JPH01100003A - 超伝導酸化物および超伝導酸化物／金属複合材の作製 - Google Patents

超伝導酸化物および超伝導酸化物／金属複合材の作製

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JPH01100003A
JPH01100003A JP63068005A JP6800588A JPH01100003A JP H01100003 A JPH01100003 A JP H01100003A JP 63068005 A JP63068005 A JP 63068005A JP 6800588 A JP6800588 A JP 6800588A JP H01100003 A JPH01100003 A JP H01100003A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本出願は、１９８７年３月２７日に“超伝導酸化物およ
び超伝導酸化物／金属複合材”として提出した米国特許
出願第０３１，４０７号の一部継続出願に相当する。
（産業上の利用分野） 本発明は超伝導物質に関する。
超伝導体は、ある臨界温度（Ｔｃ）以下で電気抵抗が本
質的にゼロになる物質である。ある種の金属酸化物（例
えば、Ｌａｇ−＋＋　Ｂａｇ　Ｃｕ０ａ−ｙ・　、Ｌａ
ｇ−＋＋＋　Ｓｒ＊　Ｃｕ０ａ−ｙ・、ＢａｔＹＣｕｓ
Ｏｗ−ｙ・等）が超伝導を示すことはよく知られている
。ユーロピウム、バリウム、および銅が１＝２：３の比
になってい　。
るユーロピウム−バリウム−銅酸化物、すなわち１！ｕ
Ｂａｇｃｕ３Ｇ、が約８５°にの転移温度で超伝導を示
すことも、本明細書を記載している発明者によって発見
されている。このような酸化物は、超伝導特性を実用化
に導くことのできるような形態（例えば、線材または薄
膜）で提供されるのが望ましい。
通常、ある態様においては本発明は、望ましい超伝導酸
化物の金属元素を結合させて合金を形成すること、そし
てこの合金を酸化して超伝導酸化物を形成することを造
形品にする、０合金は、線材、リボン、シート、ロフト
、またはリングの形にすることができる。これらの物品
を作製するのに使用される固体合金は、例えばリボン、
パウダー、フレーク、インゴット、シート、または注型
品などを製造するための高速または従来の固化処理技術
によって、液体状態から製造することができる。
高速固化処理技術としては、リボンを製造するための溶
融紡糸法、およびパウダーや吹付溶着体を製造するため
の不活性ガス噴霧法がある。従来の固化処理技術として
は、冷却注型、インゴット注型、ダイカスト、および遠
心注型などがある。熱的−機械的処理法を使用して固体
合金を有用な最終的造形品にしてから、合金を酸化して
超伝導酸化物にすることができる。熱的−機械的処理法
としては、線引き、押出、同時押出、高温等圧圧縮、お
よび圧延などがある。
合金は、例えばチューブ、線材、ロフト、またはリング
のような造形品に対する比較的厚い被覆物の形で得るこ
ともできる０合金粉末と支持体金属または支持体金属合
金のビレットとを同時押出して線材、ロフト、またはチ
ューブを形成することによって、合金の比較的厚い被覆
物を作製することができる。多くの有用な造形品（例え
ば、リングの形に形成されるチューブ）となっている支
持体金属または支持体金属合金上に、合金成分をプラズ
マ溶射またはスパッタリングすることによって、合金皮
膜を作製することもできる。さらに、例えば線材の形の
支持体金属または支持体金属合金を液状合金中に熱浸漬
することによって、合金皮膜を作製することもできる。
酸化を行う前の合金は、金属支持体、絶縁支持体、また
は半導性支持体上の薄い皮膜の形（例えば、集積回路の
ジッセフソン接合デバイスに使用されるような）であっ
てもよい０合金の薄い皮膜は、化学蒸着、真空蒸着、ス
パッタリング、分子線エピタキシー、イオンビームミキ
シング、およびイオン注入によって作製することができ
る。
別の態様においては、本発明は、貴金属相（形成する超
伝導酸化物に関して用いられる反応条件下において、そ
の酸化物が熱力学的に不安定であるという意味において
貴金属とする）を超伝導酸化物相と完全に混合すること
によって所望の機械的特性が得られるような超伝導酸化
物／金属複合材を造形品にする、。好ましい実施態様に
おいては、最初に貴金属を酸化物の金属元素との合金元
素として存在させ、次いで貴金属を酸化することなしに
、酸化物の金属元素を超伝導酸化物に変化させるような
条件下で合金を酸化する。貴金属は、（第２の酸化物相
としてよりはむしろ）微細で実質的に純粋な金属相とし
て沈澱し、最終複合材における超伝導酸化物と完全に混
ざり合い、酸化物相は複合材全体にわたって連続的（ま
たは殆ど連続的）となる、貴金属は酸化物の金属元素と
は異なる金属元素であってもよい（例えば、八〇＋Ｐｔ
１Ｐｄ、またはＡｇ）、また酸化物の金属元素の一つ（
例えば銅）を過剰量（化学量論的に）含んでいてもよい
、超伏１４ｆａ化物／金属複合材は改良された機械的特
性（強度や延性など）を有する。なぜなら、これらの特
性は、脆い酸化物相よりむしろ金属相によって支配され
るからである。
適切な酸化物の例が以下の文献に記載されている。チエ
−ら、（１９８７）　　Ｐｈｙｓ、　Ｒｅｖ、　Ｌｅｔ
ｔ、　５８　（４）　４０５−０７．キャバら、（１′
９８７）　Ｐｈｙｓ、　Ｒｅｖ、　Ｌｅｔｔ。
５８　（４）４０８−１０．ウーら、　（１９８７）　
”新混合相Ｙ−Ｂａ−Ｃｕ−０化合物系の、９３に、大
気圧における超伝導′（出版用に提出、コピー添付）；
ホーら、　（１９Ｂ？）“新規Ｙ−Ｈａ−Ｃｕ−０超伝
導化合物系の高圧による検討”（出版用に提出、コピー
添付）：タラスコンら、　（１９８７）“Ｙ−８ａ−Ｃ
ｕの多相酸化物の９０Ｋにおける超伝導′（出版用に提
出、コピー添付）ニゲレイツク、“超伝導：電気用途の
新分野″Ｎ、Ｙ、タイムズ、　１９８７年３月１０日号
：およびタラスコンら、　（１９８７）サイエンス−２
３５、１３７３−７６、これらの文献に記載の酸化物と
しては、例えば、”＋　Ｂａ、およびＣｕの酸化物ＨＬ
ａ。
Ｓｒ、およびＣｕの酸化物；Ｌｕ＋Ｂａ＋およびＣｕの
酸化物；　Ｌｉ、　Ｓｒ、およびＣｕの酸化物；Ｙ＋Ｂ
ａ、およびＣｕの酸化物などがある。当然ながら、本発
明はいがなる超伝導酸化物に対しても適用できる。ユー
ロピウム−バリウム−銅の酸化物（すなわち、ＥｕＢａ
ｚＣｕｓ（１＋　）が特に好ましいことが判明した。
本発明には、ユーロピウムを含有した他の化合物も含ま
れる。
本発明の他の特徴および利点は、好ましい実施態様の説
明および特許請求の範囲から明らかとなろう。
本発明の好ましい実施態様を以下の実施例により説明す
る。
１施■上 Ｌａ、　Ｂａ、およびＣｕの超伝導酸化物は次のように
して作製する。
高純度のＬａ、　Ｂａ、およびＣｕ　（Ｌａ、　７３．
３重量％；Ｂａ、　８．１重量％；　　Ｃｕ、　１８．
６重量％）を、溶融紡糸装置の誘導溶融炉中にて減圧下
で溶融させる。
得られた液状合金を約８００℃にまで加熱し、次いで溶
融紡糸して合金のリボンを作製する。
合金のリボンを４５０℃の一定温度で加熱することによ
って酸化する。なおこのときリボンが殆ど完全に酸化さ
れるまで高純度酸素ガスを流しておく０次に温度を１０
００″Ｃに上げ、サンプルの重量がほぼ一定になるまで
、また組成物に関して酸化物が均一になるまでこの温度
で保持する０次いで温度を４９０℃に下げ、この温度で
約１８時間保持した。
その後、室温まで冷却する。
次崖班ｌ 酸化物相がＬａ、　Ｂａ、およびＣｕの酸化物であり、
金属相がＡｇのような貴金属である超伝導酸化物／金属
複合材は、Ａｇ金属をＬａ、　Ｂａ、およびＣｕと共に
溶融して合金を形成させること、初期酸化工程を４００
℃で行うこと、そして最高酸化温度がＡ、金属の融点（
９６０℃）より低いこと以外は、実施例１に記載した方
法に従って作製する。酸化工程時、Ａｇは酸化されず、
むしろ実質的に純粋な八８の分離相として沈澱する。金
属相は、酸化物相と完全に混合されることによって、複
合材における“骨格”として作用し、この結果延性およ
び強度が改良されることになる。
裏ｍ 貴金属がＡｇ金属よりむしろ過剰のＣｕであること以外
は、実施例２に記載の方法に従って超伝導酸化物／金属
複合材を作製する。酸化工程時、温度、酸素分圧、およ
び反応時間は、過剰のＣｕ金属がＣｕ２Ｏおよび／また
はＣｕＯに酸化されることなく、超伝導付与に必要な酸
化物化学量論が得られるように選定される。従って、最
終的に得られる複合材は、超伝導性のＬａ−Ｈａ−Ｃｕ
酸化物相および実質的に純粋なＣｕ金属相からなる。
実施■土 実施例１，２．または３において作製される合金リボン
を、酸化する前に例えばリングやコイルのような造形品
にし、次いでこれを酸化して、所望の形杖の超伝導酸化
物または超伝導酸化物／金属複合材を得ることができる
。
１施■上 実施例１，２．または３に従った、ただし、最初は合金
を、高速固化したパウダー、高速固化した研磨リボン、
または注型ビレットの高温等圧圧縮物として与え、次い
でこれを線引きして線材にすることによって、線の形態
の超伝導酸化物または超伝導酸化物／金属複合材を作製
する０次にこの線材を金属コアーに巻き取ることによっ
て造形し、酸化して超伝導磁石を作製する。なお線材は
造形前に酸化することもできる。
１旌且ｌ 実施例１，２．または３において作製された合金を、リ
ボンとしてでなく高速固化したパウダーとして作製し、
これを高温等圧圧縮して有用な造形品（例えば、リング
など）を形成させる０次いで、得られた造形品を酸化し
て超伝導酸化物または超伝導酸化物／金属複合材とする
。
皇族■１ 溶融することによって合金を作製し、次いで不活性ガス
噴霧法により液状合金を噴霧してパウダーを形成させる
こと以外は、実施例１，２．または３に記載した方法に
従って超伝導酸化物または超伝導酸化物／金属複合材を
作製する１合金パウダーを金属または金属合金のビレッ
トと共に同時押出して、線材、ロフド、またはチューブ
の複合材を形成させる。同時押出生成物は、合金で被覆
された金属コアーからなる。チューブの場合は、内側に
被覆することも、外側に被覆することも、あるいはまた
両方に被覆することもできる。この被覆物を酸化して、
超伝導酸化物または超伝導酸化物／金属複合材とする。
超伝導酸化物／金属複合材の場合、金属支持体または金
属合金支持体は複合材の貴金属相と冶金学的結合を形成
することができ、これによって被覆物の接着性が強固な
ものとなる。
実Ｊ！ＪＬＬ 金属線または金属合金線を溶融合金浴に通すことによっ
て合金被覆物を作製する０合金が早すぎる酸化を起こさ
ないようにするために、真空中または不活性雰囲気下で
熱浸漬処理を行う０次いで実施例１．２．または３に記
載した方法に従って、この被覆物を酸化して超伝導酸化
物または超伝導酸化物／金属複合材を作製する。
災隻旦工 吹付溶着、スパッタリング、またはプラズマ溶射により
、実施例１，２．または３に記載の方法に従って、ただ
し支持体に被覆した形での合金被覆物を作製する。これ
を酸化することによって、超伝導酸化物または超伝導酸
化物／金属複合材被覆体が得られる。
実施１刊 例えば化学蒸着、真空蒸着、スパッタリング、分子線エ
ピタキシー、イオンビームミキシング、またはイオン注
入などの方法によりて、実施例１゜２０）または３に記
載した合金の薄膜を金属支持体、絶縁支持体、または半
導性支持体上に形成させる。
次いでこの薄膜を酸化して、薄膜を有する超伝導酸化物
または超伝導酸化物／金属複合材とする。
本方法は集積回路の作製に特に有用であり、例えばジョ
セフソン接合素子を製造するのに利用することができる
。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １）超伝導酸化物を作製する方法であって、前記酸化物
    の複数の金属元素を結合させ て合金を形成させること：および 前記合金を酸化して前記超伝導酸化物を形成させること からなる方法。 ２）前記金属元素を化学量論による比率で結合させる、
    特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ３）前記酸化工程前に前記合金を造形品にする、特許請
    求の範囲第１項に記載の方法。 ４）前記造形品が線材、リボン、シート、ロッド、また
    はリングからなる、特許請求の範囲第３項に記載の方法
    。 ５）前記線材を金属コアーの周りに巻き取って超伝導磁
    石を作製する、特許請求の範囲第４項に記載の方法。 ６）線引き、押出、同時押出、高温等圧圧縮、または圧
    延によって前記合金を前記造形品にする、特許請求の範
    囲第３項に記載の方法。 ７）前記合金が、前記酸化工程前に被覆物の形で与えら
    れる、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ８）同時押出、熱浸漬、吹付付着、スパッタリング、ま
    たはプラズマ溶射によって前記被覆物を作製する、特許
    請求の範囲第７項に記載の方法。 ９）前記合金が、前記酸化工程前に薄膜の形で与えられ
    る、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 １０）化学蒸着、真空蒸着、スパッタリング、分子線エ
    ピタキシー、イオンビームミキシング、またはイオン注
    入によって前記薄膜を作製する、特許請求の範囲第９項
    に記載の方法。 １１）前記の複数の金属元素を一緒に溶融し、次いで高
    速固化処理を行うことによって前記合金を形成させる、
    特許請求の範囲第１項に記載の方法。 １２）前記高速固化処理が溶融紡糸または不活性ガス噴
    霧からなる、特許請求の範囲第１１項に記載の方法。 １３）前記の複数の金属元素を一緒に溶融し、次いで注
    型を行うことによって前記合金を形成させる、特許請求
    の範囲第１項に記載の方法。 １４）前記の複数の金属元素がＬａ、Ｂａ、Ｃｕ、Ｙ、
    およびＳｒからなる群から選ばれるものである、特許請
    求の範囲第１項に記載の方法。 １５）前記の複数の金属元素がＬａ、Ｂａ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 １６）前記の複数の金属元素がＬａ、Ｓｒ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 １７）前記の複数の金属元素がＹ、Ｂａ、およびＣｕか
    らなる、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 １８）前記の複数の金属元素がＬｕ、Ｂａ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 １９）前記の複数の金属元素がＬｕ、Ｓｒ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ２０）特許請求の範囲第１、３、７、または９項に記載
    の方法に従って作製される超伝導酸化物。 ２１）超伝導酸化物／金属複合材を作製する方法であっ
    て、 前記酸化物の複数の金属元素を貴金属と結合させて合金
    を形成させること；および 前記貴金属の酸化を起こすことなく前記複数の金属元素
    を酸化して前記酸化物にするのに十分な条件下で前記合
    金を酸化して前記複合材を形成させること からなる方法。 ２２）前記貴金属が、前記酸化物の前記複数の金属元素
    のうちの一つの化学量論的過剰量からなる、特許請求の
    範囲第２１項に記載の方法。 ２３）前記貴金属がＣｕである、特許請求の範囲第２１
    項に記載の方法。 ２４）前記貴金属がＡｇ、Ｐｔ、Ｐｄ、またはＡｕであ
    る、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ２５）前記酸化工程前に前記合金を造形品にする、特許
    請求の範囲第２１項に記載の方法。 ２６）前記造形品が線材、リボン、シート、ロッド、ま
    たはリングからなる、特許請求の範囲第２５項に記載の
    方法。 ２７）前記線材を金属コアーの周りに巻き取って超伝導
    磁石を作製する、特許請求の範囲第２６項に記載の方法
    。 ２８）線引き、押出、同時押出、高温等圧圧縮、または
    圧延によって前記合金を前記造形品にする、特許請求の
    範囲第２５項に記載の方法。 ２９）前記合金が、前記酸化工程前に被覆物の形で与え
    られる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ３０）同時押出、熱浸漬、吹付溶着、スパッタリング、
    またはプラズマ溶射によって前記被覆物を作製する、特
    許請求の範囲第２９項に記載の方法。 ３１）前記合金が、前記酸化工程前に薄膜の形で与えら
    れる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ３２）化学蒸着、真空蒸着、スパッタリング、分子線エ
    ピタキシー、イオンビームミキシング、またはイオン注
    入によって前記薄膜を作製する、特許請求の範囲第３１
    項に記載の方法。 ３３）前記複数の金属元素と前記貴金属を一緒に溶融し
    、次いで高速固化処理を行うことによって前記合金を形
    成させる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ３４）前記高速固化処理が溶融紡糸または不活性ガス噴
    霧からなる、特許請求の範囲第３３項に記載の方法。 ３５）前記複数の金属元素と前記貴金属を一緒に溶融し
    、次いで注型を行うことによって前記合金を形成させる
    、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ３６）前記の複数の金属元素がＬａ、Ｂａ、Ｃｕ、Ｙ、
    およびＳｒからなる群から選ばれるものである、特許請
    求の範囲第２１項に記載の方法。 ３７）前記の複数の金属元素がＬａ、Ｂａ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ３８）前記の複数の金属元素がＬａ、Ｓｒ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ３９）前記の複数の金属元素がＹ、Ｂａ、およびＣｕか
    らなる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ４０）前記の複数の金属元素がＬｕ、Ｂａ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ４１）前記の複数の金属元素がＬｉ、Ｓｒ、およびＣｕ
    からなる、特許請求の範囲第２１項に記載の方法。 ４２）特許請求の範囲第２１、２５、２９、または３１
    項に記載の方法に従って作製される超伝導酸化物／金属
    複合材。 ４３）超伝導酸化物相を貴金属相と完全に混合すること
    によって、改良された機械的強度を付与した超伝導酸化
    物／金属複合材。 ４４）前記酸化物相が、Ｌａ、Ｂａ、Ｃｕ、Ｙ、および
    Ｓｒからなる群から選ばれる金属元素の酸化物からなる
    、特許請求の範囲第４３項に記載の複合材。 ４５）前記酸化物相がＬａ、Ｂａ、およびＣｕの酸化物
    からなる、特許請求の範囲第４３項に記載の複合材。 ４６）前記酸化物相がＬａ、Ｓｒ、およびＣｕの酸化物
    からなる、特許請求の範囲第４３項に記載の複合材。 ４７）前記酸化物相がＹ、Ｂａ、およびＣｕの酸化物か
    らなる、特許請求の範囲第４３項に記載の複合材。 ４８）前記酸化物相がＬｕ、Ｂａ、およびＣｕの酸化物
    からなる、特許請求の範囲第４３項に記載の複合材。 ４９）前記酸化物相がＬｕ、Ｓｒ、およびＣｕの酸化物
    からなる、特許請求の範囲第４３項に記載の複合材。 ５０）前記貴金属相がＡｇ、Ｐｔ、Ａｕ、またはＰｄか
    らなる、特許請求の範囲第４３項に記載の複合材。 ５１）前記貴金属相が、前記酸化物の前記複数の金属元
    素のうちの一つの化学量論的過剰量からなる、特許請求
    の範囲第４３項に記載の複合材。 ５２）前記貴金属相がＣｕからなる、特許請求の範囲第
    ５１項に記載の複合材。 ５３）前記複合材が薄膜の形態となっている、特許請求
    の範囲第４３項に記載の複合材。５４）前記複合材が被
    覆物の形態となっている、特許請求の範囲第４３項に記
    載の複合材。 ５５）前記複合材が造形品の形態となっている、特許請
    求の範囲第４３項に記載の複合材。 ５６）前記造形品が線材、リボン、ロッド、またはリン
    グからなる、特許請求の範囲第５５項に記載の複合材。 ５７）前記線材を金属コアーの周りに巻き取って超伝導
    磁石を形成させる、特許請求の範囲第５６項に記載の複
    合材。 ５８）前記複数の金属元素がユーロピウム、バリウム、
    および銅からなる、特許請求の範囲第１項に記載の方法
    。 ５９）前記複数の金属元素がユーロピウム、バリウム、
    および銅からなる、特許請求の範囲第２１項に記載の方
    法。 ６０）前記酸化物相がユーロピウム、バリウム、および
    銅の酸化物からなる、特許請求の範囲第４３項に記載の
    複合材。 ６１）前記複数の金属元素がユーロピウム、バリウム、
    および銅からなり、それぞれが１：２：３の比となって
    いる、特許請求の範囲第１項に記載の方法。
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