JP3758629B2 - ラミネートシートおよびこれを用いたラミネート電池 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は複数のラミネート電池に関し、より詳しくは、ラミネート電池の熱融着性樹脂層の厚さを調整して、タブの電気抵抗の増加や電池の体積エネルギー密度の低下といった弊害を生じずに十分な接着性を確保されたラミネート電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＥＶ）、燃料電池自動車（ＦＣＶ）の実用化に向けてモータ駆動用電池の開発が鋭意行われている。モータ駆動用電池としては、繰り返し充電が可能な二次電池の使用が提案されている。
【０００３】
これまでに提案されている二次電池の形態としては、電池要素が金属製の缶の内部に配置された構造を有する缶電池、電池要素がラミネートシートを用いて封止された構造を有するラミネート電池などがある。自動車などの移動体用電源としては、軽量化および小型化に役立つラミネート電池が好ましい。
【０００４】
ラミネート電池の特性を向上させるために、これまでさまざまな角度から改良がなされている。例えば、ラミネート電池のシール部分を折り曲げてシール部分の占有面積を縮小する技術がある（特許文献１参照）。つまり、充分な幅を有するシール部分を折り曲げることによって、電池の信頼性および体積エネルギー密度の向上が図られている。
【０００５】
【特許文献１】
特開２０００−２００５８５号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
ラミネート電池の電池要素は、ラミネートシートを熱融着することによって、ラミネートシートの内部に封止される。その際、電池要素に付随するタブは、製造される電池外部に引き出されるように、ラミネートシート外部に引き出される。したがって、タブが存在する部位においては、２枚のラミネートシートの間にタブが挟持された状態で熱融着される。例えば、ラミネートシートが、熱融着性樹脂層、金属層、剛性を有する樹脂層がこの順序で積層された高分子金属複合フィルムである場合には、完成した電池のタブ部における積層構造は、「剛性を有する樹脂層／金属層／熱融着性樹脂層／タブ／熱融着性樹脂層／金属層／剛性を有する樹脂層」となる。
【０００７】
しかしながら、熱融着性樹脂層は電池要素を封止する際に融解する。したがって、タブが存在する部位においては、タブの占める体積の分だけ、熱融着性樹脂が押し出されてしまう。その結果、熱融着性樹脂層の厚さが本来の厚さよりも薄くなり、電池の信頼性が低下してしまう。つまり、熱融着性樹脂層の厚さが薄くなるため、タブと金属層との距離が必然的に近づいてしまい、金属層とタブとが接触する恐れが生じる。
【０００８】
タブと金属層との距離を確保するためには、熱融着性樹脂層の厚さを予め十分に確保すればよい。しかしながら、熱融着性樹脂層が厚いことは、すなわちラミネート電池の体積エネルギー密度が低下することを意味する。かような外装材に起因する電池特性の低下は極力避けることが望ましい。
【０００９】
また、タブの厚さを薄くしても、タブと金属層との距離を確保することが可能である。しかしながら、タブの厚さが薄くなると、タブの電気抵抗は増加するため、電池特性の低下は避けがたい。
【００１０】
そこで、本発明が目的とするところは、タブと金属層との距離を確保でき、しかも、ラミネート電池の電池特性の低下を最低限に抑制しうる手段を提供することである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、熱融着性樹脂層および金属層が積層されてなる電池包装用ラミネートシートであって、電池要素から電池外部に引き出されるタブを融着する部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さが、タブと融着しない部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さよりも厚いことを特徴とするラミネートシートである。
【００１２】
また本発明は、前記ラミネートシート内部に封止される電池要素であって、電池要素から電池外部に引き出されるタブ表面に、熱融着性樹脂層が形成されてなる電池要素である。
【００１３】
【発明の効果】
本発明のラミネートシートは、将来的にタブが配置される部位に対応する熱融着性樹脂層が予め厚く形成されてなる。このため、二枚のラミネートシートの間にタブを挟持して熱融着した場合であっても、タブとラミネートシート中に存在する金属層との距離を十分確保することができ、タブと金属層との接触による短絡を防止できる。また、タブとラミネートシートとの接着性も高い。さらに、ラミネート電池の電池特性の低下を最小限に抑制できる。
【００１４】
また本発明の電池要素は、将来的にラミネートシートによって熱融着される部位に対応するタブ表面に、熱融着性樹脂層が予め配置されている。このため、二枚のラミネートシートの間にタブを挟持して熱融着した場合であっても、タブとラミネートシート中に存在する金属層との距離を十分確保することができ、タブと金属層との接触による短絡を防止できる。また、タブとラミネートシートとの接着性も高い。さらに、ラミネート電池の電池特性の低下を最小限に抑制できる。
【００１５】
【発明の実施の形態】
本発明の第一は、熱融着性樹脂層および金属層が積層されてなる電池包装用ラミネートシートであって、電池要素から電池外部に引き出されるタブと融着する部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さが、タブと融着しない部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さよりも厚いことを特徴とするラミネートシートである。本発明について、以下、図面を参照しながら説明する。
【００１６】
図１は、本発明のラミネートシート101,101'と、配置されるタブ107との位置関係を示す断面図である。本発明のラミネートシート101,101'においては、タブ107を融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さが、タブ107を融着しない部位に対応する熱融着性樹脂層105bの厚さよりも厚い。タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層とは、表面にタブが配置され、熱融着を用いて電池を成形する後工程において、タブと融着する部位周辺に位置する熱融着性樹脂層をいう。また、タブを融着しない部位に対応する熱融着性樹脂層とは、表面にタブが配置されず、熱融着を用いて電池を形成する後工程において、熱融着性樹脂層どうしが融着する部位に位置する熱融着性樹脂層をいう。なお、図１および以下の図に示すラミネートシートは、説明の便宜上、金属層103,103'と、熱融着性樹脂層105,105'とが積層してなるラミネートシートであるが、本発明のラミネートは、かような態様に限定されない。実際には、ラミネートシートの機械的強度を確保するため、金属層に関して、熱融着性樹脂層の反対側に剛性を有する樹脂層が設けられることが多い。その他の層を設けても勿論よい。
【００１７】
図２は、図１のように配置されたラミネートシート101,101'およびタブ107を、熱融着させたラミネート電池109の断面図である。また、参考までに、図３に、図２のラミネート電池の部分平面図を示す。図２は、図３のII−IIでの断面図である。本発明のラミネートシートを用いたラミネート電池は、電池要素と、前記電池要素を内部に封止してなる本発明のラミネートシートと、からなるラミネート電池である。
【００１８】
本発明のラミネート電池は、予めタブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aが厚いため、熱融着を用いて形成されたラミネート電池109において、タブ107と金属層103,103'との間の距離が長い。このため、タブ107と金属層103,103'との接触に起因する短絡を防止できる。また、タブ107を必要以上にまたは全く薄くせずとも、タブ107と金属層103,103'との間の距離を十分な長さに確保することが可能である。このため、本発明のラミネート電池は、体積エネルギー密度、出力などの電池特性の低下を最小限に抑制しうる。その上、熱融着性樹脂層の厚さが大きいのは、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層のみであるので、本発明で規定するように熱融着性樹脂層の一部の厚さを大きくしても、ラミネート電池の体積はそれほど増加しない。したがって、ラミネート電池の体積エネルギー密度の低下を最小限に止めうる。さらに、タブとラミネートシートとの接着性も高い。
【００１９】
タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さは、タブ107の厚さの２分の１以上であることが好ましい。この程度の厚さを有していると、金属層103とタブ107との接触を防ぐ上で十分である。ただし、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さが大きすぎると、ラミネート電池の体積エネルギー密度が低下する原因となる。この観点からは、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さは、タブ107の厚さを１としたときに、１以下であることが好ましい。
【００２０】
タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さを大きくし、図１に示す本発明のラミネート電池を製造する方法について簡単に説明する。例えば、均一な厚さに形成されている熱融着性樹脂層105"を、プレスロール111で薄くすることができる（図４）。所定の表面形状を有する加熱可能な金属を、鋳型として用いてプレスすることによって、所定の形状を熱融着性樹脂層に形成してもよい（図示せず）。ただし、本発明のラミネート電池を製造する方法は、これらの方法に限定されるわけではない。
【００２１】
本発明の第二は、本発明の第一のラミネートシート内部に封止される電池要素であって、電池要素から電池外部に引き出されるタブ表面に、熱融着性樹脂層が形成されてなる電池要素である。
【００２２】
本発明の第二は電池要素に関する。しかしながら、発明が解決しようとする課題およびその発明の思想的には、共通するものがある。つまり、本発明の第一においては、タブと金属層との接触を防止するために、熱融着性樹脂層の厚さを予め制御したが、本発明の第二においては、タブに予め熱融着性樹脂層を形成しておき、タブと金属層との接触を防止する。
【００２３】
図５は、本発明のラミネートシート201,201'と、配置されるタブ207との位置関係を示す断面図である。本発明のラミネートシート201,201'においては、タブ表面に熱融着性樹脂層205cが形成されてなる。熱融着性樹脂層205cが形成される部位は、特に限定されないが、熱融着性樹脂層205cが金属層203とタブ207との接触を防止する作用を考慮すると、ラミネートシート201,201'によって熱融着される部位には少なくとも存在していることが好ましい。即ち、熱融着性樹脂層の熱融着される部分とタブ207との間には、少なくとも熱融着性樹脂層205cが介在してなることが好ましい。
【００２４】
図５に示すようにタブ側に熱融着性樹脂層を予め形成する場合、熱融着性樹脂層の厚さ調整に要する費用を低減しうる。つまり、ラミネートシート表面に形成されている熱融着性樹脂層の厚さを部位に応じて変化させるには、図４のようにプレスロールを用いるなどの処置を加える必要がある。本発明の第二のように、タブ側に熱融着性樹脂層を予め形成する場合には、タブ表面に形成される熱融着性樹脂層の厚さは特に変化させる必要もないため、製造コストを低減しうる。ただし、本発明の第二の電池要素は、タブ表面に形成される熱融着性樹脂層の厚さが均一でなければならないわけではなく、必要に応じて、または、製造上の理由により厚さが変化していてもよい。
【００２５】
図６は、図５のように配置されたラミネートシート201,201'およびタブ207を、熱融着させたラミネート電池209の断面図である。本発明の電池要素を用いたラミネート電池は、電池外部に引き出されるタブ表面に、熱融着性樹脂層が形成されてなる電池要素と、前記電池要素を内部に封止してなる前記ラミネートシートと、からなるラミネート電池である。なお、理解の便宜のため、タブ表面に予め形成されていた熱融着性樹脂層205cに由来する熱融着性樹脂層205c'が点線で囲って示されている。しかしながら、熱融着性樹脂層の材質が同一である場合には、ラミネートシートに形成されていた熱融着性樹脂層205,205'とタブ表面に形成されていた熱融着性樹脂層205cとは、一体化して、通常は明確な境界がなくなる。
【００２６】
かようなラミネート電池は、タブ207の表面に予め熱融着性樹脂層205cが形成されているため、熱融着を用いて形成されたラミネート電池209において、タブ207と金属層203,203'との間の距離が長い。このため、タブ207と金属層203,203'との接触に起因する短絡を防止できる。また、タブ207を必要以上にまたは全く薄くせずとも、タブ207と金属層203,203'との間の距離を十分な長さに確保することが可能である。このため、本発明のラミネート電池は、体積エネルギー密度、出力などの電池特性の低下を最小限に抑制しうる。その上、熱融着性樹脂層の厚さが大きくなるのは、タブ207の表面に予め熱融着性樹脂層205cが形成された部分のみであり、また、タブを熱融着する部分は電池要素が存在する部位に比べてラミネート電池の厚さが薄い。このため、ラミネート電池の体積はそれほど増加せず、ラミネート電池の体積エネルギー密度の低下を最小限に止めうる。さらに、タブとラミネートシートとの接着性も高い。
【００２７】
タブ表面に形成されている熱融着性樹脂層205cの厚さは、タブ207の厚さの２分の１以上であることが好ましい。この程度の厚さを有していると、金属層203とタブ207との接触を防ぐ上で十分である。ただし、タブ表面に形成され、熱融着される熱融着性樹脂層205cの厚さが大きすぎると、ラミネート電池の体積エネルギー密度が低下する原因となる。この観点からは、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層205cの厚さは、タブ207の厚さを１としたときに、１以下であることが好ましい。
【００２８】
タブ表面に熱融着性樹脂層を形成し、本発明の電池要素を製造する方法について、図７を用いて簡単に説明する。図７は、タブ表面に熱融着性樹脂層を形成する工程を示す、電池要素のタブ部位の断面図である。まず、熱融着性樹脂層305a,305a'およびタブ307を準備し、タブ表面の所望の部位に熱融着性樹脂層305a,305a'を配置する。熱融着性樹脂層305a,305a'を配置する位置は、ラミネートシートによる熱融着を考慮して決定される。即ち、熱融着性樹脂層305a,305a'が配置された部位とラミネートシートとが熱融着するように、熱融着性樹脂層305a,305a'の位置が決定される。タブ307の両側に熱融着性樹脂層305a,305a'を配置した後、熱融着性樹脂層305a,305a'とタブ307とを熱融着し、タブ307が熱融着性樹脂層305によって囲繞された状態にする。図７においては、熱融着性樹脂層305a,305a'の長さがタブ307よりも長いので、両端部において熱融着性樹脂層が余った状態となっているが、このような余剰部は切り取ってもよいし、問題が生じないのであればそのままにしておいてもよい。
【００２９】
タブ表面に熱融着性樹脂層を形成し、本発明の電池要素を製造する方法について説明したが、本発明の電池要素を製造する方法は、これらの方法に限定されるわけではない。
【００３０】
タブの材料としては、アルミニウム、ニッケル、銅、鉄などが用いられる。熱融着性樹脂層との密着性およびタブの電気抵抗を考慮すると、銅やアルミニウムが好ましい。そして、通常は、正極側のタブと負極側のタブとは、同一の材料から構成される。ところが、銅やアルミニウムからなるタブを負極側に配置すると、腐食が生じる恐れがあるため、本発明者らは、負極側のタブを構成する材料として、ニッケルを用いることを検討した。ニッケルからなるタブを負極側に配置することによって、タブが腐食する問題は解決される。しかしながら、ニッケルからなるタブを負極側に配置すると、新たな問題が発生した。それは、タブの材料が異なるために、正極側のタブにおける発熱量と負極側のタブにおける発熱量とが異なることである。ニッケルはアルミニウムに比べて電気抵抗率が高い。したがって、アルミニウムからなるタブとニッケルからなるタブの形状が同一であると、ニッケルからなるタブにおける発熱量が増大して、電池のサイクル特性が低下する恐れがある。材料自体の組成を変化させれば、電気抵抗率を制御することができる。しかしながら、材料自体の組成を変化させたのでは、熱融着性樹脂層との密着性の低下などの新たな問題を招来する上、材料自体のコストが増大してしまう。一方、タブを多層構造にした場合には、生産性が低下し、大量生産する上で不利である。
【００３１】
本発明者らは、タブの形状を制御することによって、この問題を解決する手段を見出した。即ち、タブの断面積を増加させることによって、タブ自体の電気抵抗が容易に制御されうる。具体的には、本発明のラミネート電池は、負極側のタブがニッケルからなり、正極側のタブがアルミニウムからなり、該正極側のタブおよび該負極側のタブが、下記式：
【００３２】
【数２】
【００３３】
（式中、ｘは前記負極側のタブの断面積であり、ｙは前記正極側のタブの断面積である）
を満足することが好ましい。ニッケルからなるタブの断面積をアルミニウムからなるタブの断面積よりも大きくすることによって、負極側のタブにおける発熱量を減少させうる。ｘ／ｙは、好ましくは１よりも大きく、より好ましくは、ｘ／ｙは１．５以上である。発熱量を低下させる観点からは、ｘ／ｙの上限は限定されない。しかしながら、ニッケルからなるタブの断面積が大きすぎると、熱融着性樹脂層の厚さが減少し、タブの密着性が低下する。このため、ｘ／ｙは、好ましくは２．６以下であり、より好ましくは２．５以下である。
【００３４】
また、好ましくは、タブの形状は、タブの引き出し方向の断面形状が、角が削りとられた長方形である。より好ましくは、正極側のタブおよび前記負極側のタブの双方が、かような形状を有する。かような処置により生じる効果について、図８および図９を参照して説明する。なお、タブの引き出し方向とは、電池要素から電池外部へ向かう方向を意味する。したがって、タブの引き出し方向の断面とは、図１や図２に示されている面を意味する。以下の説明において、タブの断面形状とは、特に断りのない限り、タブの引き出し方向の断面形状を意味する。
【００３５】
タブは、金属板を所定の大きさに切断することによって、通常は製造される。従って、タブの一般的な形状は、直方体である。しかしながら、タブの断面形状が直方体であると、４つの角の部分においてショートが生じたり、密着性が低下したりする場合がある。また、タブを切断する場合には、図８に示すように、切断面においてタブ107のソリやカエリが生じることがある。ソリやカエリが生じていると、その部分において熱融着性樹脂がタブ表面にまで到達せず、ポアと呼ばれる空隙が生じてしまう。その結果、タブと熱融着性樹脂層との密着性が低下する。なお、図８は、ソリやカエリを説明する都合上、ソリやカエリを誇張して図示している。
【００３６】
この問題は、図９に示すように、タブの角を削りとることによって解決されうる。タブの角が削り取られていれば、タブの断面形状は特に限定されない。具体例としては、楕円形、角のみが面取りされた形状、ひし形、２つの台形の長辺同士を重ね合わせた形状などが挙げられる。
【００３７】
本発明のラミネート電池における、電池要素、熱融着性樹脂層、金属層などの材料は、公知の材料を用いればよく、特に限定されるものではない。参考までに、以下、本発明のラミネート電池がリチウムイオン二次電池である場合について簡単に記述する。ただし、本発明のラミネート電池は、リチウムイオン二次電池に限定されるわけではない。
【００３８】
［正極］
正極は、アルミニウム等からなる正極集電体の両面に正極材料が結着した構造を有する。正極材料としては、種々の酸化物（ＬｉＭｎ2Ｏ4などのリチウムマンガン酸化物；二酸化マンガン；ＬｉＮｉＯ2などのリチウムニッケル酸化物；ＬｉＣｏＯ2などのリチウムコバルト酸化物；リチウム含有ニッケルコバルト酸化物；リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムなど）や、カルコゲン化合物（二硫化チタン、二硫化モリブテンなど）等を挙げることができる。これらの中では、得られるリチウムイオン二次電池の出力特性を考慮すると、リチウムマンガン酸化物またはリチウムニッケル酸化物が好ましい。
【００３９】
正極集電体には、導電性を向上させるために、導電性材料を併せて結着させてもよい。導電性材料としては、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック（例えばアセチレンブラックなど）、ニッケル粉末等が挙げられる。
【００４０】
正極集電体としては、例えばアルミニウム製エキスパンドメタル、アルミニウム製メッシュ、アルミニウム製パンチドメタル等を用いることができる。なお、正極は正極集電体の片面に正極材料を結着させた構造であってもよい。
【００４１】
［負極］
負極は、銅などからなる負極集電体の両面に負極材料が結着した構造を有する。負極材料としては、リチウムイオンを吸蔵放出する炭素材料を用いることができる。このような炭素材料としては、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、活性炭、カーボンファイバー、コークス、有機前駆体（例えば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロース等）を不活性雰囲気中で熱処理して合成した炭素などが挙げられる。好ましくは、負極は非晶質カーボン系材料からなる。本願において「非晶質カーボン系材料」とは結晶構造を有さない炭素材料を意味し、換言すれば非晶質炭素材料を意味する。このような非晶質カーボン系材料は熱硬化性樹脂を炭素化することによって得られる。因みに、放電による電圧依存が大きい非晶質カーボン系材料を用いると、２以上のリチウムイオン二次電池を並列に接続した場合におけるリチウムイオン二次電池のサイクル特性を向上させることができる。
【００４２】
負極集電体としては、例えば銅製エキスパンドメタル、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等を用いることができる。なお、負極は負極集電体の片面に負極材料を結着させた構造であってもよい。
【００４３】
［セパレータ］
セパレータは、ポリオレフィン系微多孔質セパレータ、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンを用いることができ、セパレータ中には、非水電解液が含浸させられる。非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶解することにより調製される。非水溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上混合して使用しても良い。電解質としては、例えば過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、四フッ化ホウ素リチウム（ＬｉＢＦ4）、六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、ビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ3）2］等のリチウム塩を挙げることができる。電解質の非水溶媒に対する溶解量は、通常は０．２ｍｏｌ／Ｌ〜２ｍｏｌ／Ｌ程度である。
【００４４】
非水電解液を保持するポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリデンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）との共重合体等が挙げられる。
【００４５】
［ラミネートシート］
ラミネートシートは電池の外装材として用いられる。一般には、熱融着性樹脂層、金属層、剛性を有する樹脂層がこの順序で積層された高分子金属複合フィルムが用いられる。
【００４６】
熱融着性樹脂としては、様々な熱可塑性樹脂、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリ塩化ビニル、メタクリス樹脂、ポリエチレンテレフタレート、アイオノマー、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）等を用いることができる。これらの中では、熱融着性に優れ、安価である、ポリエチレン、ポリプロピレンが好ましい。金属層としては、例えばアルミニウム箔、ニッケル箔などを用いることができる。剛性を有する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ナイロン等を用いることができる。
【００４７】
高分子金属複合フィルムの具体的態様としては、シール面側から外面に向けて積層したＰＥ／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム；ＰＥ／Ａｌ箔／ナイロンの積層フィルム；アイオノマー／Ｎｉ箔／ＰＥＴの積層フィルム；ＥＶＡ／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム；アイオノマー／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム等が挙げられる。熱融着性樹脂層は、電池要素を内部に収納する際のシール層として作用する。金属層や剛性を有する樹脂層は、湿性、耐通気性、耐薬品性を外装材に付与する。ラミネートシートは、熱融着によって、容易かつ確実に接合させることができる。
【００４８】
［熱融着性樹脂層］
熱融着性樹脂層は、前記ラミネートシートの項で説明したような様々な熱可塑性樹脂、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリ塩化ビニル、メタクリス樹脂、ポリエチレンテレフタレート、アイオノマー、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）等を用いることができる。これらの中では、熱融着性に優れるポリエチレン、ポリプロピレンが好ましい。本発明で記載するように、ラミネートシート表面にある熱融着性樹脂層を厚く形成する場合や、タブ表面予めラミネートシートを配置する場合には、２種以上の熱融着性樹脂を用いてもよい。ただし、界面でのシール性の低下などを考慮すると、１のラミネート電池において１種類の熱融着性樹脂を用いることが好ましい。
【００４９】
本発明の第二は、前記組電池を搭載してなる車両である。参考までに、図１０に、本発明のラミネート電池を搭載する車両（自動車）413の斜視図を示す。車両に搭載される本発明のラミネート電池409は、高いシール性を有し、その上、体積エネルギー密度も高い。車両は、通常数年以上の長期間に渡って使用され、その上振動に絶えずさらされるため、かような高いシール性を有することは、車両の信頼性向上にも寄与するものである。
【００５０】
【実施例】
負極側のタブにニッケル、正極側のタブにアルミニウムを用いてなるラミネート電池の発熱量および信頼性を評価する目的で、ラミネート電池１〜８を製造した。
【００５１】
＜ラミネート電池１：ｘ／ｙ＝１．１＞
負極側のタブとして、厚さ０．１１ｍｍ、幅４４ｍｍのニッケル板を準備した。このニッケル板の断面積は、４．８４ｍｍ2である。正極側のタブとして、厚さ０．１０ｍｍ、幅４４ｍｍのアルミニウム板を準備した。このアルミニウム板の断面積は、４．４０ｍｍ2である。
【００５２】
これらのタブを用いて、電池要素が収容されている部分が１４０ｍｍ×７５ｍｍのラミネート電池を作製した。タブは、ラミネートシートが存在する箇所から２４ｍｍ飛び出すように設置した。
【００５３】
この電池を用いて、室温（２５℃）にて、「３０Ｃで５秒放電−１分休止」を１０回繰り返した。１０回繰り返した後のニッケルタブの温度を測定したところ、ニッケルタブの温度は２９℃であった。また、同様のラミネート電池を１００個製造し、ニッケルタブにリトマス紙を貼り付けた。このラミネート電池を、５０℃で三ヶ月保管した。漏液によってリトマス紙が変色したラミネート電池は、１個であった。タブの厚さ、ｘ／ｙ、および評価について、表１にまとめて示す。
【００５４】
＜ラミネート電池２：ｘ／ｙ＝１．５＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．１５ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を６．６０ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池２を得た。ラミネート電池２を、ラミネート電池１と同様の方法により評価した。ニッケルタブの温度は２８℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は０個であった。
【００５５】
＜ラミネート電池３：ｘ／ｙ＝１．７＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．１７ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を７．４８ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池３を得た。ラミネート電池３を、ラミネート電池１と同様の方法により評価した。ニッケルタブの温度は２６℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は２個であった。
【００５６】
＜ラミネート電池４：ｘ／ｙ＝２．０＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を８．８０ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池４を得た。ラミネート電池４を、ラミネート電池１と同様の方法により評価した。ニッケルタブの温度は２７℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は３個であった。
【００５７】
＜ラミネート電池５：ｘ／ｙ＝２．４＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２４ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を１０．５６ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池５を得た。ラミネート電池５を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は２６℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は２個であった。
【００５８】
＜ラミネート電池６：ｘ／ｙ＝２．６＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２６ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を１１．４４ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池６を得た。ラミネート電池６を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は２５℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は４個であった。
【００５９】
＜ラミネート電池７：ｘ／ｙ＝１．０＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．１０ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を４．４０ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池７を得た。ラミネート電池７を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は４０℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は０個であった。
【００６０】
＜ラミネート電池８：ｘ／ｙ＝２．７＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２７ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を１１．８８ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池８を得た。ラミネート電池８を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は２５℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は１０個であった。
【００６１】
【表１】
【００６２】
表１に示すように、ニッケルタブの断面積ｘ／アルミニウムタブの断面積ｙが１よりも大きく、２．７以下であると、ニッケルタブにおける発熱量が少なく、かつ、漏液しにくい電池となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明のラミネートシートと、配置されるタブとの位置関係を示す断面図である。
【図２】 図１のように配置されたラミネートシートおよびタブを、熱融着させたラミネート電池の断面図（図３のII−IIでの断面図）である。
【図３】 図２のラミネート電池の部分平面図である。
【図４】 プレスロールを用いて、熱融着性樹脂層の厚さを調整する工程を示す図である。
【図５】 本発明のラミネートシートと、配置されるタブとの位置関係を示す断面図である。
【図６】 図５のように配置されたラミネートシートおよびタブを、熱融着させたラミネート電池の断面図である。
【図７】 タブ表面に熱融着性樹脂層を形成する工程を示す、電池要素のタブ部位の断面図である。
【図８】 端部においてソリやカエリが生じたタブを用いてなるラミネート電池の断面図である。
【図９】 角が削られてなるタブを用いてなるラミネート電池の断面図である。
【図１０】 本発明の組電池を搭載する車両の斜視図である。
【符号の説明】
101,101',201,201'…ラミネートシート、103,103',203,203'…金属層、105,105',105",105a,105b,205,205',205c,205c',305,305a,305a'…熱融着性樹脂層、107,207,307…タブ、109,209,409…ラミネート電池、111…プレスロース、413…車両
【発明の属する技術分野】
本発明は複数のラミネート電池に関し、より詳しくは、ラミネート電池の熱融着性樹脂層の厚さを調整して、タブの電気抵抗の増加や電池の体積エネルギー密度の低下といった弊害を生じずに十分な接着性を確保されたラミネート電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＥＶ）、燃料電池自動車（ＦＣＶ）の実用化に向けてモータ駆動用電池の開発が鋭意行われている。モータ駆動用電池としては、繰り返し充電が可能な二次電池の使用が提案されている。
【０００３】
これまでに提案されている二次電池の形態としては、電池要素が金属製の缶の内部に配置された構造を有する缶電池、電池要素がラミネートシートを用いて封止された構造を有するラミネート電池などがある。自動車などの移動体用電源としては、軽量化および小型化に役立つラミネート電池が好ましい。
【０００４】
ラミネート電池の特性を向上させるために、これまでさまざまな角度から改良がなされている。例えば、ラミネート電池のシール部分を折り曲げてシール部分の占有面積を縮小する技術がある（特許文献１参照）。つまり、充分な幅を有するシール部分を折り曲げることによって、電池の信頼性および体積エネルギー密度の向上が図られている。
【０００５】
【特許文献１】
特開２０００−２００５８５号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
ラミネート電池の電池要素は、ラミネートシートを熱融着することによって、ラミネートシートの内部に封止される。その際、電池要素に付随するタブは、製造される電池外部に引き出されるように、ラミネートシート外部に引き出される。したがって、タブが存在する部位においては、２枚のラミネートシートの間にタブが挟持された状態で熱融着される。例えば、ラミネートシートが、熱融着性樹脂層、金属層、剛性を有する樹脂層がこの順序で積層された高分子金属複合フィルムである場合には、完成した電池のタブ部における積層構造は、「剛性を有する樹脂層／金属層／熱融着性樹脂層／タブ／熱融着性樹脂層／金属層／剛性を有する樹脂層」となる。
【０００７】
しかしながら、熱融着性樹脂層は電池要素を封止する際に融解する。したがって、タブが存在する部位においては、タブの占める体積の分だけ、熱融着性樹脂が押し出されてしまう。その結果、熱融着性樹脂層の厚さが本来の厚さよりも薄くなり、電池の信頼性が低下してしまう。つまり、熱融着性樹脂層の厚さが薄くなるため、タブと金属層との距離が必然的に近づいてしまい、金属層とタブとが接触する恐れが生じる。
【０００８】
タブと金属層との距離を確保するためには、熱融着性樹脂層の厚さを予め十分に確保すればよい。しかしながら、熱融着性樹脂層が厚いことは、すなわちラミネート電池の体積エネルギー密度が低下することを意味する。かような外装材に起因する電池特性の低下は極力避けることが望ましい。
【０００９】
また、タブの厚さを薄くしても、タブと金属層との距離を確保することが可能である。しかしながら、タブの厚さが薄くなると、タブの電気抵抗は増加するため、電池特性の低下は避けがたい。
【００１０】
そこで、本発明が目的とするところは、タブと金属層との距離を確保でき、しかも、ラミネート電池の電池特性の低下を最低限に抑制しうる手段を提供することである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、熱融着性樹脂層および金属層が積層されてなる電池包装用ラミネートシートであって、電池要素から電池外部に引き出されるタブを融着する部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さが、タブと融着しない部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さよりも厚いことを特徴とするラミネートシートである。
【００１２】
また本発明は、前記ラミネートシート内部に封止される電池要素であって、電池要素から電池外部に引き出されるタブ表面に、熱融着性樹脂層が形成されてなる電池要素である。
【００１３】
【発明の効果】
本発明のラミネートシートは、将来的にタブが配置される部位に対応する熱融着性樹脂層が予め厚く形成されてなる。このため、二枚のラミネートシートの間にタブを挟持して熱融着した場合であっても、タブとラミネートシート中に存在する金属層との距離を十分確保することができ、タブと金属層との接触による短絡を防止できる。また、タブとラミネートシートとの接着性も高い。さらに、ラミネート電池の電池特性の低下を最小限に抑制できる。
【００１４】
また本発明の電池要素は、将来的にラミネートシートによって熱融着される部位に対応するタブ表面に、熱融着性樹脂層が予め配置されている。このため、二枚のラミネートシートの間にタブを挟持して熱融着した場合であっても、タブとラミネートシート中に存在する金属層との距離を十分確保することができ、タブと金属層との接触による短絡を防止できる。また、タブとラミネートシートとの接着性も高い。さらに、ラミネート電池の電池特性の低下を最小限に抑制できる。
【００１５】
【発明の実施の形態】
本発明の第一は、熱融着性樹脂層および金属層が積層されてなる電池包装用ラミネートシートであって、電池要素から電池外部に引き出されるタブと融着する部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さが、タブと融着しない部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さよりも厚いことを特徴とするラミネートシートである。本発明について、以下、図面を参照しながら説明する。
【００１６】
図１は、本発明のラミネートシート101,101'と、配置されるタブ107との位置関係を示す断面図である。本発明のラミネートシート101,101'においては、タブ107を融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さが、タブ107を融着しない部位に対応する熱融着性樹脂層105bの厚さよりも厚い。タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層とは、表面にタブが配置され、熱融着を用いて電池を成形する後工程において、タブと融着する部位周辺に位置する熱融着性樹脂層をいう。また、タブを融着しない部位に対応する熱融着性樹脂層とは、表面にタブが配置されず、熱融着を用いて電池を形成する後工程において、熱融着性樹脂層どうしが融着する部位に位置する熱融着性樹脂層をいう。なお、図１および以下の図に示すラミネートシートは、説明の便宜上、金属層103,103'と、熱融着性樹脂層105,105'とが積層してなるラミネートシートであるが、本発明のラミネートは、かような態様に限定されない。実際には、ラミネートシートの機械的強度を確保するため、金属層に関して、熱融着性樹脂層の反対側に剛性を有する樹脂層が設けられることが多い。その他の層を設けても勿論よい。
【００１７】
図２は、図１のように配置されたラミネートシート101,101'およびタブ107を、熱融着させたラミネート電池109の断面図である。また、参考までに、図３に、図２のラミネート電池の部分平面図を示す。図２は、図３のII−IIでの断面図である。本発明のラミネートシートを用いたラミネート電池は、電池要素と、前記電池要素を内部に封止してなる本発明のラミネートシートと、からなるラミネート電池である。
【００１８】
本発明のラミネート電池は、予めタブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aが厚いため、熱融着を用いて形成されたラミネート電池109において、タブ107と金属層103,103'との間の距離が長い。このため、タブ107と金属層103,103'との接触に起因する短絡を防止できる。また、タブ107を必要以上にまたは全く薄くせずとも、タブ107と金属層103,103'との間の距離を十分な長さに確保することが可能である。このため、本発明のラミネート電池は、体積エネルギー密度、出力などの電池特性の低下を最小限に抑制しうる。その上、熱融着性樹脂層の厚さが大きいのは、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層のみであるので、本発明で規定するように熱融着性樹脂層の一部の厚さを大きくしても、ラミネート電池の体積はそれほど増加しない。したがって、ラミネート電池の体積エネルギー密度の低下を最小限に止めうる。さらに、タブとラミネートシートとの接着性も高い。
【００１９】
タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さは、タブ107の厚さの２分の１以上であることが好ましい。この程度の厚さを有していると、金属層103とタブ107との接触を防ぐ上で十分である。ただし、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さが大きすぎると、ラミネート電池の体積エネルギー密度が低下する原因となる。この観点からは、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さは、タブ107の厚さを１としたときに、１以下であることが好ましい。
【００２０】
タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層105aの厚さを大きくし、図１に示す本発明のラミネート電池を製造する方法について簡単に説明する。例えば、均一な厚さに形成されている熱融着性樹脂層105"を、プレスロール111で薄くすることができる（図４）。所定の表面形状を有する加熱可能な金属を、鋳型として用いてプレスすることによって、所定の形状を熱融着性樹脂層に形成してもよい（図示せず）。ただし、本発明のラミネート電池を製造する方法は、これらの方法に限定されるわけではない。
【００２１】
本発明の第二は、本発明の第一のラミネートシート内部に封止される電池要素であって、電池要素から電池外部に引き出されるタブ表面に、熱融着性樹脂層が形成されてなる電池要素である。
【００２２】
本発明の第二は電池要素に関する。しかしながら、発明が解決しようとする課題およびその発明の思想的には、共通するものがある。つまり、本発明の第一においては、タブと金属層との接触を防止するために、熱融着性樹脂層の厚さを予め制御したが、本発明の第二においては、タブに予め熱融着性樹脂層を形成しておき、タブと金属層との接触を防止する。
【００２３】
図５は、本発明のラミネートシート201,201'と、配置されるタブ207との位置関係を示す断面図である。本発明のラミネートシート201,201'においては、タブ表面に熱融着性樹脂層205cが形成されてなる。熱融着性樹脂層205cが形成される部位は、特に限定されないが、熱融着性樹脂層205cが金属層203とタブ207との接触を防止する作用を考慮すると、ラミネートシート201,201'によって熱融着される部位には少なくとも存在していることが好ましい。即ち、熱融着性樹脂層の熱融着される部分とタブ207との間には、少なくとも熱融着性樹脂層205cが介在してなることが好ましい。
【００２４】
図５に示すようにタブ側に熱融着性樹脂層を予め形成する場合、熱融着性樹脂層の厚さ調整に要する費用を低減しうる。つまり、ラミネートシート表面に形成されている熱融着性樹脂層の厚さを部位に応じて変化させるには、図４のようにプレスロールを用いるなどの処置を加える必要がある。本発明の第二のように、タブ側に熱融着性樹脂層を予め形成する場合には、タブ表面に形成される熱融着性樹脂層の厚さは特に変化させる必要もないため、製造コストを低減しうる。ただし、本発明の第二の電池要素は、タブ表面に形成される熱融着性樹脂層の厚さが均一でなければならないわけではなく、必要に応じて、または、製造上の理由により厚さが変化していてもよい。
【００２５】
図６は、図５のように配置されたラミネートシート201,201'およびタブ207を、熱融着させたラミネート電池209の断面図である。本発明の電池要素を用いたラミネート電池は、電池外部に引き出されるタブ表面に、熱融着性樹脂層が形成されてなる電池要素と、前記電池要素を内部に封止してなる前記ラミネートシートと、からなるラミネート電池である。なお、理解の便宜のため、タブ表面に予め形成されていた熱融着性樹脂層205cに由来する熱融着性樹脂層205c'が点線で囲って示されている。しかしながら、熱融着性樹脂層の材質が同一である場合には、ラミネートシートに形成されていた熱融着性樹脂層205,205'とタブ表面に形成されていた熱融着性樹脂層205cとは、一体化して、通常は明確な境界がなくなる。
【００２６】
かようなラミネート電池は、タブ207の表面に予め熱融着性樹脂層205cが形成されているため、熱融着を用いて形成されたラミネート電池209において、タブ207と金属層203,203'との間の距離が長い。このため、タブ207と金属層203,203'との接触に起因する短絡を防止できる。また、タブ207を必要以上にまたは全く薄くせずとも、タブ207と金属層203,203'との間の距離を十分な長さに確保することが可能である。このため、本発明のラミネート電池は、体積エネルギー密度、出力などの電池特性の低下を最小限に抑制しうる。その上、熱融着性樹脂層の厚さが大きくなるのは、タブ207の表面に予め熱融着性樹脂層205cが形成された部分のみであり、また、タブを熱融着する部分は電池要素が存在する部位に比べてラミネート電池の厚さが薄い。このため、ラミネート電池の体積はそれほど増加せず、ラミネート電池の体積エネルギー密度の低下を最小限に止めうる。さらに、タブとラミネートシートとの接着性も高い。
【００２７】
タブ表面に形成されている熱融着性樹脂層205cの厚さは、タブ207の厚さの２分の１以上であることが好ましい。この程度の厚さを有していると、金属層203とタブ207との接触を防ぐ上で十分である。ただし、タブ表面に形成され、熱融着される熱融着性樹脂層205cの厚さが大きすぎると、ラミネート電池の体積エネルギー密度が低下する原因となる。この観点からは、タブと融着する部位に対応する熱融着性樹脂層205cの厚さは、タブ207の厚さを１としたときに、１以下であることが好ましい。
【００２８】
タブ表面に熱融着性樹脂層を形成し、本発明の電池要素を製造する方法について、図７を用いて簡単に説明する。図７は、タブ表面に熱融着性樹脂層を形成する工程を示す、電池要素のタブ部位の断面図である。まず、熱融着性樹脂層305a,305a'およびタブ307を準備し、タブ表面の所望の部位に熱融着性樹脂層305a,305a'を配置する。熱融着性樹脂層305a,305a'を配置する位置は、ラミネートシートによる熱融着を考慮して決定される。即ち、熱融着性樹脂層305a,305a'が配置された部位とラミネートシートとが熱融着するように、熱融着性樹脂層305a,305a'の位置が決定される。タブ307の両側に熱融着性樹脂層305a,305a'を配置した後、熱融着性樹脂層305a,305a'とタブ307とを熱融着し、タブ307が熱融着性樹脂層305によって囲繞された状態にする。図７においては、熱融着性樹脂層305a,305a'の長さがタブ307よりも長いので、両端部において熱融着性樹脂層が余った状態となっているが、このような余剰部は切り取ってもよいし、問題が生じないのであればそのままにしておいてもよい。
【００２９】
タブ表面に熱融着性樹脂層を形成し、本発明の電池要素を製造する方法について説明したが、本発明の電池要素を製造する方法は、これらの方法に限定されるわけではない。
【００３０】
タブの材料としては、アルミニウム、ニッケル、銅、鉄などが用いられる。熱融着性樹脂層との密着性およびタブの電気抵抗を考慮すると、銅やアルミニウムが好ましい。そして、通常は、正極側のタブと負極側のタブとは、同一の材料から構成される。ところが、銅やアルミニウムからなるタブを負極側に配置すると、腐食が生じる恐れがあるため、本発明者らは、負極側のタブを構成する材料として、ニッケルを用いることを検討した。ニッケルからなるタブを負極側に配置することによって、タブが腐食する問題は解決される。しかしながら、ニッケルからなるタブを負極側に配置すると、新たな問題が発生した。それは、タブの材料が異なるために、正極側のタブにおける発熱量と負極側のタブにおける発熱量とが異なることである。ニッケルはアルミニウムに比べて電気抵抗率が高い。したがって、アルミニウムからなるタブとニッケルからなるタブの形状が同一であると、ニッケルからなるタブにおける発熱量が増大して、電池のサイクル特性が低下する恐れがある。材料自体の組成を変化させれば、電気抵抗率を制御することができる。しかしながら、材料自体の組成を変化させたのでは、熱融着性樹脂層との密着性の低下などの新たな問題を招来する上、材料自体のコストが増大してしまう。一方、タブを多層構造にした場合には、生産性が低下し、大量生産する上で不利である。
【００３１】
本発明者らは、タブの形状を制御することによって、この問題を解決する手段を見出した。即ち、タブの断面積を増加させることによって、タブ自体の電気抵抗が容易に制御されうる。具体的には、本発明のラミネート電池は、負極側のタブがニッケルからなり、正極側のタブがアルミニウムからなり、該正極側のタブおよび該負極側のタブが、下記式：
【００３２】
【数２】
（式中、ｘは前記負極側のタブの断面積であり、ｙは前記正極側のタブの断面積である）
を満足することが好ましい。ニッケルからなるタブの断面積をアルミニウムからなるタブの断面積よりも大きくすることによって、負極側のタブにおける発熱量を減少させうる。ｘ／ｙは、好ましくは１よりも大きく、より好ましくは、ｘ／ｙは１．５以上である。発熱量を低下させる観点からは、ｘ／ｙの上限は限定されない。しかしながら、ニッケルからなるタブの断面積が大きすぎると、熱融着性樹脂層の厚さが減少し、タブの密着性が低下する。このため、ｘ／ｙは、好ましくは２．６以下であり、より好ましくは２．５以下である。
【００３４】
また、好ましくは、タブの形状は、タブの引き出し方向の断面形状が、角が削りとられた長方形である。より好ましくは、正極側のタブおよび前記負極側のタブの双方が、かような形状を有する。かような処置により生じる効果について、図８および図９を参照して説明する。なお、タブの引き出し方向とは、電池要素から電池外部へ向かう方向を意味する。したがって、タブの引き出し方向の断面とは、図１や図２に示されている面を意味する。以下の説明において、タブの断面形状とは、特に断りのない限り、タブの引き出し方向の断面形状を意味する。
【００３５】
タブは、金属板を所定の大きさに切断することによって、通常は製造される。従って、タブの一般的な形状は、直方体である。しかしながら、タブの断面形状が直方体であると、４つの角の部分においてショートが生じたり、密着性が低下したりする場合がある。また、タブを切断する場合には、図８に示すように、切断面においてタブ107のソリやカエリが生じることがある。ソリやカエリが生じていると、その部分において熱融着性樹脂がタブ表面にまで到達せず、ポアと呼ばれる空隙が生じてしまう。その結果、タブと熱融着性樹脂層との密着性が低下する。なお、図８は、ソリやカエリを説明する都合上、ソリやカエリを誇張して図示している。
【００３６】
この問題は、図９に示すように、タブの角を削りとることによって解決されうる。タブの角が削り取られていれば、タブの断面形状は特に限定されない。具体例としては、楕円形、角のみが面取りされた形状、ひし形、２つの台形の長辺同士を重ね合わせた形状などが挙げられる。
【００３７】
本発明のラミネート電池における、電池要素、熱融着性樹脂層、金属層などの材料は、公知の材料を用いればよく、特に限定されるものではない。参考までに、以下、本発明のラミネート電池がリチウムイオン二次電池である場合について簡単に記述する。ただし、本発明のラミネート電池は、リチウムイオン二次電池に限定されるわけではない。
【００３８】
［正極］
正極は、アルミニウム等からなる正極集電体の両面に正極材料が結着した構造を有する。正極材料としては、種々の酸化物（ＬｉＭｎ2Ｏ4などのリチウムマンガン酸化物；二酸化マンガン；ＬｉＮｉＯ2などのリチウムニッケル酸化物；ＬｉＣｏＯ2などのリチウムコバルト酸化物；リチウム含有ニッケルコバルト酸化物；リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムなど）や、カルコゲン化合物（二硫化チタン、二硫化モリブテンなど）等を挙げることができる。これらの中では、得られるリチウムイオン二次電池の出力特性を考慮すると、リチウムマンガン酸化物またはリチウムニッケル酸化物が好ましい。
【００３９】
正極集電体には、導電性を向上させるために、導電性材料を併せて結着させてもよい。導電性材料としては、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック（例えばアセチレンブラックなど）、ニッケル粉末等が挙げられる。
【００４０】
正極集電体としては、例えばアルミニウム製エキスパンドメタル、アルミニウム製メッシュ、アルミニウム製パンチドメタル等を用いることができる。なお、正極は正極集電体の片面に正極材料を結着させた構造であってもよい。
【００４１】
［負極］
負極は、銅などからなる負極集電体の両面に負極材料が結着した構造を有する。負極材料としては、リチウムイオンを吸蔵放出する炭素材料を用いることができる。このような炭素材料としては、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、活性炭、カーボンファイバー、コークス、有機前駆体（例えば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロース等）を不活性雰囲気中で熱処理して合成した炭素などが挙げられる。好ましくは、負極は非晶質カーボン系材料からなる。本願において「非晶質カーボン系材料」とは結晶構造を有さない炭素材料を意味し、換言すれば非晶質炭素材料を意味する。このような非晶質カーボン系材料は熱硬化性樹脂を炭素化することによって得られる。因みに、放電による電圧依存が大きい非晶質カーボン系材料を用いると、２以上のリチウムイオン二次電池を並列に接続した場合におけるリチウムイオン二次電池のサイクル特性を向上させることができる。
【００４２】
負極集電体としては、例えば銅製エキスパンドメタル、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等を用いることができる。なお、負極は負極集電体の片面に負極材料を結着させた構造であってもよい。
【００４３】
［セパレータ］
セパレータは、ポリオレフィン系微多孔質セパレータ、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンを用いることができ、セパレータ中には、非水電解液が含浸させられる。非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶解することにより調製される。非水溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上混合して使用しても良い。電解質としては、例えば過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、四フッ化ホウ素リチウム（ＬｉＢＦ4）、六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、ビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ3）2］等のリチウム塩を挙げることができる。電解質の非水溶媒に対する溶解量は、通常は０．２ｍｏｌ／Ｌ〜２ｍｏｌ／Ｌ程度である。
【００４４】
非水電解液を保持するポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリデンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）との共重合体等が挙げられる。
【００４５】
［ラミネートシート］
ラミネートシートは電池の外装材として用いられる。一般には、熱融着性樹脂層、金属層、剛性を有する樹脂層がこの順序で積層された高分子金属複合フィルムが用いられる。
【００４６】
熱融着性樹脂としては、様々な熱可塑性樹脂、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリ塩化ビニル、メタクリス樹脂、ポリエチレンテレフタレート、アイオノマー、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）等を用いることができる。これらの中では、熱融着性に優れ、安価である、ポリエチレン、ポリプロピレンが好ましい。金属層としては、例えばアルミニウム箔、ニッケル箔などを用いることができる。剛性を有する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ナイロン等を用いることができる。
【００４７】
高分子金属複合フィルムの具体的態様としては、シール面側から外面に向けて積層したＰＥ／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム；ＰＥ／Ａｌ箔／ナイロンの積層フィルム；アイオノマー／Ｎｉ箔／ＰＥＴの積層フィルム；ＥＶＡ／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム；アイオノマー／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム等が挙げられる。熱融着性樹脂層は、電池要素を内部に収納する際のシール層として作用する。金属層や剛性を有する樹脂層は、湿性、耐通気性、耐薬品性を外装材に付与する。ラミネートシートは、熱融着によって、容易かつ確実に接合させることができる。
【００４８】
［熱融着性樹脂層］
熱融着性樹脂層は、前記ラミネートシートの項で説明したような様々な熱可塑性樹脂、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリ塩化ビニル、メタクリス樹脂、ポリエチレンテレフタレート、アイオノマー、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）等を用いることができる。これらの中では、熱融着性に優れるポリエチレン、ポリプロピレンが好ましい。本発明で記載するように、ラミネートシート表面にある熱融着性樹脂層を厚く形成する場合や、タブ表面予めラミネートシートを配置する場合には、２種以上の熱融着性樹脂を用いてもよい。ただし、界面でのシール性の低下などを考慮すると、１のラミネート電池において１種類の熱融着性樹脂を用いることが好ましい。
【００４９】
本発明の第二は、前記組電池を搭載してなる車両である。参考までに、図１０に、本発明のラミネート電池を搭載する車両（自動車）413の斜視図を示す。車両に搭載される本発明のラミネート電池409は、高いシール性を有し、その上、体積エネルギー密度も高い。車両は、通常数年以上の長期間に渡って使用され、その上振動に絶えずさらされるため、かような高いシール性を有することは、車両の信頼性向上にも寄与するものである。
【００５０】
【実施例】
負極側のタブにニッケル、正極側のタブにアルミニウムを用いてなるラミネート電池の発熱量および信頼性を評価する目的で、ラミネート電池１〜８を製造した。
【００５１】
＜ラミネート電池１：ｘ／ｙ＝１．１＞
負極側のタブとして、厚さ０．１１ｍｍ、幅４４ｍｍのニッケル板を準備した。このニッケル板の断面積は、４．８４ｍｍ2である。正極側のタブとして、厚さ０．１０ｍｍ、幅４４ｍｍのアルミニウム板を準備した。このアルミニウム板の断面積は、４．４０ｍｍ2である。
【００５２】
これらのタブを用いて、電池要素が収容されている部分が１４０ｍｍ×７５ｍｍのラミネート電池を作製した。タブは、ラミネートシートが存在する箇所から２４ｍｍ飛び出すように設置した。
【００５３】
この電池を用いて、室温（２５℃）にて、「３０Ｃで５秒放電−１分休止」を１０回繰り返した。１０回繰り返した後のニッケルタブの温度を測定したところ、ニッケルタブの温度は２９℃であった。また、同様のラミネート電池を１００個製造し、ニッケルタブにリトマス紙を貼り付けた。このラミネート電池を、５０℃で三ヶ月保管した。漏液によってリトマス紙が変色したラミネート電池は、１個であった。タブの厚さ、ｘ／ｙ、および評価について、表１にまとめて示す。
【００５４】
＜ラミネート電池２：ｘ／ｙ＝１．５＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．１５ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を６．６０ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池２を得た。ラミネート電池２を、ラミネート電池１と同様の方法により評価した。ニッケルタブの温度は２８℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は０個であった。
【００５５】
＜ラミネート電池３：ｘ／ｙ＝１．７＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．１７ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を７．４８ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池３を得た。ラミネート電池３を、ラミネート電池１と同様の方法により評価した。ニッケルタブの温度は２６℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は２個であった。
【００５６】
＜ラミネート電池４：ｘ／ｙ＝２．０＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を８．８０ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池４を得た。ラミネート電池４を、ラミネート電池１と同様の方法により評価した。ニッケルタブの温度は２７℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は３個であった。
【００５７】
＜ラミネート電池５：ｘ／ｙ＝２．４＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２４ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を１０．５６ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池５を得た。ラミネート電池５を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は２６℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は２個であった。
【００５８】
＜ラミネート電池６：ｘ／ｙ＝２．６＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２６ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を１１．４４ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池６を得た。ラミネート電池６を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は２５℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は４個であった。
【００５９】
＜ラミネート電池７：ｘ／ｙ＝１．０＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．１０ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を４．４０ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池７を得た。ラミネート電池７を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は４０℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は０個であった。
【００６０】
＜ラミネート電池８：ｘ／ｙ＝２．７＞
ニッケルからなるタブの厚さを０．２７ｍｍとして、ニッケルからなるタブの断面積を１１．８８ｍｍ2とした以外は、ラミネート電池１の製造方法と同様にしてラミネート電池８を得た。ラミネート電池８を、ラミネート電池１の製造方法と同様にして評価した。ニッケルタブの温度は２５℃、リトマス紙が変色したラミネート電池は１０個であった。
【００６１】
【表１】
表１に示すように、ニッケルタブの断面積ｘ／アルミニウムタブの断面積ｙが１よりも大きく、２．７以下であると、ニッケルタブにおける発熱量が少なく、かつ、漏液しにくい電池となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明のラミネートシートと、配置されるタブとの位置関係を示す断面図である。
【図２】 図１のように配置されたラミネートシートおよびタブを、熱融着させたラミネート電池の断面図（図３のII−IIでの断面図）である。
【図３】 図２のラミネート電池の部分平面図である。
【図４】 プレスロールを用いて、熱融着性樹脂層の厚さを調整する工程を示す図である。
【図５】 本発明のラミネートシートと、配置されるタブとの位置関係を示す断面図である。
【図６】 図５のように配置されたラミネートシートおよびタブを、熱融着させたラミネート電池の断面図である。
【図７】 タブ表面に熱融着性樹脂層を形成する工程を示す、電池要素のタブ部位の断面図である。
【図８】 端部においてソリやカエリが生じたタブを用いてなるラミネート電池の断面図である。
【図９】 角が削られてなるタブを用いてなるラミネート電池の断面図である。
【図１０】 本発明の組電池を搭載する車両の斜視図である。
【符号の説明】
101,101',201,201'…ラミネートシート、103,103',203,203'…金属層、105,105',105",105a,105b,205,205',205c,205c',305,305a,305a'…熱融着性樹脂層、107,207,307…タブ、109,209,409…ラミネート電池、111…プレスロース、413…車両
Claims (8)
- 熱融着性樹脂層および金属層が積層されてなる電池包装用ラミネートシートであって、
電池要素から電池外部に引き出されるタブを融着する部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さが、タブと融着しない部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さよりも厚いことを特徴とするラミネートシート。 - 前記タブと融着する部位に対応する前記熱融着性樹脂層の厚さが、電池要素から引き出されるタブの厚さの２分の１以上であることを特徴とする請求項１に記載のラミネートシート。
- 電池要素と、前記電池要素を内部に封止してなる請求項１または２に記載のラミネートシートと、からなるラミネート電池。
- 前記電池要素から電池外部に引き出されるタブ表面に、熱融着性樹脂層が形成されてなり、
前記タブ表面に形成されてなる熱融着性樹脂層の厚さが、前記タブの厚さの２分の１以上であることを特徴とする請求項３に記載のラミネート電池。 - 負極側のタブがニッケルからなり、正極側のタブがアルミニウムからなり、前記正極側のタブおよび前記負極側のタブが、下記式：
を満足することを特徴とする請求項３または４に記載のラミネート電池。 - 電池要素から電池外部に引き出されるタブ表面に熱融着性樹脂層が形成されてなる電池要素と、前記電池要素を内部に封止してなるラミネートシートと、からなるラミネート電池であって、
前記ラミネートシートが、請求項１または２に記載のラミネートシートであり、
負極側のタブがニッケルからなり、正極側のタブがアルミニウムからなり、前記正極側のタブおよび前記負極側のタブが、下記式：
を満足することを特徴とするラミネート電池。 - 前記正極側のタブまたは前記負極側のタブの、タブの引き出し方向の断面形状が、角が削りとられた長方形であることを特徴とする請求項５または６に記載のラミネート電池。
- 請求項３〜７のいずれか１項に記載のラミネート電池を搭載してなる車両。
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