JP4857742B2 - 電池パック - Google Patents

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Description

この発明は、例えばリチウムイオン二次電池に適用される電池パックに関する。
近年、カメラ一体型ＶＴＲ（Videotape recorder：ビデオテープレコーダ）、携帯電話あるいはラップトップコンピュータなどのポータブル電子機器が多く登場し、それらの小型化および軽量化が図られている。それに伴い、ポータブル電子機器の電源として用いられる電池の需要が急速に伸びており、機器の小型軽量化実現のために、電池設計も軽く、薄型であり、かつ機器内の収容スペースを効率的に使うことが求められている。このような要求を満たす電池として、エネルギー密度および出力密度の大きいリチウムイオン二次電池が最も好適である。
中でも、形状自由度の高い電池、あるいは薄型大面積のシート型電池、薄型小面積のカード型電池などが望まれている。そこで、以下の非特許文献１に示すように、アルミラミネートフィルム等のフィルム状外装材を用いて薄型の電池を作製することにより、上述のような薄型形状の電池を得ることが可能となる。
高見則雄，「超薄形アルミラミネート外装リチウムイオン電池」，東芝レビュー，株式会社東芝，２００１年２月，Ｖｏｌ．５６ Ｎｏ．２，ｐ．１０−１３
図１に、非特許文献１の電池１の外観を示す。非特許文献１の薄型電池１は、正極と負極とをセパレータを介して積層し巻回して作製した扁平型の電池素子を、アルミラミネートフィルムで外装し、電池素子の周囲を封止して作製したものである。正極および負極と接続された正極端子２ａおよび負極端子２ｂ（以下、特に限定しない場合は電極端子と適宜称する。）は、例えば薄型電池１の一辺から電池外部に導出されており、電池素子周囲の一辺を残して封止した後、封止していない開口から電解液を注液し、最後に電極端子導出辺を封止することにより、上述のような薄型電池を得ることができる。
しかしながら、このような電池は、１００μｍ程度の厚さを有するアルミラミネートフィルムを外装とするため、金属缶と比較して電池自体の強度が弱く、このままの状態で電池パックとして用いるのは困難である。そこで、プラスチックからなるパック筐体に、ラミネートフィルムで外装した電池素子を収容した電池パックが広く用いられている。
ところが、上述のようなパック筐体を用いた場合、外装部分の金属比率が少ないため放熱性が優れず、異常発熱時に電池パック内の温度が高くなる傾向があった。
そこで、図２で示す以下の特許文献１のように、充分な強度を有し、一端面が開放された金属からなる外装ケース１１に、ラミネートフィルムで外装された電池素子１２を収容し、回路基板１３を組み付けた電池パック１０が提案されている。特許文献１では、外装ケースとして厚さ１５０μｍないし２００μｍ程度のアルミニウム等を用いることにより、強度の高い電池パックを得ることができると記載されている。
特開２００３−３０３５８０号公報
また、構成を図３で示す以下の特許文献２では、包装体で外装された電池素子２１と、回路基板２４の周囲にフレーム２２を設け、さらに、電池素子２１を外装した包装体よりも強度の高い包装体２３にて電池素子２１、回路基板２４およびフレーム２２を外装した構成の電池パック２０としている。特許文献２の電池パックに用いるフレーム２２は、プラスチック材料で構成することができ、電池強度を確保するとともに、落下等の衝撃から電池素子を保護することができる。
特開２００４−１６５１３４号公報
さらに、以下の特許文献３では、外装体の一部に硬質のラミネートフィルムを用い、この硬質ラミネートフィルムが電池の最外層となるよう構成した電池パックが記載されている。
特開２００５−１６６６５０号公報
図４Ａ〜図４Ｃおよび図５Ａ、図５Ｂは、特許文献３の電池の製造途中の構成を示す模式図である。特許文献３では、凹部３１ａを有する軟質ラミネートフィルム３１と硬質ラミネートフィルム３２とを用い、凹部３１ａに電池素子を収容する。この後、硬質ラミネートフィルム３２が凹部３１ａの開口を覆うように配置し、軟質ラミネートフィルム３１と硬質ラミネートフィルム３２とが重なった電池素子の周囲部分を封止する。さらに、図５Ｂに示すように、電池素子３５を包み込むようにして硬質ラミネートフィルム３２および軟質ラミネートフィルム３１を成型し、図示しない回路基板および樹脂成型カバーを設けることにより、硬質ラミネートフィルム３２が最外装となった電池パック３０を作製することができる。このような電池パックは、体積効率がよく、高い電池強度を得ることができる。
しかしながら、特許文献１の構成の電池パックを用いた場合、ラミネートフィルムで外装した電池素子を、さらに厚さが１５０μｍないし２００μｍ程度の外装ケースに収容するため、電池強度を得られるものの、体積効率が悪くなってしまう。
また、特許文献２の構成の電池パックを用いた場合も、フレームを用いることで電池強度を得られるものの、体積効率が悪くなってしまう。
また、特許文献３の構成の電池パックを用いた場合、硬質ラミネートフィルムは成型が困難であるため、軟質ラミネートフィルムと組み合わせて電池素子を外装する必要がある。ところが、硬質ラミネートフィルムと軟質ラミネートフィルムとを重ねて封止する場合、電池素子の周囲四辺をそれぞれ熱融着等で封止する必要がある。電池構成上、電池の電極端子導出辺側であるトップ部と、反対側のボトム部は、狭い封止幅としなくてはならないため、水分が浸入しやすく、電池寿命の短縮や電池性能の低下という問題を引き起こすおそれがある。
したがって、この発明は、薄く、体積効率に優れながら所定の電池強度を有し、かつ密封性、放熱性に優れた電池パックを提供することを目的とする。
課題を解決するために、第１の発明は、電池素子を有する電池パックにおいて、
第１の外装材に電池素子を載置し、第１の外装材を折り返して電池素子を外装し、第１の外装材の電池素子の周囲三辺が封止された発電要素と、
発電要素を覆うように設けられて開口を有し、発電要素の第１の外装材と接着された第１の外装材より硬い第２の外装材と、
第２の外装材の開口に嵌合されたカバーと
を有し、
第２の外装材は、外装層、金属層、内装層、熱接着層が順次積層された４層構造であり、第２の金属層が、第２の金属層の金属材料に応じて決定される所定値以上の厚みを有し、
熱接着層は、エチレン酢酸ビニルコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、アクリル酸エチルコポリマー、アクリル酸メチルコポリマー、メタクリル酸コポリマー、メタクリル酸メチルコポリマー、ポリアクリロニトリル、エチレンビニルアルコール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、酸変成したポリプロピレン、アイオノマーからなる群より選択された材料のうち少なくとも１つである
電池パックである。
また、第２の発明は、電池素子を有する電池パックにおいて、
第１の外装材に電池素子を載置し、第１の外装材を折り返して電池素子を外装し、第１の外装材の電池素子の周囲三辺が封止された発電要素と、
発電要素を覆うように設けられて開口を有し、発電要素の第１の外装材と接着された第１の外装材より硬い第２の外装材と、
第２の外装材の開口に嵌合されたカバーと
を有し、
第２の外装材は、外装層、金属層、熱接着層が順次積層された３層構造であり、第２の金属層が、第２の金属層の金属材料に応じて決定される所定値以上の厚みを有し、
熱接着層は、エチレン酢酸ビニルコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、アクリル酸エチルコポリマー、アクリル酸メチルコポリマー、メタクリル酸コポリマー、メタクリル酸メチルコポリマー、ポリアクリロニトリル、エチレンビニルアルコール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、酸変成したポリプロピレン、アイオノマーからなる群より選択された材料のうち少なくとも１つである
電池パックである。
第１の発明では、４層構造とした第２の外装材の最内周側に熱接着層を設けることにより、別に接着部材を設けることなく第１の外装材と第２の外装材との接着性を向上させる。また、第２の外装材に内装層と熱接着層を設けることにより、第１の外装材とカバーのいずれとも良好に接着することができる。
第２の発明では、第２の外装材の最内面側に熱接着層を設け、内装層を設けずに３層構造とした第２の外装材を用いることにより、第１の外装材とカバーのいずれとも良好に接着することができる。
第１および第２の発明では、第１の外装材と第２の外装材、第２の外装材とカバーのそれぞれの接着性が向上する。また、第１の外装材で外装された発電要素をさらに第２の外装材で外装するため、高い密封性を有し、発電要素への水分浸入を防止することができる。また、電池最外層を金属を主体とする第２の外装材とするため、放熱性に優れる。
この発明によれば、薄く、体積効率に優れながら所定の電池強度を有し、かつ密封性、放熱性に優れ、高い電池特性を維持することができる電池パックを得ることができる。
以下、この発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
（１）第１の実施形態
第１の実施形態では、外装材として４層構造の硬質ラミネートフィルムを用いる構成について説明する。
図６に、この発明の一実施例によるリチウムイオンポリマー二次電池の電池パックの外観を示す。この電池パック４０は、外装材としての硬質ラミネートフィルム４１に発電要素を収容し、両端開口部に樹脂成型カバーであるトップカバー４２およびリアカバー４３を嵌合したものであり、必要に応じて製品ラベル４６が設けられている。
なお、この明細書では、電池素子を軟質ラミネートフィルムで外装したものを発電要素、発電要素を硬質ラミネートフィルム４１で外装したものを電池セル、電池セルに回路基板を接続し、トップカバー４２およびリアカバー４３を嵌合した、図６のような構成のものを電池パックと称する。
図７に、電池パック４０の構成を示す。電池パック４０は、電池素子が軟質ラミネートフィルムで外装された発電要素５０と、回路基板４４と、トップカバー４２およびリアカバー４３から構成されており、発電要素５０が硬質ラミネートフィルム４１で被覆されて電池セルとされている。
トップカバー４２は、正極および負極が導出されるトップ部に設けられ、電池セルの開口部に嵌合される樹脂成型カバーである。また、リアカバー４３は、電池のボトム部に設けられ、電池セル４５の開口部に嵌合される樹脂成型カバーである。トップカバー４２およびリアカバー４３は、電池セル４５の開口部に嵌合した後、熱融着等で電池セル４５に接着される。トップカバー４２は、上部ホルダー４２ａおよび下部ホルダー４２ｂが嵌合されてなり、上部ホルダー４２ａと下部ホルダー４２ｂとの間には回路基板４４が配置される。
回路基板４４は、保護回路が予めマウントされており、発電要素５０から導出された正極端子および負極端子と保護回路とが抵抗溶接、超音波溶接等で接続されている。保護回路は、ＰＴＣ素子（Positive Temperature Coefficient；熱感抵抗素子）、サーミスタ等、電池が高温となった場合に電池の電流回路を遮断する温度保護素子を有する。
以下、電池素子について説明する。
図８は、この電池パック４０に用いる電池素子５９の構成を示す。この電池素子５９は、帯状の正極５１と、セパレータ５３ａと、正極５１と対向して配された帯状の負極５２と、セパレータ５３ｂとを順に積層し、長手方向に巻回されており、図示しないゲル状電解質が正極５１および負極５２の両面に形成されている。また、電池素子５９からは、正極５１と接続された正極端子５５ａおよび負極５２と接続された負極端子５５ｂが導出されており（以下、特定の電極端子を示さない場合は電極端子５５とする）、正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂのそれぞれの両面には後に外装するラミネートフィルムとの接着性を向上させるために樹脂片５６ａおよび５６ｂが被覆されている。なお、電解液を用いる場合は、後に電解液の注液工程を設ける。
以下、電池素子５９の材料について詳しく説明する。
［正極］
正極５１は、正極活物質を含有する正極活物質層５１ａが、正極集電体５１ｂの両面上に形成されてなる。正極集電体５１ｂとしては、例えばアルミニウム（Ａｌ）箔，ニッケル（Ｎｉ）箔あるいはステンレス（ＳＵＳ）箔などの金属箔により構成されている。
正極活物質層５１ａは、例えば正極活物質と、導電剤と、結着剤とを含有して構成されている。これらを均一に混合して正極合剤とし、この正極合剤を溶剤中に分散させてスラリー状にする。次いで、このスラリーをドクターブレード法等により正極集電体５１ｂ上に均一に塗布し、高温で乾燥させて溶剤を飛ばすことにより形成される。ここで、正極活物質、導電剤、結着剤および溶剤は、均一に分散していればよく、その混合比は問わない。
正極活物質としては、ＬｉXＭＯ2（式中、Ｍは、一種以上の遷移金属を表し、ｘは、電池の充放電状態によって異なり、通常０．０５以上１．１０以下である）を主体とする、リチウムと遷移金属との複合酸化物が用いられる。リチウム複合酸化物を構成する遷移金属としては、コバルト（Ｃｏ），Ｎｉ，マンガン（Ｍｎ）等が用いられる。
このようなリチウム複合酸化物として、具体的には、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＮｉyＣｏ1-yＯ2（０＜ｙ＜１）等が挙げられる。また、遷移金属元素の一部を他の元素に置換した固溶体も使用可能である。ＬｉＮｉ0.5Ｃｏ0.5Ｏ2、ＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.2Ｏ2等がその例として挙げられる。これらのリチウム複合酸化物は、高電圧を発生でき、エネルギー密度が優れたものである。さらに、正極活物質としてＴｉＳ2、ＭｏＳ2、ＮｂＳｅ2、Ｖ2Ｏ5等のリチウムを有しない金属硫化物または酸化物を使用しても良い。
また、導電剤としては、例えばカーボンブラックあるいはグラファイトなどの炭素材料等が用いられる。また、結着剤としては、例えばポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライド等が用いられる。また、溶剤としては、例えばＮ−メチルピロリドン等が用いられる。
正極５１は正極集電体５１ｂの一端部にスポット溶接または超音波溶接で接続された正極端子５５ａを有している。この正極端子５５ａは金属箔、網目状のものが望ましいが、電気化学的および化学的に安定であり、導通がとれるものであれば金属でなくとも問題はない。正極端子５５ａの材料としては、例えばＡｌ等が挙げられる。
［負極］
負極５２は、負極活物質を含有する負極活物質層５２ａが、負極集電体５２ｂの両面上に形成されてなる。負極集電体５２ｂとしては、例えば銅（Ｃｕ）箔，Ｎｉ箔あるいはステンレス箔などの金属箔により構成されている。
負極活物質層５２ａは、例えば負極活物質と、必要であれば導電剤と、結着剤とを含有して構成されている。これらを均一に混合して負極合剤とし、この負極合剤を溶剤中に分散させてスラリー状にする。次にこのスラリーをドクターブレード法等により負極集電体５２ｂ上に均一に塗布し、高温で乾燥させて溶剤を飛ばすことにより負極活物質層５２ａが形成される。ここで、負極活物質、導電剤、結着剤および溶剤は、均一に分散していればよく、その混合比は問わない。
負極活物質としては、リチウム金属、リチウム合金またはリチウムをドープ・脱ドープ可能な炭素材料または金属系材料と炭素系材料との複合材料が用いられる。具体的に、リチウムをドープ・脱ドープ可能な炭素材料としてはグラファイト、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素等が挙げられ、より具体的には熱分解炭素類、コークス類（ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークス）、黒鉛類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体（フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当な温度で焼成し炭素化したもの）、炭素繊維、活性炭等の炭素材料を使用することができる。さらに、リチウムをドープ、脱ドープできる材料としては、ポリアセチレン、ポリピロール等の高分子やＳｎＯ2等の酸化物を使用することができる。
また、リチウムを合金化可能な材料としては多様な種類の金属等が使用可能であるが、スズ（Ｓｎ）、コバルト（Ｃｏ）、インジウム（Ｉｎ）、Ａｌ、ケイ素（Ｓｉ）およびこれらの合金がよく用いられる。金属リチウムを使用する場合は、必ずしも粉体を結着剤で塗布膜にする必要はなく、圧延したＬｉ金属板でも構わない。
結着剤としては、例えばポリフッ化ビニリデン、スチレンブタジエンゴム等が用いられる。また、溶剤としては、例えばＮ−メチルピロリドン、メチルエチルケトン等が用いられる。
負極５２も正極５１と同様に、負極集電体５２ｂの一端部にスポット溶接または超音波溶接で接続された負極端子５５ｂを有している。この負極端子５２ｂは金属箔、網目状のものが望ましいが、電気化学的および化学的に安定であり、導通がとれるものであれば金属でなくとも問題はない。負極端子５２ｂの材料としては、例えばＣｕ、Ｎｉ等が挙げられる。
なお、正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂは同じ方向から導出されていることが好ましいが、短絡等が起こらず電池性能にも問題がなければ、どの方向から導出されていても問題はない。また、正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂの接続箇所は、電気的接触がとれているのであれば取り付ける場所、取り付ける方法は上記の例に限られない。
［電解質］
電解質は、リチウムイオン電池に一般的に使用される電解質塩と非水溶媒が使用可能である。非水溶媒としては、具体的には、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、γ−ブチロラクトン、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジプロピルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、またはこれらの炭酸エステル類の水素をハロゲンに置換した溶媒等が挙げられる。これらの溶媒は１種類を単独で用いてもよいし、複数種を所定の組成で混合してもよい。
電解質塩としては、上記非水溶媒に溶解するものが用いられ、カチオンとアニオンが組み合わされてなる。カチオンにはアルカリ金属やアルカリ土類金属が用いられる。アニオンには、Ｃｌ-，Ｂｒ-，Ｉ-，ＳＣＮ-，ＣｌＯ4 -，ＢＦ4 -，ＰＦ6 -，ＣＦ3ＳＯ3 -等が用いられる。具体的には、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＣｌＯ4等が挙げられる。電解質塩濃度としては、上記溶媒に溶解することができる濃度であれば問題ないが、リチウムイオン濃度が非水溶媒に対して０．４ｍｏｌ／ｋｇ以上、２．０ｍｏｌ／ｋｇ以下の範囲であることが好ましい。
ゲル状電解質を用いる場合は、電解質および電解塩を混合した電解液をマトリクスポリマでゲル化することでゲル状電解質を得る。マトリクスポリマは、非水溶媒に電解質塩が溶解されてなる非水電解液に相溶可能であり、ゲル化できるものであればよい。このようなマトリクスポリマとしては、ポリフッ化ビニリデン、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリアクリロニトリル、ポリメタクリロニトリルを繰り返し単位に含むポリマーが挙げられる。このようなポリマーは、１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を混合して用いてもよい。
［セパレータ］
セパレータは、例えばポリプロピレン（ＰＰ）あるいはポリエチレン（ＰＥ）などのポリオレフィン系の材料よりなる多孔質膜、またはセラミック製の不織布などの無機材料よりなる多孔質膜により構成されており、これら２種以上の多孔質膜を積層した構造とされていてもよい。中でも、ポリエチレン、ポリプロピレンの多孔質フィルムが最も有効である。
一般的にセパレータの厚みは５〜５０μｍが好適に使用可能であるが、７〜３０μｍがより好ましい。セパレータは、厚すぎると活物質の充填量が低下して電池容量が低下するとともに、イオン伝導性が低下して電流特性が低下する。逆に薄すぎると、膜の機械的強度が低下する。
［発電要素の作製］
次いで、ゲル状電解質層を形成した正極５１および負極５２を用い、正極５１、セパレータ５３ａ、負極５２、セパレータ５３ｂの順に積層して巻回し、上述のようにして作製したゲル状電解質を正極５１および負極５２に均一に形成し、電池素子５９とする。
次いで、電池素子５９を軟質ラミネートフィルム５７にて外装し、成型することにより、図９で示すような発電要素５０を作製する。
軟質ラミネートフィルム５７としては、図１０で示す構成のラミネートフィルムを用いることができる。軟質ラミネートフィルム５７は、参照符号６１で示される金属箔が、樹脂フィルムからなる外装層６２および樹脂フィルムからなる内装層（以下、シーラント層と適宜称する）６３に挟まれた、防湿性、絶縁性を有する多層フィルムからなる。
金属層６１は、軟質の金属材料が用いられ、外装材の強度向上の他、水分、酸素、光の進入を防ぎ内容物を守る役割を担っている。軟質の金属材料としては、軽さ、伸び性、価格、加工のしやすさからアルミニウムが最も好適であり、特に８０２１Ｏまたは８０７９Ｏ等のアルミニウムを用いるのが好ましい。また、金属層６１と外装層６２および金属層６１とシーラント層６３のそれぞれは、接着層６４および６５を介して貼り合わされている。接着層６４は、必要に応じて省いてもよい。
外装層６２には外観の美しさや強靱さ、柔軟性などからポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリエステル等が用いられる。具体的には、ナイロン（Ｎｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）が用いられ、これらから複数種類選択して用いることも可能である。
また、シーラント層６３は、熱や超音波で溶け、互いに融着する部分であり、ポリエチレン（ＰＥ）、無軸延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ナイロン（Ｎｙ）の他、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）が使用可能であり、これらから複数種類選択して用いることも可能である。
ラミネートフィルムの最も一般的な構成は、外装層／金属箔／シーラント層＝Ｎｙ／Ａｌ／ＣＰＰである。また、この組み合わせばかりでなく、以下に示すような他の一般的なラミネートフィルムの構成を採用することができる。すなわち、外装層／金属膜／シーラント層＝Ｎｙ／Ａｌ／ＰＥ、ＰＥＴ／Ａｌ／ＣＰＰ、ＰＥＴ／Ａｌ／ＰＥＴ／ＣＰＰ、ＰＥＴ／Ｎｙ／Ａｌ／ＣＰＰ、ＰＥＴ／Ｎｙ／Ａｌ／Ｎｙ／ＣＰＰ、ＰＥＴ／Ｎｙ／Ａｌ／Ｎｙ／ＰＥ、Ｎｙ／ＰＥ／Ａｌ／ＬＬＤＰＥ、ＰＥＴ／ＰＥ／Ａｌ／ＰＥＴ／ＬＤＰＥ、またはＰＥＴ／Ｎｙ／Ａｌ／ＬＤＰＥ／ＣＰＰとすることができる。なお、金属箔としてはＡｌ以外の金属を採用することができることはもちろんである。
図１１に示すように、軟質ラミネートフィルム５７は深絞りにより凹部５７ａを形成し、この凹部５７ａに電池素子５９を収容した後、軟質ラミネートフィルム５７を折り返して軟質ラミネートフィルム５７が凹部５７ａの開口部を覆うようにする。次いで、電池素子５９の周辺部の、折り返し辺を除く三辺を減圧下で熱融着することにより封止して、発電要素５０とする。
電解液を用いた電池の場合は、このときに電解液を注液する。まず、電池素子の周辺部の、折り返し辺を除く二辺を熱融着した後、残る開口部から所定量の電解液を注液し、最後にこの開口部を熱融着することにより、発電要素が得られる。
発電要素５０は、後の製造工程を考慮して、トップ部の不必要な部分をトリミングにより削除してもよい。図１２Ａおよび図１２Ｂに示すように、参照符号Ｐの線に沿ってトリミングを施すことにより、例えばトップカバーと軟質ラミネートフィルムとの干渉を減少させることができる。
［電池セルの作製］
このようにして作製した発電要素を硬質ラミネートフィルム４１で外装し、電池セル４５を作製する。まず、硬質ラミネートフィルム４１の構成について説明する。
図１３に示すように、硬質ラミネートフィルム４１は、参照符号７１で示される金属箔が、樹脂フィルムからなる外装層７２および樹脂フィルムからなるシーラント層７３に挟まれ、さらにシーラント層７３上に、熱接着層７４を有する、防湿性、絶縁性を有する多層フィルムからなる。
金属層７１は、硬質の金属材料が用いられ、アルミニウム、ステンレス、銅もしくはチタン、またはスズめっきを施した鉄（ブリキ）、亜鉛めっきを施した鉄（トタン）、もしくはニッケルめっきを施した鉄等を材料として適宜用いることができる。中でも、アルミニウム（Ａｌ）およびオーステナイト系ステンレスが最も好適であり、特に３００３−Ｈ１８、３００４−Ｈ１８、１Ｎ３０−Ｈ１８等のアルミニウム、もしくはＳＵＳ３０４等のステンレスを用いるのが好ましい。
外装層７２には外観の美しさや強靱さ、柔軟性などからポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリエステル等が用いられる。具体的には、ナイロン（Ｎｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）が用いられ、これらから複数種類選択して用いることも可能である
シーラント層７３は、熱や超音波で溶け、互いに融着する部分であり、ポリエチレン（ＰＥ）、無軸延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ナイロン（Ｎｙ）の他、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）が使用可能であり、これらから複数種類選択して用いることも可能である。
熱接着層７４は、別に接着用部材を設けることなく、軟質ラミネートフィルム５７で外装された発電要素５０と硬質ラミネートフィルム４１とを接着するためのものである。熱接着層７４としては、軟質ラミネートフィルム５７の外装層として用いられるＮｙ，ＰＥＴ、ＰＥＮ等との接着性に優れ、その溶融温度が電池素子に影響を与えない程度である樹脂材料が用いられる。また、熱接着層７４は、シーラント層７３に用いる材料よりも低い融点の樹脂材料を用いる。
具体的には、エチレンビニルアルコール樹脂（ＥＶＡ）、酸変成したポリプロピレン、エチレン酢酸ビニルコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、アクリル酸エチルコポリマー、アクリル酸メチルコポリマー、メタクリル酸コポリマー、メタクリル酸メチルコポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、アイオノマーが使用可能であり、これらから複数種類選択して用いることも可能である。熱接着層７４は、これら材料をフィルム状として貼り合せる方法、熱により溶融した樹脂材料（ホットメルト樹脂）を塗布し、冷却する方法、ホットメルト樹脂を溶剤で希釈し、塗布後、溶剤を乾燥させる方法等を用いることができる。
このような硬質ラミネートフィルム４１において、熱接着層７４は、１〜５μｍ程度の厚さで設ける。また、金属層７１は、電池パック４０の最外装に用いて電池パック４０の強度を保持するという機能を有することから、５０〜１００μｍ程度の厚さで用いられる。また、外装層７２は９〜１５μｍ程度、シーラント層７３は２５〜３５μｍ程度の厚さとする。
シーラント層７３は、後にトップカバー４２およびリアカバー４３を熱融着する際に融着層として用いられる。このため、トップカバー４２およびリアカバー４３と接着性のよい樹脂材料が選択される。また、硬質ラミネートフィルム４１を発電要素５０に接着する際のクッション機能も有する。すなわち、発電要素５０の外装材である軟質ラミネートフィルム５７と、硬質ラミネートフィルム４１を、熱接着層７４を介して熱融着する際、ラミネートフィルムそれぞれが表面に微細な凹凸を有していることから接着性に優れない場合が生じる。２５〜３５μｍ程度の厚さを有するシーラント層７３が設けられていることにより、シーラント層７３がクッションの役割を果たし、表面の微細な凹凸を有するラミネートフィルム同士を良好に接着させることができる。
このような硬質ラミネートフィルム４１からなる外装材を、発電要素５０に接着する。まず、図１４Ａに示すように、発電要素５０を包みこむようにして硬質ラミネートフィルム４１を曲げ、発電要素５０の上面で硬質ラミネートフィルム４１の端部が合うように外装する。次いで、発電要素５０の上面および底面からヒータブロックをあて、熱接着層７４の樹脂材料が溶融する程度の温度で加圧しながら加熱する。熱接着層７４の樹脂材料は溶融して接着剤となり、硬質ラミネートフィルム４１と発電要素５０とを接着する。これにより、断面を図１４Ｂに示す電池セル４５が作製される。
ヒータブロックの温度は熱接着層７４の樹脂材料により変化するが、熱接着層７４の樹脂材料の溶融温度以上であり、シーラント層７３に用いた樹脂材料の溶融温度よりも低い温度とする。これにより、シーラント層７３の樹脂材料を溶融させることなく、熱接着層７４の樹脂材料のみを溶融させ、接着することができる。
また、加熱温度が１２０℃を超える場合、電池素子５９に影響を与えることが考えられる。例えば電池素子５９に用いられるセパレータ５３ａおよび５３ｂは、ポリエチレン（ＰＥ）を用いることが多いが、ＰＥの融点が１２０℃程度であることから安全性や電池機能の低下を引き起こすことが考えられる。これより、ヒータブロックの温度は、１１０℃程度を上限として加熱する。
なお、硬質ラミネートフィルム４１は図１４で示すような構成だけでなく、図１５〜図１９に示すような構成としてもよい。
図１５Ａおよび図１５Ｂは、硬質ラミネートフィルム４１を、発電要素５０の底面部を覆うように設けて電池セル４５とした構成であり、電池セル４５の上面部に硬質ラミネートフィルム４１の合わせ目が設けられる。なお、図１４の電池セルは、サイド部を丸くなるように成型しているのに対し、図１５の電池セルは断面が略長方形形状となるようになされている。
図１６Ａおよび図１６Ｂは、硬質ラミネートフィルム４１を、発電要素５０の一方のサイド部を覆うように設けて電池セル４５とした構成であり、電池セル４５の一方のサイド部に硬質ラミネートフィルム４１の合わせ目が設けられる。
図１７Ａおよび図１７Ｂは、２枚の硬質ラミネートフィルム４１を、発電要素５０の両サイド部を覆うように設けて電池セル４５とした構成であり、電池セル４５の上面部および底面部に硬質ラミネートフィルム４１の合わせ目が設けられる。
図１８Ａおよび図１８Ｂは、２枚の硬質ラミネートフィルム４１を、発電要素５０の上面部および底面部をそれぞれ覆うように設けて電池セル４５とした構成であり、電池セル４５の両サイド部に硬質ラミネートフィルム４１の合わせ目が設けられる。
図１９Ａおよび図１９Ｂは、発電要素５０のボトム部を包み込むように硬質ラミネートフィルム４１を折り曲げて電池セル４５とした構成である。なお、図１９Ｂは電池セル４５の側面から見た断面図である。
［電池パックの作製］
次いで、回路基板４４を正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂと接続する。所定の形状に成型された電池セル４５のトップ部から導出された正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂと、回路基板４４上にあらかじめマウントされた保護回路とを抵抗溶接、超音波溶接等により固着する。電池セル４５と接続された回路基板４４は、あらかじめ成型された上部ホルダー４２ａおよび下部ホルダー４２ｂを嵌合してなるトップカバー４２に挿入される。
回路基板４４には、ヒューズ、ＰＴＣ、サーミスタ等の温度保護素子を含む保護回路の他、電池パックを識別するためのＩＤ、抵抗等がマウントされ、更に複数個の接点部が形成されている。保護回路には、二次電池の監視とＦＥＴ（Field Effect Transistor）の制御を行うＩＣ及び、充放電制御ＦＥＴを含んだ保護回路にも適用される。
ＰＴＣ素子は電池素子と直列に接続され、電池の温度が設定温度に比して高くなると、電気抵抗が急激に高くなって電池に流れる電流を実質的に遮断する。ヒューズや、サーミスタも電池素子と直列に接続され、電池の温度が設定温度より高くなると、電池に流れる電流を遮断する。また、二次電池の監視とＦＥＴの制御を行うＩＣ及び、充放電制御ＦＥＴを含んだ保護回路は、二次電池の端子電圧が４．３Ｖ〜４．４Ｖを超えると、発熱・発火など危険な状態になる可能性があるので、二次電池の電圧を監視し、４．３Ｖ〜４．４Ｖを越えると充電制御ＦＥＴをオフし、充電を禁止する。さらに二次電池の端子電圧が放電禁止電圧以下まで過放電し、二次電池電圧が０Ｖになると二次電池が内部ショート状態となり再充電不可能となる可能性があるので、二次電池電圧を監視して放電禁止電圧を下回ると放電制御ＦＥＴをオフし、放電を禁止する。
電池セル４５と接合した回路基板４４は、上下から予め射出成型により成型された上部ホルダー４２ａおよび下部ホルダー４２ｂで覆われ、下部ホルダー４２ｂを上部ホルダー４２ａに嵌合することによりトップカバー４２に収容される。次いで、下部ホルダー４２ｂが電池セル４５に近い位置となるようにトップカバー４２の方向を変え、正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂが電池セル４５内で屈曲するようにして電池セル４５のトップ部の開口部にトップカバー４２を嵌合する。
次いで、ヒータヘッドによりトップカバー４２と電池セル４５との嵌合部を加熱し、トップカバー４２と電池セル４５とを熱融着する。このとき、ヒータヘッドの温度は、電池セル形成時よりも高く、シーラント層７３の樹脂材料の溶融温度以上とされ、トップカバー４２は、熱接着層７４ではなくシーラント層７３と接着される。
硬質ラミネートフィルム４１と発電要素５０とを接着する際に加熱された熱接着層７４は、トップカバー４２が嵌合される際にトップカバー４２で押され、電池セル４５の奥に移動する。上述のとおり、熱接着層７４にはシーラント層７３に比して低い溶融温度の樹脂材料を用いているため、硬質ラミネートフィルム４１と発電要素５０との接着の際には、熱接着層７４のみが溶融することになる。このため、トップカバー４２と接着するために用いるシーラント層７３を移動させることなく、熱接着層７４を移動でき、シーラント層７３を露出させることができる。
このとき、必要に応じて、発電要素５０とトップカバー４２との間隙に接着剤もしくはホットメルト樹脂を注入してもよい。この場合、予めトップカバー４２に接着剤・ホットメルト樹脂の注入口を設ける。接着剤もしくはホットメルト樹脂を注入することにより、電池セル４５とトップカバー４２との接着性がより向上する。ただし、ホットメルト樹脂を注入する場合は、回路基板４４が熱で変形したり損傷しないように対応が必要である。
続いて、電池セル４５のボトム部にリアカバー４３を嵌合し、ヒータヘッドによりリアカバー４３と電池セル４５との嵌合部を加熱してリアカバー４３と電池セル４５とを熱融着する。この場合もトップカバー４２の場合と同様に、リアカバー４３が嵌合される際に熱接着層７４がリアカバー４３で押されて電池セル４５奥に移動し、露出したシーラント層７３とリアカバー４３とが接着される。
このとき、トップカバー４２の場合と同様に、必要に応じて発電要素５０とリアカバー４３との間隙に接着剤もしくはホットメルト樹脂を注入してもよい。この場合も、予めリアカバー４３に接着剤・ホットメルト樹脂の注入口を設けておく。また、トップカバー４２とリアカバー４３の嵌合および熱融着工程を同時に行ってもよい。
また、リアカバー４３は予め成型された部材を用いるだけでなく、電池セル４５を金型に設置し、ボトム部にホットメルト樹脂を流し込むことにより、電池セル４５と一体に成型する方法を用いることも可能である。
このように、金属層７１の内側に、シーラント層７３としてトップカバー４２およびリアカバー４３と接着性のよい樹脂材料を設け、さらにシーラント層７３の内側に軟質ラミネートフィルム５７の外装層６２と接着性がよく、シーラント層７３よりも溶融温度の低い樹脂材料を用いた熱接着層７４を設けることにより、発電要素５０と硬質ラミネートフィルム４１、電池セル４５とトップカバー４２およびリアカバー４３をそれぞれ良好に接着することができる。このため、破損しにくい電池パック４０構成となる。
最後に、電池パック４０の一部に生じる硬質ラミネートフィルム４１の合わせ目部分を覆うように、製品ラベルを貼着することにより、図６に示すような電池パック４０となる。製品ラベル４６は必要に応じて設ければよい。
また、製品ラベル４６を設ける替わりに、硬質ラミネートフィルム４１自体に印刷、焼付け塗装等を施す方法を用いることもできる。例えば、図２０に示すように、硬質ラミネートフィルム４１の外装層７２の内側面（金属箔側面）に所望の図柄、文字等を印刷する印刷層７７を設け、外装層７２を通して印刷が見えるようにしてもよい。この場合、図柄、文字等は反転して印刷する。また、図２１に示すように、金属層７１の外側面にレーザ等による焼付け塗装７８を施してもよい。この場合、硬質ラミネートフィルムの外装層７２および外装層７２と金属層７１を接着する接着層７５を設けず、焼付け塗装７８を施した金属層７１が露出するように構成することができる。
このようにして電池パック４０を作製することにより、電池パック４０の対外部衝撃強度を確保することができる。
例えば、特許文献３の電池パックでは、電池素子の周囲四辺を全て熱融着する必要があり、水分が浸入しやすいという問題があったが、この発明の一実施例による発電要素はトップ部および両サイド部の三辺を熱融着すればよい。封止幅を狭く設ける必要のあるボトム部を封止する必要がなくなるため、水分浸入が抑制される。
また、外装に硬質ラミネートフィルムのような金属材を用いることにより、ラミネート外装電池であっても釘刺し時の発熱箇所が電池表面となり、また放熱が促進されるため、電池内部の発熱を抑制することができる。このため、より安全な電池パックを提供することができる。
（２）第２の実施形態
第２の実施形態では、外装材として３層構造の硬質ラミネートフィルムを用いる電池パックについて説明する。
第２の実施形態による電池パックのパック構成は、図６および図７で示す上述の第１の実施形態と同様である。また、電池素子および発電要素についても、第１の実施例と同様であるため、説明を省略する。
［電池セルの作製］
発電要素５０を、図２２で示す３層構造の硬質ラミネートフィルム８０で外装し、電池セルを作製する。まず、硬質ラミネートフィルム８０の構成について説明する。
図２２に示すように、第２の実施形態における硬質ラミネートフィルム８０は、参照符号８１で示される金属箔が、樹脂フィルムからなる外装層８２および熱接着層８３に挟まれた、防湿性、絶縁性を有する多層フィルムからなる。
金属層８１および外装層８２としては、第１の実施形態と同様の材料を用いることができる。
熱接着層８３は、別に接着用部材を設けることなく、軟質ラミネートフィルム５７で外装された発電要素５０と硬質ラミネートフィルム８０とを接着するためのものである。第２の実施形態では、発電要素５０の外装層６２であるＮｙ、ＰＥＴ，ＰＥＮ等の樹脂、ならびにトップカバー４２およびリアカバー４３の材料となるＰＰ等の樹脂のそれぞれとの接着性に優れた、反応性に富む材料を熱接着層８３として用いることにより、第１の実施形態で設けたシーラント層７３を設けることなく電池パックを構成することができる。
このような材料としては、具体的に、酸変成したポリプロピレン、アイオノマー樹脂、エチレン酢酸ビニルコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、アクリル酸エチルコポリマー、アクリル酸メチルコポリマー、メタクリル酸コポリマー、メタクリル酸メチルコポリマー、ポリアクリロニトリル、エチレンビニルアルコール樹脂、ポリアミドおよびポリエステル等を用いることができ、中でも酸変成したポリプロピレン、アイオノマー樹脂およびエチレンビニルアルコール樹脂が特に好適である。これらの材料は、ホットメルト剤、フィルムもしくは耐候性の粘着剤として用いることができる。
第２の実施形態における硬質ラミネートフィルム８０では、熱接着層８３の厚さを２５〜３５μｍ程度として設ける。金属層８１および外装層８２は、第１の実施形態と同等の厚さとしてよい。第１の実施形態における硬質ラミネートフィルム４１の熱接着層７４の厚さは１〜５μｍであったが、第２の実施形態では熱接着層８３を厚めに構成することにより、熱接着層８３自身にクッション性を持たせ、接着性を高めている。
このような硬質ラミネートフィルム８０からなる外装材を、発電要素５０に接着する。第１の実施形態と同様に、発電要素５０を包みこむようにして硬質ラミネートフィルム８０を曲げ、発電要素５０上面で硬質ラミネートフィルム８０の端部が合うようにする。次いで、発電要素５０の上面および底面からヒータブロックをあて、熱接着層８３の樹脂材料が溶融する程度の温度で加熱するとともに加圧する。樹脂材料は溶融して接着剤となり、硬質ラミネートフィルム８０と発電要素５０とを接着する。これにより、電池セルが作製される。
ヒータブロックの温度は熱接着層の樹脂材料により変化するが、熱接着層８３の樹脂材料の溶融温度以上であればよい。また、加熱温度が１２０℃を超える場合、電池素子５９に影響を与えることが考えられる。このような観点から、ヒータブロックの温度は、１１０℃程度を上限として加熱するのが望ましい。
［電池パックの作製］
次いで、回路基板４４を正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂと接続する。回路基板４４および正極端子５５ａおよび負極端子５５ｂと回路基板４４との接続方法は、第１の実施例と同様であるため、説明を省略する。
回路基板４４が収容されたトップカバー４２は、電池セル９０のトップ側開口部に嵌合される。次いで、ヒータヘッドによりトップカバー４２の嵌合部を加熱し、トップカバー４２と電池セル９０とを熱融着する。第２の実施形態では、熱接着層８３の樹脂材料としてトップカバー４２およびリアカバー４３との接着性に優れた樹脂材料を用いるため、トップカバー４２は熱接着層８３と接着される。また、リアカバー４３もトップカバー４２と同様に電池セル９０と接着することができる。
このとき、必要に応じて、発電要素５０とトップカバー４２との間隙に接着剤もしくは温めた樹脂材料（ホットメルト樹脂）を注入してもよい。この場合、予めトップカバーおよびリアカバーに接着剤・ホットメルト樹脂の注入口を設ける。接着剤もしくはホットメルト樹脂を注入することにより、電池セル９０とトップカバー４２およびリアカバー４３との接着性がより向上する。ただし、トップカバー４２からホットメルト樹脂を注入する場合は、回路基板が熱で変形したり損傷しないように対応が必要である。
また、リアカバー４３は予め成型された部材を用いるだけでなく、電池セル９０を金型に設置し、ボトム部にホットメルト樹脂を流し込むことにより、電池セル９０と一体に成型する方法を用いることも可能である。
以上、第２の実施形態による３層構造の硬質ラミネートフィルム８０を外装材として用いた電池パック９０について説明した。熱接着層８３に用いる樹脂材料を好適に選択することにより、シーラント層を設けなくても対外部衝撃強度を確保するとともに、耐浸水性や放熱性を充分に備えたより安全な電池パックを提供することができる。
以下、実施例によりこの発明を具体的に説明する。なお、この発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
（Ｉ）熱接着性試験
シーラント層および熱接着層に用いる樹脂材料をそれぞれ変えて作製した、３層または４層構造の硬質ラミネートフィルムを用い、以下の測定（ａ）〜（ｃ）をそれぞれ行った。
硬質ラミネートフィルムは、金属層にＡｌ、外装層にＮｙを用い、シーラント層および熱接着層は以下の表１のようにして、実施例１−１〜実施例１−３４および比較例１−１、比較例１−２の硬質ラミネートフィルムをそれぞれ作製した。なお、外装層およびシーラント層は、フィルム状の材料を接着層を介して金属箔に貼着して形成し、熱接着層はホットメルト樹脂を溶剤で希釈し、シーラント層に塗布後、乾燥させて形成した。
Figure 0004857742
（ａ）剥離強度試験１
各実施例および比較例の硬質ラミネートフィルムを、外装層にＮｙ、金属箔にＡｌ（８０２１Ｏ）、シーラント層にＣＰＰを用いた軟質ラミネートフィルムにて外装した発電要素と熱融着にて接着後、硬質ラミネートフィルムと発電要素との剥離強度を測定した。剥離強度は、発電要素に貼着した硬質ラミネートフィルム剥離強度は、ＪＩＳ Ｋ６８５４−２（はく離接着強さ試験方法第２部）に準拠した１８０度剥離の測定方法により測定した。
（ｂ）剥離強度試験２
各実施例および比較例の硬質ラミネートフィルムを、ポリプロピレンを射出成型して作製した成型体と熱融着にて接着後、硬質ラミネートフィルムと成型体との剥離強度を測定した。剥離強度は、ＪＩＳ Ｋ６８５４−２（はく離接着強さ試験方法第２部）に準拠した１８０度剥離の測定方法により測定した。
（ｃ）落下試験
外装層にＮｙ、金属箔にＡｌ（８０２１Ｏ）、シーラント層にＣＰＰを用いた軟質アルミラミネートフィルムで外装した発電要素に、各実施例および比較例の硬質ラミネートフィルムを熱融着にて接着し、電池セルとする。次いで、ポリプロピレンを射出成型して作製したトップカバーおよびリアカバーを電池セルに嵌合し、熱融着により接着して試験用電池パックを作製した。この電池パックを用いて落下試験を行う。落下試験は、電池パックを１ｍの高さから１０回落下させ、硬質ラミネートフィルムの剥がれ、トップカバーおよびリアカバーの剥がれがないかを目視で確認した。
以下の表２に、測定の結果を示す。なお、剥離強度は、２．０Ｎ／１５ｍｍ以上で信頼性が得られるものとする。
Figure 0004857742
表２から分かるように、反応性に富む酸変成ポリプロピレンやアイオノマー樹脂、エチレンビニルアルコール等を金属箔の内面に直接設けて硬質ラミネートフィルムとすることにより、軟質ラミネートフィルムの外装層および樹脂成型カバーのいずれに対しても優れた接着性を有することがわかる。
また、例えば実施例３、実施例１３および実施例２３から分かるように、熱接着層として同じ材料を用いた場合であっても、ＣＰＰ，ＰＥなどシーラント層を設けることによって、軟質ラミネートフィルムの外装層および樹脂成型カバーのいずれに対してもより接着性が向上することが分かる。これは軟質ラミネートフィルムの外装層に対しては、クッション性が向上し、微小な凹凸のある面同士での接着性をより良好にすることができるためであり、樹脂成型カバーに対しては、樹脂成型カバー材料とより接着性のよい材料を硬質ラミネートフィルムに設けたことで接着性が向上したためであると考える。
一方、熱接着層を設けない比較例１および比較例２の電池パックでは、樹脂成型カバーとの接着性はよいものの、外装である硬質ラミネートフィルムに浮きが生じている。このことから、硬質ラミネートフィルム内側面に熱融着層を設けず、シーラント層のみで用いた場合、軟質ラミネートフィルムの外装層に対しては接着性が思わしくないことが分かる。
（II）電池膨れ測定
この発明を適用して作製した、ゲル状電解質を有する電池パックと、特許文献３に記載された構成として作製したゲル状電解質を有する電池パックについて、水分浸入による電池膨れの発生を測定した。
以下、この発明を具体的に説明する。まず、電池パックを作製した。
＜実施例２−１＞
［発電要素の作製］
正極の作製
コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）９２重量％と、粉状ポリフッ化ビニリデン３重量％と、粉状黒鉛５重量％とを均一に混合し、これをＮ−メチルピロリドンに分散させてスラリー状の正極合剤を調製した。この正極合剤を正極集電体となるＡｌ箔の両面に均一に塗布し、１００℃で２４時間減圧乾燥することにより正極活物質層を形成した。
次いで、これをロールプレス機で加圧成形することにより正極シートとし、当該正極シートを帯状に切り出して正極とし、活物質の不塗布部分にＡｌリボンのリードを溶接した。
負極の作製
人造黒鉛９１重量％と、粉状ポリフッ化ビニリデン９重量％とを均一に混合し、Ｎ−メチルピロリドンに分散させてスラリー状の負極合剤を調製した。次に、この負極合剤を負極集電体となる銅箔の両面に均一に塗布し、１２０℃で２４時間減圧乾燥することにより負極活物質層を形成した。
次いで、これをロールプレス機で加圧成形することにより負極シートとし、当該負極シートを帯状に切り出して負極とし、物質の不塗布部分にＮｉリボンのリードを溶接した。
ゲル状電解質の作製
ヘキサフルオロプロピレンが６．９％の割合で共重合されたポリフッ化ビニリデンと、非水電解液と、希釈溶剤のジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とを混合し、撹拌、溶解させてゾル状の電解質溶液を得た。電解液にはエチレンカーボネート、プロピレンカーボネートを６：４の重量比で混合し、０．８ｍｏｌ／ｋｇのＬｉＰＦ6と０．２ｍｏｌ／ｋｇのＬｉＢＦ4を溶解して作成した。混合比は，ポリフッ化ビニリデン：電解液：ＤＭＣ＝１：６：１２の重量比とした。次いで、得られたゾル状の電解質溶液を正極及び負極の両面に均一に形成した。その後、溶剤を除去して、正極及び負極の両面にゲル状電解質層を形成した。
次いで、両面にゲル状電解質層が形成された帯状の正極と、両面にゲル状電解質層が形成された帯状の負極とを、セパレータを介して長手方向に巻回することにより電池素子を得た。セパレータには厚さ１０μｍ、空孔率３３％の多孔質ポリエチレンフィルムを用いた。
上述のようにして作製した電池素子を、軟質ラミネートフィルムにて外装し、電池素子の周辺の三辺（両サイド部、トップ部）を熱融着により封止して発電要素を作製した。このとき、トップ部の封止幅は２．０ｍｍ、サイド部の封止幅は３．０ｍｍとした。軟質ラミネートフィルムとしては金属層をアルミニウム（８０２１Ｏ）、外側樹脂層をＮｙ、内側樹脂層をＣＰＰとしたものを用いた。
［電池パックの作製］
続いて、発電要素を硬質ラミネートフィルムにて外装し、ヒータブロックにて接着した。硬質ラミネートフィルムとしては、金属層をアルミニウム（３００３−Ｈ１８）、外側樹脂層をＮｙ、シーラント層をＣＰＰ、熱接着層をＥＶＡとしたものを用いた。さらに、正極端子および負極端子を回路基板と接続し、トップカバーに収容した後、トップカバーおよびリアカバーを嵌合し、再度ヒータブロックにて加熱して、電池パックを作製した。
＜比較例２−１＞
実施例２−１で作製したものと同様の電池素子を、軟質ラミネートフィルムに設けた凹部に収容し、凹部を硬質ラミネートフィルムで覆った。軟質ラミネートフィルムは金属層をアルミニウム（８０２１Ｏ）、外側樹脂層をＮｙ、内側樹脂層をＣＰＰとしたものを用いた。また、硬質ラミネートフィルムは、金属層をアルミニウム（３００３−Ｈ１８）、外側樹脂層をＮｙ、シーラント層をＣＰＰとしたものを用いた。
次いで、電池素子の周辺の四辺（両サイド部、トップ部、ボトム部）を熱融着により封止した。このとき、トップ部およびボトム部の封止幅は２．０ｍｍ、サイド部の封止幅は３．０ｍｍとした。次いで、金型に収容して電池素子を包みこむように両サイド部を折り曲げるとともに、両サイド部が凹部上で合わさった合わせ目を熱融着し、電池セルとした。このとき、凹部上には粘着シートを設けておき、両サイド部と凹部とが接着されるようにした。さらに、正極端子および負極端子を回路基板と接続し、トップカバーに収容した後、トップカバーおよびリアカバーを嵌合し、再度ヒータブロックにて加熱して、電池パックを作製した。
（ｄ）電池膨れの測定
まず、実施例２−１および比較例２−１の各電池パックについて電池厚みを測定した後、定電流定電圧充電を行った。具体的には、０．１Ｃで定電流充電を行い、端子間電圧が４．２Ｖに達した時点で定電圧充電へ切り替えた。充電は、定電圧充電を開始した後２．５時間経過した時点で終了した。次いで、温度６０℃、相対湿度９０％の雰囲気下で３０日間保存した後、再度電池厚みを測定した。なお、電池膨れは以下のようにして求めた。
電池膨れ［ｍｍ］＝保存直後電池厚み−保存前電池厚み
以下の表３に、測定の結果を示す。
Figure 0004857742
上記結果から分かるように、三辺を熱融着した発電要素を用いた実施例２−１の電池パックでは、電池膨れが０．１ｍｍと小さいのに対し、四辺を熱融着した発電要素を用いた比較例２−１の電池パックでは、電池膨れが０．５ｍｍと実施例２−１と比較して大きくなってしまう。
これは、電池のトップ部およびボトム部のように、構造上封止幅を小さく取らなければならない部分からは水分が浸入しやすいためである。実施例２−１の電池パックではトップ部のみの封止であったのに対し、比較例２−１の電池パックではトップ部およびボトム部がそれぞれ封止されている。このため、水分浸入により電池パック内部でガスが発生し、電池膨れが大きくなってしまう。
（III）漏液試験
この発明を適用して作製した、電解液を有する電池パックと、特許文献３に記載された構成であり、電解液を有する電池パックについて、それぞれプレス試験を施し、漏液の有無を確認した。
以下、この発明を具体的に説明する。まず、電池パックを作製した。
＜実施例３−１＞
ゲル状電解質ではなく、電解液を用いた以外は実施例２−１と同様の構成として電池パックを作製した。以下に、電解液の作製方法および、発電要素の作製手順について示す。
電解液の作製
溶媒として、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネートを６：４の重量比で混合した混合溶媒を用い、電解質塩として０．８ｍｏｌ／ｋｇのＬｉＰＦ6と０．２ｍｏｌ／ｋｇのＬｉＢＦ4を溶解し、電解液を作製した。
電池パックの作製
次いで、正極と、負極とを、セパレータを介して長手方向に巻回することにより電池素子を得た。セパレータには厚さ１０μｍ、空孔率３３％の多孔質ポリエチレンフィルムを用いた。
上述のようにして作製した電池素子を、軟質ラミネートフィルムにて外装し、電池素子の周辺の二辺（サイド部、トップ部）を熱融着により封止した。次いで、封止していない開口部から、電解液を注液し、その後この開口部を封止して発電要素を作製した。
＜比較例３−１＞
ゲル状電解質ではなく、電解液を用いた以外は上述の比較例２−１と同様の構成として電池パックを作製した。電解液は、実施例３−１で用いたものと同様の電解質を用いる。
電池パックの作製
実施例３−１で作製したものと同様の電池素子を、軟質ラミネートフィルムに設けた凹部に収容し、凹部を硬質ラミネートフィルムで覆った。次いで、電池素子の周辺の三辺（サイド部、トップ部、ボトム部）を熱融着により封止した。このとき、トップ部およびボトム部の封止幅は２．０ｍｍ、サイド部の封止幅は３．０ｍｍとした。次いで、封止していない開口部から電解液を注液し、その後この開口部を封止した。
続いて、金型に収容して電池素子を包みこむように両サイド部を折り曲げるとともに、電池パック上下から加熱・加圧することにより熱融着し、電池セルとした。このとき、凹部上には粘着シートを設けておき、両サイド部と凹部とが接着されるようにした。さらに、正極端子および負極端子を回路基板と接続し、回路基板をトップカバーに収容した後、トップカバーおよびリアカバーを嵌合し、再度ヒータブロックにて加熱して、電池パックを作製した。
（ｅ）プレス試験
実施例３−１および比較例３−１のそれぞれの電池上に１．０ｔの圧力をかけ、漏液の有無を確認した。実施例３−１および比較例３−１のそれぞれの電池について、１００個ずつ試験を行い、漏液率を測定した。
以下の表４に、測定の結果を示す。
Figure 0004857742
上記結果より、実施例３−１の電池は、比較例３−１の電池パックと比較して漏液率が低いことが分かる。
（IV）電池強度試験
この発明を適用した構成を有する電池パックにおいて、硬質ラミネートフィルムに用いる金属箔をそれぞれ変えて電池パックを作製し、落下試験を行うことにより電池パック強度を確認した。
以下、この発明を具体的に説明する。まず、電池パックを作製した。
＜実施例４−１＞
［電池パックの作製］
実施例２−１と同様の材料および手順にて電池パックを作製した。硬質ラミネートフィルムとしては、金属層を厚さ１００μｍのアルミニウム（３００３−Ｈ１８）とし、外側樹脂層をＮｙ、シーラント層をＣＰＰ、熱接着層をＥＶＡとしたものを用いた。
＜実施例４−２＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をアルミニウム（３００４−Ｈ１８）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例４−３＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をアルミニウム（１Ｎ３０−Ｈ１８）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例４−４＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ８０μｍのスズめっきを施した鉄（ブリキ）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例４−５＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ８０μｍの亜鉛めっきを施した鉄（トタン）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例４−６＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ８０μｍのニッケルめっきを施した鉄とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例４−７＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ６０μｍのチタンとした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例４−８＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ６０μｍの銅とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例４−９＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ５０μｍのステンレス（ＳＵＳ３０４）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ４０μｍのステンレス（ＳＵＳ３０４）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
＜比較例４−２＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をアルミニウム（１Ｎ３０−Ｏ）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
硬質ラミネートフィルムの金属層を、厚さ２００μｍのアルミニウム（１Ｎ３０−Ｏ）とした以外は実施例４−１と同様にして電池パックを作製した。
（ｆ）落下試験
実施例４−１〜実施例４−９および比較例４−１〜比較例４−３の各電池パックを、１ｍの高さから落下させ、電池パックの変形を目視で確認した。
以下の表５に、測定の結果を示す。
Figure 0004857742
上記結果から分かるように、硬質の金属材料を用いた各実施例の電池パックでは、落下試験において変形が少ない。一方、軟質の金属材料を用いた比較例の電池パックでは変形が大きくなってしまう。また、比較例４−１に示すように、硬質の金属材料を用いた場合であってもその厚さが薄い場合、電池が変形しやすくなる。このため、５０μｍ以上の厚さを有する硬質の金属材料を用いるようにする。
（Ｖ）釘刺し試験
この発明を適用した構成の電池パックと、軟質ラミネートフィルムで電池素子を外装した発電要素をプラスチック製のモールドケースに収容した電池とをもちいて釘刺し試験を行い、試験後の電池の発熱温度を測定した。この発明を適用した構成の電池パックは、硬質ラミネートフィルムの金属層の材料をそれぞれ変えて電池パックを作製する。
以下、この発明を具体的に説明する。まず、電池パックを作製した。
＜実施例５−１＞
［電池パックの作製］
実施例２−１と同様の材料および手順にて電池パックを作製した。硬質ラミネートフィルムとしては、金属層を厚さ１００μｍのアルミニウム（３００３−Ｈ１８）とし、外側樹脂層をＮｙ、シーラント層をＣＰＰ、熱接着層をＥＶＡとしたものを用いた。
＜実施例５−２＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をアルミニウム（３００４−Ｈ１８）とした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例５−３＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をアルミニウム（１Ｎ３０−Ｈ１８）とした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例５−４＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をスズめっきを施した鉄（ブリキ）とした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例５−５＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を亜鉛めっきを施した鉄（トタン）とした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例５−６＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をニッケルめっきを施した鉄とした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例５−７＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をチタンとした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例５−８＞
硬質ラミネートフィルムの金属層を銅とした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜実施例５−９＞
硬質ラミネートフィルムの金属層をステンレス（ＳＵＳ３０４）とした以外は実施例５−１と同様にして電池パックを作製した。
＜比較例５−１＞
実施例２−１と同様の発電要素に回路基板を接続し、この発電要素をポリプロピレン製のモールドケースに収容して電池パックを作製した。
（ｇ）釘刺し試験
実施例５−１〜実施例５−９および比較例５−１の各電池パックは、０．１Ｃ定電流で充電を行い、電圧４．４Ｖに達するまで充電を行った。充電終了後、電池パックの広い面の中央部に釘を貫通させ、発熱温度を調べた。
以下の表６に、測定の結果を示す。
Figure 0004857742
上記結果から分かるように、比較例５−１の電池では、発熱温度が１４０℃に達するのに対し、硬質の金属材料を含む外装材を用いた各実施例の電池パックでは、発熱温度が９０℃以下であり、釘刺し時にも安全性が高いことが分かる。
硬質ラミネートフィルムを用いた場合、釘刺し時の熱発生箇所が釘の刺さった表面に限定される。また、放熱が速やかに行われ、電池パック内部に蓄熱されるのを防ぐ効果があると考えられる。
以上、この発明の実施形態について具体的に説明したが、この発明は、上述の実施形態に限定されるものではなく、この発明の技術的思想に基づく各種の変形が可能である。
例えば、上述の実施形態において挙げた数値はあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれと異なる数値を用いてもよい。
非特許文献１に記載の電池の構成を示す模式図である。 特許文献１に記載の電池の構成を示す模式図である。 特許文献２に記載の電池の構成を示す模式図である。 特許文献３に記載の電池の構成を示す模式図である。 特許文献３に記載の電池の構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池パックの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池パックの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池素子の構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による発電要素の構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による軟質ラミネートフィルムの構成を示す断面図である。 この発明の一実施形態による発電要素の構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による発電要素の構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による硬質ラミネートフィルムの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池セルの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池セルの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池セルの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池セルの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池セルの構成を示す模式図である。 この発明の一実施形態による電池セルの構成を示す模式図である。 硬質ラミネートフィルムの他の構成の一例を示す模式図である。 硬質ラミネートフィルムの他の構成の一例を示す模式図である。 この発明の一実施形態による硬質ラミネートフィルムの構成を示す模式図である。
符号の説明
１１・・・外装ケース
１２・・・電池素子
１３・・・回路基板
２２・・・フレーム
２３・・・包装体
３１・・・軟質ラミネートフィルム
３２・・・硬質ラミネートフィルム
３５・・・電池素子
４０・・・電池パック
４１，８０・・・硬質ラミネートフィルム
４２・・・トップカバー
４２ａ・・・上部ホルダー
４２ｂ・・・下部ホルダー
４３・・・リアカバー
４４・・・回路基板
４５・・・電池セル
４６・・・製品ラベル
５０・・・発電要素
５１・・・正極
５２・・・負極
５３ａ，５３ｂ・・・セパレータ
５５ａ・・・正極端子
５５ｂ・・・負極端子
５７・・・軟質ラミネートフィルム
５７ａ・・・凹部
５９・・・電池素子
６１，７１，８１・・・金属層
６２，７２，８２・・・外装層
６３，７３・・・シーラント層
６４，６５，７５，７６，８４，８５・・・接着層
７４，８３・・・熱接着層
７７・・・印刷層
７８・・・焼付け塗装

Claims (10)

  1. 電池素子を有する電池パックにおいて、
    第１の外装材に上記電池素子を載置し、上記第１の外装材を折り返して上記電池素子を外装し、上記第１の外装材の上記電池素子の周囲三辺が封止された発電要素と、
    上記発電要素を覆うように設けられて開口を有し、上記発電要素の上記第１の外装材と接着された該第１の外装材より硬い第２の外装材と、
    上記第２の外装材の開口に嵌合されたカバーと
    を有し、
    上記第２の外装材は、第２の外装層、第２の金属層、第２の内装層、熱接着層が順次積層された４層構造であり、該第２の金属層が、該第２の金属層の金属材料に応じて決定される所定値以上の厚みを有し、
    上記熱接着層は、エチレン酢酸ビニルコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、アクリル酸エチルコポリマー、アクリル酸メチルコポリマー、メタクリル酸コポリマー、メタクリル酸メチルコポリマー、ポリアクリロニトリル、エチレンビニルアルコール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、酸変成したポリプロピレン、アイオノマーからなる群より選択された材料のうち少なくとも１つである
    電池パック。
  2. 上記第１の外装材は、第１の外装層、第１の金属層、第１の内装層が順次積層された３層構造であり、
    上記第１の外装材の上記第１の外装層と、上記第２の外装材の熱接着層とが溶着された
    請求項１に記載の電池パック。
  3. 上記第２の外装材の上記第２の外装層は、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリエステルのうちからなる群より選択された材料を主成分とする
    請求項１に記載の電池パック。
  4. 上記第２の外装材の上記第２の内装層は、無延伸のポリオレフィン系樹脂、もしくはアイオノマーのいずれかである
    請求項１に記載の電池パック。
  5. 上記第２の外装材の上記第２の金属層は、硬質金属からなり、
    上記硬質金属は硬質アルミニウム、ステンレス、チタン、銅、ならびにスズ、亜鉛、ニッケルのいずれかをめっきした鉄である
    請求項１に記載の電池パック。
  6. 上記硬質金属は、５０μｍ以上１００μｍ以下の厚さである
    請求項５に記載の電池パック
  7. 上記硬質アルミニウムは、３００３Ｈ１８、３００４Ｈ１８、１Ｎ３０Ｈ１８のいずれかである
    請求項５に記載の電池パック。
  8. 上記ステンレスは、オーステナイトである
    請求項５に記載の電池パック。
  9. 上記第２の外装材の端部同士は、上記発電要素の一平面上、もしくは一辺上で重ねることなく合わせられ、上記端部同士が合わせられた合わせ目を覆うようにラベルを貼着する
    請求項１に記載の電池パック。
  10. 電池素子を有する電池パックにおいて、
    第１の外装材に上記電池素子を載置し、上記第１の外装材を折り返して上記電池素子を外装し、上記第１の外装材の上記電池素子の周囲三辺が封止された発電要素と、
    上記発電要素を覆うように設けられて開口を有し、上記発電要素の上記第１の外装材と接着された該第１の外装材より硬い第２の外装材と、
    上記第２の外装材の開口に嵌合されたカバーと
    を有し、
    上記第２の外装材は、外装層、金属層、熱接着層が順次積層された３層構造であり、該第２の金属層が、該第２の金属層の金属材料に応じて決定される所定値以上の厚みを有し、
    上記熱接着層は、エチレン酢酸ビニルコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、アクリル酸エチルコポリマー、アクリル酸メチルコポリマー、メタクリル酸コポリマー、メタクリル酸メチルコポリマー、ポリアクリロニトリル、エチレンビニルアルコール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、酸変成したポリプロピレン、アイオノマーからなる群より選択された材料のうち少なくとも１つである
    電池パック。
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