CN109075031B - 图案形成方法、加工基板的制造方法、光学部件的制造方法、电路板的制造方法、电子部件的制造方法和压印模具的制造方法 - Google Patents
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Abstract
包括含有聚合性化合物(a1)的固化性组合物(A1)的层形成于基板的表面上，包括含有聚合性化合物(a2)的固化性组合物(A2)的液滴以离散的方式滴落至包括固化性组合物(A1)的层上，将由固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合形成的混合层夹持在模具与基板之间，将混合层通过从模具侧用光照射混合层来固化，并且使模具与固化后的混合层脱离，由此在基板上形成固化材料的图案。通过固化性组合物(A1)的除了溶剂之外的组合物的25℃下的粘度设定为40mPa·s以上且小于500mPa·s且通过固化性组合物(A2)的除了溶剂之外的组合物的25℃下的粘度设定为1mPa·s以上且小于40mPa·s，在基板上在多轮区域中以均匀的精度借助上述方法形成了固化材料的图案。
Description
技术领域
本发明涉及图案形成方法、加工基板的制造方法、光学部件的制造方法、电路板的制造方法、电子部件的制造方法和压印模具的制造方法。
背景技术
半导体器件或MEMS等中对于微细化的需要已经增长，因此光纳米压印技术已经作为微细加工技术而受到注目。
在光纳米压印技术中，将光固化性组合物(抗蚀剂)在使其表面上形成有微细凹凸图案的模具压向已涂布有光固化性组合物的基板(晶片)的状态下固化。因而，模具的凹凸图案转印至光固化性组合物的固化物，由此该图案形成于基板上。根据光纳米压印技术，几纳米量级的微细结构体可以形成于基板上。
参考图1A至1F来描述公开于专利文献1中的光纳米压印技术。首先，将液体抗蚀剂102通过使用喷墨法离散地滴落至基板101上的图案形成区域(配置步骤(1)，图1A和1B)。滴落的抗蚀剂的液滴如由箭头104所示在基板101上铺展(spread)，并且该现象称为预铺展(prespread)(图1C)。接下来，将抗蚀剂用其上形成有图案且对于后述的照射光为透明的模具105成形(模具接触步骤(2)，图1D)。在模具接触步骤中，抗蚀剂的液滴借助毛细管现象如由箭头104所示铺展遍及基板与模具之间的间隙的全部区域(图1D的部分放大的部分)。该现象称为铺展。另外，在模具接触步骤中，抗蚀剂也借助毛细管现象如由箭头104所示填充入模具上的凹部的内部(图1D的部分放大的部分)。该填充现象称为填充。铺展和填充完成所需的时间称为填充时间。在完成抗蚀剂的填充之后，抗蚀剂通过用光106照射来固化(光照射步骤(3)，图1E)，然后使基板与模具脱离(脱模步骤(4)，图1F)。这些步骤的实施使得在基板上形成具有预定图案形状的光固化膜107(图1F)。
在光纳米压印技术中，可以不仅通过在导入压印设备之前的基板上将抗蚀剂预先形成为均匀的膜，也通过依照所期望的图案的密度将抗蚀剂离散地配置于压印设备中来形成具有更高的精确度的微细图案。
[引用列表]
[专利文献]
专利文献1：日本专利No.4791357
专利文献2：日本专利申请特开No.2011-159924
专利文献3：日本专利申请特开No.2011-168003
专利文献4：日本专利申请特开No.2011-187824
专利文献5：日本专利申请特开No.2011-235571
专利文献6：日本专利申请特开No.2015-099899
[非专利文献]
非专利文献1：S.Reddy,R.T.Bonnecaze/Microelectronic Engineering,82(2005),60-70
非专利文献2：N.Imaishi/Int.J.Microgravity Sci.No.31 Supplement 2014(S5-S12)
发明内容
发明要解决的问题
公开于专利文献1中的光纳米压印技术所涉及的问题在于，从模具接触开始至铺展和填充完成的时间(填充时间)长，由此生产量低。
鉴于前述，本发明的发明人已经设计具有短的填充时间，换言之，高的生产量的光纳米压印技术(短铺展时间纳米压印光刻法(short spread time nanoimprintlithography)，下文中称为"SST-NIL")。如图2A至2G的示意性截面图中所示，所述SST-NIL包括：
第一层叠步骤(1)，将液态的固化性组合物(A1)202均匀地层叠于基板201上(图2A和2B)；
第二层叠步骤(2)，在压印设备中，将固化性组合物(A2)203的液滴离散地层叠于固化性组合物(A1)202的层上(图2C和2D)；
模具接触步骤(3)，将由固化性组合物(A1)202和固化性组合物(A2)203部分地混合而形成的混合层夹持在模具205与基板201之间(图2E)；
光照射步骤(4)，从模具的外侧用光照射由两种固化性组合物部分地混合而形成的混合层，从而使该层固化(图2F)；和
脱模步骤(5)，将模具205与固化后的由固化性组合物形成的层(具有图案形状的固化膜207)脱离(图2G)。
在SST-NIL中，范围从第二层叠步骤(2)至脱模步骤(5)的一系列步骤称为"一轮(shot)"，并且其中模具与固化性组合物(A1)和(A2)接触的区域，换言之，其中基板上形成图案的区域称为"一轮区域(shot region)"。
在SST-NIL中，离散地滴落的固化性组合物(A2)的液滴如由箭头204所示在固化性组合物(A1)的液膜上迅速扩展，由此填充时间短且生产量高。SST-NIL的详细机理如后所述。
层叠固化性组合物(A1)的步骤在压印设备外、或在压印设备中的另一腔室内进行，由此不影响压印设备的生产量。
另外，在各个专利文献2至专利文献5中，提出了其中使用两种固化性组合物的步骤，但没有公开以下方法：在压印设备中进行层叠第二固化性组合物的步骤(上述第二层叠步骤)中，高精度图案通过以下来生产：借助使用喷墨系统依照图案的密度，将第二组合物离散地配置于已经在压印设备外预先均匀层叠的第一组合物的层上。
换言之，SST-NIL为一种光纳米压印的新方法，其借助使用两种固化性组合物而同时实现高的图案精度和高的生产量性能。
SST-NIL中的图案形成的实例参考图3A至3D的示意性截面图更详细地描述。
固化性组合物(A1)302通过使用例如旋涂法而层叠于基板301上，从而占据比期望的(第一)轮区域304宽的区域，例如，基板的整个表面。同时，固化性组合物(A2)303通过使用例如喷墨法而离散地仅层叠于一轮区域304上(步骤(1)，图3A)。
使模具308和基板301上的一轮区域304彼此接近，并且其间的空间用例如氦气或氮气等气氛控制用气体307来置换。因而，逐出阻害固化的氧或水分等。在将由固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合而形成的混合层夹持在模具与基板之间的模具接触步骤之后，从模具308的背面(不与固化性组合物(A2)接触的一侧)施加照射光306。不仅防止氧阻害的例如氮气、二氧化碳、氦气、氩气、和各种含氯氟烃气体等非活性气体，还有作为从封闭空间容易地渗透物体的小分子的H2，可以用作气氛控制用气体。进一步，可以使用冷凝性气体(例如，1,1,1,3,3-五氟丙烷)(步骤(2)，图3B)。
这里，在周边(第二)轮区域305的部分区域309中，会发生由于气氛控制用气体的气流导致的固化性组合物(A1)的厚度或组成的变化(步骤(3)，图3C)。已经发现的是，在此情况下，滴落至区域309上的固化性组合物(A2)的液滴310的扩展(expansion)变慢(步骤(4)，图3D)。即，本发明的发明人已经发现以下问题：当一部分的液滴的扩展慢时，在第二轮区域305中产生未填充缺陷，或出现对于延长填充时间以致可以防止未填充缺陷产生的需要，结果生产性降低。
同时，为了可以降低由于气氛控制用气体导致的固化性组合物(A1)的厚度或组成的变化，已经采用了涉及降低气体的喷射的角度或气体的压力或流量的方法。然而，在此情况下，氧或水分不能用气体充分地置换，由此如下所述的此类问题产生：固化花费长的时间或填充时间延长。另外，当进行整个设备的气氛控制时，产生例如设备成本增加或操作性降低等问题。
本发明的目的是提供生产量改善且成本降低，并且可以以均匀的精度加工基板的多轮区域的SST-NIL技术。
用于解决问题的方案
根据本发明的固化物形成方法依次包括：
第一层叠步骤(1)，将由至少包含聚合性化合物(a1)的固化性组合物(A1)形成的层层叠于基板的表面上；
第二层叠步骤(2)，将至少包含聚合性化合物(a2)的固化性组合物(A2)的液滴离散地滴落至由所述固化性组合物(A1)形成的层上，以层叠所述液滴；
模具接触步骤(3)，将由所述固化性组合物(A1)和所述固化性组合物(A2)部分地混合而形成的混合层夹持在模具与所述基板之间；
光照射步骤(4)，从所述模具侧用光照射所述混合层，从而使该层固化；和
脱模步骤(5)，使所述模具与固化后的所述混合层脱离，
除了溶剂以外的所述固化性组合物(A1)的25℃下的粘度为40mPa·s以上且小于500mPa·s，所述第一层叠步骤(1)包括形成所述固化性组合物(A1)的液膜，
除了溶剂以外的所述固化性组合物(A2)的25℃下的粘度为1mPa·s以上且小于40mPa·s，所述第二层叠步骤(2)包括形成离散地配置的液滴。
根据本发明，提供了生产量改善且成本降低，并且可以以均匀的精度加工基板的多轮区域的图案形成方法。
参考附图，从示例性实施方案的以下说明，本发明的进一步特征将会变得明显。
附图说明
[图1A]为用于示出在现有光纳米压印技术中开始配置步骤(1)之前的状态的示意性截面图。
[图1B]为用于示出在现有光纳米压印技术中的配置步骤(1)之后即刻的状态的示意性截面图。
[图1C]为用于示出在现有光纳米压印技术中的配置步骤(1)的预铺展的示意性截面图。
[图1D]为用于示出在现有光纳米压印技术中的模具接触步骤(2)的示意性截面图以及其部分放大图。
[图1E]为用于示出在现有光纳米压印技术中的光照射步骤(3)的示意性截面图。
[图1F]为用于示出在现有光纳米压印技术中的脱模步骤(4)的示意性截面图以及其部分放大图。
[图2A]为用于示出在SST-NIL技术中开始第一层叠步骤(1)之前的状态的示意性截面图。
[图2B]为用于示出在SST-NIL技术中完成第一层叠步骤(1)之后的状态的示意性截面图。
[图2C]为用于示出在SST-NIL技术中开始第二层叠步骤之后即刻的状态的示意性截面图。
[图2D]为用于示出在SST-NIL技术的第二层叠步骤中时间经过之后的状态的示意性截面图。
[图2E]为用于示出SST-NIL技术的模具接触步骤的示意性截面图。
[图2F]为用于示出SST-NIL技术的光照射步骤的示意性截面图。
[图2G]为用于示出SST-NIL技术的脱模步骤的示意性截面图。
[图3A]为用于示出在SST-NIL技术中将固化性组合物(A2)的液滴配置于固化性组合物(A1)的液膜上的步骤的示意性截面图。
[图3B]为用于示出在SST-NIL技术中夹持包括彼此部分地混合的固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)的混合层并且用光照射混合层的步骤的示意性截面图。
[图3C]为用于示出在SST-NIL技术中在周边的一轮区域中导致的固化性组合物(A1)的膜厚度或组成的变化的示意性截面图。
[图3D]为用于示出在SST-NIL技术中在周边的一轮区域中液滴的扩展缓慢的示意性截面图。
[图4]为在本发明的实施方案中收集液膜的挥发组分的示意性说明图。
具体实施方式
本发明的实施方案适当地参考附图在以下详细地描述。然而，本发明不限于下述的实施方案。不偏离本发明的主旨且基于本领域技术人员的常识的下述实施方案的适当的修改和改善等也包括于本发明的范围内。
[固化性组合物]
根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)各自为至少包含用作聚合性化合物的组分(a)的化合物。根据本实施方案的固化性组合物可以各自进一步包含用作光聚合引发剂的组分(b)、非聚合性化合物(c)和用作溶剂的组分(d)。
另外，本文中使用的术语"固化膜"意指通过使基板上的固化性组合物聚合和固化获得的膜。固化膜的形状没有特别限制，并且该膜可以在其表面上具有图案形状。
各组分在以下详细地描述。
<组分(a)：聚合性化合物>
组分(a)为聚合性化合物。本文中使用的聚合性化合物为与从光聚合引发剂(组分(b))产生的聚合因子(例如自由基等)反应从而形成由通过链式反应(聚合反应)得到的高分子化合物形成的膜的化合物。
作为此类聚合性化合物，给出例如自由基聚合性化合物。用作组分(a)的聚合性化合物可以由仅一种聚合性化合物或多种聚合性化合物形成。
优选的是，自由基聚合性化合物为具有一个以上的丙烯酰基或甲基丙烯酰基的化合物，即(甲基)丙烯酸系化合物。因此，优选的是，根据本实施方案的固化性组合物各自包含(甲基)丙烯酸系化合物作为组分(a)，更优选的是，组分(a)的主要组分为(甲基)丙烯酸系化合物，并且最优选的是，组分(a)的全部为(甲基)丙烯酸系化合物。本文中记载的短语"组分(a)的主要组分为(甲基)丙烯酸系化合物"意味着(甲基)丙烯酸系化合物占据组分(a)的90wt％以上。
当自由基聚合性化合物包括多种各自具有一个以上的丙烯酰基或甲基丙烯酰基的化合物时，该化合物优选包含单官能(甲基)丙烯酸系单体和多官能(甲基)丙烯酸系单体。这是因为单官能(甲基)丙烯酸系单体和多官能(甲基)丙烯酸系单体的组合提供了具有高的机械强度的固化膜。
具有一个丙烯酰基或甲基丙烯酰基的单官能(甲基)丙烯酸系化合物列举为，但不限于，(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基-2-甲基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸3-苯氧基-2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-苯基苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸4-苯基苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸3-(2-苯基苯基)-2-羟基丙酯、EO改性的(甲基)丙烯酸对枯基苯酯、(甲基)丙烯酸2-溴苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2,4-二溴苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2,4,6-三溴苯氧基乙酯、EO改性的(甲基)丙烯酸苯氧酯、PO改性的(甲基)丙烯酸苯氧酯、聚氧乙烯壬基苯基醚(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸1-金刚烷酯、(甲基)丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯、(甲基)丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯、(甲基)丙烯酸冰片酯、(甲基)丙烯酸三环癸烷酯、(甲基)丙烯酸二环戊烷酯、(甲基)丙烯酸二环戊烯酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸4-丁基环己酯、丙烯酰基吗啉、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸戊(amyl)酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸戊(pentyl)酯、(甲基)丙烯酸异戊(isoamyl)酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷酯、(甲基)丙烯酸十二烷酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸四氢化糠酯、(甲基)丙烯酸丁氧基乙酯、乙氧基二甘醇(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇单(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇单(甲基)丙烯酸酯、甲氧基乙二醇(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚丙二醇(甲基)丙烯酸酯、双丙酮(甲基)丙烯酰胺、异丁氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、叔辛基(甲基)丙烯酰胺、(甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸7-氨基-3,7-二甲基辛酯、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺和N,N-二甲基氨基丙基(甲基)丙烯酰胺。
对应于单官能(甲基)丙烯酸系化合物的市售品的实例包括，但不限于：Aronix(注册商标)M101、M102、M110、M111、M113、M117、M5700、TO-1317、M120、M150和M156(全部由Toagosei Co.,Ltd制造)；MEDOL10，MIBDOL10，CHDOL10，mmDOL30，MEDOL30，MIBDOL30，CHDOL30，LA，IBXA，2-MTA，HPA，和Viscoat#150、#155、#158、#190、#192、#193、#220、#2000、#2100和#2150(全部由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造)；Light AcrylateBO-A、EC-A、DMP-A、THF-A、HOP-A、HOA-MPE、HOA-MPL、PO-A、P-200A、NP-4EA和NP-8EA，和Epoxy Ester M-600A(全部由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)；KAYARAD(注册商标)TC110S、R-564和R-128H(全部由Nippon Kayaku Co.,Ltd.制造)；NK Ester AMP-10G和AMP-20G(二者由Shin-Nakamura Chemical Co.,Ltd.制造)；FA-511A、512A和513A(全部由Hitachi Chemical Co.,Ltd.制造)；PHE、CEA、PHE-2、PHE-4、BR-31、BR-31M和BR-32(全部由Dai-ichi Kogyo Seiyaku Co.,Ltd.制造)；VP(由BASF制造)；和ACMO、DMAA和DMAPAA(全部由Kohjin Co.,Ltd.制造)。
另外，具有两个以上的丙烯酰基或甲基丙烯酰基的多官能(甲基)丙烯酸系化合物列举为，但不限于，三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO改性的三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、PO改性的三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO,PO改性的三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二羟甲基三环癸烷二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四甘醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,3-金刚烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、三(2-羟基乙基)异氰脲酸酯三(甲基)丙烯酸酯、三(丙烯酰氧基)异氰脲酸酯、双(羟基甲基)三环癸烷二(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、EO改性的2,2-双(4-((甲基)丙烯酰氧基)苯基)丙烷、PO改性的2,2-双(4-((甲基)丙烯酰氧基)苯基)丙烷和EO,PO改性的2,2-双(4-((甲基)丙烯酰氧基)苯基)丙烷。
对应于多官能(甲基)丙烯酸系化合物的市售品的实例包括，但不限于：Upimer(注册商标)UV SA1002和SA2007(二者由Mitsubishi Chemical Corporation制造)；Viscoat#195、#230、#215、#260、#335HP、#295、#300、#360、#700、GPT和3PA(全部由Osaka OrganicChemical Industry Ltd.制造)；Light Acrylate 4EG-A、9EG-A、NP-A、DCP-A、BP-4EA、BP-4PA、TMP-A、PE-3A、PE-4A和DPE-6A(全部由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)；KAYARAD(注册商标)PET-30，TMPTA，R-604，DPHA，DPCA-20、-30、-60和-120，和HX-620、D-310和D-330(全部由Nippon Kayaku Co.,Ltd.制造)；Aronix(注册商标)M208、M210、M215、M220、M240、M305、M309、M310、M315、M325和M400(全部由Toagosei Co.,Ltd制造)；和Lipoxy(注册商标)VR-77、VR-60和VR-90(全部由Showa Highpolymer Co.,Ltd.制造)。
在上述化合物组当中，术语"(甲基)丙烯酸酯"意指丙烯酸酯或具有与丙烯酸酯相同的醇残基的甲基丙烯酸酯。术语"(甲基)丙烯酰基"意指丙烯酰基或具有与丙烯酰基相同的醇残基的甲基丙烯酰基。缩写"EO"是指氧化乙烯，并且术语"EO改性的化合物A"意指其中化合物A的(甲基)丙烯酸残基和醇残基通过氧化乙烯基的嵌段结构彼此结合的化合物。进一步，缩写"PO"是指氧化丙烯，并且术语"PO改性的化合物B"意指其中化合物B的(甲基)丙烯酸残基和醇残基通过氧化丙烯基的嵌段结构彼此结合的化合物。
用于固化性组合物(A1)的聚合性化合物(a)优选为例如，三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(由Sigma-Aldrich制造)、二羟甲基三环癸烷二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)、1,3-金刚烷二甲醇二丙烯酸酯(由Idemitsu Kosan Co.,Ltd.制造)、三羟甲基丙烷EO(3.5mol)加合物三丙烯酸酯(由Idemitsu Kosan Co.,Ltd.制造)、聚(乙二醇)二丙烯酸酯(由Sigma-Aldrich制造)、丙烯酸2-羟基-3-苯氧基丙酯(由Osaka OrganicChemical Industry Ltd.制造)、壬基苯酚EO加合物丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)、琥珀酸2-丙烯酰氧基乙酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)、丙烯酸2-羟基-3-丙烯酰氧基丙酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)、聚乙二醇#600二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)、三(2-丙烯酰氧基乙基)磷酸酯(由Osaka OrganicChemical Industry Ltd.制造)、季戊四醇四丙烯酸酯(由Osaka Organic ChemicalIndustry Ltd.制造)、甘油氧化丙烯三丙烯酸酯(由Osaka Organic Chemical IndustryLtd.制造)、或四甘醇二丙烯酸酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造)。
用于固化性组合物(A2)的聚合性化合物(a)优选为例如，丙烯酸异冰片酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)、丙烯酸苄酯(由Osaka Organic Chemical IndustryLtd.制造)、新戊二醇二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)、丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造)、1,6-己二醇二丙烯酸酯(由Shin-Nakamura Chemical Co.,Ltd.制造)、1,9-壬二醇二丙烯酸酯(由Shin-Nakamura Chemical Co.,Ltd.制造)、1,10-癸二醇二丙烯酸酯(由Shin-Nakamura Chemical Co.,Ltd.制造)、丙烯酸2-甲基-2-金刚烷酯(由Osaka OrganicChemical Industry Ltd.制造)、丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯(由Osaka Organic ChemicalIndustry Ltd.制造)、丙烯酸二环戊烷酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造)、丙烯酸苯氧基乙酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造)、丙烯酸异硬脂酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造)、丙烯酸羟基乙酯(由Osaka OrganicChemical Industry Ltd.制造)、丙烯酸环己酯(由Osaka Organic Chemical IndustryLtd.制造)、三丙二醇二丙烯酸酯(由Toyo Gosei Co.,Ltd.制造)、或丙烯酸间苯氧基苄酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造)。
<组分(b)：光聚合引发剂>
组分(b)为光聚合引发剂。
本文中使用的光聚合引发剂为感知具有预定波长的光以产生上述的聚合因子(自由基)的化合物。具体地，光聚合引发剂为用光(放射线例如红外线、可见光线、紫外线、远红外线、X射线、或如电子束等带电粒子射线)产生自由基的聚合引发剂(自由基产生剂)。
组分(b)可以由一种光聚合引发剂形成或由多种光聚合引发剂形成。
自由基产生剂的实例包括，但不限于：例如2-(邻氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体、2-(邻氯苯基)-4,5-二(甲氧基苯基)咪唑二聚体、2-(邻氟苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体和2-(邻或对甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体等可以具有取代基的2,4,5-三芳基咪唑二聚体；二苯甲酮和例如N,N′-四甲基-4,4′-二氨基二苯甲酮(米蚩酮)、N,N′-四乙基-4,4′-二氨基二苯甲酮、4-甲氧基-4′-二甲基氨基二苯甲酮、4-氯二苯甲酮、4,4′-二甲氧基二苯甲酮和4,4′-二氨基二苯甲酮等二苯甲酮衍生物；例如2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁酮-1,2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉代-丙-1-酮等α-氨基芳香族酮衍生物；例如2-乙基蒽醌、菲醌、2-叔丁基蒽醌、八甲基蒽醌、1,2-苯并蒽醌、2,3-苯并蒽醌、2-苯基蒽醌、2,3-二苯基蒽醌、1-氯蒽醌、2-甲基蒽醌、1,4-萘醌、9,10-菲醌、2-甲基-1,4-萘醌和2,3-二甲基蒽醌等醌类；例如苯偶姻甲基醚、苯偶姻乙基醚和苯偶姻苯基醚等苯偶姻醚衍生物；苯偶姻和例如甲基苯偶姻、乙基苯偶姻和丙基苯偶姻等苯偶姻衍生物；例如苄基二甲基缩酮等苄基衍生物；例如9-苯基吖啶和1,7-双(9,9′-吖啶基)庚烷等吖啶衍生物；例如N-苯基甘氨酸等N-苯基甘氨酸衍生物；苯乙酮和例如3-甲基苯乙酮、苯乙酮苄基缩酮、1-羟基环己基苯基酮和2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮等苯乙酮衍生物；噻吨酮和例如二乙基噻吨酮、2-异丙基噻吨酮和2-氯噻吨酮等噻吨酮衍生物；例如2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦和双(2,6-二甲氧基苯甲酰基)-2,4,4-三甲基戊基氧化膦等酰基氧化膦衍生物；例如1,2-辛二酮-1-[4-(苯硫基)苯基]-2-(O-苯甲酰肟)和乙酮-1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-1-(O-乙酰肟)等肟酯衍生物；呫吨酮；芴酮；苯甲醛；芴；蒽醌；三苯基胺；咔唑；1-(4-异丙基苯基)-2-羟基-2-甲基丙-1-酮；和2-羟基-2-甲基-1-苯基丙-1-酮。
对应于自由基产生剂的市售品的实例包括，但不限于，Irgacure 184、369、651、500、819、907、784和2959，CGI-1700、-1750和-1850，CG24-61，Darocur 1116和1173，Lucirin(注册商标)TPO、LR8893和LR8970(全部由BASF制造)；和Ubecryl P36(由UCB制造)。
其中，组分(b)优选为酰基氧化膦系聚合引发剂。上述实例当中，酰基氧化膦系聚合引发剂为例如2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦或双(2,6-二甲氧基苯甲酰基)-2,4,4-三甲基戊基氧化膦等酰基氧化膦化合物。
相对于组分(a)、组分(b)和后述的组分(c)的合计，即除了溶剂组分(d)以外的全部组分的总重量，固化性组合物(A2)中的用作光聚合引发剂的组分(b)的配混比期望地为0.1wt％以上且50wt％以下。另外，该配混比优选为0.1wt％以上且20wt％以下，更优选大于10wt％且20wt％以下。
当固化性组合物(A2)中的组分(b)的配混比设定至相对于组分(a)、组分(b)和组分(c)的合计为0.1wt％以上时，该组合物的固化速度增加，由此可以改善反应效率。另外，当组分(b)的配混比设定至相对于组分(a)、组分(b)和组分(c)的合计为50wt％以下时，所获得的固化膜可以转换为具有一定程度的机械强度的固化膜。
<组分(c)：非聚合性化合物>
在不损害本发明的效果的程度上依照各种目的，除了上述的组分(a)和组分(b)以外，根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)可以各自进一步包含非聚合性化合物作为组分(c)。此类组分(c)为例如，没有例如(甲基)丙烯酰基等聚合性官能团且没有感知具有预定波长的光以产生聚合因子(自由基)的能力的化合物。其实例包括敏化剂、氢供体、内部添加型脱模剂、表面活性剂、抗氧化剂、聚合物组分和其它添加剂。作为组分(c)可以引入上述化合物的两种以上。
敏化剂是为了促进聚合反应或提高反应转化率的目的而适当添加的化合物。作为敏化剂，给出例如敏化染料。
敏化染料是通过吸收具有特定波长的光而被激发以与用作组分(b)的聚合引发剂相互作用的化合物。本文记载的术语"相互作用"是指例如从激发状态的敏化染料向用作组分(b)的光聚合引发剂的能量的转移或电子的转移。
敏化染料的具体实例包括，但不限于，蒽衍生物、蒽醌衍生物、芘衍生物、苝衍生物、咔唑衍生物、二苯甲酮衍生物、噻吨酮衍生物、呫吨酮衍生物、香豆素衍生物、吩噻嗪衍生物、樟脑醌衍生物、吖啶系染料、硫代吡喃鎓(thiopyrylium)盐系染料、部花青素(merocyanine)系染料、喹啉系染料、苯乙烯基喹啉系染料、香豆素酮系染料、噻吨系染料、呫吨系染料、氧杂菁(oxonol)系染料、花青系染料、若丹明系染料和吡喃鎓盐系染料。
该敏化剂的一种可以单独使用，或其两种以上可以作为混合物使用。
氢供体是能够与由用作组分(b)的光聚合引发剂产生的引发自由基或聚合生长末端的自由基反应从而产生更高反应性的自由基的化合物。当用作组分(b)的光聚合引发剂为光自由基产生剂时，优选添加氢供体。
此类氢供体的具体实例包括，但不限于，例如正丁基胺、二正丁基胺、三正丁基胺、烯丙基硫脲、s-苄基异硫脲鎓-对甲苯亚磺酸盐、三乙基胺、甲基丙烯酸二乙基氨基乙酯、三亚乙基四胺、4,4′-双(二烷基氨基)二苯甲酮、N,N-二甲基氨基苯甲酸乙酯、N,N-二甲基氨基苯甲酸异戊酯、戊基-4-二甲基氨基苯甲酸酯、三乙醇胺和N-苯基甘氨酸等胺化合物；和例如2-巯基-N-苯基苯并咪唑和巯基丙酸酯等巯基化合物。
该氢供体的一种可以单独使用，或其两种以上可以作为混合物使用。另外，氢供体可以具有作为敏化剂的功能。
为了降低模具与抗蚀剂之间的界面结合力，即降低后述的脱模步骤中的脱模力的目的，内部添加型脱模剂可以添加至各固化性组合物。本文中使用的术语"内部添加型"意味着，在固化性组合物的配置步骤之前，脱模剂添加至固化性组合物。
例如，例如有机硅系表面活性剂、氟系表面活性剂和烃系表面活性剂等表面活性剂可以各自用作内部添加型脱模剂。在本发明中，内部添加型脱模剂没有聚合性。
氟系表面活性剂的实例包括具有全氟烷基的醇的聚氧化烯(例如聚氧化乙烯或聚氧化丙烯)加合物和全氟聚醚的聚氧化烯(例如聚氧化乙烯或聚氧化丙烯)加合物。氟系表面活性剂可以在其分子结构的一部分(例如，作为末端基团)上具有例如羟基、烷氧基、烷基、氨基或硫醇基。
作为氟系表面活性剂，可以使用市售品。该市售品的实例包括MEGAFAC(注册商标)F-444、TF-2066、TF-2067和TF-2068(全部由DIC Corporation制造)；Fluorad FC-430和FC-431(二者由Sumitomo 3M Limited制造)；Surflon(注册商标)S-382(由AGC制造)；EFTOPEF-122A、122B和122C，EF-121、EF-126、EF-127和MF-100(全部由Tohkem Products Corp.制造)；PF-636、PF-6320、PF-656和PF-6520(全部由OMNOVA Solutions制造)；UNIDYNE(注册商标)DS-401、DS-403和DS-451(全部由Daikin Industries,Ltd.制造)；和Ftergent(注册商标)250、251、222F和208G(全部由Neos Corporation制造)。
另外，内部添加型脱模剂可以为烃系表面活性剂。
烃系表面活性剂包括例如烷基醇聚氧化烯加合物，其中具有2至4个碳原子的烯化氧加成至具有1至50个碳原子的烷基醇。
烷基醇聚氧化烯加合物的实例包括甲醇氧化乙烯加合物、癸醇氧化乙烯加合物、月桂醇氧化乙烯加合物、鲸蜡醇氧化乙烯加合物、硬脂醇氧化乙烯加合物和硬脂醇氧化乙烯/氧化丙烯加合物。烷基醇聚氧化烯加合物的末端基团不限于单纯通过将聚氧化烯加成至烷基醇产生的羟基。羟基可以用其它取代基替换，例如，如羧基、氨基、吡啶基、硫醇基或硅烷醇基等极性官能团，或如烷基或烷氧基等疏水性官能团。
作为烷基醇聚氧化烯加合物，可以使用市售品。该市售品的实例包括由Aoki OilIndustrial Co.,Ltd.制造的聚氧乙烯甲基醚(甲醇氧化乙烯加合物)(BLAUNON MP-400、MP-550和MP-1000)、由Aoki Oil Industrial Co.,Ltd.制造的聚氧乙烯癸基醚(癸醇氧化乙烯加合物)(FINESURF D-1303、D-1305、D-1307和D-1310)、由Aoki Oil Industrial Co.,Ltd.制造的聚氧乙烯月桂基醚(月桂醇氧化乙烯加合物)(BLAUNON EL-1505)、由Aoki OilIndustrial Co.,Ltd.制造的聚氧乙烯鲸蜡基醚(鲸蜡醇氧化乙烯加合物)(BLAUNON CH-305和CH-310)、由Aoki Oil Industrial Co.,Ltd.制造的聚氧乙烯硬脂基醚(硬脂醇氧化乙烯加合物)(BLAUNON SR-705、SR-707、SR-715、SR-720、SR-730和SR-750)、由Aoki OilIndustrial Co.,Ltd.制造的无规聚合型聚氧乙烯聚氧丙烯硬脂基醚(BLAUNON SA-50/501000R和SA-30/70 2000R)、由BASF制造的聚氧乙烯甲基醚(Pluriol(注册商标)A760E)、和由Kao Corporation制造的聚氧乙烯烷基醚(EMULGEN系列)。
这些烃系表面活性剂当中，优选烷基醇聚氧化烯加合物作为内部添加型脱模剂，并且更优选长链烷基醇聚氧化烯加合物。
该内部添加型脱模剂的一种可以单独使用，或其两种以上可以作为混合物使用。
相对于组分(a)、组分(b)和后述的组分(c)的合计，即除了溶剂以外的全部组分的总重量，各固化性组合物中的用作非聚合性化合物的组分(c)的配混比期望地为0wt％以上且50wt％以下。另外，该配混比优选为0.1wt％以上且50wt％以下，更优选0.1wt％以上且20wt％以下。
当组分(c)的配混比设定至相对于组分(a)、组分(b)和组分(c)的合计为50wt％以下时，所获得的固化膜可以转换为具有一定程度的机械强度的固化膜。
<组分(d)：溶剂>
根据本实施方案的固化性组合物可以各自包含作为组分(d)的溶剂。组分(d)没有特别限制，只要该组分为溶解组分(a)、组分(b)和组分(c)的溶剂即可。溶剂优选为常压下的沸点为80℃以上且200℃以下的溶剂。溶剂更优选为具有酯结构、酮结构、羟基或醚结构中的至少一种的溶剂。溶剂具体地例如为选自丙二醇单甲基醚乙酸酯、丙二醇单甲基醚、环己酮、2-庚酮、γ-丁内酯和乳酸乙酯的单一溶剂或其两种以上的混合溶剂。
根据本实施方案的固化性组合物(A1)优选包含组分(d)。这是因为，如后所述，优选旋涂法作为将固化性组合物(A1)涂布于基板上的方法。
<固化性组合物的配混时的温度>
当制备本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)时，将至少组分(a)和组分(b)在预定的温度条件下混合和溶解。具体地，在0℃以上至100℃以下的范围内进行制备。同样适用于引入组分(c)或组分(d)的情况。
<固化性组合物的粘度>
根据本实施方案的各固化性组合物(A1)和(A2)的除了溶剂(组分(d))以外的组合物优选为液体。这是因为，在后述的模具接触步骤中，固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)的除了溶剂(组分(d))以外的组合物的铺展和填充迅速地完成，换言之，填充时间短。
然而，根据本实施方案的固化性组合物(A1)的除了溶剂(组分(d))以外的的组分的混合物的25℃下的粘度优选为40mPa·s以上且小于500mPa·s。另外，该粘度更优选为40mPa·s以上且小于100mPa·s。为了缩短填充时间，该混合物优选为液体。然而，粘度低至40mPa·s以下的液体受气氛控制用气体307的气流影响，由此固化性组合物(A1)的厚度或组成的分布易于产生。在最差的情况下，如下所述的此类问题发生：仅在受影响的区域，固化性组合物(A1)由于其挥发或移动而不存在。另外，粘度高达500mPa·s以上的固化性组合物(A1)导致的问题为对于作为原始目的的填充时间的缩短效果下降。
另一方面，然而，当固化性组合物(A1)的除了溶剂(组分(d))以外的组分的混合物的挥发量为10μg/m3以下时，其25℃下的粘度可以为20mPa·s以上且小于500mPa·s。这是因为，挥发量为10μg/m3以下的液膜不会受到气氛控制用气体307的气流显著影响而导致液膜中的厚度或组成的显著分布。
液膜的“挥发量”的值可以通过以下来测定：如图4中示出，将液膜的涂膜在与用于层叠步骤中相同的条件下形成于300mmφ的基板401上，然后将其放置入容积为0.8m3的容器402中，接着使得已经经过过滤器403且显示-40℃以下的露点的空气以速度0.3L/min流动通过该容器30分钟，然后将已流动通过该容器的空气借助使用收集管收集(即收集9升的空气)，并且借助气相色谱法来测量从固化性组合物(A1)的液膜挥发的挥发组分的总量。
根据本实施方案的固化性组合物(A2)的除了溶剂(组分(d))以外的组分的混合物的25℃下的粘度优选为1mPa·s以上且小于40mPa·s。另外，该粘度更优选为1mPa·s以上且小于20mPa·s。当固化性组合物(A2)的粘度高于40mPa·s时，组合物不能通过喷墨系统涂布，所述喷墨系统中，将液滴依照期望的图案的密度而离散地配置以使残膜的厚度均匀化，由此可以形成高精度的图案。另外，其中粘度小于1mPa·s的情况不是优选的，因为涂布不均会由于涂布(配置)时组合物的流动而发生，或在后述的接触步骤中，组合物会从模具的端部流出。在专利文献6中，公开了使用喷墨系统时的粘度，但仅公开了其中使用一种固化性组合物的情况。
当除了溶剂(组分(d))以外的所述固化性组合物(A1)的粘度设定为40mPa·s以上且小于500mPa·s或将除了溶剂以外的所述固化性组合物(A1)设定为挥发量为10μg/m3且粘度为20mPa·s以上且小于500mPa·s，并且固化性组合物(A2)的粘度设定为1mPa·s以上且小于40mPa·s时，铺展和填充迅速完成，而基本上不受气氛控制用气体影响。换言之，当使用根据本实施方案的固化性组合物时，光纳米压印法可以以高的生产量进行。另外，由于填充不良导致的图案缺陷难以发生。
<固化性组合物的表面张力>
关于根据本实施方案的各固化性组合物(A1)和(A2)的表面张力，由除了溶剂(组分(d))以外的组分形成的组合物的23℃下的表面张力优选为5mN/m以上且70mN/m以下。另外，表面张力更优选为7mN/m以上且50mN/m以下，又更优选为10mN/m以上且40mN/m以下。在此情况下，随着表面张力变得较高，例如5mN/m以上，较强的毛细管力起作用，由此在使固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)与模具接触时，在较短的时间内完成填充(铺展和填充)(非专利文献1)。
另外，当表面张力设定为70mN/m以下时，通过使固化性组合物固化获得的固化膜变为具有表面平滑性的固化膜。
在本实施方案中，除了溶剂(组分(d))以外的所述固化性组合物(A1)的表面张力优选高于除了溶剂(组分(d))以外的所述固化性组合物(A2)的表面张力。这是因为以下原因。在模具接触步骤之前，固化性组合物(A2)的预铺展通过后述的马拉高尼效应(Marangoni effect)来促进(液滴在宽的范围内铺展)，由此在后述的模具接触步骤中铺展所需的时间缩短。结果，填充时间缩短。
马拉高尼效应为由液体之间的表面张力的局部的差导致的自由表面移动现象(非专利文献2)。表面张力，换言之，表面能的差用作驱动力以引起具有低的表面张力的液体覆盖较宽的表面的此类扩散。换言之，当将具有高的表面张力的固化性组合物(A1)涂布于基板的整个表面并且将具有低的表面张力的固化性组合物(A2)滴落时，加速了固化性组合物(A2)的预铺展。
<固化性组合物的接触角>
关于根据本实施方案的各固化性组合物(A1)和(A2)的接触角，相对于基板的表面和模具的表面二者的每一个，由除了溶剂(组分(d))以外的组分形成的组合物的接触角优选为0°以上且90°以下。当接触角为大于90°时，在模具图案内或在基板与模具之间的间隙中，毛细管力沿负方向(其中模具与固化性组合物之间的接触界面收缩的方向)起作用，由此该组合物不填充。接触角特别优选为0°以上且30°以下。随着接触角变得越低，越强的毛细管力起作用，由此填充速度增加(非专利文献1)。
<混入固化性组合物中的杂质>
优选的是，根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)各自尽可能没有杂质。本文中使用的术语"杂质"是指除了上述的组分(a)、组分(b)、组分(c)和组分(d)以外的组分。
因而，优选的是，根据本实施方案的固化性组合物各自通过纯化步骤来获得。纯化步骤优选为使用过滤器的过滤等。
当进行使用过滤器的过滤时，具体地，优选的是，前述的组分(a)和组分(b)以及按需要添加的添加剂组分混合，然后将混合物用孔径为例如0.001μm以上且5.0μm以下的过滤器过滤。更优选的是，使用过滤器的过滤以多阶段进行或重复多次。另外，过滤液可以再次过滤。具有不同孔径的多个过滤器可以用于进行过滤。由例如聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、氟树脂或尼龙树脂制成的过滤器可以用作用于过滤的过滤器。然而，过滤器不特别限于此。
混入固化性组合物中的例如颗粒等的杂质可以通过此类纯化步骤来除去。因而，可以防止例如颗粒等的杂质在固化性组合物固化之后在所获得的固化膜中形成不期望的凹凸而导致图案缺陷。
当根据本实施方案的固化性组合物用于制造半导体集成电路时，优选尽可能避免含金属原子的杂质(金属杂质)混入固化性组合物中，以便防止阻害产品的操作。在此情况下，固化性组合物中的金属杂质的浓度优选为10ppm以下，更优选100ppb以下。
[图案形成方法]
接下来，参考图2A至2G的示意性截面图来描述根据本实施方案的图案形成方法。
根据本实施方案的图案形成方法为光纳米压印法的一种模式。本实施方案的图案形成方法包括：
第一层叠步骤(1)，将前述的本实施方案的固化性组合物(A1)202层叠于基板201上；
第二层叠步骤(2)，将固化性组合物(A2)203层叠于固化性组合物(A1)202的层上；
模具接触步骤(3)，将由固化性组合物(A1)202和固化性组合物(A2)203部分地混合获得的混合层夹持在模具205与基板201之间；
光照射步骤(4)，从模具侧照射混合层，以使该层固化；和
脱模步骤(5)，使模具205与固化后的由固化性组合物形成的层207脱离。
通过根据本实施方案的具有图案形状的固化膜的制造方法获得的固化膜优选为具有尺寸为1nm以上且10mm以下的图案的膜。另外，固化膜更优选为具有尺寸为10nm以上且100μm以下的图案的膜。通常，用于通过使用光来生产具有纳米尺寸(1nm以上且100nm以下)的图案(凹凸结构)的膜的图案形成技术称为光纳米压印方法。根据本实施方案的图案形成方法使用光纳米压印方法。
在下文中描述各步骤。
<第一层叠步骤(1)>
在本步骤(第一层叠步骤)中，如图2A和2B中所示，将前述的根据本实施方案的固化性组合物(A1)202层叠(涂布)于基板201上以形成涂膜。
其上要配置固化性组合物(A1)202的基板201为被加工基板，并且通常使用硅晶片。被加工层可以形成于基板201上。其它层可以进一步形成于基板201与被加工层之间。另外，当石英基板用作基板201时，可以生产石英压印模具的复制品(模具复制品)。
在本发明中，然而，基板201不限于硅晶片和石英基板。基板201可以任意选自作为例如铝、钛-钨合金、铝-硅合金、铝-铜-硅合金、氧化硅和氮化硅等的作为半导体器件用基板已知的基板。
所使用的基板201(被加工基板)的表面或被加工层的表面与各固化性组合物(A1)和(A2)的密合性可以通过例如硅烷偶联处理、硅氮烷处理或有机薄膜的成膜等表面处理来改善。
在本实施方案中，作为将固化性组合物(A1)202配置于基板201或被加工层上的方法，可以使用例如喷墨法、浸涂法、气刀涂布法、帘式涂布法、线棒涂布法、凹版涂布法、挤出涂布法、旋涂法或狭缝扫描法。在本发明中，特别优选旋涂法，通过旋涂法可以形成均匀的膜。
当固化性组合物(A1)202通过使用旋涂法而配置于基板201或被加工层上时，按需要可以通过进行烘烤步骤来挥发溶剂组分(d)。此类烘烤步骤可以通过使用例如加热板或烘箱等已知装置来进行。烘烤步骤可以在40℃与200℃之间，优选在60℃与150℃之间，更优选在60℃与120℃之间的温度下进行。
固化性组合物(A1)202的平均厚度根据使用组合物的用途而变化，为例如0.1nm以上且10,000nm以下，优选1nm以上且20nm以下，特别优选1nm以上且10nm以下。
<第二层叠步骤(2)>
在本步骤(第二层叠步骤)中，如图2C和2D中所示，将固化性组合物(A2)203的液滴优选离散地滴落且配置于固化性组合物(A1)的层上。本发明的固化性组合物(A2)的粘度为1mPa·s以上且小于40mPa·s，由此喷墨法可以最优选地用作离散配置的方法。固化性组合物(A2)203的液滴密集地配置于面向其中凹部密集地存在于模具上的区域的基板上，并且稀疏地配置于面向其中凹部稀疏地存在的区域的基板上。因而，后述的残膜的厚度可以控制为均一的值，而不论模具上的图案的密度。除了溶剂组分以外的固化性组合物(A1)与除了溶剂组分以外的固化性组合物(A2)之间的粘度差优选为20mPa·s以上，更优选30mPa·s以上，以使在基板上的各组合物的生产中，可以进行稳定的过程。例如，固化性组合物(A2)的液滴可以通过使用喷墨法而离散地配置于通过用旋涂机施加固化性组合物(A1)获得的膜上。液滴量设定为固化膜的平均厚度变为约50nm的此类量。
在本发明中，在本步骤(第二层叠步骤)中配置的固化性组合物(A2)203的液滴如前所述通过使用表面能(表面张力)的差作为驱动力的马拉高尼效应而迅速地铺展(预铺展)(图2C和2D)。本发明的发明人已经发现，在预铺展的过程中，固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)彼此部分地混合。作为固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分混合的结果，固化性组合物(A2)的光聚合引发剂组分(b)迁移至固化性组合物(A1)，由此固化性组合物(A1)第一次获得感光性。
<模具接触步骤(3)>
接下来，如图2E中所示，使具有用于转印图案形状的模板图案的模具205与通过固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合获得的液体接触，所述液体在前述步骤(第一和第二层叠步骤)中形成。因而，模具205的表面上的微细图案的凹部填充有由固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合获得的液体，由此获得填充入模具的微细图案中的液膜。
考虑到接下来的步骤(光照射步骤)，由透光性材料形成的模具205期望地用作模具205。形成模具205的材料的优选的具体实例包括：玻璃、石英、如PMMA或聚碳酸酯树脂等透光性树脂、透明金属沉积膜、由聚二甲基硅氧烷等制成的柔软膜、光固化膜和金属膜。在使用透光性树脂作为形成模具205的材料的情况下，必要的是选择在包含于固化性组合物中的组分中不溶解的树脂。特别优选石英作为形成模具205的材料，因为其小的热膨胀系数和小的图案变形。
模具205的表面上的微细图案优选的图案高度为4nm以上且200nm以下。
随着图案高度变得越低，在脱模步骤中使模具与抗蚀剂的光固化膜脱离的力，即脱模力降低，并且由于伴随着脱模抗蚀剂图案的撕下导致的残留于掩模侧的脱模缺陷数下降。通过由于剥离模具时的冲击导致的抗蚀剂图案的弹性变形，使得相邻的抗蚀剂图案彼此接触，由此抗蚀剂图案在一些情况下彼此粘合或损坏。然而，当图案高度为图案宽度的约两倍以下(纵横比为2以下)时，有可以避免此类不便的高可能性。同时，当图案高度过低时，被加工基板的加工精度低。
模具205可以在固化性组合物(A1)和(A2)与模具205的模具接触步骤的该步骤之前进行表面处理，从而提高固化性组合物(A1)和(A2)与模具205的表面之间的脱模性。作为表面处理方法，给出涉及通过将脱模剂施加于模具205的表面而形成脱模剂层的方法。在此情况下，要施加于模具205的表面上的脱模剂的实例包括硅系脱模剂、氟系脱模剂、烃系脱模剂、聚乙烯系脱模剂、聚丙烯系脱模剂、石蜡系脱模剂、褐煤蜡系脱模剂、和巴西棕榈蜡系脱模剂。例如，可以适当地使用市售的涂布型脱模剂，例如OPTOOL(注册商标)DSX，由DaikinIndustries,Ltd.制造。该脱模剂的一种可以单独使用，或其两种以上可以组合使用。其中，特别优选氟系和烃系脱模剂。
当使模具205与固化性组合物(A1)和(A2)如图2E中所示在本步骤(模具接触步骤)中彼此接触时，施加于固化性组合物(A1)和(A2)的压力没有特别限制。该压力期望地设定为0MPa以上且100MPa以下。另外，该压力优选为0MPa以上且50MPa以下，更优选0MPa以上且30MPa以下，又更优选为0MPa以上且20MPa以下。
在本发明中，固化性组合物(A2)203的液滴的预铺展已经在前述步骤(第二层叠步骤)中进行，由此本步骤中的固化性组合物(A2)203的铺展迅速完成。在固化性组合物(A2)203的液滴之间的边界区域中，铺展最后完成，并且固化性组合物(A1)的浓度高。然而，如前所述，固化性组合物(A1)的接触角低，由此在该区域中填充也迅速完成。
如上所述，固化性组合物(A1)和(A2)的铺展和填充在本步骤中迅速地完成，由此模具205与固化性组合物(A1)和(A2)彼此接触的时间可以设定为短的。换言之，本发明的效果之一如下：很多图案形成步骤可以在短的时间内完成，由此获得高的生产性。模具与组合物彼此接触的时间没有特别限制，期望地设定为例如0.1秒以上且600秒以下。另外，该时间优选为0.1秒以上且3秒以下，特别优选0.1秒以上且1秒以下。当该时间短于0.1秒时，观察到以下趋势：铺展和填充变得不充分，由此称为未填充缺陷的很多缺陷发生。
本步骤可以优选地在气氛控制下进行，以便可以防止氧和水分对于固化反应的影响。当本步骤在非活性气体气氛下进行时，可以使用的非活性气体的具体实例包括氮气、二氧化碳、氦气、氩气、各种氟碳气体、和其混合气体。在本步骤在包括空气气氛的特定气体气氛下进行时的压力优选为0.0001atm以上且10atm以下。将非活性气体从模具的周围吹入模具与基板之间的间隙。
模具接触步骤可以在包含冷凝性气体的气氛(下文中称为"冷凝性气体气氛")下进行。本文中使用的术语"冷凝性气体"是指以下气体：当气氛中的气体与固化性组合物(A1)和(A2)一起填充入形成于模具205上的微细图案的凹部中以及模具与基板之间的间隙中时，该气体通过填充时产生的毛细管压力冷凝从而液化。冷凝性气体在模具接触步骤(图1D)中在固化性组合物(A1)和(A2)与模具205彼此接触之前的气氛中作为气体而存在。
当模具接触步骤在冷凝性气体气氛下进行时，填充入微细图案的凹部中的气体通过由固化性组合物(A1)和(A2)产生的毛细管压力而液化，由此气泡消失。因此，填充性变得优异。冷凝性气体可以溶解于固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)中。
冷凝性气体的沸点没有限制，只要沸点等于或小于模具接触步骤的环境温度即可，优选为-10℃至23℃，更优选10℃至23℃。当沸点落在该范围内时，填充性更优选。
冷凝性气体在模具接触步骤中的环境温度下的蒸汽压没有限制，只要蒸汽压等于或小于当在模具接触步骤中进行压印时的模具压力即可，优选为0.1MPa至0.4MPa。当蒸汽压落在该范围内时，填充性更优异。当环境温度下的蒸汽压为大于0.4MPa时，观察到以下趋势：不能充分地获得气泡消失效果。另一方面，当环境温度下的蒸汽压为小于0.1MPa时，观察到以下趋势：需要减压，由此设备变得复杂。
模具接触步骤中的环境温度没有特别限制，优选为20℃至25℃。
冷凝性气体的具体实例包括碳氟化合物类，例如：氯氟烃(CFC)例如三氯氟甲烷；碳氟化合物(FC)；氢氯氟烃(HCFC)；氢氟烃(HFC)例如1,1,1,3,3-五氟丙烷(CHF2CH2CF3，HFC-245fa，PFP)；和氢氟醚(HFE)例如五氟乙基甲基醚(CF3CF2OCH3，HFE-245mc)。
其中，从当模具接触步骤中的环境温度为20℃至25℃时，填充性优异的此类观点，优选1,1,1,3,3-五氟丙烷(23℃下的蒸汽压：0.14MPa，沸点：15℃)、三氯氟甲烷(23℃下的蒸汽压：0.1056MPa，沸点：24℃)和五氟乙基甲基醚。进一步，从安全性优异的观点，特别优选1,1,1,3,3-五氟丙烷。
冷凝性气体的一种可以单独使用，或其两种以上可以作为混合物使用。另外，使用之前，任意此类冷凝性气体可以与例如空气、氮气、二氧化碳、氦气或氩气等非冷凝性气体混合。从填充性的观点，与冷凝性气体混合的非冷凝性气体优选为氦气。氦气可以透过模具205。因此，当气氛中的气体(冷凝性气体和氦)与固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)一起在模具接触步骤中填充入形成于模具205上的微细图案的凹部中时，冷凝性气体液化并且氦气透过模具。
在本发明中，固化性组合物(A1)的除了溶剂(组分(d))以外的组分的25℃下的粘度为40mPa·s以上且小于500mPa·s。因此，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的固化性组合物(A1)的均匀形成的液膜的厚度或组成的分布在周边一轮区域中难以发生。另外，如下所述的此类问题不发生：在最差的情况下，仅在受影响的区域中，固化性组合物(A1)由于其挥发或移动而不存在。
<光照射步骤(4)>
接下来，如图2F中所示，将由固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合形成的混合层隔着模具205用光照射。更详细地，将填充入模具的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)隔着模具205用光照射。因而，填充入模具205的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)通过照射光固化而变为具有图案形状的固化膜207。
在此情况下，照射填充入模具205的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)的光206根据固化性组合物(A1)和(A2)的感光波长来选择。具体地，优选的是，适当地选择和使用波长为150nm以上且400nm以下的UV光、X射线或电子束等。
其中，照射光206特别优选为UV光。这是因为，很多作为固化助剂(光聚合引发剂)商购可得的化合物对UV光具有敏感性。在此情况下，UV光的光源的实例包括高压汞灯、超高压汞灯、低压汞灯、深UV灯、碳弧灯、化学灯、金属卤化物等、氙灯、KrF准分子激光器、ArF准分子激光器和F2准分子激光器。其中，特别优选超高压汞灯。另外，所使用的光源数可以为一个或两个以上。进一步，填充入模具的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)的整个表面可以用光照射，或其表面的一部分可以用光照射。
另外，光照射可以在基板上的整个区域上间歇地进行多次，或可以在整个区域上连续地进行。进一步，以下可以进行：在第一照射过程中用光照射部分区域A，并且在第二照射过程中用光照射与区域A不同的区域B。
<脱模步骤(5)>
接下来，使具有图案形状的固化膜207和模具205彼此脱离。在本步骤(脱模步骤)中，如图2G中所示，使具有图案形状的固化膜207和模具205彼此脱离，由此以自立状态(independent state)获得具有作为形成于模具205上的微细图案的反转图案的图案形状的固化膜207，所述膜在步骤(4)(光照射步骤)中形成。固化膜残留于具有图案形状的固化膜207的凹凸图案的凹部中，并且该膜称为残膜108(参见图1F的部分放大部分)。
当模具接触步骤在冷凝性气体气氛下进行时，在脱模步骤中，在使固化膜207和模具205脱离时，伴随着固化膜207和模具205彼此接触的界面的压力降低，冷凝性气体汽化。因而，趋于展示出用作使固化膜207与模具205彼此脱离所需的力的脱模力的降低效果。
使具有图案形状的固化膜207与模具205彼此脱离的方法没有特别限制，只要具有图案形状的固化膜207的一部分在脱离时没有物理地损坏即可，并且各种条件等也没有特别限制。例如，以下可以进行：固定基板201(被加工基板)，并且模具205通过移动而剥离从而远离基板201。可选择地，以下可以进行：固定模具205，并且基板201通过移动而剥离从而远离模具205。可选择地，基板和模具二者可以通过沿彼此完全相反的方向牵引而彼此剥离。
在期望的位置处具有期望的凹凸图案形状(与模具205的凹凸形状相关的图案形状)的固化膜可以通过包括步骤(1)至步骤(5)的一系列步骤(制造方法)来获得。
本实施方案的具有图案形状的膜的制造方法能够如下：固化性组合物(A1)在步骤(1)中全体地层叠于基板的大部分表面上，并且包括步骤(2)至步骤(5)的重复单元(一轮)在相同的基板上重复地进行多次。当包括步骤(2)至步骤(5)的重复单元(一轮)重复多次时，可以获得在被加工基板的期望位置处具有多个期望的凹凸图案形状(与模具205的凹凸形状相关的图案形状)的固化膜。
被加工基板或被加工基板上的被加工层可以通过使用以下而加工为图案形状：通过步骤(1)至步骤(5)获得的具有图案形状的固化膜207，所述膜用作掩模；和例如蚀刻等加工方法。另外，在被加工层已经进一步形成于具有图案形状的固化膜207上之后，图案转印可以通过使用例如蚀刻等加工方法来进行。因而，基于具有图案形状的固化膜207的图案形状的电路结构可以形成于基板201上。因而，可以生产要用于半导体元件等中的电路板。另外，例如显示器、照相机或医疗设备等电子仪器可以通过将电路板和例如电路板的电路控制机制连接来形成。本文中使用的半导体元件的实例包括LSI、系统LSI、DRAM、SDRAM、RDRAM、D-RDRAM和NAND闪存等。
光学部件还可以通过以下来获得：利用通过步骤(1)至步骤(5)获得的具有图案形状的固化膜207作为光学部件例如衍射光栅或偏光板(包括其中该膜用作光学部件的一个部件的情况)。在此情况下，可以获得至少具有基板201和在基板201上的具有图案形状的固化膜207的光学部件。
另外，石英压印模具的石英复制品(模具复制品)可以通过以下来生产：通过使用石英基板作为基板201并且通过步骤(1)至步骤(5)来生产具有图案形状的固化膜207；并且通过使用例如蚀刻等加工方法来进行图案转印。
[预处理涂布材料和压印抗蚀剂的套装(set)]
除了上述以外的本发明的另一方面是提供一种压印预处理涂布材料，其在基板上形成作为预处理涂层的液膜，并且当将液滴施加至液膜上时，促进液滴的组分沿基板面方向的铺展。
此类预处理涂布材料包含聚合性组分并且具有给出待施加的液滴与空气之间的界面能比预处理涂布材料与空气之间的界面能小的性能。由于上述性能，促进液滴的组分的铺展，由此实现良好的压印。
优选地，将此类预处理涂布材料作为与压印抗蚀剂的套装而提供。即，此类套装满足以下关系：作为液滴施加的压印抗蚀剂与空气之间的界面能小于预处理涂布材料与空气之间的界面能，以实现良好的压印。
特别地，如上所述，更优选的是，该套装满足以下关系：预处理涂布材料与空气之间的界面能比压印抗蚀剂与空气之间的界面能大1mN/m至25mN/m的差。
本发明的进一步方面是提供为了良好的压印而预处理基板的方法，所述方法包括用预处理涂布材料涂布基板。
另外，本发明进一步包括将图案形成于基板上的方法。在本发明的图案形成方法中，将抗蚀剂离散地滴落至涂布有预处理涂布材料的基板上，由此促进抗蚀剂的组分沿基板面方向的铺展，由此压印方法所需的时间可以缩短。
[实施例]
本发明通过实施例的方式更详细地在以下描述，但本发明的技术范围不限于后述的实施例。下文中使用的术语"份"和"％"在全部情况下基于重量，除非另有说明。
(实施例1)
(1)固化性组合物(A1-1)的制备
配混下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例1的固化性组合物(A1-1)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(由Sigma-Aldrich制造，缩写：TMPTA)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计0重量份
不添加组分(b1)。
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c1)。
(1-4)组分(d1)：总计33,000重量份
丙二醇单甲基醚乙酸酯(由Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.制造，缩写：PGMEA)：33,000重量份
(2)固化性组合物(A1-1)的粘度的评价
固化性组合物(A1-1)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的粘度用圆锥平板型旋转粘度计RE-85L(由Toki Sangyo Co.,Ltd.制造)来测量。结果，粘度为84.7mPa·s。不包括第一次测量值，并且将第二次至第五次测量值的平均值定义为粘度。
(3)固化性组合物(A1-1)的表面张力的测量
固化性组合物(A1-1)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的表面张力通过涉及使用铂板的平板法用自动表面张力计DY-300(由Kyowa Interface Science Co.,Ltd.制造)来测量。结果，表面张力为35.5mN/m。在测量次数为5且铂板预湿浸渍距离为0.35mm的条件下进行测量。不包括第一次测量值，并且将第二次至第五次测量值的平均值定义为表面张力。
(4)固化性组合物(A2-1)的制备
配混下述的组分(a2)、组分(b2)、组分(c2)和组分(d2)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例1的固化性组合物(A2-1)。
(4-1)组分(a2)：总计94重量份
丙烯酸异冰片酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，商品名：IB-XA)： 9重量份
丙烯酸苄酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造，商品名：V#160)：38重量份
新戊二醇二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，商品名：NP-A)：47重量份
(4-2)组分(b2)：总计3重量份
Irgacure 369(由BASF制造，缩写：I.369)：3重量份
(4-3)组分(c2)：总计1.1重量份
十五甘醇单1H,1H,2H,2H-全氟辛基醚(F(CF2)6CH2CH2(OCH2CH2)15OH)(由DICCorporation制造，缩写：DEO-15)：1.1重量份
(4-4)组分(d2)：总计0重量份
不添加组分(d)。
(5)固化性组合物(A2-1)的粘度的评价
通过与固化性组合物(A1-1)相同的方法来评价固化性组合物(A2-1)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为4.02mPa·s。除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-1)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-1)之间的粘度差为80.68mPa·s。
(6)固化性组合物(A2-1)的表面张力的测量
通过与固化性组合物(A1-1)相同的方法来测量固化性组合物(A2-1)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的表面张力。结果，表面张力为29.1mN/m。
(7)光纳米压印处理
厚度为约5nm至约10nm的固化性组合物(A1-1)的膜可以通过将固化性组合物(A1-1)用旋涂机涂布于硅基板上来获得。固化性组合物(A2-1)的1pL的液滴可以通过使用喷墨法而离散地配置于固化性组合物(A1-1)的膜上。液滴的量设定为例如此类量：固化膜的平均厚度变为约50nm。除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-1)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-1)之间的粘度差为30mPa·s以上，由此在各组合物的在基板上的生产中，可以进行稳定的过程。此时，配置于下层的固化性组合物(A1-1)的表面张力高于滴落以形成上层的固化性组合物(A2-1)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-1)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
在第二层叠步骤和模具接触步骤中，固化性组合物(A1-1)和固化性组合物(A2-1)彼此混合，并且光聚合引发剂组分(b2)从固化性组合物(A2-1)迁移至固化性组合物(A1-1)。因此，固化性组合物(A1-1)获得光聚合性。另外，在光照射步骤中，固化性组合物(A1-1)和固化性组合物(A2-1)的混合物满意地固化。
另外，固化性组合物(A1-1)的除了溶剂(组分(d))以外的组分的25℃下的粘度为40mPa·s以上且小于500mPa·s。因此，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的固化性组合物(A1-1)的均匀形成的液膜的厚度或组成的分布在周边一轮区域中难以发生。另外，如下所述的此类问题不发生：在最差的情况下，仅在受影响的区域中，固化性组合物(A1-1)由于其挥发或移动而不存在。另外，固化性组合物(A2-1)的粘度为1mPa·s以上且小于40mPa·s，由此可以使用作为离散配置方法最优选的喷墨法。固化性组合物(A2-1)的液滴密集地配置于面向其中凹部密集地存在于模具上的区域的基板上，并且稀疏地配置于面向其中凹部稀疏地存在的区域的基板上。因而，后述的残膜的厚度可以控制为均一的值，而不论模具上的图案的密度。即，可以提供生产量改善且可以以均匀精度来加工基板的多轮区域的光纳米压印处理。
(实施例2)
(1)至(3)固化性组合物(A1-2)
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A1-2)。
(4)固化性组合物(A2-2)的制备
配混下述的组分(a2)、组分(b2)、组分(c2)和组分(d2)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例2的固化性组合物(A2-2)。
(4-1)组分(a2)：总计94重量份
丙烯酸异冰片酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，商品名：IB-XA)： 61.6重量份
丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊烷-4-基)甲酯(由Osaka Organic ChemicalIndustry Ltd.制造，商品名：MEDOL-10)：10重量份
1,6-己二醇二丙烯酸酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造，缩写：HDODA)：22.4重量份
(4-2)组分(b2)：总计3重量份
Lucirin TPO(由BASF制造，缩写：L.TPO)：3重量份
(4-3)组分(c2)：总计1.1重量份
采用与实施例1相同的配方。
(4-4)组分(d2)：总计0重量份
以与实施例1中相同的方式不添加组分(d2)。
(5)固化性组合物(A2-2)的粘度的评价
以与实施例1中相同的方式来评价固化性组合物(A2-2)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为6.81mPa·s。除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-2)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-2)之间的粘度差为77.89mPa·s。
(6)固化性组合物(A2-2)的表面张力的测量
以与实施例1中相同的方式来测量固化性组合物(A2-2)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的表面张力。结果，表面张力为26.1mN/m。
(7)光纳米压印处理
如实施例1中，配置于下层的固化性组合物(A1-2)的表面张力高于滴落以形成上层的固化性组合物(A2-2)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-2)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
如实施例1中，在光照射步骤中，固化性组合物(A1-2)和固化性组合物(A2-2)的混合物良好地固化。
如实施例1中，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的厚度或组成的分布难以发生。因而，后述的残膜的厚度可以控制为均一的值，而不论模具上的图案的密度。即，可以提供生产量改善且可以以均匀精度来加工基板的多一轮区域的光纳米压印处理。
(实施例3)
(1)固化性组合物(A1-3)的制备
配混下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例3的固化性组合物(A1-3)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
二羟甲基三环癸烷二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，缩写：DCPDA)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计0重量份
不添加组分(b1)。
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c1)。
(1-4)组分(d1)：总计33,000重量份
丙二醇单甲基醚乙酸酯(由Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.制造，缩写：PGMEA)：33,000重量份
(2)固化性组合物(A1-3)的粘度的评价
以与实施例1中相同的方式来评价固化性组合物(A1-3)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为126.1mPa·s。
(3)固化性组合物(A1-3)的表面张力的测量
以与实施例1中相同的方式来测量固化性组合物(A1-3)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的表面张力。结果，表面张力为39.2mN/m。
(4)至(6)固化性组合物(A2-3)
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A2-3)。
除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-3)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-3)之间的粘度差为122.08mPa·s。
(7)光纳米压印处理
如实施例1中，配置于下层的固化性组合物(A1-3)的表面张力高于滴落以形成上层的固化性组合物(A2-3)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-3)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
如实施例1中，在光照射步骤中，固化性组合物(A1-3)和固化性组合物(A2-3)的混合物良好地固化。
如实施例1中，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的厚度或组成的分布难以发生。因而，后述的残膜的厚度可以控制为均一的值，而不论模具上的图案的密度。即，可以提供生产量改善且可以以均匀精度来加工基板的多轮区域的光纳米压印处理。
(实施例4)
(1)固化性组合物(A1-4)的制备
配混下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例4的固化性组合物(A1-4)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
1,3-金刚烷二甲醇二丙烯酸酯(由Idemitsu Kosan Co.,Ltd.制造，缩写：ADDA)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计0重量份
不添加组分(b1)。
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c1)。
(1-4)组分(d1)：总计33,000重量份
丙二醇单甲基醚乙酸酯(由Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.制造，缩写：PGMEA)：33,000重量份
(2)固化性组合物(A1-4)的粘度的评价
以与实施例1中相同的方式来评价固化性组合物(A1-4)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为151.6mPa·s。
(3)固化性组合物(A1-4)的表面张力的测量
以与实施例1中相同的方式来测量固化性组合物(A1-4)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的表面张力。结果，表面张力为38.1mN/m。
(4)至(6)固化性组合物(A2-4)
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A2-4)。
除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-4)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-4)之间的粘度差为147.58mPa·s。
(7)光纳米压印处理
如实施例1中，配置于下层的固化性组合物(A1-4)的表面张力高于滴落以形成上层的固化性组合物(A2-4)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-4)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
如实施例1中，在光照射步骤中，固化性组合物(A1-4)和固化性组合物(A2-4)的混合物良好地固化。
如实施例1中，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的厚度或组成的分布难以发生。因而，后述的残膜的厚度可以控制为均一的值，而不论模具上的图案的密度。即，可以提供生产量改善且可以以均匀精度来加工基板的多轮区域的光纳米压印处理。
(实施例5)
(1)固化性组合物(A1-5)的制备
配混下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例5的固化性组合物(A1-5)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
三羟甲基丙烷EO 3.5mol加合物三丙烯酸酯(由Idemitsu Kosan Co.,Ltd.制造，商品名：V#360)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计0重量份
不添加组分(b1)。
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c1)。
(1-4)组分(d1)：总计33,000重量份
丙二醇单甲基醚乙酸酯(由Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.制造，缩写：PGMEA)：33,000重量份
(2)固化性组合物(A1-5)的粘度的评价
以与实施例1中相同的方式来评价固化性组合物(A1-5)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为66.6mPa·s。
(3)固化性组合物(A1-5)的表面张力的测量
以与实施例1中相同的方式来测量固化性组合物(A1-5)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的表面张力。结果，表面张力为37.7mN/m。
(4)至(6)固化性组合物(A2-5)
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A2-5)。
除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-5)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-5)之间的粘度差为62.58mPa·s。
(7)光纳米压印处理
如实施例1中，配置于下层的固化性组合物(A1-5)的表面张力高于滴落于上层的固化性组合物(A2-5)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-5)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
如实施例1中，在光照射步骤中，固化性组合物(A1-5)和固化性组合物(A2-5)的混合物良好地固化。
如实施例1中，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的厚度或组成的分布难以发生，并且后述的残膜的厚度可以控制为均一的值，而不论模具上的图案的密度。即，可以提供生产量改善且可以以均匀精度来加工基板的多轮区域的光纳米压印处理。
(实施例6)
(1)固化性组合物(A1-6)的制备
配混下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例6的固化性组合物(A1-6)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
二羟甲基三环癸烷二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，缩写：DCPDA)：25重量份
四甘醇二丙烯酸酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造，商品名：V#335HP)：75重量份
(1-2)组分(b1)：总计0重量份
不添加组分(b1)。
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c1)。
(1-4)组分(d1)：总计33,000重量份
丙二醇单甲基醚乙酸酯(由Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.制造，缩写：PGMEA)：33,000重量份
(2)固化性组合物(A1-6)的粘度的评价
固化性组合物(A1-6)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的粘度用圆锥平板型旋转粘度计RE-85L(由Toki Sangyo Co.,Ltd.制造)来测量。结果，粘度为26mPa·s。不包括第一次测量值，并且将第二次至第五次测量值的平均值定义为粘度。
(3)固化性组合物(A1-6)的表面张力的测量
固化性组合物(A1-6)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的表面张力通过涉及使用铂板的平板法用自动表面张力计DY-300(由Kyowa Interface Science Co.,Ltd.制造)来测量。结果，表面张力为38.5mN/m。在测量次数为5且铂板预湿浸渍距离为0.35mm的条件下进行测量。不包括第一次测量值，并且将第二次至第五次测量值的平均值定义为表面张力。
(4)固化性组合物(A1-6)的液膜的挥发量的测量
将固化性组合物(A1-6)的液膜通过使用旋涂机在300mmφ的基板上作为涂膜而形成，并且将其放置入容积为0.8m3的容器中。接着，使得已经经过过滤器且显示-40℃以下的露点的空气以速度0.3L/min流动通过该容器，并且将已流动通过该容器的空气通过使用收集管收集30分钟(即收集9升的空气)，然后经历气相色谱仪(由Shimadzu Corporation制造)。结果，挥发量为1.55μg/m3。
(5)固化性组合物(A2-6)的制备
配混下述的组分(a2)、组分(b2)、组分(c2)和组分(d2)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备实施例6的固化性组合物(A2-6)。
(5-1)组分(a2)：总计94重量份
丙烯酸异冰片酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，商品名：IB-XA)： 9重量份
丙烯酸苄酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造，商品名：V#160)：38重量份
新戊二醇二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，商品名：NP-A)：47重量份
(5-2)组分(b2)：总计3重量份
Irgacure 369(由BASF制造，缩写：I.369)：3重量份
(5-3)组分(c2)：总计1.1重量份
十五甘醇单1H,1H,2H,2H-全氟辛基醚(F(CF2)6CH2CH2(OCH2CH2)15OH)(由DICCorporation制造，缩写：DEO-15)：1.1重量份
(5-4)组分(d2)：总计0重量份
不添加组分(d)。
(6)固化性组合物(A2-6)的粘度的评价
通过与固化性组合物(A1-6)相同的方法来评价固化性组合物(A2-6)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为4.02mPa·s。除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-6)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-6)之间的粘度差为21.98mPa·s。
(7)固化性组合物(A2-6)的表面张力的测量
通过与固化性组合物(A1-6)相同的方法来测量固化性组合物(A2-6)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的表面张力。结果，表面张力为29.1mN/m。
(8)光纳米压印处理
厚度为约2nm至约10nm的固化性组合物(A1-6)的液膜可以通过将固化性组合物(A1-6)用旋涂机涂布于硅基板上来获得。固化性组合物(A2-6)的1pL的液滴可以通过使用喷墨法而离散地配置于固化性组合物(A1-6)的膜上。液滴的量设定为例如此类量：固化膜的平均厚度变为约50nm。此时，配置于下层的固化性组合物(A1-6)的表面张力高于滴落以形成上层的固化性组合物(A2-6)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-6)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
在第二层叠步骤和模具接触步骤中，固化性组合物(A1-6)和固化性组合物(A2-6)彼此混合，并且光聚合引发剂组分(b2)从固化性组合物(A2-6)迁移至固化性组合物(A1-6)。因此，固化性组合物(A1-6)获得光聚合性。另外，在光照射步骤中，固化性组合物(A1-6)和固化性组合物(A2-6)的混合物良好地固化。
另外，除了溶剂(组分(d))以外的固化性组合物(A1-6)的25℃下的粘度为20mPa·s以上且小于500mPa·s并且固化性组合物(A1)的液膜的挥发量为10μg/m3。因此，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的固化性组合物(A1-6)的均匀形成的液膜的厚度或组成的分布在周边一轮区域中难以发生。另外，如下所述的此类问题不发生：在最差的情况下，仅在受影响的区域中，固化性组合物(A1-6)由于其挥发或移动而不存在。另外，固化性组合物(A2-6)的粘度为1mPa·s以上且小于40mPa·s，由此可以使用作为离散配置方法最优选的喷墨法。固化性组合物(A2-6)的液滴密集地配置于面向其中凹部密集地存在于模具上的区域的基板上，并且稀疏地配置于面向其中凹部稀疏地存在的区域的基板上。因而，后述的残膜的厚度可以控制为均一的值，而不论模具上的图案的密度。即，可以提供生产量改善且可以以均匀精度来加工基板的多轮区域的光纳米压印处理。
(比较例0)
(1)至(3)固化性组合物(A1-0′)
在比较例0中，不使用固化性组合物(A1)。
(4)至(6)固化性组合物(A2-0′)
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A2-0′)。
(7)光纳米压印处理
当固化性组合物(A2-0′)直接滴落至用作固体表面的基板的表面上时，不表现出马拉高尼效应。换言之，不获得预铺展促进效果，由此固化性组合物(A2-0′)的液滴的扩展比本发明的各实施例慢。
用作固体表面的基板的表面不受气氛控制用气体的气流影响，由此光纳米压印处理可以还在周边部分中以相同的精度进行。
(比较例1)
(1)固化性组合物(A1-1′)的制备
配混下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备比较例1的固化性组合物(A1-1′)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
1,6-己二醇二丙烯酸酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造，缩写：HDOD)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计0重量份
不添加组分(b1)。
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c1)。
(1-4)组分(d1)：总计33,000重量份
丙二醇单甲基醚乙酸酯(由Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.制造，缩写：PGMEA)：33,000重量份
(2)固化性组合物(A1-1′)的粘度的评价
以与实施例1中相同的方式来评价固化性组合物(A1-1’)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为5.91mPa·s。
(3)固化性组合物(A1-1′)的表面张力的测量
以与实施例1中相同的方式来测量固化性组合物(A1-1’)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的表面张力。结果，表面张力为34.9mN/m。
(4)至(6)固化性组合物(A2-1′)
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A2-1′)。
除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-1′)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-1′)之间的粘度差为1.89mPa·s。
(7)光纳米压印处理
如实施例1中，配置于下层的固化性组合物(A1-1′)的表面张力高于滴落于上层的固化性组合物(A2-1′)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-1′)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
如实施例1中，固化性组合物(A1-1′)和固化性组合物(A2-1′)的混合物在光照射步骤中良好地固化。
然而，在本比较例中，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的固化性组合物(A1-1′)的液膜的厚度的分布发生。结果，配置于厚度小的部分中的固化性组合物(A2-1′)的马拉高尼效应的表现是弱的，由此液滴的扩展是慢的。因此，在受气氛控制用气体影响的周边一轮区域的一些位置中，填充时间是长的，由此光纳米压印处理的生产性和/或精度是低的。
(比较例2)
(1)固化性组合物(A1-2′)的制备
配混下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备比较例2的固化性组合物(A1-2′)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
新戊二醇二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，商品名：NP-A)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计0重量份
不添加组分(b1)。
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c1)。
(1-4)组分(d1)：总计33,000重量份
丙二醇单甲基醚乙酸酯(由Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.制造，缩写：PGMEA)：33,000重量份
(2)固化性组合物(A1-2′)的粘度的评价
以与实施例1中相同的方式来评价固化性组合物(A1-2’)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为5.33mPa·s。
(3)固化性组合物(A1-2′)的表面张力的测量
以与实施例1中相同的方式来测量固化性组合物(A1-2’)的除了溶剂组分(d1)以外的组合物的25℃下的表面张力。结果，表面张力为31.5mN/m。
(4)至(6)固化性组合物(A2-2′)
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A2-2′)。
除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-2′)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-2′)之间的粘度差为1.31mPa·s。
(7)光纳米压印处理
如实施例1中，配置于下层的固化性组合物(A1-2′)的表面张力高于滴落于上层的固化性组合物(A2-2′)的表面张力，由此表现出马拉高尼效应并且固化性组合物(A2-2′)的液滴的扩展(预铺展)是快的。
如实施例1中，固化性组合物(A1-2′)和固化性组合物(A2-2′)的混合物在光照射步骤中良好地固化。
然而，在本比较例中，由于气氛控制用气体的气流的影响导致的固化性组合物(A1-2′)的液膜的厚度的分布发生。结果，配置于厚度小的部分中的固化性组合物(A2-2′)的马拉高尼效应的表现是弱的，由此液滴的扩展是慢的。因此，在受气氛控制用气体影响的周边一轮区域的一些位置中，填充时间是长的，由此光纳米压印处理的生产性和/或精度是低的。
(比较例3)
(1)至(3)固化性组合物(A1-3′)的制备
与实施例1相同的组合物用作固化性组合物(A1-3′)。
(4)固化性组合物(A2-3′)的制备
配混下述的组分(a2)、组分(b2)、组分(c2)和组分(d2)，并且配混物用由超高分子量聚乙烯制成的0.2微米的过滤器过滤，以制备比较例3的固化性组合物(A2-3′)。
(4-1)组分(a2)：总计100重量份
丙烯酸2-乙基-2-金刚烷酯(由Osaka Organic Chemical Industry Ltd.制造，商品名：EtADA)：75重量份
二羟甲基三环癸烷二丙烯酸酯(由Kyoeisha Chemical Co.,Ltd.制造，缩写：DCPDA)：25重量份
(4-2)组分(b2)：总计3重量份
Irgacure 369(由BASF制造，缩写：I.369)：3重量份
(4-3)组分(c2)：总计1.1重量份
采用与实施例1相同的配方。
(4-4)组分(d2)：总计0重量份
以与实施例1中相同的方式不添加组分(d2)。
(5)固化性组合物(A2-3′)的粘度的评价
以与实施例1中相同的方式来评价固化性组合物(A2-3’)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的25℃下的粘度。结果，粘度为54.6mPa·s。除了溶剂组分(d1)以外的固化性组合物(A1-3′)与除了溶剂组分(d2)以外的固化性组合物(A2-3′)之间的粘度差为30·1mPa·s。
(6)固化性组合物(A2-3′)的表面张力的测量
以与实施例1中相同的方式来测量固化性组合物(A2-3’)的除了溶剂组分(d2)以外的组合物的表面张力。结果，表面张力为30.3mN/m。
(7)光纳米压印处理
如实施例1中，形成配置为下层的固化性组合物(A1-3′)的液膜。由于气氛控制用气体的气流的影响导致的固化性组合物(A1-3′)的液膜的厚度或组成的分布不发生。然而，固化性组合物(A2-3′)的粘度高于40mPa·s，由此固化性组合物(A2-3′)不能依照图案的密度通过作为离散配置方法最优选的喷墨法来配置。即，不能提供高精度的光纳米压印处理。
(实施例和比较例的总结)
实施例1至6和比较例0至3的组成表全体地在表1和表2中示出，并且本发明的效果全体地在表3中示出。
表1：固化性组合物(A1)的组成表(重量份)
表2：固化性组合物(A2)的组成表(重量份)
表3：发明的效果
在表3中，预铺展的评价为参考比较例0的相对评价。换言之，当速度比比较例0快时，将预铺展评价为"快"，并且当速度在与比较例0相同水平上或比比较例0慢时，将预铺展评价为"慢"。各实施例1至5和比较例1至2的预铺展借助马拉高尼效应而比比较例0，换言之，不使用固化性组合物(A1)的情况快。
在各实施例1至5和比较例0中，气氛控制用气体的气流对周边一轮区域没有影响。在各比较例1和2中，气体的影响存在，由此如下所述的此类问题发生：未填充缺陷数大或填充时间长。
如上所述，示出的是，在各实施例1至5中，获得高速度的预铺展，而对周边一轮区域没有任何影响。
从前述示出的是，当使用本实施方案的方法时，光纳米压印图案可以以高的生产量和高精度形成。
本申请要求2016年3月31日提交的美国临时专利申请No.62/315,734和2017年2月7日提交的美国专利申请No.15/426,282的优先权，其以其整体作为参考并入本文中。
附图标记说明
101 基板
102 固化性组合物
104 液滴的铺展方向
105 模具
106 照射光
107 具有图案形状的固化膜
108 残膜
201 基板
202 固化性组合物(A1)
203 固化性组合物(A2)
204 液滴的铺展方向
205 模具
206 照射光
207 具有图案形状的固化膜
301 基板
302 固化性组合物(A1)
303 固化性组合物(A2)
304 第一轮区域
305 第二轮区域
306 照射光
307 气氛控制用气体
308 模具
309 具有由气氛控制用气体改变的厚度或组成的固化性组合物(A1)
310 滴落至变化的固化性组合物(A1)上的固化性组合物(A2)
401 基板
402 容器
403 过滤器
404 收集管
Claims (24)
1.一种图案形成方法，其特征在于，其以下述顺序包括：
第一层叠步骤(1)，将由至少包含聚合性化合物a1和溶剂d1的固化性组合物A1形成的液膜层层叠于基板的表面上；
步骤(2)，将至少包含聚合性化合物a2的固化性组合物A2的液滴离散地滴落至由所述固化性组合物A1形成的层上，所述固化性组合物A2能够包含溶剂d2或无需包含溶剂d2；
模具接触步骤(3)，将由所述固化性组合物A1和所述固化性组合物A2部分地混合而形成的混合层夹持在模具与所述基板之间；
光照射步骤(4)，从所述模具侧用光照射所述混合层，从而使该层固化；和
脱模步骤(5)，使所述模具与固化后的所述混合层脱离，
除了其中包含的溶剂d1以外的所述固化性组合物A1的25℃下的粘度为40mPa·s以上且小于500mPa·s，所述第一层叠步骤(1)包括形成所述固化性组合物A1的液膜，
除了其中如果包含的溶剂d2以外的所述固化性组合物A2的25℃下的粘度为1mPa·s以上且小于40mPa·s，所述步骤(2)包括形成离散地配置于所述固化性组合物A1的液膜上的液滴。
2.根据权利要求1所述的图案形成方法，其中除了其中包含的溶剂d1以外的所述固化性组合物A1的粘度比除了其中如果包含的溶剂d2以外的所述固化性组合物A2的粘度高30mPa·s以上。
3.根据权利要求1所述的图案形成方法，其中除了其中包含的溶剂d1以外的所述固化性组合物A1的表面张力大于除了其中如果包含的溶剂d2以外的所述固化性组合物A2的表面张力。
4.根据权利要求1所述的图案形成方法，其中所述模具的表面的材料包括石英。
5.根据权利要求1所述的图案形成方法，其中所述模具接触步骤在包含冷凝性气体的气氛下进行。
6.根据权利要求5所述的图案形成方法，其中滴落液滴的步骤在包含所述冷凝性气体和非冷凝性气体的混合气体的气氛下进行。
7.根据权利要求6所述的图案形成方法，其中所述非冷凝性气体为氦气。
8.根据权利要求5所述的图案形成方法，其中所述冷凝性气体为1,1,1,3,3-五氟丙烷。
9.根据权利要求1至8任一项所述的图案形成方法，其中所述图案包括基于所述固化性组合物的光固化物的纳米尺寸的凹凸图案。
10.一种加工基板的制造方法，其包括根据权利要求1至9任一项所述的图案形成方法。
11.一种光学部件的制造方法，其包括根据权利要求1至9任一项所述的图案形成方法。
12.一种石英模具复制品的制造方法，其包括根据权利要求1至9任一项所述的图案形成方法。
13.一种图案形成方法，其特征在于，其以下述顺序包括：
第一层叠步骤(1)，将由至少包含聚合性化合物a1和溶剂d1的固化性组合物A1形成的液膜层层叠于基板的表面上；
步骤(2)，将至少包含聚合性化合物a2的固化性组合物A2的液滴离散地滴落至由所述固化性组合物A1形成的层上，所述固化性组合物A2能够包含溶剂d2或无需包含溶剂d2；
模具接触步骤(3)，将由所述固化性组合物A1和所述固化性组合物A2部分地混合而形成的混合层夹持在模具与所述基板之间；
光照射步骤(4)，从所述模具侧用光照射所述混合层，从而使该层固化；和
脱模步骤(5)，使所述模具与固化后的所述混合层脱离，
除了其中包含的溶剂d1以外的所述固化性组合物A1的25℃下的粘度为20mPa·s以上且小于500mPa·s，
所述第一层叠步骤(1)包括形成所述固化性组合物A1的液膜，
所述固化性组合物A1的液膜的挥发量为10μg/m3以下，
所述挥发量为通过以下测定的值：将液膜涂布形成于300mmφ的基板上，然后将其放入容积为0.8m3的容器中，接着使得露点为-40℃以下的空气以速度0.3L/min流动通过所述容器30分钟，然后将已流动通过所述容器的空气借助使用收集管收集，并且借助气相色谱法来测量收集的9升空气中所含的挥发组分的总量，
除了其中如果包含的溶剂d2以外的所述固化性组合物A2的25℃下的粘度为1mPa·s以上且小于40mPa·s，
所述步骤(2)包括形成离散地配置于所述固化性组合物A1的液膜上的所述固化性组合物A2的液滴。
14.根据权利要求13所述的图案形成方法，其中除了其中包含的溶剂d1以外的所述固化性组合物A1的粘度比除了其中如果包含的溶剂d2以外的所述固化性组合物A2的粘度高20mPa·s以上。
15.根据权利要求13所述的图案形成方法，其中除了其中包含的溶剂d1以外的所述固化性组合物A1的表面张力高于除了其中如果包含的溶剂d2以外的所述固化性组合物A2的表面张力。
16.一种加工基板的制造方法，其特征在于，其包括根据权利要求13至15任一项所述的图案形成方法。
17.一种光学部件的制造方法，其特征在于，其包括根据权利要求13至15任一项所述的图案形成方法。
18.一种石英模具复制品的制造方法，其特征在于，其包括根据权利要求13至15任一项所述的图案形成方法。
19.一种压印预处理涂布材料，其特征在于，其在基板上形成作为预处理涂层的液膜，并且当将压印抗蚀剂的液滴施加至所述液膜上时，促进液滴组分沿基板面方向的铺展，
所述压印预处理涂布材料包含聚合性组分和溶剂，
除了其中包含的溶剂以外的所述压印预处理涂布材料的25℃下的粘度为40mPa·s以上且小于500mPa·s，
施加至所述液膜上的所述液滴的25℃下的粘度为1mPa·s以上且小于40mPa·s。
20.一种套装，其特征在于，其包括根据权利要求19所述的压印预处理涂布材料和用于滴落至涂布有所述压印预处理涂布材料的基板上的压印抗蚀剂。
21.根据权利要求20所述的套装，其中除了其中包含的溶剂以外的所述压印预处理涂布材料的表面张力高于除了其中如果包含的溶剂以外的所述压印抗蚀剂的表面张力。
22.一种压印抗蚀剂，其特征在于，其用于根据权利要求21所述的套装。
23.一种预处理方法，其为用于在基板上配置固化性组合物来进行基板的压印处理的预处理方法，其特征在于，其包括将基板用根据权利要求19所述的压印预处理涂布材料涂布。
24.一种用于在基板上形成图案的图案形成方法，其特征在于，其包括将抗蚀剂连续地滴落于涂布有根据权利要求19所述的压印预处理涂布材料的基板上。
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