活性雰囲気で焼成した場合に 0. 2 μ m〜30 μ mの波長範囲で 75 %の透過率を示す A1N焼結体が得られることが開示されている。
また、特許文献 2においては、 0. 3D〜1. 8D (D :平均粒子径）の径を有する粒子 力 70%以上である粒度分布を有する原料窒化アルミニウム粉末を使用して製造され る窒化アルミニウム焼結体よりなる透光性カバー（中空管)を備えた発光管が開示さ れている。そして、当該公報実施例には、全光線透過率 84%の窒化アルミニウム焼 結体が示されている。
[0005] また、特許文献 3には、酸素濃度が 400ppm以下、金属不純物濃度が 150ppm以 下、且つ炭素濃度が 200ppm以下に抑制されているとともに、 2 m〜20 mの平 均結晶粒径を有して 、ることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体が開示されて 、る 。この焼結体は、 260〜300nmの波長領域における分光スペクトル曲線の傾きが 1. 0 (%Znm)以上、 400〜800nmの波長領域における光透過率が 86%以上であり、 分光スペクトルにおける光透過率が 60%に到達するときの波長が 400nm以下であ る。
特許文献 1 :特開平 2— 26871号公報
特許文献 2 :特開昭 60— 193254号公報
特許文献 3：特開 2005 - 119953号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0006] 上記したように、窒化アルミニウム焼結体の光学的特性の改善にっ 、ては、さまざ まな提案がなされている。
ところで、窒化アルミニウム等のセラミック材料は、研磨によりその光学的特性が改 善されることが知られている。一般に、表面粗さが小さくなるほど、焼結体の光学的特 性 (光透過率）は向上すると言われており、焼結体表面を鏡面研磨することにより光 透過性の向上が期待される。
[0007] し力しながら、発光管のような複雑な表面形状 (立体面)を有する物品にお 、ては、 その表面研磨、特に、鏡面研磨は容易ではない。また、前記のように、純度を高める ことによって透光性を改良した窒化アルミニウム焼結体は知られている力 その表面 は十分平滑とは言えず、未だ改善の余地が残されて!/、た。
このため、焼成後、未研磨の状態において平滑な表面を有し、光線透過特性が高
Vヽ窒化アルミニウム焼結体が求められる。
課題を解決するための手段 [0008] 本発明が提供する上記課題を解決するための手段は以下のとおりである。
(1)酸素濃度が 450ppm以下、酸素、窒素、アルミニウム以外の不純物元素濃度が 350ppm以下であり、平均結晶粒径が2 111〜20 111でぁり、更に、表面の算術平 均高さ Raが 1 μ m以下であり、最大高さ Rzが 10 μ m以下である窒化アルミニウム焼 結体。
(2)焼成後、未研磨の状態にある（1)に記載の窒化アルミニウム焼結体。（3)上記（1 )または（2)に記載の窒化アルミニウム焼結体力 なる発光管。
発明の効果
[0009] 本発明によれば、焼成後、未研磨の状態にお！ヽて平滑な表面を有し、光線透過特 性が高ぐ特に、発光効率の高い光源の発光管材料として好適に使用することがで きる窒化アルミニウム焼結体が提供される。このような窒化アルミニウム焼結体では、 別途研磨工程を行なわなくても、発光管材料として使用できる。このため、複雑な形 状で研磨の困難な発光管の製造においては、本発明の窒化アルミニウム焼結体が 特に好ましく使用される。
図面の簡単な説明
[0010] [図 1]光線透過率の測定装置の概略を示す。
発明を実施するための最良の形態
[0011] 以下、本発明について、最良の形態を含めて、さらに具体的に説明する。
本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、未研磨の状態において、その表面の算 術平均高さ Raが 1 μ m以下、好ましくは 0. 8 μ m以下、さらに好ましくは 0. m以 下、特に好ましくは 0. 5 μ m以下であり、最大高さ Rzが 10 μ m以下、好ましくは 8 μ m以下、さらに好ましくは 6 μ m以下、特に好ましくは 5 μ m以下である。
[0012] ここで、算術平均高さ Raおよび最大高さ Rzは、いずれも JIS B 0601— 2001 (IS 04287—1997準拠）に基づいて測定される値であり、測定条件の詳細は後述する 本発明の窒化アルミニウム焼結体は、上記のように、未研磨の状態において、その 表面が滑らかであり、また、後述するように、不純物濃度 (アルミニウム及び窒素以外 の成分濃度）が著しく低い範囲に抑制されていることにより、優れた光透過性を示し、 たとえばチューブ形状での全透過率は、好ましくは 80%以上、さらに好ましくは 90% 以上にも達する。
[0013] 尚、全透過率の具体的評価方法は、実施例にお!、て詳述する。
本発明の窒化アルミニウム焼結体は、不純物濃度 (アルミニウム及び窒素以外の成 分濃度）が著しく低い範囲に抑制されている。具体的には、酸素濃度が好ましくは 45 Oppm以下、特に好ましくは 300ppm以下、またその他の不純物濃度が好ましくは 3 50ppm以下、特に好ましくは 200ppm以下に抑制されて!、る。
[0014] 尚、その他の不純物濃度とは、酸素、窒素、アルミニウム以外の元素濃度を意味し 、焼結助剤に由来する金属とその他の金属 (例えば原料粉末中の不可避的不純物 に由来する金属)、炭素等との合計濃度を意味する。
さらに、窒化アルミニウム焼結体は、炭素濃度が 200ppm以下に抑制されているこ とが好ましい。
[0015] 本発明の窒化アルミニウム焼結体は、後述するように特定の焼結助剤を特定量用 い、特定の加熱条件下で焼成することで得られ、これにより不純物濃度が、従来公知 の窒化アルミニウム焼結体に比して著しく低減されており、し力も、焼結後未研磨の 状態における平滑性に優れるものであり、この結果として、後述する実施例にも示さ れているように、優れた光学特性を示す。例えば、不純物濃度が上記範囲内に抑制 されており、表面の平滑性が制御された本発明の窒化アルミニウム焼結体は、可視 光領域における光全透過率が 80%以上であり高い光透過率を示す。
[0016] 従来、公知の窒化アルミニウム焼結体では、不純物含量の増大による透光性の低 下を回避するため、焼結助剤を使用せずに焼成を行うことにより製造されているが、 この場合、不純物である酸素を十分除去することができず、また、仮に焼結助剤を用 いても、焼成条件によって焼結助剤の一部が残留することが多ぐこれを十分除去し ようとした場合、焼結体の表面が荒れ、未研磨の状態で平滑な表面を得ることができ なかった。このように、従来の技術においては、不純物濃度を上記範囲内に抑制した り、表面平滑性を制御したりすることができな力つたため、上記のような光学特性を得 ることは困難であった。
[0017] また、本発明の窒化アルミニウム焼結体は、平均結晶粒径が 2〜20 μ m、特に、 5 〜15 /ζ πιの範囲にあることも重要である。即ち、平均結晶粒径が 2 /z m未満の場合、 窒化アルミニウム焼結体の透光性が低下してしまい、平均結晶粒径が 20 mを超え た場合は、窒化アルミニウム焼結体の強度低下が著しぐ例えば、透光性カバーの用 途において、実用上の強度が不足する。本発明の焼結体は、窒化アルミニウムの平 均結晶粒径が上記範囲内にあるため、前述した優れた光学特性を有すると同時に、 高強度であり、例えば 300MPa以上の抗折強度を示す。
[0018] このような窒化アルミニウム焼結体は、前述したように、優れた光透過性を有し、発 光管材料として好ましく使用できる。
また、本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、その熱伝導率が好ましくは 170W ZmK以上、さらに好ましくは 190WZmK以上、特に好ましくは 200WZmK以上で あり、窒化アルミニウム焼結体が本来有する高熱伝導性をも兼ね備える。
[0019] 上記特性を有する窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウムが元来有する高い 熱伝導性ゃ高 、化学的耐食性に加え、上記のような高!、表面平滑性に裏付けられ た、優れた光学特性を有しているため、発光管材料として好ましく使用できる。
また、紫外線透過窓のような透光性カバーの用途に適用した場合においては、前 記光学的特性により、高い紫外線透過率を実現できる。
[0020] 尚、本発明の窒化アルミニウム焼結体における上記諸特性、特に算術平均高さ Ra 、最大高さ Rzおよび光透過性は、焼成後、研磨前の状態、すなわち焼成直後（as fi red)における物性を示す。
一般に、セラミック材料の研磨により、表面の算術平均高さ Raは低くなる。特に鏡面 研磨によって Raの値を著しく低くすることができる。そして、セラミック材料の光学的 特性は、算術平均高さ Raと関連していることが多ぐ算術平均高さ Raが小さくなるほ どセラミック材料の光学的特性は向上する。したがって、光学用セラミックにおいては 、多くの場合、研磨されている。
[0021] 一方、砲石による通常の研磨においては、被研磨体である焼結体からの脱粒が起 こり、表面の最大高さ Rzは、研磨前よりむしろ悪化 (増カロ)する。脱粒とは、セラミック 材料を構成する結晶粒が、研磨時の衝撃により脱落する現象であり、脱落した粒子 の大きさに相当する空隙が表面に形成される。このため、表面の最大高さ Rzは研磨 前よりも大きくなる。
[0022] これに対し、本発明の窒化アルミニウム焼結体は、焼成後、未研磨の状態で Ra、 R zが共に低いという、優れた表面平滑性を有する。したがって、本発明の窒化アルミ- ゥム焼結体は、研磨、特に、鏡面研磨が困難な、湾曲面、屈曲面等の立体面を有す る焼結体に優れた透光性を付与するために極めて効果的である。
勿論、本発明の焼結体は、その形状や、用途、要求物性に応じて、研磨を行なうこ とは当然に許容される。
[0023] 次に本発明に係る窒化アルミニウム焼結体の製造方法につ!、て具体例をあげて説 明するが、本発明の窒化アルミニウム焼結体は、上記物性を有する限り、その製造方 法は特に限定はされない。
本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム粉末と特定量のカルシウム アルミネート系焼結助剤との混合物を所定形状 (たとえば、発光管形状;具体的には 、後述の筒状、球状、これらの組合せ等の形状）に成形し、成形体を還元雰囲気下 で特定の温度条件において焼成することで得られる。
[0024] 原料として用いる窒化アルミニウム粉末としては、焼結によって、 2〜20 /z mの結晶 粒径が達成可能な粒子径を有するものが好ましく使用される。一般には、焼成に際し ての粒成長を考慮して、前記結晶粒径より若干小さ!/、平均粒子径を有するものが好 適に使用され、例えば、平均粒子径が 0. 5〜15 /ζ πι、 0. 5〜10 /ζ πιのものが好適 である。
また、焼結体中の不純物濃度を低濃度の範囲に抑制するため、窒化アルミニウム 粉末は、純度 97重量％以上、望ましくは 99重量％以上の高純度のものが好ましぐ 最も好適には、金属不純物濃度 (A1以外の金属の濃度）が 50ppm以下であり、且つ 酸素濃度が 1重量％以下、特に 0. 8重量％以下に低減されている高純度の窒化ァ ルミ二ゥムが使用される。
[0025] さらに、焼結体中の酸素濃度を低減させるため、不純物成分として炭素を含有する 窒化アルミニウム粉末を用いることもできる。即ち、炭素の存在下で焼成を行うことに より、不純物として含まれている酸素が炭素と反応し、炭酸ガスとして取り除かれるか らである。但し、このような炭素が原料粉末中に多く含まれると、焼結体中に不純物と して残存してしま 、透光性を損なうおそれがあるため、窒化アルミニウム粉末中の炭 素濃度は、 1500ppm以下とするのがよい。
[0026] 焼結助剤としては、前述したように、 Ca Al O (3CaO-Al O )、 CaAl O (CaO-Al
3 2 6 2 3 2 4
O )等のカルシウムアルミネートが用いられる。特に Ca Al Oを用いることで、原料
2 3 3 2 6
窒化アルミニウム粉末に含まれる不純物酸素を効率良く除去できる。さらに、焼結助 剤として Ca Al Oを用い、後述する特定の温度条件下で焼成を行なうことで、焼結
3 2 6
終了後に助剤が揮散され、各不純物濃度をさらに低減する上で好適であり、これによ り、焼結体の光学特性をさらに向上させることができる。
[0027] 上述した焼結助剤の使用量は、一般に、窒化アルミニウム粉末 100重量部当り、 1 〜15重量部、特に 1〜10重量部の範囲にあることが、各不純物濃度を前述した範囲 に抑制し、透光性等の光学的特性に優れた窒化アルミニウム焼結体を得るために好 ましい。
窒化アルミニウム粉末と焼結助剤粉末との混合は、公知の方法によって行なうこと ができる。例えば、ボールミル等の混合機によって、乾式または湿式により混合する 方法が好適に採用できる。また、湿式混合では、アルコール類、炭化水素類等の分 散媒を使用するが、分散性の点でアルコール類、炭化水素類を用いることが好まし い。
[0028] 尚、この混合にあたっては、焼結助剤の水分吸着或いは凝集を生じないように、ド ライエア中で保存され、必要により真空乾燥された焼結助剤の粉末を直ちに窒化ァ ルミ-ゥム粉末と混合するのがよ 、。
焼成に先立っては、上記混合粉末を、用途に応じて所定形状に成形するが、この ような成形は、それ自体公知の手段で行うことができるが、強度の高い成形体を成形 し、歩留まりを高めるためには、有機バインダーを用いて成形してもよい。
[0029] 例えば、上記混合粉末を有機ノインダ一と、必要により分散剤、可塑剤、溶媒など と混合して成形用スラリー乃至ペーストを調製し、この成形用スラリー乃至ペーストを 、ドクターブレード法、押出成形法、射出成形法、铸込み成形法などの成形手段によ つて成形体を作製することができる。有機ノインダ一としては、ポリビニルブチラール 等のプチラール榭脂、ポリメタクリルブチル等のアクリル榭脂等を例示することができ 、このような有機バインダーは、窒化アルミニウム粉末 100重量部当り、 0. 1〜30重 量部、特に 1〜15重量部の量で使用することができる。また、分散剤としては、グリセ リンィ匕合物類などを例示することができ、可塑剤としては、フタル酸エステル類などを 挙げることができ、溶媒には、イソプロピルアルコールや炭化水素類などが使用され る。
[0030] また、有機バインダーを用いずに、圧縮成形法により成形を行うこともできる。例え ば、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤粉末との混合粉末を、一軸成形機にて、仮成 形体を製造し、これを、 CIP (冷間アイソスタテックプレス)成形機にて l〜4tZcm2で 加圧成形することにより、成形体を作製することができる。
得られた成形体は、脱脂 (脱バインダー)した後、焼成に付される。
[0031] 脱脂は、空気中、窒素中、水素中等の任意の雰囲気で加熱することにより行うこと ができるが、残留炭素量の調整がし易い、窒素中で脱脂を行うことが好ましい。また、 脱脂温度は、有機バインダーの種類によっても異なる力 一般には、 300〜900°C、 特に 300〜700°Cが好適である。尚、圧縮成形法のように、有機バインダーを用いず に成形を行った場合には、上記の脱脂工程は不要である。
[0032] 焼結助剤の除去を有効に行い、焼結体中の金属不純物濃度や酸素濃度を低減す るために、焼成は、還元雰囲気下で行われる。
上記還元性雰囲気での焼成を実現する方法としては、焼成用の容器として、非力 一ボン製、例えば、窒化アルミニウム焼結体、窒化ホウ素成形体等の容器を使用し、 該容器の外部にカーボン発生源を存在させることにより、カーボンもしくは炭素化合 物をガスの状態で焼成用の容器内に供給する方法が最も好適である。即ち、成形体 とカーボン発生源とを焼成用の容器内に共存させた場合、還元濃度が高くなり過ぎ、 強い還元力のため、焼結助剤の揮散速度が速くなることがある。このため、焼結後の 窒化アルミニウム焼結体の表面粗度が大きくなつてしまうおそれがある。
[0033] 尚、前記容器内のカーボン濃度の調整は、容器と蓋との間に形成される隙間を利 用しても良いし、容器に細孔を空けてもよい。
また、上記カーボンの発生源は特に制限されず、無定形炭素や黒鉛等の公知の形 態のカーボンを用いることができ、固体状のカーボンが好適である。上記カーボンの 形状としては、特に制限されず、粉末状、繊維状、フェルト状、シート状、板状のいず れもよぐまたそれらを組み合わせてもよい。その中でも、より高い熱伝導率を得ること を勘案すると、板状の無定形炭素や黒鉛が好適である。
[0034] 上記還元雰囲気下における焼成は、温度 1500〜2000°C、好ましくは 1600〜19 50°C、さらに好ましくは 1700〜1900°Cで、少なくとも 3時間、特に 10時間以上実施 することが好ましい。また、上記焼成は、長時間行うことによって、窒化アルミニウム焼 結体の結晶粒子の成長を伴い、さらには、焼結体中の炭素濃度が増大してしまうた め、還元雰囲気下での焼成時間を 100時間以内、特に 50時間以内、最も好適には 、 30時間以内とすることが好ましい。還元雰囲気下での焼成を長時間行うと、金属不 純物濃度は前述した範囲内に抑制されるとしても、炭素濃度が増大してしまい、結局 、焼結体の光学特性が損なわれてしまうおそれがある。
[0035] 上記の焼成工程を経ることで、本発明に係る窒化アルミニウム焼結体が得られる。
また、得られた焼結体を、高温分解性アルミニウム化合物の共存下で加熱処理 (ァ ニール処理)することで窒化アルミニウム焼結体の光透過性をさらに向上できる。共 存させる高温分解性アルミニウム化合物は、窒化アルミニウムの焼成中期、さらには 、焼成後期において安定に存在し尚且つ、アルミニウム系ガスを気相に放出する材 料が好ましい。すなわち、 1000°C以上の温度において安定に存在し尚且つアルミ- ゥム系ガスを放出する材料が好ましい。例えば、 Al O、 Al S、 A1F、 A1Nなどが挙
2 3 2 3 3
げられる。尚、高温分解性アルミニウム化合物として用いられる窒化アルミニウムは、 上記焼成工程を経て得られる本発明の焼結体とは異なり、 1500°C程度の温度にお V、てアルミニウム系ガスを徐放する。高温分解性窒化アルミニウムのガス徐放性は、 粒界相の組成や構造に起因するものと考えられる。これら高温分解性アルミニウム化 合物は、粉末、成形体、焼結体などのいずれの形態であっても構わず、ガス化したァ ルミ-ゥム系化合物を上記焼結体に曝すことによつても同様の効果が得られる。了二 ール工程では、 Nガスを 0. l〜30LZminの条件でフローさせる。ァニール温度は
2
、 1600〜2000°Cで、 1〜200時間、緻密質なカーボン、窒化ホウ素、窒化アルミ- ゥムなどの材質力 なる焼成容器を用いて、高温分解性アルミニウム化合物を焼成 容器内に共存させることにより行われる。 [0036] なんら理論的に拘束されるものではないが、上記のようなァニール処理により、焼結 体中の空孔型欠陥に、アルミニウムが補完され、完全結晶あるいはそれに近い窒化 アルミニウム結晶粒が形成され、光透過性等の光学特性が向上するものと考えられる このようにして得られる本発明の窒化アルミニウム焼結体は、透光性カバー等の用 途における構造に応じて、種々の形状、例えば、チューブ状、板状、曲面状、球状、 楕円球状、カップ状、お碗状等の形状で使用に供される。
[0037] 本発明に係る発光管は、上記した窒化アルミニウム粉末、焼結助剤および有機バ インダ一等からなるスラリー乃至ペーストを用いて、押出成形法、射出成形法、铸込 み成形法などの成形手段によって発光管形状の成形体 (グリーン体)を作製し、これ を上記条件において脱脂、焼成、ァニールすることで得られる。
発光管の形状は、使用分野において様々であり、たとえば単純な円筒形状であつ てもよく、また円筒の一部に球状の中空部が設けられた構造でもよぐまたその他の 形状であってもよい。
産業上の利用可能性
[0038] 本発明によれば、焼成後、未研磨の状態にお!ヽて平滑な表面を有し、光線透過特 性が高ぐ特に、発光効率の高い光源の発光管材料として好適に使用することがで きる窒化アルミニウム焼結体が提供される。このような窒化アルミニウム焼結体では、 別途研磨工程を行なわなくても、発光管材料として使用できる。このため、複雑な形 状で研磨の困難な発光管の製造においては、本発明の窒化アルミニウム焼結体が 特に好ましく使用される。
[0039] (実施例）
以下本発明を実施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるもので はない。
尚、実施例および比較例における各種の物性の測定は次の方法により行った。 1)算術平均表面高さ Ra
表面粗さは、（株)東京精密製サーフコム 470Aを用いて、トレーシングスピード 0. 3 mmZ秒、カットオフ 0. 8、測定長さ 2. 5mmの条件で測定した。 2)最大表面高さ Rz
表面粗さは、（株)東京精密製サーフコム 470Aを用いて、トレーシングスピード 0. 3 mmZ秒、カットオフ 0. 8、測定長さ 0. 5mmの条件で測定した。
3)不純物濃度
金属不純物濃度 (金属元素濃度）は、窒化アルミニウム焼結体を粉砕し粉末状にし た後、アルカリ溶融後、酸で中和し、島津製作所製「ICP— 1000」を使用して溶液の ICP発光分析により定量した。
[0040] 炭素濃度は、窒化アルミニウム焼結体を粉末状にした後、堀場製作所製「EMIA— 110」を使用して、粉末を酸素気流中で燃焼させ、発生した CO、 COガス量カも定
2
量した。
酸素濃度は、窒化アルミニウム焼結体を粉砕し粉末状にした後、堀場製作所製「E MGA— 2800」を使用して、グラフアイトるつぼ中での高温熱分解法により発生した C Oガス量から求めた。
[0041] また、窒化アルミニウム粉末の各不純物濃度は、上記窒化アルミニウム焼結体の粉 末と同様にして測定した。
4)熱伝導率
理学電気 (株)製の熱定数測定装置 PS— 7を使用して、レーザーフラッシュ法によ り測定した。厚み補正は検量線により行った。
5)光透過率
チューブ形状の窒化アルミニウム焼結体の光透過率は、図 1に示すように、積分球 の中に光ファイバ一でノヽロゲン光を導入し、光ファイバ一の先端にサンプルを覆った ときに漏れ出した光量を測定した。サンプルを覆わな力つたとき、つまり、空気をリファ レンスとして、その比を透過率とした。サンプルの厚さは 0. 8mmとした。
(実施例 1)
内容積が 2. 4Lのナイロン製ポットに、鉄心をナイロンで被覆した、直径 15mmのナ ィロンボール（表面硬度 100kgf/mm2以下、密度 3. 5g/cm3)を入れ、次いで、平 均粒径が 1. 、比表面積が 3. 39m2Zg、酸素濃度 0. 8wt%、金属元素濃度 3 5ppmの窒化アルミニウム粉末 100重量部に対して、焼結助剤粉末として平均粒径 力 8 m、比表面積が 3. 75m2Zgのカルシウムアルミネート化合物（Ca Al O )を
3 2 6
5部、次いで、エタノールを溶媒として 40重量部加えて湿式混合した。この時、前記 ナイロンボールはポットの内容積の 40% (見かけの体積）充填した。混合はポットの 回転数 70rpmで 3時間行った。更に、得られたスラリーを乾燥して窒化アルミニウム 粉末を得た。
[0042] 次に、得られた窒化アルミニウム粉末 10gを一軸成形機にて直径 40mm、厚み 6m mの成形体に仮成形した後、 CIP成形機にて 3t/cm2の荷重をかけて本成形を行つ た。
上記、操作にて得られた成形体を窒化アルミニウム製のセッターを用いて窒素に還 元性物質が含まれたガス雰囲気中で、焼成温度 1880°C、 30時間で焼成し、直径 3 Omm,厚み 5mmの焼結体を得た。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られ た窒化アルミニウム焼結体の特性を表 1に示した。
[0043] (実施例 2)
最高温度保持時間を 50時間としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。窒 化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表
1に示した。
(実施例 3)
最高温度保持時間を 100時間としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。 窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を ¾klに した。
[0044] (実施例 4)
実施例 1により得られた焼結体を、さらに、高温分解性アルミニウム化合物としてァ ルミナ粉末を 3g入れた窒化アルミニウム製のセッターに入れ、温度 1880°C、 30時間 でァニールを行い、窒化アルミニウム焼結体を得た。窒化アルミニウム焼結体の製造 条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表 1に示した。
[0045] (実施例 5)
ァニール処理における高温分解性アルミニウム化合物の種類を A1Nとしたこと以外 は実施例 4と同様の操作を行い、窒化アルミニウム焼結体を得た。窒化アルミニウム 焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表 1に示した。尚 、ァニール処理で使用した高温分解性窒化アルミニウムは、 SH30 (トクャマ製窒ィ匕 アルミニウム焼結体)である。
[0046] (実施例 6)
焼結助剤の添加量を 2部としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。窒化 アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表 1 に示した。
(実施例 7)
焼結助剤の添加量を 10部としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。窒化 アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表 1 に示した。
[0047] (実施例 8)
焼成用のセッターの材質を窒化ホウ素としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を 行った。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体 の特性を表 1に示した。
(比較例 1)
焼結助剤を添加しないこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。窒化アルミ- ゥム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表 1に示した
[0048] (比較例 2)
焼結助剤の添加量を 0. 5部としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。窒 化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表
1に示した。
(比較例 3)
焼結助剤の添加量を 20部としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。窒化 アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表 1 に示した。
[0049] (比較例 4) 焼結助剤の種類を酸化イットリウムとし、その添加量を 5部としたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行った。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化ァ ルミ-ゥム焼結体の特性を表 1に示した。
(比較例 5)
焼成用のセッターの材質をカーボンとしたこと以外は、実施例 1と同様の操作を行 つた。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の 特性を表 1に示した。
[表 1]
Figure imgf000016_0001
C3A=Ca3AI20fi
CIP=Cold Isostatic Press

Claims

請求の範囲
[1] 酸素濃度が 450ppm以下、酸素、窒素、アルミニウム以外の不純物元素濃度が 35 Oppm以下であり、平均結晶粒径が2 111〜20 111でぁり、更に、表面の算術平均 高さ Raが 1 μ m以下であり、最大高さ Rzが 10 m以下であることを特徴とする窒化ァ ルミニゥム焼結体。
[2] 焼成後、未研磨の状態にある請求項 1に記載の窒化アルミニウム焼結体。
[3] 請求項 1または 2に記載の窒化アルミニウム焼結体力 なる発光管。
PCT/JP2006/315480 2005-08-11 2006-08-04 窒化アルミニウム焼結体 WO2007018140A2 (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP06782338A EP1923372A4 (en) 2005-08-11 2006-08-04 Aluminum nitride sintered body
US12/063,389 US8597743B2 (en) 2005-08-11 2006-08-04 Aluminum nitride sintered body

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2005233454 2005-08-11
JP2005-233454 2005-08-11

Publications (2)

Publication Number Publication Date
WO2007018140A2 true WO2007018140A2 (ja) 2007-02-15
WO2007018140A3 WO2007018140A3 (ja) 2007-05-24

Family

ID=37727726

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2006/315480 WO2007018140A2 (ja) 2005-08-11 2006-08-04 窒化アルミニウム焼結体

Country Status (5)

Country Link
US (1) US8597743B2 (ja)
EP (1) EP1923372A4 (ja)
KR (1) KR100970155B1 (ja)
CN (1) CN101243024A (ja)
WO (1) WO2007018140A2 (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US8148283B2 (en) * 2007-02-02 2012-04-03 Tokuyama Corporation Aluminum nitride sintered body
WO2022210518A1 (ja) * 2021-03-31 2022-10-06 デンカ株式会社 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110418773B (zh) * 2017-03-13 2022-03-18 Ａｇｃ株式会社 透光性陶瓷烧结体和其制造方法
CN111484333A (zh) * 2019-01-28 2020-08-04 华中科技大学 一种兼具高热导率和高强度的氮化铝陶瓷及其制备方法

Family Cites Families (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS60193254A (ja) 1984-03-15 1985-10-01 Tokuyama Soda Co Ltd 発光管
JPH0717455B2 (ja) * 1986-07-18 1995-03-01 株式会社トクヤマ 窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JPH0226871A (ja) 1988-07-12 1990-01-29 Showa Alum Corp 透光性に優れた窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JPH0288467A (ja) 1988-09-22 1990-03-28 Kawasaki Steel Corp 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
JP2797372B2 (ja) 1989-02-13 1998-09-17 株式会社ノリタケカンパニーリミテド 窒化アルミニウム基板の製造方法
JPH04356015A (ja) * 1991-03-22 1992-12-09 Tosoh Corp バックライト
JP3308324B2 (ja) * 1992-12-04 2002-07-29 旭硝子株式会社 窒化アルミニウム基板の製造方法
US5780377A (en) * 1993-09-02 1998-07-14 Toto Ltd. Light-transmissive ceramics and method of manufacturing same
WO1995006622A1 (fr) 1993-09-02 1995-03-09 Toto Ltd. Materiau ceramique laissant passer la lumiere et procede de fabrication correspondant
JPH11335158A (ja) 1998-03-24 1999-12-07 Sumitomo Electric Ind Ltd セラミックス基板及びその研磨方法
JP4144968B2 (ja) 1999-04-22 2008-09-03 信越化学工業株式会社 透光性部材
EP1518843A3 (en) 2003-09-25 2007-05-23 Tokuyama Corporation Aluminum nitride sintered body and method of producing the same
JP4783560B2 (ja) * 2003-09-25 2011-09-28 株式会社トクヤマ 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
JP2005166454A (ja) * 2003-12-03 2005-06-23 Tokuyama Corp 光源用カバー

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See references of EP1923372A4 *

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US8148283B2 (en) * 2007-02-02 2012-04-03 Tokuyama Corporation Aluminum nitride sintered body
WO2022210518A1 (ja) * 2021-03-31 2022-10-06 デンカ株式会社 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板
JP7429825B2 (ja) 2021-03-31 2024-02-08 デンカ株式会社 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板

Also Published As

Publication number Publication date
KR20080042106A (ko) 2008-05-14
US20090041961A1 (en) 2009-02-12
US8597743B2 (en) 2013-12-03
CN101243024A (zh) 2008-08-13
WO2007018140A3 (ja) 2007-05-24
EP1923372A4 (en) 2009-11-04
EP1923372A2 (en) 2008-05-21
KR100970155B1 (ko) 2010-07-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2007332324A (ja) サイアロン蛍光体とその製造方法、およびそれを用いた発光素子
JP2010506820A (ja) 透明な多結晶酸窒化アルミニウムの製造方法
US7081425B2 (en) Aluminum nitride sintered body
JP4783560B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
JP5144095B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
WO2021107021A1 (ja) 窒化ケイ素焼結体の製造方法
WO2007018140A2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体
JP5314237B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体
JP5750142B2 (ja) 改質窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JP7208473B2 (ja) セラミックス複合体の製造方法、セラミックス複合体及び発光装置
JP2006160595A (ja) 透光性セラミックス、その製造方法および発光容器
JP4348429B2 (ja) 窒化ケイ素多孔体及びその製造方法
JP4773744B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JP2006206376A (ja) セラミック焼結体、切削インサート及び切削工具
JPH04370643A (ja) 高輝度放電灯用発光管
JP2003128465A (ja) 透光性酸化スカンジウム焼結体及びその製造方法
JP5258151B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体
JP4915772B2 (ja) セラミック焼結体の製造方法
JP2024053480A (ja) 窒化ケイ素焼結体の製造方法
JP5265859B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体
WO2007026788A1 (ja) 窒化アルミニウム製光学部材
JP5328871B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JP2006104060A (ja) 黒色ＡｌＮ系セラミックス
JP2003261375A (ja) 常圧焼結により作製した高密度アルミナ及びその製造方法
JP2004315329A (ja) 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 200680029485.0

Country of ref document: CN

121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application
WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 12063389

Country of ref document: US

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2006782338

Country of ref document: EP

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 1020087005039

Country of ref document: KR