JP6777388B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率などは、現物と異なる場合がある。具体的な寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。
非水電解質二次電池10は、正極11と、負極12と、非水電解質とを備える。正極11と負極12との間には、セパレータ13を設けることが好適である。非水電解質二次電池10は、例えば正極11及び負極12がセパレータ13を介して巻回されてなる巻回型の電極体14と、非水電解質とが電池ケースに収容された構造を有する。なお、巻回型の電極体14の代わりに、正極及び負極がセパレータを介して交互に積層されてなる積層型の電極体など、他の形態の電極体が適用されてもよい。電極体14及び非水電解質を収容する電池ケースとしては、円筒形、角形、コイン形、ボタン形等の金属製ケース、樹脂シートをラミネートして形成された樹脂製ケース(ラミネート型電池)などが例示できる。図1に示す例では、有底円筒形状のケース本体15と封口体16とにより電池ケースが構成されている。
図2は、実施形態の一例である正極11の断面図である。
正極11は、正極集電体30と、当該集電体上に形成された正極合材層31と、正極集電体30と正極合材層31との間に形成された中間層32とを有する。正極合材層31は、正極活物質としてリチウム含有遷移金属酸化物を含み、さらに導電材及び結着材を含むことが好適である。正極11は、例えば中間層32が形成された正極集電体30上に正極活物質、結着材等を含む正極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して正極合材層31を集電体の両面に形成することにより作製できる。
負極は、例えば金属箔等からなる負極集電体と、当該集電体上に形成された負極合材層とで構成される。負極集電体には、銅などの負極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極合材層は、負極活物質の他に、結着材を含むことが好適である。負極は、例えば負極集電体上に負極活物質、結着材等を含む負極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して負極合材層を集電体の両面に形成することにより作製できる。
セパレータには、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータの材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータは、セルロース繊維層及びオレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂繊維層を有する積層体であってもよい。また、ポリエチレン層及びポリプロピレン層を含む多層セパレータであってもよく、セパレータの表面にアラミド系樹脂等が塗布されたものを用いてもよい。
非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水電解質は、液体電解質(非水電解液)に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。非水溶媒には、例えばエステル類、エーテル類、アセトニトリル等のニトリル類、ジメチルホルムアミド等のアミド類、及びこれらの2種以上の混合溶媒等を用いることができる。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有していてもよい。
[正極の作製]
グラファイト(平均粒径:3μm、熱伝導率:100W/m・K)を62.3重量部と、ポリリン酸メラミンを31.2重量部と、5重量部のアセチレンブラック(AB)と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)を1.5重量部とを混合し、さらにN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量加えてスラリーを調製した。次に、当該スラリーを厚み15μmのアルミニウム箔からなる正極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させることにより、厚みが4μm、塗布量が4.08g/m2(グラファイト:2.54g/m2、ポリリン酸メラミン:1.27g/m2)の中間層を形成した。
黒鉛粉末を98.7重量部と、カルボキシメチルセルロース(CMC)を0.7重量部と、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)を0.6重量部とを混合し、さらに水を適量加えて、負極合材スラリーを調製した。次に、当該負極合材スラリーを銅箔からなる負極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させた。これを所定の電極サイズに切り取り、ローラーを用いて圧延し、負極集電体の両面に負極合材層が形成された負極を作製した。
エチレンカーボネート(EC)と、メチルエチルカーボネート(EMC)と、ジメチルカーボネート(DMC)を、3:3:4の体積比で混合した。当該混合溶媒に、LiPF6を1.2mol/Lの濃度となるように溶解させて非水電解質を作製した。
上記正極にアルミニウムリードを、上記負極にニッケルリードをそれぞれ取り付け、ポリエチレン製のセパレータを介して正極及び負極を渦巻き状に巻回することにより巻回型の電極体を作製した。当該電極体を、外径18.2mm、高さ65mmの有底円筒形状の電池ケース本体に収容し、上記非水電解液を注入した後、ガスケット及び封口体により電池ケース本体の開口部を封口して、18650型の円筒形非水電解質二次電池A1を作製した。
グラファイト及びポリリン酸メラミンに代えて、46.8重量部のSiC(平均粒径:1μm、熱伝導率:260W/m・K)と、46.7重量部のシアヌル酸メラミンと、5重量部のアセチレンブラック(AB)と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)を1.5重量部とを用いたこと以外は、実施例1と同様にして電池A2を作製した。
電池A2を構成する正極の中間層は、厚みが3μm、塗布量が4.77g/m2(SiC:2.23g/m2、シアヌル酸メラミン:2.23g/m2)であった。当該正極において、中間層のシアヌル酸メラミンは、単位面積あたりの正極活物質の重量に対して1.1重量%の割合で含まれる。
グラファイトに代えて、28.3重量部のAl2O3(平均粒径:0.7μm、熱伝導率:20W/m・K)と、10重量部のアセチレンブラック(AB)とポリフッ化ビニリデン(PVdF)を5重量部を用い、ポリリン酸メラミンの添加量を56.7重量部としたこと以外は、実施例1と同様にして電池A3を作製した。
電池A3を構成する正極の中間層は、厚みが4μm、塗布量が6.37g/m2(Al2O3:1.80g/m2、ポリリン酸メラミン:3.61g/m2)であった。当該正極において、中間層のポリリン酸メラミンは、単位面積あたりの正極活物質の重量に対して1.8重量%の割合で含まれる。
中間層を設けなかったこと以外は、実施例1と同様にして電池B1を作製した。
中間層にポリリン酸メラミンを添加しなかったこと以外は、実施例1と同様にして電池B2を作製した。
中間層を設けず、正極活物質に対して3重量%のポリリン酸メラミンを正極活物質層に添加したこと以外は、実施例1と同様にして電池B3を作製した。
上記各電池について、下記の手順で測定を行った。評価結果は表1に示す。
25℃の温度環境下において、各電池を0.3It(600mA)の定電流で電池電圧が4.35Vとなるまで充電し、その後定電圧で電流値が0.05It(90mA)になるまで充電を引き続き行った。次に0.3It(600mA)の定電流で1時間40分間放電して、SOC50%の電池を準備した。次に、各電池に対して0A、0.1A、0.5A、1.0Aの放電電流を10秒間印加したときの電圧データを取得した。印加した放電電流値に対する10秒後の電圧値を最小二乗法で直線近似したときの傾きの絶対値から直流抵抗値を算出した。
上記各電池について、下記の手順で試験を行った。評価結果は表1に示す。
(1)25℃の環境下で、0.3It(600mA)の定電流で電池電圧が4.35Vになるまで充電を行い、その後定電圧で電流値が0.05It(90mA)になるまで充電を引き続き行った。
(2)25℃の環境下で、(1)で充電した電池の側面中央部に3mmφの太さの丸釘の先端を接触させ、10mm/secの速度で電池の直径方向に丸釘を突き刺し、丸釘が完全に電池を貫通した時点で丸釘の突き刺しを停止させた。
(3)有底円筒形状の電池ケース本体の底部(負極側)の温度を測定して、最高到達温度を求めた。
Claims (2)
- 正極と、負極と、非水電解質とを備えた非水電解質二次電池であって、
前記正極は、
正極集電体と、
当該集電体上に形成された正極合材層と、
ダイヤモンド、グラファイト、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、酸化アルミニウム、及び酸化タングステンから選択される少なくとも1種、及び難燃剤を含み、前記正極集電体と前記正極合材層との間に形成された中間層と、
を有し、
前記ダイヤモンド、グラファイト、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、酸化アルミニウム、及び酸化タングステンから選択される少なくとも1種は、前記中間層の総重量に対して、50重量%以上の割合で含まれ、
前記難燃剤は、単位面積あたりの正極活物質の重量に対して0.5〜2重量%の割合で含まれる、非水電解質二次電池。 - 前記難燃剤は、芳香族リン酸エステル、及びメラミン−酸塩から選択される少なくとも1種である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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