JP2009176513A - 非水電解質電池および非水電解質電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極と負極とがセパレータを介して対向する電池素子と、電池素子と電解質とを密閉空間に収容するフィルム状外装体と、フィルム状外装体の表面に沿って略一定の厚さで形成された樹脂保護層とを備えるようにする。
【選択図】図1
Description
以下、この発明の第1の実施形態について図面を参照しながら説明する。第1の実施形態では、電池素子を外装材である金属ラミネートフィルムで外装し、さらにその周囲に樹脂保護層を設けた非水電解質電池について説明する。
図1Aは、この発明の一実施形態にかかる非水電解質電池であるリチウムイオン二次電池(以下、二次電池と適宜称する)1の外観の一例を示す略線図であり、図1Bは、二次電池1の一構成例を示す略線図である。二次電池1は、図2の略線図、図3の縦断面図および図4の横断面図に示すように、電池素子10が、外装材であるラミネートフィルム4にて外装され、ラミネートフィルム4の周囲に樹脂保護層5が設けられたものである。電池素子10からは、正極11と電気的に接続された正極端子2aと、負極12と電気的に接続された負極端子2b(以下、特定の電極端子を示さない場合は電極端子2と適宜称する)とが導出されている。なお、図3は、図1におけるa−a断面を、図4は、図1におけるb−b断面を示す。また、各図面には、電解質は図示しないものとする。
樹脂保護層5は、電池素子が収容されたラミネートフィルム4の周囲に設けられ、例えば光線の照射により硬化する光硬化性樹脂や、加熱により硬化する熱硬化性樹脂等が用いられる。光硬化性樹脂としては、例えば、紫外線の照射により硬化する紫外線硬化樹脂が挙げられる。
電池素子10は、例えば図2に示すように、略矩形状の正極11と、正極11と対向して配された略矩形状の負極12とが、セパレータ13を介して交互に積層された積層型電極構造を有しており、例えば図示しないゲル電解質層が正極11および負極12の両面に形成されていてもよい。
図8Aに、正極11の構成を示す。正極11は、略矩形状の正極集電体11bと、この正極集電体11bの両面に形成された正極活物質層11aとからなる。正極集電体11bは、例えばアルミニウム(Al)などからなる金属箔である。また、正極11の一辺からは、正極集電体11bと一体に形成された正極端子2aが導出されている。また、正極集電体11bに、別部品の正極端子2aが超音波溶着等により固着されて接続されていてもよい。
図8Bに、負極12の構成を示す。負極12は、正極集電体11bよりも外寸が数mm大きい負極集電体12bと、この負極集電体12bの両面に形成された負極活物質層12aとからなる。負極集電体12bは、例えば銅(Cu)、ニッケル(Ni)あるいはステンレス(SUS)などからなる金属箔である。また、負極12の一辺からは、負極集電体12bと一体に成型された負極端子2bが正極11と同様に導出されている。
正極端子2aおよび負極端子2bに設ける密着フィルム3aおよび3bは、正極端子2aおよび負極端子2bを構成する金属材料との接着性に優れる樹脂材料からなる。このような樹脂材料としては、酸変性ポリプロピレン(PP)等の変性ポリマーが挙げられる。
セパレータ13は、例えばポリプロピレン(PP)あるいはポリエチレン(PE)などのポリオレフィン系樹脂材料よりなる多孔質膜、またはセラミック製の不織布などの無機材料よりなる多孔質膜により構成されており、これら2種以上の多孔質膜が積層された構造のものを用いてもよい。中でも、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)の多孔質フィルムが最も有効である。
電解質は、リチウムイオン二次電池に一般的に使用される電解質塩と非水溶媒が使用可能である。非水溶媒としては、具体的には、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、γ−ブチロラクトン、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジプロピルカーボネート(DPC)、エチルプロピルカーボネート(EPC)、またはこれらの炭酸エステル類の水素をハロゲンに置換した溶媒等が挙げられる。これらの溶媒は1種類を単独で用いてもよいし、複数種を所定の組成で混合してもよい。
外装材として用いるラミネートフィルム4は、図9に示されるように、金属箔4bの両面にそれぞれ外側樹脂層4cと内側樹脂層4dとが形成された、防湿性、絶縁性を有する多層フィルムからなる。外側樹脂層4cには、外観の美しさや強靱さ、柔軟性などからナイロン(Ny)、またはポリエチレンテレフタレート(PET)が用いられる。金属箔4bは、水分、酸素、光の浸入を防ぎ、内容物である電池素子を守る最も重要な役割を担っており、軽さ、伸び性、価格、加工のしやすさからアルミニウム(Al)が最もよく使われる。内側樹脂層4dは、熱や超音波で溶け、互いに融着する部分であり、ポリオレフィン系樹脂材料、例えば無延伸ポリプロピレン(CPP)が多用される。
この二次電池は、例えば以下に説明するようにして、製造することができる。まず、例えば、正極活物質と、低結晶性炭素と、導電剤と、結着剤とを混合して正極合剤を調製し、この正極合剤をN−メチルピロリドンなどの溶剤に分散させて正極合剤スラリーとする。続いて、この正極合剤スラリーを正極集電体11bに塗布し溶剤を乾燥させたのち、ロールプレス機などにより圧縮成型して正極活物質層11aを形成し、正極11を作製する。
以下、この発明の第2の実施形態について図面を参照しながら説明する。一般的に、例えば電池が過充電状態となる等の原因により、電池温度が上昇して電解液の分解等によるガスの発生が生じ、電池内部の圧力が上昇する。第2の実施形態では、このような電池内部の圧力上昇時における安全性を高めた二次電池について説明する。
図12Aは、この発明の第2の実施形態にかかる二次電池20の外観の一例を示す略線図であり、図12Bは、二次電池20の一構成例を示す略線図である。二次電池20は、電池強度を向上させるための樹脂保護層25を有し、さらに、電池内部圧力の上昇に伴いラミネートフィルム4の封止部が開口するような開口形成部25aを設けたものである。開口形成部25aを設けることにより、電池内部でガスが発生して電池内部圧力が上昇した場合でも、内部圧力の開放が可能となる。
樹脂保護層25は、電池素子10が収容されたラミネートフィルム4の周囲に設けられるとともに、ラミネートフィルム4の封止部の一部が露出するような開口形成部25aが設けられている。樹脂保護層25としては、第1の実施形態で用いた紫外線硬化樹脂や熱硬化性樹脂等が用いられるため、詳細な説明を省略する。また、第1の実施形態と同様に、必要に応じて樹脂保護層25の強度を向上させるために繊維素材を用いてもよい。
第2の実施形態における二次電池は、例えば、開口形成部25aの形成部分に対応する成型金型の一部分に、開口形成部25aの形状に対応する突起部を設ける以外は第1の実施形態と同様にして作製される。
<サンプル1−1>
[正極の作製]
正極活物質であるコバルト酸リチウム(LiCoO2)90質量部と、導電剤であるアセチレンブラック5質量部と、結着剤であるポリフッ化ビニリデン(PVdF)5質量部とを均一に混合して正極合剤を調製し、これをN−メチル−2−ピロリドンに分散させて正極合剤スラリーとした。この正極合剤スラリーを、正極集電体となるアルミニウム(Al)箔の両面に均一に塗布し、100℃で24時間減圧乾燥した後、ロールプレス機で加圧成形することにより正極活物質層を形成した。この後、正極集電体の一端の正極活物質層未形成部にアルミニウム(Al)製の正極端子を接続した。
負極活物質であるグラファイト90質量部と、結着剤であるポリフッ化ビニリデン(PVdF)10質量部とを均一に混合して負極合剤を調製し、N−メチル−2−ピロリドンに分散させて負極合剤スラリーとした。次に、この負極合剤スラリーを負極集電体となる銅(Cu)箔の両面に均一に塗布し、120℃で24時間減圧乾燥した後、ロールプレス機で加圧成形することにより負極活物質層を形成した。この後、負極集電体の一端の負極活物質層未形成部にニッケル(Ni)製の正極端子を接続した。
まず、エチレンカーボネート(EC)とプロピレンカーボネート(PC)とを6:4の質量比で混合した混合溶媒に、0.6mol/lの濃度となるように六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を溶解して非水電解液を作製した。続いて、フッ化ビニリデン(VdF)とヘキサフルオロプロピレン(HFP)とを93:7の質量比でブロック共重合させた共重合体からなるマトリクスポリマと、ジメチルカーボネート(DMC)からなる希釈溶剤を用い、マトリクスポリマと、非水電解液と、希釈溶剤とを質量比1:10:10で混合し、70℃で溶解してゾル状の電解質を得た。
サンプル1−1と同様の方法により作製された巻回型二次電池を成型金型内に載置し、成型金型の空隙に紫外線硬化樹脂であるポリウレタンアクリレートを充填した後、波長λ=365nmの紫外線ランプを用いてポリウレタンアクリレートを硬化させた。紫外線ランプは、巻回型二次電池の周囲の各面に対して5分間照射した。これにより、電池素子を外装したラミネートフィルムの周囲に厚さ1.0mmの樹脂保護層を有する巻回型二次電池を作製した。なお、樹脂保護層の厚みは成型金型と巻回型二次電池によって形成される空隙間隔により調整した。
巻回型二次電池にガラス繊維からなる織布(#100、厚さ:0.10mm)を巻きつけた以外はサンプル1−2と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された巻回型二次電池を作製した。
巻回型二次電池にガラス繊維からなる連続繊維を巻きつけた以外はサンプル1−2と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された巻回型二次電池を作製した。ガラス繊維は、図15に示すように、巻回型二次電池のトップ部−ボトム部方向に揃うように巻きつけた。
成型金型の空隙に熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂を充填した後、60℃の環境下で1時間熱処理を行ってエポキシ樹脂を硬化させた以外はサンプル1−2と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された巻回型二次電池を作製した。
巻回型二次電池に炭素繊維からなる織布(#200、厚さ:0.25mm)を巻きつけ、成型金型の空隙にエポキシ樹脂を充填した後、60℃の環境下で1時間熱処理を行ってエポキシ樹脂を硬化させた以外はサンプル1−2と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された巻回型二次電池を作製した。
正極端子および負極端子導出部周辺に、ラミネートフィルムの封止部分が露出する開口部を設けた以外はサンプル1−2と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された巻回型二次電池を作製した。
巻回型二次電池にガラス繊維からなる織布(#100、厚さ:0.10mm)を巻きつけ、正極端子および負極端子導出部周辺に、ラミネートフィルムの封止部分が露出する開口部を設けた以外はサンプル1−2と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された巻回型二次電池を作製した。
[正極の作製]
正極活物質であるコバルト酸リチウム(LiCoO2)90質量部と、導電剤であるアセチレンブラック5質量部と、結着剤であるポリフッ化ビニリデン(PVdF)5質量部とを均一に混合して正極合剤を調製し、これをN−メチル−2−ピロリドンに分散させて正極合剤スラリーとした。この正極合剤スラリーを、正極集電体となるアルミニウム(Al)箔の両面に均一に塗布し、100℃で24時間減圧乾燥した後、ロールプレス機で加圧成形することにより正極活物質層を形成した。この後、正極集電体の一端の正極活物質層未形成部にアルミニウム(Al)製の正極端子を接続した。なお、正極集電体は、矩形状の主面の一辺から正極端子が連続して導出された形状とした。
負極活物質であるグラファイト90質量部と、結着剤であるポリフッ化ビニリデン(PVdF)10質量部とを均一に混合して負極合剤を調製し、N−メチル−2−ピロリドンに分散させて負極合剤スラリーとした。次に、この負極合剤スラリーを負極集電体となる銅(Cu)箔の両面に均一に塗布し、120℃で24時間減圧乾燥した後、ロールプレス機で加圧成形することにより負極活物質層を形成した。この後、負極集電体の一端の負極活物質層未形成部にニッケル(Ni)製の正極端子を接続した。なお、負極集電体は、矩形状の主面の一辺から負極端子が連続して導出された形状とした。また、負極の主面は正極の主面の外寸より2mm大きくなるようにした。
上述の正極15枚と、負極16枚と、正極および負極よりもやや大きい外寸となるように切断したポリエチレン(PE)製多孔2軸延伸フィルムからなるセパレータ30枚とを、負極、セパレータ、正極、セパレータ、負極・・・、セパレータ、負極の順に積層した。続いて、正極および負極がセパレータを介して密着した状態で固定した。次に、正極から導出された15枚の正極集電体と別部品のアルミニウム(Al)製集電リードとを超音波溶着により接続した。また、同様にして、負極から導出された16枚の負極集電体と別部品のニッケル(Ni)製集電リードとを超音波溶着により接続した。これにより、積層構造を有する電池素子を作製した。
サンプル1−9と同様の方法により作製された積層型二次電池を成型金型内に載置し、成型金型の空隙に紫外線硬化樹脂であるポリウレタンアクリレートを充填した後、波長λ=365nmの紫外線ランプを用いてポリウレタンアクリレートを硬化させた。紫外線ランプは、二次電池の周囲の各面に対して5分間照射した。これにより、電池素子を外装したラミネートフィルムの周囲に厚さ1.0mmの樹脂保護層を有する積層型二次電池を作製した。なお、樹脂保護層の厚みは成型金型と積層型二次電池によって形成される空隙間隔により調整した。
積層型二次電池にガラス繊維からなる織布(#100、厚さ:0.10mm)を巻きつけた以外はサンプル1−10と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された積層型二次電池を作製した。
正極端子および負極端子導出部周辺に、ラミネートフィルムの封止部分が露出する開口部を設けた以外はサンプル1−10と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された積層型二次電池を作製した。
巻回型二次電池に炭素繊維からなる織布(#200、厚さ:0.25mm)を巻きつけ、正極端子および負極端子導出部周辺に、ラミネートフィルムの封止部分が露出する開口部を設けた以外はサンプル1−10と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された積層型二次電池を作製した。
上述のようにして作製した各サンプルの二次電池を、図15Aに示すようにして電池ボトム部から落下させた。このとき、落下距離を10m、落下回数を5回とし、落下試験後におけるラミネートフィルム外装体の裂開、樹脂保護層の欠落および電池の変形の様子を確認した。また、これらの結果を総合的に判断して、各サンプルの二次電池に対して評価ランクをつけた。
<サンプル2−1>
サンプル1−1と同様にして、ラミネートフィルムで外装された巻回型二次電池を作製した。
ポリウレタンアクリレートからなる樹脂保護層と、正極端子および負極端子導出部周辺にラミネートフィルムの封止部分が露出する開口部とを設けた以外はサンプル2−1と同様にして最外層に樹脂保護層が形成された巻回型二次電池を作製した。
図 Aに上面図を、図 Bに断面図を示すように、負極端子に用いる密着フィルムの長さが正極端子に用いる密着フィルムの長さの1/2となるようにし、負極端子と接する密着フィルムの面積が、正極端子と接する密着フィルムの面積の50%となるようにした以外はサンプル1−9と同様にして積層型二次電池を作製し、この積層型二次電池にガラス繊維からなる織布(#100、厚さ:0.10mm)を巻きつけた後、正極端子および負極端子導出部周辺にラミネートフィルムの封止部分が露出する開口部を設けるようにして最外層にポリウレタンアクリレートからなる樹脂保護層が形成された積層型二次電池を作製した。
サンプル1−9と同様にして積層型二次電池を作製し、この積層型二次電池に炭素繊維からなる織布(#200、厚さ:0.25mm)を巻きつけた後、ポリウレタンアクリレートからなる樹脂保護層が形成された積層型二次電池を作製した。
上述のようにして作製した各サンプルの二次電池のそれぞれについて、上限電圧を10Vとし、放電状態から3Aの定電流充電による過充電試験を行った。その際、過充電試験における最高到達温度と、過充電試験後の電池総厚を測定し、電池総厚については、{(過充電試験後の電池総厚/過充電試験前の電池総厚)×100}から電池膨れ率を算出した。なお、電池温度は電池表面の温度とした。
2b・・・負極端子、
3a,3b・・・密着フィルム
4・・・ラミネートフィルム、
4a・・・凹部
5,25・・・樹脂保護層、
6・・・繊維素材
7・・・成型金型
8・・・回路基板
8a・・・接点部
10・・・電池素子
11・・・正極
11a・・・正極活物質層
11b・・・正極集電体
12・・・負極
12a・・・負極活物質層
12b・・・負極集電体
13・・・セパレータ
25a・・・開口形成部
Claims (22)
- 正極と負極とがセパレータを介して対向する電池素子と、
上記電池素子と、電解質とを密閉空間に収容するフィルム状外装体と、
上記フィルム状外装体の表面に沿って略一定の厚さで形成された樹脂保護層と
を備える
ことを特徴とする非水電解質電池。 - 上記樹脂保護層が、繊維素材を内部に含んで構成されている
ことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質電池。 - 上記繊維素材が、上記電池素子を収容した上記フィルム状外装体に巻きつくように設けられている
ことを特徴とする請求項2に記載の非水電解質電池。 - 上記繊維素材が、連続繊維である
ことを特徴とする請求項3に記載の非水電解質電池。 - 上記繊維素材が、上記連続繊維で製織された織布である
ことを特徴とする請求項4に記載の非水電解質電池。 - 上記繊維素材が、短繊維で形成された不織布である
ことを特徴とする請求項3に記載の非水電解質電池。 - 上記繊維素材が、ガラス繊維、炭素繊維およびアラミド繊維のうちの少なくとも一種である
ことを特徴とする請求項2に記載の非水電解質電池。 - 上記樹脂保護層が、光硬化性樹脂もしくは熱硬化性樹脂である
ことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質電池。 - 上記電池素子が、上記正極と上記負極とが上記セパレータを介して順に積層された積層型電極構造を有する
ことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質電池。 - セパレータを介して積層された正極および負極を有する電池素子と、
上記電池素子と、電解質とを密閉空間に収容するフィルム状外装体と、
上記フィルム状外装体の表面に沿って略一定の厚さで形成された樹脂保護層と
を備え、
上記樹脂保護層が、上記フィルム状外装体の封止部の一部を露出させる開口部を有する
ことを特徴とする非水電解質電池。 - 上記開口部から露出する上記フィルム状外装体の上記封止部が、他の封止部よりも低い耐圧力とされる
ことを特徴とする請求項10に記載の非水電解質電池。 - 上記開口部が、上記正極と電気的に接続された正極端子が上記フィルム状外装体の封止部から導出される第1の導出部と、上記負極と電気的に接続された負極端子が上記フィルム状外装体の封止部から導出される第2の導出部との少なくとも一方に対向する部分に設けられる
ことを特徴とする請求項11に記載の非水電解質電池。 - 上記フィルム状外装体と上記正極端子との間に設けられた、上記正極端子に対する密着性に優れる第1の樹脂フィルムと、
上記フィルム状外装体と上記負極端子との間に設けられた、上記負極端子に対する密着性に優れる第2の樹脂フィルムと
を備え、
上記第1の樹脂フィルムと上記第2の樹脂フィルムが、上記正極端子と上記第1の樹脂フィルムとの接触面積と、上記負極端子と上記第2の樹脂フィルムとの接触面積とが異なるように構成される
ことを特徴とする請求項11に記載の非水電解質電池。 - 上記樹脂保護層が、繊維素材を内部に含んで構成されている
ことを特徴とする請求項10に記載の非水電解質電池。 - 正極と負極とをセパレータを介して順に積層して電池素子を作製する電池素子作製工程と、
上記正極と電気的に接続された複数の正極端子と、上記負極と電気的に接続された複数の負極端子とを、それぞれ溶着する溶着工程と、
上記電池素子をフィルム状外装体で外装し、上記電池素子の周辺部を溶着して封止する外装工程と、
上記フィルム状外装体で外装された上記電池素子を、成型金型内に載置する電池素子載置工程と、
上記フィルム状外装体で外装された上記電池素子と、上記成型金型との空隙に、樹脂材料を充填する樹脂充填工程と、
上記樹脂材料を硬化する樹脂硬化工程と
を有することを特徴とする非水電解質電池の製造方法。 - 上記樹脂材料が、光硬化性樹脂または熱硬化性樹脂である
ことを特徴とする請求項15に記載の非水電解質電池の製造方法。 - 上記樹脂硬化工程において、
上記樹脂材料が光硬化性樹脂である場合には、上記成型金型を介して上記樹脂材料に対して所定の光線を照射する
ことを特徴とする請求項16に記載の非水電解質電池の製造方法。 - 上記成型金型が、ガラスからなる
ことを特徴とする請求項17に記載の非水電解質の製造方法。 - 上記樹脂硬化工程において、
上記樹脂材料が熱硬化性樹脂である場合には、上記樹脂材料を所定の温度で加熱する
ことを特徴とする請求項16に記載の非水電解質電池の製造方法。 - 上記樹脂材料が、繊維材料を混合したものである
ことを特徴とする請求項15に記載の非水電解質電池の製造方法。 - 上記外装工程の後に、上記フィルム状外装体で外装された上記電池素子に対して繊維素材を巻きつける工程を備える
ことを特徴とする請求項15に記載の非水電解質電池の製造方法。 - 上記繊維材料が、連続繊維で製織された織布または短繊維で形成された不織布である
ことを特徴とする請求項21に記載の非水電解質電池の製造方法。
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