JP2003519443A - 高k誘電体層を形成するための化学気相堆積法及びキャパシタ形成方法 - Google Patents
高k誘電体層を形成するための化学気相堆積法及びキャパシタ形成方法Info
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Abstract
Description
成する方法に関する。
ず、十分高い蓄積容量を確保するための試みが絶えず行われている。それに加え
て、セル領域を更に減少するための努力もなされている。セル容量を増加させる
ための主たる方法は、セル構造技術によると言える。そのような技術には、例え
ばトレンチ状又はスタック状キャパシタである三次元構造のセルキャパシタが含
まれる。さらに形状サイズが小さくなればなるほど、セル誘電体のための改善さ
れた材料の開発とセル構造の開発が重要となる。256メガビット及びそれ以上
のDRAMの形状サイズは、およそ0.25μ又はそれ以下であり、SiO2,
Si3N4等の従来の誘電体は、誘電率が小さ過ぎて不適切なものとなっている
。
レンチ構造の三次元キャパシタのためには、非常に薄い誘電体膜が要求されるこ
とが予想される。この要求を満足させるためには、そのキャパシタ誘電体膜の厚
さは、SiO2の等価厚さで2.5nm以下とならなければならない。
酸化物)は、高い誘電率を有していることにより、通常、“高k”材料と称され
、例えば高密度DRAM及び不揮発性メモリ等のキャパシタにおける誘電体材料
としてそれらを魅力的にする。本明細書において、“高k”とは、誘電率が少な
くとも20である材料を意味する。そのような材料には、例えば五酸化タンタル
,チタン酸バリウムストロンチウム,チタン酸ストロンチウム,チタン酸バリウ
ム,チタン酸鉛ジルコニウム,タンタル酸ストロンチウムビスマスが含まれる。
そのような材料の使用は、所定の蓄積電荷要求に対して、より小さく且つ簡単な
キャパシタ構造を形成することを可能とし、それにより、将来の回路設計を指向
した集積密度を可能とするものである。
成する方法に関する。一つの実施態様では、高k誘電体層を形成する化学気相堆
積方法は、化学気相堆積リアクタ内に基板を配置する過程を含む。前駆体を有す
る少なくとも一つの金属とN2Oが、酸素と少なくとも一つの金属前駆体の金属
とを有する高k誘電体層を基板上へ堆積するのに有効な条件の下で、リアクタ内
に提供される。N2Oは、堆積作用中の少なくとも一部の期間、リアクタ内に導
入されたO2,O3,NO,NOxの何れかと比較して、少なくとも体積濃度9
0%と同等又はそれよりも高い濃度で、リアクタ内に存在する。一つの実施例に
おいては、堆積作用中の一部の期間、リアクタ内にO2,O3,NO,NOxの
何れの導入も無い状態である。
電極層を形成する過程を含む。第1キャパシタ電極層を具えた基板は、化学気相
堆積リアクタ内に配置される。前駆体をなす少なくとも一つの金属とN2Oが、
酸素と少なくとも一つの金属前駆体の金属とを有する高k誘電体層を、第1キャ
パシタ電極上へ堆積するのに有効な条件の下で、リアクタ内に提供される。一部
の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さによって決まる
20オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層の最外側表面
を形成するために、N2Oが、堆積作用中の少なくとも一部の期間、リアクタ内
に導入されたO2,O3,NO,NOxの何れかと比較してその体積濃度が少な
くも90%と同等又はそれよりも高い濃度で、リアクタ内に存在する。第2キャ
パシタ誘電体層は、高kキャパシタ誘電体層の上に形成される。
る誘電体層を形成するための技術を用いることができる。
の一部又は全てとしてチタン酸バリウムストロンチウム(BST)を堆積する際
に、薄い連続した膜を達成することに関連した問題に鑑みてなされたものである
。膜の不連続性は、膜厚が300オングストロームまで減少しそれ以下になった
ときに、ある種の有機金属化学気相堆積(MOCVD)プロセスにおいて生じた
。膜の不連続性は、不連続なキャパシタ誘電体層を通して致命的な電極間短絡が
起こり得るので、特にキャパシタにおいては、典型的には極めて好ましくないこ
とである。
その中にバリウム、ストロンチウム、チタンを集合的に有した複数のMOCVD
前駆体を用いていた。基板上に所望のBST膜を堆積するために、キャリアガス
と一つ又はそれ以上の酸化剤が、リアクタ内にMOCVD前駆体と一緒に提供さ
れていた。用いられた酸化剤は、O2100%か、O2とN2Oの50−50%
混合物の何れかであった。問題となる層の不連続性は、多くの場合、堆積厚さが
300オングストローム又はそれ以下となったときに現れた。そのような不連続
性は、走査電子顕微鏡により、また、そのような膜における不連続性の指標であ
ることが分かった表面の粗さを測定することによって決められていた。
、300オングストローム又はそれ以下の堆積厚さのところで消失し始めた。し
かしながら、そのような高い温度は、堆積層の連続性は改善されるも、適応性に
おいて好ましくない状態になり易かった。さらに、そのような高い温度による堆
積は、堆積層においてヘイズの出現と粗さをもたらし始めた。不連続性又は高い
温度によるヘイズの何れかによる粗さは、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さ
によって決まるように、100オングストロームより大きく、ある場合には10
00オングストローム付近となる傾向があった。
本発明は決して限定的なものではなく、添付の請求の範囲によってのみ制限され
且つ定義されるものであり、また均等の原則に従って適当に解釈されるべきもの
である。本発明のある局面としては、チタン酸塩、チタン酸バリウムストロンチ
ウム以外の、そしてキャパシタの形成以外の高k誘電体層を形成する化学気相堆
積法に適用することができる。さらに、本発明は、添付の特許請求の範囲によっ
て、または、添付の特許請求の範囲に文言上含まれていない場合には、均等の原
則により、上述した目的の幾つか又は全てが達成されるか否かにかかわらず、読
み取れ且つ支持されている。好適実施例の説明は、典型的なキャパシタの製造に
関して図1−図3を参照しながら進める。
以上の、絶縁性材料、半導体材料、導電性材料からなる。本明細書において、用
語“半導体基板”又は“半導電性基板”は、半導電性材料からなる如何なる構造
体をも意味するものであり、それには、勿論これらに限定されるものではないが
、半導電性ウェーハ(単体又はその上の他の材料を含む組合体の何れであっても
良い)などのバルク半導電性材料、及び半導電性材料層(単体又は他の材料との
組合体の何れであっても良い)を含むものである。用語“基板”は、上で説明し
た半導電性基板に限定される訳ではないが、これを含む如何なる支持構造体をも
意味するものである。第1導電性キャパシタ電極層14が、基板12上に形成さ
れる。導電性材料として適切なものは種々考えられ、例えば単なる例として、導
電性ドープトポリシリコン、白金、窒化チタン及び他の現存する又は将来開発さ
れる材料がある。層14の例示的な厚さの範囲は、50オングストロームから1
000オングストロームである。
される。少なくとも一つの金属前駆体とN2Oが、基板10上に、酸素と前記少
なくとも一つの金属前駆体の金属からなる高k誘電体層16を効果的に堆積する
ような条件の下で、リアクタ内に提供される。N2Oは、リアクタ内に導入され
たO2,O3,NO,NOxの何れかと比較して、少なくとも体積濃度90%と
同等又はそれよりも高い濃度で、堆積作用中の一部期間リアクタ内に存在する。
好ましくは、N2Oは、堆積作用中の一部期間において、それが、リアクタ内に
導入されたO2,O3,NO,NOxの何れかと比較して、少なくとも体積濃度
95%と同等又はそれよりも高い濃度で、より好ましくは、少なくとも99%濃
度と同等又はそれよりも高い濃度で、リアクタ内に存在する。さらに好ましくは
、N2Oは、堆積作用中の一部期間において、それが、O2,O3,NO,NO x の何れかと比較して、濃度100%のとき、換言すれば、堆積作用中の一部期
間の間、如何なるそのような材料がリアクタ内に全く無い状態で、リアクタ内に
存在する。
酸塩である。好ましい他の高k誘電体材料には以下のものが含まれる。 SrTiO3 − ST BaTiO3 − BT Pb(Zr,Ti)O3 − PZT (Pb,La)(Zr,Ti)O3 − PLZT SrBi2Ta2O9 − SBT SrBi2Nb2O9 − SBN SrBi2(Nb,Ta)2O9 − SBNT Ta2O5(ドープトTa2O5も同様、例えば、TiドープトTa2O5) ZrO2(ケイ酸ジルコニウムも同様) HfO2(ケイ酸ハフニウムも同様)
レントリアミン)、溶媒(ブチルアセテート,メタノール,テトラハイドロフラ
ン)及び/又は他の材料が前駆体と一緒に用いられても構わない。
4の上に設けられても良い。さらに、導電性又は絶縁性バリア、または他の層が
、さらにその後のキャパシタ電極層の形成前に、高k誘電体層16の上にその形
成後に設けられても良い。
れた層16を形成する堆積作用中のごく一部分、殆どの部分又はその全部の部分
であっても構わない。さらに、堆積中の条件は、プラズマ又はリモートプラズマ
の何れか一方の条件であっても、またはプラズマ又はリモートプラズマの何れも
が無い条件であっても構わない。好ましくは、層16の堆積膜厚は、500オン
グストロームより厚くなく、より好ましくは300オングストロームより厚くな
く、そして更に好ましくは、200オングストロームより厚くない。
示的流量は、適当な気化器に対して10mg/minから1000mg/min
の間のどれかの液体供給量である。好ましいN2O流量は、100sccmから
4000sccmであり、より好ましくは500sccmから2000sccm
であり、さらに最も好ましくは、750sccmと1250sccmの間である
。このような流量及び本発明の具体例は、アプライドマテリアルズ社のCent
ura Frame(商標)の処理装置に関係するところである。好ましい圧力
範囲は、100mTorrから20Torrであり、より好ましいのは1Tor
rから6Torrの範囲である。サセプタの温度は、好ましくは400℃から7
00℃であり、堆積される層の厚さの連続性を200オングストローム又はそれ
以下、より好ましくは少なくともそれより50オングストローム低くするには、
550℃と同等又はそれよりも低くするのがより好ましい。最も好ましくは、サ
セプタの温度は、N2Oが上述した濃度において存在するか否かに関わらず、層
16を形成するために、堆積作用中の全期間において、550℃と同等又はそれ
よりも低く維持される。
均粗さによって決まる粗さが20オングストロームより大きくない、さらに好ま
しくは15オングストロームより大きくない高k誘電体層の最外側表面を形成す
るのにも有効である。図2は、高k誘電体層16が最外側表面18を有するもの
として示している。図3は、高k誘電体層16の上に、好適実施例では図示の如
く最外側表面18上に(接触して)第2キャパシタ電極層20が形成されている
状態を示す。層20の例示的な厚さは200オングストロームである。上でも若
干言及した通り、導電性又は絶縁性バリアまたは他の材料を、高kキャパシタ誘
電体材料16と第2キャパシタプレート20との間に設けるような別の処理方法
も考えられる。さらに、最外側表面18は、おそらくN2Oの好ましい高濃度が
層16を形成するための堆積作用中の終了時に存在するか否かにより、前述した
好ましい粗さを有していても又は有していなくても構わない。
全キャパシタ誘電体材料の厚さは、500オングストロームより厚くなく、より
好ましくは300オングストロームより厚くなく、更に好ましくは、200オン
グストロームより厚くない。
における具体例では、サセプタ温度が500℃、チャンバ内の圧力が2Torr
であった。気化器への前駆体の流量は、Ba(thd)2とSr(thd)2が
25mg/min、Ti(thd)2(O−i−Pr)2が85mg/min、
気化器へのArの流量は150sccmで、Arは気化器からの流量200sc
cmのキャリアであり、リアクタへのN2Oの流量は1200sccmであった
。前駆体の液体アンプルは室温に置かれ、また気化器は280℃であった。堆積
速度は、厚さ250オングストロームの層を形成するのに、約20オングストロ
ーム/分であった。測定された表面粗さが10オングストロームである形成され
た膜は、連続性があり均一に堆積されていた。
きた。しかしながら、本発明は、本発明が最も効果的である好ましい形態を開示
しただけであり、図示し且つ説明した特定の実施例に限定されるものではない。
したがって、本発明は、均等の原則により、添付特許請求の範囲の範囲内におい
て改変、変更されたものも当然に含まれるものである。
略断面図である。
である。
である。
Claims (34)
- 【請求項1】 高k誘電体層を形成する化学気相堆積方法であって、該方法
は、 化学気相堆積リアクタ内に基板を配置する過程と、 前記基板上に、酸素と少なくとも一つの金属前駆体の金属を有する高k誘電体
層を堆積するのに有効な条件の下で、前記リアクタ内に前駆体をなす少なくとも
一つの金属とN2Oを提供する過程であって、前記N2Oは、堆積作用中の少な
くとも一部の期間、前記リアクタ内に導入されたO2,O3,NO,NOxの何
れかと比較して、少なくとも体積濃度が90%と同等又はそれよりも高い濃度で
リアクタ内に存在する過程と、 を具備することを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項2】 請求項1に記載の方法において、前記N2Oは、堆積作用中
の一部の期間、前記リアクタ内に導入されたO2,O3,NO,NOxの何れか
と比較して、少なくとも体積濃度が95%と同等又はそれよりも高い濃度でリア
クタ内に存在することを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項3】 請求項1に記載の方法において、前記N2Oは、堆積作用中
の一部の期間、前記リアクタ内に導入されたO2,O3,NO,NOxの何れか
と比較して、少なくとも体積濃度が99%と同等又はそれよりも高い濃度でリア
クタ内に存在することを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項4】 請求項1に記載の方法において、前記一部の期間は、殆どの
部分からなることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項5】 請求項1に記載の方法において、前記一部の期間は、堆積作
用の全てからなることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項6】 請求項1に記載の方法において、前記一部の期間における条
件は、サセプタの温度が550℃と同等又はそれよりも低いことを含むことを特
徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項7】 請求項1に記載の方法において、前記堆積作用の全部の期間
における条件は、サセプタの温度が550℃と同等又はそれよりも低いことを含
むことを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項8】 請求項1に記載の方法において、前記条件は、前記堆積作用
の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さによって
決まる20オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層の最外
側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項9】 請求項1に記載の方法において、前記条件は、前記堆積作用
の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さによって
決まる15オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層の最外
側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項10】 請求項1に記載の方法において、前記条件は、プラズマ及
びリモートプラズマが無いことを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項11】 請求項1に記載の方法において、前記条件は、プラズマ及
びリモートプラズマの少なくとも何れか一方を有することを特徴とする化学気相
堆積方法。 - 【請求項12】 請求項1に記載の方法において、前記高k誘電体層はチタ
ン酸塩からなることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項13】 請求項1に記載の方法において、前記条件は、前記堆積作
用の一部の期間、サセプタ温度が550℃と同等又はそれよりも低く、前記堆積
作用の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さによ
って決まる20オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層の
最外側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項14】 請求項1に記載の方法において、前記条件は、前記堆積作
用の一部の期間、サセプタ温度が550℃と同等又はそれよりも低く、前記堆積
作用の一部期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さによっ
て決まる15オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層の最
外側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項15】 高k誘電体層を形成する化学気相堆積方法であって、該方
法は、 化学気相堆積リアクタ内に基板を配置する過程と、 前記基板上に、酸素と少なくとも一つの金属前駆体の金属を有する高k誘電体
層を堆積するのに有効な条件の下で、前記リアクタ内に前駆体をなす少なくとも
一つの金属とN2Oを提供する過程であって、前記条件は、堆積作用の少なくと
も一部の期間は、前記リアクタ内にO2,O3,NO,NOxの何れもが導入さ
れない過程と、 を具備することを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項16】 請求項15に記載の方法において、前記堆積作用の一部の
期間の条件は、サセプタ温度が550℃と同等又はそれよりも低いことを特徴と
する化学気相堆積方法。 - 【請求項17】 請求項15に記載の方法において、前記条件は、前記堆積
作用の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さによ
って決まる20オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層の
最外側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項18】 請求項15に記載の方法において、前記条件は、前記堆積
作用の一部の期間、サセプタ温度が550℃と同等又はそれよりも低く、前記堆
積作用の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さに
よって決まる20オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層
の最外側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項19】 請求項15に記載の方法において、前記条件は、前記堆積
作用の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さによ
って決まる15オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層の
最外側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項20】 請求項15に記載の方法において、前記条件は、前記堆積
作用の一部の期間、サセプタ温度が550℃と同等又はそれよりも低く、前記堆
積作用の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡によるRMS平均粗さに
よって決まる15オングストロームより大きくない粗さを有した、高k誘電体層
の最外側表面を形成するのに有効であることを特徴とする化学気相堆積方法。 - 【請求項21】 キャパシタを形成する方法であって、該方法は、 基板上に第1キャパシタ電極層を形成する過程と、 前記第1キャパシタ電極層を具えた前記基板を、化学気相堆積リアクタ内に配
置する過程と、 前駆体を有する少なくとも一つの金属とN2Oを、前記第1キャパシタ電極上
に酸素と前記少なくと一つの金属前駆体の金属とを有する高kキャパシタ誘電体
層を堆積するのに有効な条件の下で、前記リアクタ内に提供する過程であって、
前記N2Oは、前記堆積作用中の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡
によるRMS平均粗さにより決まる20オングストロームより大きくない粗さを
有するキャパシタ誘電体層の最外側表面を形成するために、リアクタ内に導入さ
れたO2,O3,NO,NOxの何れかと比較して、体積濃度が少なくとも90
%と同等又はそれよりも高い濃度で前記リアクタ内に前記堆積作用中の少なくと
も一部の期間存在する過程と、 前記高kキャパシタ誘電体層上に第2キャパシタ電極層を形成する過程と、 を具備することを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項22】 請求項21に記載の方法において、前記第2キャパシタ電
極層は前記高kキャパシタ誘電体層の上に形成されることを特徴とするキャパシ
タ形成方法。 - 【請求項23】 請求項21に記載の方法において、前記第2キャパシタ電
極層は前記最外側表面上に形成されることを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項24】 請求項21に記載の方法において、前記第1及び第2キャ
パシタ電極層の間のキャパシタ誘電体材料の総厚は、500オングストロームよ
り厚くないことを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項25】 請求項21に記載の方法において、前記第1及び第2キャ
パシタ電極層の間のキャパシタ誘電体材料の総厚は、300オングストロームよ
り厚くないことを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項26】 請求項21に記載の方法において、前記第1及び第2キャ
パシタ電極層の間のキャパシタ誘電体材料の総厚は、200オングストロームよ
り厚くないことを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項27】 請求項21に記載の方法において、前記条件は、前記粗さ
が15オングストロームより大きくならないのに有効な条件であることを特徴と
するキャパシタ形成方法。 - 【請求項28】 請求項21に記載の方法において、前記N2Oは、前記堆
積作用中の一部の期間、リアクタ内に導入されたO2,O3,NO,NOxの何
れかと比較して、体積濃度が少なくとも95%と同等又はそれよりも高い濃度で
前記リアクタ内に存在することを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項29】 請求項21に記載の方法において、前記N2Oは、前記堆
積作用中の一部の期間、リアクタ内に導入されたO2,O3,NO,NOxの何
れかと比較して、体積濃度が少なくとも99%と同等又はそれよりも高い濃度で
前記リアクタ内に存在することを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項30】 請求項21に記載の方法において、前記第1及び第2キャ
パシタ電極層の間のキャパシタ誘電体材料の総厚は、500オングストロームよ
り厚くなく、また、前記N2Oは、前記堆積作用中の一部の期間、リアクタ内に
導入されたO2,O3,NO,NOxの何れかと比較して、体積濃度が少なくと
も95%と同等又はそれよりも高い濃度で前記リアクタ内に存在することを特徴
とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項31】 請求項21に記載の方法において、前記第1及び第2キャ
パシタ電極層の間のキャパシタ誘電体材料の総厚は、500オングストロームよ
り厚くなく、また、前記N2Oは、前記堆積作用中の一部の期間、リアクタ内に
導入されたO2,O3,NO,NOxの何れかと比較して、体積濃度が少なくと
も99%と同等又はそれよりも高い濃度で前記リアクタ内に存在することを特徴
とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項32】 キャパシタを形成する方法であって、該方法は、 基板上に第1キャパシタ電極層を形成する過程と、 前記第1キャパシタ電極層を具えた前記基板を、化学気相堆積リアクタ内に配
置する過程と、 前駆体を有する少なくとも一つの金属とN2Oを、前記第1キャパシタ電極上
に酸素と前記少なくと一つの金属前駆体の金属とを有する高kキャパシタ誘電体
層を堆積するのに有効な条件の下で、前記リアクタ内に提供する過程であって、
前記N2Oは、前記堆積作用中の一部の期間が終了した時点で、原子間力顕微鏡
によるRMS平均粗さにより決まる15オングストロームより大きくない粗さを
有するキャパシタ誘電体層の最外側表面を形成するために、リアクタ内に導入さ
れたO2,O3,NO,NOxの何れかと比較して、体積濃度が少なくとも90
%と同等又はそれよりも高い濃度で前記リアクタ内に前記堆積作用中の少なくと
も一部の期間存在する過程と、 前記高kキャパシタ誘電体層上に第2キャパシタ電極層を形成する過程であり
、前記第1及び第2キャパシタ電極層の間のキャパシタ誘電体材料の総厚は、3
00オングストロームより厚くなく形成する過程と、 を具備することを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項33】 請求項32に記載の方法において、前記N2Oは、前記堆
積作用中の一部の期間、リアクタ内に導入されたO2,O3,NO,NOxの何
れかと比較して、体積濃度が少なくとも99%と同等又はそれよりも高い濃度で
前記リアクタ内に存在することを特徴とするキャパシタ形成方法。 - 【請求項34】 請求項32に記載の方法において、前記条件は、前記堆積
作用中の一部の期間、O2,O3,NO,NOxの何れの導入も無いことを特徴
とするキャパシタ形成方法。
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