CN1185724C - 非水电解质电池、其制法及热熔接装置 - Google Patents

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Abstract

非水电解质电池，在由层压膜制成的包装材料中容纳单元电池，通过热熔接将其封入，与构成单元电池的各电极连通的电极引线被热熔接部分夹着从包装材料外部露出。电极引线在相应于热熔接部分的位置上用密封树脂包覆。密封树脂沿电极引线的形状发生变形，呈现出凹凸不平的形状。为实现上述包覆状态，在将密封树脂与电极引线进行粘接时所用的加热头上配有弹性体。密封树脂具有单层结构，或以高熔点树脂作为中心材料的多层结构。

Description

非水电解质电池、其制法及热熔接装置
技术领域
本发明涉及在由层压膜制成的包装材料中容纳电池单元而构成的非水电解质电池。本发明尤其涉及对电极引线的包装材料的热熔接部分的改进。
背景技术
近年来，出现了照相机一体型VTR、便携式电话、便携式计算机等许多便携式电子装置，电子装置正在向体积小、质量轻的方向发展。作为这些电子装置的便携式电源，电池、特别是二次电池，其中尤其是非水电解质二次电池，为实现薄型及可折叠性的研究开发进行得非常活跃。
作为上述形状不确定电池的电解质，固体化电解液的研究很活跃，特别是含有增塑剂的固体电解质-凝胶电解质以及高分子中溶入锂盐的高分子型固体电解质备受瞩目。
另一方面，为了实现上述电池的薄型和轻质优点，研究了各种各样的使用塑料膜和由塑料膜与金属粘接成的所谓层压膜的内封型电池。确保上述电池具有与金属罐等同样或更好的密封性成为一项重要的课题。
例如特开昭56-71278号公报中所述的电池，如果是由树脂单体形成的塑料膜构成的包装，存在水分透过树脂侵入，而且电解液透过树脂挥发这样的问题。因而，用树脂单体形成的塑料膜，不适用于利用有机溶剂体系的固体电解质的电池。
为了克服上述问题，在包装膜的构成中，采用含有金属箔的铝层压包装是有效的，但是，在这种情况下，短路成为一个严重问题。例如，从包装的热熔接界面引出长条状电极引线，此时，从引出口的端面上露出包装材料的金属箔端面，或者进行热熔接时超过适当的温度范围、压力范围，树脂流动，露出的金属箔的表面与上述电极引线接触，就会发生短路。
于是，例如在特开平9-288998号公报中，提出了如下尝试提高密封性的方法：在从片状电池内封体中向外引出电极引线时，预先将导线用马来酸改性的聚烯烃树脂包覆，内封体密封部分的树脂也使用马来酸改性的聚烯烃树脂。
但是，即使与上述导线的包装膜进行热熔接的部分用和膜构成材料同样的树脂包覆而使粘着力增大，通过使用通常加热头的热压涂进行热熔接时，在热和压力的作用下，密封树脂破膜的可能性仍然存在。制造时，为了避免因这种破膜而产生的短路，考虑将压力和处理温度(热熔接温度)设定得低一些，但是，压力不足等会导致妨碍切削导线产生的毛边的密封以及沿导线两侧的密封这样的缺点。一旦产生这些缺点，就会大大损害片状电池内封体的气密性。
到现在为止，尚未开发出同时满足密封性和防短路性的热熔接方法，这方面的研究是当务之急。
发明公开
本发明的目的是提供改善密封性和高温、高压下的防短路性，充放电周期寿命长，安全性及生产性优异的非水电解质电池。
为达到上述目的，本发明的非水电解质电池，具有由一个部件构成的壳体，包含由层压膜构成的包装材料，所述包装材料容纳通过热熔接进行密封的单元电池，和与构成上述单元电池的各电极形成通路的电极引线，所述电极引线夹在热熔接部分中，暴露于包装材料之外，并且在沿所述电极引线两侧边的部分具有模缝，其特征在于上述电极引线在对应于上述热熔接部分的位置上涂覆有密封树脂，至少与上述电极引线的任一侧主平面相接触的密封树脂，沿电极引线的形状发生变形，呈现出凹凸不平的形状。优选地，密封树脂由单体热熔接性树脂构成。
另外，本发明的制造方法，是在由层压膜制成的包装材料中容纳单元电池，与构成单元电池的各电极连通的电极引线从包装材料的外部露出，与包装材料的外表面进行热熔接，将上述单元电池封入包装材料中而制造非水电解质电池的方法，其特征在于，在与上述电极引线的热熔接部分相应的位置上放有密封树脂，用在与该密封树脂接触的至少一侧面上配有弹性体的加热头夹持而热熔接所夹住的电极引线。
本发明的热熔接装置的特征在于：具有夹住电极引线的一对加热头，所述电极引线在与包装材料的热熔接部分对应的位置上放有密封树脂，上述加热头的至少一个在与上述密封树脂接触的表面上设有弹性体。
加热头表面的弹性体将压力有效地传至沿电极引线两侧边的部分，使树脂流入，从而防止形成在电极引线两侧边容易形成的隧道形空间。
因而，在电极引线上热熔接密封树脂时，通过为加热头设计弹性体，不必对熔接面施加高压。
在这样得到的电极引线中，弹性体沿由金属制成的硬质电极引线的形状发生变形，伴之而来的是密封树脂也沿电极引线的形状发生变形。
结果，电极引线陷入密封树脂中并不明显。例如，即使在电极引线上产生模缝，模缝也不会穿透密封树脂而发生短路。
此外，通过用弹性体使上述树脂流入，不会产生妨碍密封的缺点。
反之，未设计弹性体的加热头，使密封树脂的两面平化，电极引线明显包入到密封树脂中。因而，如果电极引线存在模缝，模缝容易穿透树脂而发生短路。当为防止发生这样的短路而降低热熔接温度和压力时，热熔接部分的粘着性会变差，同时，产生妨碍密封的缺点，密封性能会大大降低。
附图简单说明
图1是表示适用于本发明的非水电解质电池的一种结构的分解透视图。
图2是表示适用于本发明的非水电解质电池的一种结构的透视示意图。
图3是表示包装材料的热熔接部分的局剖透视示意图。
图4是表示负极引线中密封树脂一种结构的断面示意图。
图5是表示电极引线用密封树脂包覆的状态的断面示意图。
图6是表示一种热熔接装置结构的主视图。
图7是表示利用加热头的密封树脂的加压状态的断面示意图。
图8是表示利用双层结构的密封树脂的电极引线的包覆状态断面示意图。
图9是表示同时包覆负极引线和正极引线的密封树脂的局剖透视图。
实施发明的最佳方式
下面参照附图进行说明适用于本发明的非水电解质电池的结构。
本发明的非水电解质电池，例如固体电解质电池或凝胶状电解质电池，如图1和图2所示，在由层压膜制成的包装材料2中容纳单元电池1，所述单元电池1由在正极活性物质层与负极活性物质层之间配置固体电解质或凝胶状电解质构成，通过对包装材料2的边缘进行热熔接使单元电池1封入包装材料2中。
在上述单元电池1中，设计有与构成单元电池1的负极电连接的负极引线3和与正极电连接的正极引线4。所述负极引线3和正极引线4引出至包装材料2的外部。
因此，在本发明的非水电解质电池中，当封入单元电池1时，负极引线3和正极引线4被包装材料2的热熔接部分夹着从包装材料2的外部露出。为了不损害防潮性，同时获得与终端金属的强粘着性及与层压膜最内层的强粘着性，用密封树脂至少涂覆负极引线3和正极引线4被层压膜夹住进行热熔接的一部分。
上述结构如图3所示。包装材料2由例如包装保护层21、铝层22、热熔接层(层压膜最内层)23三层构成，通过将边缘热熔接而密封。因此，包装材料2的边缘以预定宽度形成热熔接部分2a，该部分的热熔接层23彼此之间进行热熔接。
结果，上述负极引线3和正极引线4横穿过上述热熔接部分2a，引出至包装材料3的外部。
本发明中，在上述负极引线3和正极引线4上与上述热熔接部分2a相应的位置上涂覆形成密封树脂6。
图4是以负极引线3为例的涂覆结构示意图。负极引线3首先用下涂层5涂覆(也可以省略)，然后它的外侧用密封树脂6涂覆。
密封树脂6由上下两层树脂层61和62构成，在这两层树脂层61和62之间夹入负极引线3，彼此进行热熔接。
这里，树脂层61与负极引线3的一个主平面3a接触，树脂层62与负极引线3的另一个主平面3b接触。如图5所示，至少是与一个主平面3a接触的树脂层61，沿负极引线3的形状发生变形，当其表面呈现出凹凸不平的形状时，即反映了负极引线3的形状。
在形成上述涂覆状态时，负极引线3只会稍微包入到密封树脂6中，例如，即使在负极引线3上产生模缝3c，该模缝也不会穿透树脂6(特别是树脂层62)而发生短路。
此外，密封树脂6流入模缝四周及沿负极引线3两侧边的部分，不会产生妨碍密封的缺点，从而确保充分的密封性。
为实现上述涂覆状态，使用设有弹性体的热熔接装置。
图6是用密封树脂涂覆电极引线时使用的热熔接装置示意图。
该热熔接装置具有上下一对加热头支持基板11、12，通过支柱13支持这些基板，并使基板11、12以一定的间隔相对放置。
于是，加热头支持基板11起到装置自身支承架的作用，加热头14以固定状态安装在支持基板11上。
另一加热头支持基板12支持可上下移动的另一加热头15，通过降下加热头15，可使被热熔接的物品夹入到加热头14和15之间。
为向上述加热头15施加压力，在上述加热头支持基板12上设置了泵16。为调节施加的压力，泵16配有压力调节柄17，通过它能够调节施加到被熔接物品上的压力。
此外，在上述加热头支持基板12上设计了表示所施加的压力的压力计18、下加热体温度控制面板19和上加热体温度控制面板20等。
以上是热熔接装置的基本结构。在本发明中，在与被熔接物品相对的至少一个加热头(这里是加热头15)的表面上设置弹性体30，从而实现良好的热熔接。
上述弹性体30优选由熔点为100℃或更高的材料构成，例如，可以使用硅橡胶、聚四氟乙烯、聚氨酯、聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯等。
弹性体30的厚度优选为10μm以上、2cm以下。尤其是当弹性体的厚度大于或等于电极引线的厚度(大约0.1mm或更大)时，效果显著。
上述加热头15表面的弹性体30能够有效地向沿电极引线两侧边的部分传递压力，通过使树脂流入，不会形成在这些部分容易形成的、妨碍密封性能的隧道形空间。如果没有弹性体30，为向沿电极引线两侧边的部分传递压力，必须对被熔接的表面施加更高的压力，此时，电极引线必然有模缝露出，该模缝与包装膜的金属箔接触发生短路。
图7表示通过设有上述弹性体30的加热头14、15施加压力的密封树脂6的加压状态。
在负极引线3的两侧配有构成密封树脂6的树脂层61、62。负极引线3被加热头14、15夹住，加压、加热，弹性体30沿负极引线3的形状进行变形，其后树脂层61也发生变形。因此，热熔接之后，树脂层61沿负极引线3的形状发生变形，在外观上呈现出负极引线3的凹凸不平的形状。
这样，通过在加热头15的表面上设置弹性体30，可以防止向负极引线3施加过度的压力，由模缝3c引起的破膜问题得以克服。
另外，密封树脂6流入模缝3c及沿负极引线3两侧边的部分，也可以避免对密封性的损害。
而且，上述设计有弹性体的热熔接装置，不仅适用于将电极引线与密封树脂进行热熔接，而且适用于将电极引线与包装材料的边缘进行热熔接。
下面就密封树脂6进行说明。
上述密封树脂6基本上是单层树脂层，例如可以用聚烯烃、乙烯丙烯酸共聚物、乙烯甲基丙烯酸共聚物、离子交联聚合物树脂、羧基化树脂等热熔接性树脂。
具体来讲，可以使用市场上销售的防潮级聚乙烯、聚丙烯和改性聚乙烯、改性聚丙烯等各种烯烃类树脂。在与电极引线的粘合面上，也可以使用以住友化学公司生产的商品名为“BONDYNE”的和出光石油化学公司生产的商品名为“POLYTAC”的等为代表的金属粘合性聚烯烃树脂。另外，为同时实现与电极引线的粘合性及与包装材料的良好的热熔接，优选酸改性聚丙烯等酸改性聚烯烃。也可以将两种以上上述物质混合使用。
此外，为达到即使在更高的压力和温度下也不会发生短路的目的，在密封结构中设有更牢固的高熔点树脂层是有效的。
图8表示双层结构的密封树脂。各树脂层61、62分别由与包装材料接触的外层61a、62a及与负极引线3接触的内层61b、62b构成。
这里，在热熔接时，必须将密封树脂6的表层树脂(外层61a、62a)熔化。此外，要求复合树脂(内层61b、62b)在任何情况下不熔化，也不流动。
可以使用与前面形成单层时同样的材料作为用于外层61a、62a的热熔接树脂，聚乙烯和聚丙烯是实用的。
复合树脂(内层61b、62b)的例子有：聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚四氟乙烯、芳族聚酰胺树脂和聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯等。此外，用诸如聚丙烯之类的不同材料使热熔接部分的树脂成为低熔点共聚物，可以实现表层与下层的熔点不同。此时，即使不存在熔点上的差异，通过控制分子量、共聚比、分子结构，也可以使下层具有高的熔融粘度，从而获得树脂形状的稳定性。在这种情况下，即使不采用粘合结构，通过共挤出和多层涂覆，也可以容易地得到一体结构。这是其优点
采用熔点比表层高20℃或更多的材料形成将涂覆电极引线的树脂的中心层，而且在密封终端部分时，通过将涂覆引线的树脂从热熔接部分的端面挤出，可以提供很难发生引线间的短路的电池。
当采用如上所述的两层以上的多层结构时，可以通过将片状树脂层进行层压而形成多层结构，例如，可以通过涂布热熔接层(外层)形成多层结构。在后一种情况下，用甲苯等溶剂将热熔接树脂稀释成溶液，用毛刷和分配器等将该溶液涂布到高熔点树脂基材上，然后加热干燥。
下面描述上述密封树脂6从包装材料2的挤出量。考虑到与构成包装材料2的金属薄膜(铝层22)接触会发生短路，密封树脂6从包装材料2的挤出长度优选大于或等于包装材料2的厚度。上述挤出量没有特定的上限。例如，要构成与外部回路的连接是建立在引线的端面上的装置，可以用上述密封树脂6涂覆引线的整个表面。但是，考虑到易于连接等，优选引线露出0.5mm或更多。
上述密封树脂6的厚度优选为10～500μm。如果密封树脂6的厚度太薄，就不能充分达到所要求的目的。反之，若厚度太大，由于形成阶梯状，难以进行良好的热熔接。
密封树脂6与电极引线的粘合，可以作为独立的过程进行，也可以与热熔接包装材料的边缘同时进行。
此外，例如上面图3中所示，在引线上单独形成密封树脂6，如图9所示，也可以用密封树脂6同时涂覆多个引线。
上述密封树脂6可以加工成一层膜，将其卷在电极引线上，也可以加工成两层膜以将电极引线夹入。
另一方面，当考虑上述单元电池1是例如固体电解质电池或凝胶状电解质电池时，用于高分子固体电解质的高分子材料例如但不限于：硅凝胶、丙烯酸胶、丙烯腈胶，聚磷杂环戊二烯改性聚合物，聚环氧乙烷，聚环氧丙烷，及其复合聚合物和交联聚合物、改性聚合物等，或者氟系聚合物，可以使用例如但不限于聚(1，1-二氟乙烯)和聚(1，1-二氟乙烯共六氟丙烯)、聚(1，1-二氟乙烯共四氟乙烯)、聚(1，1-二氟乙烯共三氟乙烯)等及其混合物各种物质。当然，并不仅限于此。
在正极活性物质层或负极活性物质层上层压的固体电解质或凝胶状电解质，是将正极活性物质层或负极活性物质层用由高分子化合物、电解质盐及溶剂(对凝胶电解质，还有增塑剂)构成的溶液浸渍，然后除去溶剂固化得到的。在正极活性物质层或负极活性物质层上层压的固体电解质或凝胶状电解质的一部分是将正极活性物质层或负极活性物质层含浸而后固化形成的。在交联体系中，然后用光或热使上述部分的电解质交联并固化。
凝胶状电解质由含有锂盐的增塑剂和2％～30％(重量)的基体高分子构成。此时，可以将酯类、醚类、碳酸酯类等单独用作增塑剂或增塑剂成分。
在调节凝胶状电解质时，可以使用形成凝胶状电解质时所用的各种高分子作为使上述碳酸酯类凝胶化的基体高分子，但是由于氧化还原稳定性，最好使用例如聚(1，1-二氟乙烯)和聚(1，1-二氟乙烯共六氟丙烯)等氟系高分子。
高分子固体电解质由锂盐和溶解锂盐的高分子化合物构成。高分子化合物可以单独或混合使用聚(环氧乙烷)、其交联化材料等醚系高分子、聚(甲基丙烯酸酯)酯系、丙烯酸酯系、聚(1，1-二氟乙烯)和聚(1，1-二氟乙烯共六氟丙烯)等氟系高分子等。从氧化还原稳定性考虑，最好使用例如聚(1，1-二氟乙烯)和聚(1，1-二氟乙烯共六氟丙烯)等氟系高分子。
可以使用通常的电池电解液中所用的锂盐作为上述凝胶状电解质或高分子固体电解质中含有的锂盐。锂化合物(盐)的实例如下，本发明并不限于这些实例。
例如：氯化锂、溴化锂、碘化锂、氯酸锂、高氯酸锂、溴酸锂、碘酸锂、硝酸锂、四氟硼酸锂、六氟磷酸锂、醋酸锂、双(三氟甲磺酰基)亚胺基锂，LiAsF6、LiCF3SO3、LiC(SO2CF3)3、LiAlCl4、LiSiF6等。
这些锂化合物可以单独使用，也可以几种混合使用，在这些锂化合物中，从氧化稳定性的角度考虑，最好使用LiPF6、LiBF4。
溶于凝胶状电解质的锂盐在增塑剂中的浓度可以为0.1～3.0，优选可以使用0.5～2.0mol/l。
本发明的电池除了使用上述凝胶状电解质或固体电解质以外，还可以以与传统的锂离子电池类似的方式构成。
即，可以使用能够使锂掺杂、去杂的材料作为构成锂离子电池的负极材料。上述构成负极的材料，可以使用例如难石墨化碳系材料和石墨系材料的碳材料。更具体地讲，可以使用下述碳材料：热解碳类、焦炭类(沥青焦炭、针形焦炭、石油焦炭)、石墨类、玻璃状碳类、有机高分子锻烧体(酚醛树脂、呋喃树脂等在适当的温度下锻烧碳化而成的)、碳纤维、活性炭等。此外，也可以使用聚乙炔、聚吡咯等高分子与SnO2等氧化物作为能够使锂掺杂、脱除的材料。在由上述材料形成负极时，可以加入公知的粘合剂。
根据电池的种类，可以使用金属氧化物、金属硫化物或特定高分子作为正极活性物质构成正极。例如在构成锂离子电池时，可以使用TiS2、MoS2、NbSe2，V2O5等不含锂的金属硫化物或氧化物和以LixMO2(式中M表示一种或多种过渡金属，x随电池的充放电状态而变化，通常为0.05～1.10)为主体的锂复合氧化物等作为正极活性物质。构在上述锂复合氧化物的过渡金属M优选Co、Ni和Mn等。上述锂复合氧化物的具体例子可以举出：LiCoO2、LiNiO2、LiNiyCo1-yO2(式中，0＜y＜1)、LiMn2O4等。这些锂复合氧化物可以产生高电压，是具有优良的能量密度的正极活性物质。在正极中可以同时使用多种上述正极活性物质。此外，当使用如上所述的正极活性物质形成正极时，可以加入公知的导电剂和粘合剂等。
上述单元电池1的结构可以列举如下：使固体电解质夹在层压的正极与负极之间的交替层压结构、使固体电解质夹在叠放的正极与负极之间并将其卷曲得到的卷曲结构、使固体电解质夹在叠放的正极与负极之间并将其折叠得到的折叠结构等。可以选择上面任一种结构。
本发明可以适用于一次电池和二次电池，尤其适用于非水电解质二次电池，效果明显。
下面是适用于本发明的具体的实施例和比较例，根据实验结果进行说明。
实验1
样品电池的制作方法及评价方法如下。
负极制作步骤如下。
将粉碎的石墨粉末90份(重量)与粘合剂聚(1，1-二氟乙烯共六氟丙烯)10份(重量)混合制备负极混合物，然后将其分散在N-甲基-2-吡咯烷酮中成为浆状。接着，将作为负极集电体的上述浆液均匀涂布在厚度为10μm的带状铜箔的一面上，干燥后，用辊压机压缩成型，将其切制使用。
另一方面，正极制作步骤如下。
为得到正极活性物质(LiCoO2)，将碳酸锂和碳酸钴以0.5∶1(摩尔)的比率混合，在空气中900℃下锻烧5小时。然后，将得到的LiCoO291份(重量)、导电剂石墨6份(重量)和粘合剂聚(1，1-二氟乙烯共六氟丙烯)10份(重量)混合制备正极混合物，然后，将其在N-甲基-2-吡咯烷酮中分散成为浆状。接着，将作为正极集电体的上述浆液均匀涂布在厚度为20μm的带状铝箔的一面上，干燥后，用辊压机压缩成型，将其切制使用。
按下述步骤得到凝胶状电解质。
在由碳酸亚乙酯(EC)42.5份(重量)、碳酸亚丙酯(PC)42.5份(重量)和LiPF6 15份(重量)制成的增塑剂中，混合重均分子量Mw为60万的聚(1，1-二氟乙烯共六氟丙烯)10份(重量)与碳酸二甲酯60份(重量)，使其溶解成为溶液，将该溶液均匀涂布在负极和正极上，并使之浸渍负极和正极，在常温下放置8小时，使碳酸二甲酯气化并除去，得到了凝胶状电解质。
将涂布有凝胶状电解质的负极和正极相对放置，向凝胶状电解质一侧施加压力，制得了面积为2.5cm×4.0cm、厚度为0.3mm的平板型凝胶状电解质电池。
在各极板未涂布活性物质层的部分(正极是铝箔，负极是铜箔)上，将由铝制成的正极引线与由镍制成的负极引线焊接之后，将单元电池放入到由层压膜制成的电池容器中，所述层压膜的内表面为聚丙烯。从热熔接部分引出导线，在200℃的条件下，用密封机热熔接10秒使密封宽度为5mm，即得到了试验电池。
各试验电池中电极引线的密封树脂的组成示于表1，其粘接条件示于表2。
                                     表1
密封表面树脂 密封中心材料 表面树脂与中心材料的接合方法
试验电池1 马来酸改性PP 嵌段共聚物-马来酸改性PP 共挤出
试验电池2 乙烯丙烯酸共聚物 聚对苯二甲酸乙二醇酯 粘合剂
试验电池3 乙烯甲基丙烯酸共聚物 聚对苯二甲酸乙二醇酯 粘合剂
试验电池4 离子交联聚合物树脂 聚对苯二甲酸乙二醇酯 粘合剂
试验电池5 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 粘合剂
试验电池6 马来酸改性PP 聚酰亚胺 粘合剂
试验电池7 马来酸改性PP 聚酰胺 涂布
试验电池8 马来酸改性PP 聚酯 涂布
试验电池9 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池10 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池11 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池12 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池13 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池14 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池15 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池16 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池17 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池18 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池19 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池20 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 涂布
试验电池21 马来酸改性PP 马来酸改性PP 一体
试验电池22 马来酸改性PP 马来酸改性PP 一体
试验电池23 马来酸改性PP 马来酸改性PP 一体
试验电池24 马来酸改性PP 聚对苯二甲酸乙二醇酯 粘合剂
PP：聚丙烯
表2
  加热器表面的弹性体材料   弹性体的厚度   密封粘接时的温度   密封粘接时的压力
试验电池1   聚氨酯橡胶   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池2   聚氨酯橡胶   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池3   聚氨酯橡胶   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池4   聚氨酯橡胶   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池5   聚氨酯橡胶   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池6   聚四氟乙烯   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池7   聚四氟乙烯   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池8   聚四氟乙烯   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池9   聚氨酯橡胶   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池10   硅橡胶   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池11   聚四氟乙烯   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池12   聚酰亚胺   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池13   聚酰胺   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池14   聚酯   1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池15   聚酯   0.1mm   200℃   2kg/cm2
试验电池16   聚酯   20mm   200℃   2kg/cm2
试验电池17   聚酯   1mm   160℃   2kg/cm2
试验电池18   聚酯   1mm   300℃   2kg/cm2
试验电池19   聚酯   1mm   200℃   0.5kg/cm2
试验电池20   聚酯   1mm   200℃   10kg/cm2
试验电池21   无   -   200℃   0.5kg/cm2
试验电池22   聚氨酯橡胶   0.05mm   200℃   10kg/cm2
试验电池23   聚氨酯橡胶   1mm   240℃   2kg/cm2
试验电池24   无   -   200℃   0.5kg/cm2
评价了各试验电池的性能。评价项目如下。
1.目测确认电极引线树脂的破膜。
2.使层压膜端面的金属箔的模缝的方向朝向电极引线表面，在端面上进行热熔接处理，判定两极导线间是否发生短路。
3.将各试验电池放入60℃、90％RH的恒温恒湿槽中，72小时以后，用Karl Fis Cher’s法测定水分。
4.将各试验电池放入40℃、90％RH的恒温恒温槽中，以理论容量为2小时的放电速率(1/2c)进行200次充放电循环试验，测定放电容量维持率。
结果示于表3。
表3.
短路出现率   破膜  水分进入量(μg) 容量维持率(％)
试验电池1 0/100   无  287 94
试验电池2 0/100   无  295 93
试验电池3 0/100   无  306 92
试验电池4 0/100   无  299 93
试验电池5 0/100   无  316 90
试验电池6 0/100   无  325 91
试验电池7 0/100   无  301 90
试验电池8 0/100   无  294 90
试验电池9 0/100   无  278 93
试验电池10 0/100   无  316 94
试验电池11 0/100   无  311 92
试验电池12 0/100   无  302 92
试验电池13 0/100   无  305 91
试验电池14 0/100   无  284 93
试验电池15 0/100   无  298 93
试验电池16 0/100   无  300 91
试验电池17 0/100   无  322 90
试验电池18 0/100   无  312 93
试验电池19 0/100   无  326 90
试验电池20 0/100   无  292 90
试验电池21 20/100   有  548 62
试验电池22 5/100   有  526 67
试验电池23 0/100   无  520 70
试验电池24 7/100   有  420 76
由表3明显可见，在加热器表面上配置弹性体，可减少热熔接时发生短路和破膜的可能性。但是，如果弹性体的厚度不够，或者粘接时的压力太高(试验电池22)，发生短路的可能性会增加。
此外，与密封树脂加工成单层的情况相比，在由不同材料组合形成的结构中，水分进入量少，容量维持率也高。
实验2
将由未拉伸聚丙烯构成的层压片材沿长度方向折叠，使非取向聚丙烯朝向内侧，该层压板的面积为7cm×14cm，含有厚度为70μm的非取向聚丙烯构成的热熔接树脂。将三个方向密封以形成4cm×4cm见方部分从层压膜热熔接部分的界面上引出电极引线。将热熔接性树脂(密封树脂)在终端和热熔接部分重叠的结构周围卷成带状，对引线、100μm厚的层压板和树脂同时进行热熔接。
此时，在终端上涂布粘合剂以与密封树脂进行粘合。密封条件为，设定加热器的温度，使热熔接界面的温度比熔点高10℃，用两面配置的加热器加热5秒钟。压力比通常密封时要高，为4kgf/cm2。包装的切口夹在加热器之间。将层压板上的一部分树脂剥下，露出金属箔，通过判断引线和金属箔之间是否有电导，以确认引线和层压板之间是否发生导通。
为评价密封性能，在该容器中封入电解液，将其在70℃、90％RH的环境中保存10天后，观察水分的增加量。
各试验电池的密封树脂的结构如下。
试验电池25
将里外两层的熔点为120℃的聚乙烯和中间层的熔点为260℃的聚对苯二甲酸乙二醇酯粘接成为厚10μm的密封树脂，伸出包装材料100μm。
试验电池26
将里外两层的熔点为160℃的聚丙烯和中间层的软化点为700℃的聚酰亚胺粘接成为厚10μm的密封树脂，伸出包装材料100μm。
试验电池27
将里外两层的熔点为120℃的聚乙烯和中间层的软化点为700℃的聚酰亚胺粘接成为厚10μm的密封树脂，伸出包装材料100μm。
试验电池28
将里外两层的熔点为140℃的聚丙烯共聚物和中间层的熔点为162℃的聚乙烯均聚物共挤出形成厚10μm的密封树脂，伸出包装材料100μm。
试验电池29
将试验电池25的树脂厚度改为500μm后所得产品。
试验电池30
将里外两层的熔点为100℃的聚乙烯共聚物和中间层的熔点为114℃的聚乙烯均聚物共挤出得到厚10μm的密封树脂，伸出包装材料100μm。
试验电池31
将试验电池30的树脂厚度改为8μm后所得产品。
试验电池32
将试验电池30的树脂厚度改为600μm后所得产品。
试验电池33
将试验电池30的树脂伸出为80μm者。
各试验电池是否发生短路的情况示于表4，试验电池25和试验电池32的透湿量示于表5。
                表4
    是否发生短路
    试验电池25试验电池26试验电池27试验电池28试验电池29     否否否否否
    试验电池30试验电池31试验电池32试验电池33     是是否是
                表5
    浸透量(ppm)
    试验电池25     100
    试验电池32     600
如试验电池30之类熔点差小时，密封时，高熔点树脂会软化，流动，从而破坏涂层。
如试验电池31之类树脂厚度很薄，为8μm时，密封时会破坏树脂涂层。所以，优选密封树脂的厚度为10μm或更大。
当试验电池32的树脂厚度较大时，可有效地防止短路。但是，由于用平的加热器进行热熔接，使密封性能变差，从表5的透温量的测定结果可见，有明显的水分侵入。通常，如果电池中浸入300ppm以上的水分，电池性能就会明显劣化。因此优选密封树脂的厚度为500μm或更小。
当试验电池33的密封树脂的凸出较小且比包装材料的厚度短时，包装材料切口的金属箔会与终端直接接触而发生短路。
反之，适当设定的各试验电池25～29，不会发生短路，透湿量也少。

Claims (23)

1、非水电解质电池，包括：
包括正极和负极以及正极和负极引线的单元电池，所述正极和负极引线分别与各电极电连接，并且由所述单元电池向外延伸，其中在负极引线上形成模缝；
沿着所述各电极引线的周边涂覆到各电极引线至少一部分上的密封树脂，其中至少一部分所述密封树脂具有凹凸不平的形状；
包括层压膜的电池包装材料，其中通过热熔接至少一部分层压膜形成热熔接层而包封所述单元电池，所述热熔接层通过与所述密封树脂接触而密封所述单元电池，所述各电极引线的至少一部分由所述热熔接层向外延伸，其中所述密封树脂凸出所述电池包装材料的长度大于所述电池包装材料的厚度。
2、根据权利要求1所述的非水电解质电池，其特征为：所述密封树脂由单体热熔接性树脂构成。
3、根据权利要求2所述的非水电解质电池，其特征为，所述热熔接树脂选自至少一种下列物质：聚烯烃、乙烯丙烯酸共聚物、乙烯甲基丙烯酸共聚物、离子交联聚合物树脂和羧基化树脂。
4、根据权利要求3所述的非水电解质电池，其特征为，所述聚烯烃是酸改性聚烯烃。
5、根据权利要求1所述的非水电解质电池，其特征为，所述密封树脂是热熔接树脂与熔点高于该热熔接树脂的树脂组合构成的多层密封树脂。
6、根据权利要求5所述的非水电解质电池，其特征为，所述热熔接树脂与熔点高于该热熔接树脂的树脂之间的熔点相差20℃或更大。
7、根据权利要求5所述的非水电解质电池，其特征为，所述热熔接树脂选自聚烯烃、乙烯丙烯酸共聚物、乙烯甲基丙烯酸共聚物、离子交联聚合物树脂和羧基化树脂中的至少一种，并且熔点高于该热熔接树脂的树脂选自聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯中的至少一种。
8、根据权利要求7所述的非水电解质电池，其中，所述聚烯烃是酸改性聚烯烃。
9、根据权利要求5所述的非水电解质电池，其中，所述密封树脂以熔点高于热熔接树脂的树脂作为基层材料，在所述基层材料的两侧形成热熔接树脂层。
10、根据权利要求9所述的非水电解质电池，其特征为，所述热熔接树脂层是通过涂布形成的。
11、根据权利要求1所述的非水电解质电池，其中，所述密封树脂的厚度为10～500μm。
12、根据权利要求1所述的非水电解质电池，其中，构成所述单元电池的电解质是含有基质高分子和锂盐的凝胶电解质或固体电解质。
13、根据权利要求1所述的非水电解质电池，其中，构成所述单元电池的负极是含有能掺杂、去掺杂锂的材料的负极。
14、根据权利要求13所述的非水电解质电池，其中，所述能掺杂、去掺杂锂的材料是碳材料。
15、根据权利要求1所述的非水电解质电池，其中，构成所述单元电池的正极含有锂和过渡金属的复合氧化物。
16、非水电解质电池的制造方法，其中，在由层压膜构成的包装材料中容纳单元电池，与构成单元电池的各电极电连接的电极引线露出于包装材料的外部，并与包装材料的边缘进行热熔接，从而将所述单元电池密封在包装材料中，在所述电极引线相应于热熔接部分的位置上配有密封树脂，使加热头夹持所述电极引线对其进行热熔接，所述加热头在至少一侧面上配有与所述密封树脂相接触的弹性体。
17、根据权利要求16所述的非水电解质电池的制造方法，其中所述弹性体由熔点为100℃或更高的材料构成。
18、根据权利要求16所述的非水电解质电池的制造方法，其中所述弹性体由选自下列物质的至少一种构成：硅橡胶、聚四氟乙烯、聚氨酯、聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯。
19、根据权利要求16所述的非水电解质电池的制造方法，其中，所述弹性体的厚度为10μm以上、2cm以下。
20、热熔接装置，包含用于夹住电极引线的一对加热头，所述电极引线在相应于包装材料的热熔接部分的位置上配有密封树脂，所述加热头的至少一个，在与所述密封树脂接触的表面上配有弹性体。
21、根据权利要求20所述的热熔接装置，其中所述弹性体由熔点为100℃或更高的材料构成。
22、根据权利要求20所述的热熔接装置，其中所述弹性体由选自下列物质中的至少一种构成：硅橡胶、聚四氟乙烯、聚氨酯、聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯。
23、根据权利要求20所述的热熔接装置，其中所述弹性体的厚度为10μm以上、2cm以下。
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