JP6449963B2 - 光波長変換部材及び発光装置 - Google Patents

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Description

本発明は、光の波長の変換が可能な光波長変換部材及びその光波長変換部材を備えた発光装置に関するものである。
従来、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）や半導体レーザー（ＬＤ：Laser Diode）を光源とする白色の照明機器は、青色ＬＥＤや青色ＬＤと青色の補色である黄色の蛍光体を組み合わせて白色を得ている照明機器が主流である。
この蛍光体の材質としては、樹脂系、ガラス系、セラミックス系が知られているが、近年、光源の高出力化により、蛍光体が高温化する傾向にあり、耐久性の高いセラミックス系蛍光体の開発が進められている。
例えば、前記セラミックス系蛍光体としては、化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２で表されるガーネット型のセラミックスが用いられることが多い。特に、イットリウムアルミニウムガーネット（ＹＡＧ：Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２）は、セリウム（Ｃｅ）元素を賦活剤として添加することにより、黄色の蛍光を示すようになる。
また、下記の先行技術（特許文献１〜３）では、ＹＡＧ：ＣｅまたはＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＬｕＡＧ：Ｃｅ）を、熱伝導性に優れるアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）中に分散析出させることにより、耐久性などを向上させたセラミックス複合体が提案されている。
具体的には、前記特許文献１〜３では、色ムラと熱伝導率のバランスを、Ａｌ２Ｏ３／Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅの体積比率で制御している。
例えば、特許文献１では、ＹＡＧ：Ｃｅ量を全体の２２〜５５ｖｏｌ％としており、２２ｖｏｌ％未満の場合は青色光の透過が多くなり、色ムラが生じ、５５ｖｏｌ％より多い場合は熱伝導率が低下し、耐久性が低下するとしている。
また、特許文献２では、ＬｕＡＧ：Ｃｅ量が２５〜９５ｖｏｌ％となっている。
さらに、特許文献３では、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ量が２０〜２５ｖｏｌ％となっている。しかも、この特許文献３では、焼成時のＣｅの揮発を抑制するために、Ｃｅ供給源としてＣｅＡｌ１１Ｏ１８を０．５〜５ｖｏｌ％含有するとしている。
特許第５０８８９７７号公報 特許第５１５３０１４号公報 特許第５７４００１７号公報
しかしながら、これら先行技術では、特に結晶組織を制御することなくＡｌ２Ｏ３中にガーネット系の蛍光成分を析出させているために、体積比率で色ムラを起こさないように言い換えると高い色均質性が得られるようにしている。このため、蛍光強度や透光性など本来の蛍光体として重要な特性を損なっており、十分な蛍光特性を発揮できているとは言えない状態である。
また、特許文献３におけるＣｅＡｌ１１Ｏ１８は、蛍光性・透光性共に有しないため、焼結体中に含まれることによって上記の蛍光特性を更に損なう要因となっている。
本発明は、前記課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、高い蛍光強度と高い色均質性とを両立できる光波長変換部材及び発光装置を提供することにある。
（１）本発明の第１局面は、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子と化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子とを主成分とする多結晶体であるセラミックス焼結体から構成された光波長変換部材に関するものである。
この光波長変換部材は、Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡとＢは下記元素群から選択される少なくとも１種の元素である。
Ａ：Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｃｅは除く）
Ｂ：Ａｌ、Ｇａ
しかも、セラミックス焼結体の切断面の２０μｍ角の範囲におけるＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子Ｎ個の内、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子内に存在するものの個数をａ個、他のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子に接することなくＡｌ２Ｏ３結晶粒界に存在するものの個数をｂ個、１個以上の他のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子と接しておりＡｌ２Ｏ３結晶粒界に存在するものの個数をｃ個とし、各個数に対する全体の割合ａ／Ｎ、ｂ／Ｎ、ｃ／ＮをそれぞれＸ、Ｙ、Ｚとするとき、各割合が下記の範囲を満たしている。
０％≦Ｘ≦２５％
９％≦Ｙ≦４５％
４８％≦Ｚ≦９０％
このように、本第１局面の光波長変換部材は、上述した構成を備えているので、後述する実験例からも明らかなように、高い蛍光強度と高い色均質性（即ち色ムラが少ないこと）とを実現することができる。以下、詳細に説明する。
前記Ｘに該当するＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子は、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子内に完全に取り込まれているため、Ｃｅの揮発を抑制することができる。これにより、Ｃｅの濃度差を生じさせることなく、色ムラのない安定的な蛍光性を示すようになる。
ここで、Ｘが２５％よりも多いと、Ａｌ２Ｏ３結晶粒界に単独で存在するＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合（Ｙ）が少なくなり、Ａｌ２Ｏ３の粒成長を抑制する効果、いわゆるピン止め効果が働かなくなり、Ａｌ２Ｏ３が粒成長し、透過性が低くなって結果的に蛍光強度が低下する。なお、Ｘが１％より少ない場合には、色ムラが多くなる傾向がある。
前記Ｙが上記範囲にあることによって、Ａｌ２Ｏ３に対してピン止め効果が働き、Ａｌ２Ｏ３の粒成長が抑制される。結果として、蛍光を取り出すのに十分な透光性を得られるようになる。
ここで、Ｙが９％未満であると、ピン止め効果が十分に発揮されず、Ａｌ２Ｏ３の粒成長を引き起こし、結果として透過性不足から蛍光強度が低下し、さらに粒子の粗大化によって色ムラが発生しやすくなる。一方、Ｙが４５％よりも多いと、Ａｌ２Ｏ３／Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ粒界における光分散が多くなり、透光性が低下するため、結果として蛍光強度が低下する。
前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ粒界では、光分散が起きないため、前記Ｚが上記範囲にあることによって、十分な蛍光を取り出せる程度の透光性を有する。
ここで、Ｚが４８％未満であると、透光性不足に伴う蛍光強度の低下が起きる。一方、Ｚが９０％より多いと、透光性が高くなりすぎるために励起光の透過量が多くなり、色ムラが発生する。また、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子同士の連結パスが形成されにくくなり、熱伝導率が低下する。
従って、前記Ｘ、Ｙ、Ｚの範囲を、上述した範囲とすることにより、高い蛍光強度と高い色均質性とを実現することができる。
また、本第１局面の光波長変換部材は、上述した構成によって、高い熱伝導性を有しているので、光源が高出力化された場合でも、熱による影響を抑制すること、例えば光の消失を防ぐことができる。
さらに、この光波長変換部材は、セラミックス焼結体であるので、強度が高く、しかも、光源から光が繰り返して照射された場合でも性能が劣化しにくく、その上、耐候性にも優れているという利点がある。
（２）本発明の第２局面では、セラミックス焼結体に占めるＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合が、５〜５０ｖｏｌ％である。
本第２局面では、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合が、５〜５０ｖｏｌ％であるので、後述する実験例からも明らかなように、十分な蛍光強度を得られるという利点がある。
（３）本発明の第３局面では、Ｃｅの割合がＡ３Ｂ５Ｏ１２のＡに対し１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）である。
本第３局面では、Ｃｅの割合がＡ３Ｂ５Ｏ１２のＡに対し１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）であるので、後述する実験例からも明らかなように、十分な蛍光強度を得られるという利点がある。
（４）本発明の第４局面では、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜１０μｍ、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜５μｍである。
本第４局面では、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜１０μｍ、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜５μｍであるので、後述する実験例からも明らかなように、十分な蛍光強度と適度な透光性とが得られるという利点がある。
これは、上述した平均結晶粒径の場合には、第１局面における前記Ｘ、Ｙ、Ｚの割合を含む結晶粒状態を達成しやすくなることを意味している。
（５）本発明の第５局面は、第１〜４局面のいずれかの光波長変換部材を備えた発光装置である。
本第５局面の発光装置（詳しくは光波長変換部材）にて波長が変換された光（即ち蛍光）は、高い蛍光強度と高い色均質性とを有する。
なお、発光装置の発光素子としては、例えばＬＥＤやＬＤなどの公知の素子を用いることができる。
＜以下に、本発明の各構成について説明する＞
・前記「光波長変換部材」は、上述した構成を有するセラミックス焼結体であり、各結晶粒子の粒界には、各結晶粒子を構成する成分の一部等や不可避不純物が含まれていてもよい。
・前記「主成分」とは、前記結晶粒子が光波長変換部材中において、最も多い量（体積）存在することを示している。
・前記「Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ」とは、Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡの一部にＣｅが固溶置換していることを示しており、このような構造を有することにより、同化合物は蛍光特性を示すようになる。
・前記「光波長変換部材の切断面」とは、光が透過する部分における少なくとも１箇所の切断面である。なお、例えば複数箇所（例えば５箇所）の切断面を観察した場合に、その平均の値がＸ、Ｙ、Ｚを満たしているものを採用できる。また、各切断面において、複数箇所（例えば５箇所）にてＸ、Ｙ、Ｚを求める場合には、その平均値を採用することができる。
・なお、前記Ｘ、Ｙ、Ｚを上記範囲とするには、後述するように、分散剤量や焼成条件を適切な条件とする必要がある。例えば、焼成温度が低すぎるとＸが少なくなるため、好ましくない。また、分散剤量が多すぎるとＹが少なくなり、少なすぎるとＺが多くなるため、適切な条件とする必要がある。
実施形態の光波長変換部材の組織の概略図である。 発光装置を厚み方向に破断した断面を示す断面図である。
次に、本発明の光波長変換部材及び発光装置の実施形態について説明する。
［１．実施形態］
［１−１．光波長変換部材の構成］
まず、実施形態の光波長変換部材について説明する。
図１に示すように、実施形態の光波長変換部材１（図２参照）は、例えば板状のセラミックス焼結体であり、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子と化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子（以下Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子と記すこともある）とを主成分とする多結晶体から構成されている。
この光波長変換部材１においては、Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡとＢは下記元素群から選択される少なくとも１種の元素である。
Ａ：Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｃｅは除く）
Ｂ：Ａｌ、Ｇａ
しかも、セラミックス焼結体の切断面の２０μｍ角の範囲におけるＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子Ｎ個の内、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子内に存在するものの個数をａ個、他のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子に接することなくＡｌ２Ｏ３結晶粒界に存在するものの個数をｂ個、１個以上の他のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子と接しておりＡｌ２Ｏ３結晶粒界に存在するものの個数をｃ個とし、各個数に対する全体の割合ａ／Ｎ、ｂ／Ｎ、ｃ／ＮをそれぞれＸ、Ｙ、Ｚとするとき、各割合が下記の範囲を満たしている。
０％≦Ｘ≦２５％
９％≦Ｙ≦４５％
４８％≦Ｚ≦９０％
なお、図１では、ａ（従ってＸ）に相当するもの、即ちＡｌ２Ｏ３結晶粒子内のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子を、Ｋａで示してある。また、ｂ（従ってＹ）に相当するもの、即ちＡｌ２Ｏ３粒界に単独で存在するＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子を、Ｋｂで示してある。さらに、ｃ（従ってＺ）に相当するもの、即ちＡｌ２Ｏ３粒界にて一つ以上のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子と接するＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子を、Ｋｃで示している。
また、本実施形態においては、セラミックス焼結体に占めるＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合として、５〜５０ｖｏｌ％を採用できる。
更に、本実施形態においては、Ｃｅの割合がＡ３Ｂ５Ｏ１２のＡに対し１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）を採用できる。
その上、本実施形態においては、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜１０μｍ、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜５μｍを採用できる。
［１−２．発光装置の構成］
図２に示すように、発光装置３は、例えばアルミナ等の箱状のセラミック製のパッケージ（容器）５と、容器５の内部に配置された例えばＬＤ等の発光素子７と、容器５の開口部９を覆うように配置された板状の光波長変換部材１とを備えている。
この発光装置３では、発光素子７から放射された光は、光波長変換部材１を透過するとともに、その光の一部は光波長変換部材１の内部で波長変換されて発光する。つまり、光波長変換部材１では、発光素子７から放射される光の波長とは異なる波長の蛍光を発する。
［１−３．効果］
次に、実施形態の効果を説明する。
本実施形態の光波長変換部材１は、上述のように、Ｘ、Ｙ、Ｚの割合等が規定されているので、高い蛍光強度と高い色均質性とを実現することができる。
また、本実施形態の光波長変換部材１は、高い熱伝導性を有しているので、光源が高出力化された場合でも、熱による影響を抑制すること、例えば光の消失を防ぐことができる。
さらに、本実施形態の光波長変換部材１は、セラミックス焼結体であるので、強度が高く、しかも、光源から光が繰り返して照射された場合でも性能が劣化しにくく、その上、耐候性にも優れているという利点がある。
また、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合が、５〜５０ｖｏｌ％である場合には、十分な蛍光強度を得られるという利点がある。
さらに、Ｃｅの割合がＡ３Ｂ５Ｏ１２のＡに対し１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）の場合には、十分な蛍光強度を得られるという利点がある。
しかも、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜１０μｍ、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜５μｍの場合には、十分な蛍光強度と適度な透光性とが得られるという利点がある。
従って、前記光波長変換部材１を備えた発光装置３では、高い蛍光強度と高い色均質性とを有する蛍光を発生することができるという効果を奏する。
［２．実施例］
次に、具体的な各実施例について説明する。
＜実施例１＞
下記表１及び表２に示す条件により、No.１〜９のセラミックス焼結体の試料を作製した。なお、各試料のうち、No.１〜９が本発明の範囲内の試料である。
具体的には、各試料に対して、セラミックス焼結体（即ち光波長変換部材を構成するセラミックス焼結体）中のＹＡＧ（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２）の割合が２１ｖｏｌ％になるように、また、Ｃｅ濃度がＹＡＧ中のＹに対して１ｍｏｌ％になるように、Ａｌ２Ｏ３（平均粒径０．３μｍ）とＹ２Ｏ３（平均粒径１．２μｍ）、ＣｅＯ２（平均粒径１．５μｍ）を秤量した。
これを、純水と所定量の分散剤（原料粉末に対し固形物換算で２ｗｔ％）と共にボールミル中に投入し、１２ｈｒ粉砕混合を行った。得られたスラリーを乾燥・造粒し、該造粒物を用いて成形体を作製した。そして、この成形体を、常圧下の大気中にて、焼成温度１４５０℃〜１７５０℃、保持時間３〜２０時間で焼成を行った。これによって、No.１〜９のセラミックス焼結体の試料（例えば板状の試料）を得た。
なお、分散剤としては、例えば、ポリカルボン酸系分散剤のサンノプコ社製ＳＮディスパーサント５４６８や、日本油脂株式会社製マリアリムＡＫＭ−０５３１を用いることができる。
次に、得られたセラミックス焼結体について、後述する他の実施例と同様に、下記の特性（ａ）〜（ｆ）を調査した。その結果を下記表２に記す。
（ａ）相対密度
得られたセラミックス焼結体の相対密度は、アルキメデス法で密度を測定し、測定した密度を相対密度に換算する方法で算出した。
（ｂ）平均結晶粒径
試料（サンプル）を鏡面研磨後、１３００℃で熱エッチングを行った。エッチング面を走査型電子顕微鏡で観察し（即ちＳＥＭ観察し）、セラミックス焼結体中の任意の箇所の５０００倍の画像を得た。なお、任意の箇所としては、試料が例えば矩形状の板状の場合には、光が透過する部分である厚み方向から見た（平面視で）中心の位置が挙げられる。
そして、前記位置における画像（例えば図１参照）中の２０μｍ角の中で任意の線を引き、インターセプト法によってＡｌ２Ｏ３結晶粒子とＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の平均結晶粒径を求めた。
（ｃ）粒子個数割合Ｘ、Ｙ、Ｚ
前記（ｂ）と同様に、サンプルを鏡面研磨後、１３００℃で熱エッチングを行った。エッチング面をＳＥＭ観察し、セラミックス焼結体中の任意の箇所の５０００倍の画像を得た。画像中の２０μｍ角の中の粒子個数ａ、ｂ、ｃを数え、割合Ｘ、Ｙ、Ｚを算出した。同じ処理を任意の５視野について行い、Ｘ、Ｙ、Ｚの平均値を求めた。なお、この研磨後に関する表面が、本発明の切断面に相当する。
（ｄ）蛍光強度
１３ｍｍ角×厚み０．５ｍｍに加工したサンプルに対し、４６５ｎｍの波長を有する青色ＬＤ光をレンズで０．５ｍｍ幅まで集光させて照射し、透過した光をレンズによって集光させ、パワーセンサーによりその発光強度を測定した。この時、照射される出力密度は４０Ｗ／ｍｍ２となるようにした。なお、その強度はＹＡＧ：Ｃｅ単結晶体の強度を１００としたときの相対値で評価した。
（ｅ）色ムラ
色ムラ（即ち色バラツキ）は、照度計による色度バラツキ測定によって評価した。２０ｍｍ角×厚み０．５ｍｍに加工したサンプルに対し、４６５ｎｍの波長を有する青色ＬＤ光をレンズで集光させて０．５ｍｍ幅とし、これを照射して反対面から透過してくる光について色彩照度計によって色度を測定した。
照射は、サンプルの照射面（サンプル面）の中央おいて、１８ｍｍ角の領域を設定し、その領域内において３ｍｍ間隔で行い、その色度（Ｘ方向）のバラツキ（ΔＸ）を評価した。ここで、バラツキ（ΔＸ）とは、色度（Ｘ方向）の偏差の最大値である。
なお、色度とは、国際照明委員会（ＣＩＥ）が１９３１年に策定した国際表示法で、ＣＩＥ-ＸＹＺ表色系で示される色度である。つまり、表色上の３原色を数値化し、ｘｙ座標空間で色を表したｘｙ色度図（いわゆるＣＩＥ色度図）で示される色度である。
（ｆ）熱伝導率
１０ｍｍ角×厚み２ｍｍに加工したサンプルに対し、熱伝導率を測定した。具体的なやり方はＪＩＳ Ｒ１６１１に準拠した。
そして、上述のようにして各試料毎に得られた結果のうち、蛍光強度、色ムラ、熱伝導率に関しては、下記のような評価基準により評価できる。なお、他の実施例も同様に評価できる。
蛍光強度については、１１０以上が好ましく、１００以上１１０未満はやや好ましい、１００未満は好ましくないと考えられる。
色ムラについては、ΔＸ＜０．０２が好ましく、０．０２≦ΔＸ＜０．０６はやや好ましい、０．０６≦ΔＸは好ましくないと考えられる。
熱伝導率については、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、２０Ｗ／ｍ・Ｋ未満は好ましくないと考えられる。
以下では、本実施例１について、前記評価基準に基づいた評価などについて説明する。
実施例１のいずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。また、Ａｌ２Ｏ３の平均結晶粒径（表２ではＡｌ２Ｏ３粒径と記す）は０．３〜１０μｍの範囲内、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）の平均結晶粒径（表２ではＡ３Ｂ５Ｏ１２粒径と記す）は０．３〜５μｍの範囲内にあることが分かった。
そして、Ｘ、Ｙ、Ｚが本発明の範囲内にあるNo.３〜９は、蛍光強度、色ムラ、熱伝導率のいずれも良好な結果となった。また、本発明の範囲内にあるNo.１〜２（但し焼成温度が他の試料よりも低いもの）は、他のNo.３〜９よりは、色ムラが大きくなった。
＜実施例２＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１及び表２に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.１０〜１５の試料）を作製して、同様に評価を行った。
ただし、調合時に分散剤量を１．８〜５ｗｔ％の範囲で、また焼成時間を５〜２０時間の範囲で変化させた。
なお、各試料のうち、No.１１〜１４が本発明の範囲内の試料であり、No.１０、１５が本発明の範囲外（比較例）の試料である。
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。また、No.１０を除いて、Ａｌ２Ｏ３の平均結晶粒径は０．３〜１０μｍの範囲内、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）の平均結晶粒径は０．３〜５μｍの範囲内にあることが分かった
また、下記表２から明らかなように、Ｘ、Ｙ、Ｚが本発明の範囲内にあるNo.１１〜１４は、蛍光強度、色ムラ、熱伝導率のいずれも良好な結果となった。一方、Ｙが少ないNo.１０は、Ａｌ２Ｏ３の平均結晶粒径が１１μｍとやや粗大になり、蛍光強度がやや低くなり、色ムラが大きくなった。また、Ｙが多く、更にＺが少ないNo.１５においては、１００を下回る低い蛍光強度となった。
＜実施例３＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１及び表２に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.１６〜２０の試料）を作製して、同様に評価を行った。
ただし、調合時に分散剤量を０〜１．５ｗｔ％の範囲で変化させた。
なお、各試料のうち、No.１６〜１９が本発明の範囲内の試料であり、No.２０が本発明の範囲外（比較例）の試料である。
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。また、Ａｌ２Ｏ３の平均結晶粒径は０．３〜１０μｍ、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）の平均結晶粒径は０．３〜５μｍにあることが分かった。
また、下記表２から明らかなように、Ｘ、Ｙ、Ｚが本発明の範囲内にあるNo.１６〜１９は、蛍光強度・色ムラ・熱伝導率のいずれも良好な結果となった。一方、Ｙが少なく、Ｚが多いNo.２０は、蛍光強度がやや低く、色ムラが大きくなってしまい、また熱伝導率が低くなった。
＜実施例４＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１及び表２に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.２１〜２８の本発明の範囲の試料）を作製して、同様に評価を行った。
ただし、セラミックス焼結体中のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ量（ＹＡＧ：Ｃｅ量）が１〜６０ｖｏｌ％となるように、原料配合比を変化させた。
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。また、Ａｌ２Ｏ３の平均結晶粒径は０．３〜１０μｍの範囲内、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）の平均結晶粒径は０．３〜５μｍの範囲内にあることが分かった。
また、下記表２から明らかなように、ＹＡＧ：Ｃｅ量が所定の範囲（即ち５〜５０ｖｏｌ％）にあるNo.２３〜２７は、蛍光強度・色ムラ・熱伝導率のいずれも良好な結果となった。一方、ＹＡＧ：Ｃｅ量が少ないNo.２１、２２は蛍光強度がやや低くなり、色ムラがやや大きくなった。また、ＹＡＧ：Ｃｅ量が多いNo.２８は、蛍光強度がやや低く、熱伝導率も低くなった。
＜実施例５＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１及び表２に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.２９〜３８の本発明の範囲の試料）を作製して、同様に評価を行った。
ただし、焼結体のＡ３Ｂ５Ｏ１２（ＹＡＧ）中のＹに対するＣｅ濃度が０〜１５ｍｏｌ％となるように原料配合比を変化させた。
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。また、Ａｌ２Ｏ３の平均結晶粒径は０．３〜１０μｍの範囲内、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）の平均結晶粒径は０．３〜５μｍの範囲内にあることが分かった。
また、下記表２から明らかなように、Ｃｅ濃度が所定の範囲（即ち１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず））にあるNo.３０〜３７は、蛍光強度・色ムラ・熱伝導率のいずれも良好な結果となった。一方、Ｃｅを含まないNo.２９は蛍光強度・色ムラ共に測定することができなかった。また、Ｃｅ濃度が高いNo.３８は蛍光強度がやや低くなった。
＜実施例６＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１及び表２に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.３９〜５９の本発明の範囲の試料）を作製して、同様に評価を行った。
ただし、調合時にＹ２Ｏ３粉末だけでなく、Ｌｕ２Ｏ３（平均粒径１．３μｍ）またはＹｂ２Ｏ３（平均粒径１．５μｍ）、Ｇｄ２Ｏ３（平均粒径１．５μｍ）、Ｔｂ２Ｏ３（平均粒径１．６μｍ）、Ｇａ２Ｏ３（平均粒径１．３μｍ）の各粉末を一つ以上用い、所定のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅを合成できる様、配合比を変化させた。
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。また、Ａｌ２Ｏ３の平均結晶粒径は０．３〜１０μｍの範囲内、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）の平均結晶粒径は０．３〜５μｍの範囲内にあることが分かった。
全てのセラミックス焼結体において、蛍光強度・色ムラ・熱伝導率のいずれもが良好な結果となった。
［３．他の実施形態］
本発明は前記実施形態になんら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。
（１）例えば、前記実施例では、焼成方法として大気中での常圧焼成法を用いたが、その他に、真空雰囲気焼成法、還元雰囲気焼成法、ホットプレス（ＨＰ）法、熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）法またはこれらを組み合わせた焼成方法によっても、同等の性能を有したサンプルを作製することができる。
（２）前記光波長変換部材や発光装置の用途としては、蛍光体、光波長変換機器、ヘッドランプ、照明、プロジェクター等の光学機器など、各種の用途が挙げられる。
（３）なお、上記実施形態における１つの構成要素が有する機能を複数の構成要素に分担させたり、複数の構成要素が有する機能を１つの構成要素に発揮させたりしてもよい。また、上記実施形態の構成の一部を、省略してもよい。また、上記実施形態の構成の少なくとも一部を、他の実施形態の構成に対して付加、置換等してもよい。なお、特許請求の範囲に記載の文言から特定される技術思想に含まれるあらゆる態様が本発明の実施形態である。
１…光波長変換部材
３…発光装置
７…発光素子

Claims (5)

  1. Ａｌ２Ｏ３結晶粒子と化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子とを主成分とする多結晶体であるセラミックス焼結体から構成された光波長変換部材であって、
    前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡとＢは下記元素群から選択される少なくとも１種の元素であり、
    Ａ：Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｃｅは除く）
    Ｂ：Ａｌ、Ｇａ
    且つ、前記セラミックス焼結体の切断面の２０μｍ角の範囲における前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子Ｎ個の内、前記Ａｌ２Ｏ３結晶粒子内に存在するものの個数をａ個、他の前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子に接することなくＡｌ２Ｏ３結晶粒界に存在するものの個数をｂ個、１個以上の他の前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子と接しており前記Ａｌ２Ｏ３結晶粒界に存在するものの個数をｃ個とし、各個数に対する全体の割合ａ／Ｎ、ｂ／Ｎ、ｃ／ＮをそれぞれＸ、Ｙ、Ｚとするとき、各割合が下記の範囲を満たすことを特徴とする光波長変換部材。
    ０％≦Ｘ≦２５％
    ９％≦Ｙ≦４５％
    ４８％≦Ｚ≦９０％
  2. 前記セラミックス焼結体に占める前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合が、５〜５０ｖｏｌ％であることを特徴とする請求項１に記載の光波長変換部材。
  3. 前記Ｃｅの割合が前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２のＡに対し１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）であることを特徴とする請求項１又は２に記載の光波長変換部材。
  4. 前記Ａｌ２Ｏ３結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜１０μｍ、前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の平均結晶粒径が０．３〜５μｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか1項に記載の光波長変換部材。
  5. 前記請求項１〜４のいずれか1項に記載の光波長変換部材を備えたことを特徴とする発光装置。
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