TWI442456B - 發光元件 - Google Patents

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TWI442456B
TWI442456B TW094129526A TW94129526A TWI442456B TW I442456 B TWI442456 B TW I442456B TW 094129526 A TW094129526 A TW 094129526A TW 94129526 A TW94129526 A TW 94129526A TW I442456 B TWI442456 B TW I442456B
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Akihiko Kikuchi
Katsumi Kishino
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Sophia School Corp
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Description

發光元件
本發明係關於在氮化物或氧化物系化合物半導體層的成長中，以特定的密度進行均勻的柱狀結晶成長，並使用此成長之柱狀結晶之半導體裝置，例如，二極體、發光二極體及半導體雷射等之半導體元件及該製造方法。
氮化物系化合物半導體為組成區域的全部都是直接躍遷型(例如，AlN、GaN、InN及彼等的混晶)，具有廣帶隙，作為藍色或紫外之發光二極體的材料，即短波常發光元件材料而為所周知。
但是，氮化物系化合物半導體係具有六方晶系構造的結晶構造，所以，如以往的III－V族化合物半導體般，不存在有晶格匹配之基板結晶，通常，係使成長於具有六方晶系構造的藍寶石基板面(或SiC及Si也有被使用)但是，藍寶石基板的(0001)面的結晶晶格及氮化物系化合物半導體的(0001)面的結晶晶格，其晶格常數不同，存在晶格不整，在對藍寶石基板上之氮化物系化合物半導體層的成長中，作為連續薄膜之結晶性不足，無法獲得貫穿錯位密度低的磊晶膜。
此貫穿錯位如高密度存在時，在作為高亮度發光二極體或半導體雷射之材料使用時，發光特性會降低。
因此，在藍寶石基板使成長特定厚度的GaN薄膜後，形成SiO2、SiN或金屬之薄膜條紋狀或網狀的光罩。
此後，在特定條件下，使GaN再成長時，結晶不成長於前述光罩上，可只在露出的GaN部份，選擇性地使GaN成長。
此時，在光罩上，藉由GaN從橫向成長，在此光罩上面，GaN膜結合，GaN覆蓋全面，最終可以成長平坦的GaN之連續薄膜(參照非專利文獻1、2)。
橫向磊晶成長於此光罩上之GaN的連續薄膜，和通常的製法比較，可以大幅削減貫穿錯位密度。
另外，與前述類似之手法，也有藉由於藍寶石或GaN膜形成階差，來設置橫向成長的區域，以削減貫穿錯位之手法被提出。
[非專利文獻1]A.Usui,H.Sunakawa,A.Sakai and A.Yamaguchi,“Thick GaN epitaxial growth with low dislocation density by hydride vapor phase epitaxy”Jpn.J.Appl.Phys.,36(7B)1997。
[非專利文獻2]A.Sakai,H.Sunakawa and A.Usui,“Defect structure in selectively grown GaN films with low threading islocation density”Appl,Phys.Lett.,71(16)1997
和以通常的MOCVD(有機金屬氣相沈積)法，使成長於藍寶石基板上之GaN膜的貫穿錯位密度為109 /cm2 比較，在前述之非專利文獻1、2中，藉由使用橫向磊晶成長，可將貫穿錯位密度降低至106 /cm2 之程度。
但是，非專利文獻1、2所示之成長方法，製造過程複雜，工程數多，相對於通常之成長法，有成本增加的問題。
因此，市售之低錯位密度的GaN晶圓，現在2英吋晶圓1片為100萬日幣程度，為極為高價的材料。
另外，在研究等級中，也有關於藉由以鈉為溶媒之高壓合成法所致之極為低錯位密度的GaN之成長的報告，由於製造工程的限制，大面積化困難，市場上幾乎沒有流通。
另外，在以往之發光元件的形成方法中，於將柱狀結晶當成發光元件使用時，想要在柱狀結晶上部形成電極時，電極材料繞進柱狀結晶側面，會發生配置於柱狀結晶的縱向之半導體層間的短路、而且，作為鄰接之柱狀結晶間的電極之連接不良，包含柱狀結晶之直徑數μ m以上的大面積發光元件之形成，有其困難。
本發明係有鑑於此種情況而完成，目的在於提供：藉由簡易的製造工程，能便宜製造貫穿錯位密度少之GaN柱狀結晶等之半導體元件之製造方法，及使用以此該製造方法所製作之GaN柱狀結晶的高亮度的發光元件或功能元件等之半導體元件。
本發明之半導體元件之製造方法，係於基板上(例如，以特定的結晶面為上面之基板上)藉由例如分子束外延成長(MBE)法，或成長條件不同之MOCVD(有機金屬氣相沈積)法、HVPE(氫化物氣相成長)法及濺鍍法，使形成氮化物系或氧化物系化合物半導體的柱狀結晶，使用此柱狀結晶來製造發光元件之方法，其特徵為：於前述基板表面上，控制III族原子與氮或II族原子與氧原子(即III族原料與V族原料或II族原料與VI族原料)的供給比及結晶的成長溫度，來抑制基板表面中之對橫方向的結晶成長，使柱狀結晶於c軸方向具有向異性而成長，即調整第2圖所示之區域B的條件，使成長溫度及III族原子與氮原子之供給比在結晶的成長溫度：750℃~950℃之範圍內、及III族原子與氮原子的供給比：1對2~1對100之範圍內，例如，將結晶的成長溫度設為750℃~950℃之範圍內，III族原子與氮原子的供給比設為1對2以上，來抑制對橫向之結晶成長，使柱狀結晶於c軸方向具有向異性而使其成長。
即使結晶的成長溫度比一般的700℃更高，且使氮的供給成為過剩狀態，來抑制對橫向(垂直於柱狀結晶的側壁之c軸的方向)之結晶成長，使柱狀結晶於c軸方向具有向異性而成長。
另外，本發明之半導體元件之製造方法，係於基板上使形成氮化物系或氧化物系化合物半導體的柱狀結晶，使用此柱狀結晶來製造半導體元件之方法，其特徵為：於前述基板表面上，控制III族原料與V族原料或II族原料與VI族原料的供給比及結晶的成長溫度，來抑制基板表面中之對橫方向的結晶成長，使柱狀結晶於c軸方向具有向異性而成長。
此處，為了形成柱狀結晶所需之原料，不一定為原子狀，也可以分子狀或有機Ga化合物(Ga)或氨(N)之氣體狀的形態來供給。
本發明之半導體元件之製造方法，係在柱狀結晶成長為特定高度之時間點，對於使具有向異性而使柱狀結晶成長之模式，將III族原料與V族原料或II族原料與VI族原料的供給比及結晶的成長溫度加以調整，使柱狀結晶為等向性成長，而非只於柱狀結晶的長度方向之向異性成長。
即上述製造方法，係依序調整成長條件，成為於垂直於c軸方向之結晶方向也成長之等向性成長，而非只是柱狀結晶之長度方向(c軸方向)的向異性成長，使成長模式從向異性成長轉為等向性成長。
例如，本發明之發光元件之製造方法，係在柱狀結晶成長為特定高度之時間點，對於使具有向異性而使柱狀結晶成長之模式，將III族原子與氮原子的供給比及結晶的成長溫度加以調整，即調整第2圖所示之區域C的條件，使成長溫度及III族原子與氮原子之供給比在結晶的成長溫度：500℃~800℃之範圍內、及III族原子與氮原子的供給比：1對2~1對100之範圍內，於垂直於c軸之結晶方向也成長而非只於c軸方向，使柱狀結晶的上部成為倒圓錐狀或倒角錐狀，在這些的頂部中，使結晶成長來作為氮系化合物半導體的連續膜。
本發明之半導體元件之製造方法，係於前述柱狀結晶之成長開始時，將成為在前述基板表面使成長柱狀結晶之核(成長核，藉由MBE法，於Si基板上及藍寶石基板上使柱狀結晶成長時，有效)的點以特定之大小及密度而形成。
本發明之半導體元件之製造方法，係將前述柱狀結晶由基板分離，且使與其它基板結合。
本發明之半導體元件之製造方法，係以絕緣性的材料來塡充前述柱狀結晶間。
此處，作為絕緣性的材料，係無機物或有機物，包含介電質，與上部及下部的半導體層一同形成電容器的材料。
本發明之半導體元件，其特徵為具有：基板；及以特定的密度配置於該基板上之形成有具有光或電子功能的裝置構造(作為顯現發光或電流的流動方向之控制等的功能性之活性區域而形成的區域)的柱狀結晶；及形成於柱狀結晶上部之二維連續的薄膜層(連續之薄膜，對於下部的柱狀結晶為連續形成，可作為電極而活用之區域)。
本發明之半導體元件，其特徵為：前述柱狀結晶係於高度方向的特定位置，設置有作為前述裝置構造之具有由與柱狀結晶不同材料的半導體層所形成的功能性之部位(作為顯現發光或電流的流動方向之控制等的功能性之活性區域而形成的區域)，例如，發光區域或具有整流功能之區域等。
本發明之半導體元件，其特徵為：於前述柱狀結晶之上部與前述薄膜層之間，形成有：對於c軸方向，藉由與柱狀結晶相同材料之由柱狀結晶的直徑逐漸變寬的半導體層。
本發明之半導體元件，其特徵為：於前述柱狀結晶間，塡充有由介電質所形成的埋入材料。
本發明係在柱狀結晶的成長模式(區域B：基板溫度750℃~950℃、V/III族供給比1：2~1：100)時及倒圓錐狀的成長模式(區域C：基板溫度500℃~800℃、V/III族供給比1：2~1：100)時，以第2圖之各成長模式的條件範圍，使兩模式的成長溫度成為相同時，將倒圓錐狀的成長模式時中之氮的供給比設為比柱狀結晶的成長模式時更低之狀態，在使兩模式之氮的供給比成為相同時，將倒圓錐狀的成長模式的成長溫度設為比柱狀結晶的成長模式時更低之狀態，另外，對於柱狀結晶的成長模式，使倒圓錐狀的成長模式之條件設為使基板溫度為低、氮的供給比為高之維持於區域C內，由柱狀結晶連續使倒圓錐之層成長，最終在倒圓錐的頂部成為連續薄膜，使得能以第12圖的掃描電子顯微鏡照片予以辨識。
在本發明之區域C中，於使倒圓錐之半導體層成長時，使V/III族中之V族(氮)的供給比提高，係為了使柱狀結晶間中之金屬Ga的析出變難，防止對與柱狀結晶之c軸垂直之面供給過多的Ga的關係。
如以上說明般，如依據本發明，藉由形成氮化物系化合物半導體(例如，GaN)之柱狀結晶，於此柱狀結晶之各個設置發光部，活用幾乎不含有貫穿錯位密度之高品質的柱狀結晶之特性，可以獲得短波長之發光區域中之高亮度的發光元件等之半導體裝置(半導體元件)。
另外，如依據本發明，將柱狀結晶的結晶條件變更為特定高度以下，使柱狀結晶的成長由向異性成長改變為等向性成長，使上部成長成為倒圓錐狀或倒角錐狀，使與倒圓錐或倒角錐(包含雙方而設為倒錐)的頂部接觸，最終使柱狀結晶的上部成為連續薄膜，來防止電極材料之繞入柱狀結晶側部，可以使發光元件之製造工程中的電極形成變得容易。
進而，如依據本發明，將於基板表面使柱狀結晶成長之核，開始以特定的間隔來形成，以特定的條件使柱狀結晶由此核成長，可使形成發光部的柱狀結晶容易地以特定間隔而生成於基板表面，能夠便宜地形成具有高亮度的特性之發光元件等的半導體裝置。
 <發光元件之製造>
以下，參照圖面來說明依據本發明之一實施形態的發光元件(例如，發光二極體)的構造。第1圖係表示依據同一實施形態之發光元件的構造方塊圖。
此圖中，發光元件L係於基板1的上面形成有柱狀結晶2，柱狀結晶2的上部係藉由電極層3而被電氣接合。
前述柱狀結晶2係可由第1圖之右側的放大圖可以明白，作為裝置構造係具有：倒錐(倒圓錐狀或倒角錐狀)部2a(p型包覆層)、i型區塊層2b、發光層2c、i型區塊層2d、n型包覆層2e。
柱狀結晶2係具有如前述之裝置構造，作為具有發光功能之裝置構造的區域(部位)係具有發光層2c。
此處，例如，倒錐部2a係以p－GaN：Mg(以Mg為不純物而作成p型之GaN)或p－AlGaN：Mg所形成，i型區塊層2b及2d係以本徵GaN所形成，n型包覆層2e係以n－GaN：Si(以Si為不純物而作成n型之GaN)或n－AlGaN：Si所形成，發光層2c係以InGaN/GaN(或Inx Ga1 － x N/Iny Ga1 － y N)、或GaN/AlGaN、Alx G1 － x N/Aly G1 － y N所形成之MQW(多重量子井)構造(或SQW：單一量子井)所形成。
i型區塊層2b及i型區塊層2d雖係設置為防止由倒錐部2a、n型包覆層2e各個的不純物對發光層2c之擴散，但是，並非必須，也可作成將各包覆層直接結合於發光層2c之構造。
例如，基板1係具有導電性之矽(或矽碳化物基板、金屬基板或被導電性處理之藍寶石基板等)，於此基板的(111)面或矽碳化物或藍寶石基板的(0001)面上，六方晶系氮化物半導體於c軸方向(如第2圖所示般，垂直於基板平面之方向，即成長之柱狀結晶的軸方向)形成為前述柱狀結晶2。
一般，於晶格常數不同的基板表面，使六方晶系構造的氮化物系化合物半導體外延成長時，由於晶格常數之不同，會發生很多之貫穿錯位密度。
此係柱狀結晶之成長初期所形成的高密度的成長核相結合而成為連續膜時，相互之成長核的原子排列稍微移動所引起。
但是，藉由作成前述之柱狀結晶，各柱狀結晶係由單一成長核(核)而成長，幾乎不含有貫穿錯位，沒有成為貫穿錯位之發生原因的微結晶間的結合部，所以，可使結晶全體中之貫穿錯位密度飛躍性降低。
進而，藉由使成長面的剖面積變小，可將界面中之變形應力抑制低些，將柱狀結晶單位的貫穿錯位的發生抑制得低，也可獲得能使結晶中之貫穿錯位密度降低之效果。
矽雖有導電性，且便宜，但是，對於氮化物系化合物半導體，晶格常數大為不同，於此基板上使氮化物系化合物半導體成長時，容易產生龜裂，會有貫穿密度高等之問題，通常，使用沒有導電性之藍寶石基板。但是，在本發明中，如前述般，可於矽基板上形成氮化物系化合物半導體，可使作為裝置之製造效率提升。
另外，作為基板也可使用沒有晶格不匹配之連續膜狀的GaN的膜表面，或其它之半導體、玻璃、金屬(Al、Ti、Fe、Ni、Cu、Mo、Pd、Ag、Ta、W、Pt、Au、或一部份含有這些元素之合金)。在這些的膜表面中，於初期之階段，生成有成長核，柱狀結晶以特定的密度(每單位面積之柱狀結晶的數目)成長。
然後，本發明中之柱狀結晶2，作為構造上的特徵，並非特定之距離，即一定的距離，至少不與其它的柱狀結晶接觸，而藉由特定的密度所形成，防止與沈設之其它的柱狀結晶在成長中途結合而成為連續薄膜。
另外，如前述般，並非全部柱狀結晶間都不接觸之狀態，柱狀結晶間之一部份物理性接觸之狀態雖然亦可，但是，重要的是，維持與鄰接之柱狀結晶沒有原子等級之結合狀態之狀態。一產生原子等級的結合，則在接合面會產生結晶缺陷。
此處，作為以往技術，存在有於藍寶石基板上形成GaN的柱狀結晶後，於柱狀結晶上形成連續薄膜之方法(K.Kusakabe.Jpn.J.Appl.Phys.40,2001,L192－L194)。但是，於前述以往技術之製造方法中，材料之Ga析出於柱狀結晶間，存在有無法保持柱狀結晶間之絕緣的問題。
在本發明之柱狀結晶形成方法中，於前述柱狀結晶間不會使材料的一部份析出，可以滿足柱狀結晶間的絕緣性。
另外，本發明中之柱狀結晶2，作為構造上之特徵，係控制成長條件(於之後的製造方法中詳細)，進行直到特定的位置為止，於c軸方向使具有向異性之成長。由p型包覆層之成長使等向性(不單c軸方向，包含垂直於c軸方向之成長)的成長開始，藉由形成p型包覆層來當成倒錐部2a，最終作為電極層3而成長為連續薄膜。
此處，倒錐部的形狀係如倒圓錐狀或倒角錐狀般，並非側面連續擴展之形狀，而是包含由柱狀結晶起階段性，即直徑階段狀變化，隨著於c軸方向成長而擴大之構造。
另外，不限定於倒錐狀，隨著於c軸方向成長，上部成長面的表面積擴大而成長，最終成長為連續之薄膜的構造亦可。
藉此，本發明之柱狀結晶係形成於基板1上的柱狀結晶2的倒錐部2a之各上部，為藉由柱狀結晶2而被電性連接，和以往例比較，可以容易防止與倒錐部2a以外的部份之電性連接，能一面使半導體製造之工程簡化，一面使元件特性提升。
<發光元件之製造方法；矽基板上>
作為基板1，係使用厚度350μm之Sb摻雜低電阻n型矽基板(Si(111)面上)，於形成第1圖所示構造之發光二極體時，此處，製造裝置係使用第4圖所示之MBE(分子束外延成長)裝置。
此時，於柱狀結晶成長前，於背面(不使成長柱狀結晶之面)藉由電子束蒸鍍等而蒸鍍熱吸收用之Ti。
腔體內的真空度，在由各分子束照射單元不放射各材料(例如，In、Ga、Mg、Si等之金屬及被活化之氮原子)分子束的狀態時，係為10－ 6 ~10－ 9 Pa(帕斯卡)，為了結晶成長，由各分子束放射單元放射分子束及氮之狀態時，係成為10－ 2 ~10－ 6 Pa。
作為前處理，為了使n型包覆層2e與基板1之連接部的電阻值降低，且使各柱狀結晶的連接部之電阻值一致，進行RCA洗淨或藉由氟酸等之Si基板表面的洗淨處理，將Si基板表面的自然氧化膜去除，而進行表面的活化。
另外，以下之基板溫度係以紅外線放射溫度計來觀測(放射係數0.37為基準)蒸鍍於矽基板之背面的Ti膜的溫度。
進而，分子束強度係以裸離子計，在測定時，使移動於基板的測定位置，逐次來測定。
摻雜濃度(電子、電洞濃度)係由CV法或單層膜之摻雜條件來推算。
另外，各電極膜厚之測定，係於蒸鍍時，藉由水晶振動子膜厚計來測定。
步驟S1：於基板溫度500℃~600℃、真空度10－ 3 Pa~10－ 6 Pa中，照射Ga。
然後，停止Ga的照射，藉由照射或活性氮，形成GaN點，以此GaN點為成長核，在以後的步驟中，使柱狀結晶成長。但是，在之後的區域B內中之條件的任何一種之情形，也可省略此步驟S1。
此處，第2圖係以基板溫度(縱軸：成長溫度)和V/III族之供給比(橫軸)來表示成長條件的範圍。
在成長溫度與V/III族之供給比的對應中，區域A的範圍，係GaN分解，不引起結晶之成長的條件區域，區域B之範圍，係成為柱狀結晶成長之模式的條件區域，區域C之範圍，係在柱狀結晶的上部，成長為倒錐狀，結果為連續膜之結晶成長模式的條件區域，區域D也和區域C相同，由倒錐狀成為連續膜之成長模式，但是，於柱狀結晶之間塡充有金屬Ga。
因此，由以後之步驟S2至步驟S5之柱狀結晶的成長上，係使用區域B之條件，於步驟S6中之倒錐的成長上，係使用區域C的條件。
步驟S2：接著，將基板溫度設為860℃~880℃(區域B：750℃~950℃)，在真空度10－ 3 Pa~10－ 6 Pa中，將Ga及N之原子的供給比設為1對2(氮：1、Ga：0.5、區域B：1對2~1對100)，將Ga的分子束強度設為6X10－ 4 Pa，使N過剩供給，以前述GaN點為成長核，使成長100nm~2000nm，例如750nm之高度(厚度)的n型之包覆層2e來作為GaN：Si的柱狀結晶。此處，於室溫中，供給n型不純物原子之Si原子，使得n(電子濃度)＝1X101 5 /cm3 ~1X102 1 /cm3 。
即對於藍寶石基板表面，藉由比通常的GaN的成長所使用之基板溫度(700℃)更高，且III族的原子與氮的原子之供給比在2以上之條件下使其成長，得以形成柱狀結晶。
在前述之條件下，即設為800℃以上的高基板溫度，在真空度10－ 3 Pa~10－ 6 Pa中，藉由對藍寶石基板表面，於使III族的原子與氮原子的供給比為2以上，使GaN成長，於六方晶系之c軸方向使具有向異性(抑制柱狀結晶之側面的a軸及b軸方向的成長)，可以形成高品質之GaN的柱狀結晶(奈米柱)(參照第5圖)。
此時，一旦柱狀結晶一開始成長時，可在基板溫度600℃~950℃之低溫起的基板溫度範圍，使具有c軸方向的向異性之柱狀結晶的成長模式持續。
此處，在使用Nd：YAG脈衝式雷射(波長355nm、輸出最大20mJ、脈衝寬5nm)之光激發感應放射實驗中，如第9圖所示般，可觀測到在極低之臨界值的激發光強度中的感應放射。
然後，如第9圖所示般，感應放射之激發光強度的臨界值，在MOCVD－GaN中，為1.6MW/cm2 ，相對於MBE－GaN為2.0MW/cm2 ，藉由本發明之MBE法之GaN奈米柱，係為0.2MW/cm2 ，約低1位數之值，具有高感應放射特性。
步驟S3：接著，將基板溫度設為860℃~880℃(區域B：750℃~950℃)，在真空度10－ 3 Pa~10－ 6 Pa中，將Ga及N之原子以1對2(區域B：1對2~1對100)之比供給，使i－GaN層之i型區塊層2d與前述GaN：Si之包覆層2e連續而作為柱狀結晶成長為10nm之厚度。
步驟S4：接著，將基板溫度設為500℃~800℃，在真空度10－ 3 Pa~10－ 6 Pa中，將In、Ga及N之組成比設為InxGa1－xN(x＝0~0.5)之比，將此InGaN層形成為厚度1nm~10nm，將Ga及N之原子以(區域B：1對2~1對100)之比供給，使GaN層形成為厚度1nm~10nm，藉由將此處理予以特定次數重複，交互製作InGaN層及GaN層，而形成MQW構造之發光層2c。
另外，在前述MQW構造中，不單是InGaN/GaN，也可以使用：InGaN/InGaN、GaN/AlGaN及InAlGaN/AlGaN、AlGaN/AlGaN。
藉此，作為與前述i型區塊層2d連續之柱狀結晶而使發光層2c成長。
步驟S5：接著，將基板溫度設為680℃~700℃(區域B：500℃~800℃)，在真空度10－ 3 Pa~10－ 6 Pa中，將Ga及N之原子以1對2(氮：1、Ga：0.5、區域B：1對2~1對100)之比供給，使i－GaN層之i型區塊層2b與前述GaN：Si之發光層2c連續而作為柱狀結晶，成長為10nm之厚度。
步驟S6：接著，將基板溫度設為680℃~700℃(區域C：500℃~800℃)，在真空度10－ 3 Pa~10－ 6 Pa中，將Ga及N之原子以1對8(氮：1、Ga：0.125、區域C：1對2~1對100)之比供給，從結晶成長於c軸方向具有向異性之成長模式，被轉換為接近等向性之成長模式，不單(0001)面之c軸方向，結晶也於垂直於柱狀結晶2之側面的c軸之結晶軸方向成長(參照第6圖)。
藉此，使100nm~1000nm之高度(厚度)的p型包覆層之倒錐部2a作為GaN：Mg的柱狀結晶2而成長(參照第7圖)。此處，於室溫中，作為p型不純物而供給Mg原子，使得p＝1X101 5 /cm3 ~1X101 8 /cm3 。
然後，各柱狀結晶2之倒錐部2a隨著橫方向之結晶成長向前進展，成為倒錐部2a的頂部(即包含倒錐部2a之柱狀結晶2的頂部)結合而成長之狀態，作為連續薄膜而形成電極層3。
另外，此處，針對p型包覆層之倒錐部2a，也可以使用AlGaN。
最後，由MBE裝置予以取出，於基板表面，即前述電極層3的上面形成透明電極(例如，半透明的Ti/Al之p型電極)，得以形成發光二極體。此處，Ti/Al之p型電極，係以電子束蒸鍍法在堆積2nm之Ti後，堆積3nm之Al，形成為2個之金屬膜的積層。
第12圖係表示如前述般所形成的發光二極體之特性(測定係在室溫：R.T)。第12圖中，橫軸為順向電流，縱軸為藉由該順向電流所射出之光的發光強度。
另外，在柱狀結晶之成長模式下(第5圖的狀態)，使p型包覆層之倒錐部2a成長(成長條件，係與n型之包覆層2e相同)，以前述介電質之絕緣材料塡充直到柱狀結晶的高度為止，如第10圖所示般，來形成透明電極亦可。如此，也可以防止電極材料之繞入。
此處，前述絕緣材料之SiO2 、TiO2 、Al2 O3 、SiN等之塡充方法，例如，可以旋轉塗布法將東京應化製OCD－T7(SiO2 )、Chemat製之含有氧化物聚合物(TiO2 、Al2 O3 )等之液體材料(溶媒中混有絕緣材料之微粒子)塗布後，進行加熱處理，使所期望的氧化物析出於柱狀結晶間。
另外，使用電漿CVD法等之氣相沈積法，於柱狀結晶間使所期望的氧化物(例如，SiO2 、TiO2 、Al2 O3 等)或SiN等之氮化物堆積而加以塡充。
在前述之步驟S1~步驟S5中，和III族原子之供給比比較，藉由使氮供給比提高，來抑制結晶成長面(即c面)中之III族原子(Ga、In、Al等)的躍遷，使對於c軸方向之成長速度比橫方向的結晶之成長速度快，直到特定的高度為止，作為向異性之成長模式，可以抑制柱狀結晶間的結合，即連續膜化。
另外，藉由以高溫使其成長，來去除藍寶石基板中之分解溫度低的氮極性之GaN，可只使AlN點中之Ga極性的成長核選擇性成長。
進而，在與於c軸方向成長之柱狀結晶的側面之c軸垂直的結晶面上，附著於此側面之Ga原子，係在高溫且從面方位原子吸附側少之條件下，對空間再脫離，或快速躍遷於柱狀結晶之頂上面的(0001)面。
因此，GaN的柱狀結晶係於c軸方向具有向異性而成長，即與此六方晶系構造的c面(0001)垂直之方向(c軸方向)的成長速度，係和平行於c面之成長速度相比顯著變大，成長的結晶被形成為柱狀結晶。
另外，在前述成長機構外，也可考慮Ga金屬凝集於柱狀結晶的頂上面(c面)，而產生氣相－液相－固相(VLS)模式之成長的可能性。
另一方面，在步驟S6中，使p型包覆層，即倒錐部2e(倒錐狀GaN結晶)成長。
此處，針對步驟S1~步驟S5中之GaN柱狀結晶成長的溫度750℃~950℃，對此倒錐部2e之成長，將基板溫度降低至680℃(500℃~800℃)之程度，而且，將Ga原子與N原子之供給量降低至1對4~1對100之程度，在氮極為過剩之條件下來進行GaN結晶的成長。
藉此，藉由使基板溫度和柱狀結晶的成長時比較為予以低溫化，Ga原子之躍遷變慢，在GaN結晶的成長中，平行於c軸方向(對c面為垂直之)成長速度，及與c軸方向垂直之(與c面平行)成長速度的差變少，變化為GaN結晶在柱狀結晶的側壁面之方向也成長的成長模式。
此結果，柱狀結晶的直徑隨著成長而一同逐漸增加，認為可形成倒錐(倒錐部)構造。
另外，其它原因也可認為係將結晶設為p型，而摻雜Mg，藉由此Mg之摻雜，Ga極性之GaN柱狀結晶表面反轉為氮極性，對柱狀結晶之橫方向的成長速度增加了之可能性。
<發光元件之製造方法：藍寶石基板上>
作為基板1係使用藍寶石基板((0001)面上，進行導電性處理)，和生成於第1圖所示之構造的Si基板上時相同，使用形成發光二極體時來說明。此處，作為製造裝置例如係使用第3圖所示之MBE(分子束外延成長)裝置。此MBE裝置係具備：腔體21、及基盤加熱用加熱器22、及分子束照射用單元23a、23b、23c、23d、23e。
此處，使用於背面(使成長柱狀結晶面的相反面)蒸鍍Ti為350nm程度的厚度之藍寶石基板。
另外，藉由100W至450W程度的RF電漿，使流量0.1~10cc/s之N2 氣體電漿化，在進行柱狀結晶的成長前，對於藍寶石基板表面事先進行藉由活化之N(氮)的表面處理。
步驟S1：將基板溫度設為700℃~950℃，在真空度10－ 3 Pa(分子束供給時)~10－ 6 Pa(分子束非供給時)中，以1：1供給Al及N之原子的供給，在此條件下，使AlN成長數nm、或成長當成1nm~20nm之層。藉此，可在藍寶石基板上以特定的密度形成點狀的AlN成長核，能使成長均勻性良好的柱狀結晶。
此時，藉由Al及N之原子於藍寶石基板上躍遷，位於特定之距離之周邊的AlN彼此結合而逐漸成塊，直徑50~100nm程度的AlN點4具有密度101 0 /cm2 之程度，即特定的間隔而形成(參照第4圖)。在步驟S2中，以前述AlN點4為核，藉由使GaN成長，可再現性良好地使成長GaN柱狀結晶。
此AlN點4的密度可藉由改變前述條件，而適時予以變更。
然後，步驟S2以後，和矽基板同樣地進行柱狀結晶的成長。
然後，如第8圖所示般，於使用本發明之MBE法的製造方法，來表示使成長於(0001)藍寶石基板上之GaN柱狀結晶、及以有機金屬氣相沈積(MOCVD)法所成長的GaN連續膜(貫穿錯位密度3~5X109 /cm2 )、及以MBE法所成長之GaN連續膜(貫穿錯位密度8X109 /cm2 )之室溫光發光(PL)光譜。
此時，作為對於PL光譜測定之激發光源，為使用波長325nm、強度10mW之CW的He－Cd雷射。
此處，柱狀結晶的直徑為50nm~100nm。
第8圖中，如設以MOCVD法所成長的GaN之發光峰值強度為1時，則以MBE法所形成的GaN為0.3，以本發明之MBE法所形成的GaN之柱狀結晶為27(奈米柱A)~286(奈米柱B)，確認為極強地發光。
另外，作為將在藍寶石基板及矽基板中之基板表面之成為核的點(AlN點或GaN點)以特定的間隔予以週期性(特定的密度)形成的方法，為以SiO2 膜或Ti膜為光罩，即對於不使成長的部份，於SiO2 膜或Ti膜形成孔，使基板表面露出，藉此，於露出的部份使成長柱狀結晶。
另外，也有在想要使成長柱狀結晶的部份，藉由特定的能量予以照射電子束或Ga光束，使基板表面變質(例如，賦予傷痕)，來當成點成長之核使用的方法。
進而，在想要使成長柱狀結晶的部份，藉由特定的能量予以照射電子束。
藉此，碳析出於照射了電子束的部份，此析出的標記也可當成使點成長之核來使用。
此外，以晶圓等級來設計基板的原子步階構造，將此步階構造當成樣板使用，且使微細的構造整列，使用平台與步階區之核成長的選擇性，以此核為成長核來形成柱狀結晶亦可。
另外，利用矽超精密模具等，藉由奈米微壓印技術，直接於基板表面之使成長柱狀結晶的部份形成凹凸形狀，而使形成週期性構造亦可。
藉由以前述之製造方法來製作，可以容易地使幾乎不含有貫穿錯位之高品質的GaN結晶成長，在柱狀結晶之成長時，可連續而容易地使形成異質接合或pn接合。
另外，在前述異質接合形成時，即使成長晶格常數或熱膨脹係數大為不同之異質構造，也是柱狀結晶，所以和連續膜比較，變形應力大幅降低，因此，可以防止龜裂之發生。
進而，如依據前述之製造方法，柱狀結晶的成長面(即頂上部)係自我形成地成為奈米結構(表面微細構造，即表面之微細的凹凸形狀)，藉由此構造，光取出或光取入效率提高，在當成發光二極體(LED)或光激發元件使用時，可以期待效率提升。
在前述之基板材料外，也可將SiC之(0001)面、金屬(Al、Ti、Fe、Ni、Cu、Mo、Pd、Ag、Ta、W、Pt、Au、或一部份含有這些元素的合金)、及將這些金屬例如塗布於特定的基板(例如，Si基板的(111)面)之平坦基板當成GaN結晶，即III族氮化物半導體的柱狀結晶之基板使用。
另外，在前述之製造方法中，p型包覆層之形成中的p型摻雜劑(不純物)雖使用Mg，但是，也可代替Mg而使用Be。
進而，也可以代替Mg而進行Be及Si或Be及O之同時摻雜，來形成p型包覆層。
然後，本發明係以波長帶200nm(AlN)~800nm(GaInN)之發光元件為對象，作為柱狀結晶及發光層之材料，在氮化物半導體中，可以使用InGaN、GaN、AlGaInN、AlGaN、AlN及這些的異質構造等。
另外，作為柱狀結晶及發光層的其它材料，於氧化物半導體中，也可以使用ZnO、CdZnO、MgZnO、MgZnCdO及這些的異質構造等。
另外，在基板1為絕緣性時，也可以藉由雷射舉離或蝕刻，將此基板1去除，而於各柱狀結晶2之n型包覆層2e的底部形成電極，或轉印(移轉)於有傳導性之其它基板。
藉由前述之製造方法所形成的柱狀結晶，係週期性配置，所以，鄰接之柱狀結晶間係成為空洞狀態。
因此，為了提升元件構造的物理強度，也可於柱狀結晶間塡埋絕緣體來當作支撐材料。
此時之塡埋材料可以使用SiO2 、Al2 O3 、TiO2 、ZrO2 、Gd2 O3 、聚亞醯胺及環氧樹脂等。
此時，在基板1為絕緣性時，可藉由雷射舉離或蝕刻來將此基板1去除，於塡充前述支撐材料(絕緣性之塡充材料)後，於各柱狀結晶2的n型包覆層2e之底部形成電極，或轉印(移轉)於有傳導性之其它基板。
<半導體雷射之構造>
接著，利用表示構造的剖面之第10圖來說明使用前述之發光二極體中之柱狀結晶，及製造方法之半導體雷射的構造。
此半導體雷射係於傳導體材料之基板11(Si之(111)面，或SiC(0001)面)上，將具有n－AlGaN之DBR12(Distributed Bragg Reflector；分布布喇格反射層)、由AlGaN之MQW13(Multiple Quantum Well：多重量子井)所形成之活性層(active layer)、由p－AlGaN之DBR14等之量子構造所形成的裝置構造(發光功能或封閉有光及電子之功能)的複數之柱狀結晶以特定的週期予以配置形成，以具有透光性之絕緣材料15(例如，SiO2 )來塡充各柱狀結晶間。
此處，於已經敘述之步驟S6中，在柱狀結晶之成長模式下(第5圖之狀態)，使形成全體，以前述介電質之絕緣材料來塡充直到柱狀結晶的高度為止，於其表面形成電極材料亦可。如此一來，也可以防止電極材料之繞入。
另外，使結晶的成長為等向性之模式，於柱狀結晶中之倒錐部的頂部結合的連續膜16上，形成藉由透光性材料之電極17之如第10圖所示的構造亦可。作為p側反射鏡之形成方法，去掉p－AlGaN之DBR14，直接進行16之p型連續膜形成，在該連續膜中形成半導體DBR亦可，形成介電質多層膜反射鏡亦可。
藉由柱狀結晶在某一定距離以內相鄰接，對上下之電極間通以特定的電流，各柱狀結晶之活性層開始發光，來自鄰接之其它柱狀結晶的活性層之射出光，以特定的強度射入，發生感應放射，取得各柱狀結晶中之發光的光的相位之同步，而進行雷射振盪。
前述之本發明的半導體雷射，係和已經敘述之發光二極體相同，結晶不包含貫穿錯位，所以，和以往比較，發光特性提升，且柱狀結晶上部為倒錐部的倒圓錐或倒角錐狀，在其等部中，依序成為連續膜16，所以可以容易地進行上部電極17的形成。
另外，在前述之說明中，雖使用分子束外延成長(MBE)裝置來進行柱狀結晶的成長，但是，即使使用MOCVD、HVPE及濺鍍等，藉由適時控制基板溫度與V/III族之供給比，也可以形成使用前述之柱狀結晶的發光元件。
另外，雖藉由發光二極體及半導體雷射等來說明本發明，但是，不單這些之發光裝置，也可以應用於具有其它的二極體構造(具有整流功能之裝置構造)等之半導體裝置。
[產業上利用可能性]
如依據本發明，藉由形成氮化物系化合物半導體的柱狀結晶，且於此柱狀結晶之各個設置發光部，活用幾乎不含有貫穿錯位密度的高品質之柱狀結晶之特性，可以獲得短波長之發光區域中之高亮度的發光元件等之半導體裝置。進而，可防止電極材料之往柱狀結晶側部的繞入，能容易地進行發光元件之製造工程中之電極形成。
1．．．基板
2．．．柱狀結晶
2a．．．倒圓錐部(p型之包覆層)
2b、2d．．．i型區塊層
2c．．．發光層
2e．．．包覆層(n型之包覆層)
3．．．電極層
第1圖係依據本發明之一實施形態的發光二極體之構造概念圖。
第2圖係說明由基板溫度(成長溫度)與V/III族之供給比所決定的成長條件之曲線圖。
第3圖係MBE裝置的概念圖。
第4圖係說明發光元件的製造方法概念圖。
第5圖係說明發光元件的製造方法概念圖。
第6圖係說明發光元件的製造方法概念圖。
第7圖係說明發光元件的製造方法概念圖。
第8圖係表示GaN柱狀結晶、以MOCVD所成長之GaN連續膜、以MBE所成長之GaN連續膜的室溫PL(光發光)光譜之曲線圖。
第9圖係表示PL峰值強度之激發光強度依存性的曲線圖。
第10圖係表示使用本發明之柱狀結晶的半導體雷射之構造的剖面構造概念圖。
第11圖係表示藉由本發明之實施形態中之步驟S1~S6所形成的柱狀結晶之剖面的操作電子顯微鏡照片圖。
第12圖係表示藉由在本發明所形成的柱狀結晶之發光二極體的發光特性(電流與光輸出的對應關係)之曲線圖。
1．．．基板
2．．．柱狀結晶
2a．．．倒圓錐部(p型之包覆層)
2b、2d．．．i型區塊層
2c．．．發光層
2e．．．包覆層(n型之包覆層)
3．．．電極層

Claims (4)

  1. 一種半導體元件，其特徵為具有：基板；及以特定的密度配置於該基板上之形成有具有光或電子功能的裝置構造的柱狀結晶；及形成於柱狀結晶上部為連續之薄膜，經由以與柱狀結晶相同之材料形成之同時，對於下部之柱狀結晶而言連續形成之二維連續的薄膜層。
  2. 如申請專利範圍第1項所記載之半導體元件，其中：前述柱狀結晶係於高度方向的特定位置，設置有作為前述裝置構造之具有由與柱狀結晶不同材料的半導體層所形成的功能性之部位。
  3. 如申請專利範圍第1項所記載之半導體元件，其中：於前述柱狀結晶之上部與前述薄膜層之間，形成有：對於c軸方向，藉由與柱狀結晶相同材料之由柱狀結晶的直徑逐漸變寬的半導體層。
  4. 如申請專利範圍第2項所記載之半導體元件，其中：於前述柱狀結晶間，填充有由介電質所形成的埋入材料。
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