JPH08507407A - ハイブリッド重合体電解質を用いた再充電可能リチウム挿入電池 - Google Patents
ハイブリッド重合体電解質を用いた再充電可能リチウム挿入電池Info
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Abstract
(57)【要約】
リチウム挿入化合物電極43,47、およびそれらの間にはさまれた、重合体互換性のある溶媒に溶解したリチウム塩を含む柔軟性のある重合体45の電解質からなる再充電可能電池。望ましい要素としては、第三リチウム酸化マンガン化合物の陽極、炭素の陰極、および炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチルなどの中間沸点溶媒におけるリチウム塩の約20〜70%の溶液を含む8〜25重量%のヘキサフルオロプロピレン電解質層を伴うポリ(フッ化ビニリデン)共重合体を含む。電解質層45は、個別のセパレータフィルムの形で、または多重層電池構造のコーティングされた要素として使用でき、約10-3S/cmまでの電気的イオン伝導性を提供する。
Description
【発明の詳細な説明】
発明の名称 ハイブリッド重合体電解質を用いた再充電可能リチウム挿入電池
発明の背景
本発明は再充電可能な電池で、ソース電解質素材が、セルの充電/放電サイク
ルの間に中間電解質を通してセル電解質間を移動するものに関する。さらに詳し
くは、本発明はイオンソースが、リチウム、リチウム化合物、またはリチウムイ
オンを挿入することができる素材のセルで、例えばイオン移動性を提供する解離
可能リチウム塩の統合によってイオン的に導体である高分子マトリックスからな
る電解質であるものに関する。
初期の再充電可能リチウムセルは、セルの放電中、その構造内でリチウムイオ
ンを挿入できる化合物からなる陽極と共に、最初のイオンソースとしてリチウム
金属電極を用いた。このようなセルは、ほとんどの場合、一般的にリチウム化合
物の溶液の形をした、ある程度の電解液を物理的に含んだセパレータ構造または
膜に依存し、セルの電極間での破壊的な接触を防ぐための手段を提供するものだ
った。ガラス繊維フィルタ紙や布から微孔性ポリオレフィンフィルムや不織布ま
での範囲のシートや膜を、例えば炭酸プロピレン、ジエソキシエタン、または炭
酸ジメチルなどの有機溶媒において、LiClO4、KiPF6、またはLiBF4などのリチウ
ム化合物の溶液で飽和し、このようなセパレータ要素を形成する。従って、電極
間に作られる電解液のブリッジは、必要なLi+イオンの移動度を約10-3S/cmの範
囲での伝導性で効果的に行なった。
イオンコンダクタの役割は十分に果たしたとはいえ、残念ながらこれらのセパ
レータ要素には溶液を含んだかなり大きな空隙があり、電極間で連続的な経路を
作ってしまう。これにより放電サイクル中にリチウム樹枝状結晶が形成し、これ
は最終的にセルの内部短絡へと発展してしまうものである。リチウム化酸化マン
ガンおよび炭素など(米国特許5,196,279)の挿入素材を含むリチウムイオンセ
ルを両方の電極で使用し、よって有害な樹枝状結晶の成長を助長するリチウム金
属を除去する方法により、この問題はある程度解決が見られた。しかしながら、
これらのリチウムイオンセルは効果的な電力源は提供するものの、リチウム金属
電極が提供するような容量は達成できない。
樹枝状結晶の問題を解決するもう一つの方法として、リチウム樹枝状結晶が伝
播する低粘度液の連続した自由な経路がほとんどまたは全くない連続フィルムま
たは重合体素
材の組合わせを使用するものがある。これらの素材は、例えばポリ(酸化アルケ
ン)などの重合体からなり、これは塩、一般的にはLiCIO4、LiPF6などのような
リチウム塩を統合することによってイオン伝導性を強化することができる。但し
、実用的なイオン伝導性の範囲、つまり約10-5から10ー3s/cm以上は、これらの重
合体組成が室温よりはるかに高い雰囲気環境でのみ達成することが可能である。
より人気の高いポリ(酸化エチレン)組成の伝導性においては、放射能誘導に
よるクロスリンキング(米国特許5,009,970)や、一般的でないイオン溶媒化重
合体組成を微妙に配合する(米国特許5,041,346)などによってある程度の向上
がなされたと報告されてきた。これらの試みは、付随コストの問題や商業的な実
用面で限界があり、その成功には限りがあった。
ポリ(フッ化ビニリデン)重合体、およびトリフルオロエチレンやテトラフル
オロエチレンを伴う関連過フッ化炭化水素のかつての検査は、リチウム塩、およ
び重合体と塩成分の両方に互換性のある溶媒の簡単な統合によってイオン伝導性
が向上することを示した。但し、Tsuchidaらによる研究(Elecrochemica Acta
、第28巻[1983年]、第5号、pp.591-595および第6号、pp.833-837)では、望ま
しいポリ(フッ化ビニリデン)組成は、上昇した温度で約10-5s/cm以上のみでイ
オン伝導性を示すことができると述べており、これでは組成の均一性を維持する
ことができないと報告している。均一性とは室温以下では有害な塩と重合体クリ
スタライトがない状態である。これらの組成は実用的な再充電可能セルに使用さ
れないように思われる。
本発明は、容易で経済的に製造できるもので、室温よりはるかに低い温度範囲
で機能する堅固で柔軟性のある重合体電極素材を用い、従来の再充電リチウム電
池組成および構造の欠点を避ける手段を提供するものである。
発明の概要
本発明の再充電可能電池セルおよび重合体電解質成分は、ポリ(フッ化ビニリ
デン)共重合体、リチウム塩、および伸張性のある自立フィルムを形成すること
のできる均一組成を維持する互換性のある中間沸点の溶媒を配合したものからな
る。この共重合体は約75〜95重量%のフッ化ビニリデンおよび8〜25%のヘキサ
フルオロプロピレンを含む。これは後者のコモノマーが最終的な共重合体の結晶
化をある程度制限し、リチウム塩の
約40〜60%溶媒を維持しながら優れたフィルム強度を得ることができる範囲であ
る。溶媒のこの範囲内では、電解質フィルムを含む5〜7.5%の塩は、約10-5と10-3
S/cmの間でのイオン伝導性を助長するものの、セルの漏洩につながるような
溶媒しみ出しの形跡はない。もう一つの方法では、概して同一の組成からなるが
リチウム塩を含まない厚さ50〜100μmの共重合体フィルムが効果的・経済的なセ
パレータ膜を提供し、これは従来の方法と同様、組立て時点でリチウム塩溶液を
加える電池セルの構築に使用できるものである。塩はフィルム体を通して容易に
移動し、これは混合電解質フィルムで達成した伝導性の向上と事実上同一のもの
を提供する。
電池セルは、従来の方法と同様に、事前に組み立てられた電極と電解質要素か
ら構成することができ、さらに優れた方法として、これらの要素を電解質と電極
素材のコーティング可能な組成から形成することもできる。後者の手順では、例
えばアルミホイルの端末層は、挿入電極組成(例えば重合体マトリックスにおけ
るLiMn2O4粉末―乾燥すると陽極となる)を分散することによりコーティングす
る。本発明の電解質重合体組成は、マトリックス互換性が確かであるため、この
目的に特に適している。次にハイブリッド重合体電解質の層を陽極上に形成した
後、リチウムホイルと銅の端末ホイルをアセンブリに押しつけてセル構造が完成
する。リチウムイオンセルでは、電解質重合体組成に分散された炭素(石油やグ
ラファイトなど)でコーティングされた銅ホイルは、リチウム金属ホイルの代用
となる。
図面の簡単な説明
本発明を下記の添付の図面を参照しながら説明する:
図1は、保持されたリチウム塩溶液量として、本発明の重合体電解質実施例の
イオン伝導性を示したグラフ;
図2は、保持された塩溶液の量を変化させ、室温以下における本発明の重合体
電解質実施例のイオン伝導性を示したグラフ;
図3は、本発明の重合体電解質フィルムセパレータ要素を含むリチウムイオン
電池セルのための挿入リチウムの機能としてリサイクリング電圧を示したグラフ
;
図4は、本発明のコーティング可能な重合体電解質を用いた複合多重層リチウ
ムイオン電池セルを図示したもの;および
図5は、リサイクリング電圧を、図4のリチウム複合イオン電池セルのための
挿入リチウムの機能として示したグラフ。
発明の詳細な説明
本発明の重合体電解質で使用するために、市販のフッ化ポリビニリデン(PVdF
)重合体および共重合体を研究した。重合体電解質の自立フィルムや層を容易に
形成することは、実用的なセル構築において最も重要であるため、最初にこれら
さまざまな重合体製品を、適当な雰囲気環境で取り扱いの容易な溶剤(つまり、
長期の放射線やアニーリングなどの多くの処理を行なうことなく、中程度の加熱
以下での溶解で堅固な乾燥層を形成)からフィルムとしてキャスティングするこ
とが試みられた。PVdF素材の一般的溶媒として、効能と許容可能な補助特性―
特に再充電可能リチウムまたはLiイオンセルの機能との関係―を考慮し、テトラ
ヒドロフラン、および後に添加するための中間沸点の溶媒を選んだ。
分子量が約115x103および535x103の範囲のPVdFホモボリマー(Kynarの商標で
Atochem North America社が市販)の試料を、75%テトラヒドロフラン(THF)の
混合液内で重量比約12.5%、および中間沸点の溶媒の炭酸エチレン(EC)および
炭酸プロピレン(PC)の等分混合液内で12.5%にそれぞれ懸濁した。これは一般
的に出来上がった電解質組成でのリチウム塩の分散ビヒクルとして使用されるも
のである。これらの試料の分散は最終的には約60℃での加熱後に行なわれるが、
この溶液は室温で短時間放置しただけでも使用できないような状態にまでゲル化
するため、実用的電解質としての使用には不適当と考えられる。
この不満足な結果にも拘わらず、Tsuchidaらが報告した環境下(上述)でPVdF
ホモポリマーを再検討することが賢明だと思われた。低分子量を有する試料(つ
まりTsuchidaの素材の範囲)を、アセトンの加熱済み混合液とEC/PC混合液でIM
溶液で現在LiClO4を含むものに、説明した方法で溶解した。複合溶液は室温にな
るまで放置し、固体化しはじめる前に一部を直ちにシリコンディスクにスピンキ
ャスティングし、乾燥して約0.1mmの最終的な厚さにした。出来上がったフィル
ムは、重合体および塩クリスタライト形成から生じた不均一性を示す著しいブル
ームや白色化を呈示した。またフィルムは物理的強度が低く、適度に取り扱うだ
けでも裂けたりした。クリスタライトで破損したフィ
ルム試料の表面は、続けて行なった伝導性テストで接触がいくぶん困難なようだ
ったが、最良と認められるTsuchidaの測定値、つまりほぼ10-5S/cmの範囲の値を
得た。このレベルの伝導性は実用的使用の範囲をはるかに下回っており、中間溶
液およびコーティングされたフィルムの不適当な物理的特性を考慮すると、PVdF
ホモポリマーを重合体電解質に使用するためにはその質が不十分であることを明
確に示している。この結論は、Tsuchidaの研究が発表されてから長期にわたり、
これらの素材での成功した報告がないことでも裏付けられているように思われる
。
Tsuchidaらが求めるホモポリマーほど望ましくはないが、同氏らによって提案
されたPVdF共重合体も検討した。特に、分子量245x103を有するフッ化ビニリデ
ンテトラフルオロエチレン共重合体の試料は、上記の溶媒における望ましいLiPF6
塩で溶解性、コーティング性、および伝導性を検査した。40〜60%の中間沸点
の溶媒比組成の伝導性は10-5から10-3S/cmの望ましい範囲内を示したが、フィル
ムはクリスタライトの分離および不十分な構造を続けて呈示した。
しかしながら本発明では、リチウム電池セル重合体電解質の必要条件に適した
PVdF共重合体の一群を発見した。PVdFホモポリマーの高度な結晶化度は、フッ化
ビニリデンを8〜25%のヘキサフルオロプロピレン(HFP)で共重合化することに
よって最適に抑制されるように思われる。この下限以下では主要モノマーの結晶
化は続き、取り扱いの困難なコーティング溶液、フィルムの不十分な組織と強度
、中間沸点塩溶液の限られた保持時間という結果を招くことが分かった。これに
対して、室温およびそれ以下の雰囲気では溶液は液体状態を維持するが、例えば
テトラヒドロンフラン(THF)などの主要コーティングビヒクルを除去すると、
化学作用のある放射線下でクロスリンキングなどの追加的処理を行なわない限り
、自立フィルムを形成しないという結果になる。
上記の範囲内でVdF-HFP共重合体を含む固体電解質組成で、再充電可能リチウ
ムおよびLiイオンセルにおける伝導性および効能を検査した。電解質とセル組成
のテストの下記の例は、リチウム塩が湿気に非常に敏感であるため、無水環境下
、一般的には無水試薬と共にヘリウム環境で行なわれた。
〔実施例1〕
固体重合体電解質フィルムは、600rpmで2秒間作動する一般的なスピンコーテ
ィング
装置を用いて、研磨したシリコンウェーハ上に下記のコーティング組成の一部を
キャスティングして作成した。このフィルムは、THFビヒクル溶媒の不均等な乾
燥やフラッシングを避けるためコーティング装置内で室温で約10分間乾燥させ、
厚さ約50μの透明で弾性のあるフィルムとした。コーティング溶液は、分子量約
380x103の88:12VdF:HFP共重合体(Atochem Kynar FLEX2801)の約1.5gを、約9g
の無水THFに懸濁し、さらにこの混合液に、炭酸エチレン(EC):炭酸プロピレ
ン(PC)を重量で1:1の割合にしたLiPF6のlM溶液約1.5gを加えた。出来上がった
混合液は溶解を容易にするため、ときどき撹拌しながら30分間、約60℃まで温め
、室温で放置して数時間流動性を保つ溶液を得た。
重量比約50:44.3:5.7の共重合体、EC/PC溶媒、LiPF6を含む生じたフィルムは
、コーティング基板から直ちに取り去った後、例えばHewlett-Packard社のコン
ピュータ制御HP4192Aキャパシタンスブリッジのような通常のテスト機器を周波
数範囲5Hzから10Hzで動作して、一般的な交流インピーダンス法に従って伝導性
の検査を行なった。フィルムは約4x10ー4S/cmのイオン伝導性を示した。
〔実施例2〕
実施例1に従い、VdF:HFP(Atochem Kynar FLEX2750)を85:15の割合にした共
重合体を代わりに使用して電解質フィルムコーティング組成を作成した。約0.5m
mのドクターブレードコーティングに続けて雰囲気での空気乾燥を行なうと、非
常に透明・堅固で、弾性のある0.1mmのフィルムを生じ、その伝導性は約3x10-4S
/cmだった。
〔実施例3〕
本発明の組成を使用できる他の電解質フィルム形成技術の代表として、実施例
1および2の共重合体をそれぞれ55と50重量部の割合にしたものを、THFビヒク
ル溶媒なしで、45部と50部の割合のEC/PCリチウム塩電解質溶液に懸濁した。生
じた膨張したスラリーの塊は、0.15mmのはさみ金で分けられた研磨済みアルミ板
の間で1分間、約100℃で加圧した。室温になるまで放置した後、生じた透明で柔
軟性のあるフィルムは、それぞれ上述の実施例で得られたものと同様の伝導性を
呈示した。
〔実施例4〕
実施例1の手順に従って一連のフィルムを作成したが、コーティング組成に添
加した1MLiPF6の割合のみを変更して電解質フィルムに保持した。これらのバリ
エーション、
および生じたフィルムの室温イオン伝導性を図1のトレース14(円)として示し
た。
〔実施例5〕
2番目の一連のフイルムは、LiPF6の代わりにEC/PCを等分にした混合液におけ
るLiAsF6のlM溶液を用いて、実施例4のように作成した。追加の塩溶液の量にお
けるバリエーション、および生じたフィルムの室温イオン伝導性を図1のトレー
ス16(三角形)として示した。
〔実施例6〕
実施例1の手順に従ってフィルムを作成したが、変更部分として1MLiPF6溶液
の1.2gをコーティング組成に加え、生じるフィルムが約40%の塩溶液または約5.
1%のLiPF6を含むようにした。次に、フィルムの温度をほぼ室温から-30℃にし
、さらに元に戻すというサイクルで伝導性の測定を行なった。フイルムの伝導性
を図2のトレース23として示した。ここでは冷却位相にある点は白の三角形、温
暖位相にある点は黒の三角形で表している。示されたように、フィルムは、全体
の範囲にわたってその均一性および生じた伝導効能を事実上維持した。
〔実施例7〕
実施例6の手順に従ってフィルムを作成したが、変更部分として1MLiPF6溶液
の1.9gをコーティング組成に加え、生じるフィルムが約63%の塩溶液または約8.
1%のLiPF6を含むようにした。次に、フィルムの温度をほぼ室温から-30℃にし
、さらに元に戻すというサイクルで伝導性の測定を行なった。フィルムの伝導性
を図2のトレース25として示した。ここでは冷却位相にある点は白の円形、温暖
位相にある点は黒の円形で表している。示されたように、フィルムは、全体の範
囲にわたってその均一性および生じた伝導効能を事実上維持した。
〔実施例8〕
実施例1の組成から作成された厚さ0.1mmのフイルムの電解質フィルムの一部
分を、米国特許5,196,279に概要を記載した「ロッキングチェア」Liイオン電池
を構築するための電解質で飽和させたガラス紙の代わりに、セパレータ/電解質
要素として使用した。セルの陽極として使用するために、実施例1のVdF-HFP共重
合体の5.6重量部、粉末LiMn2O4の11.1部、SSカーボンブラックの1.4部、EC/PCで
の1MLiPF6の10.9部、THFの
72.2部の懸濁液を、重合体の溶解を容易にするため60℃で約10分間温めた後、室
温の雰囲気で撹拌して滑らかなペーストを得た。このペーストは、約1.3mmの空
隙をもたせて通常のドクターブレードによってアルミホイル上でコーティングさ
れ、空気乾燥して電極ストックとした。
対応する陰極は同様に、VdF-HFP共重合体5.6重量部、粉末石油コークス11.8部
、SSカーボンブラック0.7部、1MLiPF6:EC/PC溶液10.9部、THF72.2部のペースト
の0.6mmの層を銅ホイル上でコーティングし、空気乾燥することによって作成し
た。コーティングされた電極素材の量における相違は、活性挿入素材の割合を最
適化することを意図したものである。電極および電解質層素材は、スウェイジロ
ックテストセルで充電/放電のサイクルを繰り返す一般的な方法で組み立てた。
図3に示したサイクル特性は、この重合体電解質フィルムの効能を証明している
。
〔実施例9〕
実施例8の電池セル構築の方法におけるバリエーションにより、リチウム電解
質塩の湿気に対する敏感さを大きく避ける手段を提供する。電解質や電極素材の
各々にそのような塩を含む代わりに、電極組成から塩を除去し、これらの素材を
より便利にコーティングし、雰囲気環境で保管できるようにした。次に、塩の量
を増加して電解質フィルムに入れ、セル組立て後の電極素材に拡散を起こすよう
にした。故に、電極コーティング組成においてLiPF6溶液の代わりにEC/PCの1:1
混合液の約9.7部を使用し、2MLiPF6溶液の1.7gを電解質フィルム作成に使用した
。出来上がったセルアセンブリは、実施例8と同様の性能を示した。
〔実施例10〕
実施例1と8の組成を使用し、各々をコーティングして統合セルを作成し、図
4に示した多重層アセンブリを形成した。アルミホイルのコレクター41は実施例
8のLiMn2O4組成でコーティングし、乾燥して陽極層43を形成した。次に、実施例
1の重合体/塩組成を、0.5mmの空隙ドクターブレードをもたせて陽極層上にコー
ティングし、乾燥させて厚さ約0.1mmの固体重合体電解質層45を形成した。次に
、図8の陰極組成を塗布し、乾燥させて電極47を形成した。次に、銅ホイルのコ
レクター49を電極47上にのせて機能するセルの要素を完成した。このセルのサイ
クル特性を図5にプロットした。
本発明の共重合体電解質素材は、液体電解質溶液に使用される多数の成分とう
まく化合することが可能である。特に、炭酸ジメチル、ジエトキシエタン、炭酸
ジエチル、ジメトキシエタン、炭酸ジプロピルなど、他の中間沸点有機溶媒を使
用することもできる。その他の有用なリチウム塩として、LiClO4、LiN(CF3SO2
)2、LiBF4、LiCF3SO3、LiSbF6などがあるが、これらも約0.5と2Mの間の濃度の
溶液に使用することができる。LiPF6の炭酸エチレン/炭酸ジメチルの組成およ
び米国特許5,192,629に記載されたLiBF4との混合が特に有用である。上記の実施
例は、望ましい液体のコーティング組成と関連するよりシンプルで実用的な方法
に関するものであるが、技術的熟練者であれば、本発明が具体的な方法で他の形
態となることは明白なはずである。例えば、十分な自立フィルムを形成しない高
率のHFP共重合体溶液の組成は、例えば化学作用のある放射線を介するなどのク
ロスリンキング操作を含むコーティング処理でうまく利用できる。これらと他の
バリエーションは同様に、添付の特許請求の範囲に記載した本発明の範囲内に含
まれるものである。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 シュマッツ、カロライン、ニコル
アメリカ合衆国、07724 ニュージャージ
ー州、イートンタウン、イートン クレス
ト ドライブ 252ビー
(72)発明者 タラスコン ジーンマリー
アメリカ合衆国、08836 ニュージャージ
ー州、マーティンズビル、デービッド コ
ート 16
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 請求項1 再充電可能リチウム挿入電池セルのための固体電解質で、重合体 マトリックスに分散される解離可能なリチウム塩からなるもので、下記のことを 特長とするもの 該電解質が、8〜25重量%ヘキサフルオロプレピレンを伴ったフッ化ビニリデ ン共重合体の事実上自立フイルムからなるもので、該フイルム内に中間沸点溶媒 内で少なくとも1種類のリチウム塩溶液の20〜70重量%を均一に分布するもの。 請求項2 請求項1記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該リチウム塩がLiPF6、LiAsF6、LiClO4、LiN(CF3SO2)2、LiBF4、LiCF3SO3、 およびLiSbF6の群から選択されるもの。 請求項3 請求項1記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該溶媒が炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチル、ジエトキシエタン、 炭酸ジエチル、ジメトキシエタン、炭酸ジプロピル、およびこれらの混合液から なる群から選択されるもの。 請求項4 請求項1記載の電解質で、下記のことを特長とするもの a)該リチウム塩がLiPF6、LiASF6、LiClO4、LiN(CF3SO2)2、LiBF4、LiCF3SO3 、およびLiSbF6の群から選択されるもの;および b)該溶媒が炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチル、ジエトキシエタ ン、炭酸ジエチル、ジメトキシエタン、炭酸ジプロピル、およびこれらの混合液 からなる群から選択されるもの。 請求項5 請求項1記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該共重合体は、12〜20重量%のヘキサフルオロプロピレンを含むもの。 請求項6 請求項4記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該共重合体は、12〜15重量%のヘキサフルオロプロピレンを含むもの。 請求項7 請求項6記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該フィルムは、40〜60重量%の該リチウム塩溶液を含むもの。 請求項8 陽極、陰極、該電極の間に配置されたイオン伝導性の固体電解質 からなる再充電可能リチウム挿入電池セルで、下記のことを特長とするもの 該電解質が、8〜25重量%ヘキサフルオロプレピレンを伴ったフッ化ビニリデ ン共重合体の事実上自立フィルムからなるもので、該フィルム内に中間沸点溶媒 内で少なくとも1種類のリチウム塩溶液の20〜70重量%を均一に分布するもの。 請求項9 請求項8記載の電池セルで、下記のことを特長とするもの 該陰極が、リチウム、リチウム合金、炭素からなる群から選択される素材から なるもの。 請求項10 請求項9記載の電池セルで、下記のことを特長とするもの 該陽極が、リチウム挿入化合物からなるもの。 請求項11 請求項8記載の電池セルで、下記のことを特長とするもの 該電解質フィルムが、該電極の間にはさまれている個別のセパレータ要素から なるもの。 請求項12 請求項記載の電池セルで、下記のことを特長とするもの 該電解質フィルムが、少なくとも1つの該電極上にコーティングされる層から なるもの。 請求項13 請求項8記載の電池セルで、下記のことを特長とするもの 該リチウム塩がLiPF6、LiAsF6、LiClO4、LiN(CF3SO2)2、LiBF4、LiCF3SO3、 およびLiSbF6の群から選択されるもの。 請求項14 請求項8記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該溶媒が炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチル、ジエトキシエタン、 炭酸ジエチル、ジメトキシエタン、炭酸ジプロピル、およびこれらの混合液から なる群から選択されるもの。 請求項15 請求項8記載の電解質で、下記のことを特長とするもの c)該リチウム塩がLiPF6、LiAsF6、LiClO4、LiN(CF3SO2)2、LiBF4、LiCF3SO3 、およびLiSbF6の群から選択されるもの;および d)該溶媒が炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチル、ジエトキシエタ ン、炭酸ジエチル、ジメトキシエタン、炭酸ジプロピル、およびこれらの混合液 からなる群から選択されるもの。 請求項16 請求項15記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該共重合体は、12〜20重量%のヘキサフルオロプロピレンを含むもの。 請求項17 請求項16記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該共重合体は、12〜15重量%のヘキサフルオロプロピレンを含むもの。 請求項18 請求項17記載の電解質で、下記のことを特長とするもの 該フィルムは、40〜60重量%の該リチウム塩溶液を含むもの。
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