CN108602238B - 图案形成方法、加工基板的生产方法、光学组件的生产方法、电路基板的生产方法、电子组件的生产方法和压印模具的生产方法 - Google Patents
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Abstract
根据本发明的图案形成方法以下述顺序包括：步骤(1)：将由至少包含聚合性化合物(a1)的固化性组合物(A1)形成的层层压在基板的表面上；步骤(2)：将至少包含聚合性化合物(a2)的固化性组合物(A2)的液滴通过以离散的方式滴落而在固化性组合物(A1)层上形成层压体；步骤(3)：将通过固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)的部分混合形成的层夹持在模具和基板之间；步骤(4)：从模具侧用光照射通过两种固化性组合物的部分混合形成的层的被夹持在模具和基板之间的部分，以使所述部分一次性固化；和步骤(5)：将模具与固化后的固化性组合物的层分离。该图案形成方法的特征在于：固化性组合物(A1)至少包含由通式(1)表示的化合物作为所述聚合性化合物(a1)：
Description
技术领域
本发明涉及图案形成方法、加工基板的生产方法、光学组件的生产方法、电路基板的生产方法、电子组件的生产方法和压印模具的生产方法。
背景技术
在半导体器件和MEMS等中，对于微细化有高要求，并且关注作为微细加工技术的光学纳米压印光刻技术。
在光学纳米压印光刻技术中，光固化性组合物在其中其表面形成微细凹凸图案的模具压向施涂了光固化性组合物(抗蚀剂)的基板(晶片)的条件下固化，由此模具上的凹凸图案转印至光固化性组合物的固化膜从而在基板上形成图案。根据光学纳米压印光刻技术，可以形成纳米数量级的微细结构体。
参照图1A1～1D来描述专利文献1中记载的光学纳米压印光刻技术。首先，将液体抗蚀剂借助喷墨法离散地滴落在基板的图案形成区域(配置步骤，图1A1～1A3)。滴落的抗蚀剂的液滴在基板上铺展开，并且该现象称为预铺展(prespread)(图1A1～1A3，104)。该抗蚀剂然后借助其上已形成图案且对后述的照射光是透明的模具(图案)成形(模具接触步骤，图1B)。在模具接触步骤中，抗蚀剂的液滴由于毛细管现象而铺展在基板和模具之间的空间的整个区域上(图1B，104)。该现象称为铺展(spread)。另外，在模具接触步骤中，抗蚀剂通过毛细管现象甚至填充至模具上的凹陷部分的内部(图1B，104)。该填充现象称为填充(fill)。直到铺展和填充完成的时间称为填充时间(filling time)。在抗蚀剂的填充完成之后，抗蚀剂通过用光照射而固化(光照射步骤，图1C)，然后分离(脱模步骤，图1D)。进行这些步骤，由此具有预定形态的抗蚀剂图案(光固化膜，图1D，107)形成于基板上。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利No.4791357
非专利文献
非专利文献1：S.Reddy,R.T.Bonnecaze/Microelectronic Engineering,82(2005)60-70
非专利文献2：N.Shiraishi/Int.J.Microgravity Sci.No.31Supplement2014(S5-S12)
发明内容
发明要解决的问题
在专利文献1中记载的光学纳米压印光刻技术中，存在以下问题：从模具接触开始到铺展和填充完成的时间(填充时间)长，并且生产量低。
用于解决问题的方案
根据本发明的图案形成方法是以下述顺序具有以下步骤的图案形成方法，
步骤(1)：将由至少包含聚合性化合物(a1)的固化性组合物(A1)形成的层层压在基板的表面上，
步骤(2)：将至少包含聚合性化合物(a2)的固化性组合物(A2)的液滴离散地滴落在固化性组合物(A1)的层上以形成层压体，
步骤(3)：将其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的层夹持在模具和基板之间，
步骤(4)：通过从模具侧照射光而使其中两种固化性组合物部分地混合的层的被夹持在模具和基板之间的部分一次性(all at once)固化，和
步骤(5)：将模具与由固化后的固化性组合物形成的层分离，
其中固化性组合物(A1)至少包含由以下通式(1)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)：
在通式(1)中，Ar表示可具有取代基的单价芳香族基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，R2表示可具有取代基的(m+n)价烷基，m为2以上的整数，和n为1以上的整数。
发明的效果
根据本发明，可以提供使生产量高和干蚀刻加工的均一性优异的图案形成方法。
附图说明
[图1A1]示出说明光学纳米压印光刻技术的现有技术的实例的示意性截面图。
[图1A2]示出说明光学纳米压印光刻技术的现有技术的实例的示意性截面图。
[图1A3]示出说明光学纳米压印光刻技术的现有技术的实例的示意性截面图。
[图1B]示出说明光学纳米压印光刻技术的现有技术的实例的示意性截面图。
[图1C]示出说明光学纳米压印光刻技术的现有技术的实例的示意性截面图。
[图1D]示出说明光学纳米压印光刻技术的现有技术的实例的示意性截面图。
[图2A1]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图2A2]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图2B1]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图2B2]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图2C]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图2D]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图2E]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图3A]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图3B]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
[图3C]示出说明根据本发明该实施方案的光学纳米压印光刻技术的示意性截面图。
具体实施方式
根据本发明的图案形成方法是以下述顺序包括以下步骤的图案形成方法：
步骤(1)：将由至少包含聚合性化合物(a1)的固化性组合物(A1)形成的层层压在基板的表面上，
步骤(2)：将至少包含聚合性化合物(a2)的固化性组合物(A2)的液滴离散地滴落在固化性组合物(A1)的层上以形成层压体，
步骤(3)：将其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的层夹持在模具和基板之间，
步骤(4)：通过从模具侧照射光而使其中两种固化性组合物部分地混合的层的被夹持在模具和基板之间的部分一次性固化，和
步骤(5)：将模具与由固化后的固化性组合物形成的层分离，
其中固化性组合物(A1)至少包含由以下通式(1)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
在通式(1)中，Ar表示可具有取代基的单价芳香族基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，R2表示可具有取代基的(m+n)价烷基，m为2以上的整数，和n为1以上的整数。
固化性组合物(A1)有利地至少包含由以下通式(2)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
另外，固化性组合物(A1)有利地至少包含由以下通式(3)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
另外，根据本发明的图案形成方法为以下述顺序包括以下步骤的图案形成方法：
步骤(1)：将由至少包含聚合性化合物(a1)的固化性组合物(A1)形成的层层压在基板的表面上，
步骤(2)：将至少包含聚合性化合物(a2)的固化性组合物(A2)的液滴离散地滴落在固化性组合物(A1)的层上以形成层压体，
步骤(3)：将其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的层夹持在模具和基板之间，
步骤(4)：通过从模具侧照射光而使其中两种固化性组合物部分地混合的层的被夹持在模具和基板之间的部分一次性固化，和
步骤(5)：将模具与由固化后的固化性组合物形成的层分离，
其中固化性组合物(A1)至少包含由以下通式(6)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
在通式(6)中，Ar表示可具有取代基的单价、二价、三价或四价的芳香族基团，X表示单键或有机连接基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，n为整数1、2、3或4。
固化性组合物(A1)有利地至少包含由以下通式(7)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
另外，固化性组合物(A1)有利地至少包含由以下通式(8)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
另外，固化性组合物(A1)有利地至少包含由以下通式(9)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
另外，固化性组合物(A1)有利地至少包含由以下通式(10)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)。
另外，溶剂除外的固化性组合物(A1)的表面张力有利地比溶剂除外的固化性组合物(A2)的表面张力高。
另外，有利的是，溶剂除外的固化性组合物(A1)的粘度为1mPa·s以上且1000mPa·s以下，并且溶剂除外的固化性组合物(A2)的粘度为1mPa·s以上且12mPa·s以下。
另外，模具的表面的材质有利地为石英。
另外，模具接触步骤有利地在含有冷凝性气体的气氛下进行。
另外，第二步骤有利地在冷凝性气体和非冷凝性气体的混合气体的气氛下进行。
另外，非冷凝性气体有利地为氦气。
另外，冷凝性气体有利地为1,1,1,3,3-五氟丙烷。
另外，包括一种加工基板的生产方法，其包括上述的图案形成方法。
另外，包括一种光学组件的生产方法，其包括上述的图案形成方法。
另外，包括一种压印模具的生产方法，其包括上述的图案形成方法。
下文中将参照附图适宜地详细描述本发明的实施方案。然而，本发明不限于下述的实施方案。另外，本发明中，在基于本领域技术人员的常规知识不超出其主旨这样的范围内通过适宜地改变或变更下述的实施方案而得到的那些也包括在本发明的范围内。
本发明涉及具有短的填充时间，换言之，高生产量的光学纳米压印光刻技术(铺展时间短的纳米压印光刻技术(Short Spread Time Nanoimprint Lithography)；下文中称为SST-NIL)。
参照图2A1～2E中示出的示意性截面图描述SST-NIL。
SST-NIL具有：
层压步骤1(图2A1、2A2)：将液体固化性组合物(A1)层压在基板上，
层压步骤2(图2B1、2B2)：将固化性组合物(A2)的液滴离散地滴落在固化性组合物(A1)的层上，
模具接触步骤(图2C)：将其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的层夹持在模具和基板之间，
光照射步骤(图2D)：通过从模具侧照射光使其中两种固化性组合物部分地混合的层一次性固化，和
脱模步骤(图2E)：将模具与由固化后的固化性组合物形成的层分离。
在SST-NIL中，将从层压步骤1(图2B1,2B2)到脱模步骤(图2E)的一系列步骤单元称为“一轮(shot)”，并且将其中模具与固化性组合物(A1)和(A2)接触的区域，即图案形成在基板上的区域称为“一轮区域(shot region)”。
在SST-NIL中，已离散地滴落的固化性组合物(A2)的液滴迅速地在固化性组合物(A1)的液膜上铺展，以致填充时间短，并且生产量高。
下文中将描述SST-NIL的详细机理。
参照图2A1～2E中示出的示意性截面图描述SST-NIL的特征。
滴落在固化性组合物(A1)202的液膜上的固化性组合物(A2)203的液滴在与固化性组合物(A1)202混合的同时铺展，接着通过模具205压印(stamping)。
这里，其中固化性组合物(A1)的浓度高的区域在固化性组合物(A2)203的液滴之间产生。相反，固化性组合物(A2)的浓度在固化性组合物(A2)的各液滴的中央部处高。
基板201在一些情况下可以通过使用具有图案形状的固化膜207，即固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)的混合固化产物作为干蚀刻用掩模借由干蚀刻来加工。
在该情况下，存在如下风险：基于上述浓度非均一性可能会在固化膜207中造成耐干蚀刻性的不均一性。为此，要求固化性组合物(A1)具有等于或高于固化性组合物(A2)的耐干蚀刻性。
另外，固化性组合物(A1)不仅必须具有良好的耐干蚀刻性，而且必须是用于实现SST-NIL的高生产量效果的一定程度的低粘度。
因而，本发明提供能够使生产量高和干蚀刻加工的均一性优异的SST-NIL技术。
[固化性组合物]
根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)是至少具有作为聚合性化合物的组分(a)的化合物。根据本实施方案的固化性组合物可额外包含作为光聚合引发剂的组分(b)、非聚合性化合物(c)和作为溶剂的组分(d)。
另外，本说明书中的固化膜是指通过使固化性组合物在基板上聚合而固化的膜。此外，对固化膜的形状不加以特别限定，并且它也可以在其表面上具有图案形状。
下文中将详细地描述各组分。
<组分(a)：聚合性化合物>
组分(a)为聚合性化合物。这里，本说明书中的聚合性化合物是与由光聚合引发剂(组分(b))生成的聚合因子(例如，自由基)反应以通过链反应(聚合反应)形成由高分子化合物构成的膜的化合物。
这样的聚合性化合物的实例包括自由基聚合性化合物。作为组分(a)的聚合性化合物可以仅由一种聚合性化合物组成，或者也可以由多种聚合性化合物组成。
自由基聚合性化合物有利地为具有一个或多个丙烯酰基或甲基丙烯酰基的化合物，即(甲基)丙烯酸类化合物。因此，根据本实施方案的固化性组合物有利地包含(甲基)丙烯酸类化合物作为组分(a)，更有利的是组分(a)的主要组分是(甲基)丙烯酸类化合物，并且最有利的是组分(a)为(甲基)丙烯酸类化合物。此外，组分(a)的主要组分是(甲基)丙烯酸类化合物的上述特征意味着90重量％以上的组分(a)是(甲基)丙烯酸类化合物。
当自由基聚合性化合物由多种具有一个或多个丙烯酰基或甲基丙烯酰基的化合物组成时，其有利地包含单官能(甲基)丙烯酸类单体和多官能(甲基)丙烯酸类单体。其原因是通过将单官能(甲基)丙烯酸类单体和多官能(甲基)丙烯酸类单体组合而得到具有强机械强度的固化膜。
根据本实施方案的固化性组合物(A1)包含作为聚合性化合物的由以下通式(1)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体作为聚合性化合物(a)组分。
在通式(1)中，Ar表示可具有取代基的单价芳香族基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，R2表示可具有取代基的(m+n)价烷基，m为2以上的整数，和n为1以上的整数。
此外，m有利地为2以上且4以下的整数，并且n有利地为1以上且4以下的整数。
包含由通式(1)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体作为聚合性化合物的根据本实施方案的固化性组合物(A1)的固化膜具有高耐干蚀刻性。
另外，由通式(1)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体，具体地，例如，后述的PhEDA或PhPDA特别地具有约100mPa·s以下的相对低粘度。随着溶剂除外的固化性组合物(A1)的粘度越低，铺展和填充越快速地完成(非专利文献1)。因此，当使用包含由通式(1)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体作为聚合性化合物(a)组分的固化性组合物(A1)时，光学纳米压印光刻法可以以高生产量来进行。
由通式(1)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体的实例包括，例如，由以下通式(2)表示的苯基乙二醇二丙烯酸酯(PhEDA)和由以下通式(3)表示的2-苯基丙-1,3-二基二丙烯酸酯(PhPDA)。
PhEDA可以根据如例如以下通式(4)中描述的合成方案来合成。
PhPDA可以根据如例如以下通式(5)中描述的合成方案来合成。
根据本实施方案的固化性组合物(A1)包含作为聚合性化合物的由以下通式(6)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体作为聚合性化合物(a)。
在通式(6)中，Ar表示可具有取代基的单价、二价、三价或四价的芳香族基团，X表示单键或有机连接基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，n为整数1、2、3或4。此外，n有利地为整数1或2。
包含由通式(6)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体作为聚合性化合物的根据本实施方案的固化性组合物(A1)的固化膜具有高耐干蚀刻性。
由通式(6)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体的实例包括由以下通式(7)～(10)表示的丙烯酸类单体。
此外，根据本实施方案的固化性组合物(A1)也可包含除了由通式(1)表示的多官能(甲基)丙烯酸类单体以外的任何其它化合物作为聚合性化合物(a)的组分。
例如，关于根据本实施方案的固化性组合物(A1)，作为组分(a)的具有一个丙烯酰基或甲基丙烯酰基的单官能(甲基)丙烯酸类化合物的实例包括(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基-2-甲基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸3-苯氧基-2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-苯基苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸4-苯基苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸3-(2-苯基苯基)-2-羟基丙酯、EO-改性的(甲基)丙烯酸对枯基苯酯、(甲基)丙烯酸2-溴苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2,4-二溴苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2,4,6-三溴苯氧基乙酯、EO-改性的(甲基)丙烯酸苯氧酯、PO-改性的(甲基)丙烯酸苯氧酯、聚氧化乙烯壬基苯基醚(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸1-金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸2-甲基-2-金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸2-乙基-2-金刚烷基酯、(甲基)丙烯酸冰片酯、(甲基)丙烯酸三环癸基酯、(甲基)丙烯酸二环戊酯、(甲基)丙烯酸二环戊烯酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸4-丁基环己酯、丙烯酰基吗啉、(甲基)丙烯酸2-羟乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟丁酯、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸戊(amyl)酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸戊基(pentyl)酯、(甲基)丙烯酸异戊(isoamyl)酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸四氢糠酯、(甲基)丙烯酸丁氧基乙酯、(甲基)丙烯酸乙氧基二甘醇酯、聚乙二醇单(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇单(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸甲氧基乙二醇酯、(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚丙二醇(甲基)丙烯酸酯、双丙酮(甲基)丙烯酰胺、异丁氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、叔辛基(甲基)丙烯酰胺、(甲基)丙烯酸二甲基氨乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨乙酯、(甲基)丙烯酸7-氨基-3,7-二甲基辛酯、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺和N,N-二甲基氨丙基(甲基)丙烯酰胺等，尽管不限于此。
上述单官能(甲基)丙烯酸类化合物的商购产品包括ARONIX(注册商标)：M101、M102、M110、M111、M113、M117、M5700、TO-1317、M120、M150和M156(全部都是TOAGOSEI CO.,LTD.的产品)，MEDOL 10、MIBDOL10、CHDOL 10、MMDOL 30、MEDOL 30、MIBDOL 30、CHDOL 30、LA、IBXA、2-MTA和HPA，以及VISCOAT：#150、#155、#158、#190、#192、#193、#220、#2000、#2100和#2150(全部都是OSAKA ORGANIC CHEMICAL INDUSTRY LTD.的产品)，LIGHT ACRYLATE：BO-A、EC-A、DMP-A、THF-A、HOP-A、HOA-MPE、HOA-MPL、PO-A、P-200A、NP-4EA和NP-8EA、以及EPOXYESTER M-600A(全部都是KYOEISHA CHEMICAL Co.,LTD.的产品)，KAYARAD(注册商标)：TC110S、R-564和R-128H(全部都是Nippon Kayaku Co.,Ltd.的产品)，NK ESTER：AMP-10G和AMP-20G(两个都是SHIN-NAKAMURA CHEMICAL CO.,LTD.的产品)，FA-511A、512A和513A(全部都是Hitachi Chemical Co.,Ltd.的产品)，PHE、CEA、PHE-2、PHE-4、BR-31、BR-31M和BR-32(全部都是DKS Co.,Ltd.的产品)，VP(BASF的产品)，以及ACMO、DMAA和DMAPAA(全部都是KOHJIN Co.,Ltd.的产品)等，尽管不限于此。
另外，具有两个以上丙烯酰基或甲基丙烯酰基的多官能(甲基)丙烯酸类化合物的实例包括三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO-改性的三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、PO-改性的三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、EO-和PO-改性的三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二羟甲基-三环癸烷二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,3-金刚烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、三(2-羟乙基)异氰脲酸酯三(甲基)丙烯酸酯、三(丙烯酰氧基)异氰脲酸酯、双(羟甲基)三环癸烷二(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、EO-改性的2,2-双(4-((甲基)丙烯酰氧基)苯基)丙烷、PO-改性的2,2-双(4-((甲基)丙烯酰氧基)苯基)丙烷、EO-和PO-改性的2,2-双(4-((甲基)丙烯酰氧基)苯基)丙烷等等，尽管不限于此。
上述多官能(甲基)丙烯酸类化合物的商购产品包括UPIMER(注册商标)：UVSA1002和SA2007(两个都是Mitsubishi Chemical Co.,Ltd.的产品)，VISCOAT：#195、#230、#215、#260、#335HP、#295、#300、#360、#700、GPT和3PA(全部都是OSAKA ORGANICCHEMICAL INDUSTRY LTD.的产品)，LIGHT ACRYLATE：4-EG-A、9EG-A、NP-A、DCP-A、BP-4EA、BP-4PA、TMP-A、PE-3A、PE-4A和DPE-6A(全部都是KYOEISHA CHEMICAL Co.,LTD.的产品)，KAYARAD(注册商标)：PET-30、TMPTA、R-604、DPHA、DPCA-20、-30、-60和-120，HX-620、D-310和D-330(全部都是Nippon Kayaku Co.,Ltd.的产品)，ARONIX(注册商标)：M208、M210、M215、M220、M240、M305、M309、M310、M315、M325和M400(全部都是TOAGOSEI CO.,LTD.的产品)，RIPOXY(注册商标)：VR-77、VR-60和VR-90(全部都是SHOWA DENKO K.K.的产品)等等，尽管不限于此。
此外，在上述化合物的组中，(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯或其对应的具有醇残基的甲基丙烯酸酯。(甲基)丙烯酰基是指丙烯酰基或其对应的具有醇残基的甲基丙烯酰基。EO表示氧化乙烯，并且EO-改性的化合物A表示其中化合物A的(甲基)丙烯酸残基与醇残基经由氧化乙烯基的嵌段结构结合的化合物。另外，PO表示氧化丙烯，并且PO-改性的化合物B表示其中化合物B的(甲基)丙烯酸残基与醇残基经由氧化丙烯基的嵌段结构结合的化合物。
<组分(b)：光聚合引发剂>
组分(b)是光聚合引发剂。
本说明书中的光聚合引发剂是感应具有预定波长的光以产生上述聚合因子(自由基)的化合物。具体地，光聚合引发剂是通过光(红外线、可见光、紫外线、远紫外线、X-射线、如电子束等带电粒子射线、或放射线)产生自由基的聚合引发剂(自由基产生剂)。
组分(B)可以由一种光聚合引发剂组成，或者也可以由多种光聚合引发剂组成。
自由基产生剂的实例包括如2-(邻氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体、2-(邻氯苯基)-4,5-二(甲氧基苯基)咪唑二聚体、2-(邻氟苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体和2-(邻或对甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体等可具有取代基的2,4,5-三芳基咪唑二聚体；如二苯甲酮、N,N’-四甲基-4,4’-二氨基二苯甲酮(米蚩酮)、N,N’-四乙基-4,4’-二氨基二苯甲酮、4-甲氧基-4’-二甲基氨基二苯甲酮、4-氯二苯甲酮、4,4’-二甲氧基二苯甲酮和4,4’-二氨基二苯甲酮等二苯甲酮衍生物；如2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁酮-1、和2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基-丙-1-酮等α-氨基芳香族酮衍生物；如2-乙基蒽醌、菲醌、2-叔丁基蒽醌、八甲基蒽醌、1,2-苯并蒽醌(1,2-benz-anthraquinone)、2,3-苯并蒽醌、2-苯基蒽醌、2,3-二苯基蒽醌、1-氯蒽醌、2-甲基-蒽醌、1,4-萘醌、9,10-菲醌、2-甲基-1,4-萘醌和2,3-二甲基蒽醌等醌类；如苯偶姻甲醚、苯偶姻乙醚和苯偶姻苯醚等苯偶姻醚衍生物；如苯偶姻、甲基苯偶姻、乙基苯偶姻和丙基苯偶姻等苯偶姻衍生物；如苄基二甲基缩酮等苄基衍生物；如9-苯基吖啶和1,7-双(9,9’-吖啶基)庚烷等吖啶衍生物；如N-苯基甘氨酸等N-苯基甘氨酸衍生物；如苯乙酮、3-甲基苯乙酮、苯乙酮苄基缩酮、1-羟基环己基苯基酮和2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮等苯乙酮衍生物；如噻吨酮、二乙基噻吨酮、2-异丙基噻吨酮和2-氯噻吨酮等噻吨酮衍生物；如2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦、和双(2,6-二甲氧基苯甲酰基)-2,4,4-三甲基戊基氧化膦等酰基氧化膦衍生物；如1,2-辛二酮(1,2-octanedion)、1-[4-(苯硫基)-,2-(O-苯甲酰肟)]、乙酮(ethanone)、和1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-,1-(O-乙酰肟)等肟酯衍生物；呫吨酮；芴酮；苯甲醛；芴；蒽醌；三苯胺；咔唑；1-(4-异丙基-苯基)-2-羟基-2-甲基丙-1-酮；和2-羟基-2-甲基-1-苯基丙-1-酮；等等，尽管不限于此。
上述自由基产生剂的商购产品包括Irgacure：184、369、651、500、819、907、784、2959、CGI-1700、-1750、-1850和CG24-61，Darocur：1116和1173，以及Lucirin(注册商标)：TPO、LR8893和LR8970(全部都是BASF的产品)，和Uvecryl P36(UCB的产品)，等等，尽管不限于此。
这些当中，组分(b)有利地为酰基氧化膦系聚合引发剂。此外，上述实例中的酰基氧化膦系聚合引发剂为如2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦、和双(2,6-二甲氧基苯甲酰基)-2,4,4-三甲基戊基氧化膦等酰基氧化膦化合物。
作为光聚合引发剂的组分(b)在固化性组合物(A1)和(A2)中的配混比例基于组分(a)、组分(b)和后述的组分(c)的总和，即溶剂组分(d)除外的所有组分的总重量，有利地为0.1重量％以上且50重量％以下。该比例更有利地为0.1重量％以上且20重量％以下，还更有利地为大于10重量％且20重量％以下。
将组分(b)的配混比例控制为基于组分(a)、组分(b)和组分(c)的总和的0.1重量％以上，由此可以使所得组合物的固化速度快速以改进反应效率。另外，将组分(b)的配混比例控制为基于组分(a)、组分(b)和组分(c)的总和的50重量％以下，由此可以使所得固化膜为具有一定程度的机械强度的固化膜。
<组分(c)：非聚合性化合物>
根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)除了上述组分(a)和组分(b)之外，可以根据各种目的在不损害本发明的效果这样的范围内额外包含非聚合性化合物作为组分(c)。作为这样的组分(c)，提及不具有如(甲基)丙烯酰基等聚合性官能团并且不具有感应具有预定波长的光以生成上述的聚合因子(自由基)的能力的化合物。其实例包括敏化剂、氢供体、内添加型脱模剂(internal mold release agent)、表面活性剂、抗氧化剂、聚合物组分和其它添加剂等。可以包含多种的上述化合物作为组分(c)。
敏化剂是为了促进聚合反应且改进反应中转化率的目的而适当添加的化合物。敏化剂的实例包括敏化染料。
敏化染料是通过吸收具有特定波长的光而激发且与作为组分(b)的光聚合引发剂相互作用的化合物。此外，本文所述的相互作用是从激发态的敏化染料向作为组分(b)的光聚合引发剂的能量转移或电子转移等。
敏化染料的具体实例包括蒽衍生物、蒽醌衍生物、芘衍生物、苝衍生物、咔唑衍生物、二苯甲酮衍生物、噻吨酮衍生物、呫吨酮衍生物、香豆灵衍生物、吩噻嗪衍生物、樟脑醌衍生物、吖啶系染料、硫代吡喃鎓盐系染料、部花青系染料、喹啉系染料、苯乙烯基喹啉系染料、酮基香豆灵(ketocoumalin)系染料、噻吨系染料、呫吨系染料、氧杂菁(oxonol)系染料、花青系染料、若丹明系染料和吡喃鎓盐系染料等，尽管不限于此。
敏化剂可以单独使用或以其任意的组合使用。
氢供体是与由作为组分(b)的光聚合引发剂产生的引发自由基或与在聚合生长末端的自由基反应，从而产生反应性更高的自由基的化合物。当作为组分(b)的光聚合引发剂是光自由基产生剂时有利地添加氢供体。
这样的氢供体的具体实例包括如正丁胺、二正丁胺、三正丁基膦、烯丙基硫脲、s-苄基异硫脲鎓-对甲苯亚磺酸盐(s-benzylisothiuronium-p-toluene sulfinate)、三乙胺、甲基丙烯酸二乙氨基乙酯、三亚乙基四胺、4,4’-双(二烷基氨基)二苯甲酮、N,N-二甲基氨基苯甲酸乙酯、N,N-二甲基氨基苯甲酸异戊酯、戊基-4-二甲基氨基苯甲酸酯、三乙醇胺和N-苯基甘氨酸等胺化合物；如2-巯基-N-苯基苯并咪唑和巯基丙酸酯等巯基化合物等等，尽管不限于此。
氢供体可单独使用或以其任意的组合使用。另外，氢供体也可以具有作为敏化剂的功能。
内添加型脱模剂可以添加至固化性组合物中用以减小模具与抗蚀剂之间的界面结合力，即减小后述的脱模步骤中的脱模力。本说明书中的内含型意味着在固化性组合物的配置步骤之前预先将脱模剂添加至固化性组合物中。
如硅酮系表面活性剂、氟系表面活性剂和烃系表面活性剂等表面活性剂可以用作内添加型脱模剂。此外，本发明中的内添加型脱模剂不具有聚合性。
氟系表面活性剂包括具有全氟烷基的醇的聚氧化烯(聚氧化乙烯或聚氧化丙烯等)加合物，和全氟聚醚的聚氧化烯(聚氧化乙烯或聚氧化丙烯等)加合物等。此外，氟系表面活性剂可以在其分子结构的一部分(例如，末端基团)中具有羟基、烷氧基、烷基、氨基或硫醇基等。
商购产品也可以用作氟系表面活性剂。商购产品的实例包括MEGAFAC(注册商标)：F-444、TF-2066、TF-2067和TF-2068(全部都是DIC Corporation的产品)，FLUORAD：FC-430和FC-431(两个都是Sumitomo 3M Limited的产品)，SURFLON(注册商标)S-382(AGC的产品)，EFTOP：EF-122A、122B、122C、EF-121、EF-126、EF-127和MF-100(全部都是TohkemProducts Corp.的产品)，PF-636、PF-6320、PF-656和PF-6520(全部都是OMNOVA Solutions的产品)，UNIDYNE(注册商标)：DS-401、DS-403和DS-451(全部都是DAIKIN INDUSTRIES,LTD.的产品)，FTERGENT(注册商标)：250、251、222F和208G(全部都是NEOS COMPANYLIMITED的产品)，等等。
另外，内添加型脱模剂也可以是烃系表面活性剂。
烃系表面活性剂包括通过将具有2～4个碳原子的氧化烯加成至具有1～50个碳原子的烷基醇中得到的烷基醇的聚氧化烯加合物等。
烷基醇的聚氧化烯加合物包括甲醇的氧化乙烯加合物、癸醇的氧化乙烯加合物、月桂醇的氧化乙烯加合物、鲸蜡醇的氧化乙烯加合物、硬脂醇的氧化乙烯加合物和硬脂醇的氧化乙烯/氧化丙烯加合物等。此外，烷基醇的聚氧化烯加合物的末端基团不限于可通过将聚氧化烯单纯地加成至烷基醇中制备的羟基。该羟基也可以由其它取代基例如，如羧基、氨基、吡啶基、硫醇基或硅醇基等极性官能团，或者如烷基或烷氧基等疏水性官能团来替代。
商购产品也可以用作烷基醇的聚氧化烯加合物。商购产品的实例包括由AOKI OILINDUSTRIAL CO.,LTD.生产的聚氧化乙烯甲醚(甲醇的氧化乙烯加合物)(BLAUNON：MP-400、MP-550和MP-1000)，由AOKI OIL INDUSTRIAL CO.,LTD.生产的聚氧化乙烯癸醚(癸醇的氧化乙烯加合物)(FINESURF：D-1303、D-1305、D-1307和D-1310)，由AOKI OIL INDUSTRIALCO.,LTD.生产的聚氧化乙烯月桂醚(月桂醇的氧化乙烯加合物)(BLAUNON EL-1505)，由AOKI OIL INDUSTRIAL CO.,LTD.生产的聚氧化乙烯鲸蜡醚(鲸蜡醇的氧化乙烯加合物)(BLAUNON：CH-305和CH-310)，由AOKI OIL INDUSTRIAL CO.,LTD.生产的聚氧化乙烯硬脂醚(硬脂醇的氧化乙烯加合物)(BLAUNON：SR-705、SR-707、SR-715、SR-720、SR-730和SR-750)，由AOKI OIL INDUSTRIAL CO.,LTD.生产的无规聚合型聚氧化乙烯聚氧化丙烯硬脂醚(BLAUNON：SA-50/50 1000R和SA-30/70 2000R)，由BASF生产的聚氧化乙烯甲醚(Pluriol(注册商标)A760E)，和由Kao Corporation生产的聚氧化乙烯烷基醚(EMULGEN系列)等等。
这些烃系表面活性剂当中，烷基醇的聚氧化烯加合物有利地作为内添加型脱模剂，并且长链烷基醇的聚氧化烯加合物是更有利的。
内添加型脱模剂可以单独使用或以其任意的组合使用。
作为非聚合性化合物的组分(c)在固化性组合物中的配混比例基于组分(a)、组分(b)和后述的组分(c)的总和，即溶剂除外的所有组分的总重量，有利地为0重量％以上且50重量％以下。该比例更有利地为0.1重量％以上且50重量％以下，还更有利地为0.1重量％以上且20重量％以下。
将组分(c)的配混比例控制为基于组分(a)、组分(b)和组分(c)的总和的50重量％以下，由此可以使所得固化膜为具有一定的机械强度的固化膜。
<组分(d)：溶剂>
根据本实施方案的固化性组合物也可以包含溶剂作为组分(d)。对组分(d)不加以特别限定，只要其为将组分(a)、组分(b)和组分(c)溶解于其中的溶剂即可。有利的溶剂为在大气压下具有80℃以上且200℃以下的沸点的溶剂。具有酯结构、酮结构、羟基和醚结构中的至少之一的溶剂是更有利的。具体地，溶剂是选自丙二醇单甲醚乙酸酯、丙二醇单甲醚、环己酮、2-庚酮、γ-丁内酯和乳酸乙酯中的单独溶剂或其混合溶剂。
根据本实施方案的固化性组合物(A1)有利地包含组分(d)，因为旋涂法作为如下所述的固化性组合物(A1)在基板上的涂布方法是有利的。
<固化性组合物在配混时的温度>
当制备根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)时，至少组分(a)和组分(b)在预定的温度条件下混合和溶解。具体地，在0℃以上且100℃以下的范围内进行制备。这同样适用于其中包含组分(c)和组分(d)的情况。
<固化性组合物的粘度>
根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)有利地是液体，因为在后述的模具接触步骤中固化性组合物(A1)和/或(A2)的铺展和填充迅捷地完成，即填充时间变短。
根据本实施方案的固化性组合物(A1)中的溶剂(组分(d))除外的各组分的混合物在25℃下的粘度有利地为1mPa·s以上且1000mPa·s以下。另外，该粘度更有利地为1mPa·s以上且500mPa·s以下，还更有利地为1mPa·s以上且100mPa·s以下。
根据本实施方案的固化性组合物(A2)中的溶剂(组分(d))除外的各组分的混合物在25℃下的粘度有利地为1mPa·s以上且100mPa·s以下。另外，该粘度更有利地为1mPa·s以上且50mPa·s以下，还更有利地为1mPa·s以上且12mPa·s以下。
将固化性组合物(A1)和(A2)的粘度控制为100mPa·s以下，由此当使固化性组合物(A1)和(A2)与模具接触时迅捷地完成铺展和填充(非专利文献1)。因此，当使用根据本实施方案的固化性组合物时，光学纳米压印光刻法可以以高生产量来进行。另外，由于填充不良导致的图案缺陷难以发生。
另外，将该粘度控制为1mPa·s以上，由此当将固化性组合物(A1)和(A2)施涂至基板上时，不均一的涂布难以发生。另外，当使固化性组合物(A1)和(A2)与模具接触时，固化性组合物(A1)和(A2)难以从模具的端部流出。
<固化性组合物的表面张力>
根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)的表面张力，以溶剂(组分(d))除外的各组分的组合物在23℃下的表面张力计，有利地为5mN/m以上且70mN/m以下。另外，该表面张力更有利地为7mN/m以上且50mN/m以下，还更有利地为10mN/m以上且40mN/m以下。这里，当表面张力变得越高时，例如，5mN/m以上，毛细管力越强烈地作用，以致当使固化性组合物(A1)和/或(A2)与模具接触时在短时间内完成填充(铺展和填充)(非专利文献1)。
另外，将该表面张力控制为70mN/m以下，由此通过使固化性组合物固化而得到的固化膜变为具有良好的表面平滑性的固化膜。
在本实施方案中，溶剂(组分(d))除外的固化性组合物(A1)的表面张力有利地比溶剂除外的固化性组合物(A2)的表面张力高。该原因为在模具接触步骤之前，由于后述的马拉高尼效应(Marangoni effect)而促进固化性组合物(A2)的预铺展(液滴在宽广的范围内铺展)，在后述的模具接触步骤中的铺展所需要的时间缩短，因此填充时间缩短。
马拉高尼效应是可归因于液体的表面张力之间的局部差异的自由表面移动的现象(非专利文献2)。低表面张力的液体通过使用表面张力，即表面能的差异作为驱动力而扩散，从而覆盖更宽广的表面。即，当在将具有高表面张力的固化性组合物(A1)施涂至基板的整个表面之后具有低表面张力的固化性组合物(A2)滴落时，固化性组合物(A2)的预铺展得到促进。
<固化性组合物的接触角>
根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)以溶剂(组分(d))除外的各组分的组合物计，相对于基板表面和模具表面二者的接触角有利地为0°以上且90°以下。如果该接触角大于90°，则毛细管力在模具图案的内部或基板与模具之间的间隙沿负方向(模具与固化性组合物之间的接触界面收缩的方向)作用，所以填充失败。接触角特别有利地为0°以上且30°以下。随着接触角越低，毛细管力越强烈地作用，因而填充速度变快(非专利文献1)。
<固化性组合物中混入的杂质>
根据本实施方案的固化性组合物(A1)和(A2)有利地包含尽可能少的杂质。本文中描述的杂质是指除了上述的组分(a)、组分(b)、组分(c)和组分(d)以外的组分。
因此，根据本实施方案的固化性组合物有利地为通过纯化步骤得到的那些。例如，使用过滤器的过滤有利地作为这样的纯化步骤。
当进行使用过滤器的过滤时，尤其有利的是将上述的组分(a)和组分(b)以及如有必要添加的添加组分混合，然后将所得混合物通过孔径例如为0.001μm以上且5.0μm以下的过滤器过滤。当进行使用过滤器的过滤时，更有利地在多个阶段中进行过滤或反复多次地进行过滤。另外，所得滤液也可以再次过滤。孔径不同的多个过滤器也可以用于进行过滤。由聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、氟树脂、或尼龙树脂等制成的过滤器可以用作过滤中使用的过滤器，尽管不特别限于此。
固化性组合物中混入的杂质，如颗粒，可以通过这样的纯化步骤来除去，由此防止在使固化性组合物固化之后得到的固化膜由于诸如颗粒等杂质而不经意地产生凹凸，从而造成图案缺陷。
此外，当根据本实施方案的固化性组合物用于生产半导体集成电路时，有利地竭力避免含有金属原子的杂质(金属杂质)混入固化性组合物中，从而最大限度地不抑制所得产品的操作。在这样的情况下，固化性组合物中包含的金属杂质的浓度有利地减少至10ppm以下，更有利地100ppb以下。
<图案形成方法>
然后参照图2A1～2E和图3A～3C中示出的示意性截面图描述根据本实施方案的图案形成方法。
根据本实施方案的图案形成方法是光学纳米压印光刻法的一种模式。根据本实施方案的图案形成方法具有：
层压步骤1(图2A1、2A2)：将上述的根据本实施方案的固化性组合物(A1)层压在基板上，
层压步骤2(图2B1、2B2)：将固化性组合物(A2)层压在固化性组合物(A1)的层上，
模具接触步骤(图2C)：将其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的层夹持在模具和基板之间，
光照射步骤(图2D)：通过从模具侧照射光使其中两种固化性组合物部分地混合的层一次性固化，和
脱模步骤(图2E)：将模具与由固化后的固化性组合物形成的层分离。
通过根据本实施方案的具有图案形状的固化膜的生产方法得到的固化膜有利地为具有尺寸为1nm以上且10mm以下的图案的膜。另外，具有尺寸为10nm以上且100μm以下的图案的膜是更有利的。此外，用于通过利用光来制备具有纳米尺寸(1nm以上且100nm以下)的图案(凹凸结构)的膜的图案形成技术通常称为光学纳米压印光刻法。根据本实施方案的图案形成方法利用该光学纳米压印光刻法。
下文中将描述各步骤。
<层压步骤1(图2A1、2A2)>
该步骤(层压步骤1)中，如图2A1、2A2中所示，将上述的根据本实施方案的固化性组合物(A1)202层压在(施涂至)基板201上，以形成涂膜。
作为其上配置固化性组合物(A1)202的对象的基板201是被加工基板，并且通常使用硅晶片。也可以在基板201上形成被加工层。在基板201和被加工层之间还可以进一步形成其它层。另外，当石英基板用作基板201时，可以制作石英压印模具的复型(模具复型)。
然而，本发明中，基板201不限于硅晶片或石英基板。基板201可以任选地从作为用于半导体器件的基板公知的那些中选择，如铝、钛-钨合金、铝-硅合金、铝-铜-硅合金、氧化硅和氮化硅。
此外，所使用的基板201(被加工基板)或被加工层的表面也可以进行表面处理，如硅烷偶联处理、硅氮烷处理或有机薄膜的成膜，以改进其对固化性组合物(A1)和(A2)的粘合性。
作为本实施方案中将固化性组合物(A1)202配置在基板201或被加工层上的方法，例如，可以使用喷墨法、浸涂法、气刀涂布法、帘式涂布法、线棒涂布法、凹版涂布法、挤出涂布法、旋涂法、或狭缝扫描法等。本发明中旋涂法是特别有利的。
当固化性组合物(A1)202借由旋涂法配置在基板201或被加工层上时，如有需要可以进行烘烤步骤，以使溶剂组分(d)挥发。
此外，固化性组合物(A1)202的平均膜厚度例如为0.1nm以上且10,000nm以下，有利地为1nm以上且20nm以下，特别有利地为1nm以上且10nm以下，尽管其根据使用的用途来改变。
<层压步骤2(图2B1、2B2)>
该步骤(层压步骤2)中，如图2B1、2B2中所示，有利地将固化性组合物(A2)203的液滴离散地滴落并且配置在固化性组合物(A1)的层上。喷墨法特别有利地作为配置方法。将固化性组合物(A2)203的液滴密集地配置在与其中凹部密集地存在于模具上的区域相对的基板上，并且稀疏地配置在与其中凹部稀疏存在的区域相对的基板上。后述的残存膜可由此控制成均一的厚度，不论模具上的图案的疏密如何。
本发明中，在该步骤(层压步骤2)中配置的固化性组合物(A2)203的液滴如上所述使用表面能(表面张力)的差异作为驱动力由于马拉高尼效应而迅捷地铺展(预铺展)(图2B1、2B2))。
<模具接触步骤(图2C)>
如图2C中所示，然后使用于转印图案形状的具有原型图案的模具205与在前面的步骤(层压步骤1和2)中已形成的其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的液体接触。其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的液体由此填充至模具205表面上的微细图案的凹部中，从而变成填充至模具的微细图案中的液膜。
考虑到下一步骤(光照射步骤)，由透光性材料构成的模具205有利地用作模具205。具体地，玻璃、石英、PMMA、如聚碳酸酯树脂等透光性树脂、透明金属气相沉积膜、如聚二甲基硅氧烷等柔软膜、光固化膜、或金属膜等有利地作为构成模具205的材料。然而，当透光性树脂用作构成模具205的材料时，必要的是选择在固化性组合物205中包含的组分中不溶解的树脂。构成模具205的材料特别有利地为石英，因为石英的热膨胀系数低且图案变形小。
模具205的表面上的微细图案有利地具有4nm以上且200nm以下的图案高度。
随着图案高度越低，在脱模步骤中用于将模具与抗蚀剂的光固化膜分离的力，即脱模力变得越小，并且由与脱模相关联的撕下的抗蚀剂图案引起的残留在掩模侧上的脱模缺陷的数量少。由于通过在分离模具时的冲击而引起的抗蚀剂图案的弹性变形，使得相邻的抗蚀剂图案彼此接触，所以抗蚀剂图案在一些情况下会彼此粘附或破损。然而，当图案高度为图案宽度的约2倍以下(纵横比：2以下)时，有可避免这样的缺陷的很大可能性。另一方面，当图案高度太低时，被加工基板的加工精度低。
模具205也可以在作为在固化性组合物(A1)和(A2)与模具205之间的模具接触步骤的该步骤之前进行表面处理以改进固化性组合物(A1)和(A2)与模具205的表面之间的脱模性。提及用于将脱模剂施涂至模具205的表面以形成脱模剂层的方法作为表面处理的方法。这里，作为施加至模具205的表面的脱模剂，提及硅酮系脱模剂、氟系脱模剂、烃系脱模剂、聚乙烯系脱模剂、聚丙烯系脱模剂、石蜡系脱模剂、褐煤系脱模剂、或巴西棕榈蜡系脱模剂等。例如，也可以有利地使用商购的脱模剂，如由DAIKIN INDUSTRIES,LTD.生产的OPTOOL(注册商标)DSX。此外，脱模剂也可以单独使用或以其任意的组合使用。在这些当中，氟系和烃系脱模剂是特别有利的。
当如图2C中所示，在该步骤(模具接触步骤)中使模具205与固化性组合物(A1)和(A2)接触时，对施加至固化性组合物(A1)和(A2)的压力不加以特别限定。该压力可以控制为0MPa以上且100MPa以下。另外，该压力有利地为0MPa以上且50MPa以下，更有利地为0MPa以上且30MPa以下，还更有利地为0MPa以上且20MPa以下。
在本发明中，固化性组合物(A2)203的液滴的预铺展在前一步骤(层压步骤2)中进行，以致该步骤中的固化性组合物(A2)203的铺展迅速地完成。在固化性组合物(A2)203的液滴之间的边界区域中，铺展最后完成，并且固化性组合物(A1)的浓度高。
如上所述，固化性组合物(A1)和(A2)的铺展和填充在该步骤中迅速地完成，以致使模具205与固化性组合物(A1)和(A2)接触所需要的时间可以设定为短的。因此，许多图案形成步骤可以在短时间内完成以得到高生产性的优点是本发明的效果之一。尽管接触时间不特别限定，但是最好将该时间设定为例如，0.1秒以上且600秒以下。另外，该时间有利地为0.1秒以上且3秒以下，特别有利地为0.1秒以上且1秒以下。如果时间小于0.1秒，则铺展和填充变得不充分，所以称为未填充缺陷(unfilled defect)的缺陷趋向于频繁发生。
该步骤可以在空气气氛、减压气氛和非活性气体气氛的任意条件下进行。然而，减压气氛和非活性气体气氛是有利的，因为可以防止氧和水对固化反应的影响。作为其中该步骤在非活性气体气氛下进行的情况下可使用的非活性气体的具体实例，提及氮气、二氧化碳、氦气、氩气和各种的氟利昂气体，及其混合气体。当该步骤在特定气体的气氛下(包括在空气气氛下)进行时，有利的压力为0.0001atm以上且10atm以下。
模具接触步骤也可以在包含冷凝性气体的气氛(下文中称为“冷凝性气体气氛”)下进行。本说明书中的冷凝性气体表示当气氛中的气体与固化性组合物(A1)和(A2)一起填充至模具205上形成的微细图案的凹部中和模具与基板之间的间隙中时通过在填充时产生的毛细管压力而冷凝并且液化的气体。此外，冷凝性气体在模具接触步骤中在固化性组合物(A1)和(A2)与模具205接触之前(图2B1、2B2)的气氛中作为气体存在。
当模具接触步骤在冷凝性气体气氛下进行时，填充至微细图案的凹部中的气体通过由固化性组合物(A1)和(A2)产生的毛细管压力液化从而消除气泡，以致填充性优异。冷凝性气体也可以溶解于固化性组合物(A1)和/或(A2)中。
冷凝性气体的沸点不限定，只要它不高于模具接触步骤中的气氛温度即可。然而，该沸点有利地为-10℃～23℃，更有利地为10℃～23℃。当沸点落在该范围内时，填充性更优异。
冷凝性气体在模具接触步骤中的气氛温度下的蒸汽压不限定，只要其不高于在模具接触步骤中压印时的模具压力即可。然而，该蒸汽压有利地为0.1～0.4MPa。当蒸汽压落在该范围内时，填充性更优异。如果在气氛温度下的蒸汽压大于0.4MPa，则存在无法充分地实现气泡消除效果的趋势。另一方面，如果在气氛温度下的蒸汽压小于0.1MPa，则要求减压，因而存在设备变得复杂的趋势。
对模具接触步骤中的气氛温度不加以特别限定。然而，它有利地为20℃～25℃。
作为具体的冷凝性气体，提及氯氟烃(CFC)如三氟甲烷，碳氟化合物(FC)，氢氯氟烃(HCFC)，氢氟烃(HFC)如1,1,1,3,3-五氟丙烷(CHF2CH2CF3，HFC-245fa，PFP)，和如例如五氟乙基甲基醚(CF3CF2OCH3，HFE-245mc)等氢氟醚(HFE)等含氟烃类(freons)。
在这些当中，从在模具接触步骤中在20℃～25℃的气氛温度下的填充性优异的观点，1,1,1,3,3-五氟丙烷(23℃下的蒸汽压：0.14MPa，沸点：15℃)、一氟三氯甲烷(23℃下的蒸汽压：0.1056MPa，沸点：24℃)和五氟乙基甲基醚是有利的。此外，从优异的安全性的观点，1,1,1,3,3-五氟丙烷是特别有利的。
冷凝性气体可以单独使用或以其任意的组合使用。另外，这些冷凝性气体也可以与诸如空气、氮气、二氧化碳、氦气或氩气等非冷凝性气体组合使用。从填充性的观点，氦气有利地作为与冷凝性气体组合的非冷凝性气体。氦气可透过模具205。因此，当气氛中的气体(冷凝性气体和氦气)与固化性组合物(A1)和/或(A2)在模具接触步骤中一起填充至模具205上形成的微细图案的凹部中时，冷凝性气体液化，并且氦气透过模具。
<光照射步骤(图2D)>
如图2D中所示，然后其中固化性组合物(A1)和固化性组合物(A2)部分地混合的层透过模具205用光照射。更具体地，填充至模具的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)透过模具205用光照射。填充至模具205的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)由此通过照射的光固化，从而变成具有图案形状的固化膜207。
这里，待照射至填充至模具205的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或固化性组合物(A2)的光206根据固化性组合物(A1)和(A2)的感光波长来选择。具体地，波长为150nm以上且400nm以下的紫外线，X-射线、或电子射线等有利地适宜选择使用。
在这些当中，紫外线特别有利地作为照射光206。该原因是作为固化助剂(光聚合引发剂)商购可得的产品通常是对紫外线具有感光性的化合物。作为用于发射紫外线的光源的实例，提及高压汞灯、超高压汞灯、低压汞灯、深UV灯、碳弧灯、化学灯、金属卤化物灯、氙灯、KrF准分子激光器、ArF准分子激光器、和F2准分子激光器等。然而，超高压汞灯是特别有利的。光源的使用数量可以是单一或多个。另外，可对填充至模具的微细图案中的固化性组合物(A1)和/或(A2)的整个表面或仅对其一部分区域进行光照射。
另外，光照射可对基板上的全部区域间歇地进行多次，或在全部区域中连续地进行。此外，部分区域A可在第一次照射步骤中照射，并且区域A以外的其它区域B在第二次照射步骤中照射。
<脱模步骤(图2E)>
然后将具有图案形状的固化膜207与模具205分离。在该步骤(脱模步骤)中，如图2E中所示，具有图案形状的固化膜207与模具205分离，从而得到自立状态(self-standingstate)的具有变成在图2D中示出的步骤(光照射步骤)中模具205上形成的微细图案的反转图案的图案形状的固化膜207。此外，固化膜甚至残存在具有图案形状的固化膜207的凹凸图案的凹部中。该膜称为残存膜。
此外，当模具接触步骤在冷凝性气体气氛下进行时，冷凝性气体伴随当固化膜207在脱模步骤中与模具205分离时在其中固化膜207与模具205接触的界面处的压力的降低而汽化，由此趋向于显示降低作为用于将固化膜207与模具205分离所必须的力的脱模力的效果。
用于将具有图案形状的固化膜207与模具205分离的方法不特别限定，只要具有图案形状的固化膜207的一部分在分离时不物理破损即可，并且各种条件等也不特别限定。例如，可以通过固定基板201(被加工基板)以移动模具205从而远离基板201，或者通过固定模具205以移动基板201从而远离模具205来进行分离。可选地，可以正好沿相反方向拉动模具205和基板201二者，以将它们彼此分离。
在期望的位置处具有期望的凹凸图案形状(与模具205的凹凸形状相关的图案形状)的固化膜可以通过具有上述的层压步骤1(图2A1、2A2)至脱模步骤(图2E)的一系列步骤(生产过程)来得到。
在根据本实施方案的具有图案形状的膜的生产方法中，在层压步骤1(图2A1、2A2)中将固化性组合物(A1)全部一起层压在基板的大部分表面上，并且包括层压步骤2(图2B1、2B2)至脱模步骤(图2E)的重复单元(轮)可以对相同的基板重复进行多次。另外，层压步骤1(图2A1、2A2)至脱模步骤(图2E)也可以对相同的基板重复进行多次。包括层压步骤1(图2A1、2A2)至脱模步骤(图2E)或层压步骤2(图2B1、2B2)至脱模步骤(图2E)的重复单元(轮)重复多次，由此可以得到在被加工基板的期望的位置处具有多个期望的凹凸图案形状(与模具205的凹凸形状相关的图案形状)的固化膜。
<除去固化膜的一部分的残存膜除去步骤(图3B)>
通过脱模步骤(图2E)得到的固化膜具有特定的图案形状。然而，甚至在除了其中形成该图案形状的区域以外的其它区域中如图3A所示在一些情况下会残存固化膜的一部分(下文中，所述固化膜的一部分称为“残存膜303”)。在这样的情况下，如图3B中所示，位于所得的具有图案形状的固化膜的待除去的区域中的固化膜(残存膜303)用蚀刻气体1等除去，由此可以得到具有期望的凹凸图案形状(与图2C～2E中的模具205的凹凸形状相关的图案形状)且没有残存膜的固化膜图案304。基板301的表面露出。
对残存膜303的除去方法不加以特别限定，并且可以使用任何公知的方法，例如，使用蚀刻气体A(图3B中的305)的干蚀刻。公知的干蚀刻设备可以用于干蚀刻中。蚀刻气体A(图3B中的305)根据进行蚀刻的固化膜的元素组成来适宜地选择。然而，可以使用卤素系气体如CF4、C2F6、C3F8、CCl2F2、CCl4、CBrF3、BCl3、PCl3、SF6或Cl2，含氧原子的气体如O2、CO或CO2，非活性气体如He、N2或Ar，或者H2或NH3气体等。此外，这些气体也可以以组合使用。
<基板加工步骤(图3C)>
利用没有残存膜的固化膜图案304作为抗蚀剂膜，以对表面已在图3B的步骤中露出的基板301的一部分进行干蚀刻。在干蚀刻中，可以使用公知的干蚀刻设备。蚀刻气体B(图3C中的306)根据进行蚀刻的固化膜的元素组成和基板301的元素组成来适宜地选择。然而，可以使用卤素系气体如CF4、C2F6、C3F8、CCl2F2、CCl4、CBrF3、BCl3、PCl3、SF6或Cl2，含氧原子的气体如O2、CO或CO2，非活性气体如He、N2或Ar，或者H2或NH3气体等。此外，这些气体也可以以组合使用。蚀刻气体A(图3B中的305)和蚀刻气体B(图3C中的306)可以彼此相同或不同。
如图2E中所示，存在在具有图案形状的固化膜207中会发生固化性组合物(A1)与固化性组合物(A2)之间的浓度不均一性的可能性。在本发明中，固化性组合物(A1)具有等于或高于固化性组合物(A2)的耐干蚀刻性。因此，甚至在其中固化性组合物(A1)的浓度高的区域中也可以良好地加工基板301，因此可以均一地加工基板301。
除了具有上述层压步骤1(图2A1、2A2)至基板加工步骤(图3C)的一系列步骤(生产过程)之外通过形成电子组件，可以在基板301上形成基于与模具205的凹凸形状相关的图案形状的电路结构。由此可以生产半导体元件等中利用的电路基板。这里涉及的半导体元件的实例包括LSI、系统LSI、DRAM、SDRAM、RDRAM、D-RDRAM和NAND闪存等。另外，该电路基板连接至电路基板的电路控制机构等，由此也可以形成电子器件，如显示器、照相机或医疗器件。
另外，同样也可以通过利用固化产物图案304作为抗蚀剂膜通过干蚀刻加工基板而得到光学组件。
另外，石英基板用作基板201，并且固化产物图案304用作抗蚀剂膜，从而通过干蚀刻加工石英，由此也可以制作石英压印模具的复型(模具复型)。
此外，当制作具有电路的基板或电子组件时，固化产物图案304也可以最后从加工基板除去，但是也可以采用该图案作为组成器件的构件而保留的构造。
(预处理涂布材料和压印抗蚀剂(imprint resist)的套装(set))
上述本发明的另一方面提供压印预处理涂布材料，其通过在基板上形成液膜作为预处理涂层、接着将液滴施加至液膜来促进液滴组分沿基板面方向的铺展。
即，本发明包括压印预处理涂布材料，其通过在基板上形成液膜作为预处理涂层、接着将液滴施加至液膜来促进液滴组分沿基板面方向的铺展，其中压印预处理涂布材料至少包含由以下通式(1)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)：
在通式(1)中，Ar表示可具有取代基的单价芳香族基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，R2表示可具有取代基的(m+n)价烷基，m为2以上的整数，和n为1以上的整数。
另外，本发明包括压印预处理涂布材料，其通过在基板上形成液膜作为预处理涂层、接着将液滴施加至液膜来促进液滴组分沿基板面方向的铺展，其中压印预处理涂布材料至少包含由以下通式(6)表示的化合物作为聚合性化合物(a1)：
在通式(6)中，Ar表示可具有取代基的单价、二价、三价或四价的芳香族基团，X表示单键或有机连接基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，n为整数1、2、3或4。
预处理涂层(pretreatment coating)的表面张力有利地比所施加的液滴的表面张力高。
特别地，溶剂除外的压印预处理涂布材料的表面张力有利地比溶剂除外的压印抗蚀剂的表面张力高。
由此，液滴组分沿基板面方向的铺展通过将液滴施加至液膜得以促进，然后可以实现有利的压印。
特别地，压印抗蚀剂和预处理涂布材料优选作为组合提供。
即，可以通过提供其中溶剂除外的压印预处理涂布材料的表面张力比溶剂除外的压印抗蚀剂的表面张力高的压印抗蚀剂和预处理涂布材料的套装来实现有利的压印。
另外，其中压印预处理涂布材料的表面张力与压印抗蚀剂的表面张力之间的差为1mN/m以上且25mN/m以下的组合是更优选的。
另外，本发明的另一方面提供通过将预处理涂布材料涂布在基板上来进行压印的有利的基板的预处理方法。
另外，本发明包括用于在基板上形成图案的图案形成方法。根据本发明的图案形成方法包括将抗蚀剂离散地滴落在通过预处理涂布材料涂布的基板上的步骤，由此抗蚀剂组分沿基板面方向的铺展得以促进并且压印所需要的时间也会缩短。
[实施例]
下文中将通过实施例更详细地描述本发明。然而，本发明的技术范围不限于下述实施例。此外，如下文中使用的“份”和“％”基于重量，除非特别标注。
(实施例1)
(1)固化性组合物(A1-1)的制备
将下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)配混，并且将该配混物通过0.2μm的超高分子量聚乙烯制的过滤器过滤，从而制备出实施例1的固化性组合物(A1-1)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
苯基乙二醇二丙烯酸酯(PhEDA)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计3重量份
Lucirin TPO(BASF的产品)：3重量份
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c)。
(1-4)组分(d1)：总计33000重量份
丙二醇单甲醚乙酸酯(Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.的产品，简写PGMEA)：33000重量份
(2)固化性组合物(A1-1)的粘度测量
锥板式旋转粘度计RE-85L(由TOKI SANGYO CO.,LTD.制造)用于测量固化性组合物(A1-1)的溶剂组分(d1)除外的组合物在25℃下的粘度。结果，该粘度为23.0mPa·s。
(3)固化性组合物(A1-1)的固化膜的制备和干蚀刻速度的测量
将固化性组合物(A1-1)的溶剂组分(d1)除外的组合物以2μL的量滴落在其上已形成厚度为60nm的粘合促进层作为粘合层的硅晶片上。其后，将厚度为1mm的石英玻璃放于其上，并且固化性组合物(A1-1)的溶剂组分(d1)除外的组合物填充在边长为25mm的正方形区域中。
然后将所得涂膜用从装备有超高压汞灯的紫外光源发出的并且使其通过干涉滤光片的光透过石英玻璃照射200秒。VPF-25C-10-15-31300(由SIGMA KOKI CO.,LTD.制造)用作干涉滤光片。此时，作为照射光的紫外光的波长设定为313±5nm的单一波长光，并且照度设定为1mW/cm2。
光照射后，剥离石英玻璃，从而得到在硅晶片上的平均厚度为3.2μm的固化性组合物(A1-1)的溶剂组分(d1)除外的组合物的固化膜。
由ULVAC制造的高密度等离子体蚀刻设备NE-550通过使用CF4/CHF3作为蚀刻气体并且设定其流量为50sccm/50sccm，用于对(A1-1)的固化膜进行干蚀刻500秒。测量通过干蚀刻减少的膜厚度，由此计算干蚀刻速度(nm/s)。在其中后述的固化性组合物(A2-1)的干蚀刻速度看作100的情况下的相对值为90。此外，干蚀刻速度的值越低意味着耐干蚀刻性越高。
(4)固化性组合物(A2-1)的制备
将下述的组分(a2)、组分(b2)、组分(c2)和组分(d2)配混，并且将所得物通过0.2μm的超高分子量聚乙烯制的过滤器过滤，从而制备出实施例1的固化性组合物(A2-1)。
(4-1)组分(a2)：总计94重量份
丙烯酸异冰片酯(KYOEISHA CHEMICAL Co.,LTD.的产品，商品名：IB-XA)：9重量份
丙烯酸苄酯(OSAKA ORGANIC CHEMICAL INDUSTRY LTD.的产品，商品名：V#160)：38重量份
新戊二醇二丙烯酸酯(KYOEISHA CHEMICAL Co.,LTD.的产品，商品名：NP-A)：47重量份
(4-2)组分(b2)：总计3重量份
Irgacure 369(BASF的产品)：3重量份
(4-3)组分(c2)：总计0重量份
不添加组分(c)。
(4-4)组分(d2)：总计0重量份
不添加组分(d)。
(5)固化性组合物(A2-1)的粘度测量
根据与固化性组合物(A1-1)中相同的方法来测量固化性组合物(A2-1)的粘度。结果，该粘度为3.9mPa·s。
(6)固化性组合物(A2-1)的固化膜的制备和干蚀刻速度的测量
根据与固化性组合物(A1-1)中相同的方法制备固化性组合物(A2-1)的固化膜，以测量干蚀刻速度(nm/s)。该值取作100以评价本发明中的实施例和比较例的组合物的干蚀刻速度。
(7)光学纳米压印处理
旋涂机用于将固化性组合物(A1-1)施涂至硅基板上，由此可以得到厚度为约5～10nm的固化性组合物(A1-1)的膜。
固化性组合物(A2-1)的1pL的液滴可以借由喷墨法离散地配置在固化性组合物(A1-1)的膜上。该液滴的量设定为例如使得固化膜的平均膜厚度为约50nm这样的量。由于固化性组合物(A1-1)的粘度低，因而固化性组合物(A2-1)的液滴的铺展(预铺展)快速。因此，光学纳米压印处理可以以高生产量完成。
将其上已形成微细图案的石英模具压印在其中固化性组合物(A1-1)和固化性组合物(A2-1)部分地混合的层上，然后将该层透过石英模具用光照射。
然后将石英模具与由固化性组合物(A1-1)和固化性组合物(A2-1)形成的固化膜(A3-1)分离。得到了自立状态的具有为石英模具上形成的微细图案的反转图案的图案形状的固化膜(A3-1)。
稍后对固化膜(A3-1)进行干蚀刻步骤。由于固化性组合物(A1-1)具有等于或高于固化性组合物(A2-1)的耐干蚀刻性，因而甚至在对固化性组合物(A2-1)而言最佳的干蚀刻条件下也可以对其中已进行了光学纳米压印处理的区域均一地进行干蚀刻加工。
(实施例2)
(1)固化性组合物(A1-2)的制备
将下述的组分(a1)、组分(b1)、组分(c1)和组分(d1)配混，并且将所得物通过0.2μm的超高分子量聚乙烯制的过滤器过滤，从而制备出实施例2的固化性组合物(A1-2)。
(1-1)组分(a1)：总计100重量份
2-苯基丙-1,3-二基二丙烯酸酯(PhPDA)：100重量份
(1-2)组分(b1)：总计3重量份
Lucirin TPO(BASF的产品)：3重量份
(1-3)组分(c1)：总计0重量份
不添加组分(c)。
(1-4)组分(d1)：总计33000重量份
丙二醇单甲醚乙酸酯(Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.的产品，简写PGMEA)：33000重量份
(2)固化性组合物(A1-2)的粘度测量
根据与固化性组合物(A1-1)中相同的方法测量固化性组合物(A1-2)的溶剂组分(d1)除外的组合物在25℃下的粘度。结果，该粘度为37.7mPa·s。
(3)固化性组合物(A1-2)的固化膜的制备和干蚀刻速度的测量
根据与固化性组合物(A1-1)中相同的方法制备固化性组合物(A1-2)的固化膜，以测量干蚀刻速度(nm/s)。在固化性组合物(A2-1)的干蚀刻速度取作100的情况下的相对值为89。
(4)～(6)关于固化性组合物(A2-2)
与实施例1中相同的组合物用作固化性组合物(A2-2)。
(7)光学纳米压印处理
以与实施例1中相同的方式进行光学纳米压印处理，从而得到自立状态的具有图案形状的固化膜(A3-2)。由于固化性组合物(A1-2)的粘度低，因而固化性组合物(A2-2)的液滴的铺展(预铺展)快速。因此，光学纳米压印处理可以以高生产量完成。
稍后对固化膜(A3-2)进行干蚀刻步骤。由于固化性组合物(A1-2)具有等于或高于固化性组合物(A2-2)的耐干蚀刻性，因而甚至在对固化性组合物(A2-2)而言最佳的干蚀刻条件下也可以对其中已进行了光学纳米压印处理的区域均一地进行干蚀刻加工。
(比较例1)
(1)～(3)关于固化性组合物(A1-0’)
在比较例1中，不使用固化性组合物(A1)。
(4)～(6)固化性组合物(A2-0’)
与实施例1中相同的组合物用作固化性组合物(A2-0’)。
(7)光学纳米压印处理
除了不使用固化性组合物(A1)之外，以与实施例1中相同的方式进行光学纳米压印处理，从而得到自立状态的具有图案形状的固化膜(A3-0’)。固化性组合物(A2-0’)的液滴的铺展(预铺展)相对慢。因此，光学纳米压印处理的生产量低。
稍后对固化膜(A3-0’)进行干蚀刻步骤，并且可以对其中已进行了光学纳米压印处理的区域均一地进行干蚀刻加工。
(实施例和比较例的结论)
实施例1～2和比较例1的组成表和本发明的效果分别共同地在表1和表2以及表3中示出。
[表1]固化性组合物(A1)的组成表(重量份)
*在比较例1中不使用固化性组合物(A1)。
[表2]固化性组合物(A2)的组成表(重量份)
[表3]本发明的效果
在表3中，依据基于比较例1的相对评价来进行预铺展的评价。因此，如果速度快于比较例1中的速度，则将预铺展评价为“快”，而如果速度约等于或慢于比较例1中的速度，则将预铺展评价为“慢”。实施例1～2中的预铺展比比较例1，即不使用固化性组合物(A1)的情况的预铺展快。
在实施例1～2中，干蚀刻加工的均一性良好。
用于实施例1～2中的组分(a1)是耐干蚀刻性高的材料，因而甚至在其中固化性组合物(A1)的浓度高的区域也可以使固化膜的耐干蚀刻性高，由此被加工基板的加工不会造成麻烦，换言之，可以实现均一的加工。
上述表明根据本实施方案的图案形成方法在生产量方面高并且在干蚀刻加工的均一性方面优异。
本申请要求2016年1月25日提交的美国专利申请No.62/286,570和2016年9月12日提交的美国专利申请No.62/393,218的权益，在此通过参考的方式以其整体引入本文中。
附图标记说明
101,201,301 基板
102 固化性组合物
104,204 液滴的铺展方向
105,205 模具
106,206 照射光
107,207,302 具有图案形状的固化膜
108,303 残存膜
202 固化性组合物(A1)
203 固化性组合物(A2)
304 没有残存膜的固化膜图案
305 蚀刻气体A
306 蚀刻气体B
Claims (18)
1.一种图案形成方法，其特征在于，其以下述顺序包括：
步骤(1)：将由至少包含聚合性化合物a1的固化性组合物A1形成的液体层层压在基板的表面上，
步骤(2)：将至少包含聚合性化合物a2的固化性组合物A2的液滴离散地滴落在固化性组合物A1的液体层上，所述固化性组合物A1和所述固化性组合物A2彼此不同，
步骤(3)：将固化性组合物A1和固化性组合物A2部分地混合的层夹持在模具和基板之间，
步骤(4)：通过从模具侧照射光而使两种所述固化性组合物部分地混合的层的被夹持在模具和基板之间的部分一次性固化，和
步骤(5)：将模具与由固化后的固化性组合物形成的层分离，
其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(1)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
在所述通式(1)中，Ar表示可具有取代基的单价芳香族基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，R2表示可具有取代基的m+n价烷基，m为2以上的整数，和n为1以上的整数。
2.根据权利要求1所述的图案形成方法，其中所述步骤(2)为将所述固化性组合物A2的液滴离散地滴落在所述固化性组合物A1的液膜上的步骤。
3.根据权利要求1所述的图案形成方法，其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(2)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
4.根据权利要求1所述的图案形成方法，其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(3)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
5.一种图案形成方法，其特征在于，其以下述顺序包括：
步骤(1)：将由至少包含聚合性化合物a1的固化性组合物A1形成的液体层层压在基板的表面上，
步骤(2)：将至少包含聚合性化合物a2的固化性组合物A2的液滴离散地滴落在固化性组合物A1的液体层上，所述固化性组合物A1和所述固化性组合物A2彼此不同，
步骤(3)：将固化性组合物A1和固化性组合物A2部分地混合的层夹持在模具和基板之间，
步骤(4)：通过从模具侧照射光而使两种所述固化性组合物部分地混合的层的被夹持在模具和基板之间的部分一次性固化，和
步骤(5)：将模具与由固化后的固化性组合物形成的层分离，
其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(6)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
在所述通式(6)中，Ar表示可具有取代基的单价、二价、三价或四价的芳香族基团，X表示单键或有机连接基团，R1表示可具有取代基的烷基或氢原子，n为整数1、2、3或4。
6.根据权利要求5所述的图案形成方法，其中所述步骤(2)为将所述固化性组合物A2的液滴离散地滴落在所述固化性组合物A1的液膜上的步骤。
7.根据权利要求5所述的图案形成方法，其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(7)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
8.根据权利要求5所述的图案形成方法，其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(8)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
9.根据权利要求5所述的图案形成方法，其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(9)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
10.根据权利要求5所述的图案形成方法，其中所述固化性组合物A1至少包含由以下通式(10)表示的化合物作为所述聚合性化合物a1：
11.根据权利要求1或5所述的图案形成方法，其中溶剂除外的所述固化性组合物A1的表面张力比溶剂除外的所述固化性组合物A2的表面张力高。
12.根据权利要求1或5所述的图案形成方法，其中溶剂除外的所述固化性组合物A1的粘度为1mPa·s以上且1000mPa·s以下，并且溶剂除外的所述固化性组合物A2的粘度为1mPa·s以上且12mPa·s以下。
13.根据权利要求1或5所述的图案形成方法，其中所述模具的表面的材质为石英。
14.根据权利要求1或5所述的图案形成方法，其中所述夹持步骤(3)在包含冷凝性气体的气氛下进行。
15.一种加工基板的生产方法，其特征在于，其包括根据权利要求1～14任一项所述的图案形成方法。
16.一种半导体元件的生产方法，其特征在于，其包括根据权利要求1～14任一项所述的图案形成方法。
17.一种光学组件的生产方法，其特征在于，其包括根据权利要求1～14任一项所述的图案形成方法。
18.一种压印模具的生产方法，其特征在于，其包括根据权利要求1～14任一项所述的图案形成方法。
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