JP2003253051A - ゴム組成物及びそれを用いたタイヤ - Google Patents
ゴム組成物及びそれを用いたタイヤInfo
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明の目的は、温度依存性を小さくし、か
つ高グリップ性を兼ね備えると共に、工場作業性に優れ
た、トレッド用に適するタイヤ用ゴム組成物及びこれを
用いたタイヤを提供すること。 【解決手段】 （Ａ）ゲル浸透クロマトグラフィーによ
り得られたポリスチレン換算の重量平均分子量が４．０
×１０５ 〜３．０×１０６ であり、結合スチレン量Ｓ
ｔ（ａ）が１０〜５０質量％、ブタジエン部のビニル結
合量が２０〜７０％であるスチレン−ブタジエン共重合
体（ａ）１００質量部、（Ｂ）ゲル浸透クロマトグラフ
ィーにより得られたポリスチレン換算の重量平均分子量
が５．０×１０３ 〜２．０×１０５ であり、結合スチ
レン量Ｓｔ（ｂ）が２５〜７０質量％であるとともに、
下記式（Ｉ）を満たす関係にあり、かつブタジエン部の
二重結合のうち６０％以上が水素添加された水添スチレ
ン−ブタジエン共重合体（ｂ）１０〜２００質量部、お
よび（Ｃ）樹脂とを配合してなることを特徴とするタイ
ヤ用ゴム組成物である。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１０ ・・・ （I）
つ高グリップ性を兼ね備えると共に、工場作業性に優れ
た、トレッド用に適するタイヤ用ゴム組成物及びこれを
用いたタイヤを提供すること。 【解決手段】 （Ａ）ゲル浸透クロマトグラフィーによ
り得られたポリスチレン換算の重量平均分子量が４．０
×１０５ 〜３．０×１０６ であり、結合スチレン量Ｓ
ｔ（ａ）が１０〜５０質量％、ブタジエン部のビニル結
合量が２０〜７０％であるスチレン−ブタジエン共重合
体（ａ）１００質量部、（Ｂ）ゲル浸透クロマトグラフ
ィーにより得られたポリスチレン換算の重量平均分子量
が５．０×１０３ 〜２．０×１０５ であり、結合スチ
レン量Ｓｔ（ｂ）が２５〜７０質量％であるとともに、
下記式（Ｉ）を満たす関係にあり、かつブタジエン部の
二重結合のうち６０％以上が水素添加された水添スチレ
ン−ブタジエン共重合体（ｂ）１０〜２００質量部、お
よび（Ｃ）樹脂とを配合してなることを特徴とするタイ
ヤ用ゴム組成物である。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１０ ・・・ （I）
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ゴム組成物及びそ
れを用いたタイヤに関し、さらに詳しくは、タイヤに用
いた際にトレッド表面温度が低い時にも良好なグリップ
性能を発揮し得るゴム組成物及びそれを用いた空気入り
タイヤに関する。
れを用いたタイヤに関し、さらに詳しくは、タイヤに用
いた際にトレッド表面温度が低い時にも良好なグリップ
性能を発揮し得るゴム組成物及びそれを用いた空気入り
タイヤに関する。
【０００２】
【従来の技術】高速での走行を要求されるタイヤのトレ
ッドゴムには、高いグリップ性が要求される。従来、高
いグリップ性を得るためには、スチレン成分含有率の高
いスチレン−ブタジエン共重合体ゴム（ＳＢＲ）を使用
する方法、軟化剤及びカーボンブラックを高充填した配
合系とする方法、粒子の小さなカーボンブラックを使用
する方法、等の方法を取っていた。
ッドゴムには、高いグリップ性が要求される。従来、高
いグリップ性を得るためには、スチレン成分含有率の高
いスチレン−ブタジエン共重合体ゴム（ＳＢＲ）を使用
する方法、軟化剤及びカーボンブラックを高充填した配
合系とする方法、粒子の小さなカーボンブラックを使用
する方法、等の方法を取っていた。
【０００３】しかしながら、一般的に、スチレン成分含
有率の高いＳＢＲはガラス転移温度が高いので、走行時
のタイヤ温度の近辺でゴム組成物の物性の温度依存性が
大きくなり、温度変化に対する性能変化が大きくなると
いう問題点があった。
有率の高いＳＢＲはガラス転移温度が高いので、走行時
のタイヤ温度の近辺でゴム組成物の物性の温度依存性が
大きくなり、温度変化に対する性能変化が大きくなると
いう問題点があった。
【０００４】また、カーボンブラックや軟化剤の配合量
を増加したり、粒径の小さいカーボンブラックを使用す
ると、カーボンブラックの分散に悪影響を及ぼし、耐摩
耗性が低下するという問題がある。さらに、高軟化点樹
脂とプロセスオイルの等量置換配合においても置換量が
あまり多量になると、高軟化点樹脂の影響で、同様に温
度依存性が大となり不都合である。
を増加したり、粒径の小さいカーボンブラックを使用す
ると、カーボンブラックの分散に悪影響を及ぼし、耐摩
耗性が低下するという問題がある。さらに、高軟化点樹
脂とプロセスオイルの等量置換配合においても置換量が
あまり多量になると、高軟化点樹脂の影響で、同様に温
度依存性が大となり不都合である。
【０００５】以上の結果を踏まえて、スチレン成分含有
率の高いＳＢＲをゴム成分として用いた系において、Ｃ
９芳香族系樹脂を主成分とする石油樹脂及び軟化点が４
０℃未満のクマロンインデン樹脂の混合物を配合する方
法( 例えば、特許文献１参照) 、粒子径の小さいカーボ
ンブラックとアルキルフェノール系の樹脂を併用する方
法( 例えば、特許文献２参照) 、ジエン系のゴム成分に
対し、ナフサの熱分解によって得られるＣ５留分とスチ
レンまたはビニルトルエンの共重合樹脂を配合する方法
( 例えば、特許文献３参照) 等の方法が試みられたが、
その効果は未だ不十分であった。
率の高いＳＢＲをゴム成分として用いた系において、Ｃ
９芳香族系樹脂を主成分とする石油樹脂及び軟化点が４
０℃未満のクマロンインデン樹脂の混合物を配合する方
法( 例えば、特許文献１参照) 、粒子径の小さいカーボ
ンブラックとアルキルフェノール系の樹脂を併用する方
法( 例えば、特許文献２参照) 、ジエン系のゴム成分に
対し、ナフサの熱分解によって得られるＣ５留分とスチ
レンまたはビニルトルエンの共重合樹脂を配合する方法
( 例えば、特許文献３参照) 等の方法が試みられたが、
その効果は未だ不十分であった。
【０００6】
【特許文献１】特開平５−２１４１７０号公報（第１
頁）
頁）
【特許文献２】特開平６−２０００７８号公報（第１
頁）
頁）
【特許文献３】特開平９−３２８５７７号公報（第１
頁）
頁）
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、温度
依存性を小さくし、かつ高グリップ性を兼ね備えると共
に、工場作業性に優れた、トレッド用に適するタイヤ用
ゴム組成物及びこれを用いたタイヤを提供することにあ
る。
依存性を小さくし、かつ高グリップ性を兼ね備えると共
に、工場作業性に優れた、トレッド用に適するタイヤ用
ゴム組成物及びこれを用いたタイヤを提供することにあ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記目的を
達成すべく鋭意検討を重ねた結果、（Ａ）ゲル浸透クロ
マトグラフィーにより得られた、ポリスチレン換算の重
量平均分子量が４．０×１０５ 〜３．０×１０６ であ
り、結合スチレン量Ｓｔ（ａ）が１０〜５０質量％、ブ
タジエン部のビニル結合量が２０〜７０％であるスチレ
ン−ブタジエン共重合体（ａ）１００質量部、（Ｂ）ゲ
ル浸透クロマトグラフィーにより得られた、ポリスチレ
ン換算の重量平均分子量が５．０×１０３ 〜２．０×
１０５ であり、結合スチレン量Ｓｔ（ｂ）が２５〜７
０質量％であるとともに、下記式（Ｉ）を満たす関係に
あり、かつブタジエン部の二重結合のうち６０％以上が
水素添加された水添スチレン−ブタジエン共重合体
（ｂ）１０〜２００質量部、および（Ｃ）ゴム組成物へ
の粘着付与性を有する樹脂及び分子量が１，０００〜５
０，０００の液状ポリマーから選ばれる少なくとも１種
とを配合してなるタイヤ用ゴム組成物が上記目的を達成
することを見出し、本発明を完成したものである。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１０ ・・・ （I）
達成すべく鋭意検討を重ねた結果、（Ａ）ゲル浸透クロ
マトグラフィーにより得られた、ポリスチレン換算の重
量平均分子量が４．０×１０５ 〜３．０×１０６ であ
り、結合スチレン量Ｓｔ（ａ）が１０〜５０質量％、ブ
タジエン部のビニル結合量が２０〜７０％であるスチレ
ン−ブタジエン共重合体（ａ）１００質量部、（Ｂ）ゲ
ル浸透クロマトグラフィーにより得られた、ポリスチレ
ン換算の重量平均分子量が５．０×１０３ 〜２．０×
１０５ であり、結合スチレン量Ｓｔ（ｂ）が２５〜７
０質量％であるとともに、下記式（Ｉ）を満たす関係に
あり、かつブタジエン部の二重結合のうち６０％以上が
水素添加された水添スチレン−ブタジエン共重合体
（ｂ）１０〜２００質量部、および（Ｃ）ゴム組成物へ
の粘着付与性を有する樹脂及び分子量が１，０００〜５
０，０００の液状ポリマーから選ばれる少なくとも１種
とを配合してなるタイヤ用ゴム組成物が上記目的を達成
することを見出し、本発明を完成したものである。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１０ ・・・ （I）
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明のゴム組成物は、ゲル浸透
クロマトグラフィー（ＧＰＣ：gel permeation chrom
atography）により得られたポリスチレン換算の重量平
均分子量が４．０×１０5 〜３．０×１０6 であり、結
合スチレン量Ｓｔ（ａ）が１０〜５０質量％、ブタジエ
ン部のビニル結合量が２０〜７０％であるスチレン−ブ
タジエン共重合体（ａ）を必須の構成要件とする。共重
合体（ａ）の平均分子量が４．０×１０5未満の場合に
は、ゴム組成物の破壊特性が低下し、３．０×１０6を
超えると重合溶液の粘度が高くなりすぎ生産性が低くな
る。また共重合体（ａ）の結合スチレン量が１０質量％
未満では破壊特性が低下し、５０質量％を超えると耐摩
耗性が低下する。さらにブタジエン部のビニル結合量が
２０％未満ではグリップ性能が低下し、７０％を越える
と耐摩耗特性が低下する。尚、同様の観点からブタジエ
ン部のビニル結合量は３０〜６０％の範囲が好ましい。
クロマトグラフィー（ＧＰＣ：gel permeation chrom
atography）により得られたポリスチレン換算の重量平
均分子量が４．０×１０5 〜３．０×１０6 であり、結
合スチレン量Ｓｔ（ａ）が１０〜５０質量％、ブタジエ
ン部のビニル結合量が２０〜７０％であるスチレン−ブ
タジエン共重合体（ａ）を必須の構成要件とする。共重
合体（ａ）の平均分子量が４．０×１０5未満の場合に
は、ゴム組成物の破壊特性が低下し、３．０×１０6を
超えると重合溶液の粘度が高くなりすぎ生産性が低くな
る。また共重合体（ａ）の結合スチレン量が１０質量％
未満では破壊特性が低下し、５０質量％を超えると耐摩
耗性が低下する。さらにブタジエン部のビニル結合量が
２０％未満ではグリップ性能が低下し、７０％を越える
と耐摩耗特性が低下する。尚、同様の観点からブタジエ
ン部のビニル結合量は３０〜６０％の範囲が好ましい。
【００10】次に、本発明のゴム組成物は、ＧＰＣにより
得られたポリスチレン換算の重量平均分子量が５．０×
１０3 〜２．０×１０5 であり、結合スチレン量Ｓｔ
（ｂ）が２５〜７０質量％、ブタジエン部の二重結合の
うち６０％以上が水素添加された水添スチレン−ブタジ
エン共重合体（ｂ）を必須の構成要件とする。共重合体
（ｂ）の重量平均分子量が上記範囲から逸脱すると、ド
ライグリップ性が低下する。また、結合スチレン量が２
５質量％未満の場合も、ドライグリップ性が低下し、７
０質量％を超えると樹脂状になるために組成物が固くな
り、やはりドライグリップ性が低下する。さらにブタジ
エン部の二重結合のうち６０％以上が水素添加されてい
ない場合には、共重合体（ｂ）との共架橋が起こり、十
分なグリップ性が得られない。この観点からブタジエン
部の二重結合の８０％以上が水素添加されていることが
さらに好ましい。尚、共重合体（ｂ）はゴムの軟化剤と
しての効果もあり、通常ゴムの軟化剤として使用するア
ロマティックオイルを使用することなく、ゴム組成物の
混練等を可能とする。また、該共重合体（ｂ）はゴム配
合時（マスターバッチの製造時を含む）に添加してもよ
いし、また伸展油と同様にゴムの製造時に添加してもよ
い。
得られたポリスチレン換算の重量平均分子量が５．０×
１０3 〜２．０×１０5 であり、結合スチレン量Ｓｔ
（ｂ）が２５〜７０質量％、ブタジエン部の二重結合の
うち６０％以上が水素添加された水添スチレン−ブタジ
エン共重合体（ｂ）を必須の構成要件とする。共重合体
（ｂ）の重量平均分子量が上記範囲から逸脱すると、ド
ライグリップ性が低下する。また、結合スチレン量が２
５質量％未満の場合も、ドライグリップ性が低下し、７
０質量％を超えると樹脂状になるために組成物が固くな
り、やはりドライグリップ性が低下する。さらにブタジ
エン部の二重結合のうち６０％以上が水素添加されてい
ない場合には、共重合体（ｂ）との共架橋が起こり、十
分なグリップ性が得られない。この観点からブタジエン
部の二重結合の８０％以上が水素添加されていることが
さらに好ましい。尚、共重合体（ｂ）はゴムの軟化剤と
しての効果もあり、通常ゴムの軟化剤として使用するア
ロマティックオイルを使用することなく、ゴム組成物の
混練等を可能とする。また、該共重合体（ｂ）はゴム配
合時（マスターバッチの製造時を含む）に添加してもよ
いし、また伸展油と同様にゴムの製造時に添加してもよ
い。
【００１１】本発明のゴム組成物は、（Ａ）成分１００
質量部に対して（Ｂ）成分が１０〜２００質量部の割合
で配合されることが必要であるが、これは１０質量部未
満では強度とドライグリップ性の改良が不十分であり、
２００質量部を超えるとムーニー粘度が低くなって生産
性が悪くなるからである。この観点から（Ｂ）成分の配
合割合は（Ａ）成分１００質量部に対して、２０〜１０
０質量部の範囲がより好ましい。
質量部に対して（Ｂ）成分が１０〜２００質量部の割合
で配合されることが必要であるが、これは１０質量部未
満では強度とドライグリップ性の改良が不十分であり、
２００質量部を超えるとムーニー粘度が低くなって生産
性が悪くなるからである。この観点から（Ｂ）成分の配
合割合は（Ａ）成分１００質量部に対して、２０〜１０
０質量部の範囲がより好ましい。
【００１２】また、本発明のゴム組成物は、共重合体
（ａ）の結合スチレン量Ｓｔ（ａ）と共重合体（ｂ）の
結合スチレン量Ｓｔ（ｂ）が、以下の式（Ｉ）を満たす
関係にあることが必須である。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１０ ・・・ （I） ［式中、Ｓｔ（ａ）は共重合体（ａ）の結合スチレン量
（質量％）を、Ｓｔ（ｂ）は共重合体（ｂ）の結合スチ
レン量（質量％）を表わす。］ 式（Ｉ）は共重合体（ａ）と共重合体（ｂ）との相溶性
の指針となるもので、共重合体（ｂ）と共重合体（ａ）
の結合スチレン量の差が１０％未満の場合には十分な相
溶性が得られない。その結果、（Ｂ）成分のゴム表面へ
のブリードが起こり、タイヤのトレッドゴムを構成した
場合に、他の部材との十分な接着が得られず、また破壊
強度も低下する。式（Ｉ）の条件を満たす場合には、優
れたグリップ性と強度を有するゴム組成物が得られる
が、さらに共重合体（ｂ）と共重合体（ａ）の結合スチ
レン量の差が１５％以上であることが好ましい。
（ａ）の結合スチレン量Ｓｔ（ａ）と共重合体（ｂ）の
結合スチレン量Ｓｔ（ｂ）が、以下の式（Ｉ）を満たす
関係にあることが必須である。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１０ ・・・ （I） ［式中、Ｓｔ（ａ）は共重合体（ａ）の結合スチレン量
（質量％）を、Ｓｔ（ｂ）は共重合体（ｂ）の結合スチ
レン量（質量％）を表わす。］ 式（Ｉ）は共重合体（ａ）と共重合体（ｂ）との相溶性
の指針となるもので、共重合体（ｂ）と共重合体（ａ）
の結合スチレン量の差が１０％未満の場合には十分な相
溶性が得られない。その結果、（Ｂ）成分のゴム表面へ
のブリードが起こり、タイヤのトレッドゴムを構成した
場合に、他の部材との十分な接着が得られず、また破壊
強度も低下する。式（Ｉ）の条件を満たす場合には、優
れたグリップ性と強度を有するゴム組成物が得られる
が、さらに共重合体（ｂ）と共重合体（ａ）の結合スチ
レン量の差が１５％以上であることが好ましい。
【００１３】共重合体（ａ）は例えば、ブタジエンとス
チレンとを炭化水素溶媒中でエーテル又は第三級アミン
の存在下、リチウム系重合開始剤を用いてアニオン重合
によって共重合することができる。炭化水素溶媒として
は、特に限定されないが、シクロヘキサン、メチルシク
ロペンタン等の脂環式炭化水素、ペンタン、ヘキサン、
ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベンゼン、トルエン等の
芳香族炭化水素等を用いることができる。また、リチウ
ム系触媒としては特に制限はなく、有機リチウム化合
物、リチウムアミド、リチウムアミドスズなどから適宜
選択できるが、有機リチウム化合物が好ましく、エチル
リチウム、プロピルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、ｓ
ｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム等のアルキ
ルリチウム、フェニルリチウム等のアリールリチウム、
ビニルリチウム等のアルケニルリチウム、テトラメチレ
ンジリチウム、ペンタメチレンジリチウム等のアルキレ
ンジリチウム等が挙げられる。この中でも、ｎ−ブチル
リチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウ
ム及びテトラメチレンジリチウムが好ましく、特にｎ−
ブチルリチウムが好ましい。
チレンとを炭化水素溶媒中でエーテル又は第三級アミン
の存在下、リチウム系重合開始剤を用いてアニオン重合
によって共重合することができる。炭化水素溶媒として
は、特に限定されないが、シクロヘキサン、メチルシク
ロペンタン等の脂環式炭化水素、ペンタン、ヘキサン、
ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベンゼン、トルエン等の
芳香族炭化水素等を用いることができる。また、リチウ
ム系触媒としては特に制限はなく、有機リチウム化合
物、リチウムアミド、リチウムアミドスズなどから適宜
選択できるが、有機リチウム化合物が好ましく、エチル
リチウム、プロピルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、ｓ
ｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム等のアルキ
ルリチウム、フェニルリチウム等のアリールリチウム、
ビニルリチウム等のアルケニルリチウム、テトラメチレ
ンジリチウム、ペンタメチレンジリチウム等のアルキレ
ンジリチウム等が挙げられる。この中でも、ｎ−ブチル
リチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウ
ム及びテトラメチレンジリチウムが好ましく、特にｎ−
ブチルリチウムが好ましい。
【００１４】一方、水添スチレン−ブタジエン共重合体
（ｂ）は、共重合体（ａ）と同様の方法のいずれかによ
り合成したポリマーを常法で水添することにより得るこ
とができる。水素化触媒としては、例えば、アルミナ，
シリカ−アルミナ，活性炭等に担持した白金，パラジウ
ム触媒、けいそう土，アルミナ等に担持したニッケル触
媒、コバルト系触媒、ラネーニッケル触媒等が挙げら
れ、また、反応条件としては通常１〜１００気圧程度の
加圧水素下で行われる。
（ｂ）は、共重合体（ａ）と同様の方法のいずれかによ
り合成したポリマーを常法で水添することにより得るこ
とができる。水素化触媒としては、例えば、アルミナ，
シリカ−アルミナ，活性炭等に担持した白金，パラジウ
ム触媒、けいそう土，アルミナ等に担持したニッケル触
媒、コバルト系触媒、ラネーニッケル触媒等が挙げら
れ、また、反応条件としては通常１〜１００気圧程度の
加圧水素下で行われる。
【００１５】本発明のゴム組成物は共重合体（ａ）及び
共重合体（ｂ）に、（Ｃ）成分としてゴム組成物への粘
着付与性を有する樹脂及び分子量が１，０００〜５０，
０００の液状ポリマーから選ばれる少なくとも１種を配
合することを必須とする。ゴム組成物への粘着付与性を
有する樹脂とは、一般には分子量が数百から数千の熱可
塑性樹脂で、天然ゴムや合成ゴムに配合することによっ
て粘着性を付与する樹脂をいい、種々の天然樹脂及び合
成樹脂を使用することができる。具体的には、ロジン系
樹脂，テルペン系樹脂などの天然樹脂、石油系樹脂，フ
ェノール系樹脂，石炭系樹脂，キシレン系樹脂などの合
成樹脂が使用できる。ロジン系樹脂としては、ガムロジ
ン、トール油ロジン、ウッドロジン、水素添加ロジン、
不均化ロジン、重合ロジン、変性ロジンのグリセリン、
ペンタエリスリトールエステル等が挙げられ、テルペン
系樹脂としては、α−ピネン系，β−ピネン系，ジペン
テン系等のテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、テ
ルペンフェノール樹脂、水素添加テルペン樹脂等が挙げ
られる。これらの天然樹脂の中でも、配合されたゴム組
成物の耐摩耗性とグリップ特性の観点から、重合ロジ
ン、テルペンフェノール樹脂、水素添加テルペン樹脂が
好ましい。
共重合体（ｂ）に、（Ｃ）成分としてゴム組成物への粘
着付与性を有する樹脂及び分子量が１，０００〜５０，
０００の液状ポリマーから選ばれる少なくとも１種を配
合することを必須とする。ゴム組成物への粘着付与性を
有する樹脂とは、一般には分子量が数百から数千の熱可
塑性樹脂で、天然ゴムや合成ゴムに配合することによっ
て粘着性を付与する樹脂をいい、種々の天然樹脂及び合
成樹脂を使用することができる。具体的には、ロジン系
樹脂，テルペン系樹脂などの天然樹脂、石油系樹脂，フ
ェノール系樹脂，石炭系樹脂，キシレン系樹脂などの合
成樹脂が使用できる。ロジン系樹脂としては、ガムロジ
ン、トール油ロジン、ウッドロジン、水素添加ロジン、
不均化ロジン、重合ロジン、変性ロジンのグリセリン、
ペンタエリスリトールエステル等が挙げられ、テルペン
系樹脂としては、α−ピネン系，β−ピネン系，ジペン
テン系等のテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、テ
ルペンフェノール樹脂、水素添加テルペン樹脂等が挙げ
られる。これらの天然樹脂の中でも、配合されたゴム組
成物の耐摩耗性とグリップ特性の観点から、重合ロジ
ン、テルペンフェノール樹脂、水素添加テルペン樹脂が
好ましい。
【００１６】前記石油系樹脂は、例えば石油化学工業の
ナフサの熱分解により、エチレン、プロピレンなどの石
油化学基礎原料とともに副生するオレフィンやジオレフ
ィン等の不飽和炭化水素を含む分解油留分を混合物のま
まフリーデルクラフツ型触媒により重合して得られる。
該石油系樹脂としては、ナフサの熱分解によって得られ
るＣ5 留分を（共）重合して得られる脂肪族系石油樹
脂、ナフサの熱分解によって得られるＣ9 留分を（共）
重合して得られる芳香族系石油樹脂、前記Ｃ5 留分とＣ9
留分を共重合して得られる共重合系石油樹脂、水素添
加系，ジシクロペンタジエン系等の脂環式化合物系石油
樹脂、スチレン，置換スチレン，スチレンと他のモノマ
ーとの共重合体等のスチレン系樹脂等の石油系樹脂が挙
げられる。ナフサの熱分解によって得られるＣ5 留分に
は、通常１−ペンテン、２−ペンテン、２−メチル−１
−ブテン、２−メチル−２−ブテン、３−メチル−１−
ブテン等のオレフィン系炭化水素、２−メチル−１，３
−ブタジエン、１，２−ペンタジエン、１，３−ペンタ
ジエン、３−メチル−１，２−ブタジエンなどのジオレ
フィン系炭化水素等が含まれる。また、Ｃ9 留分を
（共）重合して得られる芳香族系石油樹脂とは、ビニル
トルエン、インデンを主要なモノマーとする炭素数９の
芳香族を重合した樹脂であり、ナフサの熱分解によって
得られるＣ9 留分の具体例としては、α−メチルスチレ
ン、β−メチルスチレン、γ−メチルスチレン等のスチ
レン同族体やインデン、クマロン等のインデン同族体等
が挙げられる。商品名としては、三井石油化学製ペトロ
ジン、ミクニ化学製ペトライト、日本石油化学製ネオポ
リマー、東洋曹達製ペトコール等がある。
ナフサの熱分解により、エチレン、プロピレンなどの石
油化学基礎原料とともに副生するオレフィンやジオレフ
ィン等の不飽和炭化水素を含む分解油留分を混合物のま
まフリーデルクラフツ型触媒により重合して得られる。
該石油系樹脂としては、ナフサの熱分解によって得られ
るＣ5 留分を（共）重合して得られる脂肪族系石油樹
脂、ナフサの熱分解によって得られるＣ9 留分を（共）
重合して得られる芳香族系石油樹脂、前記Ｃ5 留分とＣ9
留分を共重合して得られる共重合系石油樹脂、水素添
加系，ジシクロペンタジエン系等の脂環式化合物系石油
樹脂、スチレン，置換スチレン，スチレンと他のモノマ
ーとの共重合体等のスチレン系樹脂等の石油系樹脂が挙
げられる。ナフサの熱分解によって得られるＣ5 留分に
は、通常１−ペンテン、２−ペンテン、２−メチル−１
−ブテン、２−メチル−２−ブテン、３−メチル−１−
ブテン等のオレフィン系炭化水素、２−メチル−１，３
−ブタジエン、１，２−ペンタジエン、１，３−ペンタ
ジエン、３−メチル−１，２−ブタジエンなどのジオレ
フィン系炭化水素等が含まれる。また、Ｃ9 留分を
（共）重合して得られる芳香族系石油樹脂とは、ビニル
トルエン、インデンを主要なモノマーとする炭素数９の
芳香族を重合した樹脂であり、ナフサの熱分解によって
得られるＣ9 留分の具体例としては、α−メチルスチレ
ン、β−メチルスチレン、γ−メチルスチレン等のスチ
レン同族体やインデン、クマロン等のインデン同族体等
が挙げられる。商品名としては、三井石油化学製ペトロ
ジン、ミクニ化学製ペトライト、日本石油化学製ネオポ
リマー、東洋曹達製ペトコール等がある。
【００１７】さらに、前記Ｃ９留分からなる石油樹脂を
変性した変性石油樹脂が、グリップ性及び工場作業性の
両立を可能にする樹脂として、本発明では、好適に使用
される。変性石油樹脂としては、不飽和脂環式化合物で
変性したＣ９系石油樹脂、水酸基を有する化合物で変性
したＣ９系石油樹脂、不飽和カルボン酸化合物で変性し
たＣ９系石油樹脂等が挙げられる。
変性した変性石油樹脂が、グリップ性及び工場作業性の
両立を可能にする樹脂として、本発明では、好適に使用
される。変性石油樹脂としては、不飽和脂環式化合物で
変性したＣ９系石油樹脂、水酸基を有する化合物で変性
したＣ９系石油樹脂、不飽和カルボン酸化合物で変性し
たＣ９系石油樹脂等が挙げられる。
【００１８】好ましい不飽和脂環式化合物としては、シ
クロペンタジエン、メチルシクロペンタジエンなどを、
また、アルキルシクロペンタジエンのディールスアルダ
ー反応生成物としては、ジシクロペンタジエン、シクロ
ペンタジエン／メチルシクロペンタジエン共二量化物、
トリシクロペンタジエン等が挙げられる。本発明に用い
られる不飽和脂環式化合物としては、ジシクロペンタジ
エンが特に好ましい。ジシクロペンタジエン変性Ｃ９系
石油樹脂は、ジシクロペンタジエンおよびＣ９留分両者
の存在下、熱重合等で得ることができる。例えば、ジシ
クロペンタジエン変性Ｃ９系石油樹脂としては、新日本
石油化学製、ネオポリマー１３０Ｓが挙げられる。
クロペンタジエン、メチルシクロペンタジエンなどを、
また、アルキルシクロペンタジエンのディールスアルダ
ー反応生成物としては、ジシクロペンタジエン、シクロ
ペンタジエン／メチルシクロペンタジエン共二量化物、
トリシクロペンタジエン等が挙げられる。本発明に用い
られる不飽和脂環式化合物としては、ジシクロペンタジ
エンが特に好ましい。ジシクロペンタジエン変性Ｃ９系
石油樹脂は、ジシクロペンタジエンおよびＣ９留分両者
の存在下、熱重合等で得ることができる。例えば、ジシ
クロペンタジエン変性Ｃ９系石油樹脂としては、新日本
石油化学製、ネオポリマー１３０Ｓが挙げられる。
【００１９】また、水酸基を有する化合物としては、ア
ルコール化合物やフェノール化合物が挙げられる。アル
コール化合物の具体例としては、例えば、アリルアルコ
ール、２−ブテン−１，４ジオール等の二重結合を有す
るアルコール化合物が挙げられる。フェノール化合物と
しては、フェノール、クレゾール、キシレノール、ｐ−
ｔ−ブチルフェノール、ｐ−オクチルフェノール、ｐ−
ノニルフェノール等のアルキルフェノール類を使用でき
る。これらの水酸機含有化合物は、単独で用いてもよ
く、二種以上を併用して使用してもよい。また、水酸基
含有Ｃ９系石油樹脂は、石油留分とともに（メタ）アク
リル酸アルキルエステル等を熱重合して石油樹脂中にエ
ステル基を導入した後、該エステル基を還元する方法、
石油樹脂中に二重結合を残存又は導入した後、当該二重
結合を水和する方法、等によっても製造できる。本発明
では、水酸基含有Ｃ９系石油樹脂として、前記のように
各種の方法により得られるものを使用できるが、性能
面、製造面から見て、フェノール変性石油樹脂等を使用
するのが好ましい。該フェノール変性石油樹脂は、Ｃ９
留分をフェノールの存在下でカチオン重合して得られ、
変性が容易であり、低価格である。例えば、フェノール
変性Ｃ９系石油樹脂としては、新日本石油化学製、ネオ
ポリマー−Ｅ−１３０が挙げられる。
ルコール化合物やフェノール化合物が挙げられる。アル
コール化合物の具体例としては、例えば、アリルアルコ
ール、２−ブテン−１，４ジオール等の二重結合を有す
るアルコール化合物が挙げられる。フェノール化合物と
しては、フェノール、クレゾール、キシレノール、ｐ−
ｔ−ブチルフェノール、ｐ−オクチルフェノール、ｐ−
ノニルフェノール等のアルキルフェノール類を使用でき
る。これらの水酸機含有化合物は、単独で用いてもよ
く、二種以上を併用して使用してもよい。また、水酸基
含有Ｃ９系石油樹脂は、石油留分とともに（メタ）アク
リル酸アルキルエステル等を熱重合して石油樹脂中にエ
ステル基を導入した後、該エステル基を還元する方法、
石油樹脂中に二重結合を残存又は導入した後、当該二重
結合を水和する方法、等によっても製造できる。本発明
では、水酸基含有Ｃ９系石油樹脂として、前記のように
各種の方法により得られるものを使用できるが、性能
面、製造面から見て、フェノール変性石油樹脂等を使用
するのが好ましい。該フェノール変性石油樹脂は、Ｃ９
留分をフェノールの存在下でカチオン重合して得られ、
変性が容易であり、低価格である。例えば、フェノール
変性Ｃ９系石油樹脂としては、新日本石油化学製、ネオ
ポリマー−Ｅ−１３０が挙げられる。
【００２０】さらに、本発明で使用される不飽和カルボ
ン酸化合物で変性したＣ９系石油樹脂は、Ｃ９系石油樹
脂をエチレン性不飽和カルボン酸で変性することができ
る。かかるエチレン性不飽和カルボン酸の代表的なもの
として、（無水）マレイン酸、フマール酸、イタコン
酸、テトラヒドロ（無水）フタール酸、（メタ）アクリ
ル酸またはシトラコン酸などが挙げられる。不飽和カル
ボン酸変性Ｃ９系石油樹脂は、Ｃ９系石油樹脂及びエチ
レン系不飽和カルボン酸を熱重合することで得ることが
できる。本発明においては、マレイン酸変性Ｃ９系石油
樹脂が好ましい。例えば、不飽和カルボン酸変性Ｃ９系
石油樹脂としては、新日本石油化学製、ネオポリマー１
６０が挙げられる。
ン酸化合物で変性したＣ９系石油樹脂は、Ｃ９系石油樹
脂をエチレン性不飽和カルボン酸で変性することができ
る。かかるエチレン性不飽和カルボン酸の代表的なもの
として、（無水）マレイン酸、フマール酸、イタコン
酸、テトラヒドロ（無水）フタール酸、（メタ）アクリ
ル酸またはシトラコン酸などが挙げられる。不飽和カル
ボン酸変性Ｃ９系石油樹脂は、Ｃ９系石油樹脂及びエチ
レン系不飽和カルボン酸を熱重合することで得ることが
できる。本発明においては、マレイン酸変性Ｃ９系石油
樹脂が好ましい。例えば、不飽和カルボン酸変性Ｃ９系
石油樹脂としては、新日本石油化学製、ネオポリマー１
６０が挙げられる。
【００２１】また、本発明では、ナフサの熱分解によっ
て得られるＣ5 留分とＣ9 留分の共重合樹脂を好適に使
用することができる。ここでＣ9 留分としては、特に制
限はないが、ナフサの熱分解によって得られたＣ9 留分
であることが好ましい。具体的には、ＳＣＨＩＬＬ＆
ＳＥＩＬＡＣＨＥＲ社製Ｓｔｒｕｋｔｏｌシリーズの、
ＴＳ３０、ＴＳ３０−ＤＬ、ＴＳ３５、ＴＳ３５−ＤＬ
等が挙げられる。
て得られるＣ5 留分とＣ9 留分の共重合樹脂を好適に使
用することができる。ここでＣ9 留分としては、特に制
限はないが、ナフサの熱分解によって得られたＣ9 留分
であることが好ましい。具体的には、ＳＣＨＩＬＬ＆
ＳＥＩＬＡＣＨＥＲ社製Ｓｔｒｕｋｔｏｌシリーズの、
ＴＳ３０、ＴＳ３０−ＤＬ、ＴＳ３５、ＴＳ３５−ＤＬ
等が挙げられる。
【００２２】前記フェノール系樹脂としては、アルキル
フェノールホルムアルデヒド系樹脂及びそのロジン変性
体、アルキルフェノールアセチレン系樹脂、変性アルキ
ルフェノール樹脂、テルペンフェノール樹脂等が挙げら
れ、具体的にはノボラック型アルキルフェノール樹脂で
ある商品名、ヒタノール１５０２（日立化成工業社
製）、ｐ−ｔ−ブチルフェノールアセチレン樹脂である
商品名、コレシン（ＢＡＳＦ社製）等が挙げられる。ま
た石炭系樹脂としては、クマロンインデン樹脂等が挙げ
られ、キシレン系樹脂としては、キシレンホルムアルデ
ヒド樹脂等が挙げられる。その他ポリブテンも粘着付与
性を有する樹脂として使用することができる。これらの
合成樹脂の中で、配合されたゴム組成物の耐摩耗性とグ
リップ特性の観点から、Ｃ５留分とＣ９留分の共重合樹
脂、Ｃ９留分を（共）重合して得られる芳香族系石油樹
脂、フェノール系樹脂及びクマロンインデン樹脂が好ま
しい。
フェノールホルムアルデヒド系樹脂及びそのロジン変性
体、アルキルフェノールアセチレン系樹脂、変性アルキ
ルフェノール樹脂、テルペンフェノール樹脂等が挙げら
れ、具体的にはノボラック型アルキルフェノール樹脂で
ある商品名、ヒタノール１５０２（日立化成工業社
製）、ｐ−ｔ−ブチルフェノールアセチレン樹脂である
商品名、コレシン（ＢＡＳＦ社製）等が挙げられる。ま
た石炭系樹脂としては、クマロンインデン樹脂等が挙げ
られ、キシレン系樹脂としては、キシレンホルムアルデ
ヒド樹脂等が挙げられる。その他ポリブテンも粘着付与
性を有する樹脂として使用することができる。これらの
合成樹脂の中で、配合されたゴム組成物の耐摩耗性とグ
リップ特性の観点から、Ｃ５留分とＣ９留分の共重合樹
脂、Ｃ９留分を（共）重合して得られる芳香族系石油樹
脂、フェノール系樹脂及びクマロンインデン樹脂が好ま
しい。
【００２３】（Ｃ）成分の樹脂は軟化点が２００℃（測
定法：ＡＳＴＭ Ｅ２８−５８−Ｔ）以下であることが
好ましく、さらには８０〜１５０℃の範囲であることが
好ましい。軟化点が２００℃を超えると、ヒステリシス
ロス特性の温度依存性が高くなりすぎる場合があり、ま
た加工性を悪化させる場合がある。また、８０℃未満で
はグリップ性能が劣る場合がある。これらの観点から軟
化点は９０〜１２０℃の範囲がより好ましい。
定法：ＡＳＴＭ Ｅ２８−５８−Ｔ）以下であることが
好ましく、さらには８０〜１５０℃の範囲であることが
好ましい。軟化点が２００℃を超えると、ヒステリシス
ロス特性の温度依存性が高くなりすぎる場合があり、ま
た加工性を悪化させる場合がある。また、８０℃未満で
はグリップ性能が劣る場合がある。これらの観点から軟
化点は９０〜１２０℃の範囲がより好ましい。
【００２４】次に、前記（Ｃ）成分としては重量平均分
子量が１，０００〜５０，０００の液状ポリマーを用い
ることができる。液状ポリマーとは、室温で流動性を有
するポリマーをいい、重量平均分子量が上記範囲内であ
れば、その構造は特に限定されず、例えばクロロプレン
ゴム（ＣＲ），スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ），
ブタジエンゴム（ＢＲ），イソプレンゴム（ＩＲ），ス
チレン−イソプレンゴム（ＳＩＲ），ポリイソブチレン
などが挙げられる。これらのうち比較的低分子量のスチ
レンとブタジエンの共重合体が好ましく、例えばポリス
チレン換算の重量平均分子量が５，０００〜１０，００
０程度のスチレン−ブタジエン共重合体等を好適に使用
し得る。具体的な商品としては、例えば、分子末端に水
酸基を有するポリブタジエンである、商標Ｒ−１５Ｈ
Ｔ、Ｒ−４５ＨＴ（出光石油化学（株）製）、分子末端
に水酸基を有するポリブタジエンである、商標Ｇ−１０
００，Ｇ−２０００，Ｇ−３０００、分子末端にカルボ
キシル基を有するポリブタジエンである、商標Ｃ−１０
００、単純ポリブタジエンである、商標Ｂ−１０００，
Ｂ−２０００，Ｂ−３０００、水素添加型で末端に水酸
基を有するポリブタジエンである、商標ＧＩ−１００
０，ＧＩ−２０００，ＧＩ−３０００、水素添加型で末
端にカルボキシル基を有する、商標ＣＩ−１０００、水
素添加型ポリブタジエンである、商標ＢＩ−１０００，
ＢＩ−２０００，ＢＩ−３０００、（日本曹達（株）
製）や、ポリイソプレンである、商標ＬＩＲ−３０，Ｌ
ＩＲ−５０、ポリブタジエンである、商標ＬＩＲ−３０
０、スチレン−イソプレン共重合体である、商標ＬＩＲ
−３１０、ブタジエン−イソプレン共重合体である、商
標ＬＩＲ−３９０、水素添加イソプレンである、商標Ｌ
ＩＲ−２００，ＬＩＲ−２９０、無水マレイン酸変性ポ
リブタジエンである、商標ＬＩＲ−４０３、マレイン酸
変性ポリブタジエンである、商標ＬＩＲ−４１０、
（（株）クラレ製）、マレイン酸変性ブタジエンである
商標ＲＩＣＯＮ１３０ＭＡ８，１３０ＭＡ１３，１３０
ＭＡ２０，１３１ＭＡ５，１３１ＭＡ１０，１３１ＭＡ
１７，１３１ＭＡ２０，１５６ＭＡ１７，１８４ＭＡ
６、ポリブタジエンである商標ＲＩＣＯＮ１３０，１３
１，１３４，１４２，１５０，１５２，１５３，１５
４，１５６，１５７、スチレン−ブタジエン共重合体で
ある商標ＲＩＣＯＮ１００，１８１，１８４（サートマ
ー社製）等が挙げられる。また、本発明の（Ｃ）成分に
好適な液状ポリマーとして種々のものを合成し得るが、
例えば分子中の結合スチレン量が２６質量％、ブタジエ
ン部分のビニル結合量が５３％、重量平均分子量が９，
３００のスチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）等が好適
である。該ＳＢＲは、溶媒としてのシクロヘキサン７０
０ｍｌにスチレン５ｇ、ブタジエン１５ｇを加え、重合
開始剤としてノルマルブチルリチウムを３．２ｍｍｏ
ｌ、ランダマイザーとして例えば２，２−ビス（２−テ
トラヒドロフリル）プロパン１ｍｍｏｌ、重合停止剤と
してイソプロパノール、老化防止剤として２，６−ジ−
ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）を使用すること
で合成できる。
子量が１，０００〜５０，０００の液状ポリマーを用い
ることができる。液状ポリマーとは、室温で流動性を有
するポリマーをいい、重量平均分子量が上記範囲内であ
れば、その構造は特に限定されず、例えばクロロプレン
ゴム（ＣＲ），スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ），
ブタジエンゴム（ＢＲ），イソプレンゴム（ＩＲ），ス
チレン−イソプレンゴム（ＳＩＲ），ポリイソブチレン
などが挙げられる。これらのうち比較的低分子量のスチ
レンとブタジエンの共重合体が好ましく、例えばポリス
チレン換算の重量平均分子量が５，０００〜１０，００
０程度のスチレン−ブタジエン共重合体等を好適に使用
し得る。具体的な商品としては、例えば、分子末端に水
酸基を有するポリブタジエンである、商標Ｒ−１５Ｈ
Ｔ、Ｒ−４５ＨＴ（出光石油化学（株）製）、分子末端
に水酸基を有するポリブタジエンである、商標Ｇ−１０
００，Ｇ−２０００，Ｇ−３０００、分子末端にカルボ
キシル基を有するポリブタジエンである、商標Ｃ−１０
００、単純ポリブタジエンである、商標Ｂ−１０００，
Ｂ−２０００，Ｂ−３０００、水素添加型で末端に水酸
基を有するポリブタジエンである、商標ＧＩ−１００
０，ＧＩ−２０００，ＧＩ−３０００、水素添加型で末
端にカルボキシル基を有する、商標ＣＩ−１０００、水
素添加型ポリブタジエンである、商標ＢＩ−１０００，
ＢＩ−２０００，ＢＩ−３０００、（日本曹達（株）
製）や、ポリイソプレンである、商標ＬＩＲ−３０，Ｌ
ＩＲ−５０、ポリブタジエンである、商標ＬＩＲ−３０
０、スチレン−イソプレン共重合体である、商標ＬＩＲ
−３１０、ブタジエン−イソプレン共重合体である、商
標ＬＩＲ−３９０、水素添加イソプレンである、商標Ｌ
ＩＲ−２００，ＬＩＲ−２９０、無水マレイン酸変性ポ
リブタジエンである、商標ＬＩＲ−４０３、マレイン酸
変性ポリブタジエンである、商標ＬＩＲ−４１０、
（（株）クラレ製）、マレイン酸変性ブタジエンである
商標ＲＩＣＯＮ１３０ＭＡ８，１３０ＭＡ１３，１３０
ＭＡ２０，１３１ＭＡ５，１３１ＭＡ１０，１３１ＭＡ
１７，１３１ＭＡ２０，１５６ＭＡ１７，１８４ＭＡ
６、ポリブタジエンである商標ＲＩＣＯＮ１３０，１３
１，１３４，１４２，１５０，１５２，１５３，１５
４，１５６，１５７、スチレン−ブタジエン共重合体で
ある商標ＲＩＣＯＮ１００，１８１，１８４（サートマ
ー社製）等が挙げられる。また、本発明の（Ｃ）成分に
好適な液状ポリマーとして種々のものを合成し得るが、
例えば分子中の結合スチレン量が２６質量％、ブタジエ
ン部分のビニル結合量が５３％、重量平均分子量が９，
３００のスチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）等が好適
である。該ＳＢＲは、溶媒としてのシクロヘキサン７０
０ｍｌにスチレン５ｇ、ブタジエン１５ｇを加え、重合
開始剤としてノルマルブチルリチウムを３．２ｍｍｏ
ｌ、ランダマイザーとして例えば２，２−ビス（２−テ
トラヒドロフリル）プロパン１ｍｍｏｌ、重合停止剤と
してイソプロパノール、老化防止剤として２，６−ジ−
ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）を使用すること
で合成できる。
【００２５】また、該（Ｃ）成分の樹脂又は液状ポリマ
ーは、共重合体（ａ）及び（ｂ）を含むゴム成分１００
質量部に対し、１０質量部〜１５０質量部配合すること
が好ましい。１０質量部以上で、（Ｃ）成分の添加効果
が十分に発現され、また１００質量部以下であれば、加
工性を悪化させたり、耐摩耗性に悪影響を与えることが
ない。さらに２０〜８０質量部が特に好ましい。
ーは、共重合体（ａ）及び（ｂ）を含むゴム成分１００
質量部に対し、１０質量部〜１５０質量部配合すること
が好ましい。１０質量部以上で、（Ｃ）成分の添加効果
が十分に発現され、また１００質量部以下であれば、加
工性を悪化させたり、耐摩耗性に悪影響を与えることが
ない。さらに２０〜８０質量部が特に好ましい。
【００２６】本発明のゴム組成物は、充填材を含有する
ことが好ましく、充填材としては、一般的なゴム組成物
に用いることができる充填材であれば、いずれも用いる
ことができる。具体的には、カーボンブラック、及び無
機充填剤を挙げることができ、無機充填剤としては、シ
リカ、及び下記一般式（II）で表されるものが好まし
い。 ｍＭ1 ・ｘＳｉＯｙ・ｚＨ2 Ｏ ・・・（II） ［式（II）中、Ｍ1 は、アルミニウム、マグネシウム、
チタン、カルシウム及びジルコニウムからなる群から選
ばれる金属、これらの金属の酸化物又は水酸化物、及び
それらの水和物又はこれらの金属の炭酸塩から選ばれる
少なくとも一種であり、ｍ、ｘ、ｙ及びｚは、それぞれ
１〜５の整数、０〜１０の整数、２〜５の整数、及び０
〜１０の整数である］さらに、カリウム、ナトリウム、
鉄、マグネシウムなどの金属や、フッ素などの元素、及
びＮＨ4−などの基を含有していてもよい。
ことが好ましく、充填材としては、一般的なゴム組成物
に用いることができる充填材であれば、いずれも用いる
ことができる。具体的には、カーボンブラック、及び無
機充填剤を挙げることができ、無機充填剤としては、シ
リカ、及び下記一般式（II）で表されるものが好まし
い。 ｍＭ1 ・ｘＳｉＯｙ・ｚＨ2 Ｏ ・・・（II） ［式（II）中、Ｍ1 は、アルミニウム、マグネシウム、
チタン、カルシウム及びジルコニウムからなる群から選
ばれる金属、これらの金属の酸化物又は水酸化物、及び
それらの水和物又はこれらの金属の炭酸塩から選ばれる
少なくとも一種であり、ｍ、ｘ、ｙ及びｚは、それぞれ
１〜５の整数、０〜１０の整数、２〜５の整数、及び０
〜１０の整数である］さらに、カリウム、ナトリウム、
鉄、マグネシウムなどの金属や、フッ素などの元素、及
びＮＨ4−などの基を含有していてもよい。
【００２７】具体的には、アルミナ一水和物（Ａｌ2 Ｏ
3・Ｈ2Ｏ）、ギブサイト、バイヤライト等の水酸化アル
ミニウム［Ａｌ（ＯＨ）3 ］、炭酸アルミニウム［Ａｌ
２（ＣＯ３）２］、水酸化マグネシウム［Ｍｇ（ＯＨ）
2 ］、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、炭酸マグネシウム
（ＭｇＣＯ３）、タルク（３ＭｇＯ・４ＳｉＯ2 ・Ｈ 2
Ｏ）、アタパルジャイト（５ＭｇＯ・８ＳｉＯ2 ・９Ｈ
2 Ｏ）、チタン白（ＴｉＯ2 ）、チタン黒（Ｔｉ
Ｏ2n-1）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、水酸化カルシウ
ム［Ｃａ（ＯＨ）2 ］、酸化アルミニウムマグネシウム
（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3）、クレー（Ａｌ2 Ｏ3 ・２Ｓｉ
Ｏ2 ）、カオリン（Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ・２Ｈ2
Ｏ）、パイロフィライト（Ａｌ2 Ｏ3 ・４ＳｉＯ2 ・Ｈ
2 Ｏ）、ベントナイト（Ａｌ2 Ｏ3 ・４ＳｉＯ2 ・２Ｈ
2 Ｏ）、ケイ酸アルミニウム（Ａｌ2 ＳｉＯ5 、Ａｌ4
・３ＳｉＯ4 ・５Ｈ2 Ｏ等）、ケイ酸マグネシウム（Ｍ
ｇ2 ＳｉＯ 4、ＭｇＳｉＯ3 等）、ケイ酸カルシウム
（Ｃａ2 ・ＳｉＯ4 等）、ケイ酸アルミニウムカルシウ
ム（Ａｌ2 Ｏ3 ・ＣａＯ・２ＳｉＯ2 等）、ケイ酸マグ
ネシウムカルシウム（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、炭酸カルシ
ウム（ＣａＣＯ３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、
水酸化ジルコニウム［ＺｒＯ（ＯＨ）２・ｎＨ２Ｏ］、
炭酸ジルコニウム［Ｚｒ（ＣＯ３）２］、各種ゼオライ
ト、長石、マイカ、モンモリロナイト等が例示でき、Ｍ
1がアルミニウムであることが好ましい。
3・Ｈ2Ｏ）、ギブサイト、バイヤライト等の水酸化アル
ミニウム［Ａｌ（ＯＨ）3 ］、炭酸アルミニウム［Ａｌ
２（ＣＯ３）２］、水酸化マグネシウム［Ｍｇ（ＯＨ）
2 ］、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、炭酸マグネシウム
（ＭｇＣＯ３）、タルク（３ＭｇＯ・４ＳｉＯ2 ・Ｈ 2
Ｏ）、アタパルジャイト（５ＭｇＯ・８ＳｉＯ2 ・９Ｈ
2 Ｏ）、チタン白（ＴｉＯ2 ）、チタン黒（Ｔｉ
Ｏ2n-1）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、水酸化カルシウ
ム［Ｃａ（ＯＨ）2 ］、酸化アルミニウムマグネシウム
（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3）、クレー（Ａｌ2 Ｏ3 ・２Ｓｉ
Ｏ2 ）、カオリン（Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ・２Ｈ2
Ｏ）、パイロフィライト（Ａｌ2 Ｏ3 ・４ＳｉＯ2 ・Ｈ
2 Ｏ）、ベントナイト（Ａｌ2 Ｏ3 ・４ＳｉＯ2 ・２Ｈ
2 Ｏ）、ケイ酸アルミニウム（Ａｌ2 ＳｉＯ5 、Ａｌ4
・３ＳｉＯ4 ・５Ｈ2 Ｏ等）、ケイ酸マグネシウム（Ｍ
ｇ2 ＳｉＯ 4、ＭｇＳｉＯ3 等）、ケイ酸カルシウム
（Ｃａ2 ・ＳｉＯ4 等）、ケイ酸アルミニウムカルシウ
ム（Ａｌ2 Ｏ3 ・ＣａＯ・２ＳｉＯ2 等）、ケイ酸マグ
ネシウムカルシウム（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、炭酸カルシ
ウム（ＣａＣＯ３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、
水酸化ジルコニウム［ＺｒＯ（ＯＨ）２・ｎＨ２Ｏ］、
炭酸ジルコニウム［Ｚｒ（ＣＯ３）２］、各種ゼオライ
ト、長石、マイカ、モンモリロナイト等が例示でき、Ｍ
1がアルミニウムであることが好ましい。
【００２８】上記各種充填材の中で、本発明に用いる充
填材としてはカーボンブラック、シリカ、アルミナ類、
クレー類からなる群から選ばれる少なくとも１つである
ことが好ましい。カーボンブラックとしては特に制限は
なく、例えばＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡ
Ｆ、ＳＡＦ等が用いられ、ヨウ素吸着量（ＩＡ）が６０
ｍｇ／ｇ以上、かつジブチルフタレート吸油量（ＤＢ
Ｐ）が８０ｍｌ／１００ｇ以上のカーボンブラックが好
ましい。カーボンブラックを用いることにより、グリッ
プ性能及び耐破壊特性の改良効果は大きくなるが、さら
に耐摩耗性に優れるＨＡＦ，ＩＳＡＦ，ＳＡＦ特に好ま
しい。また、これらの中でも特にＣＴＡＢ吸着法による
外部表面積が１３０〜２００ｍ２／ｇの範囲にあるもの
が好ましい。
填材としてはカーボンブラック、シリカ、アルミナ類、
クレー類からなる群から選ばれる少なくとも１つである
ことが好ましい。カーボンブラックとしては特に制限は
なく、例えばＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡ
Ｆ、ＳＡＦ等が用いられ、ヨウ素吸着量（ＩＡ）が６０
ｍｇ／ｇ以上、かつジブチルフタレート吸油量（ＤＢ
Ｐ）が８０ｍｌ／１００ｇ以上のカーボンブラックが好
ましい。カーボンブラックを用いることにより、グリッ
プ性能及び耐破壊特性の改良効果は大きくなるが、さら
に耐摩耗性に優れるＨＡＦ，ＩＳＡＦ，ＳＡＦ特に好ま
しい。また、これらの中でも特にＣＴＡＢ吸着法による
外部表面積が１３０〜２００ｍ２／ｇの範囲にあるもの
が好ましい。
【００２９】シリカとしても特に制限はなく、例えば湿
式シリカ（含水ケイ酸）、乾式シリカ（無水ケイ酸）、
ケイ酸カルシウム，ケイ酸アルミニウム等が挙げられ、
これらの中でも耐破壊特性の改良効果、ウェットグリッ
プ性及び低転がり抵抗性の両立効果が最も顕著である湿
式シリカが好ましい。また該シリカは、窒素吸着法によ
る比表面積が８０〜３００ｍ２／ｇ、さらには１００〜
２２０ｍ２／ｇの範囲にあることが好ましい。比表面積
が８０ｍ２／ｇ以上で十分な補強性を発揮し、３００ｍ
２／ｇ以下である場合には作業性が低下することがない
からである。尚、通常はゴムの白色補強充填剤として用
いられる微粉の無水ケイ酸や含水ケイ酸が用いられる。
具体的には、比表面積が約２００ｍ２／ｇの「Ｎｉｐｓ
ｉｌ」（日本シリカ工業（株）製）、比表面積が１１７
ｍ２／ｇである「Ｚｅｏｓｉｌ １１１５ＭＰ」（ロー
ディア社製）等の市販品を使用し得る。
式シリカ（含水ケイ酸）、乾式シリカ（無水ケイ酸）、
ケイ酸カルシウム，ケイ酸アルミニウム等が挙げられ、
これらの中でも耐破壊特性の改良効果、ウェットグリッ
プ性及び低転がり抵抗性の両立効果が最も顕著である湿
式シリカが好ましい。また該シリカは、窒素吸着法によ
る比表面積が８０〜３００ｍ２／ｇ、さらには１００〜
２２０ｍ２／ｇの範囲にあることが好ましい。比表面積
が８０ｍ２／ｇ以上で十分な補強性を発揮し、３００ｍ
２／ｇ以下である場合には作業性が低下することがない
からである。尚、通常はゴムの白色補強充填剤として用
いられる微粉の無水ケイ酸や含水ケイ酸が用いられる。
具体的には、比表面積が約２００ｍ２／ｇの「Ｎｉｐｓ
ｉｌ」（日本シリカ工業（株）製）、比表面積が１１７
ｍ２／ｇである「Ｚｅｏｓｉｌ １１１５ＭＰ」（ロー
ディア社製）等の市販品を使用し得る。
【００３０】前記アルミナ類とは、上記式（II）で表さ
れるもののうち、下記一般式で表わされるものである。 Ａｌ２Ｏ３・ｎＨ２Ｏ （ただし、式中、ｎは０から３
である。） この無機充填材としては、その粒径が１０μｍ以下が好
ましく、３μｍ以下であることがさらに好ましい。該無
機充填材の粒径を１０μｍ以下とすることにより、加硫
ゴム組成物の耐破壊特性、耐摩耗性を良好に維持するこ
とができる。
れるもののうち、下記一般式で表わされるものである。 Ａｌ２Ｏ３・ｎＨ２Ｏ （ただし、式中、ｎは０から３
である。） この無機充填材としては、その粒径が１０μｍ以下が好
ましく、３μｍ以下であることがさらに好ましい。該無
機充填材の粒径を１０μｍ以下とすることにより、加硫
ゴム組成物の耐破壊特性、耐摩耗性を良好に維持するこ
とができる。
【００３１】本発明においては、この無機充填材は、一
種用いてもよく二種以上を組み合わせて用いてもよい。
また、充填材は、ゴム成分１００質量部に対して１０〜
２５０質量部で配合され、補強性とそれによる諸物性の
改良効果の観点から２０質量部〜１５０質量部が好まし
い。１０質量部未満では耐破壊特性等の向上効果が十分
でなく、２５０質量部を超えるとゴム組成物の加工性が
劣る傾向がある。
種用いてもよく二種以上を組み合わせて用いてもよい。
また、充填材は、ゴム成分１００質量部に対して１０〜
２５０質量部で配合され、補強性とそれによる諸物性の
改良効果の観点から２０質量部〜１５０質量部が好まし
い。１０質量部未満では耐破壊特性等の向上効果が十分
でなく、２５０質量部を超えるとゴム組成物の加工性が
劣る傾向がある。
【００３２】本発明のゴム組成物は、所望により天然ゴ
ム及び／又は他の合成ゴムをブレンドすることができ、
また通常のゴム工業で用いられるオイル類, 老化防止
剤, 加硫剤, 加硫助剤, 加硫促進剤, スコーチ防止剤な
ど各種のゴム用薬品を適宜配合することができる。ま
た、本発明のゴム組成物は、特に高速走行重視型タイヤ
用として好適である。
ム及び／又は他の合成ゴムをブレンドすることができ、
また通常のゴム工業で用いられるオイル類, 老化防止
剤, 加硫剤, 加硫助剤, 加硫促進剤, スコーチ防止剤な
ど各種のゴム用薬品を適宜配合することができる。ま
た、本発明のゴム組成物は、特に高速走行重視型タイヤ
用として好適である。
【００３３】
【実施例】次に、本発明を実施例によりさらに詳しく説
明するが、本発明は、この例によってなんら限定される
ものではない。尚、ゴム組成物の評価は以下の方法によ
り行なった。 （１）重量平均分子量 ウォーターズ社製単分散スチレン重合体を用い、ゲルパ
ーミェーションクロマトグラフィー、（ＧＰＣ）による
単分散スチレン重合体のピークの分子量とＧＰＣのカウ
ント数との関係を予め求めて検量線を作成し、これを用
いて、重合体のポリスチレン換算での分子量を求めた。 （２）ミクロ構造 重合体のブタジエン部分のミクロ構造は、赤外法によっ
て求め、重合体のスチレン単位含有量は1Ｈ−ＮＭＲ
（プロトンＮＭＲ）スペクトルの積分比により算出し
た。 （３）工場作業性 樹脂配合ゴムの、混練り時における金属ミキサー及び金
属ロールとの密着性を下記ランク付けして評価した。 ○（良好）、○〜△（やや良好）、△（普通）、△〜×
（やや悪い）、×（悪い） （４）ヒステリシスロス特性 各実施例に基づいて配合されたゴム組成物を加硫して得
られた加硫物につき、レオメトリックス社製粘弾性測定
試験機を用いて、動的歪１％の条件下で、５０℃におけ
るｔａｎδを測定した。尚、コントロールの値を１００
として指数表示した。 （５）グリップ特性 タイヤのグリップ性は、サーキットを実走行することで
評価した。グリップ性能は、１０周目から２０周目まで
の周回タイムの平均値の逆数を、コントロールの値を１
００として指数表示した。いずれも数値が大きいほどグ
リップ性能が高いことを示す。尚、路面が乾燥状態のド
ライグリップ特性及び路面がウェットな状態のウェット
グリップ特性で評価した。
明するが、本発明は、この例によってなんら限定される
ものではない。尚、ゴム組成物の評価は以下の方法によ
り行なった。 （１）重量平均分子量 ウォーターズ社製単分散スチレン重合体を用い、ゲルパ
ーミェーションクロマトグラフィー、（ＧＰＣ）による
単分散スチレン重合体のピークの分子量とＧＰＣのカウ
ント数との関係を予め求めて検量線を作成し、これを用
いて、重合体のポリスチレン換算での分子量を求めた。 （２）ミクロ構造 重合体のブタジエン部分のミクロ構造は、赤外法によっ
て求め、重合体のスチレン単位含有量は1Ｈ−ＮＭＲ
（プロトンＮＭＲ）スペクトルの積分比により算出し
た。 （３）工場作業性 樹脂配合ゴムの、混練り時における金属ミキサー及び金
属ロールとの密着性を下記ランク付けして評価した。 ○（良好）、○〜△（やや良好）、△（普通）、△〜×
（やや悪い）、×（悪い） （４）ヒステリシスロス特性 各実施例に基づいて配合されたゴム組成物を加硫して得
られた加硫物につき、レオメトリックス社製粘弾性測定
試験機を用いて、動的歪１％の条件下で、５０℃におけ
るｔａｎδを測定した。尚、コントロールの値を１００
として指数表示した。 （５）グリップ特性 タイヤのグリップ性は、サーキットを実走行することで
評価した。グリップ性能は、１０周目から２０周目まで
の周回タイムの平均値の逆数を、コントロールの値を１
００として指数表示した。いずれも数値が大きいほどグ
リップ性能が高いことを示す。尚、路面が乾燥状態のド
ライグリップ特性及び路面がウェットな状態のウェット
グリップ特性で評価した。
【００３４】実施例１
（Ａ）ＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量
１．０×１０６、結合スチレン量３０質量％、ブタジエ
ン部のビニル結合量５０％であるスチレンブタジエン共
重合体（ａ）１００質量部、（Ｂ）ＧＰＣによるポリス
チレン換算の重量平均分子量１．０×１０4、結合スチ
レン量４０質量％、ブタジエン部の二重結合が９０％水
添された液状の水添リキッドスチレン−ブタジエン共重
合体（ｂ）４０質量部、（Ｃ）Ｃ5 留分とＣ9 留分を共
重合して得られる共重合系石油樹脂（Ｓｃｈｉｌｌ ＆
Ｓｅｉｌａｃｈｅｒ社製「ストラクトールＴＳ３
０」）４０質量部、カーボンブラックＡ（ＣＴＡＢ吸着
法による外部表面積：１４８ｍ ２／ｇ、２４Ｍ４ＤＢＰ
吸油量：１０２ｍｌ／１００ｇ）８０質量部、ステアリ
ン酸２質量部、亜鉛華３質量部、老化防止剤（Ｎ−１，
３ジメチル−ブチル−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレン
ジアミン）１質量部、２種類の加硫促進剤（１，３−ジ
フェニルグアニジン及びジベンゾチアジルジサルファイ
ド）をそれぞれ０．４質量部、１質量部及び硫黄１．５
質量部を混合し、ゴム組成物を調製し、上記の方法にて
ヒステリシスロス特性を評価した。次に、上記ゴム組成
物をトレッドゴムとして用いてタイヤサイズ：３１５／
４０Ｒのタイヤを作成し、ドライグリップ特性及びウェ
ットグリップ特性を評価した。それぞれの評価結果を第
１表に示す。尚、評価は比較例１をコントロールとして
指数で表した。
１．０×１０６、結合スチレン量３０質量％、ブタジエ
ン部のビニル結合量５０％であるスチレンブタジエン共
重合体（ａ）１００質量部、（Ｂ）ＧＰＣによるポリス
チレン換算の重量平均分子量１．０×１０4、結合スチ
レン量４０質量％、ブタジエン部の二重結合が９０％水
添された液状の水添リキッドスチレン−ブタジエン共重
合体（ｂ）４０質量部、（Ｃ）Ｃ5 留分とＣ9 留分を共
重合して得られる共重合系石油樹脂（Ｓｃｈｉｌｌ ＆
Ｓｅｉｌａｃｈｅｒ社製「ストラクトールＴＳ３
０」）４０質量部、カーボンブラックＡ（ＣＴＡＢ吸着
法による外部表面積：１４８ｍ ２／ｇ、２４Ｍ４ＤＢＰ
吸油量：１０２ｍｌ／１００ｇ）８０質量部、ステアリ
ン酸２質量部、亜鉛華３質量部、老化防止剤（Ｎ−１，
３ジメチル−ブチル−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレン
ジアミン）１質量部、２種類の加硫促進剤（１，３−ジ
フェニルグアニジン及びジベンゾチアジルジサルファイ
ド）をそれぞれ０．４質量部、１質量部及び硫黄１．５
質量部を混合し、ゴム組成物を調製し、上記の方法にて
ヒステリシスロス特性を評価した。次に、上記ゴム組成
物をトレッドゴムとして用いてタイヤサイズ：３１５／
４０Ｒのタイヤを作成し、ドライグリップ特性及びウェ
ットグリップ特性を評価した。それぞれの評価結果を第
１表に示す。尚、評価は比較例１をコントロールとして
指数で表した。
【００３５】比較例１
（Ｃ）Ｃ5 留分とＣ9 留分を共重合して得られる共重合
系石油樹脂に代えて、軟化剤としての性質を有するアロ
マティックオイル（富士興産（株）製「アロマックス＃
３」）を使用した以外は実施例１と同様にゴム組成物を
調製した。
系石油樹脂に代えて、軟化剤としての性質を有するアロ
マティックオイル（富士興産（株）製「アロマックス＃
３」）を使用した以外は実施例１と同様にゴム組成物を
調製した。
【００３６】実施例２〜９
（Ｃ）成分として、第１表に記載する粘着性付与樹脂を
使用した以外は、実施例１と同様にゴム組成物を調製し
た。評価結果を第１表に示す。尚、評価は比較例１をコ
ントロールとして指数で表した。
使用した以外は、実施例１と同様にゴム組成物を調製し
た。評価結果を第１表に示す。尚、評価は比較例１をコ
ントロールとして指数で表した。
【００３７】実施例１０〜１５
（Ｃ）成分として、第１表に記載する液状ポリマーを使
用した以外は、実施例１と同様にゴム組成物を調製し
た。評価結果を第１表に示す。尚、評価は比較例１をコ
ントロールとして指数で表した。
用した以外は、実施例１と同様にゴム組成物を調製し
た。評価結果を第１表に示す。尚、評価は比較例１をコ
ントロールとして指数で表した。
【００３８】
【表１】
【００３９】
【表２】
【００４０】
【表３】
【００４１】＊１ ＧＰＣによるポリスチレン換算の重
量平均分子量１．０×１０６、結合スチレン量３０質量
％、ブタジエン部のビニル結合量５０質量％であるスチ
レンブタジエン共重合体 ＊２ ＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量
１．０×１０4、結合スチレン量４０質量％、ブタジエ
ン部の二重結合が９０％水添された液状の水添リキッド
スチレン−ブタジエン共重合体 ＊３ Ｓｃｈｉｌｌ ＆ Ｓｅｉｌａｃｈｅｒ社製「ス
トラクトールＴＳ３０」 ＊４ ＢＡＳＦ社製「コレシン」 ＊５ 日立化成工業社製ノボラック型アルキルフェノー
ル樹脂「ヒタノール１５０２」 ＊６ エクソンケミカル社製ジシクロペンタジエン系樹
脂「エスコレッツ８１８０」 ＊７ 三井化学（株）製「ハイレッツＴ５００Ｘ」 ＊８ 三井化学（株）製「ＦＴＲ０１２０」 ＊９ 新日本石油化学（株）製「ネオポリマー１４０」 ＊１０ 新日鉄化学（株）製「エスクロンＶ１２０」 ＊１１ 大内新興化学工業（株）製「エスクロンＬ−２
０」 ＊１２ 出光石油化学（株）製「Ｒ−４５ＨＴ」 ＊１３ 日本曹達（株）製「Ｇ−２０００」 ＊１４ サートマー社製「Ｒｉｃｏｎ１５３」 ＊１５ （株）クラレ製「ＬＩＲ−５０」 ＊１６ （株）クラレ製「ＬＩＲ−３１０」 ＊１７ サートマー社製「Ｒｉｃｏｎ１００」 ＊１８ 富士興産（株）製「アロマックス＃３」 ＊１９ ＣＴＡＢ吸着法による外部表面積：１４８ｍ２
／ｇ、２４Ｍ４ＤＢＰ吸油量：１０２ｍｌ／１００ｇ ＊２０ Ｎ−１，３ジメチル−ブチル−Ｎ’−フェニル
−ｐ−フェニレンジアミン ＊２１ １，３−ジフェニルグアニジン ＊２２ ジベンゾチアジルジサルファイド
量平均分子量１．０×１０６、結合スチレン量３０質量
％、ブタジエン部のビニル結合量５０質量％であるスチ
レンブタジエン共重合体 ＊２ ＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量
１．０×１０4、結合スチレン量４０質量％、ブタジエ
ン部の二重結合が９０％水添された液状の水添リキッド
スチレン−ブタジエン共重合体 ＊３ Ｓｃｈｉｌｌ ＆ Ｓｅｉｌａｃｈｅｒ社製「ス
トラクトールＴＳ３０」 ＊４ ＢＡＳＦ社製「コレシン」 ＊５ 日立化成工業社製ノボラック型アルキルフェノー
ル樹脂「ヒタノール１５０２」 ＊６ エクソンケミカル社製ジシクロペンタジエン系樹
脂「エスコレッツ８１８０」 ＊７ 三井化学（株）製「ハイレッツＴ５００Ｘ」 ＊８ 三井化学（株）製「ＦＴＲ０１２０」 ＊９ 新日本石油化学（株）製「ネオポリマー１４０」 ＊１０ 新日鉄化学（株）製「エスクロンＶ１２０」 ＊１１ 大内新興化学工業（株）製「エスクロンＬ−２
０」 ＊１２ 出光石油化学（株）製「Ｒ−４５ＨＴ」 ＊１３ 日本曹達（株）製「Ｇ−２０００」 ＊１４ サートマー社製「Ｒｉｃｏｎ１５３」 ＊１５ （株）クラレ製「ＬＩＲ−５０」 ＊１６ （株）クラレ製「ＬＩＲ−３１０」 ＊１７ サートマー社製「Ｒｉｃｏｎ１００」 ＊１８ 富士興産（株）製「アロマックス＃３」 ＊１９ ＣＴＡＢ吸着法による外部表面積：１４８ｍ２
／ｇ、２４Ｍ４ＤＢＰ吸油量：１０２ｍｌ／１００ｇ ＊２０ Ｎ−１，３ジメチル−ブチル−Ｎ’−フェニル
−ｐ−フェニレンジアミン ＊２１ １，３−ジフェニルグアニジン ＊２２ ジベンゾチアジルジサルファイド
【００４２】実施例１６
実施例１と同様のゴム組成物を調製し、ヒステリシスロ
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例２をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例２をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
【００４３】実施例１７
実施例２と同様のゴム組成物を調製し、ヒステリシスロ
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例３をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例３をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
【００４４】実施例１８
カーボンブラックＡの代わりに、カーボンブラックＢ
（ＣＴＡＢ吸着法による外部表面積：１４０ｍ２／ｇ、
２４Ｍ４ＤＢＰ吸油量：９５ｍｌ／１００ｇ）を用いた
以外は実施例２と同様にゴム組成物を調製し、ヒステリ
シスロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリッ
プ特性の評価を、比較例４をコントロールとして指数表
示した。その結果を第２表に示す。
（ＣＴＡＢ吸着法による外部表面積：１４０ｍ２／ｇ、
２４Ｍ４ＤＢＰ吸油量：９５ｍｌ／１００ｇ）を用いた
以外は実施例２と同様にゴム組成物を調製し、ヒステリ
シスロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリッ
プ特性の評価を、比較例４をコントロールとして指数表
示した。その結果を第２表に示す。
【００４５】実施例１９
実施例７と同様のゴム組成物を調製し、ヒステリシスロ
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例５をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例５をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
【００４６】実施例２０
実施例８と同様のゴム組成物を調製し、ヒステリシスロ
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例６をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
ス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特性
の評価を、比較例６をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
【００４７】実施例２１
実施例１１と同様のゴム組成物を調製し、ヒステリシス
ロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特
性の評価を、比較例７をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
ロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特
性の評価を、比較例７をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
【００４８】実施例２２
実施例１２と同様のゴム組成物を調製し、ヒステリシス
ロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特
性の評価を、比較例８をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
ロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特
性の評価を、比較例８をコントロールとして指数表示し
た。その結果を第２表に示す。
【００４９】実施例２３
カーボンブラックＡの代わりに、カーボンブラックＢを
用いた以外は実施例１２と同様にゴム組成物を調製し、
ヒステリシスロス特性、ドライグリップ特性及びウェッ
トグリップ特性の評価を、比較例９をコントロールとし
て指数表示した。その結果を第２表に示す。
用いた以外は実施例１２と同様にゴム組成物を調製し、
ヒステリシスロス特性、ドライグリップ特性及びウェッ
トグリップ特性の評価を、比較例９をコントロールとし
て指数表示した。その結果を第２表に示す。
【００５０】実施例２４
実施例１５と同様のゴム組成物を調製し、ヒステリシス
ロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特
性の評価を、比較例１０をコントロールとして指数表示
した。その結果を第２表に示す。
ロス特性、ドライグリップ特性及びウェットグリップ特
性の評価を、比較例１０をコントロールとして指数表示
した。その結果を第２表に示す。
【００５１】
【表４】
【００５２】
【表５】
【００５３】
【表６】
【００５４】
【表７】
【００５５】＊２３ ＣＴＡＢ吸着法による外部表面
積：１４０ｍ２／ｇ、２４Ｍ４ＤＢＰ吸油量：９５ｍｌ
／１００ｇ
積：１４０ｍ２／ｇ、２４Ｍ４ＤＢＰ吸油量：９５ｍｌ
／１００ｇ
【００５６】比較例２〜１０
実施例１６〜２４において、共重合体（ｂ）に代えて、
軟化剤としての性質を有するアロマティックオイル（富
士興産（株）製「アロマックス＃３」）を使用した以外
は、それぞれ実施例１６〜２４と同様にゴム組成物を調
製した。ヒステリシスロス特性、ドライグリップ性、ウ
ェットグリップ性の評価結果を第２表に示す。
軟化剤としての性質を有するアロマティックオイル（富
士興産（株）製「アロマックス＃３」）を使用した以外
は、それぞれ実施例１６〜２４と同様にゴム組成物を調
製した。ヒステリシスロス特性、ドライグリップ性、ウ
ェットグリップ性の評価結果を第２表に示す。
【００５７】実施例２５〜３２および比較例１１
実施例１同様スチレンブタジエンゴム（ａ）として、Ｇ
ＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量１．０×
１０６、結合スチレン量３０質量％、ブタジエン部のビ
ニル結合量５０％であるスチレンブタジエン共重合体、
水添共重合体（ｂ）として、ＧＰＣによるポリスチレン
換算の重量平均分子量１．０×１０4、結合スチレン量
４０質量％、ブタジエン部の二重結合が９０％水添され
た液状の水添リキッドスチレン−ブタジエン共重合体を
用い、第３表の配合に従ってゴム配合、混練りを行な
い、第４表に示す各種樹脂を配合したゴム組成物を得
た。この際、練りゴムとロールとの密着性を観察し、工
場作業性を評価した。
ＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量１．０×
１０６、結合スチレン量３０質量％、ブタジエン部のビ
ニル結合量５０％であるスチレンブタジエン共重合体、
水添共重合体（ｂ）として、ＧＰＣによるポリスチレン
換算の重量平均分子量１．０×１０4、結合スチレン量
４０質量％、ブタジエン部の二重結合が９０％水添され
た液状の水添リキッドスチレン−ブタジエン共重合体を
用い、第３表の配合に従ってゴム配合、混練りを行な
い、第４表に示す各種樹脂を配合したゴム組成物を得
た。この際、練りゴムとロールとの密着性を観察し、工
場作業性を評価した。
【００５８】
【表８】
【００５９】＊２４：Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾ
チアゾリルスルフェンアミド 次に、上記ゴム組成物をトレッドゴムとして用いて、タ
イヤサイズ：３１５／４０Ｒ１８のタイヤを作製し、グ
リップ特性を評価した。これらの結果を第４表に示す。
評価は比較例１１をコントロールとして指数で表した。
チアゾリルスルフェンアミド 次に、上記ゴム組成物をトレッドゴムとして用いて、タ
イヤサイズ：３１５／４０Ｒ１８のタイヤを作製し、グ
リップ特性を評価した。これらの結果を第４表に示す。
評価は比較例１１をコントロールとして指数で表した。
【００６０】
【表９】
【００６１】
＊２５ Ｂ ＣＲＡＹ ＶＡＬＬＥＹ社製「Ｗ１１０」
＊２６ Ｃ 新日本石油化学（株）製「ネオポリマー１
３０Ｓ」 ＊２７ Ｄ 新日本石油化学（株）製「ネオポリマーＥ
−１３０」 ＊２８ Ｅ 新日本石油化学（株）製「ネオポリマー１
６０」
３０Ｓ」 ＊２７ Ｄ 新日本石油化学（株）製「ネオポリマーＥ
−１３０」 ＊２８ Ｅ 新日本石油化学（株）製「ネオポリマー１
６０」
【００６２】表４の結果から、Ｃ９系石油樹脂を変性す
ることによって、グリップ特性及び工場作業性が改良さ
れ、特にジシクロペンタジエン変性Ｃ９系石油樹脂を用
いた実施例２７では一段と優れている傾向が認められ
る。
ることによって、グリップ特性及び工場作業性が改良さ
れ、特にジシクロペンタジエン変性Ｃ９系石油樹脂を用
いた実施例２７では一段と優れている傾向が認められ
る。
【００６３】製造例１〔スチレン−ブタジエン共重合体
ゴム（ａ−１）の合成〕 十分に窒素置換した攪拌翼つきの５リットルオートクレ
ーブに、シクロヘキサン３０００ｇ、テトラヒドロフラ
ン（ＴＨＦ）１２ｇ、１，３−ブタジエン２００ｇおよ
びスチレン１００ｇ導入し、オートクレーブ内の温度を
２１℃に調整した。次に、ｎ−ブチルリチウム０．１０
ｇ加えて昇温条件下で６０分間重合し、モノマーの転化
率が９９％であることを確認した。その後、老化防止剤
として２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾールを３．
５ｇ加えた。分析値を第５表に示す。 製造例２〜８〔スチレン−ブタジエン共重合体ゴム（ａ
−２）〜（ａ−８）の合成〕 製造例１において、モノマーの仕込み比、触媒量等を変
えたこと以外は、製造例１と同様にして合成した。分析
値を第５表に示す。
ゴム（ａ−１）の合成〕 十分に窒素置換した攪拌翼つきの５リットルオートクレ
ーブに、シクロヘキサン３０００ｇ、テトラヒドロフラ
ン（ＴＨＦ）１２ｇ、１，３−ブタジエン２００ｇおよ
びスチレン１００ｇ導入し、オートクレーブ内の温度を
２１℃に調整した。次に、ｎ−ブチルリチウム０．１０
ｇ加えて昇温条件下で６０分間重合し、モノマーの転化
率が９９％であることを確認した。その後、老化防止剤
として２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾールを３．
５ｇ加えた。分析値を第５表に示す。 製造例２〜８〔スチレン−ブタジエン共重合体ゴム（ａ
−２）〜（ａ−８）の合成〕 製造例１において、モノマーの仕込み比、触媒量等を変
えたこと以外は、製造例１と同様にして合成した。分析
値を第５表に示す。
【００６４】
【表１０】
【００６５】製造例９〔水添スチレン−ブタジエン共重
合体（ｂ−１）の合成〕 十分に窒素置換した攪拌翼つきの５リットルオートクレ
ーブに、シクロヘキサン３０００ｇ、テトラヒドロフラ
ン（ＴＨＦ）１２ｇ、１，３−ブタジエン１５０ｇおよ
びスチレン１５０ｇを導入し、オートクレーブ内の温度
を２１℃に調整した。次に、ｎ−ブチルリチウム１．５
０ｇを加えて昇温条件下で６０分間重合し、モノマーの
転化率が９９％であることを確認したのちトリブチルシ
リルクロライド４．６８ｇを加え重合を停止した後、予
め別容器で調製したナフテン酸ニッケル：トリエチルア
ルミニム：ブタジエン＝１：３：３（モル比）の触媒液
を共重合体中のブタジエン部１０００モルに対しニッケ
ル１モルとなるよう仕込んだ。その後、反応系内に水素
圧力３０ａｔｍで水素を導入し、８０℃で反応させた。
水素添加率は四塩化炭素を溶媒として用い、１５質量％
の濃度で測定した１００ＭＨｚのプロトンＮＭＲの不飽
和結合部のスペクトルの減少から算出した。分析値を第
６表に示す。 製造例１０〜１５〔水添スチレン−ブタジエン共重合体
（ｂ−２）〜（ｂ−７）の合成〕 製造例９において、モノマーの仕込み比、触媒量、水素
圧力などを変えたこと以外は、製造例９と同様にして合
成した。分析値を第６表に示す。
合体（ｂ−１）の合成〕 十分に窒素置換した攪拌翼つきの５リットルオートクレ
ーブに、シクロヘキサン３０００ｇ、テトラヒドロフラ
ン（ＴＨＦ）１２ｇ、１，３−ブタジエン１５０ｇおよ
びスチレン１５０ｇを導入し、オートクレーブ内の温度
を２１℃に調整した。次に、ｎ−ブチルリチウム１．５
０ｇを加えて昇温条件下で６０分間重合し、モノマーの
転化率が９９％であることを確認したのちトリブチルシ
リルクロライド４．６８ｇを加え重合を停止した後、予
め別容器で調製したナフテン酸ニッケル：トリエチルア
ルミニム：ブタジエン＝１：３：３（モル比）の触媒液
を共重合体中のブタジエン部１０００モルに対しニッケ
ル１モルとなるよう仕込んだ。その後、反応系内に水素
圧力３０ａｔｍで水素を導入し、８０℃で反応させた。
水素添加率は四塩化炭素を溶媒として用い、１５質量％
の濃度で測定した１００ＭＨｚのプロトンＮＭＲの不飽
和結合部のスペクトルの減少から算出した。分析値を第
６表に示す。 製造例１０〜１５〔水添スチレン−ブタジエン共重合体
（ｂ−２）〜（ｂ−７）の合成〕 製造例９において、モノマーの仕込み比、触媒量、水素
圧力などを変えたこと以外は、製造例９と同様にして合
成した。分析値を第６表に示す。
【００６６】
【表１１】
【００６７】実施例３３〜３８及び比較例１２〜２０
ゴム成分として製造例１〜８のスチレン−ブタジエン共
重合体ゴム（ａ）を用いるとともに、製造例９〜１５に
よる水添スチレン−ブタジエン共重合体（ｂ）を配合し
て、前記第３表の配合に従ってゴム配合、混練りを行な
いゴム組成物を得た。なお、この実施例で用いた樹脂と
しては全て種類Ｃを用いた。 このゴム組成物の工場作
業性評価とこれをトレッドに用いたタイヤサイズ：３１
５／４０Ｒ１８のグリップ特性の評価を上記と同様にし
て行なった。結果を第７表に示す。グリップ特性の評価
については比較例１２をコントロールとして指数で表し
た。
重合体ゴム（ａ）を用いるとともに、製造例９〜１５に
よる水添スチレン−ブタジエン共重合体（ｂ）を配合し
て、前記第３表の配合に従ってゴム配合、混練りを行な
いゴム組成物を得た。なお、この実施例で用いた樹脂と
しては全て種類Ｃを用いた。 このゴム組成物の工場作
業性評価とこれをトレッドに用いたタイヤサイズ：３１
５／４０Ｒ１８のグリップ特性の評価を上記と同様にし
て行なった。結果を第７表に示す。グリップ特性の評価
については比較例１２をコントロールとして指数で表し
た。
【００６８】
【表１２】
【００６９】
【表１３】
【００７０】第７表の結果から、各実施例は、比較例と
比べて、グリップ性と工場作業性のいずれも優れている
ことが分かる。特に、ゴム成分として、重量平均分子量
が７．０×１０５〜２．５×１０６、結合スチレン量が
１０〜５０質量％、ブタジエン部のビニル結合量が２０
〜７０％であるスチレン−ブタジエン共重合体ゴム
（ａ）を用いるとともに、水添スチレン−ブタジエン共
重合体（ｂ）の性状を満足するｂ−１、ｂ−６、ｂ−７
を用いた実施例３３、３４、３５、３６、３７及び３８
では一段と優れる傾向が認められる。
比べて、グリップ性と工場作業性のいずれも優れている
ことが分かる。特に、ゴム成分として、重量平均分子量
が７．０×１０５〜２．５×１０６、結合スチレン量が
１０〜５０質量％、ブタジエン部のビニル結合量が２０
〜７０％であるスチレン−ブタジエン共重合体ゴム
（ａ）を用いるとともに、水添スチレン−ブタジエン共
重合体（ｂ）の性状を満足するｂ−１、ｂ−６、ｂ−７
を用いた実施例３３、３４、３５、３６、３７及び３８
では一段と優れる傾向が認められる。
【００７１】
【発明の効果】本発明のゴム組成物は、温度依存性を小
さくし、タイヤに用いた際にトレッド表面温度が低い時
にも良好なグリップ性能を発揮すると共に、特に変性Ｃ
９系石油樹脂を（Ｃ）成分としてもちいることで更に、
グリップ性能と工場作業性を同時に改良することができ
る。
さくし、タイヤに用いた際にトレッド表面温度が低い時
にも良好なグリップ性能を発揮すると共に、特に変性Ｃ
９系石油樹脂を（Ｃ）成分としてもちいることで更に、
グリップ性能と工場作業性を同時に改良することができ
る。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ０８Ｌ 101/00 Ｃ０８Ｌ 101/00
(72)発明者 中川 隆二
東京都小平市小川東町３−１−１ 株式会
社ブリヂストン技術センター内
Ｆターム(参考） 4J002 AC08W AC08X BA01Y BC05X
DA036 DJ016 FD016 GN01
Claims (19)
- 【請求項１】 （Ａ）ゲル浸透クロマトグラフィーによ
り得られた、ポリスチレン換算の重量平均分子量が４．
０×１０５ 〜３．０×１０６ であり、結合スチレン量
Ｓｔ（ａ）が１０〜５０質量％、ブタジエン部のビニル
結合量が２０〜７０％であるスチレン−ブタジエン共重
合体（ａ）１００質量部、（Ｂ）ゲル浸透クロマトグラ
フィーにより得られた、ポリスチレン換算の重量平均分
子量が５．０×１０３ 〜２．０×１０５ であり、結合
スチレン量Ｓｔ（ｂ）が２５〜７０質量％であるととも
に、下記式（Ｉ）を満たす関係にあり、かつブタジエン
部の二重結合のうち６０％以上が水素添加された水添ス
チレン−ブタジエン共重合体（ｂ）１０〜２００質量
部、および（Ｃ）ゴム組成物への粘着付与性を有する樹
脂及び重量平均分子量が１，０００〜５０，０００の液
状ポリマーから選ばれる少なくとも１種とを配合してな
ることを特徴とするタイヤ用ゴム組成物。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１０ ・・・ （I） - 【請求項２】 （Ｂ）成分の結合スチレン量Ｓｔ（ｂ）
が３０〜６０質量％であることを特徴とする請求項１記
載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項３】 （Ｂ）成分のブタジエン部の二重結合の
うち８０％以上が水素添加されていることを特徴とする
請求項１又は２に記載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項４】 （Ｂ）成分の配合量が（Ａ）成分１００
質量部に対して、２０〜１００質量部であることを特徴
とする請求項１〜３のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組
成物。 - 【請求項５】 前記式（Ｉ）が下記式であることを特徴
とする請求項１〜４のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組
成物。 Ｓｔ（ｂ）≧Ｓｔ（ａ）＋１５ ・・・ （I） - 【請求項６】 前記（Ｃ）成分が天然樹脂及び／又は合
成樹脂であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか
に記載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項７】 前記合成樹脂が石油系樹脂、フェノール
系樹脂、石炭系樹脂及びキシレン系樹脂からなる群から
選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項
６記載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項８】 前記石油系樹脂が、不飽和脂環式化合
物、水酸基を有する化合物、不飽和カルボン酸化合物の
いずれかで変性した石油樹脂である請求項７記載のタイ
ヤ用ゴム組成物。 - 【請求項９】 前記石油系樹脂が、不飽和脂環式化合物
で変性したＣ９系石油樹脂であることを特徴とする請求
項８記載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項１０】 前記不飽和脂環式化合物が、ジシクロ
ペンタジエンであることを特徴とする請求項９記載のタ
イヤ用ゴム組成物。 - 【請求項１１】 前記石油系樹脂が、水酸基を有する化
合物で変性したＣ９系石油樹脂であることを特徴とする
請求項８記載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項１２】 前記水酸基を有する化合物が、フェノ
ール系化合物であることを特徴とする請求項１１記載の
タイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項１３】 前記石油樹脂が、不飽和カルボン酸化
合物で変性したＣ９系石油樹脂であることを特徴とする
請求項８記載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項１４】 前記不飽和カルボン酸化合物が、マレ
イン酸であることを特徴とする請求項１３記載のタイヤ
用ゴム組成物。 - 【請求項１５】 前記合成樹脂及び／又は天然樹脂の軟
化点が２００℃以下であることを特徴とする請求項６〜
１４のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。 - 【請求項１６】 ゴム成分１００質量部に対し、前記
（Ｃ）成分を１０〜１５０質量部配合したことを特徴と
する請求項１〜１５のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組
成物。 - 【請求項１７】 さらに充填剤を配合したことを特徴と
する請求項１〜１６のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組
成物。 - 【請求項１８】 前記充填剤が、カーボンブラック、シリ
カ及び下記式（II）で表される無機化合物から選ばれる
少なくとも１種である請求項１７記載のタイヤ用ゴム組
成物。 ｍＭ1 ・ｘＳｉＯｙ・ｚＨ2 Ｏ ・・・（II） （式（II）中、Ｍ１ は、Ａｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｃａ、Ｚ
ｒから選ばれる少なくとも一つの金属、金属酸化物又は
金属水酸化物、及びそれらの水和物、又はこれらの金属
の炭酸塩であり、ｍ、ｘ、ｙ及びｚは、それぞれ１〜５
の整数、０〜１０の整数、２〜５の整数、及び０〜１０
の整数である。） - 【請求項１９】 請求項１〜１８のいずれかに記載のタ
イヤ用ゴム組成物を用いたことを特徴とするタイヤ。
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|---|---|---|---|
| JP2002340383A JP4037744B2 (ja) | 2001-12-28 | 2002-11-25 | ゴム組成物及びそれを用いたタイヤ |
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| PCT/JP2003/007800 WO2004000931A1 (ja) | 2002-06-19 | 2003-06-19 | タイヤ用ゴム組成物及びこれを用いたタイヤ |
| EP03733498A EP1514901B1 (en) | 2002-06-19 | 2003-06-19 | Rubber composition for tire and tire made therefrom |
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| JP2001-400536 | 2001-12-28 | ||
| JP2002340383A JP4037744B2 (ja) | 2001-12-28 | 2002-11-25 | ゴム組成物及びそれを用いたタイヤ |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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|---|---|---|---|
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