JP2002523552A - 熱分解反応器中での熱分解による重合体、好ましくは廃棄タイヤ形態の重合体からのカーボンおよび炭化水素混合物の回収方法 - Google Patents

熱分解反応器中での熱分解による重合体、好ましくは廃棄タイヤ形態の重合体からのカーボンおよび炭化水素混合物の回収方法

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Abstract

(57)【要約】 本発明は、熱分解によって廃棄タイヤまたは類似の重合体材料からカーボンと炭化水素混合物を回収する方法に関するものであり、好ましくは大きく切断した状態の材料が置かれた反応器(3)を用い、前もって生成され加熱された熱分解ガスを材料に導いて再循環させることによって材料が加熱され、そして、このようにして得られた熱分解ガスが反応器に連結された凝縮器(8)中で凝縮性生成物に凝縮される。熱分解プロセスの制御の可能性を改良するために、入口(6)と出口(7)を有する反応器を使用し、ガスを反応器(3)に導き、その中に置かれた重合体材料の上を通過させ、その結果、凝縮器(8)中で非凝縮少なくとも一部の熱分解ガスを予め定められた温度まで加熱し、そして、回路中の再循環によって反応器を通過させて、反応器中に置かれた重合体材料を加熱する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】 (技術分野) 本発明は、重合体、好ましくは廃棄タイヤ形態の重合体から、熱分解反応器中
での熱分解によってカーボンと炭化水素混合物を回収する方法に関するものであ
る。
【0002】 (従来技術) 最近、廃棄自動車タイヤおよびその他のゴム材料が主要な環境問題になってい
る。その理由の一部は、そのような材料自身が簡単には生分解されず、従って現
在では非常に広大な貯蔵所および廃棄場所を要することであり、そして他の一部
は、それら材料を特別な燃焼プラントで灰分にまで燃焼すると、燃料臭を放つ硫
黄含有酸その他のガスのような、環境的に危険な物質を生成することである。
【0003】 タイヤを構成する材料それ自身が、石油化学工業にとって価値ある物質を大き
な割合で含有するため、これら高価値物質を回収する効率的な方法を見出すこと
への関心が高まっている。タイヤはいろいろな物から成っているが、特に、サイ
ドウオールおよび摩耗面の補強材として約35%のカーボンブラック、約60%
のスチレンブタジエンゴム(SBR)およびかなりの量のオイル、更にはスチー
ルワイヤ、ガラス繊維および/またはポリエステル繊維の形態のコードなどから
成る。これらの物質は全て、現在の原材料から従来の方法によって製造する場合
価値があり高価なものである。他方、不運なことに、タイヤ材料の要素であり、
タイヤに望ましい性質を付与する物質は、元来、タイヤの効率的なリサイクルの
可能性をより困難ならしめる物質でもある。
【0004】 廃棄タイヤのリサイクルは、いわゆる熱分解によって行われることが知られて
おり、タイヤまたはゴム廃棄物を好適なサイズの細片に切断した後、大きなオー
ブン状の反応器に投入し、無酸素下で450℃と600℃の間の温度でガス化す
る。熱分解プロセスにより熱分解ガスとして知られる揮発性ガスが得られ、それ
は水蒸気の他に一酸化炭素、二酸化炭素、パラフィン、オレフィンおよび数種類
のその他の炭化水素類も含有し、そしてそれらから熱分解ガスオイルおよびガス
が回収できる。カーボンブラックおよび/または活性炭は、熱分解完了後に反応
器中に残る固体の炭素含有残留物から製造できる。リサイクルタイヤから得られ
る生成物は、主として20%のオイル、25%のガス、約15%のスチールその
他の材料、並びに約40%のカーボンから成る。
【0005】 現在迄、熱分解プロセスがタイヤおよびその他のゴム材料のリサイクルに非常
に狭い範囲でのみ使用されてきた理由の一つは、プラント自身に多大な投資が必
要なことと、そのようなプラントで廃棄タイヤから得られる生成物の価格が、従
来法で製造される対応する生成物の価格と比べてあまりにも低いためである。こ
れは特に、熱分解プロセスとそれに引き続く分離精製工程を経て製造され得る、
種々の石油生成物に対してあてはまることである。
【0006】 熱分解プロセスの残留物として得られるカーボンまたは熱分解コークス自身は
、従来法で製造されるカーボン、特に、熱分解で得られたカーボンが更にカーボ
ンブラックに精製される場合のカーボンにコストの点で容易に匹敵することが分
かっている。この精製は通常、微粉化を数段階繰り返して行われ、いろいろな工
程の他に、粉砕および密度分離のプロセスを含む。大量のカーボンブラックがゴ
ムおよびプラスチック工業における顔料および充填剤として使用されているので
、上述の方法で製造された場合の価格は、従来法で製造されるカーボンブラック
と容易に競合し得る。
【0007】 熱分解プロセスから得られる熱分解ガスの中でより不揮発性の成分を凝縮させ
ることにより、いわゆる熱分解オイルが得られ、それは本質的にディーゼル油ま
たは軽燃料油と類似しているが、比較的高い割合で硫黄および芳香族炭化水素を
含有する点では異なる。高い含有量の硫黄およびその他の不純物は例えば濾過に
よって低減することができ、炭化水素化合物は凝縮によって種々のフラクション
に分離できる。オイルを熱分解ガスから凝縮させる温度は、オイルの密度によっ
て異なるが、原理的には重質油成分は350℃近辺の温度で、中重質油は100
℃と350℃の間の温度で、そして軽質油は100℃より低い温度で凝縮する。
凝縮されたオイル成分は特別の収集タンクに抜き出されて更に貯蔵され、一方、
残留物である非凝縮熱分解ガスはリサイクルプラント用の燃料として有利に使用
され得る。
【0008】 上述のように、ある種の熱分解生成物は非常に価値があるため、更なる処理と
精製ための原材料と見なされる。しかしながら、そのような熱分解生成物の性質
の相当程度は、温度、加熱速度、反応器中の滞留時間および冷却速度のような因
子により、熱分解プロセスの過程で既に決定されることが実験により分かってい
る。従って、熱分解プロセスの過程でこれらのパラメータを非常に注意深く制御
し得ることが望ましい。
【0009】 熱分解プロセスの後に残るコークスを固体燃料として使用しようとする場合は
、スチールおよびガラス繊維残留物から篩で分離して貯蔵所に回す。他方、例え
ばカーボンブラックまたは活性炭を形成するために更なる精製が予定されるコー
クスは、熱分解処理をもう一ステップ経なければならない。そのステップには、
いろいろな処理が含まれるが、特に、存在する可能性のあるあらゆる微量の揮発
性炭化水素をコークスから完全に除去するために800℃と900℃の間の温度
まで昇温すること、それに続いて降温すること及び場合により更に蒸気処理が含
まれる。
【0010】 熱分解によって廃棄タイヤからカーボンブラックと炭化水素を回収する公知技
法によれば、間接的に加熱される反応器が使用されるが、それは、通常、反応器
の周囲を巡るように配置されたチャンネルまたはコイルを通して溶融塩を導入す
ることにより加熱される。間接的加熱技法の不利な点はいろいろあるが、なかん
ずく、刻々求まるパラメータに対する応答時間があまりにも遅くなるため、反応
器内のタイヤ材料の分解プロセスの満足な制御が達成できず、また反応の最後の
段階で、熱分解処理を受けた残留物を迅速に加熱または冷却したり、それに蒸気
を加えたりする可能性が全くないことである。それに加えて、タイヤ材料を加熱
し分解するのに必要なエネルギー量が、発生するパワー損失のゆえに、通常、直
接加熱法を使用する同等プロセスに対して要求される量よりも高いことである。
【0011】 タイヤ廃棄物の直接加熱と、その結果、熱分解プロセスのより良好な運転と制
御を達成するためには、生成する熱分解ガスを再循環し、それにより、加熱後の
ガスを廃棄物に導き、続いて凝縮器を通過させることにより液体成分に凝縮する
のが好適であることが判明している。
【0012】 米国特許第3,962,045号から、廃棄物、なかんずく、プラスチックお
よびゴムの形態の廃棄物の熱分解処理プラントが公知であり、そこでは、加熱さ
れた熱分解ガスが該廃棄物を加熱するためにリサイクルされ、循環する熱分解ガ
スを反応器ゾーンに導いて、反応器ゾーンを通過する廃棄物の連続流と交差させ
る。反応器ゾーンを通過させた後、生成した熱分解ガスの一部を液相に凝縮させ
るために凝縮器ユニットに戻し、一方、熱分解ガスの残りの部分は再加熱のため
に熱交換器の方に方向変換され、そして該反応器ゾーンに戻される。熱分解プロ
セスで生成されるコークスは、供給スクリューによって反応器の底部から収集ユ
ニットに排出される。しかしながら、廃棄物が反応器ゾーンから連続的に供給さ
れるため、熱分解プロセスを制御する可能性が制約を受け、コークスをカーボン
ブラックまたは活性炭を生産するために更に精製する必要がある場合には、生成
するコークスを貯蔵状態から更なるハンドリングと熱分解処理工程、つまり、8
00℃と900℃の間の温度までの昇温工程を通さなければならない。更に、生
成した熱分解ガスの一部しか該凝縮器ユニットに導かれないために、凝集生成物
の生産速度は低い。
【0013】 (発明の詳細な説明) 従って、本発明の第一の目的は、熱分解プロセスを制御する機会を改良し、カ
ーボンブラックと凝集オイルのような重要な成分を、廃棄タイヤからより効率的
に、かつ、より高品質でリサイクルすることを可能ならしめる方法を達成するこ
とである。より具体的には、目的とすることは、使用される原材料および所望の
最終生成物に応じて決められたパラメーター群を用い、予め定められたスケジュ
ールに基づいて熱分解プロセスの制御を可能ならしめる方法であり、本発明によ
る方法は、原理的には、反応器中でのバッチ処理のためにタイヤ材料が導入され
、リサイクルされた熱分解ガスは反応器中に導くことにより反応器を加熱するた
めに使用され、そして反応器によって生成される熱分解ガスの組成と相対量が測
定され、そうすることによって得られる情報が、プロセスの制御と調整に使用さ
れることに基づくものである。
【0014】 本発明の第二の目的は、バッチ処理される廃棄タイヤの取り扱いをより容易に
し、そして、その結果、反応器中で処理されるべき材料の迅速かつ簡単な交換を
可能ならしめることである。
【0015】 本発明の主な目的は、請求項1に規定された特徴を有する発明によって達成で
きる。
【0016】 以下に本発明を添付図を参照しながら、より詳細に記載する。添付図は本発明
に従う方法を実行する過程のプロセス段階を模式的に示したものである。
【0017】 参照番号1は廃棄タイヤの貯蔵所を表すために使用されている。この廃棄タイ
ヤは、本図には示されていないが、それ以前の工程において適切に設計されたナ
イフ装置によって幅が約15cmの帯状に切断されたものであり、そしてそれに
続く多くの工程において平均端部長さが約5cmのセグメントに切断されるもの
である。ナイフ配置の設計については、この技術分野において既に公知であるか
ら、本明細書にこれ以上詳細には記述しない。しかしながら、この切断工程では
タイヤカーカスの補強材がタイヤの他のゴム材料から分離されず、従ってタイヤ
全体が該セグメントを形成する。セグメントという用語は、むしろ一個の切断片
を表すために使用されるので、上述のセグメント全体を以下フラグメントと呼ぶ
ことにする。切断状態においては、それらは一のバルク材料であると考えるのが
最もぴったりするためである。
【0018】 切断されたタイヤフラグメントを洗浄して軽く付いている泥とほこりを落とす
が、これには種々の理由があるが、なかんずく、後に形成される熱分解コークス
ができるだけ低い灰分含有量を有することを確保するために必要である。洗浄水
の温度は約40℃にすべきであり、そして熱分解プラントからの余剰熱を利用し
て間接的に暖めるのが好適である。洗浄のもう一つの理由は氷や雪をタイヤ材料
から除去することである。氷や雪は蒸気を発生し、その結果、熱分解槽内におい
て制御できない圧力上昇をもたらす可能性がある。熱分解槽内に水分が入り込ま
ないことを更に確実にするため、洗浄後にタイヤフラグメントを乾燥する。この
工程は、タイヤフラグメントを温度が約120℃の回転する乾燥空気とともに乾
燥槽に導き、その後にタイヤフラグメントを貯蔵所に輸送することにより好適に
実施される。
【0019】 本発明の好ましい態様によれば、容器2が使用される。これらは貯槽からのタ
イヤフラグメントで充填され、そして、遷車台やクレーンなどの好適なリフト装
置によって取扱われるように設計されている。参照記号3は熱分解槽または反応
器を一般的に示し、それらは容器の外表面に対応した容器空間4を囲む外部ケー
シングを含み、そして頂部には密閉できる開口部5を有するが、これは交換のた
めに容器2を降して該空間に引き取ることを可能にする。反応器3と容器2は、
反応器内の高温に耐えるため、好ましくは耐熱性のステンレス鋼または類似の材
料で造られる。不活性ガスを通過させて、中に置かれた容器2内のタイヤフラグ
メントの間を通過させるように、入口6と出口7も反応器3に取付けられる。反
応器3内に置かれた容器中をガスが通過できるように、容器2は頂部が開いてお
り、底部には、本図には示されていないが、開口部または貫通孔を有し、そのサ
イズは、タイヤフラグメントのサイズに応じて、タイヤフラグメントは開口部を
通過できないが、ガスは著しい抵抗なしに容器を通過できるように選択される。
容器2には、それを気密状態で反応器3の入口6と出口7に連結させる手段が更
に取付けられるか、または、ガスを容器2に強制的に通過させ、そして内部に置
かれたタイヤフラグメントの上を通過させるその他の何らかの方法で設計される
【0020】 反応器3は、ガスを出口7を通じて凝縮器8へ送達することを可能にするよう
に連結され、凝縮器8は、発生した熱分解ガスから凝縮した液相生成物を除去す
るための第一出口9と、主としてメタンガス、水素ガスおよびある種の混合ガス
から構成される、気相非凝縮熱分解ガスを除去するための第二出口10を有する
。凝縮器8については公知技術であるため、本明細書においてこれ以上は記述し
ないが、該凝縮器は熱交換器を含み、空気、水またはその他の好適な媒体による
間接的な熱移動により公知の方法で運転される。熱分解ガスの種々の成分とガス
中におけるそれらの相対量が解析できるセンサ装置が、凝縮器8に連結配置され
る。この測定は、反応器3からの出口における熱分解ガスの組成を記録するため
に凝縮器の入口7に接続された第一ガスクロマトグラフ11、および、凝縮器の
後の熱分解ガスの組成を記録するために凝縮器の出口10に接続された第二クロ
マトグラフ11’により行われる。
【0021】 添付図から明らかなように、凝縮器からの出口10は第一配管12と第二配管
13に分岐しており、第一配管は、未凝縮熱分解ガスの一部を反応器の入口6に
戻す目的の再循環回路の一部を形成し、一方、第二配管13は、未凝縮熱分解ガ
スの残りの部分、つまり、差し当たって熱分解プロセスにおいて使用できない熱
分解ガスの部分を貯蔵する機能を有するガスタンク14を含む収集ユニットの一
部を形成する。再循環回路中の第一配管12は、ガスの流れ方向から分かるよう
に、不活性ガスを、例えば蒸気などの更なる媒体と共に回路に導入する入口15
、循環ポンプ16、熱交換器17およびオイルまたはガスで好適に運転される直
接バーナー装置18に連結されている。熱分解プロセスの過程で出口7を介して
反応器3から出てくる揮発性ガスの温度を温度感知手段19によって測定し、こ
の情報に基づいて、熱交換器17を加熱するための熱ガスボイラー21に供給さ
れる燃料の量がバルブ装置20を介して制御され調整される。略図から明らかな
ように、直接バーナー装置18への燃料供給の制御と調整のために、バルブ装置
22が同様に反応器の出口7内の温度感知手段19に連結されている。
【0022】 ガスタンク14は配管23に連結されているが、配管23は、ガスタンク中の
余剰熱分解ガスを何らかの外部使用機器に送り出すか、またはこのガスを熱分解
プラント用の燃料として再循環する機能を有する。熱交換器17を加熱する機能
を有する熱ガスボイラー21用のガス燃料として余剰ガスを再循環するのが好適
であり、図ではそれを破線24で示している。ガスタンク14中の圧力は圧力感
知手段25によって感知され、そして、熱ガスボイラー21に随時送ることがで
きるガス燃料の量は、バルブ装置26を介して制御し調整される。
【0023】 上述の熱分解プラントは、以下に述べるように機能する:タイヤフラグメント
が入った、1個の容器2を反応器3の中に置いた後、この反応器、またはより正
確には容器中にあるタイヤフラグメントを、入口15を介して回路に導かれる不
活性ガスによって直接加熱する。この不活性ガスの主要な役割は、容器2の交換
後に残留している可能性がある空気を全て置換し、熱分解ガスが生成し始めるま
での間、再循環ガスとして機能することであり、その後は熱分解ガスによって徐
々に希釈される。熱伝達ガスとしては、窒素ガスまたはこの目的に好適な、酸素
を含有しないその他のガスを使用するのが好適である。窒素ガスは熱交換器17
によって約500−600℃の温度まで、またはタイヤフラグメントの熱分解開
始に好適な温度まで加熱される。上記で特定された温度は、単に指針としてのみ
見なされるべきものであることを理解すべきである。なぜなら、反応器3に導か
れるガスの温度は、反応器の効率、熱損失などの純粋に装置パラメータに関連す
るパラメータによって決まる部分と、ゴム材料の特定の性質によって決まる部分
とがあるからであり、タイヤ材料の熱分解が起こる温度はこれに依存して大きく
変化するのである。しかしながら、大部分のゴム材料については、熱分解は反応
槽内において450−600℃近傍の温度で起こるが、約150℃という低い温
度で開始する。
【0024】 反応器から発生する炭化水素を含有する揮発性ガス(いわゆる熱分解ガス)は
配管7を通って凝縮器ユニット8に導かれ、そこから非凝縮性オイル生成物が配
管9を通って排出され、一方、非凝縮性熱分解ガスの一部は分岐配管12を通っ
て熱交換器17に導かれ、反応器3にリサイクルされ、そこで差し当たっては熱
分解プロセスにおいて使用できないガスの残り部分が、分岐配管13によってガ
スタンク14に導かれる。
【0025】 凝縮器8の入口と出口に別々に連結されたガスクロマトグラフ11と11′は
、熱分解ガス中に常に存在する気化した炭化水素の組成と量を記録し、それによ
り、プロセスを制御するためと、反応器3が熱分解ガスの生産を完全に停止して
から、タイヤ材料の熱分解が完了した時期を正確に定めるための双方に使用する
情報が得られる。
【0026】 熱分解プロセスが完了すると、炭素含有固体残留物(いわゆるコークス)が反
応器3内に置かれた容器2内に残留する。このコークスは、スチールとガラス繊
維の残留物から篩で分離されると、燃料を生産するための基礎材料、発電機用ガ
スまたは他の目的の原材料として使用できる。一方、コークスをカーボンブラッ
クおよび/または活性炭の生産に使用しようとする場合には、得られるカーボン
ブラックが要求される品質を有することを確保するために、存在する可能性があ
る全ての微量の揮発性炭化水素をコークスから除去しなければならず、通常、8
00℃と900℃の間の温度における引き続く熱分解処理によって起きるプロセ
スである。本発明の原理によれば、必要な反応工程をより高温で実施するために
コークスを反応器3から取出す必要がないという利点が得られる。これは、直接
バーナー装置18を作動することにより(それにより、反応器3を通って循環し
ている熱分解ガスの温度を上記で特定した温度まで迅速に上げ、所定の時間維持
することができる)、或いは、ガスクロマトグラフ11および11′が反応器3
から揮発性炭化水素が出ていることを記録している限り、非常に簡単に達成され
る。反応器3を通って循環するガスの回路は、プロセスを種々のタイプの外部媒
体を同回路に導入することによって制御できるという利点を与える。この部分に
おいて、プロセスは、窒素ガスを入口15を介してこの回路に導入して反応器3
を冷却することにより迅速に停止できる。反応器3内で生成するコークスに、水
蒸気などのある種のその他の媒体を導入することも考慮する価値がある。
【0027】 その後に続くプロセス段階の実施が完了したら、図に示される如く、反応器3
が開けられ、反応器の容器空間から容器2を持上げることができる。公知の方法
に従い、残留コークスから補強材料および類似物が篩により除かれ、次いで粉砕
により微細化して、例えばカーボンブラックの生産に使用される。
【0028】 本発明は以上の記載および図に示されていることに限定されるものではなく、
以下の請求項に述べられている本発明の概念の範囲内で多くの方法による変更と
改良が可能である。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明に従う方法を実行する過程のプロセス段階を模式的に示したものである
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 EP(AT,BE,CH,CY, DE,DK,ES,FI,FR,GB,GR,IE,I T,LU,MC,NL,PT,SE),OA(BF,BJ ,CF,CG,CI,CM,GA,GN,GW,ML, MR,NE,SN,TD,TG),AP(GH,GM,K E,LS,MW,SD,SL,SZ,UG,ZW),E A(AM,AZ,BY,KG,KZ,MD,RU,TJ ,TM),AE,AL,AM,AT,AU,AZ,BA ,BB,BG,BR,BY,CA,CH,CN,CR, CU,CZ,DE,DK,DM,EE,ES,FI,G B,GD,GE,GH,GM,HR,HU,ID,IL ,IN,IS,JP,KE,KG,KP,KR,KZ, LC,LK,LR,LS,LT,LU,LV,MD,M G,MK,MN,MW,MX,NO,NZ,PL,PT ,RO,RU,SD,SE,SG,SI,SK,SL, TJ,TM,TR,TT,UA,UG,US,UZ,V N,YU,ZA,ZW

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 外部から密閉し得る空間を有する反応器(3)中における熱
    分解処理であって、前記外部から密閉し得る空間中に材料をバッチ的に、適当な
    大きさに断片化した状態で充填し、それにより、その材料を前記反応器中におい
    て熱分解温度まで加熱し、このようにして得られる熱分解ガスを前記反応器に連
    結した凝縮器(8)中において凝縮する熱分解処理により、廃棄タイヤまたは類
    似の重合体材料からカーボンおよび炭化水素混合物を回収する方法であって、 入口(6)と出口(7)を有する反応器(3)を使用して、ガスを前記反応器に
    導き、その中に置かれた重合体材料上を通過させ得るようにし、そうすることに
    より、前記凝縮器(8)中において非凝縮熱分解ガスの少なくとも一部を所定の
    温度まで加熱し、回路中を再循環させることにより、前記反応器に、その中に置
    かれた重合体材料を加熱するために導入すること を特徴とする上記方法。
  2. 【請求項2】 請求項1に記載の方法において、 前記反応器(3)で発生する前記熱分解ガスの相対的な量および組成が測定され
    ること、及びこのようにして得られた情報が、前記熱分解プロセスの制御し調整
    するために使用されること を特徴とする上記方法。
  3. 【請求項3】 請求項2に記載の方法において、 前記反応器(3)で発生する前記熱分解ガスが、前記反応器からの出口(7)と
    前記凝縮器(8)からの出口(10)の双方を含む少なくとも2カ所において測
    定されること を特徴とする上記方法。
  4. 【請求項4】 請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法において、 前記熱分解プロセスの初期段階の間に、加熱された不活性ガスを前記回路に導入
    し、前記反応器(3)に導入すること を特徴とする上記方法。
  5. 【請求項5】 請求項4に記載の方法において、 前記不活性ガスとして窒素ガスを使用すること を特徴とする上記方法。
  6. 【請求項6】 請求項1〜5のいずれか一項に記載の方法において、 相対的に温度の低い不活性ガスを、前記循環熱分解ガスに対して、熱分解プロセ
    スの最後の段階において、前記反応器(3)の迅速な冷却を目的として導入する
    こと を特徴とする上記方法。
  7. 【請求項7】 請求項1〜6のいずれか一項に記載の方法において、 密閉し得る空間であって、その中に断片化した原料タイヤを詰めた容器(2)を
    置くようになっている空間を有する反応器(3)を使用すること、及び 前記反応器(3)に導入される前記ガスを前記容器(2)中に置かれた前記原料
    タイヤの間を通過させること を特徴とする上記方法。
  8. 【請求項8】 請求項7に記載の方法において、 頂部が開いており、底部に開口部または貫通孔を有し、そのサイズが、前記タイ
    ヤ断片のサイズに応じて、前記タイヤ断片は前記開口部を通過することができな
    いが、前記ガスは前記容器を著しい抵抗なしに通過できるように選択された容器
    (2)を使用すること を特徴とする上記方法。
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