JP5290187B2 - 熱電素子、前記素子の作製方法、および前記素子の使用 - Google Patents
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Description
− より低温の環境に放出される高温の排気ガスおよび排水、
− 太陽や他の熱源により加熱される領域、
− より低温の下部構造を断熱することを目的とした床およびマット、
− 温度差の激しい中で作動するプロセス技術機能(例えば<極低温媒体(例えば、液化天然ガス)の蒸発)、
− 発電装置としての自動車排ガス熱の利用(燃料節約)。
− 種々の方法で(例えば、振とう炉で一括して)ドープしたTE材料の製造、
− ガラスアンプルにおける金属混合物の気密融解、
− ガラスアンプルの縦型帯域溶解法による結晶成長、
− このようにして得られた金属棒の、厚さ数ミリの薄片(「ウェーハ」)への裁断、
− ウェーハ表面への接触補助剤(例えば、ニッケル)のスパッタリング、
− ウェーハの直方体(「脚」)への裁断、
− マスク(マトリクス)内におけるn脚とp脚の交互の配置、
− 脚マトリクス両側の電気接触帯域と接続線(Anschluesse)に沿った接触板の配置、
− 得られたサンドイッチ体の完成複合材料への焼結、および
− 外部電気絶縁層の塗布。
− 製造プロセスから生じる個別費が高い(通常の場合費用のかかるプロセスステップの数が多い)、
− 高価なTE材料の消費量が多い、
− モジュールの比質量が多い、
− モジュール成形における可撓性が低い。
A)多孔質の電気および熱絶縁材料の平面担体であって、第1および第2の表面を有する平面担体、
B)第1の熱電対であって、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、第1の熱電材料を含む少なくとも1つの電気導体と、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、第2の熱電材料を含む少なくとも1つの電気導体とにより形成され、第1および第2の熱電材料を含む電気導体が、互いに電気的に絶縁されるように平面担体を通過し、平面担体の一方の表面上またはその付近で互いに導電的に接続され、第1の熱電対の両端が平面担体の他方の表面上またはその付近に位置する、熱電対、
C)第2の熱電対であって、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、第1の熱電材料を含む少なくとも1つの電気導体と、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、第2の熱電材料を含む少なくとも1つの電気導体とにより形成され、第1および第2の熱電材料を含む電気導体が互いに電気的に絶縁されるように平面担体を通過し、第1の熱電対を形成する第1および第2の熱電材料が上または付近で互いに導電的に接続される、平面担体の表面上またはその付近で互いに導電的に接続され、第2の熱電対の両端が平面担体の他方の表面上またはその付近に位置する、熱電対、
D)場合によりさらなる熱電対であって、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、第1の熱電材料を含む少なくとも1つの電気導体と、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、第2の熱電材料を含む少なくとも1つの電気導体とにより形成され、第1および第2の熱電材料を含む電気導体が互いに電気的に絶縁されるように平面担体を通過し、第1の熱電対を形成する第1および第2の熱電材料が上または付近で導電的に互いに接続される、平面担体の表面上またはその付近で互いに導電的に接続され、さらなる熱電対の両端が平面担体の他方の表面上またはその付近に位置する、熱電対、
E)並列および/または直列回路の第1、第2および場合によりさらなる熱電対の両端の導電接続部、ならびに
F)電気エネルギーを給電または配電する接続線であって、第1、第2および場合によりさらなる熱電対に電気的に接続する、接続線。
a)第1および第2の表面を有する多孔質の電気および熱絶縁材料の平面担体を提供するステップと、
b)少なくとも1つの第1の熱電材料またはその前駆物質を平面担体の所定部位に導入し、少なくとも1つの第2の熱電材料またはその前駆物質を平面担体の所定部位に導入し、前駆物質を使用する場合は、前記物質を個々の熱電材料に変換するのに適切なプロセスステップを適用して、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過すると、第1の熱電材料を含む電気導体と第2の熱電材料を含む電気導体とが形成され、前記導体が互いに電気的に絶縁されるように一方の表面から他方の表面まで平面担体を通過するようにするステップと、
c)平面担体の一方の表面上に第1の熱電材料と第2の熱電材料との間で導電接続を確立して、平面担体の他方の表面に両端が出る第1の熱電対を形成するステップと、
d)b)およびc)のステップを1回以上繰り返して、少なくとも1つの第2の熱電対が形成されるようにするステップと、
e)平面担体の他方の表面上に、第1の熱電対の一方の末端と第2の熱電対の一方の末端と場合によりさらなる熱電対の一方の末端との間で導電接続を確立して、第1、第2および場合によりさらなる熱電対が直列回路または並列回路で互いに相互接続されるようにするステップと
を含む方法にも関する。
1.例えば、スパッタリング、印刷法、蒸着または他の塗布方法による、TE層の上面および/または下面への導電経路構造の直接塗布、
2.(すなわち、TE層の製造に類似する方法による)多孔質基板へのまたは前記基板上への導電経路構造の作製と、この多孔質基板とTE層の組み合わせ、
3.コーティング、エッチングまたは他の塗布もしくは材料除去法による高密度または多孔質基板上または前記基板への導電経路構造の作製と、この基板とTE層の組み合わせ。
− 機械的堅牢性(例えば、具体的には、十分な破壊強度と引裂強度)、
− 「ロールツーロール」製造法における十分な可撓性、
− 低摩耗性、
− 十分な空隙率(細孔容積)、
− 十分に連続した孔または孔の組み合わせ、
− (TE材料の導入方法に応じた)適切な孔径分布、
− (製造プロセスおよび塗布状況に応じた)熱安定性、
− 低い熱伝導率(主要な熱流がTE脚を通過しなければならない)、
− 電気的絶縁、
− (製造プロセスで使用し、導入する物質および補助剤に応じた)孔壁と外面の両方の明確な湿潤性、
− 低密度(軽量化)、
− 完成したサンドイッチ構造の他方の層と適合した熱膨張係数。
− ガラスファイバー(中実糸および/または中空糸)を主原料とする織物(例えば、織布、ワープニット、ウェフトニット、ガーゼ、フェルト、またはとりわけフリース)、
− ナチュラルファイバーまたは合成ファイバー(中実糸および/または中空糸)を主原料とする織物(例えば、織布、ワープニット、ウェフトニット、ガーゼ、フェルト、またはとりわけフリース)、
− ミネラル/セラミック製の中実糸および/または中空糸の織物(例えば、フリースまたはフェルト)、
− セラミック材料の多孔質焼結体質。
− 電気絶縁コーティングを備えた金属素材(好ましくは、電気絶縁コーティングを備えた金属フィラメントの可撓性素材、例えば、織布、ワープニット、ウェフトニット、ガーゼ、フェルトまたはフリース)。
− セラミックファイバー、ミネラルファイバー、ナチュラルファイバーまたはプラスチックファイバーを主原料とする織物の高密度充填または高密度コーティング複合材料(例えば、中実糸または中空糸の織布、ワープニット、ウェフトニット、ガーゼ、フリースまたはフェルト)、
− プラスチック箔またはプラスチックプレート、
− セラミックプレート、
− 高密度充填または高密度コーティング金属素材(好ましくは、電気絶縁コーティングを備えた金属フィラメントの可撓性素材、例えば、織布、ワープニット、ウェフトニット、ガーゼ、フェルトまたはフリース)。
− BixTeyXz(テルル化ビスマス)(式中、XはSb、Snおよび/またはSeであり、x、yおよびzは、互いに独立して、0超から10以下の有理数である)、
− PbTe(テルル化鉛)、
− Si1-xGex(ゲルマニウム化珪素)(式中、xは0超から1以下の有理数を表す)、
− CoxSbyXz(アンチモン化コバルト)(式中、XはFeおよび/またはCeであり、x、yおよびzは、互いに独立して、0超から15以下の有理数である)、
− ZnxSby(アンチモン化亜鉛)(式中、xおよびyは、互いに独立して、0超から10以下の有理数である)、
− FexSiy(珪化鉄)(式中、xおよびyは、互いに独立して、0超から10以下の有理数である)、
− 有機半導体(例えば、テトラメチルトリフェニルジアミンドープ型ポリカーボネート(TMTPD)、ペンタセン、トリス−(8−ヒドロキシキノリン)アルミニウム、またはTEA(TCNQ)2)。
− 「ポジ法」(TE材料またはその前駆物質を、例えばスクリーン印刷法、インクジェット印刷法、点状融解溶浸法、または裏側にポジレジストを用いた電気化学堆積法により、所望の位置に選択的に塗布する)、
− 「ネガ法」(材料を塗布しない担体のすべての部位を補助材料により閉鎖/遮断した後、局所的な非選択的方法(例えば、スラリー化、浸漬、電気化学堆積、気相堆積または融解溶浸)により、依然として接続可能な部位にTE材料またはその前駆物質を充填し、次いで必要に応じて補助材料を除去する)。
− 純粋であるか、さらなる物質と混合した、酸性化または他の化学修飾形態のTE材料、
− TE材料またはその化学修飾物と固体、液体または気体の導入補助剤との混合物、
− 粉末または懸濁液の形態で調製した、粒子形態のTE材料またはその化学修飾物、
− 上記のTE前駆物質と変換補助剤(例えば、還元剤および酸化剤)との混合物。
− (熱または放射線の作用による)焼成、
− (熱または放射線の作用による)焼結、
− (化学還元剤または電気化学法による)還元、
− (化学酸化剤または電気化学法による)酸化、
析出、
結晶化。
− 優れた導電率を有する金属(例えば、Cu、Al、AgまたはAu)、
− このような金属の前駆物質(例えば、それらの酸化物、塩化物または他の化学化合物)、
− 金属または前駆物質と導入補助剤との混合物、
− 上記の金属、前駆物質またはそれらの混合物と変換補助剤(例えば、還元剤または酸化剤)との混合物。
− 印刷法(例えば、スクリーン印刷またはインクジェット法)、
− スパッタリング、
− (導電経路の従来の製造と類似する)エッチング法。
− 他の材料除去法(例えば、切削、研磨、平削りまたはレーザー切除)、
を使用することが可能である。
− SixGeyXz(X=nドーピングまたはpドーピングのためのさらなる任意の素子)、
− タングステン、
− ニッケル、
− 銀、
− 金。
− カレンダー加工、
− 熱圧、
− 炉接合、
− レーザー接合。
実施例1a、1bおよび1c(融解溶浸)
セラミックでコーティングした多孔質平面材料の種々の試料を、融解したテルル化ビスマス(Bi2Te3)で容浸した。
粒径5μm未満のnドープ型テルル化ビスマス(n−Bi2Te3)およびpドープ型テルル化ビスマス(p−Bi2Te3)の粉末を、粉砕とふるい分けにより調製した。
Claims (23)
- A)多孔質の電気および熱絶縁材料の平面担体であって、第1および第2の表面を有する平面担体、
B)第1の熱電対であって、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、nドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体と、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、pドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体とにより形成され、nドープ型熱電活性半導体材料およびpドープ型熱電活性半導体材料を含む電気導体が、互いに電気的に絶縁されるように平面担体を通過し、平面担体の一方の表面上で互いに導電的に接続され、第1の熱電対の両端が平面担体の他方の表面上に位置する、熱電対、
C)第2の熱電対であって、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、nドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体と、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、pドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体とにより形成され、nドープ型熱電活性半導体材料およびpドープ型熱電活性半導体材料を含む電気導体が互いに電気的に絶縁されるように平面担体を通過し、平面担体の表面上で互いに導電的に接続され、その上で第1の熱電対を形成するnドープ型熱電活性半導体材料およびpドープ型熱電活性半導体材料が互いに導電的に接続され、第2の熱電対の両端が平面担体の他方の表面上に位置する、熱電対、
D)場合によりさらなる熱電対であって、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、nドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体と、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過し、pドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体とにより形成され、nドープ型熱電活性半導体材料およびpドープ型熱電活性半導体材料を含む電気導体が互いに電気的に絶縁されるように平面担体を通過し、平面担体の表面上で互いに導電的に接続され、その上で第1の熱電対を形成するnドープ型熱電活性半導体材料およびpドープ型熱電活性半導体材料が導電的に互いに接続され、さらなる熱電対の両端が平面担体の他方の表面上に位置する、熱電対、
E)並列または直列回路の第1、第2および場合によりさらなる熱電対の両端の導電接続部、ならびに
F)電気エネルギーを給電または配電する接続線であって、第1、第2および場合によりさらなる熱電対に電気的に接続する、接続線
を有する熱電素子であって、
平面担体が、第1の表面から第2の表面まで連続する相互接続した孔を含有し、前記孔中で熱電対を形成する電気導体が形成され、
平面担体が、有機もしくは無機ポリマー、ガラス、セラミック材料、金属および半金属酸化物、炭化物、窒化物、ホウ化物、またはこれらの混合物から構成される、電気的および熱的絶縁性の焼結体である、熱電素子。 - 平面担体がさらなる平面担体の形態で少なくとも1つの相互接続層と平面接触し、相互接続層が内部または片面もしくは両面に導電性部位を含み、前記導電性部位が、熱電対および/または熱電対の直列もしくは並列回路が形成されるように、平面担体の電気導体および/または熱電対と電気的に相互接続されることを特徴とする、請求項1に記載の熱電素子。
- 熱電対を形成するための、nドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体とpドープ型熱電活性半導体材料を含む少なくとも1つの電気導体との電気的接続、または少なくとも1つの熱電対と少なくとも1つのさらなる熱電対との電気的接続が、導電性箔により達成され、前記導電性箔が、平面担体の一方の表面の所定部位に塗布されることを特徴とする、請求項1に記載の熱電素子。
- 箔が導電性部位と非導電性部位とを有し、導電性部位が、nドープ型熱電活性半導体材料を含有する電気導体とpドープ型熱電活性半導体材料を含有する電気導体とを接続して、熱電対を形成するか、または前記導電性部位が複数の熱電対を互いに電気的に接続することを特徴とする、請求項3に記載の熱電素子。
- 前記素子がTE脚を備えた複数の平面担体を有し、前記担体がnドープ型熱電活性半導体材料およびpドープ型熱電活性半導体材料の同じもしくは異なる組み合わせからなるTE脚を含有し、平面担体が、多層TE層を得るように層構造の形態で配置され、このようにして得た連続TE脚が、熱電対を形成するように互いに電気的に相互接続されることを特徴とする、請求項1に記載の熱電素子。
- 平面担体の材料が、ベンゾシクロブテン、ポリアミド、ポリウレタン、ポリエーテルケトン、ポリアリーレンスルフィド、ポリアリーレンスルホン、ポリオレフィン、好ましくはポリエチレンもしくはポリプロピレン、ポリエステル、好ましくはポリエチレンナフタレートもしくはポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリアクリロニトリル、フルオロポリマー、好ましくはポリテトラフルオロエチレン、ガラス、および前記材料の内の2つ以上の混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項1に記載の熱電素子。
- 請求項1に記載の熱電素子を製造する方法であって、
a)第1および第2の表面を有する多孔質の電気および熱絶縁材料の平面担体を提供するステップと、
b)少なくとも1つのnドープ型熱電活性半導体材料またはその前駆物質を平面担体の所定部位に導入し、少なくとも1つのpドープ型熱電活性半導体材料またはその前駆物質を平面担体の所定部位に導入し、前駆物質を使用する場合は、前記物質を個々の熱電活性半導体材料に変換するのに適切なプロセスステップを適用して、第1から第2の表面まで平面担体の孔を通過すると、nドープ型熱電活性半導体材料を含む電気導体とpドープ型熱電活性半導体材料を含む電気導体とが形成され、前記導体が互いに電気的に絶縁されるように一方の表面から他方の表面まで平面担体を通過するようにするステップと、
c)平面担体の一方の表面上にnドープ型熱電活性半導体材料とpドープ型熱電活性半導体材料との間で導電接続を確立して、平面担体の他方の表面に両端が出る第1の熱電対を形成するステップと、
d)b)およびc)のステップを1回以上繰り返して、少なくとも1つの第2の熱電対が形成されるようにするステップと、
e)平面担体の他方の表面上に、第1の熱電対の一方の末端と第2の熱電対の一方の末端と場合によりさらなる熱電対の一方の末端との間で導電接続を確立して、第1、第2および場合によりさらなる熱電対が直列回路または並列回路で互いに相互接続されるようにするステップと
を含み、
前記平面担体が、有機もしくは無機ポリマー、ガラス、セラミック材料、金属および半金属酸化物、炭化物、窒化物、ホウ化物、またはこれらの混合物から構成される、電気的および熱的絶縁性の焼結体である、前記方法。 - 熱電対を備えた平面担体をより小さな単位の形態で作ることを特徴とする、請求項7に記載の方法。
- 熱電活性半導体材料またはその前駆物質の導入が、
(i)熱電活性半導体材料を平面担体の所望の位置に選択的に塗布する、ポジ法による導入、あるいは
(ii)材料を塗布しない担体のすべての部位を補助材料により閉鎖/遮断した後、局所的な非選択的方法により、依然として接続可能な部位を溶浸する、ネガ法による導入
により達成されることを特徴とする、請求項7に記載の方法。 - 熱電活性半導体材料を平面担体に導入するか、または懸濁液もしくは分散液の形態で前記平面担体上に塗布し、懸濁液または分散液が、微細形態の熱電活性半導体材料、ならびに溶剤および場合により補助物質を含有することを特徴とする、請求項7に記載の方法。
- 熱電活性半導体材料の導入後、添加した補助物質を平面担体から除去することを特徴とする、請求項10に記載の方法。
- 平面担体の表面に塗布した熱電活性半導体材料から最初に補助物質を除去した後、平面担体の反対側の面に陰圧を同時に印加しながら融解するか、または平面担体の堆積面に陽圧を印加し、堆積面に液体を分散させるのと同時に平面担体の反対面に前記液体を吸入しながらスラリー化して、平面担体を適切な振動により凝集させながら所定の位置に撹拌するか、または電界もしくは磁場を印加することにより、熱電活性半導体材料を平面担体の孔の内部に輸送することを特徴する、請求項11に記載の方法。
- 熱電活性半導体材料の前駆物質を、前駆物質材料を含む溶液、懸濁液もしくは分散液、ならびに適切な溶剤、分散補助剤、乳化剤および/または加工補助剤の形態で、平面担体に導入するか、あるいは平面担体に塗布することを特徴とする、請求項7に記載の方法。
- 前駆物質の導入後、溶剤、分散補助剤、乳化剤および/または加工補助剤を先に除去せずに、好ましくは前駆物質材料との化学反応で析出し、かつ最後に熱電活性半導体材料を生成する物質を添加するか、あるいは焼成、酸化、水素化または他の適切な化学プロセスにより、前記前駆物質を熱電活性半導体材料に変換して、最初に除去せずにおいた溶剤、分散補助剤、乳化剤および/または加工補助剤をこの変換の過程で完全にまたは部分的に除去、変換および/または分解することを特徴とする、請求項13に記載の方法。
- 平面担体の孔に導入した前駆物質を、電気化学プロセスにより熱電活性半導体材料に変換することを特徴とする、請求項13に記載の方法。
- 平面担体の孔に導入した前駆物質を、補助物質との化学反応により熱電活性半導体材料に変換して、前記補助物質を外部の電界または磁場により多孔質平面担体の内部に輸送することを特徴とする、請求項13に記載の方法。
- ガラス、セラミック、電気絶縁コーティングを備えた金属、無機もしくは有機ポリマー、または前記材料の内の2つ以上の組み合わせからなる平面担体を使用し、前記担体の孔が上面から下面に連続しており、前記担体の壁が電気的に絶縁するように機能し、かつ平面担体が焼結粒子から形成されることを特徴とする、請求項7に記載の方法。
- ガラス、セラミック、電気絶縁コーティングを備えた金属、無機もしくは有機ポリマー、または前記材料の内の2つ以上の組み合わせからなる平面担体を使用し、前記担体の孔が上面から下面に連続しており、前記担体の壁が電気的に絶縁するように機能し、平面担体が互いに均質に混合されていない複数の物質を含み、前記物質の一部が焼結粒子の形態で支持構造を形成し、前記物質の残りの部分が、前記支持構造を完全にまたは部分的に被覆することを特徴とする、請求項7に記載の方法。
- 平面担体または複数の平面担体における熱電対の電気的相互接合または熱電対の形成のために、1つ以上の平面担体の片面または両面の所定位置に導電性コーティングを塗布し、平面担体が1つまたは2つの相互接続層を備えるか、あるいは複数の平面担体を1つ以上の相互接続層と組み合わせ、前記層が、平面担体の片面または両面に導電的に塗布され、恒久的または分離可能に平面担体に接続されることを特徴とする、請求項7に記載の方法。
- 多孔質の電気絶縁材料の平面担体を相互接続層として使用し、前記層の上に少なくとも1つの導電材料またはその前駆物質を所定部位に塗布し、前駆物質を使用する場合は、前記物質を導電材料に変換するのに適切なプロセスステップを適用して、導電材料のパターンが前記部位に形成されるようにすることを特徴とする、請求項19に記載の方法。
- 相互接続層の製造に使用される平面担体が熱伝導性および電気絶縁性であり、相互接続層の熱伝導性のさらなる改良のために、依然として存在する細孔容積に、熱伝導性の高い電気絶縁物質を充填することを特徴とする、請求項20に記載の方法。
- 熱伝導性のさらなる改良のために、相互接続層を押圧、圧延および/または他の圧縮法により圧縮して、熱伝導性の増大を達成することを特徴とする、請求項21に記載の方法。
- 1つ以上の平面担体を1つ以上の相互接続層と組み合わせて、結合し、押圧、圧延、熱圧、カレンダー加工、焼結および/または拡散溶接法により複合構造を形成し、電気的に接続するTE脚の接触点と相互接続層上でこれらと対向する接触点との間に電気接続が達成されるようにすることを特徴とする、請求項19に記載の方法。
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