JP2016127000A - 非水電解質二次電池用正極及び非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】実施形態の一例である正極11は、アルミニウム(Al)を主成分として構成される正極集電体30と、正極集電体30上に形成された保護層31と、リチウム含有遷移金属酸化物を含み、保護層31上に形成された正極合材層32とを備える。保護層31は、厚みが1μm〜5μmであり、リチウム含有遷移金属酸化物よりも酸化力が低い無機化合物、及び導電材を含む。
【選択図】図2
Description
実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率などは、現物と異なる場合がある。具体的な寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。
非水電解質二次電池10は、正極11と、負極12と、非水電解質とを備える。正極11と負極12との間には、セパレータ13を設けることが好適である。非水電解質二次電池10は、例えば正極11及び負極12がセパレータ13を介して巻回されてなる巻回型の電極体14と、非水電解質とが電池ケースに収容された構造を有する。なお、巻回型の電極体14の代わりに、正極及び負極がセパレータを介して交互に積層されてなる積層型の電極体など、他の形態の電極体が適用されてもよい。電極体14及び非水電解質を収容する電池ケースとしては、円筒形、角形、コイン形、ボタン形等の金属製ケース、樹脂シートをラミネートして形成された樹脂製ケース(ラミネート型電池)などが例示できる。図1に示す例では、有底円筒形状のケース本体15と封口体16とにより電池ケースが構成されている。
図2は、実施形態の一例である正極11の断面図である。
正極11は、アルミニウム(Al)を主成分として構成される正極集電体30と、正極集電体30上に形成された保護層31と、リチウム含有遷移金属酸化物を含み、保護層31上に形成された正極合材層32とを備える。正極合材層32は、正極活物質としてリチウム含有遷移金属酸化物を含み、さらに導電材及び結着材を含むことが好適である。正極11は、例えば保護層31が形成された正極集電体30上に正極活物質、結着材等を含む正極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して正極合材層32を集電体の両面に形成することにより作製できる。
負極は、例えば金属箔等からなる負極集電体と、当該集電体上に形成された負極合材層とで構成される。負極集電体には、銅などの負極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極合材層は、負極活物質の他に、結着材を含むことが好適である。負極は、例えば負極集電体上に負極活物質、結着材等を含む負極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して負極合材層を集電体の両面に形成することにより作製できる。
セパレータには、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータの材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータは、セルロース繊維層及びオレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂繊維層を有する積層体であってもよい。また、ポリエチレン層及びポリプロピレン層を含む多層セパレータであってもよく、セパレータの表面にアラミド系樹脂等が塗布されたものを用いてもよい。
非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水電解質は、液体電解質(非水電解液)に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。非水溶媒には、例えばエステル類、エーテル類、アセトニトリル等のニトリル類、ジメチルホルムアミド等のアミド類、及びこれらの2種以上の混合溶媒等を用いることができる。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有していてもよい。
[正極の作製]
酸化アルミニウム(Al2O3)を93.5重量部と、アセチレンブラック(AB)を5重量部と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)を1.5重量部とを混合し、さらにN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量加えてスラリーを調製した。次に、当該スラリーを厚み15μmのアルミニウム箔からなる正極集電体の両面に塗布し、乾燥させることにより、厚みが3.0μm、面密度が5.0g/m2の保護層を形成した。
黒鉛粉末を98.7重量部と、カルボキシメチルセルロース(CMC)を0.7重量部と、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)を0.6重量部とを混合し、さらに水を適量加えて、負極合材スラリーを調製した。次に、当該負極合材スラリーを銅箔からなる負極集電体の両面に塗布し、乾燥させた。これを所定の電極サイズに切り取り、ローラーを用いて圧延し、負極集電体の両面に負極合材層が形成された負極を作製した。
エチレンカーボネート(EC)と、メチルエチルカーボネート(EMC)と、ジメチルカーボネート(DMC)を、3:3:4の体積比で混合した。当該混合溶媒に、LiPF6を1.2mol/Lの濃度となるように溶解させて非水電解質を作製した。
上記正極にアルミニウムリードを、上記負極にニッケルリードをそれぞれ取り付け、ポリエチレン製のセパレータを介して正極及び負極を渦巻き状に巻回することにより巻回型の電極体を作製した。当該電極体を、外径18.2mm、高さ65mmの有底円筒形状の電池ケース本体に収容し、上記非水電解液を注入した後、ガスケット及び封口体により電池ケース本体の開口部を封口して、18650型の円筒形非水電解質二次電池A1を作製した。
保護層の厚みを1.5μm、面密度を2.5g/m2としたこと以外は、実施例1と同様にして電池A2を作製した。
保護層の厚みを1.0μm、面密度を1.6g/m2としたこと以外は、実施例1と同様にして電池A3を作製した。
保護層の構成材料の重量比を酸化アルミニウム/導電材/結着材=50/45/5として、保護層の厚みを5.0μm、面密度を5.0g/m2としたこと以外は、実施例1と同様にして電池A4を作製した。
保護層を設けなかったこと以外は、実施例1と同様にして電池B1を作製した。
保護層に導電材を添加せず、導電材の代わりに酸化アルミニウムを増量したこと以外は、実施例1と同様にして電池B2を作製した。
保護層の厚みを0.5μm、面密度を0.7g/m2としたこと以外は、実施例1と同様にして電池B3を作製した。
上記各電池について、下記の手順で測定を行った。
25℃の温度環境下において、各電池を0.3It(600mA)の定電流で電池電圧が4.2Vとなるまで充電し、電池電圧が4.2Vに達した後は定電圧で充電した。次に、0.3It(600mA)の定電流で電池電圧が3.0Vとなるまで放電を行い、このときの放電容量を求めて電池容量とした。
上記各電池について、下記の手順で測定を行った。
25℃の温度環境下において、各電池を0.3It(600mA)の定電流で電池電圧が4.2Vとなるまで充電し、電池電圧が4.2Vに達した後は定電圧で充電した。次に、低抵抗計(測定周波数1kHzに設定した交流4端子法)を用いて、各電池の端子間抵抗を測定し、このときの抵抗値を各電池の内部抵抗とした。
上記各電池について、下記の手順で試験を行った。
(1)25℃の環境下で、0.3C(600mA)の定電流で電池電圧が4.2Vになるまで充電を行い、その後定電圧で電流値が0.05C(90mA)になるまで充電を引き続き行った。
(2)25℃の環境下で、(1)で充電した電池の側面中央部に3mmφの太さの丸釘の先端を接触させ、10mm/secの速度で電池の直径方向に丸釘を突き刺し、丸釘が完全に電池を貫通した時点で丸釘の突き刺しを停止させた。
(3)丸釘を突き刺した電池側面中央部から10mm離れた位置の電池温度を測定して、最高到達温度を求めた。
Claims (7)
- アルミニウム(Al)を主成分として構成される正極集電体と、
前記正極集電体上に形成された保護層と、
リチウム含有遷移金属酸化物を含み、前記保護層上に形成された正極合材層と、
を備え、
前記保護層は、厚みが1μm〜5μmであり、前記リチウム含有遷移金属酸化物よりも酸化力が低い無機化合物、及び導電材を含む、非水電解質二次電池用正極。 - 前記無機化合物は、酸化アルミニウムである、請求項1に記載の非水電解質二次電池用正極。
- 前記保護層は、前記正極集電体上において0.1g/m2〜20g/m2の面密度で形成される、請求項1に記載の非水電解質二次電池用正極。
- 前記無機化合物の含有量は、前記保護層の総重量に対して70重量%〜99.8重量%である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用正極。
- 前記導電材の含有量は、前記保護層の総重量に対して0.1重量%〜20重量%である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用正極。
- 前記保護層は、さらに結着材を含み、
前記結着材の含有量は、前記保護層の総重量に対して0.1重量%〜10重量%である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用正極。 - 請求項1〜6のいずれか1項に記載の正極と、
負極と、
非水電解質と、
を備えた、非水電解質二次電池。
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