KR20070111554A - 다결정 세라믹 구조 내의 인광체 및 이를 포함하는 발광요소와 그 제조 및 조정 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 인광체 입자의 합성 구조(composite structure)가 매트릭스 상으로 매립되어 있고 상기 매트릭스가 다결정 세라믹 알루미나 물질을 포함하는 세라믹 합성 구조(이후부터 발광 세라믹 매트릭스 합성물(luminescent ceramic matrix composite)이라고 함)인, 다결정 세라믹 구조 내의 인광체(phosphor), 및 발광 다이오드(LED)를 비롯한, 이를 구비한 발광 요소에 관한 것이다. 이 발광 세라믹 매트릭스 합성물은 세라믹 인광체 입자 및 알루미나 입자의 분말 혼합물을 슬러리로 변환하는 단계, 상기 슬러리를 콤팩트(compact)로 형성하는 단계, 및 선택에 따라서는, 다결정 인광체-함유 세라믹 알루미나 합성 구조로 열간 정수압 성형(hot isostatic pressing)하는 것과 함께, 열처리를 가하는 단계에 의해 제조될 수 있다. 발광 세라믹 매트릭스 합성 구조는 또한 인광체 입자와 제2 세라믹 입자의 비율, 세라믹 합성 구조의 입자의 입자 크기(grain size), 세라믹 합성 구조의 입자의 굴절율의 차이, 및 다결정 인광체-함유 세라믹 합성 구조의 공극율(porosity) 중 적어도 하나를 변경함으로써 광-확산 특성(light-diffusing property)을 조정하는 방법을 가능하게 해준다.
발광 요소, 인광체, 세라믹 매트릭스, 발광 다이오드

Description

다결정 세라믹 구조 내의 인광체 및 이를 포함하는 발광 요소와 그 제조 및 조정 방법{PHOSPHOR IN POLYCRYSTALLINE CERAMIC STRUCTURE AND A LIGHT-EMITTING ELEMENT COMPRISING SAME}
본 발명은 다결정 세라믹 구조 내의 인광체, 상기 인광체를 구비한 발광 다이오드를 포함하는 발광 요소, 이를 제조하는 방법, 및 상기 인광체의 광-확산 특성 및 발광 특성을 조정하는 방법에 관한 것이다.
다결정 세라믹 구조 내의 이러한 인광체는 발광 세라믹 합성물(luminescent ceramic composite)을 형성한다.
최신의 고휘도 백색광 LED(발광 다이오드)는 한계에 직면해 있다. LED 상에 증착된 인광체 층(phosphor layer)은 LED 내로의 광의 후방 산란(back scattering)으로 인해 광 손실을 야기한다. 후방 산란 손실(backscatter loss)은 통상 20-30%이다. 게다가, 접합 온도 및 인광체 온도가 높게 되고 광학계(인광체 밀봉제(phosphor encapsulant) 및 추출 렌즈(extraction lens))가 LED를 사실상 절연시키는 고전력 응용에 있어서, LED 및 인광체로부터의 열 전달이 문제이다. 통상 사용되는 밀봉제 매트릭스는 실리콘 및/또는 에폭시 수지로 이루어져 있지만, 이들 물질은 아주 낮은 열 전도성을 가지며, 매트릭스와 LED 물질의 굴절율의 불일치로 인해 최적보다 못한 광 커플링-아웃(coupling-out of light)을 겪고, 그의 광열적 안정성(photo-thermal stability)이 제한된다.
JP 2003-243717은 발광 다이오드의 표면 상에 탑재된 세라믹 기판을 기술하고 있다. 이 세라믹 기판은 가시광 영역에서 반투명이고, YAG 인광체(Yttrium-Aluminum-Garnet phosphor)를 포함한다. 이 특허 공개에 따르면, 발광색(luminous color) 및 방출량(emission quantity)의 영년 변화(secular change) 및 확산이, 수지가 기초 물질(base material)인 종래의 경우에 비해 억제될 수 있다. 이 특허 공개는 매트릭스 물질의 성질 및 청색 LED 광의 후방 산란을 방지하기 위해 기초 물질에 요구되는 특정의 조건에 대해서는 아무런 언급이 없다.
DE 10349038은 세라믹 기초 물질로서 기능하는 주로 인광체로 형성된 물질(즉, Ce-도핑된 YAG)을 개시하고 있다. 소량의 알루미나가 기초 물질에 이질 결정(foreign crystal)으로서 존재할 수 있다. 세라믹 물질 및 이질 결정의 입자 크기는 1 내지 100㎛이다. 개시된 물질은 여러가지 단점을 갖는다. 기공(pore) 및 이질 결정만이 원하는 색 균질성(color homogeneity)을 획득하는 데 필요한 전방 산란(forward scattering)에 기여할 수 있다. 그렇지만, 이들 기공 및 이질 결정은 또한 후방 산란도 야기한다. YAG:Ce을 기초 물질로서 사용하는 것의 단점은 그의 열 전도 계수가 낮고 그 물질 및 그의 제조를 위한 프로세스의 비용이 높다는 것이다.
본 발명의 목적은 이들 문제점 및 단점을 완화시키고 개선된 발광 요소를 획득하는 데 있다. 상기한 문제점이 도핑된 YAG 유형의 인광체(phosphor)를 사용함으로써 효율적으로 해결될 수 있다는 것을 알았으며, 여기서 인광체는 세라믹 매트릭스 합성물을 형성하는 비발광 다결정 알루미나(non-luminescent polycrystalline alumina)를 포함하는 세라믹 매트릭스 상으로 매립되어 있으며, 이 세라믹 매트릭스 합성물은 80 내지 99.99 체적%의 알루미나 및 0.01 내지 20 체적%의 인광체를 포함한다.
본 발명에서, 용어 "인광체"는 발광 특성을 갖는 물질의 통상적인 의미를 갖는다.
매트릭스에 매립된 인광체를 포함하는 다른 OLED가 EP 1369935에 개시되어 있다. 그렇지만, 거기에 기술되어 있는 인광체 입자는 일반적으로 에폭시 또는 실리콘 호스트 물질(host material) 내에 매립되어 있으며, 이는 여전히 상기한 단점 및 기타 단점을 겪는다.
발광 세라믹 합성물, 즉 다결정 알루미나의 매트릭스에 매립되어 있는 가닛 인광체(garnet phosphor)(YAG:Ce 등)의 다결정 세라믹 합성물 등의 인광체를 포함하는 다결정 세라믹 구조 및 발광 요소(LEE) 내의 본 발명의 인광체는 종래 기술에서 언급되지 않았다.
발광 물질의 주요 기능은 요구되는 백색 방출을 생성하기 위해 청색광의 일부를 변환하고 나머지 부분을 투과하는 것이다. 적당한 백색 방출을 생성하는 새로운 발광 세라믹의 일반적인 크기 및 물질 조성은, 200 - 1000 미크론의 두께 및, 예를 들어, 약 15 내지 7 체적%의 Y2.94Ce0.06Al5O12 내지, 예를 들어, 약 3 내지 1.4 체적%의 Y2.7Ce0.3Al5O12 범위의 인광체 체적 퍼센트를 갖는 상부의 발광 세라믹 기판과 LED의 조합이다. 고휘도 인광체 변환 LED(high-luminance phosphor converted LED)의 경우, 최저 50 미크론의 벽 두께 및 최저 12 체적%의 Y2.7Ce0.3Al5O12의 YAG의 체적 퍼센트를 갖는 얇은 컨포멀 발광컵(thin conformal luminescent cup)은 적절한 백색 방출을 생성한다.
본 발명의 새로운 다결정 세라믹 합성물은 인광체 변환 LED에서 일어나는 일반적인 광학 및 광-열적 문제점에 대한 해결책을 제공한다. 이하의 것은 종래 기술에 기술된 다른 기초 물질을 포함하는 매트릭스에 대한 이들 새로운 물질의 광학적 특성, 열적 특성 및 프로세싱에 관한 이점들을 비롯한 본 발명의 잇점들의 일부이다.
열적으로:
발광 다이오드에서의 전력 소모는 아주 중요한 인자이다. 발광 다이오드의 동작은 그의 온도의 함수이며, 장치 효능은 장치 온도의 증가에 따라 감소한다. Stokes-이동 손실(Stokes-shift loss)에 의해 인광체에 발생되는 열의 분산(dissipation)이 중요한데, 그 이유는 인광체 효율이 온도의 증가에 따라 떨어지기 때문이다. 이 측면은 고전력 및 고휘도 LED 광원에 특히 중요하다.
순수 Al2O3(알루미나)의 열전도율(heat conductivity)는 YAG의 열전도율보다 높다(35 대 15 W/mK임). 따라서, 본 발명의 합성물의 열전도율은 기초 물질로서 YAG를 갖는 DE 10349038의 세라믹 물질의 열전도율보다 더 높다. 그 결과, 주변으로의 열 분산이 더 나은 발광 세라믹 합성물, 따라서 발광 요소가 얻어지고, 그로 인해 인광체 및 다이오드 온도가 더 낮아지며, 그 결과 본 발명의 합성물에서는 동일한 전력으로 더 높은 광선속(luminous flux)이 얻어지고 더 낮은 전력으로 동일한 광선속이 얻어진다.
광학적으로:
발광 물질에서의 광의 산란에 정통하는 것이 중요하다는 것은 잘 알고 있다(예를 들어, EP 1369935 참조). 광 산란은 LED 및 세라믹 조합(즉, LEE)으로부터의 균일한 각 스펙트럼 방출(uniform angular spectral emission)을 실현하는 기능을 하지만, 높은 정도의 광 산란은 특히 LED 자체에 의해 재흡수되는 광의 후방 산란 손실로 인해 해가 된다. 인광체의 체적이 기껏해야 20 체적%인 경우, 후방 산란 손실이 종래 기술의 인광체층에 대해 통상적으로 알려진 20 내지 30% 범위보다 훨씬 아래의 감소된 레벨로 유지될 수 있다는 것을 알았다.
에폭시 또는 실리콘 등의 매립된 시스템(embedded system)에서의 인광체의 광 산란은 인광체 물질과 에폭시 또는 실리콘 간의 굴절율 불일치(refractive index mismatch)에 의존한다. 인광체 입자의 양 및 그의 크기는 콤팩트(compact)를 통한 경로 길이가 충분한 청색광이 황색으로 변환될 정도로 길고 적절한 양의 청색광이 매립된 인광체층을 통과할 정도로 짧도록 선택되어야만 한다. 그 결과의 광 산란은 광을 전방으로 뿐만 아니라 후방으로도 산란시킨다. 후방 산란된 광은 LED에 재흡수될 가능성이 상당히 많다. 이것은 효율을 감소시킨다. DE 10349038에서, 에폭시는 투명한 세라믹 매트릭스로 대체되어 있다. 광 산란을 야기하는 기공(pore) 또는 2차상(second phase)을 집어넣음으로써 색 균질성이 달성될 수 있다고 한다. 그렇지만, 특히 기공은 또한 후방 산란을 야기하고 따라서 효율의 저하를 가져온다. 본 발명의 유익한 측면은, 주로 알루미나에서의 YAG:Ce의 비율을 약 20 체적%로 제한함으로써, 발광 물질에서의 후방 산란 손실을 감소시킬 수 있다는 것이다. 공극율(porosity) 및 기공 크기 분포를 제어함으로써 추가적인 개선이 달성된다. 유익한 실시예에서, 세라믹 합성물은 기껏해야 약 1%의 공극율을 갖는다. 게다가, 기공 크기는 작게, 예를 들어, 300nm보다 작게, 양호하게는 약 100nm보다 작게 유지되어야만 한다. 50nm 이하의 기공 크기에서 최상의 결과가 달성가능하다.
YAG 비율의 제한과 결합하여, 5% 정도로 낮은 후방 산란 손실에 도달하는 것이 가능하다.
인광체 입자의 매트릭스로서 알루미나를 선택하면 후방 산란을 야기하지 않고 발광 요소의 색 균질성을 조정하는 부가적인 이점이 얻어진다. 알루미나의 육각 결정 구조 및 2개의 주방향에서 굴절율의 작은 차이로 인해, 광이 입자 경계(grain boundary)에서 굴절, 즉 확산되는 반면, 반사된 또는 후방 산란 성분은 전방 확산보다 적어도 한자리수 더 적다. 따라서, 매트릭스 물질로서 다결정 알루미나를 사용하면 발광 세라믹 합성물, 그 결과 이를 구비한 발광 요소의 효율을 더욱 향상시킨다. 개선된 색 균질성을 달성하기 위해 물질의 전방 산란 및 표면 구조화(surface structuring)가 사용된다. 이를 위해, 세라믹 매트릭스에 포함된 입자의 평균 입자 크기가 0.3 - 50㎛인 것이 유익한 것으로 밝혀졌다.
컬러 포인트(color point) 및 색 온도(color temperature):
일정 정도의 청색 변환을 위해 일정량의 Ce가 필요하다. YAG:Ce의 방출 스펙트럼은 YAG 격자에서의 Ce 농도에 의존한다. 다른 격자들과 비교하여, 활성제 이온(activator ion)(Ce 또는 Pr)이 확산에 의해 유입되고 매트릭스에서의 균질한 농도가 달성되는 경우, 본 발명의 합성물은 DE 10349038에 따른 동일한 총량의 Ce의 농도에 대해 인광체 분말(YAG:Ce)에서 국부적으로 높은 Ce 농도를 가질 수 있다. 따라서, 낮은 전체 농도를 유지하면서 높은 Ce 농도가 가능하다. 이것은 컬러 포인트 및 색 온도를 최적화하는 데 부가적인 자유도를 제공한다. 또한, 이는 LED 장치를 조립하는 데 편리할 수 있는데, 그 이유는 취급하기가 더 용이한, 컨포멀 인광체층의 두께(일반적으로 30 미크론)보다 더 두꺼운 시트(sheet)가 부착될 수 있기 때문이다.
투명한 YAG-몸체(YAG-body)를 준비하는 것이 어려운데, 그 이유는 YAG가 비고용 화합물(line compound)이고 종종 알루미늄-다량상(aluminum-rich phase) 또는 이트륨-다량상(yttrium-rich phase)이 의도된 YAG상(intended YAG phase) 옆에서 발견되기 때문이다. 그렇지만, 알루미나 처리가 잘 제어된다. 알루미나는 또한 YAG보다 저렴하다. 게다가, 반투명 알루미나는 비교적 낮은 온도에서 제조될 수 있다. 박막 또는 컨포멀 인광체층을 갖는 상기한 장치는 취급하기가 어려울 수 있는데, 그 이유는 인광체층이 부서지기 쉽기 때문이다. 본 발명의 실시예들에 따르면, 알루미나 매트릭스에 있는 인광체로부터 파장-변환층(wavelength-converting layer)이 형성되어, 발광 세라믹 매트릭스 합성물을 형성한다. 발광 세라믹 매트릭스 합성물은 일반적으로 반도체 장치와 별도로 형성되는 자립층(self-supporting layer)이고, 이는 이어서 완성된 반도체 장치에 부착되거나 반도체 장치의 성장 기판으로서 사용된다. 세라믹 매트릭스 합성물층은 반투명 또는 투명일 수 있으며, 이는 컨포멀층 등의 비투명 파장-변환층과 연관된 산란 손실을 감소시킨다. 발광 세라믹 매트릭스 합성물층은 박막 또는 컨포멀 인광체층보다 더 견고할 수 있다. 게다가, 발광 세라믹 매트릭스 합성물층이 고체이기 때문에, 역시 고체인 렌즈 및 2차 광학계 등의 부가적인 광학 요소에 광학 접촉(optical contact)하는 것이 더 용이할 수 있다.
본 발명에 따라 사용되는 인광체는 YAG 유형(yttrium aluminum garnet)이다. 발광 세라믹 매트릭스 합성물로 형성될 수 있는 인광체의 예는 녹색-황색 범위의 광을 방출하는 Lu3Al5O12:Ce3 + 및 Y3Al5O12:Ce3 + 등의 일반식(general formula) (Lu1 -x-y-a-bYxGdy)3(Al1-zGaz)5O12:CeaPrb 을 갖는 YAG 인광체를 포함하며, 여기서 0<x≤1, 0≤y<1, 0≤z≤0.1, 0≤a≤0.2, 0≤b≤0.1 및 a+b>0이다. 적당한 Y3Al5O12:Ce3 + 세라믹 물질은 미국 노쓰 캐롤라이나주 소재의 Baikowski International Corporation으로부터 구입할 수 있다.
발광 세라믹 매트릭스 합성물은 알루미나 및 인광체 분말의 슬러리(slurry)를 형성하는 단계, 상기 슬러리를 분말 콤팩트(powder compact)로 형성하는 단계, 및, 선택에 따라서는, 최소의 후방 산란을 갖는 다결정 인광체-함유 세라믹 알루미나 합성 구조로 열간 정수압 성형(hot isostatic pressing)하는 것과 함께, 열처리를 가하는 단계를 포함하는 프로세스에 의해 형성될 수 있다. 세라믹 물질은 80 내지 99.99 체적%의 알루미나 및 0.01 내지 20 체적%의 인광체를 포함한다. 보다 양호하게는, 세라믹 물질은 90 내지 99.9 체적%의 알루미나 및 0.1 내지 10 체적%의 인광체를 포함하며, 가장 양호하게는 세라믹 물질은 95 내지 99 체적%의 알루미나 및 1 내지 5 체적%의 인광체를 포함한다. 알루미나와 인광체의 합이 반드시 100 체적%일 필요는 없으며, 적은 양의 다른 금속, 합금, 무기 화합물 등이 존재하는 경우 더 낮을 수 있다. 투명한 LEE를 획득하기 위해, 0.3 내지 50㎛, 양호하게는 20 내지 40㎛의 평균 크기를 갖는 세라믹 입자를 제조하는 것이 더욱 바람직하다.
이 프로세스는 알루미나 및 인광체 분말을, 선택에 따라서는, 안정제(stabilizer) 및 결합제(binder)와 혼합하는 단계, 및 후속하여 분말 콤팩트를 형성하는 단계를 포함한다. 이어서, 유기 결합제를 제거하고 콤팩트의 고밀도화(densification)를 달성하기 위해 분말 콤팩트가 가열된다. 그 결과의 물체는 높은 반투명성(translucency) 및 파장-변환 특성(wavelength-converting property)을 갖는다. 투명한 수지 내에 배치된 종래의 컨포멀 인광체층 또는 인광체층들과 달리, 다결정 알루미나 인광체 합성물은 유기 물질이 거의 없다(1% 미만).
발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소는, 예를 들어, 웨이퍼 본딩, 소결, 에폭시나 실리콘 등의 공지의 유기 접착제의 얇은 층으로 접착, 고굴절율(high-index) 무기 접착제로 접착, 및 졸-겔 유리(sol-gel glass)로 접착하는 것에 의해, 발광 장치에 부착될 수 있다.
고굴절율 접착제의 예로는 Schott 유리 SF59, Schott 유리 LaSF3, Schott 유리 LaSF N18, 및 이들의 혼합물 등의 고굴절율 광학 유리가 있다. 이들 유리는 미국 펜실베니아주 뒤레어(Duryea) 소재의 Schott Glass Technologies Incorporated로부터 입수가능하다. 다른 고굴절율 접착제의 예로는 (Ge5Sb5Ga)(S5Se) 칼코겐화물 유리(chalcogenide glass) 등의 고굴절율 칼코겐화물 유리, GaP, InGaP, GaAs, 및 GaN(이에 한정되지 않음)를 비롯한 3족-5족 반도체, ZnS, ZnSe, ZnTe, CdS, CdSe, 및 CdTe(이에 한정되지 않음)를 비롯한 2족-6족 반도체, Si 및 Ge(이에 한정되지 않음)를 비롯한 4족 반도체 및 화합물, 유기 반도체, 텅스텐 산화물, 티타늄 산화물, 니켈 산화물, 지르코늄 산화물, 인듐-주석 산화물 및 크롬 산화물(이에 한정되지 않음)을 비롯한 금속 산화물, 마그네슘 불화물 및 칼슘 불화물(이에 한정되지 않음)을 비롯한 금속 불화물, Zn, In, Mg, 및 Sn(이에 한정되지 않음)을 비롯한 금속, YAG, 인화물 화합물(phosphide compound), 비화물 화합물(arsenide compound), 안티몬화물 화합물(antimonide compound), 질화물 화합물(nitride compound), 고굴절율 유기 화합물(high-index organic compound), 및 이들의 혼합물 또는 합금이 있다. 고굴절율 무기 접착제로 접착시키는 것은 미국 특허 출원 제09/660,317호(2000년 9월 12일 출원) 및 제09/880,204호(2001년 6월 12일 출원)에 보다 상세히 기술되어 있으며, 이 둘다는 여기에 인용함으로써 그 전체 내용이 본 명세서에 포함된다.
졸-겔 유리로 접착시키는 것은 미국 특허 제6,642,618호에 보다 상세히 기술되어 있으며, 이 특허는 여기에 인용함으로써 그 전체 내용이 본 명세서에 포함된다. 발광 세라믹 매트릭스 합성물이 졸-겔 유리에 의해 장치에 부착되는 실시예에서, 유리의 굴절율을 발광 세라믹 매트릭스 합성물 및 발광 장치의 굴절율과 보다 가깝게 일치시키기 위해, 티타늄, 세륨, 납, 갈륨, 비스무트, 카드뮴, 아연, 바륨, 또는 알루미늄의 산화물 등의 하나 이상의 물질이 유리의 굴절율을 증가시키기 위해 SiO2 졸-겔 유리에 포함될 수 있다. 예를 들어, 알루미나 세라믹층 내의 Y3Al5O12:Ce3+는 약 1.76의 굴절율을 가질 수 있으며, 반도체 발광 장치의 사파이어 성장 기판에 부착될 수 있고, 이 사파이어 기판은 1.76의 굴절율을 갖는다. 접착제의 굴절율을 Y3Al5O12:Ce3 + 세라믹층 및 사파이어 성장 기판의 굴절율과 일치시키는 것이 바람직하다.
발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소는 단일의 인광체 또는 서로 혼합된 다수의 인광체를 포함할 수 있다. 몇몇 실시예에서, 세라믹층에서의 인광체 농도의 정도는 기울기를 갖는다(graded). 이 구조는 인광체 입자와 세라믹 알루미나 입자의 비율, 세라믹 합성 구조의 입자의 입자 크기(grain size), 및 다결정 인광체-함유 세라믹 합성 구조의 공극율(porosity) 중 적어도 하나를 변경함으로써 LED의 광-확산 특성(light-diffusing property)을 용이하게 조정하는 것을 가능하게 해준다.
몇몇 실시예에서, 장치들은 다수의 세라믹 요소를 포함할 수 있다.
본 발명의 발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소의 부가적인 이점은 세라믹 요소를 광 추출의 향상을 위해 바람직한 형상으로, 예를 들어, 층으로 몰딩(mold), 연삭(grind), 가공(machine), 핫 스탬핑(hot stamp) 또는 연마(polish)할 수 있다는 것이다. 발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소는 일반적으로 높은 굴절율, 예를 들어, Y3Al5O12:Ce3 +의 경우 1.75 내지 1.8을 갖는다. 고굴절율 세라믹 요소와 저굴절율 공기 사이의 계면에서의 완전 내부 반사를 방지하기 위해, 세라믹 요소는 돔 렌즈(dome lens) 등의 렌즈로 성형될 수 있다. 세라믹 요소의 상부를 랜덤하게 또는 예를 들어 프레넬 렌즈(Fresnel lens) 형상으로 텍스처링(texture)함으로써 장치로부터의 광 추출이 추가적으로 향상될 수 있다. 몇몇 실시예들에서, 세라믹 요소의 상부는 세라믹 물질에 형성된 주기적인 구멍 격자 등의 광 결정 구조(photonic crystal structure)로 텍스처링될 수 있다. 이 성형된 세라믹 요소는 이 요소가 부착되는 장치의 전면(face)보다 작거나 동일한 크기일 수 있거나, 그 요소가 부착되는 장치의 전면보다 더 클 수 있다. 몇몇 장치에서, 세라믹 요소가 탑재되는 장치의 전면의 길이의 적어도 2배인 하부 길이를 갖는 성형된 세라믹 요소에 대해 양호한 광 추출이 예상된다. 몇몇 실시예에서, 파장-변환 물질은 장치에 가장 가까운 세라믹 요소의 부분으로 한정된다. 다른 실시예들에서, 파장-변환 물질은 제1의 발광 세라믹 매트릭스 합성물층에 제공되고 이어서 제2의 성형된 투명한 세라믹 요소에 부착된다. 다른 실시예들에서, 발광 세라믹 매트릭스 합성물의 성형을 통해 발광 요소의 색 균질성이 보장된다.
몇몇 실시예에서, 상부 세라믹 요소의 표면은, 예를 들어, 발광 장치 및 하나 이상의 파장-변환 요소로부터의 광이 혼합하여 백색광을 형성하는 장치에서, 광을 혼합시키는 데 필요한 산란을 증가시키기 위해 러프닝(roughen)된다. 다른 실시예들에서, 기술분야에 공지된 바와 같이, 렌즈 또는 광 도파관 등의 2차 광학계(secondary optics)에 의해 충분한 혼합이 달성될 수 있다.
발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소의 또다른 이점은, 광 추출을 위해 성형된 투명한 또는 발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소를 비롯한 세라믹의 양호한 열적 특성에 있다. 선택적인 부가의 투명한 또는 발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소가 그 요소와 장치 사이에 배치될 수 있다. 이 장치는 서브마운트(submount) 상에, 예를 들어, 플립칩(fip chip)으로서 탑재될 수 있다. 서브마운트 및 호스트 기판은, 예를 들어, Cu박, Mo, Cu/Mo 및 Cu/W 등의 금속, 하나 이상의 Pd, Ge, Ti, Au, Ni, Ag 접촉을 비롯한 오옴 접촉(ohmic contact)을 갖는 Si 및 오옴 접촉을 갖는 GaAs 등의 금속 접촉을 갖는 반도체, 및 압축 다이어몬드(compressed diamond) 등의 세라믹일 수 있다. 층들은 세라믹 요소를 서브마운트에 연결시키는 열전도성 물질일 수 있으며, 아마도 발광 세라믹 매트릭스 합성물 요소의 온도를 떨어뜨리고 그에 의해 광 출력을 향상시킬 수 있다. 서브마운트 요소에 적합한 물질은 상기한 서브마운트 물질을 포함한다.
이하의 비제한적인 예 및 도면을 사용하여 본 발명이 추가로 설명된다.
도 1은 종래 기술의 인광체-변환된(phosphor-converted) 반도체 발광 장치를 나타낸 도면이다.
도 2는 다결정 알루미나-인광체 합성물층, 즉 발광 세라믹 매트릭스 합성물을 비롯한 플립칩 반도체 발광 장치를 나타낸 도면이다.
도 3은 접합된 호스트 기판 및 발광 세라믹 매트릭스 합성물을 포함하는 반도체 발광 장치를 나타낸 도면이다.
도 4는 발광 세라믹 매트릭스 합성물층에서의 인광체 도핑 프로필의 예를 나타낸 도면이다.
도 5는 다수의 세라믹층을 포함하는 반도체 발광 장치를 나타낸 도면이다.
도 6은 성형된 발광 세라믹 매트릭스 합성물층을 포함하는 반도체 발광 장치를 나타낸 도면이다.
도 7은 장치에서의 에피택셜층보다 넓은 세라믹 인광체층을 포함하는 반도체 발광 장치를 나타낸 도면이다.
도 8은 세라믹 인광체층 및 열 추출 구조를 포함하는 반도체 발광 장치를 나타낸 도면이다.
도 2 및 도 3은 발광 세라믹 매트릭스 합성물층을 포함하는 장치를 나타낸 것이다. 도 2의 장치에서, 적당한 성장 기판(40) 상부에 n형 영역(42)이 성장되고, 뒤따라서 활성 영역(43) 및 p형 영역(44)이 성장된다. 성장 기판(40)은, 예를 들어, 사파이어, SiC, GaN 또는 임의의 다른 적당한 성장 기판일 수 있다. n형 영역(42), 활성 영역(43), 및 p형 영역(44) 각각은 서로 다른 조성, 두께 및 도펀트 농도의 다수의 층을 포함할 수 있다. 예를 들어, n형 영역(42) 및 p형 영역(44)은 오옴 접촉을 위해 최적화되어 있는 접촉층(contact layer) 및 활성 영역(43) 내에 캐리어를 포함하도록 최적화되어 있는 클래딩층(cladding layer)을 포함할 수 있다. 활성 영역(43)은 단일의 발광층을 포함할 수 있거나, 장벽층에 의해 분리되어 있는 다수의 양자 우물 발광층을 포함할 수 있다.
도 2에 나타낸 장치에서, p형 영역(44) 및 활성 영역(43)의 일부분은 n형 영역(42)의 일부분을 노출시키기 위해 에칭 제거된다. p-접점(45)은 p형 영역(44)의 나머지 부분 상에 형성되고, n-접점(46)은 n형 영역(42)의 노출된 부분 상에 형성된다. 도 2에 나타낸 실시예에서, 점점(45, 46)은 광이 기판(40)의 배면을 통해 장치로부터 추출되도록 되어 있는 반사형이다. 다른 대안으로서, 접점(45, 46)은 투명하거나 p형 영역(44) 및 n형 영역(42)의 표면의 많은 부분이 접점에 의해 덮이지 않은 채로 있도록 형성될 수 있다. 이러한 장치에서, 광은 에피택셜 구조의 상부 표면, 즉 접점(45, 46)이 형성되어 있는 표면을 통해 장치로부터 추출될 수 있다.
도 3에 나타낸 장치에서, 에피택셜층이 p-접점(45)을 통해 호스트 기판(49)에 본딩되어 있다. 본딩을 용이하게 해주기 위한 부가의 층들(도시 생략)이 p형 영역(44)과 호스트(49) 사이에 포함될 수 있다. 에피택셜층들이 호스트(49)에 본딩된 후에, n형 영역(42)의 표면을 노출시키기 위해 성장 기판이 제거될 수 있다. 활성 영역의 p-측면에의 접촉은 호스트(49)를 통해 제공된다. n-접점(46)은 n형 영역(42)의 노출된 표면의 일부분 상에 형성된다. 광은 n형 영역(42)의 상부 표면 을 통해 장치로부터 추출된다. 성장 기판 제거에 대해서는 2004년 3월 19일자로 출원된 발명의 명칭이 "광 결정 발광 장치(Photonic Crystal Light-Emitting Device)"인 미국 특허 출원 제10/804,810호에 보다 상세히 기술되어 있으며, 이 출원은 본 발명의 양수인에게 양도되어 있으며 여기에 인용함으로써 그 전체 내용이 본 명세서에 포함된다.
도 2 및 도 3에 나타낸 장치에서, 상기한 세라믹층 등의 발광 세라믹 매트릭스 합성물층(50)은 광이 추출되는 장치의 표면, 즉 도 2에서 기판(40)의 배면 및 도 3에서 n형 영역(42)의 상부에 부착되어 있다. 세라믹층(50)은 장치로부터 광이 추출되는 임의의 표면 상에 형성되거나 그 표면에 부착될 수 있다. 예를 들어, 세라믹층(50)은 도 2에 나타낸 장치의 측면에 걸쳐 뻗어 있을 수 있다. 도 3은 활성 영역(43)으로부터의 광이 세라믹층(50) 내로 들어갈 수 있게 해주지만 세라믹층(50)에 의해 방출된 광을 반사시켜 세라믹층(50)에 의해 방출된 광이 장치(52)에 들어가지 못하게 하는(이 경우, 그 광은 흡수되고 손실될 가능성이 있음) 선택적인 필터(30)을 나타내고 있다. 적당한 필터의 예는 Liechtenstein 소재의 Unaxis Balzers Ltd. 또는 미국 캘리포니아주 산타로사(Santa Rasa) 소재의 Optical Coating Laboratory로부터 입수가능한 다이크로익 필터(dichroic filter)를 포함한다.
발광 세라믹 매트릭스 합성물층(50)은 단일의 인광체 또는 서로 혼합된 다수의 인광체를 포함할 수 있다. 몇몇 실시예들에서, 세라믹층 내의 활성화 도펀트의 양은 기울기를 갖는다. 도 4는 발광 세라믹 매트릭스 합성물층에서의 기울기를 갖 는 도핑 프로필의 일례를 나타낸 것이다. 도 4에서의 점선은 장치의 표면을 나타낸다. 장치 표면에 가장 가까운 세라믹층의 부분 내의 인광체는 최고 도펀트 농도를 갖는다. 장치 표면으로부터의 거리가 증가함에 따라, 인광체 내의 도펀트 농도가 감소한다. 일정한 도펀트 농도의 영역을 갖는 선형 도펀트 프로필이 도 4에 도시되어 있지만, 기울기를 갖는 프로필이, 예를 들어, 단계별 기울기를 갖는 프로필 또는 지수형 프로필을 비롯한 임의의 형상을 가질 수 있고 일정한 도펀트 농도의 영역을 다수 포함하거나 전혀 포함하지 않을 수 있다는 것을 잘 알 것이다. 게다가, 몇몇 실시예들에서, 장치 표면에 가장 가까운 영역이 낮은 도펀트 농도(이 농도는 장치 표면으로부터의 거리가 증가함에 따라 증가함)를 갖도록, 경사를 갖는 프로필을 정반대로 하는 것이 유익할 수 있다. 몇몇 실시예들에서, 장치 표면으로부터 가장 먼 세라믹층의 부분은 어떤 인광체 또는 어떤 도펀트도 포함할 수 없고 광 추출을 위해 성형될 수 있다(이하에서 설명함).
몇몇 실시예에서, 도 5에 나타낸 장치에서와 같이, 장치가 다수의 세라믹층을 포함한다. 세라믹층(50a)은 장치(52)(예를 들어, 도 2 및 도 3에 도시된 장치 중 어느 하나일 수 있음)에 부착된다. 세라믹층(50b)은 세라믹층(50a)에 부착된다. 몇몇 실시예에서, 2개의 세라믹층(50a, 50b) 중 하나가 장치에서 사용되는 파장-변환 물질 전부를 포함하며, 2개의 세라믹층 중 다른 하나는 투명하고, 장치(52)에 인접한 세라믹층인 경우, 스페이서층(spacer layer)으로서 사용되고, 장치(52)로부터 가장 먼 세라믹층인 경우, 광 추출층(light-extraction layer)으로서 사용된다. 몇몇 실시예에서, 세라믹층(50a, 50b) 각각은 서로 다른 인광체 또는 인광체들을 포함할 수 있다. 2개의 세라믹층이 도 5에 도시되어 있지만, 3개 이상의 세라믹층 및/또는 3개 이상의 인광체를 포함하는 장치가 본 발명의 범위 내에 속한다는 것을 잘 알 것이다. 세라믹층(50a, 50b) 내의 서로 다른 인광체 또는 세라믹층(50a, 50b) 자체의 배열은 장치 내의 다수의 인광체들 간의 상호작용을 제어하도록 선택될 수 있으며, 이에 대해서는 2004년 2월 23일자로 출원된 미국 특허 출원 제10/785,616호에 기술되어 있으며, 이 출원은 여기에 인용함으로써 그 전체 내용이 본 명세서에 포함된다. 도 5에서 세라믹층(50a, 50b)이 장치(52) 상부에 적층되어 있는 것으로 도시되어 있지만, 다른 배열들이 가능하며 본 발명의 범위 내에 속한다. 몇몇 실시예들에서, 하나 이상의 세라믹층을 포함하는 장치가 도 1에 도시된 파장-변환 물질 등의 다른 파장-변환층, 또는 박막, 컨포멀층 및 배경 기술 부분에서 기술한 발광 기판과 결합될 수 있다. 발광하지 않는 투명한 세라믹층은, 예를 들어, 활성화 도펀트가 없는 발광 세라믹 매트릭스 합성물층과 동일한 호스트 물질일 수 있다.
발광 세라믹 매트릭스 합성물층의 이점은 세라믹층들을, 예를 들어, 광 추출의 향상을 위해 바람직한 형상으로 몰딩(mold), 연삭(grind), 가공(machine), 핫 스탬핑(hot stamp) 또는 연마(polish)할 수 있다는 것이다. 발광 세라믹 매트릭스 합성물층은 일반적으로 높은 굴절율, 예를 들어, Y3Al5O12:Ce3 + 세라믹층의 경우 1.75 내지 1.8을 갖는다. 고굴절율 세라믹층과 저굴절율 공기 사이의 계면에서의 완전 내부 반사를 방지하기 위해, 세라믹층은 도 6 및 도 7에 도시된 바와 같이 성형될 수 있다. 도 6에 나타낸 장치에서, 발광 세라믹 매트릭스 합성물층(54)은 돔 렌즈(dome lens) 등의 렌즈로 성형된다. 세라믹층의 상부를 랜덤하게 또는 예를 들어 도 7에 나타낸 바와 같이 프레넬 렌즈(Fresnel lens) 형상으로 텍스처링(texture)함으로써 장치로부터의 광 추출이 추가적으로 향상될 수 있다. 몇몇 실시예들에서, 세라믹층의 상부는 세라믹 물질에 형성된 주기적인 구멍 격자 등의 광 결정 구조(photonic crystal structure)로 텍스처링될 수 있다. 도 6 및 도 7에 나타낸 바와 같이, 이 성형된 세라믹층은 이 층이 부착되는 장치(52)의 전면(face)보다 작거나 동일한 크기일 수 있거나, 그 층이 부착되는 장치(52)의 전면보다 더 클 수 있다. 도 7 등의 장치에서, 세라믹층이 탑재되는 장치(52)의 전면의 길이의 적어도 2배인 하부 길이를 갖는 성형된 세라믹층에 대해 양호한 광 추출이 예상된다. 몇몇 실시예에서, 파장-변환 물질은 장치(52)에 가장 가까운 세라믹층의 부분으로 한정된다. 다른 실시예들에서, 도 7에 나타낸 바와 같이, 파장-변환 물질은 제1의 세라믹층(50a)에 제공되고 이어서 제2의 성형된 투명한 세라믹(50b)에 부착된다.
몇몇 실시예에서, 상부 세라믹층의 표면은, 예를 들어, 발광 장치 및 하나 이상의 파장-변환층으로부터의 광이 혼합하여 백색광을 형성하는 장치에서, 광을 혼합시키는 데 필요한 산란을 증가시키기 위해 러프닝(roughen)된다. 다른 실시예들에서, 기술분야에 공지된 바와 같이, 렌즈 또는 광 도파관 등의 2차 광학계(secondary optics)에 의해 충분한 혼합이 달성될 수 있다.
발광 세라믹 매트릭스 합성물층의 또다른 이점은 세라믹의 양호한 열적 특성 에 있다. 발광 세라믹 매트릭스 합성물층 및 열 추출 구조를 포함하는 장치가 도 8에 도시되어 있다. 도 7에서와 같이, 도 8은 광 추출을 위해 성형된 투명한 또는 발광 세라믹 매트릭스 합성물층(50b)을 나타낸 것이다. 선택적인 부가의 투명한 또는 발광 세라믹 매트릭스 합성물층(50a)이 층(50b)과 장치(52) 사이에 배치된다. 이 장치(52)는 서브마운트(submount)(58) 상에, 예를 들어, 도 2에 나타낸 바와 같이 플립칩(fip chip)으로서 탑재된다. 도 3의 서브마운트(58) 및 호스트 기판(49)은, 예를 들어, Cu박, Mo, Cu/Mo 및 Cu/W 등의 금속, Pd, Ge, Ti, Au, Ni, Ag 중 하나 이상을 비롯한 오옴 접촉(ohmic contact)을 갖는 Si 및 오옴 접촉을 갖는 GaAs 등의 금속 접촉을 갖는 반도체, 및 압축 다이어몬드(compressed diamond) 등의 세라믹일 수 있다. 층(56)은 세라믹 층(50b)을 서브마운트(58)에 연결시키는 열전도성 물질이며, 아마도 발광 세라믹 매트릭스 합성물층(50a, 50b)의 온도를 떨어뜨리고 그에 의해 광 출력을 향상시킬 수 있다. 층(56)에 적합한 물질은 상기한 서브마운트 물질을 포함한다. 도 8에 도시한 배열은 SiC 등의 전도성 기판을 갖는 플립칩 장치로부터 열을 추출하는 데 특히 유용하다.
예
미세하고 잘 확산되는 알루미나 입자(예를 들어, Taimei TM-DAR, Sumitomo AKP50)로 이루어진 분말이 알루미나 입자의 응집 분리(deagglomeration)(예를 들어, 습식 볼 밀링(wet ball milling) 또는 초음파 등에 의해) 및 안정화(stabilization)(예를 들어, HNO3 또는 폴리아크릴산을 사용하여)에 의해 YAG:Ce 유형 분말(예를 들어, Philips Lighting)과 혼합되고 물에 확산되었다. 알루미나 서스펜션이 (예를 들어, 슬립캐스팅(slipcasting) 또는 겔캐스팅(gelcasting)에 의해) 몰드(mold)로 캐스팅(cast)되었다.
건조 및 언몰딩(unmolding) 후에, 실질적으로 소결 온도보다 낮은 온도에서 모든 원하지 않는 성분(안정제 및 결합제 등)을 제거하기 위해 다공성 알루미나 제품이 산소에서 하소(calcinate)되었다. 그 후에, 이 물질은 밀도가 95%보다 높을 때까지 적당한 소결 분위기에서(예를 들어, 진공 또는 산소 분위기에서) 소결되었다. 소결 처리 후에, 더 높은 소결 온도를 필요로 하지 않고 추가적으로 밀도를 높이기 위해 열간 정수압 성형(hot isostatic pressing)이 적용되었다. 그 결과의 제품은 아주 반투명이고 단지 제한된 후방 산란을 보여주었다.

Claims (14)

  1. 도핑된 YAG 유형의 인광체를 포함하는 다결정 세라믹 구조 내의 인광체로서,
    상기 인광체는 비발광 다결정 알루미나를 포함하는 세라믹 매트릭스 내에 매립되어 있고, 상기 세라믹 매트릭스는 80 내지 99.99 체적%의 알루미나 및 0.01 내지 20 체적%의 인광체를 포함하는 것을 특징으로 하는 다결정 세라믹 구조 내의 인광체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 세라믹 매트릭스 합성물의 기공의 적어도 90%가 0 내지 300 nm, 양호하게는 0 내지 100 nm의 평균 기공 크기를 갖는 다결정 세라믹 구조 내의 인광체.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 인광체는 조성 (Lu1 -x-y-a- bYxGdy)3(Al1 -zGaz)5O12:CeaPrb을 갖는 도핑된 YAG이고, 여기서 0<x≤1, 0≤y<1, 0≤z≤0.1, 0≤a≤0.2, 0≤b≤0.1 및 a+b>0 인 다결정 세라믹 구조 내의 인광체.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 세라믹 매트릭스는 90 내지 99.9 체적%의 알루미나 및 0.1 내지 10 체적%의 인광체를 포함하는 다결정 세라믹 구조 내의 인광체.
  5. 제4항에 있어서, 상기 매트릭스는 95 내지 99 체적%의 알루미나 및 1 내지 5 체적%의 인광체를 포함하는 다결정 세라믹 구조 내의 인광체.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 세라믹 매트릭스에 포함된 입자들의 평균 입자 크기는 0.3 내지 50㎛인 다결정 세라믹 구조 내의 인광체.
  7. 발광 다이오드(LED) 및 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 따른 도핑된 YAG 유형의 인광체를 포함하는 발광 요소.
  8. 제7항에 있어서, 상기 발광 세라믹 매트릭스는 상기 LED의 최상단에 플레이트(plate)로서 부착되거나 상기 LED 상부에 성형된 컵으로서 부착되고 약 50㎛ 내지 약 1mm의 두께를 갖는 발광 요소.
  9. 제7항의 발광 요소를 포함하는 발광 장치.
  10. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 다결정 세라믹 구조 내의 인광체를 제조하는 방법으로서,
    인광체 입자 및 알루미나 입자의 분말을 슬러리로 변환하는 단계,
    상기 슬러리를 다결정 인광체-함유 세라믹 알루미나 합성 구조로 성형하는 단계, 및
    선택에 따라서는, 상기 세라믹 매트릭스로 열간 정수압 성형(hot isostatic pressing)하는 것과 함께, 열처리를 가하는 단계를 포함하며,
    그 후에 상기 세라믹 매트릭스가 LED에 탑재되는 다결정 세라믹 구조에 인광체를 제조하는 방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 슬러리는, 세라믹 광-변환 패키지, 콜리메이트 렌즈(collimating lens) 또는 콜리메이트 반사기(collimating reflector), 광의 커플링-아웃 구조 또는 열-분산 장치(heat-dissipating device)를 얻기 위해, 슬립 캐스팅(slip casting) 또는 사출 성형(injection molding)에 의해 다결정 인광체-함유 세라믹 매트릭스로 성형되는 다결정 세라믹 구조에 인광체를 제조하는 방법.
  12. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 다결정 세라믹 구조 내의 인광체의 광-확산 특성을 조정하는 방법으로서,
    상기 방법은,
    상기 세라믹 매트릭스 내의 인광체와 알루미나의 비율,
    상기 세라믹 매트릭스 내에 포함된 입자의 평균 입자 크기, 및
    상기 세라믹 매트릭스의 공극율(porosity) 중 적어도 하나를 변경함으로써 행해지는 다결정 세라믹 구조 내의 인광체의 광-확산 특성을 조정하는 방법.
  13. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 다결정 세라믹 구조 내의 인광체의 광-방출 특성을 조정하는 방법으로서,
    상기 방법은,
    상기 세라믹 매트릭스 내의 인광체와 알루미나의 비율,
    상기 인광체 내의 YAG에 대한 Ce 및/또는 Pr의 비, 및
    상기 YAG의 조성 중 적어도 하나를 변경함으로써 행해지는 다결정 세라믹 구조 내의 인광체의 광-방출 특성을 조정하는 방법.
  14. 제10항 내지 제13항 중 어느 한 항의 단계들을 포함하는 제7항 또는 제8항의 발광 요소를 제조하는 방법으로서,
    상기 세라믹 매트릭스가 LED에 탑재되는 발광 요소 제조 방법.
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