JP6396799B2 - 混合カソード材料 - Google Patents
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Description
本明細書で引用されるすべての特許、特許出願、および出版物は、本発明が本明細書に記載される日付においてその当業者に既知である最新技術をより完全に説明するために、それらの全体が参照により本明細書に組み込まれる。
本出願は、2011年7月25日に出願された米国特許出願第61/511,280号、および2011年8月17日に出願された同第61/524,532号の先の出願日の利益を主張するものであり、この内容は、それらの全体が参照により本明細書に組み込まれる。
本明細書で使用されるとき、「ドーパント金属」は、電気活性材料の格子部位の中へまたはこれらの間のいずれかで正極の電気活性材料の中にドープされ(またはその元素と置換され)得る金属を指す。ある実施形態では、ドーパント金属は、ドーパント金属が電気化学セル内の電気貯蔵容量に大きく寄与しないように、低濃度(電気活性金属の濃度に対して)で存在するか、または電気活性金属とはかなり異なる酸化還元電位を有する。
一態様では、リチウム鉄マンガンリン酸塩化合物(LFMP)およびリチウム金属酸化物の混合物を含む正電気活性材料が記載される。
利用され得る特定のLFMP化合物は、本明細書にさらに詳細に論述される。
Li1.025Mn0.400Fe0.580Co0.020(PO4)1.000、
Li1.025Mn0.450Fe0.530Co0.020(PO4)1.000、
Li1.025Mn0.500Fe0.480Co0.010Ni0.010(PO4)1.000、
Li1.050Mn0.450Fe0.500Co0.010Ni0.010V0.030(PO4)1.025、
Li1.040Mn0.400Fe0.560Co0.010Ni0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.040Mn0.450Fe0.510Co0.010Ni0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.030Mn0.450Fe0.520Co0.010Ni0.010V0.010(PO4)1.005、
Li1.040Mn0.450Fe0.510Co0.010Ni0.010V0.030(PO4)1.010F0.015、
Li1.050Mn0.450Fe0.510Co0.0100Ni0.005V0.025(PO4)1.020、
Li1.000Mn0.500Fe0.460Co0.040PO4、
Li1.000Mn0.450Fe0.530Co0.010Ni0.010PO4、
Li1.025Mn0.500Fe0.480Co0.010Nb0.010(PO4)1.000、
Li1.050Mn0.450Fe0.500Co0.010Nb0.010V0.030(PO4)1.025、
Li1.040Mn0.400Fe0.560Co0.010Nb0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.040Mn0.450Fe0.510Co0.010Nb0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.030Mn0.450Fe0.520Co0.010Nb0.010V0.010(PO4)1.005、
Li1.040Mn0.450Fe0.510Co0.010Nb0.010V0.030(PO4)1.010F0.015、または
Li1.050Mn0.450Fe0.510Co0.0100Nb0.005V0.025(PO4)1.020が挙げられるがこれらに限定されない。
いくつかの実施形態では、混合正電気活性材料のためのリチウム金属酸化物は、リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物(NCA)、リチウムニッケルコバルトマグネシウム酸化物(NCMg)、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(NCM)、リチウムニッケルコバルト希土類酸化物(NCRE)、スピネルリチウムマンガン酸化物(LMO)、または階層化層状酸化物カソード(LLC)の形態の化合物である。リチウム遷移金属酸化物の他の非限定的な例としては、LCO(リチウムコバルト酸化物)が挙げられ、層状Mn酸化物などはまた、本明細書に開示されるように正電気活性材料の混合物に使用されてもよい。ある実施形態では、金属酸化物は、アルミナ、マグネシア、ジルコニア、酸化亜鉛、AlF3など、他の酸化物、水酸化物、オキシ水酸化物、リン酸塩、またはMg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Ge、Ga、B、Zn、As、Zrなどを基にする金属化合物のフッ化物でコーティングされてもよい。
電極レベルでは、活性材料および導電性添加剤は、層にわたって急速なリチウム拡散を可能にする電極層を提供するために組み合わせられる。炭素または金属相などの導電性添加剤は、その電気化学的安定性、可逆性貯蔵容量、または速度能力を改善するために含まれる。例示的な導電性添加剤としては、黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラック、気相成長炭素繊維(「VGCF」)、およびフラーレンカーボンナノチューブが挙げられる。導電性希釈剤は、約1重量%〜5重量%の正極の全固体組成の範囲で存在する。
米国特許公開第2011/0052988号に記載され、この関連内容は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる、組成Li1.06Fe0.52Mn0.45V0.03(PO4)1.025を有するリチウム鉄マンガンリン酸塩(LFMP)が、NCMとともに混合された。
電極製造:活性材料、導電性炭素粉末ポリマーバインダー、および溶媒を組み合わせ、次いでそれらをより高い剪断で混合して、スラリーを作製することによって電極を調製した。次に、このスラリーを工業用コータのスロットダイの中に注入し、ダイを超えてAl箔の一巻きを供給し、スラリーを取り上げ、加熱区域を通ってそれを引っ張り、反対側にコーティングされた箔を巻き付けた。次に、このコーティングされた箔をコータを再び通過させて、反対側をコーティングした。次に、電極ロールをカレンダー処理によって高密度化した。
黒鉛アノードなどのアノードは一般的に、約91〜94%の効率を有する。セル容量が全カソードまたはアノードの不可逆容量の上限以下のカソードの第1の電荷容量の総量として定義されるとき、より高いカソード効率が望ましい。図示されるように、この効率は、LFMPをNCM材料と混合することによって改善され得る。
Claims (20)
- LiaFe1−x−yMnxDy(PO4)zの組成を有するリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物であって、式中、1.0≦a≦1.10であり、0<x≦0.5であり、0≦y≦0.10であり、1.0<z≦1.10であり、DがCo、Ni、V、Nb、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される、100nm以下の粒径を有する微粒子の形態であるリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物と、
リチウム金属酸化物と、を含み、
前記リチウム鉄マンガンリン酸塩化合物と前記リチウム金属酸化物との重量比は、30:70から70:30である、リチウムイオン電池の正極活性材料。 - 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、LiFe1−xMnx (PO4 ) z であり、0.400<x<0.500である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、LiFe1−xMnx (PO4 ) z であり、0<x≦0.450である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、LiaFe1−x−yMnxDy (PO4 ) z であり、0<x<0.500であり、0.001<y<0.100である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、LiaFe1−x−yMnxDy (PO4 ) z であり、0<x<0.500であり、0.001<y<0.050である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、LiaFe1−x−yMnxCoy (PO4 ) z であり、0<x<0.500であり、0.001<y<0.050である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、LiaFe1−x−yMnxNiy (PO4 ) z であり、0<x<0.500であり、0.001<y<0.050である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、LiaFe1−x−yMnxVy (PO4 ) z であり、0<x<0.500であり、0.001<y<0.050である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記ナノスケールのリチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、
Li1.050Fe0.500Mn0.450Co0.010Ni0.010V0.030(PO4)1.025、
Li1.040Fe0.560Mn0.400Co0.010Ni0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.040Fe0.510Mn0.450Co0.010Ni0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.030Fe0.520Mn0.450Co0.010Ni0.010V0.010(PO4)1.005 、
Li1.050Fe0.510Mn0.450Co0.0100Ni0.005V0.025(PO4)1.020、
Li1.050Fe0.500Mn0.450Co0.010Nb0.010V0.030(PO4)1.025、
Li1.040Fe0.560Mn0.400Co0.010Nb0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.040Fe0.510Mn0.450Co0.010Nb0.010V0.020(PO4)1.015、
Li1.030Fe0.520Mn0.450Co0.010Nb0.010V0.010(PO4)1.005 、
および
Li1.050Fe0.510Mn0.450Co0.0100Nb0.005V0.025(PO4)1.020からなる群から選択される1つ以上の電気活性材料である、請求項1に記載の正極活性材料。 - 前記リチウム金属酸化物は、リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物(NCA)、リチウムニッケルコバルトマグネシウム酸化物(NCMg)、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(NCM)、リチウムニッケルコバルト希土類酸化物(NCRE)、スピネルリチウムマンガン酸化物(LMO)、リチウムコバルト酸化物(LCO)、およびこれらの組み合わせからなる群から選択され、又は、階層化層状酸化物カソード(LLC)の形態の化合物を含む、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記リチウム金属酸化物は、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(NCM)である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記リチウム金属酸化物は、リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物(NCA)である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記リチウム金属酸化物は、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(NCM)であり、前記リチウム鉄マンガンリン酸塩は、LiFe1−xMnx (PO4 ) z であり、式中、0.400<x≦0.450である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 追加のリチウム遷移金属ポリアニオン化合物をさらに含む、請求項1に記載の正極活性材料。
- 正極活性材料は、10〜70%の前記リチウム鉄マンガンリン酸塩化合物を含む、請求項1に記載の正極活性材料。
- 正極活性材料は、40〜70%の前記リチウム鉄マンガンリン酸塩化合物を含む、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記リチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、5m2/gを超える比表面積を有する微粒子の形態である、請求項1に記載の正極活性材料。
- 前記リチウム鉄マンガンリン酸塩化合物は、微粒子の形態であり、
前記リチウム金属酸化物は、微粒子の形態であり、
前記リチウム鉄マンガンリン酸塩化合物と前記リチウム金属酸化物との比表面積比は、0.5〜500である、
請求項1に記載の正極活性材料。 - 請求項1に記載の正極活性材料を含む正極を備えるリチウムイオン電池。
- 黒鉛アノードをさらに備える、請求項19に記載のリチウムイオン電池。
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