JP5018855B2

JP5018855B2 - 電気化学デバイス及びその製造方法

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Publication number: JP5018855B2
Application number: JP2009234485A
Authority: JP
Inventors: 直人塚本; 秀毅伊藤; 良彦大橋
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2009-10-08
Filing date: 2009-10-08
Publication date: 2012-09-05
Anticipated expiration: 2029-10-08
Also published as: JP2011082394A

Description

本発明は、電気化学デバイス及びその製造方法に関するものである。

従来の電気化学デバイスは、アルミニウムからなる外装体中にリチウムイオン電池（ＬＩＢ）や、電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）などの電池素体を封入している。すなわち、アルミニウムラミネートからなる外装体内に電池素体を配置し、外装体内には必要に応じて電解液を導入し、外装体の周辺部を封止していた。

電池素体からは、アノード及びカソードのリードが延びており、それぞれは、外装体の封止部の隙間を抜けて、外部に延びている。また、アルミニウムラミネートの内側には樹脂層が設けられており、封止部を熱圧着することで、封止が行われる。この封止部とリードとの間の構造について、幾つかの研究が行われている。下記特許文献１は、封止部におけるリードに複数の孔を設けることにより、かかる箇所における接着面積を高める工夫がされている。また、下記特許文献２は、封止部におけるリードの幅を狭めることにより、かかる箇所における接着面積を高める工夫がされている。

特開２００３−８６１５３号公報特開２００３−８６１５２号公報

しかしながら、本願発明者らの知見によれば、リード自体は、ブレードを金属フィルムに当てて切断しているので、切断の際に、幅方向端部が微妙に捲れるように湾曲をすることに気がついた。また、切断の際に、リードの幅方向端部にバリが発生する場合もあり、この湾曲やバリが、外装体内側の樹脂層を傷つけ、金属フィルムに到達して短絡・リークパスを形成する場合や、湾曲面内の空間内に樹脂層が熱圧着時に充填されない場合がある。本願発明者らは、これらが原因となって、多くの場合、時間の経過伴って、内部の液体やガスが漏れたり、リードが短絡するなどの不良品が発生するため、高品質の電気化学デバイスが得られないという問題を発見した。

本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、高品質な電気化学デバイス及びその製造方法を提供することを目的とする。

上述の課題を解決するため、本発明に係る電気化学デバイスは、金属フィルムを含む外装体と、外装体内に封入された電池素体と、少なくとも外装体の封止部の内側に設けられた樹脂層と、電池素体から外装体の封止部の樹脂層間を介して、外装体の外部に延びたリードと、を備え、前記リードは前記封止部に位置する平坦化加工部を有し、前記平坦化加工部の厚みはその外側の未加工部の厚みよりも薄く設定され、前記未加工部と前記平坦化加工部との境界には上下面に段差が形成され、前記リードの延びる方向をＸ軸方向とし、前記封止部のＸ軸方向の寸法Ｘ２は、前記平坦化加工部のＸ軸方向の寸法Ｘ１よりも、長く設定され、前記平坦化加工部の上下面の前記段差が前記樹脂層内に食い込んでおり、前記平坦化加工部において、リードの湾曲面の一方向の弧の一端と、この一端から延びてリードに接触する点とを結ぶ線分の長さＬ１、線分からリードの湾曲面までの最短距離の最大値Ｌ２、リードの厚みＺ１、樹脂層の全厚みＺ２、リードの湾曲率Ｒは、以下の関係：３４％≦Ｚ１／Ｚ２≦５９％、Ｒ＝Ｌ２／Ｌ１、０．０５％＜Ｒ≦１．４３％を満たし、前記リードの厚みＺ１は、以下の関係：３０μｍ≦Ｚ１≦２００μｍを満たし、前記リードの長手方向に垂直な断面内において、前記湾曲面と前記線分によって囲まれた面積Ｓは、以下の関係：０＜Ｓ≦０．０２ｍｍ^２を満たすことを特徴とする。

この場合、リードの端部の尖りが抑制され、特定範囲の厚みにある樹脂層及び上下の金属フィルムを傷つけにくくなり、封止された外装体の密閉性が向上する。なお、本発明は従来技術とは全く異なるものであるが、理論的な従来技術との差異を明確にするという意味で、また、ブレードによって切断したリードの湾曲は完全には除去できないため、湾曲率Ｒからは０％を除くこととした。

また、リードの厚みＺ１は、以下の関係：３０μｍ≦Ｚ１≦２００μｍを満たすことが好ましい。

この場合、熱圧着に耐えうる強度を有するという効果がある。

前記リードの長手方向に垂直な断面内において、前記湾曲面と前記線分によって囲まれた面積Ｓは、以下の関係：０＜Ｓ≦０．０２ｍｍ^２を満たすことが好ましい。

この場合、かかる面積Ｓを規定する領域内にも、樹脂層が充填されやすくなり、外装体の密閉性が向上するという効果がある。従来技術では、この空間内に、気体が充填され、素子が高温になった時や電解液の電気分解により内圧が高まったとき、封止部からガスや電解液が漏れるといった現象が観察されたが、本発明では、このような不具合は著しく改善される。

また、本発明に係る電気化学デバイスの製造方法は、少なくとも前記リードの前記封止部に位置する領域をプレス加工し、前記リードの平坦性を向上させる工程と、平坦性が向上した前記リードを、前記封止部の前記樹脂層間に配置し、これらを前記外装体とともに熱圧着する工程とを備えることを特徴とする。

この場合、熱圧着時に樹脂層は軟化してリードの周囲に密着するが、リードは予めプレス加工によって平坦化されているため、樹脂層との密着性が高くなり、高品質の電気化学デバイスが製造される。

また、本発明に係る電気化学デバイスの製造方法は、前記プレス加工時の圧力Ｐ_Ｐと、前記熱圧着時の圧力Ｐ_Ｔとは、以下の関係：Ｐ_Ｐ＞Ｐ_Ｔを満たすことが好ましい。すなわち、通常の熱圧着よりも高い圧力でプレスを行うと、リードの平坦性を向上させるという意味では効果がある。

また、本発明に係る電気化学デバイスの製造方法は、前記プレス加工時の圧力Ｐ_Ｐと、前記熱圧着時の圧力Ｐ_Ｔとは、以下の関係：２．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（１．９６×１０^５Ｐａ）≦Ｐ_Ｐ≦６．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（５．８８×１０^５Ｐａ）、１．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（０．９８×１０^５Ｐａ）≦Ｐ_Ｔ≦４．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（３．９２×１０^５Ｐａ）を満たすことが好ましい。この場合、プレス加工時のリード形状をとどめたまま、熱圧着を行うことが出来るという効果がある。

本発明によれば、高品質な電気化学デバイスを提供することができる。

電気化学デバイスの斜視図である。図１に示した電気化学デバイスのＩＩ−ＩＩ矢印断面図である。電気化学デバイスの封止部近傍の拡大斜視図である。リードの平坦化加工部の拡大斜視図である。一方向に湾曲したリードの縦断面図（Ａ）、Ｓ字型に湾曲したリードの縦断面図（Ｂ）である。角部を加工したリードの縦断面図である。種々の条件の場合のリードの縦断面図である。

以下、実施の形態に係る電気化学デバイスについて説明する。なお、説明において、同一要素には、同一符号を用い、重複する説明は省略する。

図１は電気化学デバイスの斜視図であり、図２は図１に示した電気化学デバイスのＩＩ−ＩＩ矢印断面図、図３は電気化学デバイスの封止部近傍の拡大斜視図である。なお、これらの図では、図示の如く、ＸＹＺ三次元直交座標系が設定されている。

この電気化学デバイスは、電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）であり、金属フィルムＭ１，Ｍ２を含む外装体Ｐと、外装体Ｐ内に封入された電池素体２０（図２参照）と、少なくとも外装体Ｐの封止部（トップシール部）Ｐ１の内側に設けられた樹脂層Ｒ１，Ｒ２と、電池素体２０から外装体Ｐの封止部Ｐ１の樹脂層Ｒ１，Ｒ２間を介して、外装体Ｐの外部に延びたリードＡ１，Ｋ１とを備えている。リードＡ１，Ｋ１は、Ｘ軸方向に沿って延びており、幅方向はＹ軸、厚み方向はＺ軸に一致する。

樹脂層Ｒ１，Ｒ２は、金属フィルムＭ１，Ｍ２の内側の全面に貼り付けられているが、これらは、長方形の外装体Ｐの四辺周囲の封止部Ｐ１，Ｐ２，Ｐ３，Ｐ４に位置する箇所の金属フィルムＭ１，Ｍ２に設けられていてもよい。これらの封止部Ｐ１，Ｐ２，Ｐ３，Ｐ４は、熱圧着によって封止されている。外装体Ｐの四辺の封止部Ｐ１，Ｐ２，Ｐ３，Ｐ４に囲まれた中央領域Ｐ０内部には、電池素体２０が配置される。アノードとしてのリードＡ１と、カソードとしてのリードＫ１との間には、電圧を印加して電池素体２０を充電することもでき、また、電池素体２０に充電された電力を、これらから取り出すこともできる。

図２を参照し、封止部Ｐ１におけるリードＡ１（Ｋ１）の厚みをＺ１、樹脂層Ｒ１，Ｒ２全体の厚みをＺ２、外装体全体の厚みをＺ３とする。この場合、リードＡ１（Ｋ１）の厚みＺ１、樹脂層Ｒ１，Ｒ２の全厚みＺ２は、３０％≦Ｚ１／Ｚ２≦６０％の関係を満たすことが好ましい。

また、図３に示す電池素体２０の構造としては、無数のものが考えられる。本例では、アノード（正極）側の電極として、銅などの金属箔からなる集電体１と、活性炭質構造体などからなる分極性電極２を結合したものを用いる。また、カソード（負極）側の電極として、アルミニウムなどの金属箔からなる集電体５と、活性炭質構造体などからなる分極性電極４とを結合したものを用いる。また、これらの正極と負極との間にはセパレータ３が介在している。もちろん、複数の電池素体を積層させてもよいが、ここでは、簡略化のため、１つの電池素体のみが収納された例を示している。

分極性電極２，４は、多孔質材料からなり、活性炭にバインダー樹脂を混ぜて製造する。バインダー樹脂としては、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素を含む高分子化合物、又は、スチレンブタジエンゴムのようなゴム系の高分子化合物が挙げられる。必要に応じてカーボンブラック、カーボンナノチューブ、又は黒鉛の微粒子、微細繊維を導電助剤として配合することもできる。

集電体１，５としては、銅箔やアルミニウム箔の表面をエッチングによって表面を荒く加工したものを使用することができる。なお、電極製造方法として、活性炭に導電補助剤とバインダーを加えてシート状にして集電極に接着する方法のほか、活性炭をスラリー状にして集電極に塗工する方法なども無数に存在する。

セパレータ３は、例えば重量比１０％以上のポリオレフィン系樹脂を含有した不織布または多孔質フィルムからなる。ポリオレフィン系樹脂の軟化点温度以上の温度環境下で、一対の分極性電極に圧力を加えることにより、分極性電極とセパレータとは接着することもできる。セパレータとして、セルロース不織布やアラミド繊維の不織布を用いることもできる。

外装体Ｐ内に充填される電解液ＬＱとしては、水溶液系と有機系のものが知られている。有機系の電解液の溶媒としては、プロピレンカーボネート、アセトニトリルなどあり、溶質としては、アンモニウム塩、アミン塩、或いはアミジン塩などが知られている。

また、図３に示すように、正極及び負極の集電体１，５は、リードＡ１，Ｋ１にそれぞれ結合されている。なお、これらは一体の金属箔からなることとしてもよい。リードＡ１，Ｋ１には、プレス加工によって形成された平坦化加工部７が設けられている。この部分の厚みは、上述のとおりであり、この部分の厚みは外側の未加工部の厚みよりも薄く設定され、未加工部と平坦化加工部７との境界には段差が形成されている。平坦化加工部７は、平坦で対向する２つの押圧面を有するプレス機内に、リードＡ１，Ｋ１を挿入し、これらをプレス加工により平坦化する。封止部Ｐ１などもプレス機で熱圧着加工するため、平坦化加工には、従来からある熱圧着用のプレス機を用いればよい。

図４は、リードの平坦化加工部の拡大斜視図である。

図３に示した封止部Ｐ１のＸ軸方向の寸法Ｘ２は、図４に示す平坦化加工部７のＸ軸方向の寸法Ｘ１よりも、若干長く設定されている。封止部Ｐ１には全領域に樹脂層Ｒ１，Ｒ２が設けられているので、平坦化加工部７の上下面の段差が樹脂層Ｒ１，Ｒ２内に食い込むこととなり、リードＡ１（Ｋ１）のＸ軸方向の移動が規制される。また、平坦化を目的とすれば、Ｘ２≦Ｘ１であってもよい。リードＡ１（Ｋ１）の幅Ｙ１は、例えば３．５ｍｍに設定される。

リードＡ１（Ｋ１）の平坦化加工部７の上面を７Ａ，下面を７Ｂとする。これらは概ね平坦である。平坦化加工部７の上下面間の距離はＺ１であり、未加工部の上下面間の距離はＺ０である。上述のように、Ｚ１＜Ｚ０が満たされている。厚みＺ１は、３０μｍ≦Ｚ１≦２００μｍを満たすことが好ましい。この場合、下限を下回る場合には断線する傾向があり、上限を上回る場合にはリード表面を自然に覆うことが難しくなる傾向にある。すなわち、リード表面を無理なく覆うことができる上、熱圧着時（１８０℃）にちぎれない強度を保つことができる（リードが破断しない）という効果がある。なお、Ｚ０の値は、例えば１００μｍとし、Ｚ１の値は例えば８０μｍとする。

上記平坦化加工部７のＹＺ断面形状について、詳細に説明する。

図５（Ａ）は、一方向に湾曲したリードの縦断面図（ＹＺ断面）、図５（Ｂ）は、Ｓ字型に湾曲したリードの縦断面図（ＹＺ断面）である。リードは、金属フィルムに２枚のブレードを当てて細く切断することで形成されるが、２枚のブレードを当てる向きが同一の面である場合には、一方向のみに湾曲し、異なる面である場合にはＳ字型に湾曲する。

図５（Ａ）において、リードＡ１（Ｋ１）の湾曲面の一方向の弧の一端（点Ａ）と、この一端（点Ａ）から延びてリードＡ１（Ｋ１）に接触する点（点Ｂ）とを結ぶ線分の長さ（ＡＢ）をＬ１とし、この線分（ＡＢ）からリードＡ１（Ｋ１）の湾曲面（下面７Ｂ）までの最短距離（点Ｃと点Ｄとの間の距離）の最大値をＬ２とする。なお、湾曲面が円弧の場合には、点Ｄは、幅方向の中点を通る中央線と、湾曲面との交点になる。

同様に、図５（Ｂ）において、リードＡ１（Ｋ１）の湾曲面の一方向の弧の一端（点Ｘ）と、この一端（点Ｘ）から延びてリードＡ１（Ｋ１）に接触する点（点Ｙ）とを結ぶ線分の長さ（ＸＹ）をＬ１とし、この線分（ＸＹ）からリードＡ１（Ｋ１）の湾曲面（下面７Ｂ）までの最短距離（線分ＸＹに垂直な線分の点Ｗまでの距離）の最大値をＬ２とする。

同様に、線分ＴＳに関して補足説明をすると、リードＡ１（Ｋ１）の湾曲面の一方向の弧の一端（点Ｓ）と、この一端（点Ｓ）から延びてリードＡ１（Ｋ１）に接触する点（点Ｔ）とを結ぶ線分の長さ（ＳＴ）をＬ１とし、この線分（ＳＴ）からリードＡ１（Ｋ１）の湾曲面（上面７Ａ）までの最短距離（線分ＳＴに垂直な線分の点Ｕまでの距離）の最大値をＬ２とする。

なお、Ｓ字を構成する湾曲面がそれぞれ円弧の場合には、幅方向の中点を通る中央線と、上下の湾曲面との交点Ｕ，Ｚは、それぞれカーブの変曲点になる。

図５（Ａ）、図５（Ｂ）の場合、湾曲率Ｒは、Ｒ＝Ｌ２／Ｌ１として定義することができ、この場合、本実施形態では、０＜Ｒ≦２％を満たしている。なお、上述のように、樹脂層の厚みＺ２に対するリード厚みＺ１の比率α（＝Ｚ１／Ｚ２）は、３０％≦α≦６０％を満たしている。

上記数値範囲の場合、リードの端部Ａ，Ｘ，Ｓの尖りが抑制され、特定範囲の厚みにある樹脂層及び上下の金属フィルムＭ１，Ｍ２を傷つけにくくなり、封止された外装体の密閉性が向上する。なお、本実施形態のリードは従来技術のものとは全く異なるものであるが、理論的な従来技術との差異を明確にするという意味で、また、ブレードによって切断したリードの湾曲は完全には除去できないため、湾曲率Ｒからは０％を除くこととした。

上記数値範囲外の場合、図７の（Ａ）、（Ｂ）に示すように、リードＡ１（Ｋ１）の湾曲が大きく、樹脂層が薄い場合には、図の領域Ｊにおいて、リードＡ１（Ｋ１）が樹脂層を突き破り、金属フィルムＭ２に当接し、外装体内部の液体漏れや金属フィルムを介したリードＡ１（Ｋ１）の電気的短絡が生じる虞があるが、上記数値範囲内では、このような不具合が著しく改善される。

また、図５（Ａ）において、すなわちリードの長手方向に垂直な断面内において、湾曲面（下面７Ｂ）と線分（ＡＢ）によって囲まれた面積Ｓ１は、０＜Ｓ１≦０．０２ｍｍ^２を満たすことが好ましい。なお、面積が０．０２ｍｍ^２となる寸法は、概ね幅が３．５ｍｍ、距離ｄ＝１０μｍのときである。図５（Ｂ）において、すなわちリードの長手方向に垂直な断面内において、湾曲面（下面７Ｂ）と線分（ＸＹ）によって囲まれた面積Ｓ２、湾曲面（上面７Ａ）と線分（ＴＳ）によって囲まれた面積Ｓ３は、０＜Ｓ２≦０．０１ｍｍ^２、０＜Ｓ３≦０．０１ｍｍ^２を満たすことが好ましい。

この場合、かかる面積Ｓを規定する領域内にも、樹脂層が充填されやすくなり、外装体の密閉性が向上するという効果がある。

すなわち、図７（Ｃ）、（Ｄ）に示すように、従来技術では、この空間内に、気体ＡＩＲが充填され、素子が高温になった時や電解液の電気分解により内圧が高まったとき、封止部からガスや電解液が漏れるといった現象が観察されたが、本実施形態では、このような不具合は著しく改善される。

図６は、角部を加工したリードの縦断面図（ＹＺ断面）である。

なお、リードＡ１（Ｋ１）の幅方向周囲の樹脂の充填性などを向上させるため、ＹＺ平面内における４隅の角部を線分（平面）Ｃ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４に沿って、それぞれ斜めに切断してもよい。これらの平面Ｃ１〜Ｃ４は、それぞれＹＺ断面内における４辺の隣接する２辺とそれぞれ交差している。これにより、リード側方の樹脂充填性が向上し、かかる部分に非充填空間が形成され、この空間に空気が入り込むことによる上記と同様の不具合を解消することができる。

上記電気化学デバイスの製造方法は、以下の通りである。

まず、リードＡ１，Ｋ２は、上述のように、プレス機により、平坦化処理を行う。次に、電池素体２０を用意し、これの正負の電極にリードＡ１，Ｋ１を接続する。次に、内面に樹脂層Ｒ１，Ｒ２が形成された金属フィルムＭ１，Ｍ２を用意する。外装体Ｐ内に電池素体２０を入れ、その一辺の封止部Ｐ１を熱圧着により封止して、残りの封止部は必要に応じて開放しておく。次に、これらからなる外装体Ｐの残りの２箇所の封止部を熱圧着により封止し、例えば、最後の一辺の封止部を開放した段階で電解液を入れ、電解液を入れた後に、残りの一辺の封止部の熱圧着を行う。これにより電気化学デバイス１０が完成する。

以上、説明したように、上記実施形態の電気化学デバイス１０の製造方法は、少なくともリードＡ１、Ｋ１の封止部Ｐ１（図３参照）に位置する領域をプレス加工し、リードＡ１，Ｋ１の平坦性を向上させる工程と、平坦性が向上したリードＡ１，Ｋ１を、封止部Ｐ１の樹脂層Ｒ１、Ｒ２間に配置し、これらを外装体Ｐとともに熱圧着する工程とを備えている。

この場合、熱圧着時に樹脂層Ｒ１，Ｒ２は軟化してリードの周囲に密着するが、リードＡ１，Ｋ１は予めプレス加工によって平坦化されているため、樹脂層Ｒ１，Ｒ２との密着性が高くなり、高品質の電気化学デバイス１０が製造される。

また、この電気化学デバイス１０の製造方法は、上記プレス加工時の圧力Ｐ_Ｐと、熱圧着時の圧力Ｐ_Ｔとは、Ｐ_Ｐ＞Ｐ_Ｔの関係を満たしている。すなわち、通常の熱圧着よりも高い圧力でプレスを行うと、リードＡ１，Ｋ１の平坦性を向上させるという意味では効果がある。

また、プレス加工時の圧力Ｐ_Ｐと、熱圧着時の圧力Ｐ_Ｔとは、２．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（１．９６×１０^５Ｐａ）≦Ｐ_Ｐ≦６．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（５．８８×１０^５Ｐａ）、１．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（０．９８×１０^５Ｐａ）≦Ｐ_Ｔ≦４．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（３．９２×１０^５Ｐａ）を満たすことが好ましい。この場合、プレス加工時のリード形状をとどめたまま、熱圧着を行うことができるという効果がある。

なお、上述の金属箔リードの材料としては、アルミニウムが適当であるが、銅などを用いることもできる。また、樹脂層Ｒ１，Ｒ２の材料としては、熱溶融性又は熱可塑性樹脂である高分子樹脂（ポリプロピレン）が適当であるが、他の樹脂を用いることも可能である。なお、上述の電気化学デバイスは、ＥＤＬＣ以外のリチウムイオン電池などにも適用することが可能である。

上述の電気化学デバイスを試作する実験を行った。以下、比較例と共に実施例について説明する。

（比較例１）

まず、リードに平坦化処理を行わないで電気化学デバイスを製造した。リードの材料としては、幅Ｙ１＝３．５ｍｍ，厚さＺ０＝１００μｍのアルミニウム（Ａｌ）を用い、これをＡｌ金属フィルムの内面をポリプロプレン樹脂層（単独の厚み８８μｍ）でコーティングした外装体内に挟み込み、熱圧着（圧力３．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（２．９４×１０^５Ｐａ）、温度１８０℃、時間７．０秒）を行い、電解液を入れない電気化学デバイス（セル）を作製すると、上述の問題が生じた。リード端子間抵抗が１００ＭΩ未満となった場合に不良品とすると、この場合、サンプル数（５０個）において、歩留まりβ１は、６０％となった。なお、湾曲率Ｒ＝２．８６％（＝０．１ｍｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．１８ｍｍ^２である。

更に、外装体内に電気二重層キャパシタ用電解液（ＴＥＡ−ＢＦ４／アセトニトリルを１．５ｍｏｌ／Ｌ溶液）を注液し、−４０〜８０℃の温度域で、電圧２．５Ｖ〜１Ｖ、電流５０ｍＡの充放電試験を行うと、リード部分から電解液が漏洩した。電解液重量減少率が１％未満のもの（漏れ跡痕なし）を良品とし、それ以外を不良品とした。すなわち、電解液重量減少率が１％以上となる場合を不良品とすると、サンプル数（５０個）において、１００％の不良品が発生し、この場合の歩留まりβ２＝０％となった。なお、「ＴＥＡ−ＢＦ４」は、テトラフルオロホウ酸テトラエチルアンモニウムであり、第4級アンモニウム塩からなる電解質である。なお、比較例１においては、リード厚みＺ１と樹脂層厚みＺ２の比率α（＝Ｚ１／Ｚ２）＝６０％の場合を示している。

すなわち、以下の結果となった。

Ｚ１＝Ｚ０＝１００μｍ
Ｚ２＝１６６μｍ
α＝６０％
Ｒ＝２．８６％
Ｓ＝０．１８ｍｍ^２
歩留まりβ１＝６０％
歩留まりβ２＝０％
最終歩留まりβ＝０％

（実施例１）

実施例１では、比較例１と同一の条件において、熱圧着予定の部分に対して、上述のように、プレス加工を行った。このプレス加工では、後に行うＡｌ外装体との熱圧着（３．０ｋｇｆ／ｃｍ^２）（２．９４×１０^５Ｐａ）よりも高い圧力（４．０ｋｇｆ／ｃｍ^２）（３．９２×１０^５Ｐａ）で、熱圧着予定の範囲をプレス処理をした。これにより、平坦化処理後のＡｌリードの厚みは８０μｍに減少した。比率α＝Ｚ１／Ｚ２＝８０μｍ／１６６μｍ＝４８％である。また、湾曲率Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．００９ｍｍ^２である。

次に、比較例１と同様に、リード封止部の熱圧着を行った。歩留りβ１の測定時においては、電解液は外装体内には注入していない。歩留りβ２の測定時においては、電解液を注入した。実施例１では、リードプレスを除く全ての条件は比較例１と同一である。

比較例１と同様に、外装体内に同一条件の電解液を注液し、同一条件の充放電試験を行った場合、電解液注入前の歩留まりβ１は９０％に向上し、良品のリード端子間抵抗は１００ＭΩ以上となった。また、サンプル数５０個とし、注液後に液漏れが生じる不良品は、２０％に減少し、この場合の歩留りβ２＝８０％となった。

すなわち、以下の結果となった。

Ｚ１＝８０μｍ
Ｚ２＝１６６μｍ
α＝４８％
Ｒ＝０．１４％
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
歩留まりβ１＝９０％
歩留まりβ２＝８０％
最終歩留まりβ＝７２％

リード厚みＺ２と、アルミ外装体内側の高分子密着層の厚みＺ２の比の関係を変更する実験を行った。

（比較例２）比率α＜３０％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を２５μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とした場合以外の条件は、すべて、実施例１と同様とした。この場合、α＝１５％である。この結果、Ａｌリード厚みが薄すぎ、熱圧着時にＡｌリード自体が圧力で切断されやすくなってしまった。５０個のサンプルのうち、４０個において断線が生じ、１０個は良品となった。すなわち、電解液注入前の歩留まりβ１は２０％である。なお、湾曲率Ｒ＝０．０８５％、面積Ｓ１＝０．００５３ｍｍ^２である。なお、たわみ部分の深さは３μｍである。

すなわち、以下の結果となった。

Ｚ１＝２５μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝１５％
Ｒ＝０．０８５％
Ｓ＝０．００５３ｍｍ^２
歩留まりβ１＝２０％
歩留まりβ２＝２８％
最終歩留まりβ＝５．６％

（比較例３）比率α＜３０％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を８０μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝５００μｍ（２５０μｍ×２）とした場合以外の条件は、すべて、実施例１と同様とした。この場合、α＝１６％である。この結果、樹脂層が厚すぎたため、熱圧着時にリード位置がズレた。５０個のサンプルのうち、４０個において顕著な位置ズレが生じ、１０個は良品となった。すなわち、電解液注入前の歩留まりβ１は２０％である。湾曲率Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．００９ｍｍ^２である。なお、たわみ部分深さは５μｍである。

すなわち、以下の結果となった。

Ｚ１＝８０μｍ
Ｚ２＝５００μｍ
α＝１６％
Ｒ＝０．１４％
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
歩留まりβ１＝２０％
歩留まりβ２＝５６％
最終歩留まりβ＝１１．２％

なお、このような樹脂厚の場合には、樹脂の硬化後にフレキシビリティが低下してしまい、変形時にリードとの界面がはがれやすくなる。また、素子の全体厚みが厚くなってしまうので好ましくない。

（比較例４）比率α＝６０％超の場合

Ａｌリードの厚みＺ１を８０μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１００μｍ（５０μｍ×２）とした場合以外の条件は、すべて、実施例１と同様とした。この場合、α＝８０％である。湾曲率Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．００９ｍｍ^２である。なお、たわみ部分深さは５μｍである。この結果、電解液を入れる前の空セルの歩留まりβ１は５６％となり、リードプレスの効果（バリ取り）は見られるが、実施例１の歩留まり（９０％）よりも低くなった。この原因は、リード厚みに対して樹脂層が薄いため、十分にリードを被覆できず、ショートしてしまうためと考えられる。なお、電解液注入後の液漏れに関しては、歩留まりβ２は２６％であった。

すなわち、以下の結果となった。

Ｚ１＝８０μｍ
Ｚ２＝１００μｍ
α＝８０％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
歩留まりβ１＝５６％
歩留まりβ２＝２６％
最終歩留まりβ＝１４．６％

（実施例２）比率α＝５０％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を９０μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１８０μｍ（９０μｍ×２）とした場合以外の条件は、すべて、実施例１と同様とした。この場合、α＝５０％である。湾曲率Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）％（面積Ｓ１＝０．００９ｍｍ^２）である。たわみ部分深さは５μｍである。この結果、電解液を入れる前の空セルの歩留まりβ１は８０％となり、リードプレスの効果（バリ取り）は見られるが、実施例１の歩留まり（９０％）よりも低くなった。この原因は、リード厚みに対して樹脂層が薄いため、十分にリードを被覆できず、ショートしてしまうためと考えられる。なお、電解液注入後の液漏れに関しては、歩留まりβ２は９０％であった。

すなわち、以下の結果となった。

Ｚ１＝９０μｍ
Ｚ２＝１８０μｍ
α＝５０％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
歩留まりβ１＝８０％
歩留まりβ２＝９０％
最終歩留まりβ＝７２％

（比較例５）比率Ｒ＞２％の場合（リード幅を狭める場合）
Ａｌリードの幅Ｙ１を０．５ｍｍ，厚さＺ１＝８０μｍ（プレス済み）のアルミニウム（Ａｌ）を用い、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とした場合以外の条件は、すべて、実施例１と同様とした。この場合、α＝５０％である。この結果、電解液を入れる前の空セルの歩留まりβ１は８４％（４２個）となり、リードプレスの効果（バリ取り）が見られるが、実施例１の歩留まり（９０％）よりも低くなった。しかし，電解液注入後の液漏れに関しては、歩留まりβ２は３２％であった。

これは，リード幅が狭くなることにより、たわみ強度が増加し、リードの変形が不十分であったための湾曲部からの液漏れである。この結果、５０個のサンプルのうち、２５個において液漏れが生じた。なお、湾曲率Ｒ＝４．０（＝２０μｍ／０．５ｍｍ）％（面積Ｓ１＝０．０２ｍｍ^２）である。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝０．５ｍｍ
Ｚ１＝８０μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝５０％
Ｒ＝４．０％（０．０２ｍｍ／０．５ｍｍ）
Ｓ＝０．０２ｍｍ^２
歩留まりβ１＝８４％
歩留まりβ２＝３２％
最終歩留まりβ＝２６．９％

（比較例６）比率Ｒ＞２％の場合（プレス圧力を下げる場合）

Ａｌ幅Ｙ１＝３．５ｍｍ，厚さＺ１＝８０μｍ（プレス済み）を用い、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とし、圧力１ｋｇｆ／ｃｍ^２（０．９８×１０^５Ｐａ）でプレス加工（プレス加工範囲以下）を行った。この時の湾曲率Ｒ＝２．２８％であり、これに熱圧着（圧力３．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（２．９４×１０^５Ｐａ）、温度１８０℃、時間７．０秒）を行い、電解液を入れない電気化学デバイス（セル）を作製すると、上述の問題が生じた。リード端子間抵抗が１００ＭΩ未満となった場合に不良品とすると、この場合、サンプル数（５０個）において、歩留まりβ１は、３２％となった。また、電解液注入後の液漏れに関しては、歩留まりβ２は４４％（２２個）であった。これらは、プレス圧力不足により湾曲矯正が不十分であったためである。なお、湾曲率Ｒ＝２．２８％（＝０．０８ｍｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．１４ｍｍ^２である。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝３．５ｍｍ
Ｚ１＝８０μｍ
Ｚ２＝８０μｍ
α＝５０％
Ｒ＝２．２８％（＝０．０８ｍｍ／３．５ｍｍ）
Ｓ＝０．１４ｍｍ^２
歩留まりβ１＝３２％
歩留まりβ２＝４４％
最終歩留まりβ＝１４．１％

次に、Ｚ１の範囲についても条件を変動させた。
（比較例７）Ｚ１＜３０μｍの場合（薄い場合）

リードの材料としては、幅Ｙ１＝３．５ｍｍ，厚さＺ０＝４０μｍのアルミニウムを用い、プレス加工を行いＺ１＝２０μｍに加工した。これをＡｌ金属フィルムの内面をポリプロプレン樹脂層（単独の厚み８０μｍ×２＝１６０μｍ）でコーティングした外装体内に挟み込み、熱圧着（圧力３．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（２．９４×１０^５Ｐａ）、温度１８０℃、時間７．０秒）を行い、電解液を入れない電気化学デバイス（セル）を作製すると、上述の問題が生じた。リード端子間抵抗が１００ＭΩ未満となった場合に不良品とすると、この場合、サンプル数（５０個）において、歩留まりβ１は、２５％となった。また、電解液注入後の液漏れに関しては、歩留まりβ２は４５％であった。なお、湾曲率Ｒ＝０．２９％（＝０．０１ｍｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．０２ｍｍ^２である。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝３．５ｍｍ
Ｚ０＝４０μｍ
Ｚ１＝２０μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝２５％
Ｒ＝０．２９％
Ｓ＝０．０２ｍｍ^２
歩留まりβ１＝２５％
歩留まりβ２＝４５％
最終歩留まりβ＝１１．３％

（比較例８）Ｚ１＞２００μｍの場合（厚い場合）

リードの材料としては、幅Ｙ１＝１０ｍｍ，厚さＺ０＝２５０μｍのアルミニウムを用い、プレス加工を行いＺ１＝８０μｍに加工した。これをＡｌ金属フィルムの内面をポリプロプレン樹脂層（単独の厚み８０μｍ×２＝１６０μｍ）でコーティングした外装体内に挟み込み、熱圧着（圧力３．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（２．９４×１０^５Ｐａ）、温度１８０℃、時間７．０秒）を行い、電解液を入れない電気化学デバイス（セル）を作製すると、上述の問題が生じた。リード端子間抵抗が１００ＭΩ未満となった場合に不良品とすると、この場合、サンプル数（５０個）において、歩留まりβ１は、１４％（７個）となった。また、測定可能な試料すべてで液漏れが確認され、注液後歩留まりβは０％となった。

これは、リード厚みＺ１が厚すぎるため、熱圧着時に容易に樹脂層を貫通してし、短絡しやすいためである。また、その厚みのために、アルミ外装体のトレース性も悪く、隙間をポリプロピレンで充填することが困難であるためである。

なお、湾曲率Ｒ＝１．５％（＝０．１５ｍｍ／１０．０ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．７５ｍｍ^２である。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝１０．０ｍｍ
Ｚ０＝２５０μｍ
Ｚ１＝８０μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝１３８％
Ｒ＝１．５％
Ｓ＝０．７５ｍｍ^２
歩留まりβ１＝１４％
歩留まりβ２＝０％
最終歩留まりβ＝０％

次に、圧力Ｐ_Ｐ、Ｐ_Ｔについて変動させた。

（比較例９）Ｐ_Ｐ＞６ｋｇｆ／ｃｍ^２（５．８８×１０^５Ｐａ）の場合（強プレスの場合）

リードの材料としては、幅Ｙ１＝３．５ｍｍ，厚さＺ０＝１００μｍのアルミニウムを用い、７．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（６．８６×１０^５Ｐａ）でプレス加工を行いＺ１＝５０μｍに加工した（サンプル数５０個）。しかし、この段階で全てのリードに一部断線が認められたり、横方向に曲がってしまうなど不具合が生じてしまった。引き続き、上例と同様にサンプルを作製したところ、歩留まりβ１は２０％（１０個）であり、β２は１６％（８個）であった。

プレス加工圧力が高すぎると、リードの変形が起こりすぎ、断線やねじれが起こってしまうため好ましくないと思われる。

なお、湾曲率Ｒはゆがみにより測定不能であった。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝３．５ｍｍ
Ｚ０＝１００μｍ
Ｚ１＝５０μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
Ｐ_Ｐ＝７．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（６．８６×１０^５Ｐａ）
α＝５９％
Ｒ＝測定不能
Ｓ＝測定不能
歩留まりβ１＝２０％
歩留まりβ２＝１６％
最終歩留まりβ＝３．２％

（実施例３）比率α＝５６％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を９０μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とした場合以外の条件は、すべて、実施例１と同様とした。この場合、α＝５６％であり、以下の結果となった。

Ｚ１＝９０μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝５６％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
歩留まりβ１＝８２％
歩留まりβ２＝７５％
最終歩留まりβ＝６１．５％

（実施例４）比率α＝４７％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を７５μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とし、Ｐ_Ｐ（Ｐａ）＝４．３１×１０^５Ｐａとした場合以外の条件は、すべて、実施例３と同様とした。この場合、α＝４７％であり、以下の結果となった。

Ｚ１＝７５μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝４７％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
Ｐ_Ｐ＝４．３１×１０^５Ｐａ
Ｐ_T＝２．９４×１０^５Ｐａ
歩留まりβ１＝９０％
歩留まりβ２＝８８％
最終歩留まりβ＝７９．２％

（実施例５）比率α＝４１％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を６５μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とし、Ｐ_Ｐ（Ｐａ）＝４．３１×１０^５Ｐａとした場合以外の条件は、すべて、実施例３と同様とした。この場合、α＝４７％であり、以下の結果となった。

Ｚ１＝６５μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝４１％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
Ｐ_Ｐ＝４．１６×１０^５Ｐａ
Ｐ_T＝２．９４×１０^５Ｐａ
歩留まりβ１＝８４％
歩留まりβ２＝９０％
最終歩留まりβ＝７５．６％

（実施例６）比率α＝３４％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を６０μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とし、Ｐ_Ｐ（Ｐａ）＝３．９２×１０^５Ｐａとした場合以外の条件は、すべて、実施例３と同様とした。この場合、α＝３４％であり、以下の結果となった。

Ｚ１＝６０μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝３４％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
Ｐ_Ｐ＝３．９２×１０^５Ｐａ
Ｐ_T＝２．９４×１０^５Ｐａ
歩留まりβ１＝７８％
歩留まりβ２＝９０％
最終歩留まりβ＝７０．２％

（実施例７）比率α＝５６％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を２８μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝５０μｍ（２５μｍ×２）とし、Ｐ_Ｐ（Ｐａ）＝３．９２×１０^５Ｐａとした場合以外の条件は、すべて、実施例３と同様とした。この場合、α＝５６％であり、以下の結果となった。

Ｚ１＝２８μｍ
Ｚ２＝５０μｍ
α＝５６％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
Ｐ_Ｐ＝３．９２×１０^５Ｐａ
Ｐ_T＝２．９４×１０^５Ｐａ
歩留まりβ１＝４２％
歩留まりβ２＝９６％
最終歩留まりβ＝４０．３％

（実施例８）比率α＝５６％の場合
Ａｌリードの厚みＺ１を２０５μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝３６６μｍ（１８３μｍ×２）とし、Ｐ_Ｐ（Ｐａ）＝３．９２×１０^５Ｐａとした場合以外の条件は、すべて、実施例３と同様とした。この場合、α＝５６％であり、以下の結果となった。

Ｚ１＝２０５μｍ
Ｚ２＝３６６μｍ
α＝５６％
Ｒ＝０．１４％（＝５μｍ／３．５ｍｍ）
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
Ｐ_Ｐ＝３．９２×１０^５Ｐａ
Ｐ_T＝２．９４×１０^５Ｐａ
歩留まりβ１＝７８％
歩留まりβ２＝６２％
最終歩留まりβ＝４８．４％

（実施例９）Ｐ_Ｐ＜２ｋｇｆ／ｃｍ^２（１．９６×１０^５Ｐａ）かつＰ_Ｐ＞Ｐ_Ｔの場合（弱プレスの場合）

リードの材料としては、幅Ｙ１＝３．５ｍｍ，厚さＺ０＝１００μｍのアルミニウムを用い、１．５ｋｇｆ／ｃｍ^２（１．４７×１０^５Ｐａ）でプレス加工を行いＺ１＝９５μｍに加工した。これをＡｌ金属フィルムの内面をポリプロプレン樹脂層（単独の厚み８０μｍ×２＝１６０μｍ）でコーティングした外装体内に挟み込み、熱圧着（圧力３．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（２．９４×１０^５Ｐａ）、温度１８０℃、時間７．０秒）を行い、電解液を入れない電気化学デバイス（セル）を作製すると、サンプル数（５０個）において、歩留まりβ１は７０％（３５個）であり、β２は７４％（３７個）であった。

β１に関しては、未処理と比較するとさほど変わらない値であったため、Ｐ_Ｐがバリを潰すには不十分であると考えられる。しかしながら、リードの湾曲を除去する効果は多少あると思われ、漏れ歩留まりβ２は向上した。

なお、湾曲率Ｒ＝１．４３％（＝０．０５ｍｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．０３ｍｍ^２である。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝３．５ｍｍ
Ｚ０＝１００μｍ
Ｚ１＝９５μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
Ｐ_Ｐ＝１．５ｋｇｆ／ｃｍ^２（１．４７×１０^５Ｐａ）
α＝５９％
Ｒ＝１．４３％
Ｓ＝０．０３ｍｍ^２
歩留まりβ１＝７０％
歩留まりβ２＝７４％
最終歩留まりβ＝５１．８％

（実施例１０）比率α＝５９％で初期のプレス圧力を上げた場合
Ａｌリードの厚みＺ１を９５μｍ（プレス済み）とし、Ｚ２＝１６０μｍ（８０μｍ×２）とし、Ｒ＝０．０５％、Ｓ１＝０．００５ｍｍ^２、Ｐ_Ｐ（Ｐａ）＝６．０１×１０^５Ｐａとした場合以外の条件は、すべて、実施例９と同様とした。この場合、α＝５９％であり、以下の結果となった。

Ｚ１＝９５μｍ
Ｚ２＝１６０μｍ
α＝５９％
Ｒ＝０．０５％
Ｓ＝０．００５ｍｍ^２
Ｐ_Ｐ＝６．０１×１０^５Ｐａ
Ｐ_T＝２．９４×１０^５Ｐａ
歩留まりβ１＝８４％
歩留まりβ２＝７２％
最終歩留まりβ＝６０．５％

（実施例１１）Ｐ_Ｔ＜１ｋｇｆ／ｃｍ^２（０．９８×１０^５Ｐａ）の場合（弱熱圧着の場合）

リードの材料としては、幅Ｙ１＝３．５ｍｍ，厚さＺ０＝１００μｍのアルミニウムを用い、４．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（３．９２×１０^５Ｐａ）でプレス加工を行いＺ１＝７７μｍに加工した。これをＡｌ金属フィルムの内面をポリプロプレン樹脂層（単独の厚み６５μｍ×２）でコーティングした外装体内に挟み込み、熱圧着（圧力０．８ｋｇｆ／ｃｍ^２（０．７８×１０^５Ｐａ）、温度１８０℃、時間７．０秒）を行い、電解液を入れない電気化学デバイス（セル）を作製すると、サンプル数（５０個）において、歩留まりβ１は８２％（４１個）であり、β２は６４％（３２個）であった。

β１に関しては、バリ潰れの効果があらわれ、ショートしづらくなったと考えられるが、β２に関しては、熱圧着圧力が不足しており、たため、Ｐ_Ｐがバリを潰すには不十分であると考えられる。しかしながら、リードの湾曲を除去する効果は多少あると思われ、漏れ歩留まりβ２は向上した。

なお、湾曲率Ｒ＝０．１４３％（＝０．００５ｍｍ／３．５ｍｍ）、面積Ｓ１＝０．００９ｍｍ^２である。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝３．５ｍｍ
Ｚ０＝１００μｍ
Ｚ１＝７７μｍ
Ｚ２＝１３０μｍ
Ｐ_Ｐ＝３．９２×１０^５Ｐａ
Ｐ_T＝０．７８×１０^５Ｐａ
α＝５９％
Ｒ＝０．１４３％
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
歩留まりβ１＝８２％
歩留まりβ２＝６４％
最終歩留まりβ＝５２．５％

（実施例１２）Ｐ_Ｔ＞４ｋｇｆ／ｃｍ^２（３．９２×１０^５Ｐａ）の場合（強熱圧着の場合）

リードの材料としては、幅Ｙ１＝３．５ｍｍ，厚さＺ０＝１００μｍのアルミニウムを用い、４．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（３．９２×１０^５Ｐａ）でプレス加工を行いＺ１＝７７μｍに加工した。これをＡｌ金属フィルムの内面をポリプロプレン樹脂層（単独の厚み８０μｍ）でコーティングした外装体内に挟み込み、熱圧着（圧力５．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（４．９０×１０^５Ｐａ）、温度１８０℃、温度７．０秒）を行い、電解液を入れない電気化学デバイス（セル）を作製すると、サンプル数（５０個）において、歩留まりβ１は８８％（４４個）であり、β２は７４％（３７個）であった。

β１に関しては、プレス処理によりバリ潰れの効果は十二分と思われるが、熱圧着時の圧力が高すぎるため、リードが樹脂層を突き抜けてしまったと思われる。

すなわち、以下の結果となった。

Ｙ１＝３．５ｍｍ
Ｚ０＝１００μｍ
Ｚ１＝７７μｍ
Ｚ２＝１３０μｍ
Ｐ_Ｐ＝４．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（３．９２×１０^５Ｐａ）
Ｐ_T＝５．０ｋｇｆ／ｃｍ^２（４．９０×１０^５Ｐａ）
α＝５９％
Ｒ＝０．１４３％
Ｓ＝０．００９ｍｍ^２
歩留まりβ１＝８８％
歩留まりβ２＝７４％
最終歩留まりβ＝６５．１％

（実施例１３−１７）
実施例１３〜実施例１７では、実施例１における面積Ｓ、初期のプレス圧力Ｐ_Ｐのみを変更して、実験を行った。

（評価のまとめ）

上述の実験結果は、以下の表に示される。

（評価のまとめ）

（１）物の構造として、３０％≦α≦６０％、かつ、０＜Ｒ≦２％の場合、実施例１〜１２によって証明されるように、適正にプレス処理が行われている場合には、最終歩留まりβは（β１×β２）は３０％を超え、大部分は４０％を超えており、高くなっている。

上記実施例では、アルミ箔リードの平坦化により、アルミ箔リードの湾曲やたわみが減り、バリが潰れ、その結果、アルミ外装体の熱圧着時にもアルミ箔リードに均一に圧力がかかるため、リードによる樹脂層の突きぬけが減少したと考えられる（ショートの減少）。また、実施例の場合には、樹脂層との密着性が向上し、ガス／液漏れが減少している。すなわち、実施例のように、リード厚みＺ１が、樹脂層厚みＺ２の３０％以上６０％以下（３０％≦α≦６０％）の範囲であれば、実施例１と同様の効果が確認され、高品質の電気化学デバイスが得られた。

比較例２，３，７のように、比率αが下限値（３０％）より小さいと、リード横端部形状が強調され、また、熱圧着中のズレやＡｌリードの断線などが生じ、接合界面のガス漏れ（隙間が生じる）が生じやすくなる傾向があった。この値αが、比較例４，８に記載のように、上限値（６０％）を超えると、樹脂層がリードを被覆しきれなくなり、不良品となった。

（２）適正なプレス処理としては、実施例１〜８，１０，１１，１３によって証明されるように、前処理としてのプレス圧力Ｐ_Ｐが、熱圧着時のプレス圧力Ｐ_Ｔよりも高いことが、必要であり、この場合にも、最終歩留まりβ＝（β１×β２）は、４０％を超えている。もちろん、このような大小関係が成立する場合においても、熱圧着時の圧力Ｐ_Ｔの絶対値が小さすぎる場合、例えば実施例１１（Ｐ_Ｔ＝０．７８×１０^５Ｐａ）には、封止が十分度が高くないため、実施例１０よりも歩留まりが低くなっており、大きすぎる場合、すなわち実施例１２（Ｐ_Ｔ＝４．９０×１０^５Ｐａ）の圧力を超えた場合には、場合によっては封止時に被プレス部の破損等が生じる。したがって、圧力Ｐ_Ｔは、若干のマージン（下限０．２Ｐａ、上限１．８Ｐａ）をとって、０．９８×１０^５Ｐａ≦Ｐ_Ｔ≦３．９２×１０^５Ｐａを満たすことが好ましく、この場合には、実施例１〜１０に記載のように、破損を抑制しつつ、十分な封止を行うことができる。なお、熱圧着の前処理としてのプレス処理時においては、外装体がないため、熱圧着時よりも概ね１Ｐａ程度は高い圧力Ｐ_Ｐを許容することができる。したがって、圧力Ｐ_Ｐは、Ｐ_Ｔよりも若干高い、１．９６×１０^５Ｐａ≦Ｐ_Ｐ≦５．８８×１０^５Ｐａを満たすことが好ましい、

（３）リードの厚みＺ１は、実施例１〜６、９〜１３において証明されるように、歩留まりが５０％を超えるという観点から、３０μｍ≦Ｚ１≦２００μｍを満たすことが好ましく、この場合には、歩留まりを高めることができる。

また、初期プレス後の面積Ｓ（熱圧着後の面積も実質的にこれに等しい）が、０．０２ｍｍ^２以下である場合（実施例１〜１５）は、最終的な歩留まりは３０％を超えており、実施例１では、７２％が得られているが、これを超えた場合、すなわち、０＜Ｓ≦０．０２ｍｍ^２の範囲外の場合には、実施例１６、１７に記載のように、最終歩留まりは、実施例１の場合よりも劣化する。

１０…電気化学デバイス、Ｐ…外装体、Ｍ１，Ｍ２…金属フィルム、Ｒ１，Ｒ２…樹脂層、Ａ１，Ｋ１…リード、２０…電池素体、ＬＱ…電解液、Ｐ１，Ｐ２，Ｐ３，Ｐ４…封止部。

Claims

金属フィルムを含む外装体と、
前記外装体内に封入された電池素体と、
少なくとも前記外装体の封止部の内側に設けられた樹脂層と、
前記電池素体から前記外装体の前記封止部の前記樹脂層間を介して、前記外装体の外部に延びたリードと、
を備え、
前記リードは前記封止部に位置する平坦化加工部を有し、前記平坦化加工部の厚みはその外側の未加工部の厚みよりも薄く設定され、前記未加工部と前記平坦化加工部との境界には上下面に段差が形成され、前記リードの延びる方向をＸ軸方向とし、前記封止部のＸ軸方向の寸法Ｘ２は、前記平坦化加工部のＸ軸方向の寸法Ｘ１よりも、長く設定され、前記平坦化加工部の上下面の前記段差が前記樹脂層内に食い込んでおり、
前記平坦化加工部において、前記リードの湾曲面の一方向の弧の一端と、この一端から延びて前記リードに接触する点とを結ぶ線分の長さＬ１、前記線分から前記リードの湾曲面までの最短距離の最大値Ｌ２、前記リードの厚みＺ１、前記樹脂層の全厚みＺ２、前記リードの湾曲率Ｒは、以下の関係：
３４％≦Ｚ１／Ｚ２≦５９％
Ｒ＝Ｌ２／Ｌ１
０．０５％＜Ｒ≦１．４３％
を満たし、
前記リードの厚みＺ１は、以下の関係：
３０μｍ≦Ｚ１≦２００μｍ
を満たし、
前記リードの長手方向に垂直な断面内において、前記湾曲面と前記線分によって囲まれた面積Ｓは、以下の関係：
０＜Ｓ≦０．０２ｍｍ^２
を満たすことを特徴とする電気化学デバイス。
請求項１に記載の電気化学デバイスの製造方法であって、
少なくとも前記リードの前記封止部に位置する領域をプレス加工し、前記リードの平坦性を向上させる工程と、
平坦性が向上した前記リードを、前記封止部の前記樹脂層間に配置し、これらを前記外装体とともに熱圧着する工程と、
を備えることを特徴とする電気化学デバイスの製造方法。
前記プレス加工時の圧力Ｐ_Ｐと、前記熱圧着時の圧力Ｐ_Ｔとは、以下の関係：
Ｐ_Ｐ＞Ｐ_Ｔ
を満たすことを特徴とする請求項２に記載の電気化学デバイスの製造方法。
前記プレス加工時の圧力Ｐ_Ｐと、前記熱圧着時の圧力Ｐ_Ｔとは、以下の関係：
１．９６×１０^５Ｐａ≦Ｐ_Ｐ≦５．８８×１０^５Ｐａ
０．９８×１０^５Ｐａ≦Ｐ_Ｔ≦３．９２×１０^５Ｐａ
を満たすことを特徴とする請求項３に記載の電気化学デバイスの製造方法。