KR101362499B1 - 전지팩 - Google Patents

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고지 사까이
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다께루 야마모또
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Abstract

본 발명의 전지팩은 전지 소자가 얹혀진 연질 외장재(57)를 꺾어 전지 소자를 외장하고, 전지 소자 주위의 연질 외장재(57)의 세 변을 밀봉한 것인 발전 요소; 발전 요소를 피복하고, 개구를 가지며, 발전 요소의 연질 외장재(57)에 접착된 경질 외장재(41, 80); 및 경질 외장재(41, 80)의 개구에 감합된 커버를 포함하고, 상기 경질 외장재(41, 80)는 외장층, 금속층 및 열접착층이 차례로 적층된 3층 구조를 갖고, 상기 열접착층은 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 에틸 아크릴레이트 공중합체, 메틸 아크릴레이트 공중합체, 메타크릴산 공중합체, 메틸 메타크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 에틸렌 비닐 알코올 수지, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지, 산-개질 폴리프로필렌 및 이오노머로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 재료이다.
전지팩, 경질 외장재, 경질 금속 재료

Description

전지팩 {Battery Pack}
도 1은 문헌 1에 기재된 전지의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 2는 문헌 2에 기재된 전지의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 3은 문헌 3에 기재된 전지의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 4a 내지 4c는 문헌 4에 기재된 전지의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 5a 및 5b는 문헌 4에 기재된 전지의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지팩의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 7a 내지 7c는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지팩의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 8은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지 소자의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 9는 본 발명의 일 실시형태에 따른 발전 요소의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 10은 본 발명의 일 실시형태에 따른 연질 라미네이트 필름의 구성을 나타내는 단면도이다.
도 11은 본 발명의 일 실시형태에 따른 발전 요소의 구성을 나타내는 모식도 이다.
도 12a 및 12b는 본 발명의 일 실시형태에 따른 발전 요소의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 13은 본 발명의 일 실시형태에 따른 경질 라미네이트 필름의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 14a 및 14b는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지셀의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 15a 및 15b는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지셀의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 16a 및 16b는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지셀의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 17a 및 17b는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지셀의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 18a 및 18b는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지셀의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 19a 및 19b는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전지셀의 구성을 나타내는 모식도이다.
도 20은 경질 라미네이트 필름의 다른 구성의 일례를 나타내는 모식도이다.
도 21은 경질 라미네이트 필름의 다른 구성의 일례를 나타내는 모식도이다.
도 22는 본 발명의 일 실시형태에 따른 경질 라미네이트 필름의 구성을 나타 내는 모식도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
11: 외장 케이스 12: 전지 소자
13: 회로 기판 22: 프레임
23: 포장체 31: 연질 라미네이트 필름
32: 경질 라미네이트 필름 35: 전지 소자
40: 전지팩 41, 80: 경질 라미네이트 필름
42: 상부 커버 42a: 상부 홀더
42b: 하부 홀더 43: 후부 커버
44: 회로 기판 45: 전지셀
46: 제품 라벨 50: 발전 요소
51: 정극 52: 부극
53a, 53b: 세퍼레이터 55a: 정극 단자
55b: 부극 단자 57: 연질 라미네이트 필름
57a: 오목부 59: 전지 소자
61, 71, 81: 금속층 62, 72, 82: 외장층
63, 73: 실란트층 또는 내장층
64, 65, 75, 76, 84, 85: 접착층
74, 83: 열접착층 77: 인쇄층
78: 베이킹 도막
[문헌 1] 다까미 노리오, 「초박형 알루미늄 라미네이트 외장 리튬 이온 전지」, 도시바 리뷰, 가부시끼가이샤 도시바, 2001년 2월, Vol.56 No.2, p.10-13
[문헌 2] 일본 특허 공개 제2003-303580호 공보
[문헌 3] 일본 특허 공개 제2004-165134호 공보
[문헌 4] 일본 특허 공개 제2005-166650호 공보
본 발명은, 예를 들면, 리튬 이온 이차 전지에 적용되는 전지팩에 관한 것이다.
최근, 카메라 일체형 비디오테이프 리코더(VTR), 휴대 전화 또는 랩탑 컴퓨터 등의 포터블 전자 기기가 많이 등장하여, 이들의 소형화 및 경량화가 도모되고 있다. 그에 따라, 포터블 전자 기기의 전원으로서 이용되는 전지가 소형화됨에 따라, 그의 수요가 급속하게 신장하고 있으며, 기기의 소형 경량화 실현을 위해, 기기용 전지도 가볍고 두께가 감소되며 기기 내의 공간을 효율적으로 사용할 수 있도록 설계되어야 한다. 이러한 요구를 충족할 수 있는 전지로서, 에너지 밀도 및 출력 밀도가 큰 리튬 이온 이차 전지가 가장 바람직하다.
특히, 형상 선택성이 높은 전지, 두께가 감소되고 면적이 큰 시트형 전지, 또는 두께가 감소되고 면적이 작은 카드형 전지 등이 요구되고 있다. 이러한 요구 를 충족하기 위해, 하기 문헌 1에 나타낸 바와 같이, 알루미늄 라미네이트 필름 등의 필름형 외장재를 이용하여 두께가 감소된 전지를 제조함으로써, 상술한 바와 같은 박형 전지를 얻는 것이 가능해진다.
[문헌 1] 다까미 노리오, 「초박형 알루미늄 라미네이트 외장 리튬 이온 전지」, 도시바 리뷰, 가부시끼가이샤 도시바, 2001년 2월, Vol.56 No.2, p.10-13
도 1은 문헌 1에 기재된 전지 (1)의 외관을 보여준다. 문헌 1의 박형 전지 (1)은 정극과 부극을 세퍼레이터를 통해 적층 권회하여 제조한 평면형의 전지 소자를 알루미늄 라미네이트 필름으로 외장하고, 전지 소자의 주위의 알루미늄 라미네이트 필름을 밀봉하여 제조한 것이다. 정극 및 부극과 접속된 정극 단자 (2a) 및 부극 단자 (2b)(이하, 특별히 한정하지 않는 경우에는 전극 단자라 함)는 전지로부터, 예를 들면, 박형 전지 (1)의 한 변으로부터 도출되어 있고, 한 변을 제외한 전지 소자 주위를 밀봉한 후, 밀봉하지 않은 개구로부터 전해액을 주액하고, 마지막으로 전극 단자가 도출된 변을 밀봉함으로써, 상술한 바와 같은 박형 전지를 얻을 수 있다.
이러한 전지는 약 100 ㎛의 두께를 갖는 알루미늄 라미네이트 필름을 외장으로 사용하기 때문에, 금속캔을 사용한 전지에 비하여 전지 강도가 약하여, 이 전지를 그대로 전지팩으로서 사용하는 것은 곤란하였다. 따라서, 플라스틱으로 이루어진 팩 하우징 내에 라미네이트 필름으로 외장한 전지 소자를 수용한 전지팩이 널리 이용되고 있다.
그런데, 상기 팩 하우징을 이용한 전지책은 외장 부분의 금속 비율이 낮기 때문에 방열성이 우수하지 않고, 이상 발열시 전지팩 내의 온도가 높아지는 경향이 있었다.
이 문제를 해결하기 위해, 하기 문헌 2에는, 라미네이트 필름으로 외장되고, 강도가 충분하고 한 단면이 개방된 금속으로 이루어진 외장 케이스 (11)에 수용된 전지 소자 (12), 및 전지 소자에 부착된 회로 기판 (13)을 포함하는, 도 2에 나타낸 전지팩 (10)이 제안되어 있다. 문헌 2에서는 외장 케이스로서 두께가 약 150 ㎛ 내지 200 ㎛인 알루미늄 등을 사용함으로써, 강도가 높은 전지팩을 얻을 수 있다고 기재되어 있다.
[문헌 2] 일본 특허 공개 제2003-303580호 공보
하기 문헌 3에는, 포장체로 외장된 전지 소자 (21); 회로 기판 (24); 전지 소자 (21)의 주위에 설치된 프레임 (22); 및 상기 전지 소자 (21), 회로 기판 (24) 및 프레임 (22)를 외장하는, 상기 전지 소자 (21)을 외장한 포장체보다도 강도가 높은 포장체 (23)을 포함하는, 도 3에 나타낸 구성의 전지팩 (20)이 개시되어 있다. 문헌 3의 전지팩에 사용하는 프레임 (22)는 플라스틱 재료로 형성할 수 있으므로, 전지 강도를 확보함과 동시에 낙하 충격 등의 충격으로부터 전지 소자를 보호할 수 있다.
[문헌 3] 일본 특허 공개 제2004-165134호 공보
또한, 하기 문헌 4에는, 외장체의 일부에 경질의 라미네이트 필름을 사용하고, 이 경질 라미네이트 필름이 전지의 최외층을 구성하는 전지팩이 기재되어 있다.
[문헌 4] 일본 특허 공개 제2005-166650호 공보
도 4a 내지 4c 및 도 5a 및 5b는, 문헌 4의 전지의 제조 중의 구성을 나타내는 모식도이다. 문헌 4에서는 오목부 (31a)을 갖는 연질 라미네이트 필름 (31)과 경질 라미네이트 필름 (32)를 사용하며, 오목부 (31a)에 전지 소자를 수용한다. 그 후, 경질 라미네이트 필름 (32)를 오목부 (31a)의 개구를 피복하도록 배치하고, 연질 라미네이트 필름 (31)과 경질 라미네이트 필름 (32)가 중첩된 전지 소자의 주위 부분을 밀봉한다. 이어서, 도 5b에 나타낸 바와 같이, 전지 소자 (35)를 감싸도록 하여 경질 라미네이트 필름 (32) 및 연질 라미네이트 필름 (31)을 성형하고, 도시하지 않은 회로 기판 및 수지 성형 커버를 설치함으로써 경질 라미네이트 필름 (32)가 최외층을 구성하는 전지팩 (30)을 생성한다. 이러한 전지팩은 부피 효율이 우수하고, 높은 전지 강도를 얻을 수 있다.
그러나, 상술한 관련 기술의 전지팩은 다음과 같은 문제가 있다. 구체적으로, 문헌 2에 기재된 구성을 갖는 전지팩에서는, 라미네이트 필름으로 외장한 전지 소자를, 또한 두께가 약 150 ㎛ 내지 200 ㎛인 외장 케이스에 추가로 수용하기 때문에, 높은 전지 강도를 얻을 수 있지만, 부피 효율이 낮다.
또한, 문헌 3에 기재된 구성을 갖는 전지팩에서는, 프레임을 사용함으로써 높은 전지 강도를 얻을 수 있지만, 부피 효율이 낮다.
또한, 문헌 4에 기재된 구성을 갖는 전지팩에서는, 경질 라미네이트 필름이 성형하기 곤란하기 때문에, 연질 라미네이트 필름과 조합하여 전지 소자를 외장하 여야 한다. 경질 라미네이트 필름과 연질 라미네이트 필름을 겹쳐 밀봉하는 경우, 전지 소자의 주위의 겹쳐진 네 변을 각각 열융착 등으로 밀봉해야 한다. 이 전지 구성에서는, 전지의 전극 단자가 도출된 변인 상부 및 그의 반대측인 저부에서 밀봉폭이 보다 작아지는 것이 불가피하므로, 이들 부분에서 전지 내로 수분이 침입하기 쉽고, 전지 수명의 단축이나 전지 성능의 저하의 문제를 일으킨다.
따라서, 본 발명의 과제는 얇고, 우수한 부피 효율 및 소정의 전지 강도를 모두 가질 뿐 아니라, 밀봉성 및 방열성까지 우수한 전지팩을 제공하는 것이다.
발명의 요약
상기 과제를 해결하기 위해, 제1의 발명은 전지 소자를 가지며, 연질 외장재(57)에 상기 전지 소자를 얹고, 연질 외장재(57)를 꺾어 전지 소자를 외장하고, 전지 소자 주위의 연질 외장재(57)의 세 변을 밀봉한 것인 발전 요소; 발전 요소를 피복하고, 개구를 가지며, 발전 요소의 연질 외장재(57)에 접착된 경질 외장재(41, 80); 및 경질 외장재(41, 80)의 개구에 감합(嵌合)된 커버를 포함하고, 상기 경질 외장재(41, 80)는 외장층, 금속층, 내장층 및 열접착층이 차례로 적층된 4층 구조를 갖고, 상기 열접착층은 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 에틸 아크릴레이트 공중합체, 메틸 아크릴레이트 공중합체, 메타크릴산 공중합체, 메틸 메타크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 에틸렌 비닐 알코올 수지, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지, 산-개질 폴리프로필렌 및 이오노머(ionomer)로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 재료인 전지팩이다.
또한, 제2의 발명은 전지 소자를 가지며, 연질 외장재(57)에 상기 전지 소자를 얹고, 연질 외장재(57)를 꺾어 전지 소자를 외장하고, 전지 소자 주위의 연질 외장재(57)의 세 변을 밀봉한 것인 발전 요소; 발전 요소를 피복하고, 개구를 가지며, 발전 요소의 연질 외장재(57)에 접착된 경질 외장재(41, 80); 및 경질 외장재(41, 80)의 개구에 감합된 커버를 포함하고, 상기 경질 외장재(41, 80)는 외장층, 금속층 및 열접착층이 차례로 적층된 3층 구조를 갖고, 상기 열접착층은 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 에틸 아크릴레이트 공중합체, 메틸 아크릴레이트 공중합체, 메타크릴산 공중합체, 메틸 메타크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 에틸렌 비닐 알코올 수지, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지, 산-개질 폴리프로필렌 및 이오노머로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 재료인 전지팩이다.
제1의 발명에서, 경질 외장재(41, 80)는 4층 구조의 최내측에 열접착층을 가짐으로써, 별도로 접착 부재를 사용하지 않고 연질 외장재(57)에 대한 접착성이 향상된다. 또한, 경질 외장재(41, 80)는 내장층 및 열접착층을 가짐으로써, 연질 외장층 및 커버 각각에 양호하게 접착할 수 있다.
제2의 발명에서, 경질 외장재(41, 80)는 열접착층이 최내측을 구성하고, 내장층을 설치하지 않은 3층 구조를 가짐으로써, 연질 외장재(57) 및 커버 각각에 양호하게 접착할 수 있다.
제1 및 제2의 발명 각각에서, 연질 외장재(57)와 경질 외장재(41, 80)의 접착, 및 경질 외장재(41, 80)와 커버의 접착이 각각 향상된다. 또한, 상기 전지팩은, 연질 외장재(57)로 외장된 발전 요소를 경질 외장재(41, 80)로 더 외장하기 때문에, 높은 밀봉성을 갖고, 발전 요소로의 수분 침입을 방지한다. 또한, 주로 금속으로 형성된 경질 외장재(41, 80)가 전지의 최외층을 구성하기 때문에 방열성이 우수하다.
발명을 실시하기 위한 최선의 형태
이하, 본 발명의 실시형태에 대하여 첨부 도면을 참조하면서 설명한다.
(1) 제1 실시형태
제1 실시형태에서는 외장재로서 4층 구조를 갖는 경질 라미네이트 필름을 사용한 구성을 갖는 전지팩에 대하여 설명한다.
도 6에 본 발명의 일 실시형태에 따른 리튬 이온 중합체 이차 전지용 전지팩의 외관을 보여준다. 이 전지팩 (40)은, 외장재로서의 경질 라미네이트 필름 (41)에 수용된 발전 요소, 수지 성형 커버이고 외장재의 양 말단 개구부에 감합된 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43), 및 필요에 따라 제품 라벨 (46)을 포함한다.
본 명세서에서는 전지 소자를 연질 라미네이트 필름으로 외장한 것을 발전 요소, 발전 요소를 경질 라미네이트 필름 (41)로 외장한 것을 전지셀, 전지셀에 회로 기판을 접속하여 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)을 감압한, 도 6과 같은 구성을 갖는 것을 전지팩이라고 칭한다.
도 7은 전지팩 (40)의 구성을 보여준다. 전지팩 (40)은 전지 소자를 연질 라미네이트 필름으로 외장한 것인 발전 요소 (50), 회로 기판 (44), 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)을 포함하고, 경질 라미네이트 필름 (41)로 피복된 발전 요소 (50)이 전지셀을 구성한다.
상부 커버 (42)는 정극 및 부극이 도출되는 상부에 형성되고, 전지셀의 개구 부에 감합되는 수지 성형 커버이다. 또한, 후부 커버 (43)은 전지의 저부에 설치되고, 전지셀 (45)의 개구부에 감합되는 수지 성형 커버이다. 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)은 전지셀 (45)의 개구부에 감합된 후, 열융착 등으로 전지셀 (45)에 접착된다. 상부 커버 (42)는 서로 감합된 상부 홀더 (42a) 및 하부 홀더 (42b)를 포함하고, 상부 홀더 (42a)와 하부 홀더 (42b) 사이에 회로 기판 (44)가 배치된다.
회로 기판 (44)에는 보호 회로가 미리 장착되어 있고, 보호 회로는 발전 요소 (50)으로부터 도출된 정극 단자 및 부극 단자에 저항 용접, 초음파 용접 등에 의해 접속되어 있다. 보호 회로는 열감 저항 소자(PTC 소자), 써미스터(thermistor)와 같이, 전지가 승온되는 경우에 전지의 전류 회로를 차단하는 온도 보호 소자를 갖는다.
이하, 전지 소자에 대하여 설명한다.
도 8은, 전지팩 (40)에 사용하는 전지 소자 (59)의 구성을 보여준다. 이 전지 소자 (59)는 스트립 정극 (51), 세퍼레이터 (53a), 정극 (51)과 대향하여 배치된 스트립 부극 (52), 및 세퍼레이터 (53b)를 포함하며, 이들은 순서대로 적층되어 길이 방향으로 권회되어 있고, 도시하지 않은 겔상 전해질이 정극 (51) 및 부극 (52)의 양면에 형성되어 있다. 정극 (51)에 접속된 정극 단자 (55a) 및 부극 (52)에 접속된 부극 단자 (55b)(이하, 특정한 전극 단자를 나타내지 않는 경우에는 전극 단자 (55)라고 함)가 전지 소자 (59)로부터 도출되어 있고, 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)의 각각의 양면에는 후에 전지 소자를 외장하는 라미네이트 필름과 의 접착성을 향상시키기 위해 수지편 (56a) 및 (56b)가 피복되어 있다. 전해액을 사용하는 경우에는, 후에 전해액 주액 공정을 실시한다.
이하, 전지 소자 (59)의 재료에 대하여 상세하게 설명한다.
정극
정극 (51)은 정극 집전체 (51b)의 양면 상에 형성된 정극 활성 물질을 함유하는 정극 활성 물질층 (51a)를 포함한다. 정극 집전체 (51b)는 예를 들면, 알루미늄(Al)박, 니켈(Ni)박 또는 스테인레스강(SUS)박 등의 금속박을 포함하도록 구성된다.
정극 활성 물질층 (51a)는, 예를 들면, 정극 활성 물질, 도전제 및 결착제를 포함한다. 이들을 서로 친밀하게 혼합하여 정극 조성물로 하고, 이 정극 조성물을 용제 중에 분산시켜 슬러리를 형성한다. 이어서, 이 슬러리를 닥터 블레이드법 등에 의해 정극 집전체 (51b) 상에 균일하게 도포하고, 고온에서 건조시켜 용제를 제거함으로써 정극 활성 물질 층 (51a)를 형성한다. 정극 활성 물질, 도전제, 결착제 및 용제의 양은, 이들이 균일하게 분산되기만 한다면, 임의적일 수 있다.
정극 활성 물질로는 주로 LiXMO2(식 중, M은 1종 이상의 전이금속을 나타내고, x는 전지의 충방전 상태에 따라 상이하며, 통상 0.05 이상 1.10 이하임)를 포함하는, 리튬과 전이금속의 복합 산화물이 사용된다. 리튬 복합 산화물을 구성하는 전이금속으로는 코발트(Co), Ni 또는 망간(Mn)이 사용된다.
이러한 리튬 복합 산화물의 구체예로는 LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4 및 LiNiyCo1- yO2(0<y<1)가 포함된다. 리튬 복합 산화물의 전이금속 원소의 일부를 다른 원소로 치환하여 얻은 고용체도 사용할 수 있다. 고용체의 예로는 LiNi0.5Co0.5O2 및 LiNi0.8Co0.2O2가 포함된다. 이들 리튬 복합 산화물은 고전압을 발생할 수 있고 에너지 밀도가 우수하다. 또한, 정극 활성 물질로서, TiS2, MoS2, NbSe2 또는 V2O5 등의 리튬을 갖지 않는 금속 황화물 또는 산화물을 사용할 수도 있다.
또한, 도전제로는, 예를 들면, 카본 블랙 또는 흑연 등의 탄소 재료 등이 사용된다. 결착제로는, 예를 들면, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드가 사용된다. 또한, 용제로는, 예를 들면, N-메틸피롤리돈이 사용된다.
정극 (51)은 정극 집전체 (51b)의 한 단부에 스폿 용접 또는 초음파 용접으로 접합된 정극 단자 (55a)를 갖는다. 이 정극 단자 (55a)는 금속박 또는 메쉬상으로 형성된 것이 바람직하지만, 전기화학적 및 화학적으로 안정하고 도전성을 갖는 것이라면, 금속이 아닌 임의의 물질로 형성될 수 있다. 정극 단자 (55a)의 재료의 예로는, Al을 들 수 있다.
부극
부극 (52)는 부극 집전체 (52b)의 양면 상에 형성된 부극 활성 물질을 함유하는 부극 활성 물질층 (52a)를 포함한다. 부극 집전체 (52b)는 예를 들면, 구리(Cu)박, Ni박 또는 스테인레스강박 등의 금속박으로 형성된다.
부극 활성 물질층 (52a)는, 예를 들면, 부극 활성 물질, 및 필요할 경우, 도 전제 및 결착제를 포함한다. 이들을 서로 균일하게 혼합하여 부극 조성물을 제조하고, 이 부극 조성물을 용제 중에 분산시켜 슬러리를 형성한다. 이어서, 이 슬러리를 닥터 블레이드법 등에 의해 부극 집전체 (52b) 상에 균일하게 도포하고, 고온에서 건조시켜 용제를 제거함으로써 부극 활성 물질층 (52a)를 형성한다. 여기서, 부극 활성 물질, 도전제, 결착제 및 용제의 양은, 이들이 균일하게 분산되기만 한다면, 임의적일 수 있다.
부극 활성 물질로는, 리튬 금속, 리튬 합금 또는 리튬을 도핑 및 탈도핑할 수 있는 탄소 재료, 또는 금속계 재료와 탄소계 재료의 복합 재료가 사용된다. 구체적으로 리튬을 도핑 및 탈도핑할 수 있는 탄소 재료의 예로는 흑연, 난흑연화 탄소, 이(易)흑연화 탄소가 포함되고, 보다 구체적으로는, 열분해 탄소류, 코크스류(피치 코크스, 니들 코크스 또는 석유 코크스), 흑연류, 유리상 탄소류, 유기 고분자 화합물 소성체(페놀 수지 또는 푸란 수지 등을 적당한 온도로 소성하여 탄소화한 것), 탄소 섬유 또는 활성탄 등의 탄소 재료를 사용할 수 있다. 또한, 리튬을 도핑 및 탈도핑할 수 있는 재료로는 폴리아세틸렌 또는 폴리피롤 등의 중합체, 또는 SnO2 등의 산화물을 사용할 수 있다.
또한, 리튬과 합금화할 수 있는 재료로는, 다양한 종류의 금속을 사용할 수 있지만, 주석(Sn), 코발트(Co), 인듐(In), Al, 규소(Si) 및 이들의 합금이 일반적으로 사용된다. 금속 리튬을 사용하는 경우에는, 반드시 리튬 분체를 결착제와 혼합하여 도포막을 형성할 필요는 없으며, 압연한 Li 금속판을 사용할 수 있다.
결착제로는, 예를 들면, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 스티렌-부타디엔 고무가 이용된다. 또한, 용제로는, 예를 들면, N-메틸피롤리돈 또는 메틸에틸케톤이 사용된다.
정극 (51)과 마찬가지로, 부극 (52)도 부극 집전체 (52b)의 한 단부에 스폿 용접 또는 초음파 용접에 의해 접합된 부극 단자 (55b)를 갖는다. 이 부극 단자 (52b)는 금속박 또는 메쉬상으로 형성된 것이 바람직하지만, 전기화학적 및 화학적으로 안정하고 도전성을 갖는 것이라면, 금속이 아닌 임의의 물질로 형성될 수 있다. 부극 단자 (52b)의 재료로는, 예를 들면, Cu 및 Ni을 들 수 있다.
또한, 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)는 동일 방향으로부터 도출되어 있는 것이 바람직하지만, 단락 등이 발생하지 않고 전지 성능에 부정적 효과가 없다면, 임의의 방향으로부터 도출될 수 있다. 또한, 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)의 접합 부분은, 전기적 접촉이 이루어지기만 한다면, 접합 장소 및 접합 방법은 상기한 예로 한정되지 않는다.
전해질
전해질로는, 리튬 이온 전지에 일반적으로 사용되는 전해질염과 비수용매를 사용할 수 있다. 비수용매의 구체예로는 에틸렌 카르보네이트(EC), 프로필렌 카르보네이트(PC), γ-부티로락톤, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 에틸메틸 카르보네이트, 디프로필 카르보네이트, 에틸프로필 카르보네이트, 또는 이들 카르보네이트류의 수소를 할로겐으로 치환하여 얻은 용매가 포함된다. 이들 용매는 개별적으로 사용할 수도 있고, 소정의 조성으로 혼합하여 사용할 수도 있다.
전해질염으로는 상기 비수용매에 용해가능한 것이 사용되며, 전해질염은 양이온과 음이온의 조합을 포함한다. 양이온으로는 알칼리 금속이나 알칼리 토금속이 사용된다. 음이온으로는 Cl-, Br-, I-, SCN-, ClO4 -, BF4 -, PF6 -, CF3SO3 -이 사용된다. 구체예로는 LiPF6, LiBF4, LiN(CF3SO2)2, LiN(C2F5SO2)2 및 LiClO4가 포함된다. 전해질염 농도로는, 전해질염이 상기 용매에 용해할 수 있는 한, 특별히 제한이 없지만, 비수용매 중 리튬 이온 농도가 0.4 mol/kg 내지 2.0 mol/kg의 범위인 것이 바람직하다.
겔상 전해질을 사용하는 경우에는, 전해질 및 전해염을 혼합한 전해액을 매트릭스 중합체로 겔화함으로써 겔상 전해질을 얻는다. 매트릭스 중합체로는, 비수용매에 용해된 전해질염을 포함하는 비수전해액과 상용성이 있고, 겔화할 수 있는 임의의 중합체를 사용할 수 있다. 이러한 매트릭스 중합체의 예로는, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리프로필렌 옥사이드, 폴리아크릴로니트릴 또는 폴리메타크릴로니트릴을 반복 단위에 포함하는 중합체가 포함된다. 이러한 중합체는 개별적으로, 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
세퍼레이터
세퍼레이터는, 예를 들면, 폴리프로필렌(PP) 또는 폴리에틸렌(PE) 등의 폴리올레핀계 재료로 형성된 포함하는 다공질막, 또는 세라믹 부직포 등의 무기 재료로 형성된 다공질막을 포함하고, 세퍼레이터는 2종 이상의 다공질막을 적층한 구조를 가질 수 있다. 특히, 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌의 다공질 필름이 가장 바람직 하다.
일반적으로, 사용가능한 세퍼레이터의 두께는 바람직하게는 5 내지 50 ㎛, 보다 바람직하게는 7 내지 30 ㎛이다. 세퍼레이터가 지나치게 큰 두께를 가질 경우, 충전되는 활성 물질의 양이 감소되어 전지 용량이 감소되고, 이온 전도성이 또한 감소하여 전류 특성이 불량해진다. 반대로, 세퍼레이터가 너무 작은 두께를 가질 경우, 막의 기계적 강도가 저하한다.
발전 요소의 제조
다음으로, 겔상 전해질층을 형성한 정극 (51) 및 부극 (52)를 사용하여, 정극 (51), 세퍼레이터 (53a), 부극 (52) 및 세퍼레이터 (53b)를 순서로 적층하여 권회하고, 상기 제조한 겔상 전해질을 정극 (51) 및 부극 (52)에 균일하게 도포하여 전지 소자 (59)를 형성한다.
이어서, 전지 소자 (59)를 연질 라미네이트 필름 (57)로 외장하고, 이 필름을 성형함으로써, 도 9에 나타낸 발전 요소 (50)을 형성한다.
연질 라미네이트 필름 (57)로는, 도 10에 나타낸 구성을 갖는 라미네이트 필름을 사용할 수 있다. 연질 라미네이트 필름 (57)은 방습성 및 절연성을 갖고, 수지 필름으로 형성된 외장층 (62)과 수지 필름으로 형성된 내장층(이하, 종종 실란트층이라고도 함) (63) 사이에 배치된 도면부호 (61)로 표시되는 금속박을 포함하는 다층 필름으로 구성된다.
금속층 (61)에는, 연질의 금속 재료가 사용되고, 외장재의 강도를 향상시키고, 수분, 산소 또는 광이 전지 내로 진입하는 것을 방지하여 내용물을 보호한다. 연질의 금속 재료로는, 중량, 신장성, 가격 및 가공성의 관점에서 알루미늄이 가장 바람직하고, 특히 알루미늄 8021O 또는 8079O가 바람직하다. 금속층 (61)과 외장층 (62), 및 금속층 (61)과 실란트층 (63)는 각각 접착층 (64, 65)를 통해 접착된다. 접착층 (64)는, 필요에 따라, 생략할 수도 있다.
외장층 (62)에는, 우수한 외관, 강인함 및 유연성을 달성하는 관점에서 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 또는 폴리에스테르가 사용된다. 구체적으로, 나일론(Ny), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌 나프탈레이트(PBN)가 사용되며, 이들을 혼합하여 사용할 수도 있다.
실란트층 (63)은 열 또는 초음파에 의해 용융되어 접착하는 부분을 구성하고, 폴리에틸렌(PE), 캐스팅된 폴리프로필렌(CPP), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 나일론(Ny), 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE) 또는 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE)을 사용할 수 있고, 이들을 혼합하여 사용할 수도 있다.
라미네이트 필름의 가장 일반적인 구성은 외장층/금속박/실란트층= Ny/Al/CPP이다. 또한, 이하에 나타낸 바와 같은 다른 일반적인 라미네이트 필름의 구성, 즉, 외장층/금속막/실란트층= Ny/Al/PE, PET/Al/CPP, PET/Al/PET/CPP, PET/Ny/Al/CPP, PET/Ny/Al/Ny/CPP, PET/Ny/Al/Ny/PE, Ny/PE/Al/LLDPE, PET/PE/Al/PET/LDPE 또는 PET/Ny/Al/LDPE/CPP을 채용할 수 있다. 금속박으로는, Al 이외의 금속을 사용할 수도 있다.
도 11에 나타낸 바와 같이, 연질 라미네이트 필름 (57)은 딥 드로잉(deep drawing)에 의해 오목부 (57a)를 형성하고, 이 오목부 (57a)에 전지 소자 (59)를 수용한 후, 연질 라미네이트 필름 (57)을 꺾어 연질 라미네이트 필름 (57)이 오목부 (57a)의 개구부를 피복하도록 한다. 이어서, 꺾인 변을 제외한, 전지 소자 (59)의 주변부의 세 변을 감압하에서 열융착함으로써 발전 요소 (50)을 형성한다.
전해액을 사용한 전지의 경우에는, 이 때 전해액을 주액한다. 우선, 꺾인 변을 제외한 전지 소자의 주변부의 라미네이트 필름의 두 변을 열융착한 후, 밀봉되지 않은 개구부를 통해 소정량의 전해액을 주액하고, 마지막으로 이 개구부를 열융착에 의해 밀봉함으로써 발전 요소를 얻는다.
후속 제조 공정을 고려하여, 발전 요소 (50)의 상부의 불필요한 부분을 트리밍에 의해 제거할 수도 있다. 도 12a 및 도 12b에 나타낸 바와 같이, 도면부호 (P)로 표시한 점선을 따라 트리밍을 실시함으로써, 예를 들면, 상부 커버와 연질 라미네이트 필름 간의 간섭을 감소시킬 수 있다.
전지셀의 제조
이렇게 제조한 발전 요소를 경질 라미네이트 필름 (41)로 외장하여 전지셀 (45)를 형성한다. 우선, 경질 라미네이트 필름 (41)의 구성에 대하여 설명한다.
도 13에 나타낸 바와 같이, 경질 라미네이트 필름 (41)은 방습성 및 절연성을 갖고, 수지 필름으로 형성된 외장층 (72) 및 수지 필름으로 형성된 실란트층 (73) 사이에 배치된 참조 부호 (71)로 표시되는 금속박, 및 실란트층 (73) 상의 열접착층 (74)을 포함하는 다층 필름으로 구성된다.
금속층 (71)에는 경질의 금속 재료가 사용되며, 알루미늄, 스테인레스강, 또는 구리, 티탄, 주석, 아연 또는 니켈로 도금한 철 중에서 적절하게 선택된 재료를 사용할 수 있다. 물론, 알루미늄(Al) 또는 오스테나이트(austenite)계 스테인레스강이 가장 바람직하고, 특히 알루미늄 3003-H18, 3004-H18 또는 1N30-H18, 또는 스테인레스강 SUS304를 바람직하게 사용한다.
외장층 (72)에는, 우수한 외관, 강인함 및 유연성을 달성하는 관점에서 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 또는 폴리에스테르가 사용된다. 구체적으로, 나일론(Ny), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT) 또는 폴리부틸렌 나프탈레이트(PBN)가 사용되며, 이들을 혼합하여 사용할 수도 있다.
실란트층 (73)은 열 또는 초음파에 의해 용융되어 접착하는 부분을 구성하고, 폴리에틸렌(PE), 캐스팅된 폴리프로필렌(CPP), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 나일론(Ny), 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE) 또는 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE)을 사용할 수 있으며, 이들을 혼합하여 사용할 수도 있다.
열접착층 (74)는 별도의 접착용 부재 없이, 연질 라미네이트 필름 (57)로 외장된 발전 요소 (50)를 경질 라미네이트 필름 (41)에 접착한다. 열접착층 (74)로는, 연질 라미네이트 필름 (57)에서 외장층으로 사용되는 Ny, PET 또는 PEN에 대한 접착성이 우수하고, 전지 소자에 부정적인 효과를 갖지 않는 용융 온도를 갖는 수지 재료가 사용된다. 또한, 열접착층 (74)로 사용되는 수지 재료는 실란트층 (73) 에 사용하는 재료보다 낮은 융점을 갖는다.
구체적으로, 에틸렌 비닐 알코올 수지(EVA), 산-개질 폴리프로필렌, 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 에틸 아크릴레이트 공중합체, 메틸 아크릴레이트 공중합체, 메타크릴산 공중합체, 메틸 메타크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지 또는 이오노머를 사용할 수 있고, 이들을 혼합하여 사용할 수도 있다. 열접착층 (74)는 이들 재료를 필름상으로서 실란트층 상에 적층하는 방법, 열에 의해 용융한 수지 재료(핫 멜트 수지)를 실란트층에 도포한 후 냉각하는 방법, 또는 핫 멜트 수지를 용제로 희석하여 실란트층에 도포한 후, 용제를 건조시켜 제거하는 방법을 사용하여 형성할 수 있다.
이러한 경질 라미네이트 필름 (41)에서, 열접착층 (74)는 약 1 내지 5 ㎛의 두께를 갖는다. 금속층 (71)은 전지팩 (40)의 최외층에 사용하여 전지팩 (40)의 강도를 유지하므로, 약 50 내지 100 ㎛의 두께를 갖는다. 외장층 (72)는 약 9 내지 15 ㎛, 실란트층 (73)은 약 25 내지 35 ㎛의 두께를 갖는다.
실란트층 (73)은 후에 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)의 열융착을 실시할 때에 접착층으로서 사용된다. 따라서, 실란트층으로는 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)에 대한 접착성이 우수한 수지 재료를 선택한다. 또한, 실란트층은 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)에 접착할 때 쿠셔닝(cushioning) 효과를 나타낸다. 즉, 발전 요소 (50)의 외장재인 연질 라미네이트 필름 (57)을 경질 라미네이트 필름 (41)에 열접착층 (74)를 통해 접착할 때, 각각 표면에 미세한 요철 을 갖는 라미네이트 필름이 접착할 수 없을 가능성이 있다. 약 25 내지 35 ㎛ 정도의 두께를 갖는 실란트층 (73)이 형성될 경우, 실란트층 (73)은 쿠셔닝으로서 기능하여, 표면의 미세한 요철을 갖는 라미네이트 필름끼리 양호하게 접착시킬 수 있다.
경질 라미네이트 필름 (41)으로 구성된 외장재를 발전 요소 (50)에 접착한다. 우선, 도 14a에 나타낸 바와 같이, 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)을 감싸도록 꺾어, 발전 요소 (50)의 상면에서 경질 라미네이트 필름 (41)의 단부들이 접하도록 한다. 이어서, 히터 블록에 의해 발전 요소 (50)의 상면 및 저면을 열접착층 (74)의 수지 재료가 용융하는 온도로 가압하면서 가열한다. 용융된 열접착층 (74)의 수지 재료는 접착제로서 기능하여, 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)에 접착하고, 도 14b에 나타낸 단면을 갖는 전지셀 (45)을 형성한다.
히터 블록의 온도는 열접착층 (74)의 수지 재료에 따라 달라지지만, 열접착층 (74)의 수지 재료의 용융 온도와 동일하거나 더 높고, 실란트층 (73)에 사용한 수지 재료의 용융 온도보다는 낮다. 히터 블록의 온도가 이 범위일 때, 실란트층 (73)의 수지 재료를 용융시키지 않고, 열접착층 (74)의 수지 재료만을 용융시켜 상기 접착을 달성한다.
120℃보다 높은 가열 온도는 전지 소자 (59)에 부정적으로 영향을 줄 수 있다. 예를 들면, 전지 소자 (59)에 사용되는 세퍼레이터 (53a, 53b)는 일반적으로 약 120℃의 융점을 갖는 폴리에틸렌(PE)으로 제조되므로, 120℃보다 높은 가열 온 도는 전지의 안전성이나 기능의 저하를 야기할 수 있다. 이러한 이유로, 히터 블록에 의한 가열 온도는 약 110℃이다.
경질 라미네이트 필름 (41)은 도 14에 나타낸 바와 같은 구성, 또는 도 15 내지 도 19에 나타낸 구성들 중 어느 하나를 가질 수 있다.
도 15a 및 도 15b는 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)의 저면을 피복하도록 배치하여 전지셀 (45)을 형성하고, 경질 라미네이트 필름 (41)의 단부의 이음매가 전지셀 (45)의 상면에 위치하는 구성을 보여준다. 도 14의 전지셀은 측면부의 형상이 둥근데 반해, 도 15의 전지셀은 실질적으로 직사격형 단면을 갖는다.
도 16a 및 도 16b는 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)의 한쪽 측면부를 피복하도록 배치하여 전지셀 (45)을 형성하고, 전지셀 (45)의 한쪽 측면부에 경질 라미네이트 필름 (41)의 단부의 이음매가 위치하는 구성을 보여준다.
도 17a 및 도 17b는 2장의 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)의 양 측면부를 피복하도록 배치하여 전지셀 (45)을 형성하고, 전지셀 (45)의 상면부 및 저면부에 경질 라미네이트 필름 (41)의 단부의 이음매가 위치하는 구성을 보여준다.
도 18a 및 도 18b는 2장의 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)의 상면부 및 저면부를 각각 피복하도록 배치하여 전지셀 (45)을 형성하고, 전지셀 (45)의 양 측면부에 경질 라미네이트 필름 (41)의 단부의 이음매가 위치하는 구성을 보여준다.
도 19a 및 도 19b는 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)의 저부를 감싸도록 꺾어 전지셀 (45)을 형성한 구성이다. 도 19b는 전지셀 (45)의 측면에서 본 단면도이다.
전지팩의 제조
다음으로, 회로 기판 (44)를 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)에 접속한다. 소정 형상으로 성형된 전지셀 (45)의 상부로부터 도출된 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)를 저항 용접, 초음파 용접 등에 의해 회로 기판 (44) 상에 미리 장착된 보호 회로에 접착한다. 전지셀 (45)와 접속된 회로 기판 (44)는 미리 성형하여 감합한 상부 홀더 (42a) 및 하부 홀더 (42b)를 갖는 상부 커버 (42) 내로 삽입된다.
회로 기판 (44)에는 퓨즈, PTC 소자 또는 써미스터 등의 온도 보호 소자를 포함하는 보호 회로, 전지팩을 식별하기 위한 ID, 및 저항 등이 장착되고, 또한 복수개의 접점부가 회로판에 형성되어 있다. 보호 회로에는, 이차 전지의 감시와 전계 효과 트랜지스터(FET)의 제어를 위한 IC 및 충방전 제어 FET를 포함한 보호 회로가 사용된다.
PTC 소자는 전지 소자와 직렬로 접속되고, 전지의 온도가 설정 온도에 비하여 높을 경우, PTC 소자는 전기 저항을 급격히 높여 전지에 흐르는 전류를 실질적으로 차단한다. 퓨즈나 써미스터도 전지 소자와 직렬로 접속되고, 전지의 온도가 설정 온도보다 높을 경우, 전지에 흐르는 전류를 차단한다. 이차 전지의 단자 전압이 4.3 내지 4.4 V를 초과하면, 전지가 발열 또는 발화를 일으킬 수 있는 위험이 있다. 따라서, 이차 전지를 감시하고 FET를 제어하는 IC 및 충방전 제어 FET를 포함하는 보호 회로는 이차 전지의 전압을 감시하여 전압이 4.3 내지 4.4 V를 초과하면 충전 제어 FET를 스위치 오프하여 충전을 금지한다. 또한, 이차 전지의 단자 전압이 방전 금지 전압 이하까지 과방전하여 이차 전지 전압이 0 V가 되면, 이차 전지가 내부 쇼트를 일으켜 재충전이 불가능해질 가능성이 있다. 따라서, 보호 회로는 이차 전지 전압을 감시하여 방전 금지 전압을 하회하면 방전 제어 FET를 스위치 오프하여 방전을 금지한다.
전지셀 (45)와 접합한 회로 기판 (44)는 미리 사출 성형에 의해 성형된 상부 홀더 (42a) 및 하부 홀더 (42b) 둘 다로 피복하고, 하부 홀더 (42b)는 상부 홀더 (42a)에 감합함으로써 상부 커버 (42)에 수용한다. 이어서, 하부 홀더 (42b)가 전지셀 (45)에 가까운 위치가 되도록 상부 커버 (42)을 움직이고, 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)가 전지셀 (45) 내에서 굴곡하도록 하여 전지셀 (45)의 상부의 개구부에 상부 커버 (42)를 감합한다.
이어서, 히터 헤드에 의해 상부 커버 (42)와 전지셀 (45)의 감합부를 가열하여 상부 커버 (42)와 전지셀 (45)를 열융착에 의해 접착한다. 이 때, 히터 헤드의 온도는 전지셀 형성시의 온도보다 높고, 실란트층 (73)의 수지 재료의 용융 온도와 동일하거나 또는 더 높으므로, 상부 커버 (42)는 열접착층 (74)가 아니라 실란트층 (73)과 접착된다.
경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)에 접착할 때 가열된 열접착층 (74)는 감합되는 상부 커버 (42)에 밀려서 전지셀 (45) 안으로 이동한다. 상술한 바와 같이, 열접착층 (74)에는 실란트층 (73)에 비하여 낮은 용융 온도의 수지 재료를 사용하기 때문에, 경질 라미네이트 필름 (41)을 발전 요소 (50)에 접착시에는 열접착층 (74)만이 용융된다. 따라서, 상부 커버 (42)를 접착하기 위해 사용하는 실란트층 (73)을 이동시키지 않고 열접착층 (74)를 이동하여 실란트층 (73)을 노출시킬 수 있다.
이 때, 필요에 따라, 발전 요소 (50)과 상부 커버 (42)의 간극에 접착제 또는 핫 멜트 수지를 주입할 수도 있다. 이 경우, 미리 상부 커버 (42)에 접착제 또는 핫 멜트 수지의 주입구를 형성한다. 접착제 또는 핫 멜트 수지를 사용함으로써, 전지셀 (45)와 상부 커버 (42)의 접착성이 보다 향상된다. 핫 멜트 수지를 주입하는 경우에는, 회로 기판 (44)가 수지의 열로 인해 변형되거나 손상되지 않도록 주의해야 한다.
이어서, 전지셀 (45)의 저부에 후부 커버 (43)을 감합하고, 히터 헤드에 의해 후부 커버 (43)과 전지셀 (45)의 감합부를 가열하여 후부 커버 (43)과 전지셀 (45)를 열융착에 의해 접착한다. 이 경우에도 상부 커버 (42)의 경우와 마찬가지로, 열접착층 (74)는 감합되는 후부 커버 (43)에 밀려서 전지셀 (45) 안으로 이동하고, 후부 커버 (43)이 노출된 실란트층 (73)에 접착한다.
이 때, 상부 커버 (42)의 경우와 마찬가지로, 필요에 따라, 발전 요소 (50)과 후부 커버 (43)의 간극에 접착제 또는 핫 멜트 수지를 주입할 수도 있다. 이 경우에도 미리 후부 커버 (43)에 접착제 또는 핫 멜트 수지의 주입구를 형성한다. 상부 커버 (42)와 후부 커버 (43)의 감합 및 열융착 공정을 동시에 행할 수도 있 다.
또한, 미리 성형된 부재를 후부 커버 (43)으로서 이용할 수도 있고, 전지셀 (45)를 금형 내에 설치하고, 저부에 핫 멜트 수지를 유입시킴으로써 전지셀 (45)와 일체로 성형하는 방법을 사용할 수도 있다.
금속층 (71)의 내층으로서, 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)과 접착성이 우수한 수지 재료로부터 실란트층 (73)을 형성하고, 또한 실란트층 (73)의 내층으로서, 연질 라미네이트 필름 (57)의 외장재 (62)와 접착성이 우수하고, 실란트층 (73)보다 용융 온도가 낮은 수지 재료로부터 열접착층 (74)를 형성함으로써, 발전 요소 (50)과 경질 라미네이트 필름 (41), 및 전지셀 (45)와 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)를 각각 양호하게 접착할 수 있으므로, 파손되기 어려운 구조를 갖는 전지팩 (40)이 얻어진다.
마지막으로, 전지팩 (40)의 경질 라미네이트 필름 (41)의 단부의 이음매를 피복하도록 제품 라벨을 전지팩상에 점착함으로써, 도 6에 나타낸 전지팩 (40)을 얻는다. 제품 라벨 (46)은 필요에 따라 전지팩에 설치할 수 있다.
제품 라벨 (46) 대신, 경질 라미네이트 필름 (41)에 인쇄 또는 베이킹 도장 등을 실시할 수도 있다. 예를 들면, 도 20에 나타낸 바와 같이, 경질 라미네이트 필름 (41)의 외장층 (72)의 내측면(금속박 측면)에 원하는 도안 또는 문자를 인쇄한 인쇄층 (77)을 형성하여, 외장층 (72)를 통해 인쇄가 보이도록 할 수도 있다. 이 경우, 도안 또는 문자 등은 반전하여 인쇄한다. 또한, 도 21에 나타낸 바와 같이, 금속층 (71)의 외측면에 레이저 등을 사용하여 에 의한 베이킹 도막 (78)을 형 성할 수도 있다. 이 경우, 경질 라미네이트 필름은 경질 라미네이트 필름의 외장층 (72), 및 외장층 (72)와 금속층 (71)을 접착하는 접착층 (75)를 형성하지 않고, 베이킹 도막 (78)을 갖는 금속층 (71)을 노출시키는 구성을 가질 수 있다.
이렇게 제조한 전지팩 (40)은 외부 충격 강도를 확보할 수 있다.
예를 들면, 문헌 4의 전지팩에서는, 전지 소자의 주위 네 변을 모두 열융착할 필요가 있고, 전지 내로 수분이 침입하는 문제가 있었다. 이와 대조적으로, 본 발명의 일 실시형태에 의한 발전 요소는 단지 세 변, 즉, 상부 및 양 측면부만을 열융착한다. 밀봉폭을 좁아야 하는 저부를 밀봉할 필요가 없으므로, 전지 내로 수분이 침입하는 문제가 방지된다.
또한, 외장에 경질 라미네이트 필름과 같은 금속재를 사용한 전지에 못을 관통시키는 경우에도, 전지 표면에서만 발열이 일어나고 방열이 촉진되어 전지 내부의 발열을 억제할 수 있어, 보다 안전한 전지팩을 제공할 수 있다.
(2) 제2 실시형태
제2 실시형태에서는 외장재로서 3층 구조의 경질 라미네이트 필름을 갖는 전지팩에 대하여 설명한다.
제2 실시형태에 의한 전지팩의 팩 구성은, 도 6 및 도 7에 나타낸 상기 제1 실시형태의 구성과 동일하다. 또한, 전지 소자 및 발전 요소도 제1 실시형태와 동일하기 때문에 설명을 생략한다.
전지셀의 제조
발전 요소 (50)을 도 22에 나타낸 3층 구조를 갖는 경질 라미네이트 필름 (80)으로 외장하여 전지셀을 형성한다. 우선, 경질 라미네이트 필름 (80)의 구성에 대하여 설명한다.
도 22에 나타낸 바와 같이, 제2 실시형태에서의 경질 라미네이트 필름 (80)은 방습성 및 절연성을 갖고, 수지 필름을 포함하는 외장층 (82) 및 열접착층 (83)의 사이에 배치된 도면부호 (81)로 표시되는 금속박을 포함하는 다층 필름으로 구성된다.
금속층 (81) 및 외장층 (82)로는, 제1 실시형태와 동일한 재료를 사용할 수 있다.
열접착층 (83)은 별도로 접착용 부재 없이, 연질 라미네이트 필름 (57)로 외장된 발전 요소 (50)을 경질 라미네이트 필름 (80)에 접착한다. 제2 실시형태에서는, 발전 요소 (50)의 외장층 (62)을 위한 수지 재료, 예컨대, Ny, PET 또는 PEN, 및 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)을 위한 수지 재료, 예컨대, PP 각각에 대해 접착성이 우수하고, 반응성이 높은 재료를 열접착층 (83)에 사용함으로써, 제1 실시형태에서 형성된 실란트층 (73)을 사용하지 않고 전지팩을 제조할 수 있다.
열접착층의 재료로는, 구체적으로, 산-개질 폴리프로필렌, 이오노머 수지, 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 에틸 아크릴레이트 공중합체, 메틸 아크릴레이트 공중합체, 메타크릴산 공중합체, 메틸 메타크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 에틸렌 비닐 알코올 수지, 폴리아미드 또는 폴리에스테르를 사용할 수 있고, 그 중에서도, 산-개질 폴리프로필렌, 이오노머 수지 및 에틸렌 비닐 알코올 수지가 특히 바람직하다. 이들 재료는 핫 멜트제, 필름 또 는 내후성의 점착제로서 사용할 수 있다.
제2 실시형태에서의 경질 라미네이트 필름 (80)에서, 열접착층 (83)의 두께는 약 25 내지 35 ㎛이다. 금속층 (81) 및 외장층 (82)는 각각 제1 실시형태와 동등한 두께를 가질 수 있다. 제1 실시형태에서는 경질 라미네이트 필름 (41)의 열접착층 (74)의 두께가 1 내지 5 ㎛이지만, 제2 실시형태에서는 열접착층 (83)을 더욱 두껍게 함으로써, 열접착층 (83) 자체가 쿠셔닝 효과를 갖게 하여 접착성을 높인다.
경질 라미네이트 필름 (80)으로 형성된 외장재를 발전 요소 (50)에 접착한다. 제1 실시형태와 마찬가지로, 경질 라미네이트 필름 (80)을 발전 요소 (50)을 감싸도록 꺾어, 발전 요소 (50) 상면에서 경질 라미네이트 필름 (80)의 단부들이 접하도록 한다. 이어서, 히터 블록에 의해 발전 요소 (50)의 상면 및 저면을 열접착층 (83)의 수지 재료가 용융되는 온도로 가압하면서 가열한다. 용융된 수지 재료는 접착제로서 기능하여, 경질 라미네이트 필름 (80)을 발전 요소 (50)을 접착하여, 전지셀을 형성한다.
히터 블록의 온도는 열접착층의 수지 재료에 따라 달라지지만, 열접착층 (83)의 수지 재료의 용융 온도와 동일하거나 또는 그보다 높을 수 있다. 120℃ 초과의 가열 온도는 전지 소자 (59)에 부정적인 영향을 줄 수 있다. 이러한 관점에서, 히터 블록의 가열 온도의 상한은 약 110℃인 것이 바람직하다.
전지팩의 제조
다음으로, 회로 기판 (44)를 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)와 접속한 다. 회로 기판 (44)를 정극 단자 (55a) 및 부극 단자 (55b)에 접속하는 방법은 제1 실시형태와 동일하기 때문에 설명을 생략한다.
회로 기판 (44)가 수용된 상부 커버 (42)는 전지셀 (90)의 상부 개구부에 감합된다. 이어서, 히터 헤드에 의해 상부 커버 (42)의 감합부를 가열하여, 상부 커버 (42)를 전지셀 (90)에 열융착한다. 제2 실시형태에서는 열접착층 (83)의 수지 재료로서 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)과의 접착성이 우수한 수지 재료를 사용하기 때문에, 상부 커버 (42)는 열접착층 (83)과 접착된다. 후부 커버 (43)도 상부 커버 (42)와 동일하게 전지셀 (90)과 접착할 수 있다.
이 때, 필요에 따라, 발전 요소 (50)과 상부 커버 (42)의 간극에 접착제 또는 따뜻하게 한 수지 재료(핫 멜트 수지)를 주입할 수도 있다. 이 경우, 미리 상부 커버 및 후부 커버에 접착제 또는 핫 멜트 수지의 주입구를 형성한다. 접착제 또는 핫 멜트 수지를 사용함으로써, 전지셀 (90)과 상부 커버 (42) 및 후부 커버 (43)의 접착성이 보다 향상된다. 상부 커버 (42)로부터 핫 멜트 수지를 주입하는 경우에는 회로 기판이 수지의 열로 변형되거나 손상되지 않도록 주의해야 한다.
또한, 후부 커버 (43)은 미리 성형된 부재를 이용할 수도 있고, 전지셀 (90)을 금형에 설치하고 저부에 핫 멜트 수지를 유입시킴으로써 전지셀 (90)과 일체로 성형하는 방법을 사용할 수도 있다.
이상, 3층 구조의 경질 라미네이트 필름 (80)을 외장재로서 이용한 제2 실시형태의 전지팩 (90)에 대하여 설명하였다. 열접착층 (83)에 사용하는 수지 재료를 절적하게 선택함으로써, 실란트층 없이도 외부 충격 강도를 확보할 뿐 아니라, 방 습성 및 방열성까지 충분히 구비한 것이 이점인 보다 안전한 전지팩을 제공할 수 있다.
실시예
이하, 실시예를 참조하여 본 발명을 구체적으로 설명하지만, 실시예는 본 발명의 범위를 제한하는 것으로 이해되어서는 안된다.
(I) 열접착성 시험
실란트층 및 열접착층에 상이한 수지 재료를 사용하여 제조한, 3층 또는 4층 구조의 경질 라미네이트 필름을 사용하여 하기 항목 (a) 내지 (c)의 측정을 각각 행하였다.
실시예 1-1 내지 1-34 및 비교예 1-1 및 1-2의 경질 라미네이트 필름을 각각 금속층에 Al, 외장층에 Ny를 사용하고, 실란트층 및 열접착층은 하기 표 1에 나타낸 재료를 사용하여 제조하였다. 외장층 및 실란트층은 필름상의 재료를 접착층을 통해 금속박에 점착하여 형성하고, 열접착층은 핫 멜트 수지를 용제로 희석하고 희석된 수지를 실란트층에 도포한 후, 건조시켜 형성하였다.
Figure 112006089375215-pat00001
(a) 박리 강도 시험 1
각 실시예 및 비교예의 경질 라미네이트 필름을, 외장층에 Ny, 금속층에 Al(8021O), 실란트층에 CPP를 이용한 연질 라미네이트 필름으로 외장한 발전 요소에 열융착으로 접착한 후, 경질 라미네이트 필름과 발전 요소의 박리 강도를 측정하였다. 발전 요소에 점착한 경질 라미네이트 필름 박리 강도는 JIS K6854-2(박리 접착 강도 시험 방법 제2부)에 준한 180° 박리법에 의해 측정하였다.
(b) 박리 강도 시험 2
각 실시예 및 비교예의 경질 라미네이트 필름을, 폴리프로필렌을 사출 성형하여 형성한 성형체와 열융착으로 접착한 후, 경질 라미네이트 필름과 성형체 간의 박리 강도를 측정하였다. 박리 강도는 JIS K6854-2(박리 접착 강도 시험 방법 제2부)에 준한 180° 박리법에 의해 측정하였다.
(c) 낙하 시험
각 실시예 및 비교예의 경질 라미네이트 필름을, 외장층에 Ny, 금속층에 Al(8021O), 실란트층에 CPP를 사용한 연질 알루미늄 라미네이트 필름으로 외장한 발전 요소에 열융착으로 접착하여 전지셀을 형성하였다. 이어서, 폴리프로필렌을 사출 성형하여 제조한 상부 커버 및 후부 커버를 전지셀에 감합하고, 열융착에 의해 접착하여 시험용 전지팩을 제조하였다. 이 전지팩을 이용하여 낙하 시험을 행한다. 낙하 시험은 전지팩을 1 m의 높이로부터 10회 낙하시켜, 경질 라미네이트 필름 또는 상부 커버 및 후부 커버의 박리 여부를 육안으로 확인하였다.
하기 표 2에 측정 결과를 나타내었다. 박리 강도가 2.0 N/15 mm 이상인 전지팩이 신뢰성이 있는 것이다.
Figure 112006089375215-pat00002
표 2로부터 명백한 바와 같이, 반응성이 높은 산-개질 폴리프로필렌, 이오노머 수지 또는 에틸렌 비닐 알코올을 금속박 내면에 직접 형성한 경질 라미네이트 필름은, 연질 라미네이트 필름의 외장층 및 수지 성형 커버 각각에 대해 우수한 접착성을 갖는다.
또한, 예를 들어, 실시예 3, 13 및 23으로부터 알 수 있는 바와 같이, 열접착층으로서 동일한 재료로 형성되고 실란트층이 CPP 또는 PE로 형성된 경질 라미네이트 필름이, 연질 라미네이트 필름의 외장층 및 수지 성형 커버 각각에 대해 보다 접착성이 향상된다. 연질 라미네이트 필름의 외장층에 대한 경질 라미네이트 필름의 접착이 개선된 이유는 쿠셔닝 효과가 향상되어 미소한 요철이 있는 면들을 유리하게 접착시키기 때문이고, 수지 성형 커버에 대한 경질 라미네이트 필름의 접착이 개선된 이유는 수지 성형 커버 재료와 보다 접착성이 양호한 재료를 경질 라미네이트 필름에 사용하였기 때문이라고 생각된다.
대조적으로, 열접착층이 없는 비교예 1 및 비교예 2의 전지팩에서는, 수지 성형 커버와의 접착성은 양호하지만, 외장인 경질 라미네이트 필름에 박리가 발생하였다. 이로부터 경질 라미네이트 필름 내측면에 열융착층이 없고 실란트층만 있는 경우, 연질 라미네이트 필름의 외장층에 대해서는 접착성이 불량하다는 것이 명백하다.
(II) 전지 팽창 측정
본 발명에 따라 제조한 겔상 전해질을 갖는 전지팩, 및 문헌 4에 기재된 구성을 갖고 겔상 전해질을 갖는 전지팩에 대하여, 전지 내로의 수분 침입에 의한 전지 팽창의 발생을 측정하였다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명한다. 우선, 전지 소자를 제조한다.
실시예 2-1
발전 요소의 제조
정극의 제조
코발트산리튬(LiCoO2) 92 중량％, 분말상 폴리비닐리덴 플루오라이드 3 중량％, 및 분말상 흑연 5 중량％를 서로 친밀하게 혼합하고, N-메틸피롤리돈에 분산시켜 슬러리상의 정극 조성물을 제조하였다. 이 정극 조성물을 정극 집전체가 되는 Al박의 양면에 균일하게 도포하고, 100℃에서 24시간 감압 건조함으로써 정극 활성 물질층을 형성하였다.
이어서, 이것을 롤 프레스기로 가압 성형함으로써 정극 시트를 형성하고, 이 정극 시트를 스트립으로 절단하여 정극을 얻었고, 활성 물질이 도포되지 않은 부분에 Al 리본 리드를 용접하였다.
부극의 제조
인조 흑연 91 중량％ 및 분말상 폴리비닐리덴 플루오라이드 9 중량％를 서로 친밀하게 혼합하고, N-메틸피롤리돈에 분산시켜 슬러리상의 부극 조성물을 제조하였다. 이어서, 이 부극 조성물을 부극 집전체가 되는 동박의 양면에 균일하게 도포하고, 120℃에서 24시간 감압 건조함으로써 부극 활성 물질층을 형성하였다.
이어서, 이것을 롤 프레스기로 가압 성형함으로써 부극 시트를 형성하고, 이 부극 시트를 스트립으로 절단하여 부극을 얻었고, 활성 물질이 도포되지 않은 부분에 Ni 리본 리드를 용접하였다.
겔상 전해질의 제조
헥사플루오로프로필렌이 6.9％의 양으로 공중합된 폴리비닐리덴 플루오라이드, 비수전해액, 및 희석 용제로서의 디메틸 카르보네이트(DMC)를 서로 혼합하고, 교반으로 용해시켜 졸상의 전해질 용액을 얻었다. 전해액은 에틸렌 카르보네이트 및 프로필렌 카르보네이트를 6:4의 중량비로 혼합하고, LiPF6 및 LiBF4를 혼합 용제에 각각의 농도가 0.8 mol/kg 및 0.2 mol/kg이 되도록 용해하여 제조하였다. 전해액 중 성분들의 중량비는 폴리비닐리덴 플루오라이드:전해액:DMC=1:6:12였다. 이어서, 얻어진 졸상의 전해질 용액을 정극 및 부극의 양면에 균일하게 도포하였다. 그 후, 용제를 제거하여 정극 및 부극 각각의 양면에 겔상 전해질층을 형성하였다.
다음으로, 양면에 겔상 전해질층이 형성된 스트립 정극과, 양면에 겔상 전해질층이 형성된 스트립 부극을 세퍼레이터를 통해 길이 방향으로 권회함으로써 전지 소자를 얻었다. 세퍼레이터로는, 두께 10 ㎛ 및 기공률 33％의 다공질 폴리에틸렌 필름을 사용하였다.
이렇게 제조한 전지 소자를 연질 라미네이트 필름으로 외장하고, 전지 소자 주변의 연질 라미네이트 필름의 세 변(양 측면부 및 상부)을 열융착에 의해 밀봉하여 발전 요소를 제조하였다. 이 때, 상부의 밀봉폭은 2.0 mm, 측면부의 밀봉폭은 3.0 mm이었다. 연질 라미네이트 필름으로는, 금속층에 알루미늄(8021O), 외측 수지층에 Ny, 내측 수지층에 CPP를 사용한 것을 사용하였다.
전지팩의 제조
이어서, 발전 요소를 경질 라미네이트 필름으로 외장하고, 이들을 히터 블록으로 접착하였다. 경질 라미네이트 필름으로는, 금속층에 알루미늄(3003-H18), 외측 수지층에 Ny, 실란트층에 CPP, 열접착층에 EVA를 사용한 것을 사용하였다. 이어서, 정극 단자 및 부극 단자를 회로 기판과 접속하고, 그것을 상부 커버에 수용한 후, 상부 커버 및 후부 커버를 감합하고, 다시 히터 블록으로 가열하여 전지팩을 제조하였다.
비교예 2-1
실시예 2-1에서 제조한 것과 동일한 전지 소자를 연질 라미네이트 필름에 설치한 오목부에 수용하고, 오목부를 경질 라미네이트 필름으로 피복하였다. 연질 라미네이트 필름으로는, 금속층에 알루미늄(8021O), 외측 수지층에 Ny, 내측 수지층에 CPP를 사용한 것을 사용하였다. 경질 라미네이트 필름으로는, 금속층에 알루미늄(3003-H18), 외측 수지층에 Ny, 실란트층에 CPP를 사용한 것을 사용하였다.
이어서, 전지 소자 주변의 라미네이트 필름의 네 변(양 측면부, 상부 및 저부)을 열융착에 의해 밀봉하였다. 이 때, 상부 및 저부 각각의 밀봉폭은 2.0 mm, 측면부의 밀봉폭은 3.0 mm로 하였다. 이어서, 전지 소자를 금형에 수용하고, 양 측면부를 전지 소자를 감싸도록 꺾고, 양 측면부의 단부의 이음매를 오목부 상에서 열융착하여 전지셀을 형성하였다. 이 때, 오목부 상에 점착 시트를 설치하여, 양 측면부가 오목부에 접착되도록 하였다. 이어서, 정극 단자 및 부극 단자를 회로 기판에 접속하고, 얻어진 전지셀을 상부 커버에 수용한 후, 상부 커버 및 후부 커버를 감합하고, 다시 히터 블록으로 가열하여 전지팩을 제조하였다.
(d) 전지 팽창의 측정
우선 실시예 2-1 및 비교예 2-1의 각 전지팩에 대하여 전지 두께를 측정한 후, 정전류 정전압 충전을 행하였다. 구체적으로, 0.1C에서 정전류 충전을 행하고, 단자간 전압이 4.2 V에 도달한 시점에서 정전압 충전으로 전환하였다. 충전은 정전압 충전을 개시한 후, 2.5 시간 경과한 시점에서 종료하였다. 이어서, 온도 60℃, 상대 습도 90％의 분위기하에서 30일간 보존한 후, 다시 전지 두께를 측정하였다. 전지 팽창은 하기 식으로부터 구하였다.
전지 팽창(mm) = 보존 후 전지 두께 - 보존 전 전지 두께
하기 표 3에 측정 결과를 나타내었다.
Figure 112006089375215-pat00003
상기 결과로부터, 세 변을 열융착한 발전 요소를 이용한 실시예 2-1의 전지팩에서는 전지 팽창이 0.1 mm로 작은데 반해, 네 변을 열융착한 발전 요소를 이용한 비교예 2-1의 전지팩에서는 전지 팽창이 0.5 mm로 실시예 2-1에 비하여 컸다.
이것의 이유는 다음과 같다고 생각된다. 전지의 상부 및 저부와 같이, 구조 상 밀봉폭을 작게 취해야만 하는 부분에서는 수분이 침입하기 쉽다. 실시예 2-1의 전지팩에서는 상부가 밀봉되었지만, 비교예 2-1의 전지팩에서는 상부 및 저부가 각각 밀봉되었다. 따라서, 수분이 비교예 2-1의 전지팩 내로 들어가, 전지팩 내부에서 기체가 발생하여 상당한 전지 팽창이 유발되었다.
(III) 누액 시험
본 발명에 따라 제조한 전해액을 갖는 전지팩과, 문헌 4에 기재된 구성을 갖고 전해액을 갖는 전지팩에 대하여 각각 프레스 시험을 실시하고 각각 누액의 유무를 확인하였다.
이하, 본 발명을 설명한다. 우선, 전지 소자를 제조한다.
실시예 3-1
겔상 전해질 대신 전해액을 사용한 것 이외에는 실시예 2-1과 실질적으로 동일한 구성을 갖는 전지팩을 제조하였다. 이하, 전해액의 제조 방법 및 발전 요소의 제조 순서에 대해 설명한다.
전해액의 제조
용매로는, 에틸렌 카르보네이트 및 프로필렌 카르보네이트를 6:4의 중량비로 혼합한 혼합 용매를 사용하고, 전해질염으로서 LiPF6 및 LiBF4를 각각의 농도가 0.8 mol/kg 및 0.2 mol/kg가 되도록 혼합 용제에 용해하여 전해액을 제조하였다.
전지팩의 제조
다음으로, 정극 및 부극을 세퍼레이터를 통해 길이 방향으로 권회함으로써 전지 소자를 얻었다. 세퍼레이터로는 두께 10 ㎛ 및 기공률 33％의 다공질 폴리에틸렌 필름을 사용하였다.
이렇게 제조한 전지 소자를 연질 라미네이트 필름으로 외장하고, 전지 소자 주변의 연질 라미네이트 필름의 두 변(측면부 및 상부)을 열융착에 의해 밀봉하였다. 이어서, 밀봉하지 않은 개구부로부터 전해액을 주액하고, 그 후 이 개구부를 밀봉하여 발전 요소를 제조하였다.
비교예 3-1
겔상 전해질 대신 전해액을 사용한 것 이외에는 상술한 비교예 2-1과 실질적으로 동일한 구성을 갖는 전지팩을 제조하였다. 전해액은 실시예 3-1에서 사용한 것과 동일한 전해질을 사용하였다.
전지팩의 제조
실시예 3-1에서 제조한 것과 동일한 전지 소자를 연질 라미네이트 필름에 형성된 오목부에 수용하고, 오목부를 경질 라미네이트 필름으로 피복하였다. 이어서, 전지 소자 주변의 라미네이트 필름의 세 변(측면부, 상부 및 저부)을 열융착하였다. 이 때, 상부 및 저부 각각의 밀봉폭은 2.0 mm, 측면부의 밀봉폭은 3.0 mm였다. 이어서, 밀봉하지 않은 개구부로부터 전해액을 주액하고, 그 후 이 개구부를 밀봉하였다.
이어서, 전지 소자를 금형에 수용하고, 양 측면부를 전지 소자를 감싸도록 꺾은 후, 전지팩 상하로부터 가열 및 가압하여 열융착함으로써 전지셀을 형성하였다. 이 때, 오목부 상에 점착 시트를 설치해 두어, 양 측면부가 오목부에 접착되도록 하였다. 이어서, 정극 단자 및 부극 단자를 회로 기판에 접속하고, 회로 기판을 상부 커버에 수용한 후, 상부 커버 및 후부 커버를 감합하고, 다시 히터 블록으로 가열하여 전지팩을 제조하였다.
(e) 프레스 시험
실시예 3-1 및 비교예 3-1의 각각의 전지 상에 1.0 t의 압력을 가하여 누액의 유무를 확인하였다. 실시예 3-1 및 비교예 3-1의 각각의 전지에 대하여, 100개씩 시험을 행하여 누액율을 측정하였다.
하기 표 4에 측정 결과를 나타내었다.
Figure 112006089375215-pat00004
상기 결과로부터, 실시예 3-1의 전지는 비교예 3-1의 전지팩에 비하여 누액율이 낮다는 것을 알 수 있다.
(IV) 전지 강도 시험
본 발명의 구성을 가지며, 경질 라미네이트 필름에 상이한 금속박을 사용한 전지팩을 제조하고, 낙하 시험을 행함으로써 그의 전지팩 강도를 확인하였다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명한다. 우선, 전지 소자를 제조한다.
실시예 4-1
전지팩의 제조
실시예 2-1과 동일한 재료 및 순서를 사용하여 전지팩을 제조하였다. 경질 라미네이트 필름으로는, 금속층에 두께 100 ㎛의 알루미늄(3003-H18), 외측 수지층에 Ny, 실란트층에 CPP, 열접착층에 EVA를 사용한 것을 사용하였다.
실시예 4-2
경질 라미네이트 필름의 금속층을 알루미늄(3004-H18)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 4-3
경질 라미네이트 필름의 금속층을 알루미늄(1N30-H18)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 4-4
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 80 ㎛의 주석 도금을 실시한 철(양철)로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 4-5
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 80 ㎛의 아연 도금을 실시한 철(함석 시트강)로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 4-6
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 80 ㎛의 니켈 도금을 실시한 철로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 4-7
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 60 ㎛의 티탄으로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 4-8
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 60 ㎛의 구리로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 4-9
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 50 ㎛의 스테인레스강(SUS304)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
비교예 4-1
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 40 ㎛의 스테인레스강(SUS304)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
비교예 4-2
경질 라미네이트 필름의 금속층을 알루미늄(1N30-O)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
비교예 4-3
경질 라미네이트 필름의 금속층을 두께 200 ㎛의 알루미늄(1N30-O)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 4-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
(f) 낙하 시험
실시예 4-1 내지 4-9 및 비교예 4-1 내지 4-3의 각 전지팩을 1 m의 높이로부터 낙하시킨 후, 전지팩의 변형 여부를 육안으로 확인하였다.
하기 표 5에 측정 결과를 나타내었다.
Figure 112006089375215-pat00005
상기 결과로부터, 경질의 금속 재료를 사용한 각 실시예의 전지팩에서는 낙하 시험에 있어서 변형이 적은 반면, 연질의 금속 재료를 사용한 비교예의 전지팩에서는 변형이 큼을 알 수 있다. 또한, 두께가 얇은 경질 금속 재료를 사용한 비교예 4-1의 경우, 전지가 변형되기 쉽다. 따라서, 50 ㎛ 이상의 두께를 갖는 경질의 금속 재료를 사용하는 것이 바람직하다.
(V) 못 관통 시험(Nail penetration test)
본 발명의 구성을 갖는 전지팩, 및 연질 라미네이트 필름으로 전지 소자를 외장한 발전 요소를 플라스틱제의 몰드 케이스에 수용한 전지에 대해, 못 관통 시험을 행하여 시험 후의 전지의 발열 온도를 측정하였다. 본 발명의 구성을 갖는 전지팩의 경우, 경질 라미네이트 필름의 금속층에 상이한 재료를 사용하여 다양한 전지팩을 제조하였다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명한다. 우선, 전지 소자를 제조한다.
실시예 5-1
전지팩의 제조
실시예 2-1과 동일한 재료 및 순서를 사용하여 전지팩을 제조하였다. 경질 라미네이트 필름으로는, 금속층에 두께 100 ㎛의 알루미늄(3003-H18), 외측 수지층에 Ny, 실란트층에 CPP, 열접착층에 EVA를 사용한 것을 사용하였다.
실시예 5-2
경질 라미네이트 필름의 금속층을 알루미늄(3004-H18)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 5-3
경질 라미네이트 필름의 금속층을 알루미늄(1N30-H18)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 5-4
경질 라미네이트 필름의 금속층을 주석 도금을 실시한 철(양철)로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 5-5
경질 라미네이트 필름의 금속층을 아연 도금을 실시한 철(함석 시트강)로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 5-6
경질 라미네이트 필름의 금속층을 니켈 도금을 실시한 철로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 5-7
경질 라미네이트 필름의 금속층을 티탄으로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 5-8
경질 라미네이트 필름의 금속층을 구리로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
실시예 5-9
경질 라미네이트 필름의 금속층을 스테인레스강(SUS304)으로 형성한 것 이외에는, 실시예 5-1과 실질적으로 동일한 방식으로 전지팩을 제조하였다.
비교예 5-1
실시예 2-1과 동일한 발전 요소에 회로 기판을 접속하고, 이 발전 요소를 폴리프로필렌제의 몰드 케이스에 수용하여 전지팩을 제조하였다.
(g) 못 관통 시험
실시예 5-1 내지 5-9 및 비교예 5-1의 각 전지팩에 대해, 0.1 C 정전류 충전을 전압 4.4 V에 도달할 때까지 행하였다. 충전 종료 후, 전지팩의 넓은 면의 중앙에 못을 관통시키고, 발열 온도를 조사하였다.
하기 표 6에 측정 결과를 나타내었다.
Figure 112006089375215-pat00006
상기 결과로부터, 비교예 5-1의 전지에서는 발열 온도가 140℃에 도달하는 반면, 경질의 금속 재료를 포함하는 외장재를 사용한 각 실시예의 전지팩에서는 발열 온도가 90℃ 이하로서, 못 관통시에도 안전성을 확보할 수 있음을 알 수 있다.
경질 라미네이트 필름을 사용함으로써, 전지를 못으로 관통시킨 경우라도, 못으로 관통된 표면에서만 발열이 일어난다. 또한, 방열이 촉진되어 전지팩 내부에 축열되는 것이 방지된다고 생각된다.
이상, 본 발명의 실시형태에 대하여 구체적으로 설명했지만, 본 발명은 상기 실시형태로 한정되는 것이 아니며, 본 발명은 그 기술적 사상에 기초하여 변형 또는 변경이 가능하다.
예를 들면, 상술한 실시형태에서 언급된 수치는 단지 예일 뿐이고, 필요에 따라 그와 다른 수치를 이용할 수도 있다.
본 발명은 2005년 12월 2일자 출원된 일본 특허 출원 제2005-350012호에 관한 내용을 포함하며, 그의 전문을 본 명세서에 참고로 인용한다.
본 발명에 따르면, 얇고, 우수한 부피 효율 및 소정의 전지 강도를 모두 가질 뿐 아니라, 밀봉성 및 방열성까지 우수하고, 높은 전지 특성을 유지할 수 있는 전지팩을 얻을 수 있다.

Claims (10)

  1. 전지 소자를 가지며,
    연질 외장재(57)에 상기 전지 소자를 얹고, 상기 연질 외장재(57)를 꺾어 상기 전지 소자를 외장하고, 상기 전지 소자 주위의 상기 연질 외장재(57)의 세 변을 밀봉한 것인 발전 요소;
    상기 발전 요소를 피복하고, 개구를 가지며, 상기 발전 요소의 상기 연질 외장재(57)에 접착된 경질 외장재(41, 80); 및
    상기 경질 외장재(41, 80)의 개구에 감합(嵌合)된 커버를 포함하고,
    상기 경질 외장재(41, 80)는 외장층, 금속층, 내장층 및 열접착층이 차례로 적층된 4층 구조를 갖고,
    상기 열접착층은 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 에틸 아크릴레이트 공중합체, 메틸 아크릴레이트 공중합체, 메타크릴산 공중합체, 메틸 메타크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 에틸렌 비닐 알코올 수지, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지, 산-개질 폴리프로필렌 및 이오노머(ionomer)로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 재료인 전지팩.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 연질 외장재(57)가 외장층, 금속층 및 내장층이 차례로 적층된 3층 구조를 갖고,
    상기 연질 외장재(57)의 상기 외장층이 상기 경질 외장재(41, 80)의 상기 열접착층에 접착된 전지팩.
  3. 제1항에 있어서, 상기 경질 외장재(41, 80)의 상기 외장층이 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 및 폴리에스테르로 이루어진 군으로부터 선택된 재료를 포함하는 전지팩.
  4. 제1항에 있어서, 상기 경질 외장재(41, 80)의 상기 내장층이 캐스팅된 폴리올레핀 수지 또는 이오노머인 전지팩.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 경질 외장재(41, 80)의 상기 금속층이 경질 금속으로 형성되고,
    상기 경질 금속이 경질 알루미늄, 스테인레스강, 티탄, 구리, 또는 주석, 아연 또는 니켈로 도금된 철인 전지팩.
  6. 제5항에 있어서, 상기 경질 금속의 두께가 50 내지 100 ㎛인 전지팩.
  7. 제5항에 있어서, 상기 경질 알루미늄이 3003H18, 3004H18 또는 1N30H18인 전지팩.
  8. 제5항에 있어서, 상기 스테인레스강이 오스테나이트(austenite)인 전지팩.
  9. 제1항에 있어서, 상기 경질 외장재(41, 80)의 단부들은 상기 발전 요소의 한 면 상에서 또는 한 변 상에서 상기 단부들이 중첩하지 않도록 접하고, 상기 경질 외장재(41, 80) 상에 라벨을 점착하여 상기 단부들이 접한 이음매가 라벨로 피복되도록 한 전지팩.
  10. 전지 소자를 가지며,
    연질 외장재(57)에 상기 전지 소자를 얹고, 상기 연질 외장재(57)를 꺾어 상기 전지 소자를 외장하고, 상기 전지 소자 주위의 상기 연질 외장재(57)의 세 변을 밀봉한 것인 발전 요소;
    상기 발전 요소를 피복하고, 개구를 가지며, 상기 발전 요소의 상기 연질 외장재(57)에 접착된 경질 외장재(41, 80); 및
    상기 경질 외장재(41, 80)의 개구에 감합된 커버를 포함하고,
    상기 경질 외장재(41, 80)는 외장층, 금속층 및 열접착층이 차례로 적층된 3층 구조를 갖고,
    상기 열접착층은 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴산 공중합체, 에틸 아크릴레이트 공중합체, 메틸 아크릴레이트 공중합체, 메타크릴산 공중합체, 메틸 메타크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 에틸렌 비닐 알코올 수지, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지, 산-개질 폴리프로필렌 및 이오노머로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 재료인 전지팩.
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