JP2008192451A - リード用シーラントフィルム及び非水電解質電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】非水電解質電池の電極端子リードを封止するのに用いられるリード用シーラントフィルムである。内層、中間層及び外層から成るラミネート構造を有する。中間層が高融点の酸変性ポリプロピレンを含有するとともに、内層及び外層が低融点の酸変性ポリプロピレンを含有する。高融点酸変性ポリプロピレンと低融点酸変性ポリプロピレンとの融点差が、20〜25℃である。
このリード用シーラントフィルムを用いた非水電解質電池である。電池素子と、外装材と、電極端子リードを外部に導出したまま外装材を封止した熱融着部とを有する。電極端子リードは、熱融着部の対応位置においてシーラントフィルムによって被覆される。
【選択図】なし
Description
一方で、こうした電池の薄型軽量というメリットを生かすべく、プラスチックフィルムやプラスチックフィルムと金属を貼り合わせたいわゆるラミネートフィルムを用いて封入するタイプの電池が種々検討されている。このような電池では、いかにして金属缶同等以上の密封信頼性を確保できるかが重要な課題の一つとなっている。
例えば、外装の熱融着界面より短冊状の電極端子が取り出されることになるが、このとき、取り出し口の端面に露出する外装材の金属箔の端面、又は適切な温度範囲、圧力範囲を超えた熱融着を行った際に樹脂が流動して露出した金属箔の表面と上記電極端子が接触し、短絡を起こす。
内層、中間層及び外層から成るラミネート構造を有し、
上記中間層が高融点の酸変性ポリプロピレンを含有するとともに、上記内層及び上記外層が低融点の酸変性ポリプロピレンを含有し、
上記高融点酸変性ポリプロピレンと上記低融点酸変性ポリプロピレンとの融点の差が、20〜25℃であることを特徴とする。
上記電極端子リードは、上記熱融着部の対応する位置においてリード用シーラントフィルムによって被覆されており、
上記リード用シーラントフィルムが、内層、中間層及び外層から成るラミネート構造を有し、
上記中間層が高融点の酸変性ポリプロピレンを含有するとともに、上記内層及び上記外層が低融点の酸変性ポリプロピレンを含有し、
上記高融点酸変性ポリプロピレンと上記低融点酸変性ポリプロピレンとの融点の差が、20〜25℃であることを特徴とする。
上記電池素子1には、電池素子1を構成する負極と電気的に接続される負極端子リード3、及び正極と電気的に接続される正極端子リード4が設けられており、電極端子リードの一例であるこれら負極端子リード3、正極端子リード4は、外装材2の外方へと引き出されている。
この結果、上記負極端子リード3や正極端子リード4は、この熱融着部2aを横切って外装材2の外部に引き出される。
図4は、負極端子リード3を例として、この被覆構造を示すものであり、負極端子リード3は、先ず下塗層5により被覆され(省略することも可能)、さらにその外側がシーラントフィルム6により被覆されている。
ここで、樹脂層61は負極端子リード3の一方の主面3aと接しており、樹脂層62は負極端子リード3の他方の主面3bと接しているが、少なくとも一方の主面3aと接する樹脂層61は、図5に示すように、負極端子リード3の形状に倣って変形しており、その表面を見たときに負極端子リード3の形状を反映した凹凸形状を呈している。
また、シーラントフィルム6がバリの周囲や負極端子リード3の両側縁に沿った部分にも十分に流れ込んでおり、封止を阻害するような欠陥が発生することもなく、十分な封止性が確保されている。
図6は、電極端子リードをシーラントフィルムで被覆する際に用いられる熱融着装置の一例を示すものである。
この熱融着装置は、上下一対のヒーターヘッド支持基板11,12を有し、これらが支柱13によって支持され、所定の間隔で対向配置されている。
そして、一方のヒーターヘッド支持基板11は、装置自体の支持台としての役割を果たすものであり、ここに一方のヒーターヘッド14が固定状態で取り付けられている。
上記ヒータヘッド支持基板12上には、上記ヒーターヘッド15に加圧力を付与するためのポンプ16が設置されている。このポンプ16は、加圧力を調整するための圧力調整ハンドル17を備えており、これにより被融着物に加える圧力を調整することが可能である。
以上が熱融着装置の基本構成であるが、本発明では、少なくとも一方のヒーターヘッド(ここではヒーターヘッド15)の被融着物との対向面に弾性体30を設け、良好な熱融着を実現し得るようにしている。
負極端子リード3の両面にリード用シーラントフィルム6を構成する樹脂層61,62を配し、ヒーターヘッド14,15で挟み込んで加圧・加熱すると、弾性体30は負極端子リード3の形状に倣って変形し、これに追従して樹脂層61も変形する。従って、熱融着後には、樹脂層61は負極端子リード3の形状に倣って変形し、外観上、負極端子リード3形状を反映した凹凸形状を呈する。
また、シーラントフィルム6は、バリ3cや負極端子リード3の両側縁に沿った部分にも十分に流れ込み、封止性が損なわれることもない。
なお、上記のような弾性体を設けた熱融着装置は、電極端子リードへのリード用シーラントフィルムの熱融着ばかりでなく、外装材の周囲の熱融着にも適用することができる。
上記リード用シーラントフィルム6は、基本的には、内層、中間層及び外層から成る3層の積層構造を有する。そして、中間層は、高融点の酸変性ポリプロピレンから成るか又はこれを含有し、内層及び外層は、低融点の酸変性ポリプロピレンから成るか又はこれを含有する。
また、本発明のシーラントフィルムにおいて、高融点ポリプロピレンと低融点ポリプロピレンとの融点の差は、20〜25℃である。
高融点ポリプロピレンの融点が150℃未満では、低融点ポリプロピレンとの融点差が小さく、熱でシールする際に短絡が発生することがあり、168度℃を超えると、現在これ以上融点の高いポリプロピレンは存在しない。同じ系統の材料を用いた共押し出し製法では不向きとなる。
一方、低融点ポリプロピレンの融点が130℃未満では、ユーザーがごくまれに高温環境(例えば、車のダッシュボード上やファンヒータの噴出し口の前など)に電池パックを置くことがあるのを想定すると、シール部の信頼性を完全には保証できないことがあり、148℃を超えると、上記高融点ポリプロピレンとの融点差が小さくなり、低融点ポリプロピレンに合わせてシール温度を設定することから、結果的に短絡が発生することがある。
また、このように接着剤層が不要であることは、電解液によるデラミネーションの懸念が無く、信頼性の高い非水電解質電池を実現できることを意味する。
このように、シーラントフィルムだけではでなく、外装材であるアルミラミネートフィルムのCPPの融点まで考慮することによって、製造時の耐短絡性を向上でき、電子線架橋を施したフィルムを使用せずに低コスト化を実現できる。
この融点差が10℃を超えると、シール時に、外装材であるアルミラミネートフィルムなどのCPPの融点にまで温度を上げるため、短絡防止用に構成している3層のリード用シーラントの高融点ポリプロピレンを溶かし始めることがあり、短絡防止効果が低下することがある。
当該はみ出し量には、特に上限はなく、例えば端子リードの端面において外部回路との接続を図るような装置構成とすれば、端子リードの全面が上記リード用シーラントフィルム6で覆われていてもよい。但し、接続のし易さ等を考えると、端子リードが0.5mm以上露出していることが好ましい。
シーラントフィルム6の電極端子リードへの接着は、独立した工程として行ってもよいし、外装材2の周囲を熱融着する際に同時に行ってもよい。
上記シーラントフィルム6は、1枚のフィルムとし、これを電極端子リードに巻回してもよいし、2枚のフィルムによって電極端子リードを挟み込むようにしてもよい。
正極活物質層若しくは負極活物質層に積層された固体電解質、又はゲル状電解質は、その一部が正極活物質層又は負極活物質層に含浸されて固体化されている。架橋系の場合は、その後、光または熱で架橋して固体化される。
このとき、エステル類、エーテル類、炭酸エステル類などを単独又は可塑剤の一成分として用いることができる。
ゲル状電解質を調製するに当たり、このような炭酸エステル類をゲル化するマトリクス高分子としては、ゲル状電解質を構成するのに使用されている種々の高分子が利用できるが、酸化還元安定性から、たとえばポリ(ビニリデンフルオロライド)やポリ(ビニリデンフルオロライド−co−ヘキサフルオロプロピレン)などのフッ素系高分子を用いることが望ましい。
例えば、塩化リチウム臭化リチウム、ヨウ化リチウム、塩素酸リチウム、過塩素酸リチウム、臭素酸リチウム、ヨウ素酸リチウム、硝酸リチウム、テトラフルオロほう酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチウム、酢酸リチウム、ビス(トリフルオロメタンスルフォニル)イミドリチウム、LiAsF6、LiCF3、SO3、LiC(SO2CF3)3、LiAlCl4、LiSiF6等を挙げることができる。
これらリチウム化合物は単独で用いても複数を混合して用いてもよいが、これらの中でLiPF6、LiBF4が酸化安定性の点から望ましい。
即ち、リチウムイオン電池を構成する場合の負極材料としては、リチウムをドープ、脱ドープできる材料を使用することができる。このような負極の構成材料、例えば難黒鉛化炭素系材料や黒鉛系材料の炭素材料を使用することができる。より具体的には、熱分解炭素類、コークス類(ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークス)、黒鉛類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体(フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当な温度で焼成し炭素化したもの)、炭素繊維、活性炭等の炭素材料を使用することができる。
この他、リチウムをドープ、脱ドープできる材料としては、ポリアセチレン、ポリピロール等の高分子やSnO2等の酸化物を使用することもできる。このような材料から負極を形成するに際しては、公知の結着剤等を添加することができる。
例えば、リチウムイオン電池を構成する場合、正極活物質としては、TiS2、MoS2、NbSe、V2O5等のリチウムを含有しない金属硫化物又は酸化物や、LixMO2(式中のMは一種以上の遷移金属を示し、xは電池の充放電状態によって異なり、通常0.05以上1.10以下である。)を主体とするリチウム複合酸化物等を使用することができる。
これらリチウム複合酸化物は、高電圧を発生でき、エネルギー密度的に的に優れた正極活物質となる。正極には、これらの正極活物質の複数種を併せて使用してもよい。また、以上のような正極活物質を使用して正極を形成するに際して、公知の導電剤や結着剤等を添加することができる。
セパレータは、厚すぎると活物質の充填量が低下して電池容量が低下するとともに、イオン伝導性が低下して電流特性が低下することがある。逆に薄すぎると、膜の機械的強度が低下することがある。
金属箔は、外装材の強度向上の他、水分、酸素、光の進入を防ぎ内容物を守る最も重要な役割を担っており、ステンレス又はニッケルメッキを施した鉄等を材料として適宜用いることができるが、軽さ、伸び性、価格、加工のし易さからアルミニウム(Al)が最も好適である。なお、必要であれば金属箔と外側樹脂層及び内側樹脂層とのそれぞれの間に接着層を設けてもよい。
回路基板は、電子機器と接続可能な外部端子であるコネクタと、電池を保護する保護回路が設けられたものである。
回路基板には、ヒューズ、サーミスタ等の温度保護素子を含む保護回路、電池パックを識別するためのID抵抗、電子機器と電気的に接続するための接点部が設けられたコネクタ等が実装されている。また、保護回路には、二次電池の監視とFET(Field Effect Transistor;電界効果トランジスタ)の制御を行うIC(Integrated Circuit;集積回路)、及び充放電制御FETが含まれている。
PTC素子は、電池と直列に接続され、電池の温度が設定温度に比して高くなると電気抵抗が急激に高くなって電池に流れる電流を実質的に遮断する。
ヒューズやサーミスタも電池と直列に接続され、電池の温度が設定温度より高くなると電池に流れる電流を遮断する。
電池の端子電圧が放電禁止電圧以下まで過放電し、二次電池電圧が0Vになると電池が内部ショート状態となり再充電不可能となる可能性があるので、二次電池電圧を監視し、放電禁止電圧を下回ると放電制御FETをオフし、放電を禁止する。
本発明は、一次電池、二次電池のいずれにも適用可能であるが、特に非水電解質二次電池へ適用することで、大きな効果を得ることができる。
図9のような構成を有するリード用シーラントフィルムを作製した。ここで、図9は、電極端子リード(負極端子リード3又は正極端子リード4)を2枚のシーラントフィルム61及び62で被覆し、更に外装材2で熱融着した状態を示す概略的な断面図である。
本例では、短絡防止用の中間層61b及び62bとして高融点酸変性ポリプロピレン(融点168℃)を配置し、電極端子リード3又は4である金属条としてAl条又はNi条を配置し、これら金属条への熱接着用に低融点の酸変性ポリプロピレン61c及び62c(融点143℃)を配し、更に外装材2の内層(CPP層)23との熱接着用に同じく低融点の酸変性ポリプロピレン61a及び62b(融点143℃)を配して、シーラントフィルムを形成した。
その後、圧力0.3MPa、金属条と接する酸変性ポリプロピレンの融点よりも20℃高い温度で3秒間保持し、シールした。170℃で3秒間、上記構成のリード用シーラントフィルムをリードに熱溶着させ、所定の形状にカットした。リードに熱接着した後、シーラント付リードとして所定の長さにカットし、次いで、正極、負極のキャリアに溶接し、正負電極とセパレータを巻回して電池素子を作成した。
このアルミラミネートフィルムは電池素子を収納するために凹形に成型し、電池素子を収納後に折り返し部分を除く3辺を金属ブロックを用い、圧力0.3MPa、CPPの融点よりも20℃高い温度で3秒間保持することでシールし、本例の非水電解質電池(ポリマー電池)を得た。
本例の非水電解質電池におけるリード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
リード用シーラントフィルムの構成として、短絡防止用の中間層に高融点酸変成ポリプロピレン(融点168℃)を配置し、金属条への熱接着及び外装材のCPP層との熱接着用として、低融点の酸変成ポリプロピレン(融点143℃)をその両側へ配置した。
また、外装材となるアルミラミネートフィルムは外層にナイロン層、中間層にアルミ層、内層にCPP層(融点143℃)を有するものを用いた。
これ以外は実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質電池を作製した。リード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
リード用シーラントフィルムの構成として、短絡防止用の中間層に低融点酸変成ポリプロピレン(融点143℃)を配置し、金属条への熱接着及び外装材のCPP層との熱接着用として、低融点の酸変成ポリプロピレン(融点143℃)をその両側へ配置した。
外装材となるアルミラミネートフィルムとしては、外層にナイロン層、中間層にアルミ層、内層にCPP層(融点143℃)を有するものを用いた。これ以外は実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質電池を作製した。リード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
リード用シーラントフィルムの構成として、短絡防止用の中間層に低融点酸変成ポリプロピレン(融点143℃)を配置し、金属条への熱接着及び外装材のCPP層との熱接着用として、低融点の酸変成ポリプロピレン(融点143℃)をその両側へ配置した。
また、外装材となるアルミラミネートフィルムは最外層部にナイロン層、中間層にアルミ層、最内層部にCPP層(融点168℃)を用いた。これ以外は実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質電池を作製した。リード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
リード用シーラントフィルムの構成として、短絡防止用の中間層に高融点酸変成ポリプロピレン(融点168℃)を配置し、金属条への熱接着及び外装材のCPP層との熱接着用として、高融点の酸変成ポリプロピレン(融点168℃)をその両側へ配置した。
また、外装材となるアルミラミネートフィルムとしては、外層にナイロン層、中間層にアルミ層、内層にCPP層(融点168℃)を有するものを用いた。これ以外は実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質電池を作製した。リード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
リード用シーラントフィルムの構成として、短絡防止用の中間層に高融点酸変成ポリプロピレン(融点168℃)を配置し、金属条への熱接着及び外装材のCPP層との熱接着用として、低融点の酸変成ポリプロピレン(融点143℃)をその両側へ配置した。
また、外装材となるアルミラミネートフィルムとしては、外層にナイロン層、中間層にアルミ層、内層にCPP層(融点168℃)を有するものを用いた。これ以外は実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質電池を作製した。リード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
リード用シーラントフィルムの構成として、短絡防止用の中間層に高融点酸変成ポリプロピレン(融点158℃)を配置し、金属条への熱接着及び外装材のCPP層との熱接着用として、低融点の酸変成ポリプロピレン(融点143℃)をその両側へ配置した。
また、外装材となるアルミラミネートフィルムとしては、外層にナイロン層、中間層にアルミ層、内層にCPP層(融点143℃)を有するものを用いた。これ以外は実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質電池を作製した。リード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
リード用シーラントフィルムの構成として、短絡防止用の中間層に高融点を持つポリエチレンナフタレート(融点265℃)を配置し、金属条への熱接着及び外装材のCPP層との熱接着用として、低融点の酸変成ポリプロピレン(融点143℃)をその両側へ配置した。
また、外装材となるアルミラミネートフィルムは外層にナイロン層、中間層にアルミ層、内層にCPP層(融点143℃)を有するものを用いた。これ以外は実施例1と同様の操作を繰り返し、本例の非水電解質電池を作製した。リード用シーラントフィルム、外装材用フィルムの構成を表1に示す。
(1)耐短絡性
上記各例の非水電解質電池をそれぞれ5個ずつ準備し、テスターを用い、外装のアルミ層と電極リード(正極、負極)間の短絡の有無を確認した。得られた結果を表1に併記する。
(2)デラミネーション
リードとリード用シーラントの間にデラミネーションが起きないか検証するために、80℃、90%Rhで2週間高温加湿下にて保存し、取り出して観察を行った。得られた結果を表1に併記する。
本発明の範囲に属するかかるリード用シーラントフィルムは、高信頼性のあるポリマー電池及びパックを市場に供給するのに有用である。
また、比較例6のように、リード用シーラントフィルムの中間層にPEN(ポリエチレンナフタレート)などの高融点のフィルムを使用すると、リードのバリと外装材のアルミ層との間で短絡の発生はなくなるが、大きく融点が異なるフィルムを接着剤を用いて貼り合わせるため、特に高温で保存した際などに電解液の成分の影響でデラミネーションが起きた。
Claims (5)
- 非水電解質電池の電極端子リードを封止するのに用いられるリード用シーラントフィルムにおいて、
内層、中間層及び外層から成るラミネート構造を有し、
上記中間層が高融点の酸変性ポリプロピレンを含有するとともに、上記内層及び上記外層が低融点の酸変性ポリプロピレンを含有し、
上記高融点酸変性ポリプロピレンと上記低融点酸変性ポリプロピレンとの融点の差が、20〜25℃であることを特徴とするリード用シーラントフィルム。 - 上記高融点酸変性ポリプロピレンの融点が150〜168℃であり、上記低融点酸変性ポリプロピレンの融点が130〜148℃であることを特徴とする請求項1に記載のリード用シーラントフィルム。
- 正極と負極をセパレータを介して巻回又は積層して成る電池素子と、ラミネートフィルムから成り上記電池素子を包装する電池素子外装材と、上記正極と上記負極の電極端子リードを外部に導出したまま、上記電池素子の周囲に沿って上記電池素子外装材を封止した熱融着部と、を有する非水電解質二次電池において、
上記電極端子リードは、上記熱融着部の対応する位置においてリード用シーラントフィルムによって被覆されており、
上記リード用シーラントフィルムが、内層、中間層及び外層から成るラミネート構造を有し、
上記中間層が高融点の酸変性ポリプロピレンを含有するとともに、上記内層及び上記外層が低融点の酸変性ポリプロピレンを含有し、
上記高融点酸変性ポリプロピレンと上記低融点酸変性ポリプロピレンとの融点の差が、20〜25℃であることを特徴とする非水電解質電池。 - 上記高融点酸変性ポリプロピレンの融点が150〜168℃であり、上記低融点酸変性ポリプロピレンの融点が130〜148℃であり、上記電池素子外装材の少なくとも内層を形成する樹脂の融点が130〜168℃であることを特徴とする請求項3に記載の非水電解質電池。
- 上記低融点酸変性ポリプロピレンの融点と、上記電池素子外装材の少なくとも内層を形成する樹脂の融点との差が0〜10℃であることを特徴とする請求項3に記載の非水電解質電池。
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