CN110431692A - 二次电池 - Google Patents

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Abstract

正极具备：正极集电体、包含由锂过渡金属氧化物构成的正极活性物质的正极活性物质层、设置在正极集电体与正极活性物质层之间的保护层、以及在未形成正极活性物质层和保护层而露出正极集电体的正极极耳接合部与正极集电体接合的正极极耳。与正极极耳相对的正极活性物质层的端缘以及与正极极耳相对的保护层的端缘在正极的长度方向上配置于不同的位置。

Description

二次电池
技术领域
本申请涉及二次电池。
背景技术
通过使锂离子在正负极之间移动而进行充放电的非水电解质二次电池具有高能量密度且容量高，因此，被广泛用作手机、笔记本电脑、智能手机等移动信息终端的驱动电源，或者被广泛用作电动工具、电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV、PHEV)等的动力用电源，预测其用途会进一步扩大。
专利文献1公开了一种非水电解质二次电池用正极，其在以铝作为主要成分的正极集电体与包含锂过渡金属氧化物的正极复合材料层之间具备厚度为1μm～5μm的保护层，所述保护层包含氧化性比锂过渡金属氧化物低的无机化合物、以及导电材料。根据专利文献1，记载了：以往，在电池发生内部短路时或者电池暴露于高温时等，由于正极活性物质与铝集电体的氧化还原反应而有发生显著的放热的担心，但通过具备上述保护层的非水电解质二次电池用正极，能够维持良好的集电性，且抑制由所述氧化还原反应导致的放热。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2016-127000号公报
发明内容
然而，二次电池的正极具备正极极耳，正极极耳的一端与未形成正极活性物质层(正极复合材料层)而露出正极集电体的露出部接合。此外，正极极耳向正极集电体的边缘部的外侧伸出，另一端熔接于封口体。此处，在二次电池的充放电时，活性物质层发生膨胀/收缩而在极板间产生应力。在正极集电体上设有多个层的二次电池中，在面向露出部的该多个层的端缘对齐的情况下，该多个层与正极集电体的高低差变大，因此，局部的应力集中至该多个层的端缘，有因分隔件的变形等而引发二次电池的输出特性降低的担心。
因而，寻求能够在发生内部短路等异常时能够抑制由正极活性物质与铝集电体的氧化还原反应导致的放热，且使正极中的正极极耳的接合部位周围的局部应力松弛、抑制输出特性降低的二次电池。
作为本申请的一个方式的二次电池具备正极、负极和电解质，正极具备正极集电体、包含由锂过渡金属氧化物构成的正极活性物质的正极活性物质层、设置在正极集电体与正极活性物质层之间的保护层、以及在未形成正极活性物质层和保护层而露出正极集电体的正极极耳接合部与正极集电体接合的正极极耳，与正极极耳相对的正极活性物质层的端缘以及与正极极耳相对的保护层的端缘在正极的长度方向上配置于不同的位置。
作为本申请的其它方式的二次电池具备正极、负极和电解质，正极具备正极集电体、包含由锂过渡金属氧化物构成的正极活性物质的正极活性物质层、设置在正极集电体与正极活性物质层之间的保护层、以及在未形成正极活性物质层和保护层且在正极集电体露出的正极极耳接合部与正极集电体接合的正极极耳，正极极耳接合部设置于正极集电体的表面的两面，在为正极集电体的表面、且为配置正极极耳的面的背面配置的正极活性物质层的端缘与保护层的端缘在正极的长度方向上配置于不同的位置。
根据作为本申请的一个方式的二次电池，能够提供在发生内部短路等异常时抑制由正极活性物质与铝集电体的氧化还原反应导致的放热，且使正极中的正极极耳的接合部位周围的局部应力松弛、抑制输出特性降低的二次电池。
附图说明
图1是示意性地示出作为实施方式的一个例子的二次电池的纵向截面图。
图2是构成作为实施方式的一个例子的二次电池的电极体的部分横向截面图。
图3是示出图2的A区域中的正极的构成的一个例子的示意图。
图4是示出图2的A区域中的正极的构成的其它例子的示意图。
具体实施方式
作为本申请的一个方式的二次电池具备正极、负极和电解质，正极具备正极集电体、包含由锂过渡金属氧化物构成的正极活性物质的正极活性物质层、设置在正极集电体与正极活性物质层之间的保护层、以及在未形成正极活性物质层和保护层而露出正极集电体的正极极耳接合部与正极集电体接合的正极极耳，与正极极耳相对的正极活性物质层的端缘以及与正极极耳相对的保护层的端缘在正极的长度方向上配置于不同的位置。本发明人等发现：对于依次设置在正极集电体上的保护层和正极活性物质层而言，通过将与正极极耳相对的保护层的端缘以及与正极极耳相对的正极活性物质层的端缘配置于正极的长度方向的不同位置，从而即使在因充放电时的正极活性物质层的膨胀和收缩而产生了应力的情况下，也能够不使应力集中于局部，而是分散至不同的位置从而使应力松弛，即使反复进行充放电循环，也能够避免使电池的输出特性降低的分隔件变形等不良情况。
以下，一边参照附图，一边针对本申请的实施方式的一个例子进行详细说明。需要说明的是，在实施方式的说明中参照的附图是示意性记载，附图所描画的构成要素的尺寸比率等有时与实物不同。具体的尺寸比率等应该考虑下述说明并加以判断。
[二次电池]
作为实施方式的一个例子的二次电池(以下也称为“电池”)具备正极、负极、处于正极与负极之间的分隔件、以及电解质。具体而言，具有在电池罐、层压片等外壳体中收纳有卷绕型电极体和电解质的结构，所述卷绕型电极体是将正极与负极夹着分隔件卷绕而成的。
图1是示意性地示出作为实施方式的一个例子的电池1的纵向截面图。该电池1具备使正极2与负极3在它们之间夹着分隔件4卷绕成螺旋状而得到的电极体5。具备正极2、负极3和分隔件4的电极体5收纳在具有开口部的有底圆筒状的电池外壳7内，向电池外壳7内注入规定量的电解液(例如非水电解质等电解质)并使其浸渗至电极体5。电池外壳7的开口部在插入有在边缘安装有垫片8的封口体9的状态下，通过将电池外壳7的开口部向径向的内侧折弯而进行嵌紧加工，从而被封口成密闭状态。该电池1的正极2具备正极极耳27，该正极极耳27如后详述那样，其一端接合于构成正极2的正极集电体21的正极极耳接合部28。此外，正极极耳27向正极集电体21的边缘部的外侧伸出，另一端通过激光熔接等而连接于封口体9。
收纳卷绕型电极体5的电池外壳7不限定于由圆筒形(圆筒形电池)的金属制外壳构成，也可以由方形(方形电池)、硬币形(硬币形电池)等的金属制外壳构成，还可以由长方形的层压片等构成。
图2是作为实施方式的一个例子的电池1所使用的电极体5的部分横向截面图。构成电极体5的带状的正极2具备正极集电体21、在正极集电体21的两面侧形成的正极活性物质层22、在正极集电体21与正极活性物质层22之间设置的保护层23、以及正极极耳27。正极集电体21具有未形成正极活性物质层22和保护层23而露出正极集电体21、且与正极极耳27接合的正极极耳接合部28。正极极耳接合部28设置在为正极集电体21的表面且接合正极极耳27的面、以及接合正极极耳27的面的背面。即，正极极耳接合部28形成于正极集电体21的表面的两面。图2所示的电极体5中，正极极耳接合部28形成于带状的正极集电体21的长度方向的大致中央部(图2的A区域)。此外，正极集电体21在电极体5的最外层侧的长度方向端部具有未形成保护层23和正极活性物质层22且未接合正极极耳27的露出部29。正极极耳27的一端接合于正极极耳接合部28的一个面。
构成电极体5的带状的负极3具备负极集电体31、在负极集电体31上形成的负极活性物质层32、以及负极极耳30。负极集电体31具有未形成负极活性物质层32而露出负极集电体31的负极极耳接合部38。负极极耳30与处于负极集电体31的长度方向端部的负极极耳接合部38接合。
图3是示出图2的A区域中的正极2的构成的一个例子的示意图，图3的(a)是从正极2的一个主面侧观察的局部俯视图，图3的(b)是沿着图3的(a)中的线X-X的截面图。
图3所示的正极2具备正极集电体21、在正极集电体21的两面形成的正极活性物质层22、以及设置在正极集电体21与正极活性物质层22之间的保护层23。正极2中，形成了未形成正极活性物质层22和保护层23而露出正极集电体21的正极极耳接合部28，正极极耳27通过超声波熔接等与正极2的一个主面侧的正极极耳接合部28接合。
如图3所示，在露出正极集电体21的正极极耳接合部28的两面，正极活性物质层22以覆盖保护层23的长度方向(图3的(a)和(b)中的左右方向)的与正极极耳27相对的端缘25的方式向正极极耳27侧延伸而形成。其结果，正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24配置比保护层23的正极极耳27侧的端缘25更接近正极极耳27的位置。
本实施方式所述的电池1中，可以认为：像这样通过使正极活性物质层22的端缘24与保护层23的端缘25错开至不同的位置而进行配置，即使在因充放电时的正极活性物质层22的膨胀和收缩而产生应力的情况下，也能够使应力在正极活性物质层22的端缘24和保护层23的端缘25分散至不同的位置，而不是集中至局部。由此具有如下的优异作用：在与固定于封口体9的正极极耳27接合的正极极耳接合部28，能够使因正极活性物质层22的膨胀和收缩而产生的应力松弛，即使反复进行充放电循环，也不发生分隔件的变形等不良情况，能够抑制电池1的输出特性的降低。
与此相对，正极活性物质层22的端缘24与保护层23的端缘25在长度方向上对齐的情况下，因正极活性物质层22的膨胀和收缩而在极板间产生的应力局部地集中至两端缘，会施加过大的负荷，因此，有可能因反复进行充放电循环而最终发生分隔件的变形等不良情况，担心电池1的输出特性降低。
图4是示出图2的A区域中的正极2的构成的其它例的示意图。图4的(a)是从正极2的一个主面侧观察的局部俯视图，图4的(b)是沿着图4的(a)中的线X-X的截面图。
图4所示的正极2中，在正极集电体21露出的正极极耳接合部28的两面，保护层23的正极极耳27侧的端缘25从正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24突出，露出保护层23的一部分。其结果，保护层23的正极极耳27侧的端缘25配置在比正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24更接近正极极耳27的位置。即使是图4所示那样的保护层23的端缘25配置在比端缘24更接近正极极耳27一侧的正极2，也与图3所示的正极2同样地，通过使正极活性物质层22的端缘24与保护层23的端缘25错开至不同位置地进行配置，从而具有如下的优异作用：能够使因正极活性物质层22的膨胀和收缩而产生的应力松弛，即使反复进行充放电循环，也不发生分隔件的变形等不良情况，能够抑制电池1的输出特性的降低。
针对本实施方式所述的电池1，从使应力松弛、抑制电池1的输出特性降低的作用的观点出发，只要正极活性物质层22的端缘24与保护层23的端缘25配置于不同的位置，则可以是正极活性物质层22的端缘24和保护层23的端缘25中的任一者配置于接近正极极耳27的一侧。其中，在紧凑率高的情况下，更优选保护层23的端缘25配置于接近正极极耳27的位置。另一方面，通过使正极活性物质层22的端缘26配置于接近正极极耳27的位置，能够减小正极活性物质层的露出部的面积，因此能够抑制电池容量的降低。
正极活性物质层22的端缘24与保护层23的端缘25的距离没有特别限定，优选为0.5mm以上、更优选为2mm以上。若两端缘之间的距离过近，则使应力松弛的作用有可能降低。
基于图3和图4进行说明的上述记载中，针对为正极集电体21的表面且为接合正极极耳27的一侧表面的正极活性物质层22的端缘24与保护层23的端缘25的位置关系进行了说明。在图3和图4中，针对为正极集电体21的表面且为接合正极极耳27的面的背面的正极活性物质层22的端缘24与保护层23的端缘25的位置关系，也优选在正极的长度方向上配置于不同的位置。这是因为：对于为正极集电体21的表面且为接合正极极耳27的面的背面而言，在正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24与保护层23的正极极耳27侧的端缘25在长度方向上对齐的情况下，因正极活性物质层22的膨胀和收缩而在极板间产生的应力也有可能局部地集中至两端缘，从而发生分隔件的变形等不良情况。在紧凑率高的情况下，更优选保护层23的端缘25配置于接近正极极耳27的位置。另一方面，通过使正极活性物质层22的端缘26配置于接近正极极耳27的位置，能够减小正极活性物质层的露出部的面积，因此能够抑制电池容量的降低。
本实施方式所述的正极2通过例如下述方法进行制造。首先，在正极集电体21的表面设置保护层23。保护层23可通过例如将向N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等分散介质中混合无机颗粒、导电材料和粘结材料而成的保护层浆料涂布至正极集电体21的表面，并使涂布层干燥来形成。在将正极活性物质层22设置于正极集电体21的两面的情况下，保护层23也设置于正极集电体21的两面。
接着，以与设置于正极集电体21表面的保护层23重叠的方式设置正极活性物质层22。正极活性物质层22可通过例如将向N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等分散介质中混合正极活性物质、导电材料和粘结材料而成的正极复合材料浆料涂布至正极集电体21中的保护层23的形成面，使涂布层干燥后，使用压延辊等压延手段进行压延来形成。向正极集电体21涂布保护层浆料和正极复合材料浆料的手段没有特别限定，可以使用凹版涂布机、狭缝涂布机、模涂机等公知的涂布装置。
此处，在保护层23的形成工序和正极活性物质层22的形成工序中，通过在正极集电体21的长度方向中央部设置未涂布保护层浆料和正极复合材料浆料的区域，从而形成露出正极集电体21且用于接合正极极耳27的正极极耳接合部28。此外，在保护层23的形成工序和正极活性物质层22的形成工序中，在形成各浆料的涂膜时，以各涂膜的正极极耳27侧的端缘彼此隔开预先规定间隔地设置的方式来调整各浆料的涂布区域和涂布量等。
将正极活性物质层22形成于形成有保护层23的正极集电体21后，通过超声波熔接等将正极极耳27的一端与设置于正极集电体21的长度方向中央部的正极极耳接合部28接合。由此，能够制造在正极集电体21的表面依次形成保护层23和正极活性物质层22、且在露出正极集电体21的正极极耳接合部28接合有正极极耳27的本实施方式所述的正极2。
在上述实施方式中，针对在带状的正极集电体21的长度方向中央部设有一个用于接合正极极耳27的正极极耳接合部28的构成的圆筒型二次电池进行了说明，但不限定于该构成。例如，也可以采用将与正极连接的正极极耳27设置于带状的正极集电体21的卷绕终止侧的端部或者设置于带状的正极集电体21的卷绕开始侧的端部的构成。此外，还可以采用将多个正极极耳27设置于带状的正极集电体21的多个位置的构成。
以下，针对构成本实施方式所述的电池1的正极2、负极3、分隔件4和电解质的构成和材料等进行详述，但它们是例示，作为正极2、负极3、分隔件4和电解质，使用公知物即可。
[正极]
正极2具备正极集电体21、正极活性物质层22、以及设置于正极集电体21与正极活性物质层22之间的保护层23。正极集电体21可以使用铝单质或铝合金等在正极的电位范围内稳定的金属的箔、在表层配置有该金属的薄膜等。正极集电体21的厚度没有特别限定，例如为10μm以上且100μm以下左右。
正极活性物质层22包含由锂过渡金属氧化物构成的正极活性物质。作为锂过渡金属氧化物，可例示出含有锂(Li)且含有钴(Co)、锰(Mn)和镍(Ni)等过渡金属元素的锂过渡金属氧化物。锂过渡金属氧化物可以包含Co、Mn和Ni之外的其它添加元素，可列举出例如铝(Al)、锆(Zr)、硼(B)、镁(Mg)、钪(Sc)、钇(Y)、钛(Ti)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、铬(Cr)、铅(Pb)、锡(Sn)、钠(Na)、钾(K)、钡(Ba)、锶(Sr)、钙(Ca)、钨(W)、钼(Mo)、铌(Nb)和硅(Si)等。
作为锂过渡金属氧化物的具体例，可列举出例如LixCoO2、LixNiO2、LixMnO2、LixCoyNi1-yO2、LixCoyM1-yOz、LixNi1-yMyOz、LixMn2O4、LixMn2-yMyO4、LiMPO4、Li2MPO4F(各化学式中，M为Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb和B中的至少1种，0<x≤1.2、0<y≤0.9、2.0≤z≤2.3)。它们可以单独使用1种，也可以混合使用多种。
正极活性物质层22优选还包含导电材料和粘结材料。正极活性物质层22所含的导电材料是为了提高正极活性物质层22的导电性而使用的。作为导电材料的例子，可列举出炭黑(CB)、乙炔黑(AB)、科琴黑、石墨等碳材料等。它们可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
正极活性物质层22所含的粘结材料是为了维持正极活性物质与导电材料之间的良好接触状态、且提高正极活性物质等对正极集电体21表面的粘结性而使用的。作为粘结材料的例子，可列举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)等氟系树脂；聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺系树脂、丙烯酸系树脂、聚烯烃系树脂等。此外，也可以将这些树脂与羧甲基纤维素(CMC)或其盐(可以为CMC-Na、CMC-K、CMC-NH4等或部分中和型的盐)、聚环氧乙烷(PEO)等组合使用。它们可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
保护层23设置在正极2的正极集电体21与正极活性物质层22之间，且包含无机化合物颗粒(以下也简称为“无机颗粒”)和导电材料。保护层23通过包含无机颗粒，且设置在正极集电体21与正极活性物质层22之间，从而起到隔开正极集电体21和正极活性物质层22，且抑制正极集电体21所含的铝与正极活性物质层22中作为正极活性物质而包含的锂过渡金属氧化物的氧化还原反应的作用。
保护层23所含的无机颗粒是由无机化合物构成的颗粒。保护层23中，作为构成无机颗粒的无机化合物，包含例如选自由金属氧化物、金属氢氧化物、金属碳化物、金属氮化物和金属硼化物组成的组中的至少1种。作为金属氧化物，可列举出例如氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化硅、氧化锰、氧化镁、氧化镍等。作为金属氢氧化物，可列举出例如氢氧化铝、勃姆石、氢氧化镁等。作为金属氮化物，可列举出例如氮化钛、氮化硼、氮化铝、氮化镁、氮化硅等。作为金属碳化物，可列举出例如碳化硅、碳化硼、碳化钛、碳化钨等。作为金属硼化物，可列举出例如硼化钛、硼化锆、硼化钨、硼化钼等。这些之中，从非传导性、高熔融点等的观点出发，优选包含Al2O3、AlOOH、TiO2、ZrO2、SiO2、MnO2、MgO、Si3N4、BN中的至少任一种。
保护层23所含的导电材料是为了确保正极2的良好的集电性而使用的。作为导电材料，可列举出例如与正极活性物质层22中使用的导电材料种类相同的导电材料。它们可以单独使用，也可以组合使用两种以上。此外，为了确保保护层23的机械强度且提高保护层23与正极集电体21的粘结性，保护层23优选包含粘结材料。作为保护层23所含的粘结材料，可列举出例如与正极活性物质层22中使用的粘结材料种类相同的粘结材料。它们可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
保护层23的厚度没有特别限定，平均厚度优选为1μm以上且5μm以下、更优选为1.5μm以上且5μm以下。这是因为：若保护层23的厚度处于上述范围，则由氧化还原反应所致的放热的抑制与良好的集电性的平衡优异。
[负极]
负极3由例如由金属箔等形成的负极集电体31和形成于该集电体表面的负极活性物质层32构成。负极集电体31可以使用铜等在负极的电位范围内稳定的金属的箔、在表层配置有该金属的薄膜等。负极活性物质层32中，除了包含负极活性物质之外，优选还包含粘结材料。负极3可通过例如在负极集电体31上涂布包含负极活性物质、粘结材料等的负极复合材料浆料，使涂布层干燥后，进行压延而在集电体的两面形成负极活性物质层32来制作。
作为负极活性物质，只要能够可逆性地吸藏、释放锂离子，就没有特别限定，可以使用例如天然石墨、人造石墨等碳材料；硅(Si)、锡(Sn)等与锂发生合金化的金属；或者包含Si、Sn等金属元素的合金、复合氧化物等。负极活性物质可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
作为负极活性物质层32所含的粘结材料，可以与正极2的情况同样地使用氟系树脂、PAN、聚酰亚胺系树脂、丙烯酸系树脂、聚烯烃系树脂等。使用水系溶剂来制备负极复合材料浆料时，优选使用苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、CMC或其盐、聚丙烯酸(PAA)或其盐(可以为PAA-Na、PAA-K等或部分中和型的盐)、聚乙烯醇(PVA)等。
[分隔件]
分隔件4可以使用具有离子透过性和绝缘性的多孔片等。作为多孔片的具体例，可列举出微多孔薄膜、织布、无纺布等。作为分隔件4的材质，适合为聚乙烯、聚丙烯等烯烃系树脂、纤维素等。分隔件4可以为具有纤维素纤维层和烯烃系树脂等热塑性树脂纤维层的层叠体。此外，可以为包含聚乙烯层和聚丙烯层的多层分隔件，也可以使用在分隔件4的表面涂布有芳纶系树脂、陶瓷等的分隔件。
[电解质]
电解质包含溶剂和溶解于溶剂的电解质盐。作为溶剂，可以使用例如酯类、醚类、乙腈等腈类、二甲基甲酰胺等酰胺类、以及它们中的2种以上的混合溶剂等非水溶剂。非水溶剂可以含有这些溶剂中的至少一部分氢被氟等卤素原子取代而得的卤素取代物。作为电解质，也可以使用采用了凝胶状聚合物等的固体电解质。
作为上述酯类的例子，可列举出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯等环状碳酸酯；碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲基丙酯、碳酸乙基丙酯、碳酸甲基异丙酯等链状碳酸酯；γ-丁内酯、γ-戊内酯等环状羧酸酯；乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯(MP)、丙酸乙酯等链状羧酸酯等。
作为上述醚类的例子，可列举出1,3-二氧戊环、4-甲基-1,3-二氧戊环、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、环氧丙烷、1,2-环氧丁烷、1,3-二氧杂环己烷、1,4-二氧杂环己烷、1,3,5-三氧杂环己烷、呋喃、2-甲基呋喃、1,8-桉树脑、冠醚等环状醚；1,2-二甲氧基乙烷、二乙醚、二丙醚、二异丙醚、二丁醚、二己醚、乙基乙烯基醚、丁基乙烯基醚、甲基苯基醚、乙基苯基醚、丁基苯基醚、戊基苯基醚、甲氧基甲苯、苄基乙醚、二苯基醚、二苄基醚、邻二甲氧基苯、1,2-二乙氧基乙烷、1,2-二丁氧基乙烷、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二丁醚、1,1-二甲氧基甲烷、1,1-二乙氧基乙烷、三乙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚等链状醚类等。
作为上述卤素取代物，优选使用氟代碳酸亚乙酯(FEC)等氟代环状碳酸酯；氟代链状碳酸酯、氟代丙酸甲酯(FMP)等氟代链状羧酸酯等。
作为电解质的电解质盐，优选为锂盐。作为锂盐的例子，可列举出LiBF4、LiClO4、LiPF6、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、LiSCN、LiCF3SO3、LiCF3CO2、Li(P(C2O4)F4)、LiPF6-x(CnF2n+1)x(1<x<6、n为1或2)、LiB10Cl10、LiCl、LiBr、LiI、氯硼烷锂、低级脂肪族羧酸锂、Li2B4O7、Li(B(C2O4)F2)等硼酸盐类、LiN(SO2CF3)2、LiN(C1F2l+1SO2)(CmF2m+1SO2){l、m为1以上的整数}等酰亚胺盐类等。它们可以单独使用1种，也可以混合使用多种。这些之中，从离子传导性、电化学稳定性等的观点出发，优选使用LiPF6。锂盐的浓度优选设为平均1L溶剂为0.5mol以上且2.0mol以下。
实施例
以下，通过实施例进一步说明本申请。
<实施例1>
[正极的制作]
将包含α-氧化铝的无机颗粒92质量份、乙炔黑(AB)5质量份和聚偏二氟乙烯(PVdF)3质量份进行混合，进而添加适量的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)，从而制备保护层浆料。接着，将该保护层浆料涂布于由带状铝箔形成的正极集电体21的两面。接着，通过使涂膜干燥而形成保护层23。
将作为正极活性物质的LiNi0.8Co0.15Al0.03O2所示的锂镍复合氧化物97质量份、乙炔黑(AB)1.5质量份和聚偏二氟乙烯(PVdF)1.5质量份进行混合，进而添加适量的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)，从而制备正极复合材料浆料。接着，将该正极复合材料浆料涂布于形成了保护层23的正极集电体21的两面。此时，在设置于正极集电体21的长度方向中央部的、未形成保护层23而露出正极集电体21的露出部，以利用正极复合材料浆料的涂膜覆盖保护层23的端缘25的方式涂布正极复合材料浆料。
接着，使正极复合材料浆料的涂膜干燥后，将其切成规定的电极尺寸，并使用压延辊进行压延。由此，制作实施例1所述的正极2。实施例1所述的正极2在正极集电体21的两面依次形成了保护层23和正极活性物质层22。实施例1所述的正极2中，与保护层23的正极极耳27侧的端缘25相比，正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24配置于正极极耳接合部28的内侧，两端缘之间的距离为2mm。
[负极的制作]
将石墨粉末100质量份、羧甲基纤维素(CMC)1质量份和苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)1质量份进行混合，进而添加适量的水，从而制备负极复合材料浆料。接着，将该负极复合材料浆料涂布于由铜箔形成的负极集电体31的两面，并使其干燥。将其切成规定的电极尺寸，使用压延辊进行压延，从而制作在负极集电体31的两面形成了负极活性物质层32的负极3。
[电解质的制作]
将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC)以3:3:4的体积比进行混合。使LiPF6以浓度达到1.2mol/L的方式溶解于该混合溶剂而制作非水电解质。
[电池的制作]
在正极2的正极极耳接合部28安装铝制的正极极耳27的一端，并在负极3的负极极耳接合部38安装镍制负极极耳的一端。夹着由聚乙烯制的微多孔膜构成的分隔件4，将正极2与负极3卷绕成螺旋状，从而制作卷绕型的电极体5。
将该电极体5收纳至外径18mm、高度65mm的有底圆筒形状的电池外壳7主体中，注入上述非水电解质后，利用垫片8和封口体9将电池外壳7主体的开口部进行封口，制作紧凑率为0.99的18650型的圆筒形的电池1。需要说明的是，紧凑率是指卷绕型的电极体5的外径相对于电池外壳7主体的内径的比率。
<实施例2>
关于实施例2所述的正极2，与正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24相比，保护层23的正极极耳27侧的端缘25配置在正极极耳27接合部的内侧，以两端缘之间的距离达到2mm的方式进行制作。实施例2中，调整正极2的各浆料的涂布区域等，除此之外与实施例1同样制作紧凑率为0.99的18650型的圆筒形的电池1。
<比较例1>
关于比较例1所述的正极，以保护层的正极极耳侧的端缘与正极活性物质层的正极极耳侧的端缘在长度方向的位置大致一致的方式进行制作。比较例1中，调整正极的各浆料的涂布区域等，除此之外与实施例1同样制作紧凑率为0.99的18650型的圆筒形的非水电解质二次电池。
<实施例3>
在电池1的制作工序中，以紧凑率达到0.97的方式调整正极2、负极3和/或分隔件4的长度方向的长度，除此之外与实施例1同样制作电池1。
<实施例4>
在电池1的制作工序中，以紧凑率达到0.97的方式调整正极2、负极3和/或分隔件4的长度方向的长度，除此之外与实施例2同样制作电池1。
<比较例2>
在非水电解质二次电池的制作工序中，以紧凑率达到0.97的方式调整正极、负极和/或分隔件的长度方向的长度，除此之外与比较例1同样制作非水电解质二次电池。
<实施例5>
在电池1的制作工序中，以紧凑率达到0.90的方式调整正极2、负极3和/或分隔件4的长度方向的长度，除此之外与实施例1同样制作电池1。
<实施例6>
在电池1的制作工序中，以紧凑率达到0.90的方式调整正极2、负极3和/或分隔件4的长度方向的长度，除此之外与实施例2同样制作电池1。
<比较例3>
在非水电解质二次电池的制作工序中，以紧凑率达到0.90的方式调整正极、负极和/或分隔件的长度方向的长度，除此之外与比较例1同样制作非水电解质二次电池。
[输出特性试验]
测定上述制作的各二次电池的初始放电容量。使用各二次电池，在25℃的电池温度条件下，以800mA的电流值进行恒定电流充电直至电压值达到4.1V，其后，以800mA的电流值进行恒定电流放电直至电压值达到2.5V。将进行该恒定电流放电时的放电容量设为各二次电池的初始放电容量。
接着，针对各二次电池进行循环特性试验。针对各二次电池，在25℃的温度条件下，将如下的充放电循环反复1500次，所述充放电循环包括以电流值800mA充电至4.1V的恒定电流充电、15分钟的停顿期间、以电流值800mA放电至2.5V的恒定电流放电、以及15分钟的停顿期间。在1500次充放电循环后，与初始放电容量同样地针对各二次电池进行循环特性试验后的放电容量的测定。
针对各二次电池，算出循环特性试验后的放电容量相对于初始放电容量的比例(百分率)作为放电容量维持率，利用该放电容量维持率来评价各二次电池的输出特性。
表1示出实施例1、2和比较例1的二次电池的放电输出特性的结果，表2示出实施例3、4和比较例2的二次电池的放电输出特性的结果，表3示出实施例4、5和比较例3的二次电池的放电输出特性的结果。表1所述的二次电池的紧凑率为0.99。表2所述的二次电池的紧凑率为0.97。表3所述的二次电池的紧凑率为0.90。
[表1]
[表2]
[表3]
由表1～表3的结果明确可知：将紧凑率相同的实施例与比较例彼此对比时，较之正极活性物质层的正极极耳侧的端缘与保护层的正极极耳侧的端缘在正极的长度方向上大致一致的各比较例的二次电池，在正极集电体21与正极活性物质层之间设置保护层23、且正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24与保护层23的正极极耳27侧的端缘25在正极的长度方向上配置于不同位置的各实施例的电池1在循环特性试验后的放电容量维持率优异，能够抑制输出特性的降低。
将实施例1与2进行对比、将实施例3与4进行对比、将实施例5与6进行对比时可知：紧凑率越高，则较之正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24比保护层23的正极极耳27侧的端缘25更接近正极极耳27的实施例的电池1，保护层23的正极极耳27侧的端缘25比正极活性物质层22的正极极耳27侧的端缘24更接近正极极耳27的实施例的电池1显示出更高的放电容量维持率，抑制输出特性降低的效果更优异。可认为这是因为：紧凑率越接近1，则电池1的容量密度变得越高，另一方面，电池外壳7内部的间隙变少，因充放电时的活性物质的膨胀/收缩而产生分隔件的变形等的可能性变高。
此外，各实施例和各比较例所示的圆筒形的二次电池中，由于正极极耳被固定于封口体，因此，难以使因充放电时的活性物质的膨胀/收缩而在极板间产生的应力松弛或释放。因而，面向正极极耳连接部的多个层的端缘对齐时的、因应力向该多个层的端缘局部集中而引起的输出特性的降低对于圆筒形的二次电池而言是更为深刻的课题。与此相对可知：如上所述，较之正极活性物质层的正极极耳侧的端缘与保护层的正极极耳侧的端缘在正极的长度方向上大致一致的各比较例的二次电池，各实施例的圆筒形的电池1能够提高循环特性试验后的放电容量维持率，能够抑制输出特性的降低。可认为这是因为：通过在正极极耳接合部28周围将正极活性物质层22的端缘24和保护层23的端缘25配置于不同的位置，能够使应力分散至不同的位置而不会集中于局部，由此能够使应力松弛，即使反复进行充放电循环，也能够避免使电池的输出特性降低的分隔件的变形等不良情况。
附图标记说明
1 二次电池(电池)
2 正极
3 负极
4 分隔件
5 电极体
7 电池外壳
8 垫片
9 封口体
21 正极集电体
22 正极活性物质层
23 保护层
24、25 端缘
27 正极极耳
28 正极极耳接合部
29 露出部
30 负极极耳
31 负极集电体
32 负极活性物质层
38 负极极耳接合部

Claims (10)

1.一种二次电池，其具备正极、负极和电解质，
所述正极具备：正极集电体、包含由锂过渡金属氧化物构成的正极活性物质的正极活性物质层、设置在所述正极集电体与所述正极活性物质层之间的保护层、以及在未形成所述正极活性物质层和所述保护层而露出所述正极集电体的正极极耳接合部与所述正极集电体接合的正极极耳，
与所述正极极耳相对的所述正极活性物质层的端缘以及与所述正极极耳相对的所述保护层的端缘在所述正极的长度方向上配置于不同的位置。
2.根据权利要求1所述的二次电池，其中，所述正极活性物质层的所述端缘比所述保护层的所述端缘更接近所述正极极耳。
3.根据权利要求1所述的二次电池，其中，所述保护层的所述端缘比所述正极活性物质层的所述端缘更接近所述正极极耳。
4.一种二次电池，其具备正极、负极和电解质，
所述正极具备：正极集电体、包含由锂过渡金属氧化物构成的正极活性物质的正极活性物质层、设置在所述正极集电体与所述正极活性物质层之间的保护层、以及在未形成所述正极活性物质层和所述保护层而露出所述正极集电体的正极极耳接合部与所述正极集电体接合的正极极耳，
所述正极极耳接合部设置于所述正极集电体的表面的两面，
在为所述正极集电体的表面、且为配置所述正极极耳的面的背面配置的所述正极活性物质层的端缘与在所述背面配置的所述保护层的端缘在所述正极的长度方向上配置于不同的位置。
5.根据权利要求4所述的二次电池，其中，所述正极活性物质层的所述端缘比所述保护层的所述端缘更接近所述正极极耳。
6.根据权利要求4所述的二次电池，其中，所述保护层的所述端缘比所述正极活性物质层的所述端缘更接近所述正极极耳。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的二次电池，其中，所述保护层包含无机化合物，所述无机化合物为选自由金属氧化物、金属氢氧化物、金属碳化物、金属氮化物和金属硼化物组成的组中的至少1种。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的二次电池，其中，所述保护层包含导电材料和粘结材料。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的二次电池，其中，所述保护层的厚度为1μm以上且5μm以下。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的二次电池，其中，所述二次电池是在圆筒状的电池外壳中收纳电极体而成的圆筒形二次电池，所述电极体具备所述正极、所述负极和所述分隔件，所述正极极耳熔接于构成所述电池外壳的封口体。
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