KR20140009208A - 열전 모듈 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

열전 모듈의 제조 방법에서, 직렬로 전기적으로 접촉-연결된 열전 레그들이 전기 절연 고체 물질로 피복되도록 코팅된다.

Description

열전 모듈 및 이의 제조 방법{THERMOELECTRIC MODULE AND PROCESS FOR PRODUCTION THEREOF}
본 발명은 열전 모듈, 이의 제조 방법 및 이러한 방법에 의해 수득가능한 열전 모듈에 관한 것이다.
종래 기술에 따른 열전 모듈(TEM)은, 직렬로 전기적으로 및 병렬로 열적으로 연결되는 p- 및 n-레그(leg)들로 구성된다.
도 1은 그러한 모듈을 도시한다(여기서 Qin은 열 유입을 나타내고, Qout은 열 유출을 나타낸다).
통상적인 구조는 2개의 세라믹 판으로 구성되고, 이들 판 사이에 개별적인 레그들이 교대로 적용된다. 도 2에 도시된 바와 같이, 말단 면을 통해 매 2개의 레그로 전기적 접촉이 이루어진다. p- 및 n-레그는, 배리어 층(S), 솔더(L) 및 전기 접촉부(K)의 순서를 통해 연결된다.
(전기 전도성) 접촉-연결부 이외에, 또한 다양한 추가의 층들이 보통 실제의 물질에 적용되고, 이들은 배리어 층 또는 솔더 층으로서 역할을 한다. 결국, 그러나 금속 가교(bridge)(Fe, Ni, Al, Pt, Cu, Zu, Ag, Au, 강철 또는 황동 등과 같은 합금을 포함함)를 통해 두 레그 사이의 전기적 접촉이 확립된다.
전체 구조에 안정성을 부여하고 전체 레그 수에 걸친 필수적이고 실질적으로 균일한 열 커플링을 보증하기 위해서, 캐리어 판이 요구된다. 이러한 목적을 위해, 보통, 예컨대 산화물 또는 질화물, 예컨대 Al2O3, SiO2 또는 AlN으로 구성된 견고한 세라믹이 사용된다. 이러한 물질들은 안정성뿐 아니라 전기 절연에도 기여하고, 적절한 열 안정성을 가져야만 한다. 또한, 상기 세라믹 판은 전기 절연을 돕는다. 이러한 전체적인 구조가 열전 모듈(TEM)을 형성한다.
열원과 열제거원(heat sink) 사이에 끼어 전기적으로 연결된 복수 개의 TEM은 보통 열전 발전기를 형성한다.
350℃ 초과의 고온부에서 발전기로서 사용되기 위해서, 대부분의 열전 물질은 절연되어야 하고, 승화 또는 증발로부터 초래되는 물질 손실, 및 외부 매체, 예컨대 공기와 관련된 산화 또는 다른 오염으로부터 초래되는 파괴 또는 손상에 대해 밀봉에 의해 보호되어야 한다. 이러한 이유 때문에, JP 2200632723의 실시예에 기재된 바와 같이, 상기 TEM은 보통 금속 하우징 내에 기밀하게 밀봉된다.
이러한 전형적인 구조는 일련의 단점을 수반한다. 상기 세라믹 및 접촉부는 오로지 한정된 정도까지만 기계적으로 부하될 수 있다. 기계적 및/또는 열적 응력은 접촉-연결부의 크랙(crack) 또는 분리를 쉽게 유발하여 전체 모듈을 사용 불가능하게 만들 수 있다.
또한, 전통적인 구조에서는, 열 교환기 상의 평면 표면만이 상기 열전 모듈에 연결될 수 있기 때문에, 적용에 있어, 절연 판/전기 전도체(전극)/TE 물질/전극/절연 판의 층 순서에 제한이 있다.
모듈 표면과 열원/열제거원 사이의 밀착 결합은, 충분하고 최적의 열 흐름이 존재하도록 하는데 유리하다. 이를 위해 모듈의 모든 구성요소들 간의 통합적인 결합이 중요하다.
본 발명의 목적은 열전 모듈 및 이의 제조 방법을 제공하는 것으로서, 이때 공지된 열전 모듈의 단점은 배제되고, 최적화된 열 커플링의 결과로 모듈이 개선된 열 흐름을 가능하게 하고, 또한 열전 모듈의 단순하고 유연한 밀봉을 가능하게 한다.
본 발명에 따르면, 상기 목적은 직렬로 전기적으로 접촉-연결된 열전 레그를 전기 절연 고체 물질로 피복되도록 코팅하는, 열전 모듈의 제조 방법에 의해 성취된다.
상기 목적은 또한, 상기 방법에 의해 수득가능한 열전 모듈에 의해 성취된다.
상기 목적은 추가적으로, 직렬로 전기적으로 접촉-연결된 열전 레그가 전기 절연 고체 물질로 피복되도록 코팅된 열전 모듈에 의해 성취된다.
본 발명은 상기 모듈의 구조 및 설계에 복수의 개선을 제안하고, 이는 최적화된 열적 커플링에 의한 개선된 열 흐름 및 더욱 단순함에도 더욱 유연한 모듈 또는 TEG의 밀봉을 가능케 한다.
도 1은 모듈을 도시하며, 여기서 Qin은 열 유입을 나타내고 Qout은 열 유출을 나타낸다.
도 2는 전기 접촉부로 연결된 열전 n- 및 p-물질로 구성된 구조를 도시한다.
본 발명에 따르면, "피복되도록 코팅된"이라는 표현은 직렬로 접촉-연결된 열전 레그의 열전 모듈 전체를 완전히 둘러싸는 코팅을 지칭하되, 단 열전 모듈에 전력을 공급하고 열전 모듈로부터 전력을 제거하는 전기적 접촉-연결은 예외이다. 따라서, 열전 모듈은 모든 측면이 전기 절연성 고체 물질로 코팅된다. 특히, 도 2에 도시된 바와 같이, 전기 접촉부로 연결된 열전 n- 및 p-물질로 구성된 구조는 본 발명에 따른 방법으로 피복되도록 코팅된다. 따라서, 코팅은 도 1에 도시된 2개의 세라믹 판(이들 사이에, 열전 모듈을 형성하기 위한 개별적인 레그들이 교대로 적용된다) 내에 놓일 수 있다.
본 발명에 따르면 코팅이 생성되기 때문에, 열전 레그의 비평면 기하학적 구조를 코팅하는 것도 가능하다.
열전 레그는, 바람직하게는, 전기 절연 고체 물질의 용액, 현탁액, 용융물, 증기 또는 분말을 직렬로 접촉-연결된 열전 레그에 적용함으로써 전기 절연 고체 물질로 코팅된다.
상기 고체 물질은 바람직하게는 분무 또는 침지 공정, 브러슁, 증발 공정, 스퍼터링 또는 CVD 공정에 의해 적용될 수 있다.
상기 전기 절연 고체 물질은 바람직하게는 산화물, 질화물, 규산염, 세라믹, 유리, 무기 또는 유기 중합체로부터 선택된다. 예로서, 세라믹은 산화물계 또는 질화물계일 수 있다. 예로서, 유기 중합체는 고온을 견딜 수 있는 유기 중합체, 예컨대 폴리이미드, 예컨대 캅톤(Kapton)(등록상표) 또는 실리콘 수지를 기재로 하는 코팅 또는 예컨대 포르타픽스(Fortafix)(등록상표) P650 블랙으로서 제공되는 것일 수 있다. 고-온 모듈의 경우, 예컨대, 운모가 바람직하고, 폴리이미드, 예컨대 캅톤(등록상표)이 저-온 모듈에 바람직하다.
따라서, 상기 전기 절연 물질이, 분무 또는 침지 공정, 또는 이러한 방법의 조합에 의한 다른 공정에 의해 적용될 수 있다. 다르게는, 상기 물질은 브러슁에 의해 적용될 수 있다. 또한, 공정 조건, 예컨대 고온에 의해 열전 모듈이 손상되지 않는 추가의 물리적 공정, 예컨대 스퍼터링, PVD, CVD 공정 또는 당업자에게 공지된 이들의 변형이 또한 가능하다.
따라서, 예로서, 전기 절연 고체 물질이 분무 공정, 예컨대 플라즈마 분무, 분말 화염 분무, 저온 분무, 와이어와 함께 화염 분무 등에 의해, 또는 물리적 기상 증착(PVD), 예컨대 증발 공정 또는 스퍼터링, 화학적 기상 증착(CVD), 또는 이러한 방법의 다른 변형에 의해 적용될 수 있다.
상기 전기 절연 물질은 바람직하게는 상기 열전 모듈, 또는 상기 전기적 접촉-연결된 레그를 완전히 둘러싸고, 전기 절연에 충분한 두께를 갖는다. 코팅의 두께는 바람직하게는 5 μm 내지 5 mm, 특히 바람직하게는 20 μm 내지 2 mm, 특히 50 μm 내지 1 mm이다.
또한, 상기 전기 절연 고체 물질로 된 코팅에 바람직한 피복 금속 층이 적용될 수 있다. 금속 층은, 열전 모듈의 전기 연결부, 즉, 전력 공급 및 제거를 위한 라인이 금속 층과 전기 전도성으로 접촉되지 않도록 적용되는데, 이는 그렇지 않으면 열전 모듈이 단락되기 때문이다. 따라서, 전력 공급 및 제거를 위한 이러한 라인 또한 상기 피복 금속 층으로부터 배제된다.
상기 금속 층은 임의의 원하는 적합한 공정을 사용하여 적용될 수 있다. 상기 금속 층은 바람직하게는 분무, 전착, 스퍼터링 또는 PVD, CVD 또는 MOCVD 공정에 의해 적용된다. 일반적으로, 코팅을 적용하기 위한 모든 적합한 열적, 화학적, 물리적 또는 전기화학적 공정을 사용하는 것이 가능하다. 적합한 금속 분무 공정은 예컨대, 아크 와이어 분무 및 플라즈마 분무 공정이다.
상기 금속 층은 전체 열전 모듈을 완전 밀봉하여 승화 또는 증발에 기인한 물질 손실, 및 산화 또는 다른 오염에 기인한 파괴 또는 손상을 피하도록 할 수 있다. 사용된 금속은, 사용 조건 하에서 안정하고 상기 공정에 적용될 수 있는 임의의 금속일 수 있다. 바람직한 금속은 몰리브덴, 텅스텐, 철, 탄탈룸, 니켈, 코발트, 크롬, 구리, 및 이들의 혼합물 또는 합금, 예컨대 니켈-도금 구리 및 구리-도금 강철이다. 또한, 알루미늄 또는 아연이 저온 모듈에 적합할 수 있다.
복수의 금속의 조합도 가능하다. 따라서, 제 1 금속 층이 매우 얇게 분무되고 제 2 금속 전착에 의해 둘러싸일 수 있다. 이는, 제 1 금속 층이 완전한 밀봉 효과를 갖지 못하고 여전히 잔류 다공성 또는 투과성을 갖는 경우 특히 유익하다.
상기 금속 층은 전술한 효과에 대한 보호를 제공하기에 충분한 두께를 갖는다. 금속 층의 두께는 바람직하게는 5 μm 내지 5 mm, 특히 바람직하게는 50 μm 내지 2 mm, 특히 100 μm 내지 1 mm이다.
상기 열전 모듈은 바람직하게는 먼저 코팅 공정을 사용하여 전기 절연 금속 물질로 피복되도록 코팅되고, 두 번째의 후속하는 단계에서, 유사하게, 금속 케이싱으로 피복되도록 둘러싸인다.
금속 코팅의 잔류 다공성은 또한 예컨대, 후속 세라믹 코팅 또는 공극 폐쇄(pore closing) 물질의 침투에 의해 제거될 수 있다. 따라서, 금속으로 물유리, 솔-겔 전구체, 실리콘 또는 실리콘 수지 등이 침투될 수 있고, 이때 침투 매질은 그 후 열, 방사능 또는 화학적 처리에 의해 공극 내에서 분해되고 공극을 폐쇄한다.
개별적인 열적 모듈이 상기 코팅에 의해 전기 절연 및 캡슐화되거나, 일련의 열전 모듈들이 먼저 전기 절연되고 그 후 하나의 단계에서 함께 캡슐화될 수 있다.
본 발명에 따른 상기 구조는, 임의의 원하는 기하학적 구조, 예컨대 원형, 다각형, 평면형, 비-평면형 또는 비대칭형의 직렬로 전기적 접촉-연결된 레그의 열전 모듈을 전기적으로 절연시키고, 그 후 기밀하게 캡슐화할 수 있게 한다. 이는 열전 모듈의 모든 구성요소들 간의 연속되는 통합적인 결합을 성취 가능케 한다. 예로서, 열전 레그들은 먼저 용접, 납땜, 분무 또는 가압에 의해 전기적으로 서로 접촉-연결되고, 전기 절연물질이 전극 또는 접촉부 상에 분무되고, 기밀 캡슐화 물질이 전기 절연물질 상에 분무된다.
상기 모듈의 전기 접촉부는 금속 케이싱을 통해 기밀(gas-tight) 방식으로 모듈의 외부로 유도된다. 본 발명에 따른 모듈은 모듈의 고온 및 저온 측면 상의 전달 표면을 평면 모듈 표면 상으로 고압으로 가압하는 것을 가능케 하여, 모듈로의 열 및 냉의 양호한 전달이 가능하고, 또한 모듈 그 자체에서 열 저항이 최소화되도록 한다.
상기 열전 레그, 전극, 전기 절연물질 및 모듈 캡슐화물질 간의 통합 구조가, 전기 저항 및 열 저항을 최소화하면서도 열적 커플링을 최적화할 수 있게 한다.
본 발명에 따른 제조 방법은 복잡하지 않고 저렴하며, 간단하고 대규모화 가능한 산업용 제조를 가능케 한다. 본 발명에 따라 캡슐화된 열전 모듈의 사용을 위한 결합은, 통상적인 공정, 예컨대 납땜, 용접 또는 가압에 의한 캡슐화물질 또는 금속 코팅의 연결에 의해 간단한 방법으로 가능할 수 있다.
하나의 특별한 이점은 기하학적 융통성이다. 분무된 전기 절연 물질 및 분무된 금속에 의한 캡슐화는 특정 모듈 설계에만 관련되지 않고 모든 원하는 모듈에 사용될 수 있다.
금속 케이싱은 고체이면서 동시에 연성(ductile)일 수 있다. 따라서, 열적 및 기계적 응력에 대해 효과적으로 저항 및 보상할 수 있고, 따라서 그 내부의 열전 모듈을 보호한다.
코팅으로서 전기 절연 물질 및 후속 금속 캡슐화 물질을 갖는 본 발명에 따른 열전 모듈의 구조는, 직렬로 전기적 접촉-연결된 열전 레그의 "맨(bare)" 열전 물질이 홀더에 적용되고 이 복합체가 전기 절연된 후 하나의 단계에서 함께 캡슐화되어 열전 발전기를 제조한다는 점에서 발전기를 신속하고 저렴하게 제작할 수 있게 한다. 따라서, 개별적인 열전 레그들을 전기적으로 접촉-연결하지 않고 처리하는 것도 가능하다.
또한, 본 발명은 상기 방법에 의해 수득가능한 열전 모듈에 관한 것이고, 또한 직렬로 전기적으로 접촉-연결된 열전 레그가 전기 절연 고체 물질로 피복되도록 코팅된 열전 모듈에 관한 것이다.
이러한 경우, 전기 절연 고체 물질로 된 코팅에 바람직한 피복 금속 층이 적용될 수 있다.
본 발명에 따른 상기 열전 모듈은, 사용된 물질의 열적 안정성에 따라, 바람직하게는 -50℃ 내지 2000℃, 특히 바람직하게는 -30℃ 내지 1500℃, 특히 -25℃ 내지 1000℃ 범위의 온도에서 작동되는 펠티에 구성요소(Peltier element) 및 발전기 구성요소 모두에서 사용될 수 있다.
임의의 원하는 적합한 열전 물질이 본 발명에 따른 열전 모듈에 사용될 수 있다. 이러한 물질의 예는 스쿠터루다이트(skutterudite), 반-호이슬러(half-Heusler) 물질, 내포물(clathrate), 산화물, 규소화물, 붕소화물, Bi2Te3 및 이의 유도체, PbTe 및 이의 유도체, 안티몬화물, 예컨대 안티몬화 아연 및 진틀(Zintl) 상이다.
본 발명은 하기 실시예에 의해 더욱 상세히 설명된다.
실시예
실시예 1
PbTe 레그를 매트릭스 내로 삽입하고 그 후 Fe 전극과 전기적으로 접촉-연결하였다. 열전 레그의 양 측면에 분말 화염을 분무함으로써 Al2O3의 세라믹 코팅을 균일하게 적용하여 접촉-연결하였다. 그 후 플라즈마 분무에 의해 거친 세라믹 표면에 강철의 제 2 코팅을 적용하였다. 금속 코팅 두께는 약 0.5 mm이고, 세라믹 층 두께는 약 0.1 mm였다. 금속 층 상에 후처리를 수행하지 않았다. 금속 층의 연마 또는 함침을 구상할 수 있다.
실시예 2
열전 레그가 금속에 의해 전기 전도성으로 접촉 연결되나 전기 절연되지 않은, 상업적으로 입수가능한 Bi2Te3 모듈을, 에머리 지(emery paper) P220을 사용하여 약간 거칠게 하였다. 그 후 표면을 에탄올로 세척하였다. 그 후 모듈의 양 측면에 내열성 실리콘 코팅 수지(포르타픽스(Fortafix) SP650)의 에어로졸을 정교하게 분무하고, 실온에서 3시간 동안 건조하였다. 그 후 코팅된 모듈을 머플 로(furnace) 내로 옮겨, 300℃에서 3시간 동안 질소의 저속 스트림 하에서 코팅을 경화시켰다.

Claims (12)

  1. 직렬로 전기적으로 접촉-연결된 열전 레그들을 전기 절연 고체 물질로 피복되도록 코팅하는, 열전 모듈의 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 열전 레그들이, 상기 전기 절연 고체 물질의 용액, 현탁액, 용융물, 증기, 또는 분말을 직렬로 접촉-연결된 열전 레그들에 적용함으로써 전기 절연 고체 물질로 코팅되는, 방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 고체 물질이 분무 또는 침지 공정, 브러슁(brushing), 증발 공정, 스퍼터링 또는 CVD 공정에 의해 적용되는, 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전기 절연 고체 물질이 산화물, 질화물, 규산염, 세라믹, 유리, 무기 또는 유기 중합체로부터 선택된, 방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 전기 절연 고체 물질이, 고온을 견딜 수 있는 유기 중합체 또는 운모로부터 선택된, 방법.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전기 절연 고체 물질로 된 코팅에 바람직한 피복 금속 층을 적용하는, 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 금속 층이 분무, 전착(electroplating), 스퍼터링 또는 PVD, CVD 또는 MOCVD 공정에 의해 적용되는, 방법.
  8. 제 6 항 내지 제 7 항에 있어서,
    상기 금속 코팅의 잔류 다공성이 후속 세라믹 코팅 또는 공극-폐쇄(pore-closing) 물질의 침투에 의해 제거되는, 방법.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 열전 레그들이 용접, 납땜, 분무 또는 가압에 의해 서로 전기적으로 접촉-연결되는, 방법.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의해 수득가능한 열전 모듈.
  11. 직렬로 전기적으로 접촉-연결된 열전 레그들이 전기 절연 고체 물질로 피복되도록 코팅된 열전 모듈.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 전기 절연 고체 물질로 된 코팅에 바람직한 피복 금속 층이 적용된, 열전 모듈.
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