JP5919144B2 - 圧粉磁心用鉄粉および圧粉磁心の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、軟磁性粉末を圧縮成形することにより、圧粉磁心を製造する方法に関する。本発明の製造方法により得られる圧粉磁心は、磁気特性に優れ、特に鉄損が小さく、密度が高いことから磁束密度が高い。また本発明は、本発明の製造方法に供せられる軟磁性粉末に関する。

インダクタやモータ等の電磁気部品は、一般に、磁心（コア）の周囲に電気伝導体のコイルを形成した構造単位を持つ。近年では、磁心（コア）として、圧粉磁心を用いることが検討されている。圧粉磁心は、軟磁性粉末を圧縮成形することによって製造され、等方的な磁気特性を持つ。このため、３次元的な磁気回路を設計することが可能となり、電磁気部品の小型軽量化に寄与することができる。

磁性材料が磁化された場合にその材料が示す磁気的な性質である磁気特性としては、鉄損、磁束密度、保磁力、周波数特性等がある。圧粉磁心において重要となる磁気特性としては、鉄損、磁束密度等が挙げられる。

鉄損は、強磁性体内部に交流磁界を加えたときに生じる磁性体内部でのエネルギー損失である。上記インダクタやモータなどの電磁気部品は交流磁場中で使用されることが多いため、電磁変換特性向上の観点から、電磁気部品に用いられる圧粉磁心には鉄損の低減が求められる。

鉄損は、材料内磁束変化の緩和現象（磁気共鳴など）を伴わない領域であれば、さらにヒステリシス損と渦電流損の和で表される。ヒステリシス損は駆動周波数に比例し、渦電流損は駆動周波数の２乗に比例している。したがって、駆動周波数が高周波（例えば、１ｋＨｚ以上）になると、渦電流損が鉄損に及ぼす影響が大きくなり、駆動周波数が低周波（例えば、数１００Ｈｚ〜１ｋＨｚ）になると、ヒステリシス損が鉄損に及ぼす影響が大きくなる。

電磁気部品のうち、インダクタやリアクトル等は、高周波の駆動周波数で使用されるため、渦電流損の低減が重要となる。渦電流損を低減するには、鉄基粒子の表面を絶縁被膜で被覆すればよいことが知られている。鉄基粒子の表面を絶縁被膜で被覆することにより、複数の粒子にまたがって流れる渦電流の発生が抑制される。これにより、渦電流は個々の粒子内に局在することとなるため、全体として渦電流損を低減することができる。絶縁被膜としては、絶縁性の無機被膜（例えば、りん酸系化成被膜、水ガラス被膜、酸化物被膜など）や樹脂被膜（例えばシリコーン樹脂被膜など）が用いられている。また、渦電流損を低減するには、粒子径が小さい軟磁性粉末を用いることも有効である（例えば、特許文献１）。

また、電磁気部品のうち、モータ等は、低周波の駆動周波数で使用されるため、ヒステリシス損の低減が重要となる。ヒステリシス損を低減するには、軟磁性粉末を成形して得られた成形体に熱処理を施せばよいことが知られている。すなわち、ヒステリシス損は保磁力と強く相関しており、圧粉磁心の保磁力は、成形体に歪みが多く導入されるほど大きくなる。したがって、成形後に熱処理（歪み取り焼鈍）を施して、導入された歪みを開放すれば、圧粉磁心の保磁力は小さくなる。その結果、圧粉磁心のヒステリシス損は小さくなる。

また磁束密度を向上するためには、軟磁性粉末自体の磁束密度を高くすることが必要であり、不純物元素の少ない純鉄粉が好ましい。また、圧粉磁心の成形体密度を高くすることによっても磁束密度を向上することができる。

特開２００９−３２８８０号公報（第６〜９頁、表２）

圧粉磁心の原料となる鉄基原料粉末は、表面が酸化していることが多いため、還元焼鈍を行う必要がある。還元焼鈍は、水素などの還元性雰囲気下で、９００℃以上１２５０℃以下で行われる。９００℃以上１２５０℃以下の高温で還元焼鈍すると、鉄基原料粉末の焼結が進み、隣接する鉄基原料粉末同士が融着結合する。したがって、所望の粒度の軟磁性粉末を得るためには、鉄基還元粉末を粉砕し、粉砕により得られた鉄基粉砕粉末を分級すればよいことが知られている。しかしながら、このような方法で製造した軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を形成しても、十分な磁気特性が得られないことがあった。

本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、成形体密度が高く、鉄損を低減した圧粉磁心を製造する方法を提供することにある。

上記課題を解決することのできた本発明に係る圧粉磁心の製造方法（第１の製造方法）とは、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９５質量％以上であり、平均歪みが０．１００％未満である軟磁性粉末を圧縮成形する点に要旨を有している。
また、前記軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子であることが好ましい。
第１の製造方法により得られる圧粉磁心は、インダクタのコアであることが好ましい。

また、上記課題を解決することのできた圧粉磁心用軟磁性粉末（第１の軟磁性粉末）とは、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９５質量％以上であり、平均歪みが０．１００％未満であることを特徴とする。
前記軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子であることが好ましい。

本発明に係る圧粉磁心の製造方法（第２の製造方法）は、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上であり、平均歪みが０．０５０％未満である軟磁性粉末を圧縮成形する点に要旨を有している。
また、前記軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子であることが好ましい。
第２の製造方法により得られる圧粉磁心は、モータの回転子または固定子のコアであることが好ましい。

本発明に係る圧粉磁心用軟磁性粉末は、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末（第２の軟磁性粉末）の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上であり、平均歪みが０．０５０％未満であることを特徴とする。
前記軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子であることが好ましい。

本発明の製造方法（第１の製造方法）によれば、目開き７５μｍの篩いを９５質量％以上通過し、平均歪みが０．１００％未満である軟磁性粉末（第１の軟磁性粉末）を圧縮成形するため、鉄損を低減すると同時に、成形体密度が向上し、磁束密度の向上した圧粉磁心を製造することができる。
また、本発明の製造方法（第２の製造方法）によれば、目開き６００μｍの篩いを９８質量％以上通過し、平均歪みが０．０５０％未満である軟磁性粉末（第２の軟磁性粉末）を圧縮成形するため、鉄損を低減すると同時に、成形体密度が向上し、磁束密度の向上した圧粉磁心を製造することができる。
さらに本発明によれば、鉄基原料粉末を還元焼鈍して得られた塊状や板状の鉄基還元粉末を粉砕するにあたり、工業的にも有利な粉砕の程度を、歪みを指標として評価することができる。

図１は発明例１〜４及び比較例１で得られた圧粉磁心の成形体密度を平均歪みに対してプロットした図である。 図２は発明例５、６及び比較例２で得られた圧粉磁心の成形体密度を平均歪みに対してプロットした図である。 図３は発明例１〜４及び比較例１で得られた圧粉磁心の鉄損を平均歪みに対してプロットした図である。

本発明者らは、鉄損を低減させたうえで、成形体密度を向上させ、磁束密度を向上させるために鋭意検討を重ねた結果、以下の知見を得た。従来では、目的とする所定の粒度の軟磁性粉末をより多く得るため、また場合により軟磁性粉末の粒度を小さくして鉄損を低減するために、長時間の粉砕を行っていた。しかし粉砕時間が長いと、鉄基還元粉末や鉄基粉砕粉末には歪みが導入されやすくなる。粉砕時、鉄基還元粉末や鉄基粉砕粉末に導入された歪みは、分級や圧縮成形などの操作によっては除去されず、得られた軟磁性粉末には歪みが残留することとなる。このように粉砕によって導入された歪みは、成形体の焼鈍によっても除去するのが困難であり、軟磁性粉末の粒度が小さくなり渦電流損が低減されたとしても、それ以上にヒステリシス損が増大する結果、逆に鉄損を増大させる。その上、粉砕によって歪みが導入された軟磁性粉末は硬化しているため、このような軟磁性粉末を圧縮成形しても高い成形体密度が得られず、磁束密度が低下する。

そこで本発明者らは、所定の粒度に対して歩留まりが低下することは承知の上で、粉砕時間を短くし、粉砕した鉄粉から所望の粒度のものを分級により回収して圧粉磁心を形成したところ、圧粉磁心として優れた磁気特性が得られることを見出し、本発明を完成した。以下、本発明について詳しく説明する。

１．圧粉磁心の製造方法
本発明に係る圧粉磁心の第１の製造方法は、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が軟磁性粉末の全量に対して９５質量％以上であり、平均歪みが０．１００％未満である第１の軟磁性粉末を圧縮成形することを特徴とする。第１の製造方法により製造された圧粉磁心は、高周波の駆動周波数で使用される電磁気部品、例えばインダクタ（チョークコイル、ノイズフィルタ、リアクトルなど）のコアに好ましく適用される。
また、本発明に係る圧粉磁心の第２の製造方法は、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上であり、平均歪みが０．０５０％未満である第２の軟磁性粉末を圧縮成形することを特徴とする。また、第２の製造方法により製造された圧粉磁心は、低周波の駆動周波数で使用される電磁気部品、例えばモータの回転子または固定子のコアに好ましく適用される。

本発明の圧粉磁心の製造方法は、第１および第２のいずれの製造方法においても、プレス機と金型を用い、後述する軟磁性粉末を圧縮成形することを特徴とする。圧縮成形の好適条件は、面圧で、例えば、４９０〜１９６０ＭＰａである。成形温度は、室温成形、温間成形（例えば、１００〜２５０℃）のいずれも可能である。

上記軟磁性粉末を成形するにあたっては、該軟磁性粉末に、さらに潤滑剤を配合してもよい。潤滑剤の作用により、軟磁性粉末を成形する際の粉末間、あるいは軟磁性粉末と成形型内壁間の摩擦抵抗を低減でき、成形体の型かじりや成形時の発熱を防止することができる。

上記潤滑剤としては、従来から公知のものを使用すればよく、具体的には、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム等のステアリン酸の金属塩粉末、ポリヒドロキシカルボン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド（エチレンビスステアリルアミド）、（Ｎ−オクタデセニル）ヘキサデカン酸アミド等の脂肪酸アミド、パラフィン、ワックス、天然または合成樹脂誘導体等が挙げられる。これらのなかでも、脂肪酸アミドが好ましく、中でもポリヒドロキシカルボン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミドが好ましい。

上記潤滑剤は、上記軟磁性粉末全体の質量に対して、質量割合で、０．２〜１質量％であることが好ましい。上記潤滑剤の質量割合は、より好ましくは０．３質量％以上であり、更に好ましくは０．４質量％以上である。しかし上記潤滑剤を１質量％を超えて配合してもその効果は飽和し、また潤滑剤の量が多くなると成形体密度が小さくなり、磁気特性が劣化する。従って上記潤滑剤の質量割合は、１質量％以下とすることが好ましく、より好ましくは０．９質量％以下、更に好ましくは０．８質量％以下である。なお、成形する際に、型内壁面に潤滑剤を塗布した後、成形するような場合（型潤滑成形）には、潤滑剤量は０．２質量％より少なくても構わない。

次に、本発明では、上記成形体に熱処理を施して圧粉磁心を製造することができる。これにより成形時に導入された歪みが解放され、該成形時に導入された歪みに起因する圧粉磁心のヒステリシス損を低減できる。このときの熱処理温度は４００℃以上が好ましく、より好ましくは４５０℃以上、更に好ましくは５００℃以上である。当該工程は、比抵抗の劣化がなければ、より高温で行うのが望ましい。しかし熱処理温度が７００℃を超えると、絶縁皮膜が破壊されることがある。絶縁被膜が破壊されると鉄損、特に渦電流損が増大し、比抵抗劣化するため好ましくない。従って熱処理温度は７００℃以下が好ましく、より好ましくは６５０℃以下である。

上記熱処理時の雰囲気は、非酸化性雰囲気とすることが好ましい。雰囲気ガスとしては、窒素、或いはヘリウムやアルゴン等の希ガスなどが挙げられる。また、真空で熱処理しても構わない。熱処理時間は比抵抗の劣化がなければ特に限定されないが、２０分以上が好ましく、より好ましくは３０分以上、更に好ましくは１時間以上である。

上記の条件で熱処理を行うと、絶縁被膜の破壊が起こりにくいため、鉄損、特に渦電流損（保磁力にも相当する）を増大させることなく、高い電気絶縁性、即ち高い比抵抗を有する圧粉磁心を製造できる。

上記熱処理の後、冷却して常温に戻すことにより本発明に係る圧粉磁心が得られる。

２．軟磁性粉末
２−１．軟磁性粉末
２−１−１．第１の軟磁性粉末
本発明の第１の軟磁性粉末は、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９５質量％以上であり、平均歪みが０．１００％未満であることを特徴とする。目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合は、好ましくは９６質量％以上、より好ましくは９８質量％以上である。目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が多くなるほど、すなわち軟磁性粉末の粒子径が小さいほど、本発明の製造方法により製造される圧粉磁心は、高周波の駆動周波数で使用される電磁気部品、例えばインダクタとして用いた場合であっても、鉄損、特に渦電流損が効果的に低減される。また、平均歪みは好ましくは０．０９７％以下、より好ましくは０．０９０％以下、さらに好ましくは０．０８０％以下、特に好ましくは０．０７０％以下である。平均歪みが小さいほど、本発明の第１の製造方法により製造される圧粉磁心は、成形体密度が高く磁束密度が高くなるので、鉄損を低減することができる。
本発明の第１の軟磁性粉末は、表面に後述する絶縁層を有している鉄基粒子であることが好ましい。

また、本発明の第１の軟磁性粉末は、さらに、目開き４５μｍの篩いを通過しない軟磁性粉末の質量割合が、５０質量％以上であることが好ましい。目開き４５μｍの篩いを通過しない軟磁性粉末の質量割合は、好ましくは５５質量％以上である。目開き４５μｍの篩いを通過しない軟磁性粉末の質量割合が高いほど、軟磁性粉末の粒径が均一になると同時に、粉砕時に導入される歪みが少ないため、成形体密度を高くでき、その結果磁束密度が高くなり、鉄損が低減されるので、磁気特性に優れた圧粉磁心を製造することができる。

２−１−２．第２の軟磁性粉末
本発明の第２の軟磁性粉末は、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上であり、平均歪みが０．０５０％未満であることを特徴とする。目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合は、好ましくは９９質量％以上である。第２の軟磁性粉末は、低周波の駆動周波数で使用される電磁気部品、例えばモータのコアに用いることを意図しているため、基本的には軟磁性粉末の粒子径が大きいことが好ましい。しかしながら、軟磁性粉末の粒子径が大きくなりすぎると金型の細部への充填がしにくくなり、得られる圧粉磁心に欠損が生じたり、密度が低下したり、密度にばらつきが生じたりする。したがって、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合を軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上とする。また、平均歪みは好ましくは０．０４５％以下、さらに好ましくは０．０４０％以下である。平均歪みが小さいほど、本発明の第２の製造方法により製造される圧粉磁心は、成形体密度が高く磁束密度が高くなるので、鉄損を低減することができる。

また、本発明の第２の軟磁性粉末は、さらに、目開き１８０μｍの篩いを通過しない軟磁性粉末の質量割合が、２０質量％以上であることが好ましい。目開き１８０μｍの篩いを通過しない軟磁性粉末の質量割合が高いほど、軟磁性粉末の粒径が均一になると同時に、粉砕時に導入される歪みが少ないため、成形体密度を高くすることができ、その結果磁束密度が高くなる。また、軟磁性粉末の粒子径が大きくなることにより、粒子内部の結晶粒径も大きくなり、ヒステリシス損が低減される。これらのことから鉄損が低減されるので、磁気特性に優れた圧粉磁心を製造することができる。

２−２．絶縁層
上記第１および第２の軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子であることが好ましい。上記絶縁層を構成するものとしては、例えば、絶縁性無機皮膜や絶縁性樹脂皮膜が挙げられる。前記絶縁性無機皮膜の表面には、更に絶縁性樹脂皮膜が形成されることが好ましい。この場合、また、絶縁性無機皮膜と絶縁性樹脂皮膜との合計厚みは２５０ｎｍ以下とすることが好ましい。膜厚が２５０ｎｍを超えると、磁束密度の低下が大きくなる場合がある。

２−２−１．絶縁性無機皮膜
上記絶縁性無機皮膜としては、例えば、りん酸系化成皮膜、クロム系化成皮膜、水ガラス皮膜、酸化物皮膜などが挙げられ、好ましくはりん酸系化成皮膜である。上記絶縁性無機皮膜は、２種類以上の皮膜を積層して形成してもよいが、通常は単層でよい。

りん酸系化成皮膜は、Ｐを含む化合物を用いて形成されるアモルファス状またはガラス状の皮膜であればその組成は特に限定されるものではない。上記りん酸系化成皮膜は、Ｐ以外に、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｎａ、Ｋ、Ｓ、Ｓｉ、Ｂ、Ｍｇなどから選択される１種または２種以上の元素を含んでいてもよい。これらの元素は、上述の熱処理工程の際に、酸素がＦｅと半導体を形成して比抵抗を低下させるのを抑制する作用を有している。

上記りん酸系化成皮膜の厚みは、１〜２５０ｎｍ程度が好ましい。膜厚が１ｎｍより薄いと絶縁効果が発現しないことがある。また膜厚が２５０ｎｍを超えると、絶縁効果が飽和する上、圧粉磁心の高密度化の点からも望ましくない。より好ましい膜厚は、１０〜５０ｎｍである。

２−２−２．絶縁性樹脂皮膜
上記絶縁性樹脂皮膜としては、例えば、シリコーン樹脂皮膜、フェノール樹脂皮膜、エポキシ樹脂皮膜、ポリアミド樹脂皮膜、ポリイミド樹脂皮膜などが挙げられる。好ましくはシリコーン樹脂皮膜である。上記絶縁性樹脂皮膜は、２種類以上の皮膜を積層して形成してもよいが、通常は単層でよい。なお、上記絶縁性とは、本発明では、最終的な圧粉磁心の比抵抗を４端子法で測定したときに、５０μΩ・ｍ程度以上になることを意味している。

本発明で用いられるシリコーン樹脂は、従来から公知のシリコーン樹脂を用いることができ、例えば市販品として、信越シリコーン社製のＫＲ２６１、ＫＲ２７１、ＫＲ２７２、ＫＲ２７５、ＫＲ２８０、ＫＲ２８２、ＫＲ２８５、ＫＲ２５１、ＫＲ１５５、ＫＲ２２０、ＫＲ２０１、ＫＲ２０４、ＫＲ２０５、ＫＲ２０６、ＫＲ２２５、ＫＲ３１１、ＫＲ７００、ＳＡ−４、ＥＳ−１００１、ＥＳ１００１Ｎ、ＥＳ１００２Ｔ、ＫＲ３０９３や東レダウコーニング社製のＳＲ２１００、ＳＲ２１０１、ＳＲ２１０７、ＳＲ２１１０、ＳＲ２１０８、ＳＲ２１０９、ＳＲ２１１５、ＳＲ２４００、ＳＲ２４１０、ＳＲ２４１１、ＳＨ８０５、ＳＨ８０６Ａ、ＳＨ８４０などが挙げられる。熱的安定性の観点から、メチル基が５０モル％以上のメチルフェニルシリコーン樹脂（例えば、信越化学工業社製のＫＲ２２５、ＫＲ３１１等）を用いることが好ましく、７０モル％以上（例えば、信越化学工業社製のＫＲ３００等）がより好ましく、フェニル基を全く持たないメチルシリコーン樹脂（例えば、東レ・ダウコーニング社製のＳＲ２４００、信越化学工業社製のＫＲ２５１、ＫＲ４００、ＫＲ２２ＯＬ、ＫＲ２４２Ａ、ＫＲ２４０、ＫＲ５００、ＫＣ８９等）がさらに好ましい。中でも、ＳＲ２４００が最も好ましい。

上記シリコーン樹脂皮膜の厚みは、１〜２００ｎｍが好ましく、より好ましくは２０〜１５０ｎｍである。

また、上記りん酸系化成皮膜の上に、更にシリコーン樹脂皮膜を有していてもよい。これにより、シリコーン樹脂の架橋・硬化反応終了時（圧縮時）には、粉末同士が強固に結合する。また、耐熱性に優れたＳｉ−Ｏ結合を形成して、絶縁皮膜の熱的安定性を向上できる。

２−３．歪みの測定方法
本発明では、平均歪みは、Ｘ線回折法により測定することができる。Ｘ線で計測される歪みは、軟磁性粉末中で結晶が様々な方向を向いていることに起因して軟磁性粉末全体の歪みの平均値となるため、機械的な歪みとは完全には一致しない。しかしながら、Ｘ線回折法では、粉末材料であれば非破壊で測定することが可能であり、再現性、定量性に優れることから、Ｘ線回折法により軟磁性粉末の歪みを測定することが好ましい。

Ｘ線回折法とは、ある一定の波長λのＸ線を軟磁性粉末に入射するとき、回折角２θと、軟磁性粉末中の原子間距離に相当する回折面間隔ｄとが、以下のブラッグ式
λ＝２ｄ・ｓｉｎθ （１）
で与えられる関係を満たすことを利用し、原子間距離を測定するものである。物質は、物質を構成する原子の種類や結晶構造等により、夫々固有の回折面間隔を持つため、Ｘ線回折法により物質の同定を行うことができる。

軟磁性粉末に歪みが導入された場合、軟磁性粉末中で原子間距離ｄも変化するため、波長λのＸ線に対する回折角２θもそれに伴って変化する。従って、軟磁性粉末に導入された歪みの程度は、上記式（１）で表わされるブラッグ式を利用して計算することができる。

平均歪みは、例えば、以下の様な方法で算出することができる。まず、軟磁性粉末に特徴的な、波長λに対するある回折角について、歪みが存在しない時の該回折角の値を２θ_a0とする。軟磁性粉末のＸ線回折測定により得られたＸ線回折スペクトル中、２θ_a0に由来するピークの半価幅にわたり、上記ブラッグ式を用いて回折面間隔ｄを計算し、回折角２θ_a0に対応する回折面間隔ｄ_a0からの変位量

を求める。次に、２θ_a0に由来するピークの半価幅にわたって、その平均値

を取り、該平均値を下記式（４）

によって無次元化し、百分率で表わすことによって、平均歪みを算出することができる。

軟磁性材料に導入された歪みは、後述する、鉄基原料粉末の粒度や、還元焼鈍工程における還元焼鈍温度、粉砕工程における粉砕収率を適宜調整することにより制御することができる。

３．軟磁性粉末の製造方法
３−１．鉄基原料粉末
まず、軟磁性粉末を製造する原料粉末である鉄基原料粉末とは、強磁性体の鉄基粉末であり、具体的には、純鉄粉、鉄基合金粉末（例えば、Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金、センダスト、パーマロイなど）、および鉄基アモルファス粉末等が挙げられる。

上記鉄基原料粉末は、例えば、アトマイズ法（ガスアトマイズ法や水アトマイズ法）や粉砕法によって製造できる。また、得られた粉末を必要に応じて予備還元しておいてもよい。例えば、還元焼鈍工程に先立って、水アトマイズ法によって鉄基原料の溶湯から酸化鉄基粉末を形成するアトマイズ工程と、前記酸化鉄基粉末を予備還元して鉄基原料粉末を得る予備還元工程とを更に含んでもよい。この場合、還元焼鈍工程では、予備還元工程によって得られた上記鉄基原料粉末を還元性雰囲気中で加熱することによって該鉄基原料粉末を還元焼鈍すればよい。

なお、後述する還元焼鈍は、表面エネルギーを駆動力として焼結が進行することが知られている。鉄基原料粉末等の粉末材料では一般に、粒度が小さいほど粉末の表面積が大きくなることから、鉄基原料粉末の粒度が小さ過ぎると、表面エネルギーが大きくなり過ぎるため、これを駆動力とする焼結が進み過ぎる虞がある。焼結が進み過ぎると、後述する粉砕工程で軟磁性粉末に導入される歪みが多くなるため好ましくない。

このような観点から、第１の軟磁性粉末である、目開き７５μｍの篩いを通過する質量割合が９５質量％以上であり、平均歪みが０．１００％未満である軟磁性粉末を得ようとする場合、前記第１の軟磁性粉末を製造するために用いる鉄基原料粉末の粒度は、７５μｍの篩いを通過する鉄基原料粉末の質量割合が９０％質量以上で、かつ、４５μｍの篩いを通過する鉄基原料粉末の質量割合が鉄基原料粉末の全量に対し６０質量％以下となる粒度であることが好ましい。粒子径の大きい鉄基原料粉末が多すぎると歩留まりが低下する。一方、粒子径の小さい鉄基原料粉末が多すぎると還元工程で焼結が過剰に進み、粉砕にパワーが必要となり、歪みが生じやすくなる。

また同様に、第２の軟磁性粉末である、目開き６００μｍの篩いを通過する質量割合が９８質量％以上であり、平均歪みが０．０５０％未満である軟磁性粉末を得ようとする場合、第２の軟磁性粉末を製造するために用いる鉄基原料粉末の粒度は、６００μｍの篩いを通過する鉄基原料粉末の質量割合が９９質量％以上で、かつ、４５μｍの篩いを通過する鉄基原料粉末の質量割合が鉄基原料粉末の全量に対して３０質量％以下となる粒度であることが好ましい。

３−２．還元焼鈍工程
還元焼鈍工程では、上記鉄基原料粉末を還元性雰囲気中で加熱することによって該鉄基粉末材料を還元焼鈍する。上記鉄基原料粉末を還元焼鈍するときの雰囲気は、還元性雰囲気とすればよい。還元性雰囲気としては、例えば、水素ガス雰囲気、および水素ガスと不活性ガス（例えば、窒素ガス、アルゴンガスなど）との混合ガス雰囲気とすればよい。
この際、隣接する鉄基原料粉末同士が焼結により融着結合し、還元焼鈍により得られる鉄基還元粉末は板状や塊状の焼結体となる。

上記鉄基原料粉末を還元焼鈍するときの還元焼鈍温度の下限は特に限定されず、例えば、９００℃以上で還元焼鈍することが好ましい。９００℃以上の温度で還元焼鈍すれば、鉄基原料粉末や鉄基還元粉末内の結晶粒径を粗大化できるため、圧粉磁心のヒステリシス損を低減できる。上記還元焼鈍温度は、より好ましくは９３０℃以上、更に好ましくは９５０℃以上である。しかし還元焼鈍温度が高くなり過ぎると、焼結が進み過ぎる結果、粉砕するのに多大なエネルギーが必要となり工業的に不利である。また、焼結が進み過ぎると、後述する粉砕工程において鉄基還元粉末に歪みが多く導入されるため、所定の粒径において所定の歪みを持つ軟磁性粉末を得ることができなくなる。従って、本発明の第１および第２の軟磁性粉末を製造するためには、加熱温度は１２５０℃以下とすることが好ましく、より好ましくは１２００℃以下である。

３−３．粉砕工程
粉砕工程では、上記還元焼鈍工程で還元焼鈍した鉄基還元粉末を粉砕し、分級して所望の粒度のものを所望の割合で混合することによって鉄基粒子を得る。分級して得られた鉄基粒子は、そのままでも軟磁性粉末として用いることができ、さらに表面に絶縁層を形成した後、軟磁性粉末として用いることもできる。鉄損、特に渦電流損低減の観点から、鉄基粒子の表面に絶縁層を形成することが好ましい。
鉄基還元粉末は、鉄基原料粉末同士が融着結合した結果、板状や塊状の焼結体となっている。このような鉄基還元粉末を粉砕する方法は特に限定されず、公知の破砕機や粉砕機（例えば、フェザーミル、ハンマーミル、パルベライザーなど）を適宜組み合わせればよい。

３−３−１．第１の軟磁性粉末
上記鉄基還元粉末の粉砕は、第１の軟磁性粉末を得ようとする場合、粉砕収率（７５μｍ）が、９５質量％以上となり、かつ、粉砕収率（４５μｍ）が６０質量％以下となるように行い、この時点で、目開き７５μｍの篩を通過する鉄基粉砕粉末を本発明の鉄基粒子として回収することによって行う。粉砕収率（７５μｍ）とは、粉砕工程に供した粉砕前の鉄基還元粉末の全量に対する、目開き７５μｍの篩を通過する粉砕後の鉄基粒子の質量割合のことをいう。また、第１の軟磁性粉末に関して、粉砕収率（４５μｍ）とは、粉砕工程によって得られた７５μｍ以下の粉末に対する、目開き４５μｍの篩を通過する鉄粉粒子の質量割合のことを言う。粉砕収率（７５μｍ）と粉砕収率（４５μｍ）が上記の範囲であると、得られる第１の軟磁性粉末は、目開き７５μｍを通過する軟磁性粉末の質量割合が軟磁性粉末の全量に対して９５質量％以上であり、平均歪みが０．１００％以下となる。

また、第１の軟磁性粉末を得ようとする場合、粉砕収率（７５μｍ）は、９５質量％以上が好ましく、９８質量％以上がより好ましい。また、粉砕収率（４５μｍ）は好ましくは５５質量％以下であり、より好ましくは５０質量％以下である。上記粉砕収率（４５μｍ）が６０質量％を超える場合、軟磁性粉末には歪みが多く導入されるため、圧粉磁心の鉄損、特にヒステリシス損の増大や、成形体密度の低下を招き、磁束密度を低下させるため、好ましくない。また、上記粉砕収率（７５μｍ）が９５質量％未満であると、粉砕収率が低い、すなわち粉砕歩留まりが低いことから、工業的に不利であるため好ましくない。

３−３−２．第２の軟磁性粉末
上記還元鉄基粉末材料の粉砕は、第２の軟磁性粉末を得ようとする場合、粉砕収率（６００μｍ）が、９８質量％以上、かつ、粉砕収率（４５μｍ）が５質量％以下となるように行い、この時点で目開き６００μｍの篩を通過する鉄基粉砕粉末を本発明の鉄基粒子として回収することによって行う。粉砕収率（６００μｍ）とは、粉砕工程に供した粉砕前の鉄基還元粉末の全量に対する、目開き６００μｍの篩を通過する粉砕後の鉄基粒子の質量割合のことをいう。また、第２の軟磁性粉末に関して、粉砕収率（４５μｍ）とは、粉砕工程によって得られた６００μｍ以下の粉末に対する、目開き４５μｍの篩を通過する鉄粉粒子の質量割合のことを言う。粉砕収率（６００μｍ）が上記の範囲であると、得られる軟磁性粉末は、目開き６００μｍを通過する軟磁性粉末の質量割合が軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上であり、平均歪みが０．０５０％以下となる。

また、第２の軟磁性粉末を得ようとする場合、粉砕収率（６００μｍ）は、９８質量％以上が好ましく、９９質量％以上がより好ましい。また、粉砕収率（４５μｍ）は好ましくは５質量％以下であり、より好ましくは２質量％以下である。上記粉砕収率（４５μｍ）が５質量％を超える場合、軟磁性粉末には歪みが多く導入されるため、圧粉磁心の鉄損、特にヒステリシス損の増大や、成形体密度の低下を招き、磁束密度を低下させるため、好ましくない。また、上記粉砕収率（６００μｍ）が９８質量％未満であると、粉砕収率が低いすなわち粉砕歩留まりが低いことから、工業的に不利であるため好ましくない。

３−４．絶縁層形成工程
３−４−１．りん酸系化成皮膜の形成方法
本発明で用いるりん酸系化成皮膜形成粉末は、いずれの態様で製造されてもよい。例えば、水および／または有機溶剤からなる溶媒に、Ｐを含む化合物を溶解させた溶液と、粗粉化した軟磁性鉄基粉末とを混合した後、必要に応じて前記溶媒を蒸発させて得ることができる。本工程で用いる溶媒としては、水や、アルコールやケトン等の親水性有機溶剤、及びこれらの混合物が挙げられる。溶媒には公知の界面活性剤を添加してもよい。上記Ｐを含む化合物としては、例えばオルトりん酸（Ｈ₃ＰＯ₄）またはその塩などが挙げられ
る。

３−４−２．シリコーン樹脂皮膜の形成方法
上記シリコーン樹脂皮膜の形成は、例えば、シリコーン樹脂をアルコール類や、トルエン、キシレン等の石油系有機溶剤等に溶解させたシリコーン樹脂溶液と、軟磁性鉄基粉末とを混合し、次いで必要に応じて前記有機溶剤を蒸発させることによって行うことができる。軟磁性鉄基粉末としては、りん酸系化成皮膜を有する軟磁性鉄基粉末（りん酸系化成皮膜形成粉末）であることが好ましい。

以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。なお、以下においては、特に断りのない限り、「部」は「質量部」を、「％」は「質量％」を意味する。

下記に示す軟磁性鉄基粉末を準備し、下記に示す手順で圧粉磁心を製造した。

（鉄基粒子の製造）
発明例１〜４、比較例１
鉄基原料粉末として純鉄粉を準備し、７５μｍの篩いを通過する純鉄粉の質量割合が９５質量％以上で、かつ、４５μｍの篩いを通過する純鉄粉の質量割合が５２質量％となるよう調整した。この鉄基原料粉末を表２に示す還元焼鈍温度で還元焼鈍した。得られた鉄基還元粉末を、表１に示す粉砕収率（４５μｍ）となるように各種装置を用いて粉砕し、７５μｍの篩いを通過する鉄基粉砕粉末を回収して、鉄基粒子を得た。

発明例５、６、比較例２
鉄基原料粉末として純鉄粉を準備し、６００μｍの篩いを通過する純鉄粉の質量割合が９９質量％で、かつ、４５μｍの篩いを通過する純鉄粉の質量割合が６．２質量％となるよう調整した。この鉄基原料粉末を表３に示す還元焼鈍温度で還元焼鈍した。得られた鉄基還元粉末を、表１に示す粉砕収率（４５μｍ）となるように各種装置を用いて粉砕し、６００μｍの篩いを通過する鉄基粉砕粉末を回収して、鉄基粒子を得た。

上記工程によって得られた発明例１〜６、比較例１、２の鉄基粒子について、粉末Ｘ線回折測定を行い、平均歪みを測定した。粉末Ｘ線回折測定装置および測定の条件を表１に示す。

（鉄基粒子の製造）
次に、得られた発明例１〜６、比較例１、２鉄基粒子の表面に、絶縁層として絶縁性無機皮膜、絶縁性樹脂皮膜をこの順（鉄基粒子側が絶縁性無機皮膜、外側が絶縁性有機皮膜）で形成した。絶縁性無機皮膜としてはりん酸系化成皮膜を形成し、絶縁性樹脂皮膜としてはシリコーン樹脂皮膜を形成した。

りん酸系化成皮膜の形成には、りん酸系化成皮膜用処理液として、水：５０部、ＮａＨＰＯ₄：３０部、Ｈ₃ＰＯ₄：１０部、（ＮＨ₂ＯＨ）₂・Ｈ₂ＳＯ₄：１０部、Ｃｏ₃（ＰＯ₄）₂：１０部を混合して、さらに水で２０倍に希釈した処理液を用いた。りん酸系化成皮膜の厚みは１０〜１００ｎｍであった。

シリコーン樹脂皮膜の形成には、シリコーン樹脂「ＳＲ２４００」（東レ・ダウコーニング社製）をトルエンに溶解させて調製した樹脂固形分濃度が５％の樹脂溶液を用いた。シリコーン樹脂皮膜の厚みは１００〜１５０ｎｍであった。

次に、上記２層の絶縁層（鉄基粒子側がりん酸系化成皮膜、外側がシリコーン樹脂皮膜）を形成した軟磁性粉末（以下、絶縁被覆軟磁性粉末ということがある）を、夫々成形し、圧粉磁心を製造した。製造は、ステアリン酸亜鉛をアルコールに分散させて金型表面に塗布した後、絶縁被覆軟磁性粉末を入れ、プレス機を用いて温間条件（１３０℃）で、面圧１１７７．５ＭＰａ（１２ｔｏｎ／ｃｍ²）で成形した。成形体の形状は、長さ３１．７５ｍｍ×幅１２．７ｍｍ×厚み５ｍｍの板状とした。

得られた板状の成形体に、窒素雰囲気下で、６００℃で３０分間の熱処理を施した。なお、室温から６００℃に加熱するときの昇温速度は１０℃／分とし、熱処理後は炉内で徐冷した。
圧粉磁心の成形体密度を表２、３に示す。また、発明例１〜４及び比較例１の軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁心の成形体密度と平均歪みとの相関を図１に、発明例５、６及び比較例２の軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁心の成形体密度と平均歪みとの相関を図２に示す。

上記測定試料につき、交流Ｂ−Ｈアナライザーを用いて、最大磁束密度０．１Ｔ、周波数１０ｋＨｚで鉄損を測定した。合わせて比抵抗の測定も行った。
これらの測定結果をまとめて表２、３に示す。また、第１の軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁心の鉄損と平均歪みとの相関を図３に示す。

表２及び図１、３からは、次のように考察できる。

発明例１〜４は、本発明で規定する要件を満足する発明例であり、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が９５質量％以上であり、平均歪みが０．１００％未満である第１の軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁心であるため、高い成形体密度を持ち、鉄損が低減されていた。

一方、比較例１は、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合は９５質量％以上であるものの、平均歪みが０．１０４である軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を作製したものである。その結果、成形体密度は低下し、鉄損も増大していた。発明例１〜４と比較例１を比較すると、粒径の値は同等であっても、歪みが低減された軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を作製することによって、磁気特性に優れた圧粉磁心が得られることが分かる。

また、表３及び図２からは、次のように考察できる。

発明例５、６は、本発明で規定する要件を満足する発明例である。目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が９８質量％以上であり、平均歪みが０．０５０％未満である第２の軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁心であるため、高い成形体密度が得られた。したがって、磁束密度が高く、鉄損が低減される。

一方、比較例２は、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合は９５質量％以上であるものの、平均歪みが０．０９０である軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を作製したものである。その結果、成形体密度が低下したことを示していた。発明例５、６と比較例２を比較すると、粒径の値は同等であっても、歪みが低減した軟磁性粉末を用いて圧粉磁心を作製することによって、磁気特性に優れた圧粉磁心が得られることが分かる。

Claims (10)

1. 鉄基原料粉末を９００〜１２５０℃で還元焼鈍し、粉砕して得られた軟磁性粉末であって、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９５質量％以上であり、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末に対して、目開き４５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が６０質量％以下であり、平均歪みが０．１００％未満である軟磁性粉末を圧縮成形することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
2. 軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子である請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。
3. 前記圧粉磁心がインダクタのコアである請求項１または２に記載の圧粉磁心の製造方法。
4. 目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９５質量％以上であり、目開き７５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末に対して、目開き４５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が６０質量％以下であり、平均歪みが０．１００％未満であることを特徴とする圧粉磁心用軟磁性粉末。
5. 軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子である請求項４に記載の圧粉磁心用軟磁性粉末。
6. 鉄基原料粉末を９００〜１２５０℃で還元焼鈍し、粉砕して得られた軟磁性粉末であって、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上であり、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末に対して、目開き４５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が５質量％以下であり、平均歪みが０．０５０％未満である軟磁性粉末を圧縮成形することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
7. 軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子である請求項６に記載の圧粉磁心の製造方法。
8. 前記圧粉磁心がモータの回転子または固定子のコアである請求項６または７に記載の圧粉磁心の製造方法。
9. 目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が、軟磁性粉末の全量に対して９８質量％以上であり、目開き６００μｍの篩いを通過する軟磁性粉末に対して、目開き４５μｍの篩いを通過する軟磁性粉末の質量割合が５質量％以下であり、平均歪みが０．０５０％未満であることを特徴とする圧粉磁心用軟磁性粉末。
10. 軟磁性粉末は、表面に絶縁層を有している鉄基粒子である請求項９に記載の圧粉磁心用軟磁性粉末。

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