JP5155853B2 - 感光性樹脂積層体 - Google Patents
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Description
(1)支持フィルム、並びに該支持フィルム上に層厚が0.1μm以上10μm以下の中間層及び感光性樹脂層をこの順序に含んでなる感光性樹脂積層体であって、該中間層が、ポリビニルアルコールと、下記一般式(I)で表される化合物からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含有してなることを特徴とする上記感光性樹脂積層体。
R1−O−(CH2CH2O)n1−R2 (I)
(R1及びR2は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、n1は、3〜25の整数である。)
(2)前記感光性樹脂層上にさらに保護層を積層してなる(1)記載の感光性樹脂積層体。
(4)前記(a)バインダー用樹脂が、ベンジル(メタ)アクリレートを共重合成分として含有する、(3)に記載の感光性樹脂積層体。
(式中、R4及びR5は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、n 2 、n 3 及びn 4 は、それぞれ独立に3〜20の整数である。)
(式中、R6及びR7は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、AはC2H4、BはCH2CH(CH3)、n6+n7は2〜40の整数、n8+n9は0〜40の整数、n6及びn7は、それぞれ独立に1〜39の整数、n8及びn9は、それぞれ独立に0〜40の整数である。−(A−O)−及び−(B−O)−の繰り返し単位の配列は、ランダムであってもブロックであってもよい。ブロックの場合、−(A−O)−及び−(B−O)−の順序は、何れがビスフェニル基側であってもよい。)
(式中、R8及びR9は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、DはC2H4、EはCH2CH(CH3)、m1+m2は2〜40の整数、m3+m4は0〜40の整数、m1及びm2は、それぞれ独立に1〜39の整数、m3及びm4は、それぞれ独立に0〜40の整数である。−(D−O)−及び−(E−O)−の繰り返し単位の配列は、ランダムであってもブロックであってもよい。ブロックの場合、−(D−O)−及び−(E−O)−の順序は、何れがシクロヘキシル基側であってもよい。)
(式中、R10は、炭素数4〜12の2価の有機基、R11及びR12は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよい。m5及びm6は、それぞれ独立に1〜15の整数である。)
(式中、R13は、H又はCH3、R14は炭素数4〜14のアルキル基、A’はC2H4、B’はCH2CH(CH3)、m7は1〜12、m8は0〜12、m9は0〜3の整数である。−(A’−O)−及び−(B’−O)−の繰り返し単位の配列は、ランダムであってもブロックであってもよい。ブロックの場合、−(A’−O)−及び−(B’−O)−の順序は、何れがフェニル基側であってもよい。)
(7)(6)記載の方法によって、レジストパターンを形成した基板をエッチング又はめっきすることを特徴とする導体パターンの製造方法。
2 中間層
3 感光性樹脂層
4 保護層
本発明の感光性樹脂積層体は、支持フィルム上に、層厚が0.1μm以上10μm以下の中間層と、感光性樹脂層とを順次積層してなる感光性樹脂積層体である。
R1−O−(CH2CH2O)n1−R2 (I)
(R1及びR2は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、n1は、3〜25の整数である。)
(a)バインダー用樹脂に含まれるカルボキシル基の量は、酸当量で100〜600が好ましく、より好ましくは250〜450、さらに好ましくは300〜450である。酸当量とは、その中に1当量のカルボキシル基を有するバインダー用樹脂の質量を言う。
(分散度)=(重量平均分子量)/(数平均分子量)。
分散度は1〜6程度のものが用いられ、好ましくは1〜4である。
(式中、R4及びR5は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、n 2 、n 3 及びn 4 は、それぞれ独立に3〜20の整数である。)
(式中、R6及びR7は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、AはC2H4、BはCH2CH(CH3)、n6+n7は2〜40の整数、n8+n9は0〜40の整数、n6及びn7は、それぞれ独立に1〜39の整数、n8及びn9は、それぞれ独立に0〜40の整数である。−(A−O)−及び−(B−O)−の繰り返し単位の配列は、ランダムであってもブロックであってもよい。ブロックの場合、−(A−O)−及び−(B−O)−の順序は、何れがビスフェニル基側であってもよい。)
(式中、R8及びR9は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、DはC2H4、EはCH2CH(CH3)、m1+m2は2〜40の整数、m3+m4は0〜40の整数、m1及びm2は、それぞれ独立に1〜39の整数、m3及びm4は、それぞれ独立に0〜40の整数である。−(D−O)−及び−(E−O)−の繰り返し単位の配列は、ランダムであってもブロックであってもよい。ブロックの場合、−(D−O)−及び−(E−O)−の順序は、何れがシクロヘキシル基側であってもよい。)
(式中、R13は、H又はCH3、R14は炭素数4〜14のアルキル基、A’はC2H4、B’はCH2CH(CH3)、m7は1〜12、m8は0〜12、m9は0〜3の整数である。−(A’−O)−及び−(B’−O)−の繰り返し単位の配列は、ランダムであってもブロックであってもよい。ブロックの場合、−(A’−O)−及び−(B’−O)−の順序は、何れがフェニル基側であってもよい。)
(式中、X、Y、及びZはそれぞれ独立に水素、アルキル基、アルコキシ基及びハロゲン基のいずれかを表し、p、q、及びrはそれぞれ独立に1〜5の整数である。)
(1)ラミネート工程
感光性樹脂積層体に保護層がある場合には保護層を剥がしながら基板、例えば、銅張積層板やフレキシブル基板の上にホットロールラミネーターを用いて密着させる工程。
感光性樹脂積層体から、支持フィルムを剥離し、所望の配線パターンを有するマスクフィルムを中間層上に密着させ活性光線源を用いて露光を施す工程。
アルカリ現像液を用いて中間層及び感光性樹脂層の未露光部分を溶解又は分散除去し、硬化レジストパターンを基板上に形成する工程。
形成されたレジストパターン上からエッチング液を吹き付け、レジストパターンによって覆われていない銅面をエッチングする工程、又はレジストパターンによって覆われていない銅面に銅、半田、ニッケル及び錫に代表されるめっきの処理を行う工程。これにより、導体パターンを製造することができる。
レジストパターンをアルカリ剥離液を用いて基板から除去する工程。
以下、実施例により本発明の実施形態の例をさらに詳しく説明する。
〔実施例1〜12〕及び〔比較例1〜3〕
1.評価用サンプルの作製
実施例及び比較例における感光性樹脂積層体は次の様にして作製した。
まず、表1−1及び表1−2に示す中間層組成物を、固形分比率が10質量%となるように、85℃に加温した水に徐々に加え1時間程度撹拌して均一に溶解させて中間層の組成物の均一な水溶液を得た。支持フィルムとして16μm厚のポリエチレンテレフタレートフィルムを用い、該水溶液を支持フィルム上にバーコーターを用いて塗布した。次いで、100℃の乾燥機中で3分間乾燥して支持フィルム上に均一な中間層を形成した。中間層の厚みは2μmであった。支持フィルムに積層された中間層上に、表1−1及び表1−2に示す感光性樹脂組成物をバーコーターを用いて均一に塗布し、95℃の乾燥機中で3分間乾燥して均一な感光性樹脂層を形成した。感光性樹脂層の厚みは3μmであった。
解像性評価、独立円柱密着性を含む密着性評価、レジストパターンのスソ評価、レジストパターンのサイドウォールのガタツキ評価、及びレジストパターンの表面状態評価は、絶縁樹脂に8μm銅箔を積層した住友金属(株)製エスパーフレックスを用いて評価した。
本発明の感光性樹脂積層体の保護層を剥がしながらホットロールラミネーター(旭化成エンジニアリング(株)社製、AL−70)により、ロール温度105℃でラミネートした。エアー圧力は0.35MPaとし、ラミネート速度は1.0m/minとした。
支持フィルムを剥離した後、感光性樹脂層の評価に必要なマスクフィルムを中間層上におき、超高圧水銀ランプ(オーク製作所製、HMW−801)により80mJ/cm2の露光量で露光した。
30℃の0.5質量%Na2CO3水溶液を所定時間スプレーし、感光性樹脂層の未露光部分を溶解除去した。この際、未露光部分の感光性樹脂層が完全に溶解するのに要する最も少ない時間を最小現像時間とした。実際の現像時間は最小現像時間の2倍で現像し、硬化レジストパターンを得た。
(1)支持フィルム剥離性評価
露光前に支持フィルムを剥離する時、剥離性について下記ランク付けをした。
○(良):支持フィルムのみが剥がれた。
△(可):支持フィルムに一部中間層が付着し同時に剥がれた。
×(不可):支持フィルムと中間層が一緒に剥がれた
(中間層と感光性樹脂層間で剥離された)。
ラミネート後15分経過した基板を、露光時のマスクフィルムとして、露光部と未露光部の幅が1:1の比率のラインパターンマスクを用いて、上記のように、露光し、現像した。硬化レジストパターンが正常に形成されている最小マスク幅を解像度の値とし、解像性を下記のようにランク分けした。
◎(優):解像度の値が5μm以下
○(良):解像度の値が5μmを超え、10μm以下
△(可):解像度の値が10μmを超え、15μm以下
×(不可):解像度の値が15μmを超える
ラミネート後15分経過した基板を、露光時のマスクフィルムとして、露光部単独のラインパターンマスクを用いて、上記のように、露光し、現像した。硬化レジストパターンが正常に形成されている最小マスク幅を密着性の値とし、密着性を下記のようにランク分けした。
◎(優):密着性の値が5μm以下
○(良):密着性の値が5μmを超え、10μm以下
△(可):密着性の値が10μmを超え、15μm以下
×(不可):密着性の値が15μmを超える
ラミネート後15分経過した基板を、露光時のマスクフィルムとして露光部単独の円柱パターンマスクを用いて、上記のように、露光し、現像した。硬化レジストパターンが正常に形成されている円柱マスク直径の最小幅を独立円柱密着性の値とし、下記のようにランク分けした。
◎(優):独立円柱密着性の値が5μm以下
○(良):独立円柱密着性の値が5μmを超え、10μm以下
△(可):独立円柱密着性の値が10μmを超え、15μm以下
×(不可):独立円柱密着性の値が15μmを超える
露光時のマスクフィルムとしてクロムガラスフォトマスクを用いて、上記のように、露光し、現像した。得られた硬化パターンの10μmラインの形状を下記によりランク付けした。
◎(優):硬化レジストのフット部の切れは良好でスソ引きが無い。
○(良):硬化レジストのフット部の切れは良好でスソ引きが極小である。
△(可):硬化レジストのフット部に3μm以下のスソ引きが認められる。
×(不可):硬化レジストのフット部に3μmを超えるスソ引きが認められる。
基板にラミネートされた積層体に、クロムガラスフォトマスクを用いて、上記のように、露光し、現像した。得られた硬化パターンの10μmラインのレジストパターンのサイドウォール形状を下記によりランク付けした。
○(良):形成されたレジストサイドウォールにガタツキはほとんど無い。
△(可):形成されたレジストサイドウォールにごくわずかにガタツキが存在する。
×(不可):形成されたレジストサイドウォールのところどころにガタツキが存在する。
基板にラミネートされた積層体に、クロムガラスフォトマスクを用いて、上記のように、露光し、現像した。得られた硬化パターンの10μmラインのレジスト表面状態を下記によりランク付けした。
○(良):形成されたレジスト表面には凹みがほとんど無い。
△(可):形成されたレジスト表面にごくわずかに凹みが存在する。
×(不可):形成されたレジスト表面にところどころに凹みが存在する。
実施例及び比較例の評価結果を表1−1及び表1−2に示す。表1−1及び表1−2におけるP−1〜P−2の質量部は、メチルエチルケトンを含んだ量である。表1−1及び表1−2中、比較例1は中間層が無く、比較例2は中間層の膜厚が厚く、比較例3は中間層において前記一般式(I)で表される化合物を欠いている。
Q−1:ポリビニルアルコール((株)クラレ製 PVA−205)
Q−2:ポリエチレングリコール(重量平均分子量400)
Q−3:ポリオキシエチレンモノメチルエーテル(日本油脂(株)製ユニオックスM−550、重量平均分子量550)
Q−4:ポリビニルピロリドン(重量平均分子量40,000)
P−1:ベンジルメタクリレート80質量%、メタクリル酸20質量%の2元共重合体のメチルエチルケトン溶液(固形分濃度50質量%、重量平均分子量25,000、酸当量430、分散度2.7)
P−2:メタクリル酸メチル50質量%、メタクリル酸25質量%、スチレン25質量%の三元共重合体のメチルエチルケトン溶液(固形分濃度35質量%、重量平均分子量50,000、酸当量344、分散度3.1)
M−1:平均12モルのプロピレンオキシドを付加したポリプロピレングリコールにエチレンオキシドをさらに両端にそれぞれ平均3モル付加したポリアルキレングリコールのジメタクリレート
M−2:ビスフェノールAの両端にそれぞれ平均2モルのプロピレンオキシドと平均6モルのエチレンオキシドを付加したポリアルキレングリコールのジメタクリレート
M−3:ビスフェノールAの両端にそれぞれ平均2モルのエチレンオキシドを付加したポリエチレングリコールのジメタクリレート(新中村化学工業(株)製NKエスエルBPE−200)
M−4:ビスフェノールAの両端にそれぞれ平均5モルのエチレンオキシドを付加したポリエチレングリコールのジメタクリレート(新中村化学工業(株)製NKエスエルBPE−500
M−5:2,2−ビス{4−(メタクリロキシペンタエトキシ)シクロヘキシル}プロパンM−6:ヘキサメチレンジイソシアネートとオリゴプロピレングリコールモノメタクリレート(日本油脂(株)製、ブレンマ−PP1000)との反応物であるウレタンポリプロピレングリコールジメタクリレート
M−7:トリメチロールプロパントリメタクリレート
M−8:トリオキシエチルトリメチロールプロパントリアクリレート(新中村化学工業(株)製 NKエステルA−TMPT−3EO)
M−9:ノナエチレングリコールジアクリレート
G−1:4,4’−ビス(ジエチルアミノ)ベンゾフェノン
G−2:2−(o−クロロフェニル)−4、5−ジフェニルイミダゾール二量体
J−1:ダイアモンドグリーン(保土ヶ谷化学(株)製 アイゼン(登録商標)DIAMOND GREEN GH)
J−2:ロイコクリスタルバイオレット
L−1:1−(2−ジ−n−ブチルアミノメチル)−5−カルボキシルベンゾトリアゾールと1−(2−ジ−n−ブチルアミノメチル)−6−カルボキシルベンゾトリアゾールの1:1混合物
L−2:ペンタエリスリトールの3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニルプロピオン酸テトラエステル(チバスペシャリティケミカルズ(株)製IRGANOX245)
Claims (6)
- 支持フィルム、並びに該支持フィルム上に、層厚が0.1μm以上10μm以下の中間層及び感光性樹脂層をこの順序に含んでなる感光性樹脂積層体であって、該中間層が、ポリビニルアルコールと、下記一般式(I)で表される化合物からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含有してなる感光性樹脂積層体
R1−O−(CH2CH2O)n1−R2 (I)
(R1及びR2は、H又はCH3であり、これらは同一であっても相違してもよく、n1は、3〜25の整数である。)
において、該感光性樹脂層が、(a)カルボキシル基含有量が酸当量で100〜600であり、重量平均分子量が5000〜500000であるバインダー用樹脂:20〜90質量%、(b)少なくとも一種の光重合可能な不飽和化合物:3〜70質量%、(c)光重合開始剤:0.1〜20質量%、を含有する感光性樹脂組成物からなる層であることを特徴とする上記感光性樹脂積層体。 - 前記感光性樹脂層上にさらに保護層を積層してなる請求項1記載の感光性樹脂積層体。
- 前記(a)バインダー用樹脂が、ベンジル(メタ)アクリレートを共重合成分として含有する、請求項1又は2に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記(b)少なくとも一種の光重合可能な不飽和化合物が、下記一般式(II)〜(VI)で表される化合物からなる群から選ばれた少なくとも一種の光重合可能な不飽和化合物である、請求項1、2又は3に記載の感光性樹脂積層体。
- 請求項1、2、3及び4のいずれか一項に記載の感光性樹脂積層体を金属板、又は金属被覆絶縁板の表面にラミネートするラミネート工程、支持フィルムを剥離し、露光する露光工程、現像により未露光部を除去する現像工程を順に含むことを特徴とするレジストパターンの形成方法。
- 請求項5記載の方法によって、レジストパターンを形成した基板をエッチング又はめっきすることを特徴とする導体パターンの製造方法。
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