DE3810483A1 - Supraleitende oxide und oxid-metall-verbundwerkstoffe - Google Patents

Supraleitende oxide und oxid-metall-verbundwerkstoffe

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DE3810483A1
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Description

Die Erfindung betrifft supraleitende Werkstoffe.
Supraleiter sind Werkstoffe mit im wesentlichen Null-Widerstand für Elektronen-Ströme unterhalb einer bestimmten kritischen Temperatur T c . Bekanntlich zeigen bestimmte Metall-Oxide, z. B. La2- x Ba x CuO4- y , La2-x Sr x CuO4- y , Ba2YCu3O9- y , usw. Supraleitfähigkeit. Die vorliegenden Erfinder haben erkannt, daß eine Europium-Barium- Kupfer-Xid-Verbindung mit Europium, Barium und Kupfer im Verhältis 1 : 2 : 3, d. h. EuBa2Cu3O x , Supraleitfähigkeit zeigt bei einer Übergangstemperatur von ca. 85 K. Es ist wünschenswert, derartige Oxide in Formen, z. B. als Drähte oder Dünn-Filme, zu erhal­ ten, die eine praktische Anwendung ihrer supraleitenden Eigenschaft ermöglichen.
Die Erfindung besteht einerseits im Vereinigen der metallischen Elemente des ge­ wünschten supraleitenden Oxids zur Bildung einer Legierung und im Oxidieren der Legie­ rung zur Bildung des supraleitenden Oxids. Die Legierung kann verformt werden in z. B. einen Draht, ein Band, ein Blech, einen Stab oder einen Ring. Die zur Herstellung dieser Teile benutzten Festkörper-Legierungen können aus dem flüssigen Zustand gewonnen werden durch schnelles oder herkömmliches Verfestigen (Erstarren), um z. B. Band, Pulver, Flocken, Blöcke, Bleche oder Gußkörper zu erzeugen. Zum schnellen Verfestigen gehören insbesondere ein Schmelzspinnen, um Bänder zu erzeugen, und Inertgas-Atomi­ sierung, um Pulver zu erzeugen, oder Aufspritzen. Herkömmliche Verfestigungs-Verfahren umfassen Kühlkokillen-Guß, Block-Guß, Druck-Guß und Schleuder-Guß. Die thermo­ mechanische Verarbeitung der Festkörper-Legierungen kann benutzt werden, um sie schließlich in die fertige, einsatzbereite Form zu verformen, bevor die Legierungen in das supraleitende Oxid oxidiert werden. Zu den thermo-mechanischen Verfahren gehören Drahtziehen, Extrusion, Koextrusion, isostatisches Warm-Pressen und Walzen.
Die Legierung kann auch in Form einer relativ dicken Beschichtung hergestellt werden, z. B. auf einem Rohr, Draht, Stab oder Formling wie einen Ring. Relativ dicke Be­ schichtungen der Legierungen können erzeugt werden durch Koextrusion des Legierungs- Pulvers mit einem Knüppel eines Trägermetalls oder einer Metall-Legierung zur Erzeu­ gung von Drähten, Stäben oder Rohren. Legierungs-Beschichtungen können auch erzeugt werden durch Plasma-Aufspritzen oder Zerstäuben der Legierungsbestandteile auf Träger- Metall oder -Metall-Legierung, und zwar in vielen zweckmäßigen Formen, z. B. ein Rohr verformt in einen Ring. Ferner können Legierung-Beschichtungen erzeugt werden durch Eintauchen von Träger-Metall oder -Metall-Legierung, z. B. in Draht-Form, in die flüs­ sige Legierung.
Die Legierung vor Oxidation kann auch die Form eines Dünnfilms auf metallischem, isolierendem oder halbleitendem Träger besitzen, wie z. B. in einem Josephson-Übergangs- Element einer integrierten Schaltung benutzt. Dünnfilme der Legierung können erzeugt werden durch chemisches Aufdampfen, Vakuum-Verdampfen, Zerstäuben, Molekularstrahl- Epitaxie, Ionenstrahl-Mischen und Ionen-Implantation.
Die Erfindung schafft auch einen supraleitenden Oxid-Metall-Verbundwerkstoff, in dem eine Edelmetall-Phase (edel in dem Sinn, daß ihr Oxid thermodynamisch instabil ist unter den verwendeten Reaktionsbedingungen gegenüber dem supraleitenden Oxid, das sich bil­ det) gründlich gemischt wird mit einer Supraleiter-Oxid-Phase, um gewünschte mecha­ nische Eigenschaften zu erzielen. Bei bevorzugten Ausführungsbeispielen ist das Edel­ metall anfangs als ein Legierungs-Element mit den metallischen Elementen des Oxids vorhanden; die Legierung wird dann unter Bedingungen oxidiert, die die metallischen Elemente des Oxids in das Supraleiter-Oxid umwandeln, ohne das Edelmetall zu oxidie­ ren. Letzteres fällt aus als fein verteilte, im wesentlichen reine Metall-Phase (anstatt als eine zweite Oxid-Phase), die gründlich gemischt wird mit dem Supraleiter-Oxid im ferti­ gen Verbundwerkstoff, wobei die Oxid-Phase kontinuierlich (oder nahezu so) durchgehend im Verbundwerkstoff vorliegt. Das Edelmetall kann auch ein metallisches Element sein, das von den metallischen Elementen des Oxids verschieden ist, z. B. Au, Pt, Pd oder Ag, aber auch eine Überschußmenge (stöchiometrisch) eines der metallischen Elemente des Oxids sein, z. B. Cu. Die supraleitenden Oxid-Metall-Verbundwerkstoffe zeigen verbesserte mechanische Eigenschaften (Festigkeit, Duktilität, usw.), da diese Eigenschaften durch die metallische Phase dominiert sind, anstatt durch die spröde Oxid-Phase.
Beispiele geeigneter Oxide sind in folgenden Literaturstellen beschrieben, auf die hier ausdrücklich verwiesen wird:
  • Chu et al. (1987) Phys. Rev. Lett.58(4) 405-07;
    Cava et al. (1987) Phys. Rev. Lett.58(4) 408-10;
    "Superconductivity at 93 K in a New Mixed Phase Y-Ba-Cu-O Compount System at Ambient Pressure" (übersetzt beigefügt);
    Hor et al. 1987 "High Pressure Study of the New Y-Ba-Cu-O Superconducting Compound System";
    Tarascon et al. (1987) "Superconductivity at 90 K in a Multi-Phase Oxide of Y-Ba-Cu" (übersetzt beigefügt;
    Gleick "Superconductivity: A New Era of Discovery for Electricity", N. Y. Times, Mar. 10, 1987, Tarascon et al. (1987) Science 235: 1373-76.
Sie umfassen z. B. Oxide von La, Ba und Cu; La, Sr und Cu; Lu, Ba und Cu; Lu, Sr und Cu; sowie Y, Ba und Cu. Die Erfindung ist selbstverständlich anwendbar auf jedes Supraleiter-Oxid. Ein Europium- Barium-Kupfer-Oxid hat sich als besonders bevorzugt herausgestellt, nämlich EuBa2Cu3O x . Die Erfindung umfaßt aber auch andere Verbindungen von Europium.
Anhand bevorzugter Ausführungsbeispiele wird die Erfindung näher erläutert.
Beispiel 1
Ein supraleitendes Oxid von La, Ba und Cu wird folgendermaßen hergestellt.
Reines La, Ba und Cu (73,3 Gew.-% La, 8,1 Gew.-% Ba und 18,6 Gew.-% Cu) werden in Vakuum in einem Induktionsschmelzofen in einer Schmelzspinnvorrichtung erschmolzen. Die flüssige Legierung wird auf ca. 800°C erhitzt und dann schmelzgesponnen, um ein Band der Legierung zu erzeugen.
Das Legierungs-Band wird oxidiert durch Erhitzen bei konstanter Temperatur von 450°C in einem Strom von reinem Sauerstoff-Gas, bis es fast vollständig oxidiert ist. Die Tem­ peratur wird dann auf 1000°C erhöht und auf dieser gehalten, bis das Proben-Gewicht ungefährt konstant und das Oxid homogen ist in bezug auf die Zusammensetzung. Die Temperatur wird dann auf 490°C abgesenkt und auf dieser Temperatur für ca. 18 h gehalten. Die Temperatur wird dann auf Raum-Temperatur abgesenkt.
Beispiel 2
Ein supraleitender Oxid-Metall-Verbundwerkstoff, in dem die Oxid-Phase ein Oxid von La, Ba und Cu, und die Metall-Phase ein Edelmetall wie Ag ist, wird gemäß dem Ver­ fahren nach Beispiel 1 hergestellt, außer daß das Ag-Metall zuammen mit La, Ba und Cu erschmolzen wird, um die Legierung zu bilden, wobei der anfängliche Oxidations-Schritt bei 400°C stattfindet und die maximale Oxidations-Temperatur niedriger als der Schmelzpunkt des Ag-Metalls (960°C) ist. Während der Oxidation wird Ag nicht oxi­ diert, sondern fällt aus als gesonderte Phase von im wesentlichen reinem Ag. Die Metall- Phase wirkt durch gründliches Mischen mit der Oxid-Phase als ein "Skelett" des Ver­ bundwerkstoffs, was zu verbesserter Duktilität und Festigkeit führt.
Beispiel 3
Ein supraleitender Oxid-Metall-Verbundwerkstoff wird hergestellt gemäß Beispiel 2, außer daß das Edelmetall Überschuß-Cu anstatt Ag-Metall ist. Während der Oxidation werden Temperatur, Sauerstoff-Partialdruck und Reaktionszeit so gewählt, daß die Oxid-Stöchio­ metrie erreicht wird, die für Supraleitfähigkeit erforderlich ist, ohne daß Überschuß-Cu- Metall zu Cu2O und/oder CuO oxidieren. Daher besteht der End-Verbundwerkstoff aus supraleitender La-Ba-Cu-Oxid-Phase und im wesentlichen reiner Cu-Metall-Phase.
Beispiel 4
Das Legierungs-Band, hergestellt gemäß Beispiel 1, 2 oder 3, kann in eine bestimmte Form, z. B. einen Ring oder eine Spule, vor der Oxidation gebracht und dann oxidiert werden, um Supraleiter-Oxid oder -Oxid-Metall-Verbundwerkstoff in der gewünschten Form zu ergeben.
Beispiel 5
Ein Supraleiter-Oxid oder -Oxid-Metall-Verbundwerkstoff wird hergestellt gemäß Beispiel 1, 2 oder 3, jedoch in Form eines Drahtes, indem die Legierung anfangs vorgegeben wird als isostatisch warm-gepreßte Verdichtungsmasse schnell verfestigenden Pulvers, aufge­ schnitten schnell verfestigenden Bands oder Guß-Barrens und dann in Draht durch Drahtziehen verformt wird. Der Draht wird dann verformt durch Aufwickeln um einen Metall-Kern und oxidiert zur Herstellung von Supraleiter-Magneten. Der Draht kann auch vor dem Verformen oxidiert werden.
Beispiel 6
Die Legierung gemäß Beispiel 1, 2 oder 3 wird hergestellt als schnell verfestigendes Pul­ ver, anstatt als Band, und dann isostatisch warm-gepreßt, um eine gewünschte Form zu ergeben, z. B. einen Ring. Das Formteil wird dann oxidiert, um ein Teil aus Supraleiter- Oxid oder -Oxid-Metall-Verbundwerkstoff zu ergeben.
Beispiel 7
Ein Supraleiter-Oxid oder -Oxid-Metall-Verbundwerkstoff wird hergestellt wie in Beispiel 1, 2 oder 3, außer daß die Legierung hergestellt wird durch Schmelzen, anschließendes Atomisieren der flüssigen Legierung unter Verwendung von Inertgas-Atomisierung zur Bildung von Pulver. Das Legierungs-Pulver wird koextrudiert mit einem Barren von Metall oder Metall-Legierung zur Herstellung von Verbundwerkstoff-Draht, Stab oder -Rohr. Das koextrudierte Teil besteht aus einem Metall-Kern, der mit der Legierung beschichtet ist. Das Rohr kann auch beschichtet sein auf der Innen- und/oder Außen­ fläche. Die Beschichtung wird dann oxidiert, um Supraleiter-Oxid oder -Oxid-Metall- Verbundwerkstoffe zu ergeben. Im Fall von Supraleiter-Oxid-Verbundwerkstoffen kann der Metall- oder Metall-Legierungs-Träger eine metallurgische Verbindung mit der Edel­ metall-Phase des Verbundwerkstoffs bilden, so daß die Adhäsion der Beschichtung geför­ dert wird.
Beispiel 8
Eine Legierungs-Beschichtung wird hergestellt durch Laufen eines Metall- oder Metall- Legierungs-Drahts durch ein Bad Legierungs-Schmelze, 2 um die Beschichtung zu bilden. Das Warm-Tauchen erfolgt in Vakuum oder inerter Atmosphäre, um eine vorzeitige Oxidation der Legierung zu vermeiden. Die Beschichtung wird dann oxidiert, um Supra­ leiter-Oxid oder -Oxid-Metall-Verbundwerkstoff gemäß Beispiel 1, 2 oder 3 zu bilden.
Beispiel 9
Eine Legierung wird hergestellt wie in Beispiel 1, 2 oder 3, jedoch in Form einer Be­ schichtung auf einem Träger durch Aufspritzen, Zerstäuben oder Plasma-Spitzen. Die Oxidation erzeugt eine Supraleiter-Oxid- oder Oxid-Metall-Verbundwerkstoff-Beschich­ tung.
Beispiel 10
Ein Dünnfilm der Legierung gemäß Beispiel 1, 2 oder 3 wird niedergeschlagen, z. B. durch chemisches Aufdampfen, Vakuum-Verdampfung, Zerstäuben, Molekularstrahl-Epitaxie, Ionenstrahl-Mischen oder Ionen-Implantation, auf einem metalischen, isolierenden oder halbleitenden Träger. Der Dünnfilm wird dann oxidiert, um einen Dünnfilm aus Supralei­ ter-Oxid oder -Metall-Oxid-Verbundwerkstoff zu ergeben. Dieses Verfahren ist besonders vorteilhaft für die Herstellung integrierter Schaltungen und kann zur Herstellung von z. B. Josephson-Übergangs-Elementen benutzt werden.

Claims (61)

1. Verfahren zur Herstellung eines supraleitenden Oxids, gekennzeichnet durch
  • - Vereinigen der metallischen Elemente des Oxids zu einer Legierung und
  • - Oxidieren der Legierung zur Bildung des supraleitenden Oxids.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die metallischen Elemente in stöchiometrischen Anteilen vereinigt sind.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung in eine Form vor dem Oxidieren verformt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Form Draht, Band, Blech, Stab oder Ring ist.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Draht um einen Metall-Kern zur Herstellung eines Supraleiter-Magnets gewickelt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung in die Form verformt wird durch Drahtziehen, Extrusion, Koextrusion, iostatisches Warm-Pressen oder Walzen.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung als Beschichtung vor dem Oxidieren vorgegeben wird.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Beschichtung hergestellt wird durch Koextrusion, Tauchen, Spritzzerstäuben oder Plasma-Spritzen.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung als Dünnfilm vor dem Oxidieren vorgegeben wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Dünnfilm hergestellt wird durch chemisches Aufdampfen, Vakuum-Verdampfen, Zerstäuben, Molekularstrahl-Epitaxie, Ionenstrahl-Mischen oder Ionen-Implantation.
11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung hergestellt wird durch Aufschmelzen der metallischen Elemente und anschließend schnelles Verfestigen (Erstarren).
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das schnelle Verfestigen Schmelzspinnen oder Inertgas-Atomisierung einschließt.
13. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung hergestellt wird durch Aufschmelzen der metallischen Elemente und anschließendes Gießen.
14. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die metallischen Elemente ausgewählt sind aus folgender Gruppe:
  • - La, Ba, Cu, Y und Sr.
15. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - La, Ba und Cu.
16. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - La, Sr und Cu.
16. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Y, Ba und Cu.
18. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Lu, Ba und Cu.
19. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Lu, Sr, und Cu.
20. Supraleitendes Oxid, herstellbar durch das Verfahren nach einem der Ansprüche 1, 3, 7, 9.
21. Verfahren zur Herstellung eines supraleitenden Oxid-Metall-Verbundwerkstoffs, gekennzeichnet durch
  • - Vereinigen der metallischen Elemente mit einem Edelmetall zur Bildung einer Legierung und
  • - Oxidieren der Legierung unter Bedingungen, ausreichend für das Oxidieren der metal­ lischen Elemente in das Oxid ohne Oxidieren des Edelmetalls, um den Verbundwerkstoff zu bilden.
22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelmetall einen stöchiometrischen Überschuß an einem der metallischen Elemente des Oxids besitzt.
23. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelmetall Cu ist.
24. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelmetall Ag, Pt, Pd oder Au ist.
25. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung in eine Form vor dem Oxidieren verformt wird.
26. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß die Form Draht, Band, Blech, Stab oder Ring ist.
27. Verfahren nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, daß der Draht um einen Metall-Kern zur Herstellung eines Supraleiter-Magnets gewickelt wird.
28. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung in die Form verformt wird durch Drahtziehen, Extrusion, Koextrusion, iostatisches Warm-Pressen oder Walzen.
29. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung als Beschichtung vor dem Oxidieren vorgegeben wird.
30. Verfahren nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, daß die Beschichtung hergestellt wird durch Koextrusion, Tauchen, Spritzzerstäuben oder Plasma-Spritzen.
31. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung als Dünnfilm vor dem Oxidieren vorgegeben wird.
32. Verfahren nach Anspruch 31, dadurch gekennzeichnet, daß der Dünnfilm hergestellt wird durch chemisches Aufdampfen, Vakuum-Verdampfen, Zerstäuben, Molekularstrahl-Epitaxie, Ionenstrahl-Mischen oder Ionen-Implantation.
33. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung hergestellt wird durch Aufschmelzen der metallischen Elemente und anschließend schnelles Verfestigen.
34. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, daß das schnelle Verfestigen Schmelzspinnen oder Inertgas-Atomisierung einschließt.
35. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung hergestellt wird durch Aufschmelzen der metallischen Elemente und anschließendes Gießen.
36. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß die metallischen Elemente ausgewählt sind aus folgender Gruppe:
  • - La, Ba, Cu, Y und Sr.
37. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - La, Ba und Cu.
38. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - La, Sr und Cu.
39. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Y, Ba und Cu.
40. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Lu, Ba und Cu.
41. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Lu, Sr und Cu.
42. Supraleitender Oxid-Metall-Verbundwerkstoff, herstellbar durch das Verfahren nach einem der Ansprüche 21, 25, 29, 31.
43. Supraleitender Oxid-Metall-Verbundwerkstoff, gekennzeichnet durch eine supraleitende Oxid-Phase, gründlich gemischt mit einer Edelmetall-Phase, für verbesserte mechanische Eigenschaften des Verbundwerkstoffs.
44. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxid-Phase besitzt:
  • - ein Oxid metallischer Elemente, ausgewählt aus folgender Gruppe:
    - La, Ba, Cu, Y und Sr.
45. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxid-Phase besitzt:
  • - ein Oxid von La, Ba und Cu.
46. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxid-Phase besitzt:
  • - ein Oxid von La, Sr und Cu.
47. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, daurch gekennzeichnet, daß die Oxid-Phase besitzt:
  • - ein Oxid von Y, Ba und Cu.
48. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxid-Phase besitzt:
  • - ein Oxid von Lu, Ba und Cu.
49. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxid-Phase besitzt:
  • - ein Oxid von Lu, Sr und Cu.
50. Verbundwerkstoff nch Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelmetall Ag, Pt, Au oder Pd ist.
51. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelmetall einen stöchiometrischen Überschuß an einem der metallischen Elemente des Oxids besitzt.
52. Verbundwerkstoff nach Anspruch 51, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelmetall Cu ist.
53. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43
  • - als Dünnfilm.
54. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43
  • - als Beschichtung.
55. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43
  • - als Formteil.
56. Verbundwerkstoff nach Anspruch 55, dadurch gekennzeichnet, daß das Formteil Draht, Band, Blech, Stab oder Ring ist.
57. Verbundwerkstoff nach Anspruch 56, dadurch gekennzeichnet, daß der Draht um einen Metall-Kern zur Herstellung eines Supraleiter-Magnets gewickelt ist.
58. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Europium, Barium und Kupfer.
59. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß zu den metallischen Elementen gehören:
  • - Europium, Barium und Kupfer.
60. Verbundwerkstoff nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxid-Phase ein Oxid von Europium, Barium und Kupfer besitzt.
1. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die metallischen Elemente Europium, Barium und Kupfer im Verhältnis 1 : 2 : 3 besitzen.
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