CN108602047A - 用于空气质量控制的二氧化碳吸着剂 - Google Patents

用于空气质量控制的二氧化碳吸着剂 Download PDF

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Abstract

在某些实施方案中公开了包含用胺化合物浸渍的多孔载体的二氧化碳和VOC吸着剂。

Description

用于空气质量控制的二氧化碳吸着剂
相关申请交叉引用
本申请要求2016年2月12日提交的美国临时专利申请No.62/294,364和2016年6月24日提交的美国临时专利申请No.62/354,473的优先权权益，通过引用将其全部公开内容结合到本文中。
背景技术
已经开发了CO2吸着剂材料以改进HVAC系统的能量效率。具体而言，HVAC系统使用CO2洗涤器，其结合CO2吸着剂以从再循环的内部空气中吸附CO2，然后通过清洗方法将CO2释放到外部空气中。尽管这类系统与常规HVAC系统相比在节能方面改进，但吸着剂材料未能满足工作能力和热老化稳定性的长期目标。
此外，传统吸着剂材料通常适于一类吸附应用。例如，CO2吸着剂不足以有效除去挥发性有机化合物(VOC)，例如甲醛，且VOC特异性吸着剂不足以有效除去CO2。
公开内容概述
下文显示本公开内容各个方面的简单概述以提供对这类方面的基本理解。该概述不是公开内容的广泛综述。既不意欲确定公开内容的关键或重要元素，也不意欲描述公开内容的特定实施方案的任何范围或者权利要求书的任何范围。唯一的目的是以简化形式显示公开内容的一些概念作为稍后显示的更详细描述的序言。
在本公开内容的一个方面中，制备吸着剂的方法包括制备包含第一胺化合物和反应物的反应溶液，其中反应物包含碳酸酯化合物或酮化合物，且其中第一胺化合物与反应物反应以制备第二胺化合物；和将第二胺化合物浸渍到多孔载体上以产生吸着剂。
在一个实施方案中，反应溶液不含醛(例如甲醛)，且其中反应产物不含醛(例如甲醛)。
在一个实施方案中，第一胺化合物包含第一数目的胺结构部分且第二胺化合物包含比胺结构部分的第一数目更大的第二数目的胺结构部分。在一个实施方案中，胺结构部分的第一数目为1或更大。在一个实施方案中，胺结构部分的第一数目为大于2。在一个实施方案中，胺结构部分的第一数目为大于3。在一个实施方案中，胺结构部分的第一数目为大于4。在一个实施方案中，胺结构部分的第一数目为大于5。
在一个实施方案中，第一胺化合物包含五亚乙基六胺、二乙醇胺、四亚乙基五胺、三亚乙基四胺、四亚乙基四胺、双(2-羟基丙基)胺、N,N’-双(2-羟基乙基)乙二胺、单乙醇胺、二异丙醇胺、烷基胺、甲胺、线性聚乙烯亚胺、支化聚乙烯亚胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、多亚乙基多胺、二亚乙基三胺、N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺或聚乙烯。在一个实施方案中，第一胺化合物包含五亚乙基六胺。
在一个实施方案中，碳酸酯化合物具有式：
其中R1和R2独立地选自氢、卤素、烷酰基、烷基、任选取代烷基、环烷基、任选取代环烷基、烯基、任选取代烯基、环烯基、任选取代环烯基、炔基、任选取代炔基、羟基、芳基、任选取代芳基、芳烷基、(杂环)烷基、(杂芳基)烷基、(氨基)烷基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(酰氨基)烷基、(氰基)烷基、烷氧基烷基和羟烷基。在一个实施方案中，碳酸酯化合物具有式：
其中R1包含CnH2n+1，其中R2包含CmH2m+1，其中n为1-18的整数，且其中m为1-18的整数。
在一个实施方案中，碳酸酯化合物包含碳酸烷基酯。根据权利要求11的方法，其中碳酸烷基酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中的一种或多种。
在一个实施方案中，酮包含以下一种或多种：丙酮、苯偶姻、茚三酮、二苯甲酮、苯偶姻甲基醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙酰乙酸甲酯或乙酰乙酸乙酯。
在一个实施方案中，酮包含丙酮。
在一个实施方案中，第二胺化合物以吸着剂总重量的20％至40％的量存在。
在一个实施方案中，吸着剂的去活化因子为大于85％。在一个实施方案中，吸着剂的去活化因子为大于90％。在一个实施方案中，吸着剂的去活化因子为大于95％。
在一个实施方案中，吸着剂的CO2吸附能力为大于11g/L。在一个实施方案中，吸着剂的CO2吸附能力相对于吸着剂的重量，吸附的CO2重量计算为大于1.0重量％。在一个实施方案中，吸着剂的CO2吸附能力相对于吸着剂的重量，吸附的CO2重量计算为大于1.5重量％。在一个实施方案中，吸着剂的CO2吸附能力相对于吸着剂的重量，吸附的CO2重量计算为大于2.0重量％。在一个实施方案中，吸着剂的CO2吸附能力相对于吸着剂的重量，吸附的CO2重量计算为大于2.2重量％。
在一个实施方案中，多孔载体包含粘土。在一个实施方案中，多孔载体包含以下一种或多种：膨润土、绿坡缕石、高岭土、蒙脱石、球粘土、漂白土、水辉石、坡缕石(palygorskite)、皂石、海泡石、埃洛石(halloysite)、二氧化硅、硫酸钙、沸石、合成沸石、氧化铝、二氧化钛、热解法二氧化硅、活性炭、活性木炭或金属有机骨架。在一个实施方案中，多孔载体包含绿坡缕石。
在一个实施方案中，在用第二胺化合物浸渍以前，多孔载体的表面积为大于50m2/g。
在一个实施方案中，多孔载体的平均孔体积为大于0.2cc/g且小于0.8cc/g。
在一个实施方案中，多孔载体的平均孔体积为大于0.1cc/g且小于3.0cc/g。
在一个实施方案中，多孔载体为具有约0.25mm至约5mm的直径的粒子形式。
在一个实施方案中，载体包含在其上形成的硅基涂层。
在一个实施方案中，该方法进一步包括在浸渍以前在多孔载体上形成硅基涂层。在一个实施方案中，在多孔载体上形成硅基涂层包括将多孔载体用原硅酸四乙酯、胶体二氧化硅或硅酸钠中的一种或多种处理。
在一个实施方案中，该方法进一步包括在浸渍以前将载体煅烧。在一个实施方案中，将多孔载体煅烧包括将多孔载体在400℃至600℃的温度下煅烧。
在本公开内容的另一方面中，吸着剂包含多孔载体；和涂覆在多孔载体上的气体吸附材料，气体吸附材料包含一种或多种多胺，其中吸着剂不含甲醛作为污染物。例如，在一些实施方案中，气体吸附材料根据不含醛(例如甲醛)作为反应产物的方法生产。
在本公开内容的另一方面中，CO2和/或VOC洗涤系统包括安排以接触接收到CO2和/或VOC洗涤系统中的空气的上述吸着剂的任何实施方案。在一个实施方案中，CO2和/或VOC洗涤系统包括具有置于其中的吸着剂并且安排成接触接收到CO2和/或VOC洗涤系统中的空气流的一个或多个过滤筒。
上述吸着剂的任何实施方案都可置于一个或多个过滤筒中。
在本公开内容的另一方面中，聚四氟乙烯空气过滤板包含上述吸着剂的任何实施方案。
在本公开内容的另一方面中，处理空气的方法包括使第一体积的空气流入包含上述吸着剂的任何实施方案的空气处理室，第一体积的空气具有第一CO2浓度，和使吸着剂与第一体积的空气接触，其中第一体积的空气的第二CO2浓度小于或等于接触以后的第一CO2浓度。在一些实施方案中，第一体积的空气包含来自建筑物内部的再循环空气。在一些实施方案中，该方法进一步包括使第二体积的空气流入空气处理室中，第二体积的空气具有第三CO2浓度，和使吸着剂与第二体积的空气接触，其中第二体积的空气的第四CO2浓度大于或等于接触以后空气的第三CO2浓度。在一些实施方案中，第二体积的空气包含来自建筑物外部的空气。
在本公开内容的另一方面中，汽车通风系统包括包含置于组件内的上述吸着剂的任何实施方案的组件(例如过滤器、过滤装置、容器、风道等)。
在本公开内容的另一方面中，飞行器环境控制系统包括包含可置于过滤装置内的上述吸着剂的任何实施方案的过滤装置。
在本公开内容的另一方面中，用于从大气中除去二氧化碳的空气控制系统包括包含可置于过滤装置内的上述吸着剂的任何实施方案的过滤装置。在本公开内容的另一方面中，油漆组合物可包含上述吸着剂的任何实施方案。在本公开内容的另一方面中，食品储存系统可包含上述吸着剂的任何实施方案。
如本文所用，“去活化因子”用作使用热重分析，吸着剂对热老化的稳定性的度量。当评估吸着剂的CO2吸附能力时，去活化因子相当于在吸着剂老化(条件：在N2中在100℃下6小时，其后在空气中在90℃下2小时)以后的CO2吸附能力与初始CO2吸附能力的比。较高的去活化因子表示吸着剂具有较高的老化稳定性。CO2循环的典型吸附/解吸条件如下：吸附30分钟，1000ppm CO2(空气平衡：20％O2和N2平衡)，30℃；解吸30分钟，400ppm CO2(N2平衡)，50℃。在模拟食品储存条件的吸附循环中，CO2浓度可以为至少20％。
如本文所用，术语“吸附剂材料”指可在其结构内粘附气体分子、离子或其它物种(例如从空气中除去CO2)的材料。具体材料包括但不限于粘土、金属有机骨架、活性氧化铝、硅胶、活性炭、分子筛碳、沸石(例如分子筛沸石)、聚合物、树脂和这些组分中的任一种或者其上负载有气体吸附材料的其它(例如本文所述吸着剂的各个实施方案)。某些吸附剂材料可优先或者选择性地粘附特定物种。
如本文所用，术语“吸附能力”指就在具体操作条件(例如温度和压力)下吸附剂材料可吸附的化学物种的量而言的工作能力。当以g/L为单位给出时，吸附能力的单位相当于每升吸着剂吸附的气体的克数。
也如本文所用，术语“活化”指以提高其储存能力的方式处理吸附材料(例如CO2吸着剂粒子)。通常，处理导致将污染物(例如水、非水溶剂、硫化合物和较高级烃)从吸附部位除去以提高材料就其意欲目的的能力。
也如本文所用，术语“粒子”如本文所用指各自具有0.1μm至50mm的最大尺寸的材料的离散部分集合。粒子的形态可以为结晶、半结晶或无定形的。除非另外说明，本文所述粒度范围可以为平均或中值粒度。还应当指出，粒子未必是球形，而是可以是立方体、圆柱体、圆盘或者如本领域技术人员理解的任何其它合适形状。“颗粒”可以为一类粒子。
也如本文所用，在提及吸收剂材料时，术语“整料”指单块材料。单块可以为例如砖块、圆盘或棒的形式并且可包含通道用于提高的气体流动/分布。在某些实施方案中，多个整料可安排在一起以形成所需形状。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“烷基”指包含1-12个碳原子(即C1-12烷基)或指定碳原子数目(即C1烷基如甲基、C2烷基如乙基、C3烷基如丙基或异丙基等)的线性或支化链脂族烃。在一个实施方案中，烷基选自直链C1-10烷基。在另一实施方案中，烷基选自支化链C1-10烷基。在另一实施方案中，烷基选自直链C1-6烷基。在另一实施方案中，烷基选自支化链C1-6烷基。在另一实施方案中，烷基选自直链C1-4烷基。在另一实施方案中，烷基选自支化链C1-4烷基。在另一实施方案中，烷基选自线性或支化链C2-4烷基。非限定性示例C1-10烷基包括甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、仲丁基、叔丁基、异丁基、3-戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基等。非限定性示例C1-4烷基包括甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、仲丁基、叔丁基和异丁基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“任选取代烷基”意指未被取代或者被1、2或3个取代基取代的如上文所定义的烷基，所述取代基独立地选自硝基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、环烷基等。在一个实施方案中，任选取代烷基被两个取代基取代。在另一实施方案中，任选取代烷基被一个取代基取代。非限定性示例任选取代烷基包括-CH2CH2NO2、-CH2CH2CO2H、-CH2CH2SO2CH3、-CH2CH2COPh、-CH2C6H11等。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“环烷基”指包含1-3个具有3-12个碳原子(即C3-12环烷基)或指定碳数目的环的饱和或部分不饱和(含有1或2个双键)环状脂族烃。在一个实施方案中，环烷基具有两个环。在一个实施方案中，环烷基具有一个环。在另一实施方案中，环烷基选自C3-8环烷基。在另一实施方案中，环烷基选自C3-6环烷基。非限定性示例环烷基包括环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、环辛基、降冰片基、十氢化萘、金刚烷基、环己烯基等。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“任选取代环烷基”意指如上文所定义的环烷基未被取代或者被1、2或3个取代基取代，所述取代基独立地选自卤素、硝基、氰基、羟基、氨基、烷基氨基、二烷基氨基、卤代烷基、羟烷基、烷氧基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、酰氨基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、杂环、烷氧基烷基、(氨基)烷基、羟烷基氨基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(氰基)烷基、(酰氨基)烷基、巯基烷基、(杂环)烷基和(杂芳基)烷基。在一个实施方案中，任选取代环烷基被两个取代基取代。在另一实施方案中，任选取代环烷基被一个取代基取代。非限定性示例任选取代环烷基包括：
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“环烯基”指部分不饱和的如上文所定义的环烷基。在一个实施方案中，环烯基具有一个碳-碳双键。在另一实施方案中，环烯基选自C4-8环烯基。示例环烯基包括环戊烯基、环己烯基等。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“任选取代环烯基”意指未被取代或者被1、2或3个取代基取代的如上文所定义的环烯基，所述取代基独立地选自卤素、硝基、氰基、羟基、氨基、烷基氨基、二烷基氨基、卤代烷基、单羟烷基、二羟烷基、烷氧基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、酰氨基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、杂环、烷氧基烷基、(氨基)烷基、羟烷基氨基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(氰基)烷基、(酰氨基)烷基、巯基烷基、(杂环)烷基和(杂芳基)烷基。在一个实施方案中，任选取代环烯基被两个取代基取代。在另一实施方案中，任选取代环烯基被一个取代基取代。在另一实施方案中，环烯基为未被取代的。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“烯基”指包含1、2或3个碳-碳双键的如上文所定义的烷基。在一个实施方案中，烯基选自C2-6烯基。在另一实施方案中，烯基选自C2-4烯基。非限定性示例烯基包括乙烯基、丙烯基、异丙烯基、丁烯基、仲丁烯基、戊烯基和己烯基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分用于本文中的术语“任选取代烯基”意指如上文所定义的烯基未被取代或者被1、2或3个取代基取代，所述取代基独立地选自卤素、硝基、氰基、羟基、氨基、烷基氨基、二烷基氨基、卤代烷基、羟烷基、烷氧基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、酰氨基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基或杂环。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“炔基”指含有1-3个碳-碳三键的如上文所定义的烷基。在一个实施方案中，炔基具有一个碳-碳三键。在一个实施方案中，炔基选自C2-6炔基。在另一实施方案中，炔基选自C2-4炔基。非限定性示例炔基包括乙炔基、丙炔基、丁炔基、2-丁炔基、戊炔基和己炔基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分用于本文中的术语“任选取代炔基”意指如上文所定义的炔基未被取代或者被1、2或3个取代基取代，所述取代基独立地选自卤素、硝基、氰基、羟基、氨基、烷基氨基、二烷基氨基、卤代烷基、羟烷基、烷氧基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、酰氨基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基或杂环。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“卤代烷基”指被一个或多个氟、氯、溴和/或碘原子取代的烷基。在一个实施方案中，烷基被1、2或3个氟和/或氯原子取代。在另一实施方案中，卤代烷基选自C1-4卤代烷基。非限定性示例卤代烷基包括氟甲基、二氟甲基、三氟甲基、五氟乙基、1,1-二氟乙基、2,2-二氟乙基、2,2,2-三氟乙基、3,3,3-三氟丙基、4,4,4-三氟丁基和三氯甲基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“羟烷基”指被一个或多个，例如1、2或3个羟基取代的烷基。在一个实施方案中，羟烷基为单羟烷基，即被一个羟基取代。在另一实施方案中，羟烷基为二羟烷基，即被两个羟基取代。在另一实施方案中，羟烷基选自C1-4羟烷基。非限定性示例羟烷基包括羟甲基、羟乙基、羟丙基和羟丁基，例如1-羟乙基、2-羟乙基、1,2-二羟乙基、2-羟丙基、3-羟丙基、3-羟丁基、4-羟丁基、2-羟基-1-甲基丙基和1,3-二羟基丙-2-基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“烷氧基”指与末端氧原子连接的任选取代烷基、任选取代环烷基、任选取代烯基、任选取代环烯基、任选取代炔基或任选取代炔基。在一个实施方案中，烷氧基选自C1-4烷氧基。在另一实施方案中，烷氧基选自与末端氧原子连接的C1-4烷基，例如甲氧基、乙氧基和叔丁氧基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“烷氧基烷基”指被烷氧基取代的烷基。非限定性示例烷氧基烷基包括甲氧基甲基、甲氧基乙基、甲氧基丙基、甲氧基丁基、乙氧基甲基、乙氧基乙基、乙氧基丙基、乙氧基丁基、丙氧基甲基、异丙氧基甲基、丙氧基乙基、丙氧基丙基、丁氧基甲基、叔丁氧基甲基、异丁氧基甲基、仲丁氧基甲基和戊氧基甲基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“卤代烷氧基”指与末端氧原子连接的卤代烷基。非限定性示例卤代烷氧基包括氟甲氧基、二氟甲氧基、三氟甲氧基和2,2,2-三氟乙氧基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“芳基”指具有6-14个碳原子的单环或二环芳环体系(即C6-14芳基)。非限定性示例芳基包括苯基(缩写为“Ph”)、萘基、菲基、蒽基、茚基、薁基、联苯基、亚联苯基和芴基。在一个实施方案中，芳基选自苯基或萘基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分用于本文中的术语“任选取代芳基”意指如上文所定义的芳基未被取代或者被1-5个取代基取代，所述取代基独立地选自卤素、硝基、氰基、羟基、氨基、烷基氨基、二烷基氨基、卤代烷基、羟烷基、烷氧基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、酰氨基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、杂环、烷氧基烷基、(氨基)烷基、羟烷基氨基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(氰基)烷基、(酰氨基)烷基、巯基烷基、(杂环)烷基或(杂芳基)烷基。在一个实施方案中，任选取代芳基为任选取代苯基。在一个实施方案中，任选取代苯基具有4个取代基。在另一实施方案中，任选取代苯基具有三个取代基。在另一实施方案中，任选取代苯基具有两个取代基。在另一实施方案中，任选取代苯基具有一个取代基。非限定性示例取代芳基包括2-甲基苯基、2-甲氧基苯基、2-氟苯基、2-氯苯基、2-溴苯基、3-甲基苯基、3-甲氧基苯基、3-氟苯基、3-氯苯基、4-甲基苯基、4-乙基苯基、4-甲氧基苯基、4-氟苯基、4-氯苯基、2,6-二-氟苯基、2,6-二-氯苯基、2-甲基、3-甲氧基苯基、2-乙基、3-甲氧基苯基、3,4-二-甲氧基苯基、3,5-二-氟苯基3,5-二-甲基苯基、3,5-二甲氧基、4-甲基苯基、2-氟-3-氯苯基和3-氯-4-氟苯基。术语任选取代芳基意指包括具有稠合的任选取代环烷基和稠合的任选取代杂环的基团。实例包括：
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“芳氧基”指与末端氧原子连接的任选取代芳基。非限定性示例芳氧基为PhO-。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“芳烷氧基”指与末端氧原子连接的芳烷基。非限定性示例芳烷氧基为PhCH2O-。
也如本文所用，术语“杂芳基”或“杂芳族”指具有5-14个环原子(即C5-14杂芳基)和1、2、3或4个独立地选自氧、氮和硫的杂原子的单环和二环芳环。在一个实施方案中，杂芳基具有三个杂原子。在另一实施方案中，杂芳基具有2个杂原子。在另一实施方案中，杂芳基具有一个杂原子。在一个实施方案中，杂芳基为C5杂芳基。在另一实施方案中，杂芳基为C6杂芳基。非限定性示例杂芳基包括噻吩基、苯并[b]噻吩基、萘并[2,3-b]噻吩基、噻蒽基、呋喃基、苯并呋喃基、吡喃基、异苯并呋喃基、苯并嗪酮基、苯并吡喃基、呫吨基、2H-吡咯基、吡咯基、咪唑基、吡唑基、吡啶基、吡嗪基、嘧啶基、哒嗪基、异吲哚基、3H-吲哚基、吲哚基、吲唑基、嘌呤基、异喹啉基、喹啉基、酞嗪基、萘啶基、噌啉基、喹唑啉基、蝶啶基、4aH-咔唑基、咔唑基、β-咔啉基、菲啶基、吖啶基、嘧啶基、菲咯林基、吩嗪基、噻唑基、异噻唑基、吩噻唑基、异唑基、呋咱基和吩嗪基。在一个实施方案中，杂芳基选自噻吩基(例如噻吩-2-基和噻吩-3-基)、呋喃基(例如2-呋喃基和3-呋喃基)、吡咯基(例如1H-吡咯-2-基和1H-吡咯-3-基)、咪唑基(例如2H-咪唑-2-基和2H-咪唑-4-基)、吡唑基(例如1H-吡唑-3-基、1H-吡唑-4-基和1H-吡唑-5-基)、吡啶基(例如吡啶-2-基、吡啶-3-基和吡啶-4-基)、嘧啶基(例如嘧啶-2-基、嘧啶-4-基、嘧啶-5-基和嘧啶-5-基)、噻唑基(例如噻唑-2-基、噻唑-4-基和噻唑-5-基)、异噻唑基(例如异噻唑-3-基、异噻唑-4-基和异噻唑-5-基)、唑基(例如唑-2-基、唑-4-基和唑-5-基)和异唑基(例如异唑-3-基、异唑-4-基和异唑-5-基)。术语“杂芳基”还意指包括可能的N-氧化物。示例的N-氧化物包括吡啶基N-氧化物等。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“任选取代杂芳基”意指如上文所定义的杂芳基未被取代或者被1-4个取代基，例如1或2个取代基取代，所述取代基独立地选自卤素、硝基、氰基、羟基、氨基、烷基氨基、二烷基氨基、卤代烷基、羟烷基、烷氧基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、酰氨基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、杂环、烷氧基烷基、(氨基)烷基、羟烷基氨基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(氰基)烷基、(酰氨基)烷基、巯基烷基、(杂环)烷基和(杂芳基)烷基。在一个实施方案中，任选取代杂芳基具有一个取代基。在一个实施方案中，任选取代为任选取代的吡啶基，即2-、3-或4-吡啶基。任何有效碳或氮原子可以被取代。在另一实施方案中，任选取代杂芳基为任选取代的吲哚。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“杂环”或“杂环的”指包含1、2或3个具有3-14个环成员(即3-14元杂环)和至少一个杂原子的环的饱和和部分不饱和(例如包含一个或两个双键)环状基团。各个杂原子独立地选自氧、硫，包括亚砜和砜，和/或氮原子，其可以为季铵化的。术语“杂环”意指环脲基，例如2-咪唑啉酮，和环酰胺基团，例如β-内酰胺、γ-内酰胺、δ-内酰胺和ε-内酰胺。术语“杂环”还意指包括具有稠合的任选取代芳基的基团，例如吲哚啉基。在一个实施方案中，杂环基团选自包含1个环和1或2个氧和/或氮原子的5或6元环基团。杂环可任选通过碳或氮原子与分子的其余部分连接。非限定性示例杂环基团包括2-咪唑啉酮、哌啶基、吗啉基、哌嗪基、吡咯烷基和吲哚啉基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分用于本文中的术语“任选取代杂环”意指如上文所定义的杂环未被取代或者被1-4个取代基取代，所述取代基独立地选自卤素、硝基、氰基、羟基、氨基、烷基氨基、二烷基氨基、卤代烷基、羟烷基、烷氧基、卤代烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、酰氨基、磺酰氨基、烷基羰基、芳基羰基、烷基磺酰基、芳基磺酰基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、环烷基、烯基、炔基、芳基、杂芳基、杂环、烷氧基烷基、(氨基)烷基、羟烷基氨基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(氰基)烷基、(酰氨基)烷基、巯基烷基、(杂环)烷基、(杂芳基)烷基等。取代可在任何有效碳或氮原子上进行，并且可形成螺环。非限定性示例任选取代杂环基团包括：
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“氨基”指-NH2。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“烷基氨基”指-NHR15，其中R15为烷基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“二烷基氨基”指-NR16aR16b，其中R16a和R16b各自独立地为烷基或R16a和R16b一起形成3-8元任选取代杂环。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“羟烷基氨基”指-NHR17，其中R17为羟烷基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“(氨基)烷基”指被氨基取代的烷基。非限定性示例氨基烷基包括-CH2CH2NH2、-CH2CH2CH2NH2、-CH2CH2CH2CH2NH2等。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“(烷基氨基)烷基”指被烷基氨基取代的烷基。非限定性示例(烷基氨基)烷基为–CH2CH2N(H)CH3。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“(二烷基氨基)烷基”指被二烷基氨基取代的烷基。非限定性示例(二烷基氨基)烷基为-CH2CH2N(CH3)2。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“(氰基)烷基”指被一个或多个氰基如-CN基团取代的烷基。非限定性示例(氰基)烷基包括-CH2CH2CN、-CH2CH2CH2CN和-CH2CH2CH2CH2CN。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“酰氨基”指式-C(＝O)NR24aR24b的基团，其中R24a和R24b各自独立地为氢、任选取代烷基、任选取代芳基或任选取代杂芳基，或者R24a和R24b与它们连接的氮一起形成3-8元杂环基团。在一个实施方案中，R24a和R24b各自独立地为氢或任选取代烷基。非限定性示例酰氨基包括-CONH2、-CON(H)CH3、-CON(CH3)2和-CON(H)Ph。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“(酰氨基)烷基”指具有酰氨基的烷基。非限定性示例(酰氨基)烷基包括-CH2CONH2、-C(H)CH3-CONH2和-CH2CON(H)CH3。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“磺酰氨基”指式-SO2NR23aR23b的基团，其中R23a和R23b各自独立地为氢、任选取代烷基或任选取代芳基，或者R23a和R23b与它们连接的氮一起形成3-8元杂环基团。非限定性示例磺酰氨基包括-SO2NH2、-SO2N(H)CH3和-SO2N(H)Ph。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“烷基羰基”指被烷基取代的羰基，即-C(＝O)-。非限定性示例烷基羰基为-COCH3。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“芳基羰基”指被任选取代芳基取代的羰基，即-C(＝O)-。非限定性示例芳基羰基为-COPh。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“烷基磺酰基”指被任何上述任选取代烷基取代的磺酰基，即-SO2-。非限定性示例烷基磺酰基为-SO2CH3。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“芳基磺酰基”指被任何上述任选取代芳基取代的磺酰基，即-SO2-。非限定性示例芳基磺酰基为-SO2Ph。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“巯基烷基”指被–SH基团取代的任何上述烷基。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“羧基”指式-COOH的基团。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“羧烷基”指被-COOH取代的任何上述烷基。非限定性示例羧烷基为-CH2CO2H。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“芳烷基”指被1、2或3个任选取代芳基取代的烷基。在一个实施方案中，芳烷基为被一个任选取代芳基取代的C1-4烷基。非限定性示例芳烷基包括苄基、苯乙基、-CHPh2和-CH(4-FPh)2。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“脲基”指式-NR22aC(＝O)NR22bR22c的基团，其中R22a为氢、烷基或任选取代芳基，且R22b和R22c各自独立地为氢、烷基或任选取代芳基，或者R22b和R22c与它们连接氮一起形成4-8元杂环基团。非限定性示例脲基包括-NHC(C＝O)NH2和-NHC(C＝O)NHCH3。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“胍基”指式-NR25aC(＝NR26)NR25bR25c的基团，其中R25a、R25b和R25c各自独立地为氢、烷基或任选取代芳基，且R26为氢、烷基、氰基、烷基磺酰基、烷基羰基、酰氨基或磺酰氨基。非限定性示例胍基包括-NHC(C＝NH)NH2、-NHC(C＝NCN)NH2、-NHC(C＝NH)NHCH3等。
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“(杂环)烷基”指被1、2或3个任选取代杂环基团取代的烷基。在一个实施方案中，(杂环)烷基为被一个任选取代杂环基团取代的(C1-4)烷基。非限定性示例(杂环)烷基包括：
也如本文所用，如本身或者作为另一基团的一部分使用的术语“(杂芳基)烷基”指被1、2或3个任选取代杂芳基取代的烷基。在一个实施方案中，(杂芳基)烷基为被1个任选取代杂芳基取代的(C1-4)烷基。非限定性示例(杂芳基)烷基包括：
也如本文所用，如关于测量的量使用的术语“约”指如进行测量以及执行与测量目的和测量设备的精确性相称的关注水平的技术人员所预期的该测量量的正常变化。
附图简述
在附图的图中举例且不限制地阐述本公开内容，其中：
图1描述根据本公开内容的一个实施方案的说明性空气流系统；
图2描述根据本公开内容的另一实施方案的说明性空气流系统；
图3为阐述根据本公开内容的一个实施方案生产CO2吸着剂的方法的流程图；
图4为阐述根据本公开内容的一个实施方案生产CO2吸着剂的另一方法的流程图；
图5为阐述根据本公开内容的一个实施方案生产CO2吸着剂的另一方法的流程图；
图6为比较对比例与根据本公开内容的一个实施方案生产的吸着剂的甲醛吸附的图；和
图7为显示根据本公开内容的一个实施方案生产的吸着剂的乙醛吸附的图。
具体实施方式
本文所述实施方案涉及用于吸附二氧化碳和/或挥发性有机化合物(VOC)(例如甲醛)的吸着剂。吸着剂可结合到加热、通风和空气调节(HVAC)系统中，其调整吸着剂的高吸附能力和耐久性以降低商业办公楼中的能量消耗。在HVAC系统的CO2洗涤器单元中使用固体CO2吸着剂容许通风频率降低，从而通过用室外空气稀释而降低室内CO2浓度水平，因此降低能量消耗。吸着剂可甚至在高湿度条件下同时吸附CO2和VOC，例如甲醛。
使用本文所述吸着剂的其它系统包括居住和商业建筑中的空气净化系统、汽车座舱空气HVAC系统、汽车座舱空气净化器，和用于净化飞行器座舱空气的环境控制系统。在某些实施方案中，本文所述吸附剂可结合到油漆中，并且能够将甲醛从油漆施涂的密闭房间里吸附出来。在某些实施方案中，本文所述吸附剂可结合到食品储存系统，例如包装或货物集装箱中。
本公开内容的某些实施方案涉及具有高CO2吸附能力、针对重复使用的高稳定性(热/老化稳定性)和高耐磨性的CO2吸着剂。CO2的吸附在典型室内空气条件(例如在1000ppmCO2下，20℃至30℃)下进行，且解吸在热气候区如Texas中的典型室外空气条件(例如在400ppm CO2下，40℃至50℃)下进行。说明性吸着剂包含一种或多种充当活性气体吸附组分的胺化合物和用作胺化合物的高表面积载体的多孔载体。在一些实施方案中，吸着剂包含提供高吸附效率的多胺以及用于胺负载的具有高孔体积和表面积的多孔材料。在一些实施方案中，由于在结合到空气过滤系统中时的较小压降和处理容易性，使用颗粒。多胺容许吸着剂在较高的温度(例如高达90℃)下再生。
尽管吸着剂在整个本申请中通常称为“CO2吸着剂”，除非另外说明，应当理解这类吸着剂还能够吸附其它化合物，例如VOC。
本公开内容的某些实施方案涉及由胺化合物如五亚乙基六胺与碳酸二甲酯反应制备多胺的方法。这类实施方案为使用甲醛的合成方法的改进。优点包括从吸着剂中除去甲醛污染物和较高的CO2吸附能力。多胺可浸渍到多孔载体如二氧化硅粉末上。也可使用其它多孔载体，例如粘土载体。
在一些实施方案中，多孔载体可具有在其上形成的硅基涂层。如本文所用，术语“硅基涂层”指包含硅，例如二氧化硅、胶体二氧化硅或硅酸钠的涂层。
图1-2描述根据本公开内容的一个实施方案的说明性空气流系统100。系统100包括CO2洗涤器单元104和作为建筑物102的一部分安装的HVAC系统106。如图1所示，CO2洗涤器单元104和HVAC系统106彼此以及与建筑物102的内部空间流体结合使得建立再循环空气流动路径108。当CO2在建筑物102的内部空间内聚集时，内部空气再循环通过CO2洗涤器单元104以使用CO2吸着剂吸附过量的CO2。处理的空气然后通过HVAC系统106，其进一步过滤(例如以除去粉尘和其它颗粒物)并且可在再循环返回建筑物102中以前可加热或冷却。
如图2所示，CO2洗涤器单元104可使用清洗方法以从CO2吸着剂中清除吸附的CO2。在某些实施方案中，建立清洗空气流动路径110以吸收具有低CO2浓度的外部(外侧)空气。CO2洗涤器可向CO2吸着剂应用热(例如使用加热元件)以促进吸附的CO2解吸到清洗空气流动路径110中以及外部环境中。在一些实施方案中，CO2洗涤器可单独地或者与向CO2吸着剂应用热组合地利用热外部空气(例如40℃至50℃空气)。在一些实施方案中，在任何给定时间仅建立空气流动路径108和110中的一个。在一些实施方案中，可进行清洗方法，同时再循环空气仍然是流动的。例如，CO2洗涤器单元104可使由建筑物102接收的再循环空气转向，使得它流入HVAC系统106中而不接触吸着剂，同时清洗空气流动路径110用于使吸着剂再生(例如CO2解吸)。在一些实施方案中，CO2洗涤器单元104可包括多种吸着剂，并且可限定多个空气流动路径。例如，CO2洗涤器单元104可通过第一吸着剂处理再循环空气的CO2，同时使与再循环空气分离的第二吸着剂再生。当第二吸着剂再生时，它可与再循环空气以及第一吸着剂接触。第一吸着剂稍后可与再循环空气分离以通过清洗方法再生。
CO2吸着剂可以为颗粒的形式，例如球形团粒、正方体团粒、圆盘、压出物、珠粒、粉末或者任何其它合适的形状。在一些实施方案中，颗粒的平均粒度为约0.25mm至约5mm。在一些实施方案中，平均粒度为0.25mm至2.4mm。在一些实施方案中，可使用其它粒度。在一些实施方案中，颗粒可载入圆筒中，其可随后载入/堆叠在CO2洗涤器单元内。在一些实施方案中，吸着剂可以为吸着剂洗涂(washcoated)于其上(例如多胺浸渍粉末或二氧化硅粉末的洗涂层(washcoat))的多孔陶瓷蜂窝、金属蜂窝或聚合物泡沫的形式。
应当指出，该系统可适于其它空气净化应用。例如，吸着剂可结合到飞行器或汽车座舱的环境控制系统中。
图3为阐述根据本公开内容的一个实施方案生产CO2吸着剂的方法300的流程图。图3在区块302处开始，在那里制备反应溶液。反应溶液包含第一胺化合物和反应物，其反应以形成第二胺化合物(例如多胺)。在某些实施方案中，反应溶液不含醛(例如甲醛)使得第二胺化合物在无醛反应中合成。
第一胺化合物包括第一数目的胺结构部分，其可包括伯、仲或叔胺中的一种或多种。例如，第一胺化合物可包含以下一种或多种：五亚乙基六胺、二乙醇胺、四亚乙基五胺、三亚乙基四胺、四亚乙基五胺、双(2-羟基丙基)胺、N,N’-双(2-羟基乙基)乙二胺、单乙醇胺、二异丙醇胺、烷基胺、甲胺、线性聚乙烯亚胺、支化聚乙烯亚胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺或聚乙烯，预期这类胺的任何组合。如本文所用，术语“化合物”指一种或多种独特化学结构的分子。例如，具有第一胺化合物的溶液可包含第一浓度的第一胺化合物。也如本文所用，术语“多胺”指具有多于一个胺结构部分的化合物。
其它胺化合物包括但不限于三亚乙基四胺、四亚乙基五胺、双(2-羟基丙基)胺、N,N’-双(2-羟基乙基)乙二胺、单乙醇胺、二异丙醇胺、烷基胺、甲胺、聚乙烯亚胺(支化或线性)、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺和聚乙烯。
在某些实施方案中，反应物包含碳酸酯化合物或酮化合物。在一个实施方案中，碳酸酯化合物具有式：
其中R1和R2独立地选自氢、卤素、烷酰基、烷基、任选取代烷基、环烷基、任选取代环烷基、烯基、任选取代烯基、环烯基、任选取代环烯基、炔基、任选取代炔基、羟基、芳基、任选取代芳基、芳烷基、(杂环)烷基、(杂芳基)烷基、(氨基)烷基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(酰氨基)烷基、(氰基)烷基、烷氧基烷基和羟烷基。在某些实施方案中，R1包含CnH2n+1，其中R2包含CmH2m+1，其中n为1-18的整数，且其中m为1-18的整数。在某些实施方案中，反应物为碳酸烷基酯，其可包含碳酸二甲酯、碳酸二乙酯或另一碳酸烷基酯中的一种或多种。
在某些实施方案中，反应物包含酮。酮可包含丙酮、苯偶姻、茚三酮、二苯甲酮、苯偶姻甲基醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙酰乙酸甲酯或乙酰乙酸乙酯中的一种或多种。在某些实施方案中，反应物包含碳酸酯和酮。
在区块304处，提供多孔载体(例如多个多孔粒子)。多孔载体可用作用于用气体吸附材料如多胺浸渍的高表面积多孔载体。在某些实施方案中，多孔载体包括粘土粒子(例如膨润土、绿坡缕石、高岭土、蒙脱石、球粘土、漂白土、水辉石、坡缕石、皂石、海泡石、埃洛石、其它粘土材料或其组合)。在某些实施方案中，多孔载体包括二氧化硅、硫酸钙、沸石、合成沸石、氧化铝、二氧化钛、热解法二氧化硅、活性炭、活性木炭、金属有机骨架、其它类型的多孔材料或其组合。
在某些实施方案中，多孔载体包括多个多孔粒子，例如颗粒。在某些实施方案中，粒子/颗粒的平均粒度为约0.25mm至约5mm。在某些实施方案中，平均粒度为约0.25mm至约2.4mm。
在某些实施方案中，多孔载体包括多个粉末形式的多孔粒子。在某些实施方案中，粒子/粉末的平均粒度为约1.0μm至约100μm。在某些实施方案中，平均粒度为约5.0μm至约50μm。
在某些实施方案中，在用多胺浸渍以前，多孔载体的表面积(例如朗缪尔表面积)为大于10m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于50m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于100m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于10m2/g且小于5000m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于25m2/g且小于1000m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于50m2/g且小于500m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于75m2/g且小于300m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于100m2/g且小于120m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于200m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于200m2/g且小于500m2/g。在某些实施方案中，所述表面积为大于200m2/g且小于400m2/g。在某些实施方案中，之前表面积为大于200m2/g且小于300m2/g。在某些实施方案中，在将硅基涂层施涂于多孔载体上以后，载体的表面积提高至少5％、至少10％、至少20％、至少30％、5％至40％、10％至40％或20％至40％。
多孔载体的表面积可通过Brunauer-Emmett-Teller(BET)方法根据DIN ISO9277:2003-05(DIN 66131的修订版)测定。比表面积在0.05-0.3p/p0的相对压力范围内通过多点BET测量测定。
在某些实施方案中，多孔载体的平均孔体积(例如Barrett-Joyner-Halenda(BJH)孔体积)为大于0.1mL/g且小于3.0mL/g。在某些实施方案中，平均孔体积为大于0.2mL/g且小于2.0mL/g。在某些实施方案中，平均孔体积为大于0.5mL/g且小于1.5mL/g。在某些实施方案中，平均孔体积为大于0.8mL/g且小于1.2mL/g。在某些实施方案中，在将硅基涂层施涂于多孔载体上以后，载体的平均孔体积降低至多7％、至多10％、至多15％、至多20％、至多25％、5％至10％、5％至20％或5％至25％。
在某些实施方案中，多孔载体的平均孔半径(例如BET孔半径)为大于10埃且小于300埃。在某些实施方案中，平均孔半径为大于15埃且小于250埃。在某些实施方案中，平均孔半径为大于20埃且小于200埃。在某些实施方案中，平均孔半径为大于50埃且小于200埃。在某些实施方案中，平均孔半径为大于100埃且小于200埃。在某些实施方案中，平均孔半径为大于120埃且小于200埃。在某些实施方案中，在将硅基涂层施涂于多孔载体上以后，载体的平均孔半径降低至多10％、至多15％、至多20％、10％至30％、15％至25％、10％至20％或20％至30％。
为提高本公开内容的实施方案中所用多孔载体的能力，可将多孔载体活化。活化可包括使多孔载体(例如粒子)经受各种条件，包括但不限于环境温度、真空、惰性气流或其任何组合足够的时间以将多孔粒子活化。在一些实施方案中，多孔载体可通过煅烧活化。在某些实施方案中，活化可在将载体用硅基涂层涂覆以前、在将载体用硅基涂层涂覆以后和/或在用胺化合物浸渍以后进行。
在某些实施方案中，活化包括从吸附部位除去水分子。在其它实施方案中，活化包括从吸附部位除去来自多孔载体制造的残留的非水溶剂分子。在又另外的实施方案中，活化包括从吸附部位除去硫化合物或较高级烃。在活化方法中使用惰性气体清洗的实施方案中，还预期随后的溶剂回收步骤。在某些实施方案中，污染物(例如水、非水溶剂、硫化合物或较高级烃)在分子水平从多孔载体中除去。
在某些实施方案中，在用气体吸附材料浸渍以前(例如在形成硅基涂层以前和/或以后)将多孔载体煅烧。在某些实施方案中，煅烧可在400℃至600℃，在其它实施方案中，540℃至580℃，或者在其它实施方案中，100℃至150℃的温度下进行。
在一些实施方案中，硅基涂层在多孔载体上形成以形成多孔载体(例如二氧化硅涂覆载体)。在某些实施方案中，将多孔载体用包含原硅酸四乙酯(TEOS)的水溶液处理。在某些实施方案中，将多孔载体在50℃至70℃(例如60℃)的温度下用TEOS培育1小时至3小时。在其它实施方案中，可将多孔载体用其它材料，例如胶体二氧化硅或硅酸钠处理。硅基涂层可在各种条件(包括但不限于环境温度、真空、惰性气流或其任何组合)下形成。
在区块306处，将第二胺化合物浸渍到多孔载体上以形成吸着剂，例如通过将包含第二胺化合物的溶液与多孔载体混合。在一些实施方案中，在形成第二胺化合物以后将反应溶液与多孔载体混合。多孔载体可变得被第二胺化合物浸渍(例如借助初始润湿(incipient wetness)浸渍)。浸渍可在各种条件，包括但不限于环境温度、不同大气条件(例如在空气下、在氮气气氛下、在真空下或者在低压氮气气氛下)、惰性气流或其任何组合下进行。
在区块308处，将吸着剂干燥。在区块310处，使吸着剂与一定体积的空气接触并且适于从该体积的空气中吸附气体。在一些实施方案中，所述气体为CO2。在一些实施方案中，除CO2外或者代替CO2，还可吸附其它气体(例如挥发性有机化合物)。
在某些实施方案中，在干燥以后，浸渍到多孔载体上的一种或多种胺化合物的重量百分数为吸着剂总重量的20％至60％、吸着剂总重量的30％至50％或者吸着剂总重量的38％至45％。在某些实施方案中，有机内容物(包括胺化合物和其它添加剂)的重量百分数为吸着剂总重量的20％至60％、吸着剂总重量的30％至50％或者吸着剂总重量的38％至45％，且多孔载体的重量百分数为吸着剂总重量的40％至80％、吸着剂总重量的50％至70％或者吸着剂总重量的55％至62％。
在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于45℃且小于55℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于20g/L。在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于45℃且小于55℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于15g/L。在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于45℃且小于55℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于10g/L。在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于45℃且小于55℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于5g/L。
在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于60℃且小于70℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于40g/L。在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于60℃且小于70℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于30g/L。在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于60℃且小于70℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于20g/L。在一些实施方案中，当吸着剂保持在大于20℃且小于40℃的温度下(CO2的吸附)且然后吸着剂保持在大于60℃且小于70℃的温度下(CO2的解吸)时，吸着剂的CO2吸附能力为大于10g/L。
在一些实施方案中，当以吸附的CO2重量相对于吸着剂的重量计算时，吸着剂的CO2吸附能力为大于0.7重量％、大于0.8重量％、大于0.9重量％、大于1.0重量％、大于1.1重量％、大于1.2重量％、大于1.3重量％、大于1.4重量％、1.5重量％、大于1.6重量％、大于1.7重量％、大于1.8重量％、大于1.9重量％、大于2.0重量％、大于2.1重量％、大于2.2重量％、大于2.3重量％、大于2.4重量％或大于2.5重量％。
图4为阐述根据本公开内容的一个实施方案生产CO2吸着剂的另一方法400的流程图。图4以区块402开始，在那里制备反应溶液。反应溶液可以以关于区块302所述的类似方式制备。
在区块404处，提供多孔载体。多孔载体可包含粉末。例如，粉末可以为二氧化硅粉末。在某些实施方案中，粉末的平均粒度为约1.0μm至约100μm或者约5.0μm至约50μm。
在区块406处，将第二胺化合物浸渍到粉末上，例如以关于区块306所述的类似方式。
在区块408处，吸着剂通过由被第二胺化合物浸渍的粉末生产颗粒而形成。在某些实施方案中，吸着剂通过将粉末装入用于无压聚集(包括圆盘造粒机、滚筒、针式混合机、桨式混合机等)或者用于压力聚集(包括压实机、压块机等)的设备中而形成。
区块410和412可分别以如关于区块308和310所述的类似方式进行。
图5为阐述根据本公开内容的一个实施方案生产CO2吸着剂的另一方法500的流程图。图5以区块502开始，在那里制备反应溶液，所述反应溶液包含各种组分，包括多孔载体(例如粉末)、第一胺化合物和反应物，这导致形成第二胺化合物以及第二胺化合物浸渍到多孔载体上。反应溶液可以以与关于区块302所述的类似方式制备，不同的是反应可在多孔载体(例如粉末)的存在下形成。例如，可将多孔载体同时与第一胺化合物和反应物混合，或者可将一种或多种组分连续或并行地装入反应容积中。在一个实施方案中，反应物可与第一胺化合物混合，其后将多孔载体装入反应溶液中。在另一实施方案中，第一胺化合物可与多孔载体混合，其后加入反应物。
在区块504处，吸着剂通过由被第二胺化合物浸渍的粉末制备颗粒而形成，例如以关于区块408所述的类似方式。在一些实施方案中，区块504和502可同时进行。
区块506和508可分别以关于区块308和310所述的类似方式进行。
在某些实施方案中，根据方法300、400或500中任一种形成的所得吸着剂具有约0.25mm至约5.0mm的平均粒度；5m2/g至100m2/g的BET平均表面积；0.1cc/g至1.0cc/g的BJH平均孔体积；和100埃至300埃的BET平均孔半径。浸渍到多孔载体上的一种或多种胺化合物的重量百分数为吸着剂总重量的20％至60％。
应当指出，方法300、400和500的区块不是限定性的，并且在一些实施方案中，可执行它们各自方法的一些或所有区块。在一些实施方案中，一个或多个区块可基本同时进行。一些区块可完全省去或重复。
说明性实施例
描述以下实施例以帮助理解公开内容，并且当然应当不理解为具体限制本文所述和主张的实施方案。实施方案的这类变化，包括在本领域技术人员的预见范围内的现在已知或稍后开发的所有等效物的取代以及配制剂的变化或实验设计中的微小变化应当认为落入结合到本文中的实施方案的范围。
实施例1:多胺合成
多胺批料如下合成。五亚乙基六胺(PEHA)溶液通过将50g(0.22摩尔)PEHA放入具有75g去离子水的1L容器中而制备。反应溶液然后通过用磁力搅拌器搅拌PEHA溶液，同时加入9.9g(0.11摩尔)、19.8g(0.22摩尔)、39.6g(0.44摩尔)或59.4g(0.66摩尔)碳酸二甲酯(DMC)而制备，以分别获得具有1:05、1:1、1:2或1:3摩尔比的溶液。对于各个溶液，在70℃下进行混合3小时以促进反应。
多胺批料还用PEHA和碳酸二乙酯(DEC)合成。PEHA溶液通过将50g(0.22摩尔)PEHA放入具有75g去离子水的1L容器中，然后在不同的反应中与26g(0.22摩尔)、52g(0.44摩尔)或78g(0.66摩尔)DEC反应以分别实现1:1、1:2或1:3摩尔比批料而制备。其它反应条件与以上PEHA和DMC反应的那些相同。
多胺批料还用N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺和DMC或DEC合成。N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺溶液通过将50g(0.29摩尔)N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺放入具有75g去离子水的1L容器中，然后在不同的反应中与26g(0.29摩尔)DMC或64g(0.54摩尔)DEC反应以分别实现1:1或1:2摩尔比批料而制备。其它反应条件与以上PEHA和DMC或DEC的那些相同。
尽管该实施例涉及PEHA和N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺与DMC和DEC反应，预期本文所述实施方案与通过其它反应，例如胺化合物与其它类型的碳酸酯之间的反应制备的多胺相容。
实施例2：吸着剂制备(粉末)
二氧化硅粉末在以下实施例中用作多孔载体。二氧化硅粉末的平均粒度为约1μm至约20μm。二氧化硅粉末的BET平均表面积为150m2/g至200m2/g。二氧化硅粉末的BJH平均孔体积为0.8cc/g至1.2cc/g。二氧化硅粉末的BET平均孔半径为120埃至200埃。
胺浸渍和造粒通过将多胺溶液倒在二氧化硅粉末床上而进行。将所得淤浆干燥，并将干燥的膜饼压碎至0.5mm至2.4mm的粒度范围。在浸渍以前，将二氧化硅粉末和胺化合物溶液在60℃下预热15-30分钟以改进胺化合物在二氧化硅粉末的孔结构中的分散。在浸渍以后，将混合物在N2气氛下在60℃下干燥2-3小时。
实施例3：吸着剂制备(颗粒)
胺浸渍和造粒通过将二氧化硅粉末装入圆盘造粒机中并注入多胺溶液，同时使圆盘旋转直至形成湿颗粒而进行。在造粒以后，将颗粒在N2气氛下在60℃下干燥2-3小时。
形成具有约0.5mm至约2.4mm的平均粒度的所得颗粒。颗粒的BET平均表面积为10m2/g至20m2/g。颗粒的BJH平均孔体积为0.1cc/g至.2cc/g。BET平均孔半径为200埃至300埃。
实施例4：吸附评估
将吸着剂颗粒放入填充床反应器中用于CO2吸附能力测量。CO2吸附对于具有1000ppm的CO2浓度和0体积％水(以模拟室内空气条件)的0.1m/s(米/秒)空气流在25℃下经60分钟测量。解吸对于具有400ppm的CO2浓度和1体积％水(以模拟室外空气条件)的0.2m/s(米/秒)空气流在50℃下经30分钟测量。CO2吸着剂的性能通过CO2俘获量(g-CO2/L-吸着剂)和胺俘获效率(浸渍在吸着剂中的每g胺，以mg表示的吸附的CO2)测量。
测试各个试样。试样1包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:1)并且根据实施例2制备。试样1证明了11.32g/L的CO2吸附能力且该能力在30个吸附/解吸循环中是稳定的。
试样2包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:2)并且根据实施例2制备。试样2证明了11.32g/L的CO2吸附能力。
试样3包含67重量％二氧化硅粉末载体和33重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:1)并且根据实施例3制备。试样3证明了在50℃解吸的情况下12.56g/L以及在65℃解吸下22.27g/L的CO2吸附能力。吸着剂老化通过将吸着剂放入在空气下在50℃的烘箱中100小时，其后测量CO2吸附能力而进行。在老化以后，吸着剂证明了在50℃解吸的情况下13.83g/L以及在65℃解吸下24.91g/L的CO2吸附能力。
试样4包含62重量％二氧化硅粉末载体和38重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:1)并且根据实施例3制备。试样4证明在50℃解吸的情况下13.73g/L以及在65℃解吸下30.80g/L的CO2吸附能力。吸着剂老化通过将吸着剂放入在空气下在50℃的烘箱中100小时，其后测量CO2吸附能力而进行。在老化以后，吸着剂显示出在50℃解吸的情况下13.43g/L以及在65℃解吸下27.03g/L的CO2吸附能力。
试样5包含55重量％二氧化硅粉末载体和45重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:1)并且根据实施例3制备。试样5证明在50℃解吸的情况下16.34g/L以及在65℃解吸下32.29g/L的CO2吸附能力。
试样6包含50重量％二氧化硅粉末载体和50重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:1)并且根据实施例3制备。试样6证明在50℃解吸的情况下13.43g/L以及在65℃解吸下31.09g/L的CO2吸附能力。
试样7使用与试样1类似的方法制备，其中吸着剂包含60重量％二氧化硅粉末和40重量％多胺，不同的是多胺基于PEHA与甲醛之间的反应制备。试样7的CO2吸附能力为7.06g/L，这显著地小于试样1的。试样8和9类似于试样7制备，并且分别得到7.17g/L和7.63g/L的CO2吸附能力。
试样10通过将二乙醇胺浸渍到绿坡缕石基颗粒载体上而制备。试样10的吸着剂包括72重量％绿坡缕石基颗粒载体和28重量％二乙醇胺。CO2吸附能力在65℃解吸下为16.43g/L。
试样11通过将二乙醇胺浸渍到具有在其上形成的硅基涂层的绿坡缕石基颗粒载体上而制备。硅基涂层通过用20重量％原硅酸四乙酯(TEOS)处理而在载体上形成。试样11的吸着剂包含72重量％的具有硅基涂层的绿坡缕石基颗粒载体和28重量％二乙醇胺。CO2吸附能力起初在50℃解吸下为10.49g/L，并且在28个吸附/解吸循环中稳定在约9.69g/L-9.89g/L。
试样12通过将二乙醇胺浸渍到具有在其上形成的硅基涂层的绿坡缕石基颗粒载体上而制备。硅基涂层通过用2.6重量％硅酸钠溶液(固体含量48.9％，Na2O:SiO2＝1.3)处理而在载体上形成。试样12的吸着剂包含71重量％的具有硅基涂层的绿坡缕石基颗粒载体和29重量％二乙醇胺。CO2吸附能力在50℃解吸下为9.13g/L。吸着剂老化通过将吸着剂放入在空气下在50℃的烘箱中100小时，其后测量CO2吸附能力而进行。在老化以后，该吸着剂证明在50℃解吸下8.10g/L的CO2吸附能力。
试样13包含55重量％二氧化硅粉末载体和45重量％多胺(实施例1，PEHA:DEC＝1:1)并且根据实施例3制备。试样13证明在50℃解吸的情况下13.67g/L以及在65℃解吸下40.10g/L的CO2吸附能力。
试样14包含55重量％二氧化硅粉末载体和45重量％多胺(实施例1，PEHA:DEC＝1:2)并且根据实施例3制备。试样14证明在50℃解吸的情况下16.36g/L以及在65℃解吸下23.26g/L的CO2吸附能力。
实施例5：老化分析
CO2吸附能力和热老化稳定性各自通过热重分析来分析。吸着剂的热老化稳定性通过测量各吸着剂的去活化因子评估。去活化因子为老化吸着剂的吸附能力相对于新鲜吸着剂的吸附能力的比，较高的去活化因子表示吸着剂的吸附能力的较高稳定性。
使吸着剂经受其中吸着剂在1000ppm CO2下在空气中在30℃下30分钟与在N2中在50℃下30分钟之间循环5次的加速热/氧化暴露过程，其后是其中吸着剂在100℃下暴露于N2 6小时，其后在90℃下暴露于空气2小时的老化过程。吸着剂在老化过程以后再次循环5次以对比老化以前和以后的吸附能力。
试样1证明2.32重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和94％的去活化因子。应当指出该结果用包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺，其后不进行造粒方法的粉末试样得到。试样3证明1.68重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和95％的去活化因子。试样5证明1.60重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和100％的去活化因子。试样3和5的CO2吸附能力试验用颗粒试样进行。
试样7证明1.99重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和89％的去活化因子。
包含72重量％的其上涂有TEOS层的绿坡缕石基载体和28重量％二乙醇胺的试样11证明1.08重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和34％的去活化因子。
包含71重量％的其上涂有硅酸钠层的绿坡缕石基载体和29重量％二乙醇胺的试样12证明0.89重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和43％的去活化因子。
试样15为包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:0.5)的粉末试样，其后不进行造粒方法。试样15证明1.66重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和106％的去活化因子。
试样16为包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DMC＝1:3)的粉末试样，其后不进行造粒方法。试样16证明1.69重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和96％的去活化因子。
试样17为包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DEC＝1:1)的粉末试样，其后不进行造粒方法。试样17证明2.44重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和96％的去活化因子。
试样18为包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DEC＝1:2)的粉末试样，其后不进行造粒方法。试样18证明3.05重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和101％的去活化因子。
试样19为包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DEC＝1:3)的粉末试样，其后不进行造粒方法。试样19证明1.62重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和95％的去活化因子。
试样20为包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DEC＝1:1)的粉末试样，其后不进行造粒方法。试样20证明3.81重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和92％的去活化因子。
试样21为包含60重量％二氧化硅粉末载体和40重量％多胺(实施例1，PEHA:DEC＝1:2)的粉末试样，其后不进行造粒方法。试样21证明3.18重量％(g-CO2/g-吸着剂)的CO2吸附能力和97％的去活化因子。
总之，发现在某些实施方案中，包含多胺和二氧化硅粉末的颗粒具有在50℃和多个吸附/解吸循环下比浸渍到涂有硅基涂层的绿坡缕石基颗粒载体上的DEA和直接浸渍到不具有硅基涂层的绿坡缕石基颗粒载体的DEA更高的老化稳定性。另外，包含通过PEHA和DEC反应制备的多胺的颗粒和粉末证明高CO2吸附能力和去活化因子，并且PEHA与DEC的比率对所得吸着剂的CO2吸附能力和去活化因子具有影响。
实施例6：甲醛吸附研究
将约20mL(11g)的根据实施例3制备(具有1.7mm至2.3mm的平均粒径)，称为试样22(根据实施例1制备，包含55重量％二氧化硅粉末载体和45重量％多胺，PEHA:DMC＝1:1)的吸着剂载入活塞流反应器中并使包含2ppm甲醛的空气流在30℃下以50,000h-1的空速通过试样。空气流还包含～400ppm CO2和1％H2O，其不抑制甲醛的吸收。
图6为经约200分钟时间比较试样22与对比例1(CE1)关于三个吸附循环的甲醛吸附的图。峰对应于空气流不通过吸着剂时的间隔，而谷对应于空气流通过吸着剂时的间隔。如所示，CE吸收几乎一半的甲醛，每个循环吸附降低，而试样22证明几乎100％甲醛吸附，没有观察到吸附降低。
甲醛吸附能力使用热重分析对于试样22和各个其它对比例测量。将试样整夜在真空和氮气下在60℃下预处理12小时。TGA程的顺序如下：预处理在氦气下在80℃进行2小时，并在100ppm甲醛(50ml/min)下在室温下保持3小时(方法还使用10小时甲醛暴露进行)。然后测量后3小时(或10小时)的重量增加。结果显示于下表1中，吸附能力以重量％(在2小时预处理时间以后，每吸着剂重量的吸附重量)为单位。
表1：试样参数
实施例7：乙醛吸附研究
类似于实施例6，将约20mL(11g)吸附剂试样22载入活塞流反应器中并使包含10ppm乙醛的空气流在30℃下以100,000h-1的空速通过试样。空气流还包含～400ppm CO2和1％H2O，其不抑制乙醛的吸收。
图7为经约330分钟时间，试样22关于5个吸附循环的乙醛吸附的图。峰对应于空气流不通过吸着剂时的间隔，而谷对应于空气流通过吸着剂时的间隔。如所示，试样22证明除甲醛外，吸附乙醛的能力。
在上述描述中，描述了大量具体细节，例如具体材料、尺寸、工艺参数等以提供对本公开内容的实施方案的透彻理解。特定特征、结构、材料或特性可在一个或多个实施方案中以任何合适的方式组合。措辞“实例”或“示例”在本文中用于意指用作实例、例子或说明。在本文中描述为“实例”或“示例”的任何方面或设计未必解释为与其它方面或设计相比是优选或者有利的。而是，措辞“实例”或“示例”的使用意欲以具体方式呈现概念。如本申请中所用，术语“或”意欲指包括性“或”而不是排他性“或”。即，除非另外说明或者从上下文中获悉，“X包括A或B”意欲指任何自然包括性改变。即，如果X包括A；X包括B；或者X包括A和B，则在任何上述情况下满足“X包括A或B”。另外，除非另外说明或者从涉及单数形式的上下文中获悉，如本申请和所附权利要求书中所用，冠词“a/an”应当通常解释意指“一种或多种(一个或多个)”。
在本说明书中对“一个实施方案”、“某些实施方案”或“一个实施方案”的提及意指与实施方案有关描述的特定特征、结构或特性包括在至少一个实施方案中。因此，在整个本说明书中的各个地方，短语“一个实施方案”、“某些实施方案”或“一个实施方案”的出现未必都指相同的实施方案，且该提及意指“至少一个”。
应当理解以上描述意欲为说明性而不是限制性的。许多其它实施方案是本领域技术人员在阅读和理解以上描述时了解的。因此，公开内容的范围应当参考所附权利要求书以及这类权利要求标题的等效物的整个范围决定。

Claims (103)

1.吸着剂，其包含：
多孔载体；和
涂覆在多孔载体上的气体吸附材料，所述气体吸附材料包含一种或多种多胺，其中所述一种或多种多胺根据不含甲醛作为反应产物和/或反应物的方法制备。
2.根据权利要求1的吸着剂，其中所述方法包括胺化合物与反应物的反应。
3.根据权利要求2的吸着剂，其中所述胺化合物包含以下一种或多种：五亚乙基六胺、二乙醇胺、四亚乙基五胺、三亚乙基四胺、四亚乙基四胺、双(2-羟基丙基)胺、N,N’-双(2-羟基乙基)乙二胺、单乙醇胺、二异丙醇胺、烷基胺、甲胺、线性聚乙烯亚胺、支化聚乙烯亚胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、多亚乙基多胺、二亚乙基三胺、N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺、或聚乙烯。
4.根据权利要求2的吸着剂，其中所述胺化合物包含五亚乙基六胺。
5.根据权利要求2的吸着剂，其中所述胺化合物包含N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺。
6.根据权利要求2-5中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含具有下式的碳酸酯化合物：
其中R1和R2独立地选自氢、卤素、烷酰基、烷基、任选取代烷基、环烷基、任选取代环烷基、烯基、任选取代烯基、环烯基、任选取代环烯基、炔基、任选取代炔基、羟基、芳基、任选取代芳基、芳烷基、(杂环)烷基、(杂芳基)烷基、(氨基)烷基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(酰氨基)烷基、(氰基)烷基、烷氧基烷基和羟烷基。
7.根据权利要求2-5中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含具有下式的碳酸酯化合物：
其中R1包含CnH2n+1，其中R2包含CmH2m+1，其中n为1-18的整数，且其中m为1-18的整数。
8.根据权利要求2-5中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含碳酸烷基酯。
9.根据权利要求8的吸着剂，其中所述碳酸烷基酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中的一种或多种。
10.根据权利要求2-5中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含酮，所述酮包含以下一种或多种：丙酮、苯偶姻、茚三酮、二苯甲酮、苯偶姻甲基醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙酰乙酸甲酯或乙酰乙酸乙酯。
11.根据权利要求2-5中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含丙酮。
12.根据权利要求1-11中任一项的吸着剂，其中所述多胺以吸着剂总重量的20％至60％的量存在。
13.根据权利要求1-13中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的去活化因子为大于85％。
14.根据权利要求1-13中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的去活化因子为大于90％。
15.根据权利要求1-14中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的CO2吸附能力为大于11g/L。
16.根据权利要求1-14中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的CO2吸附能力以吸附的CO2重量相对于吸着剂的重量计算为大于1.0重量％。
17.根据权利要求1-14中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的CO2吸附能力以吸附的CO2重量相对于吸着剂的重量计算为大于1.5重量％。
18.根据权利要求1-17中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体包含粘土。
19.根据权利要求1-17中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体包含以下一种或多种：膨润土、绿坡缕石、高岭土、蒙脱石、球粘土、漂白土、水辉石、坡缕石、皂石、海泡石、埃洛石、二氧化硅、硫酸钙、沸石、合成沸石、氧化铝、二氧化钛、热解法二氧化硅、活性木炭或金属有机骨架。
20.根据权利要求1-17中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体包含绿坡缕石。
21.根据权利要求1-20中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体的表面积为大于50m2/g。
22.根据权利要求1-21中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体的平均孔体积为大于0.1cc/g且小于3.0cc/g。
23.根据权利要求1-22中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体为具有约0.25mm至约5mm的直径的颗粒的形式。
24.根据权利要求1-23中任一项的吸着剂，其中所述载体包含在其上形成的硅基涂层。
25.根据权利要求1-24中任一项的吸着剂，其进一步包含在所述多孔载体上形成的硅基涂层。
26.根据权利要求1-25中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂具有作为吸附的甲醛的重量相对于吸着剂总重量计算为大于0.7重量％的甲醛吸附能力。
27.根据权利要求26的吸着剂，其中所述甲醛吸附能力为大于0.8重量％。
28.根据权利要求1-25中任一项的吸着剂，其中当将所述吸着剂填充到具有空气流流过的活塞流反应器中，其中空气流起初包含2ppm甲醛和400ppm CO2，且其中空气流保持在30℃并具有50,000h-1的空速时，所述吸着剂吸附大于90％甲醛。
29.根据权利要求28的吸着剂，其中吸着剂吸附大于90％甲醛。
30.吸着剂，其包含：
多孔载体；和
涂覆在多孔载体上的气体吸附材料，所述气体吸附材料包含一种或多种多胺，其中所述吸着剂具有作为吸附的甲醛的重量相对于吸着剂总重量计算为大于0.7重量％的甲醛吸附能力。
31.根据权利要求30的吸着剂，其中甲醛吸附能力为大于0.8重量％。
32.吸着剂，其包含：
多孔载体；和
涂覆在多孔载体上的气体吸附材料，所述气体吸附材料包含一种或多种多胺，其中当将所述吸着剂填充到具有空气流流过的活塞流反应器中，其中空气流起初包含2ppm甲醛和400ppm CO2，且其中空气流保持在30℃并具有50,000h-1的空速时，所述吸着剂吸附大于90％甲醛。
33.根据权利要求32的吸着剂，其中所述吸着剂吸附大于90％甲醛。
34.根据权利要求32或33的吸着剂，其中所述一种或多种多胺由胺化合物与反应物的反应制备，其中所述反应不含甲醛作为反应产物。
35.根据权利要求34的吸着剂，其中所述胺化合物包含以下一种或多种：五亚乙基六胺、二乙醇胺、四亚乙基五胺、三亚乙基四胺、四亚乙基四胺、双(2-羟基丙基)胺、N,N’-双(2-羟基乙基)乙二胺、单乙醇胺、二异丙醇胺、烷基胺、甲胺、线性聚乙烯亚胺、支化聚乙烯亚胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、多亚乙基多胺、二亚乙基三胺、N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺、或聚乙烯。
36.根据权利要求34的吸着剂，其中所述胺化合物包含五亚乙基六胺。
37.根据权利要求34的吸着剂，其中所述胺化合物包含N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺。
38.根据权利要求34-37中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含具有下式的碳酸酯化合物：
其中R1和R2独立地选自氢、卤素、烷酰基、烷基、任选取代烷基、环烷基、任选取代环烷基、烯基、任选取代烯基、环烯基、任选取代环烯基、炔基、任选取代炔基、羟基、芳基、任选取代芳基、芳烷基、(杂环)烷基、(杂芳基)烷基、(氨基)烷基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(酰氨基)烷基、(氰基)烷基、烷氧基烷基和羟烷基。
39.根据权利要求34-37中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含具有下式的碳酸酯化合物：
其中R1包含CnH2n+1，其中R2包含CmH2m+1，其中n为1-18的整数，且其中m为1-18的整数。
40.根据权利要求34-37中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含碳酸烷基酯。
41.根据权利要求40的吸着剂，其中所述碳酸烷基酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中的一种或多种。
42.根据权利要求34-37中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含酮，所述酮包含以下一种或多种：丙酮、苯偶姻、茚三酮、二苯甲酮、苯偶姻甲基醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙酰乙酸甲酯或乙酰乙酸乙酯。
43.根据权利要求34-37中任一项的吸着剂，其中所述反应物包含丙酮。
44.根据权利要求30-43中任一项的吸着剂，其中所述一种或多种多胺以吸着剂总重量的20％至60％的量存在。
45.根据权利要求30-44中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的去活化因子为大于85％。
46.根据权利要求30-44中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的去活化因子为大于90％。
47.根据权利要求30-46中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的CO2吸附能力为大于11g/L。
48.根据权利要求30-46中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的CO2吸附能力以吸附的CO2重量相对于吸着剂的重量计算为大于1.0重量％。
49.根据权利要求30-46中任一项的吸着剂，其中所述吸着剂的CO2吸附能力以吸附的CO2重量相对于吸着剂的重量计算为大于1.5重量％。
50.根据权利要求30-49中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体包含粘土。
51.根据权利要求30-49中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体包含以下一种或多种：膨润土、绿坡缕石、高岭土、蒙脱石、球粘土、漂白土、水辉石、坡缕石、皂石、海泡石、埃洛石、二氧化硅、硫酸钙、沸石、合成沸石、氧化铝、二氧化钛、热解法二氧化硅、活性炭或金属有机骨架。
52.根据权利要求30-49中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体包含绿坡缕石。
53.根据权利要求30-52中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体的表面积为大于50m2/g。
54.根据权利要求30-53中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体的平均孔体积为大于0.1cc/g且小于3.0cc/g。
55.根据权利要求30-54中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体为具有约0.25mm至约5mm的直径的颗粒的形式。
56.根据权利要求30-55中任一项的吸着剂，其中所述多孔载体包含在其上形成的硅基涂层。
57.制备吸着剂的方法，所述方法包括：
制备包含第一胺化合物和反应物的反应溶液，其中所述反应物包含碳酸酯化合物或酮化合物，且其中所述第一胺化合物与所述反应物反应以制备第二胺化合物；和
将第二胺化合物浸渍到多孔载体上以产生吸着剂。
58.根据权利要求57的方法，其中所述第一胺化合物和所述反应物的反应产物不含甲醛。
59.根据权利要求57或58的方法，其中所述第一胺化合物包含第一数目的胺结构部分，且所述第二胺化合物包含大于或等于胺结构部分的第一数目的第二数目的胺结构部分。
60.根据权利要求59的方法，其中胺结构部分的第一数目为大于1。
61.根据权利要求59的方法，其中胺结构部分的第一数目为大于2。
62.根据权利要求59的方法，其中胺结构部分的第一数目为大于3。
63.根据权利要求59的方法，其中胺结构部分的第一数目为大于4。
64.根据权利要求59的方法，其中胺结构部分的第一数目为大于5。
65.根据权利要求57或58的方法，其中所述第一胺化合物包含以下一种或多种：五亚乙基六胺、二乙醇胺、四亚乙基五胺、三亚乙基四胺、四亚乙基四胺、双(2-羟基丙基)胺、N,N’-双(2-羟基乙基)乙二胺、单乙醇胺、二异丙醇胺、烷基胺、甲胺、线性聚乙烯亚胺、支化聚乙烯亚胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、多亚乙基多胺、二亚乙基三胺、N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺、或聚乙烯。
66.根据权利要求57或58的方法，其中所述第一胺化合物包含五亚乙基六胺。
67.根据权利要求57或58的吸着剂，其中所述第一胺化合物包含N,N'-双-(3-氨基丙基)乙二胺。
68.根据权利要求57-67中任一项的方法，其中所述碳酸酯化合物具有式：
其中R1和R2独立地选自氢、卤素、烷酰基、烷基、任选取代烷基、环烷基、任选取代环烷基、烯基、任选取代烯基、环烯基、任选取代环烯基、炔基、任选取代炔基、羟基、芳基、任选取代芳基、芳烷基、(杂环)烷基、(杂芳基)烷基、(氨基)烷基、(烷基氨基)烷基、(二烷基氨基)烷基、(酰氨基)烷基、(氰基)烷基、烷氧基烷基和羟烷基。
69.根据权利要求57-67中任一项的方法，其中所述碳酸酯化合物具有式：
其中R1包含CnH2n+1，其中R2包含CmH2m+1，其中n为1-18的整数，且其中m为1-18的整数。
70.根据权利要求57-67中任一项的方法，其中所述碳酸酯化合物包含碳酸烷基酯。
71.根据权利要求57-67中任一项的方法，其中所述碳酸烷基酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中的一种或多种。
72.根据权利要求57-67中任一项的方法，其中所述酮包含以下一种或多种：丙酮、苯偶姻、茚三酮、二苯甲酮、苯偶姻甲基醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙酰乙酸甲酯或乙酰乙酸乙酯。
73.根据权利要求57-67中任一项的方法，其中所述酮包含丙酮。
74.根据权利要求57-73中任一项的方法，其中所述第二胺化合物以吸着剂总重量的20％至60％的量存在。
75.根据权利要求57-73中任一项的方法，其中所述吸着剂的去活化因子为大于85％。
76.根据权利要求57-73中任一项的方法，其中所述吸着剂的去活化因子为大于90％。
77.根据权利要求57-76中任一项的方法，其中所述吸着剂的CO2吸附能力为大于11g/L。
78.根据权利要求57-76中任一项的方法，其中所述吸着剂的CO2吸附能力以吸附的CO2重量相对于吸着剂的重量计算为大于1.0重量％。
79.根据权利要求57-76中任一项的方法，其中所述吸着剂的CO2吸附能力以吸附的CO2重量相对于吸着剂的重量计算为大于1.5重量％。
80.根据权利要求57-79中任一项的方法，其中所述多孔载体包含粘土。
81.根据权利要求57-80中任一项的方法，其中所述多孔载体包含以下一种或多种：膨润土、绿坡缕石、高岭土、蒙脱石、球粘土、漂白土、水辉石、坡缕石、皂石、海泡石、埃洛石、二氧化硅、硫酸钙、沸石、合成沸石、氧化铝、二氧化钛、热解法二氧化硅、活性木炭或金属有机骨架。
82.根据权利要求57-80中任一项的方法，其中所述多孔载体包含绿坡缕石。
83.根据权利要求57-82中任一项的方法，其中在用所述第二胺化合物浸渍以前，所述多孔载体的表面积为大于50m2/g。
84.根据权利要求57-83中任一项的方法，其中所述多孔载体的平均孔体积为大于0.1cc/g且小于3.0cc/g。
85.根据权利要求57-84中任一项的方法，其中所述多孔载体为具有约0.25mm至约5mm的直径的颗粒的形式。
86.根据权利要求57-84中任一项的方法，其中所述载体包含在其上形成的硅基涂层。
87.根据权利要求57-86中任一项的方法，其进一步包括在浸渍以前在多孔载体上形成硅基涂层。
88.根据权利要求87的方法，其中在所述多孔载体上形成硅基涂层包括将所述多孔载体用原硅酸四乙酯、胶体二氧化硅或硅酸钠中的一种或多种处理。
89.根据权利要求57-88中任一项的方法，其进一步包括在浸渍以前将所述载体煅烧。
90.根据权利要求89的方法，其中将所述多孔载体煅烧包括将所述多孔载体在400℃至600℃的温度下煅烧。
91.根据权利要求57-90中任一项的方法制备的吸着剂。
92.CO2和/或VOC洗涤系统，其包含：
安排接触接收到CO2和/或VOC洗涤系统中的空气的根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂。
93.汽车通风系统，其包含：
过滤单元；和
置于所述过滤单元内的根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂。
94.飞行器环境控制系统，其包含：
过滤单元；和
置于所述过滤单元内的根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂。
95.用于从大气中除去二氧化碳的空气控制系统，所述系统包括：
过滤单元；和
置于所述过滤单元内的根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂。
96.食品储存容器，其包含置于其中的根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂。
97.油漆组合物，其包含粉末形式的根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂。
98.聚四氟乙烯空气过滤板，其包含根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂。
99.处理空气的方法，所述方法包括：
使第一体积的空气流入空气处理室中，所述空气处理室包含根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂，所述第一体积的空气具有第一CO2浓度；和
使吸着剂与所述第一体积的空气接触，其中在接触以后，所述第一体积的空气的第二CO2浓度小于所述第一CO2浓度。
100.根据权利要求99的方法，其中所述第一体积的空气包含来自建筑物内部的再循环空气。
101.根据权利要求100的方法，其进一步包含：
使第二体积的空气流入所述空气处理室中，所述第二体积的空气具有第三CO2浓度；和
使吸着剂与所述第二体积的空气接触，其中在接触以后，所述第二体积的空气的第四CO2浓度大于所述第三CO2浓度。
102.根据权利要求101的方法，其中所述第二体积的空气包含来自建筑物外部的空气。
103.吸着体，其包含根据权利要求1-56或91中任一项的吸着剂，其中所述吸着体为具有洗涂于其上的吸着剂的多孔陶瓷蜂窝、金属蜂窝或聚合物泡沫的形式。
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