CN108140807A - 具有多价金属阳极的电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种电池,其在阳极中具有多价金属作为电化学活性材料,其中所述阳极还包含固体离子传导性聚合物材料。
Description
关于联邦政府资助的研究或开发的声明(不适用)
技术领域
所描述的装置一般而言涉及电化学系统,其包含电化学活性多价金属电极和离子传导所述多价金属的固体离子传导性(ionically conductive)聚合物材料。
背景技术
多价离子是电化学系统中想要的,因为它们可以贡献较高的能量密度。由于电池单元(cell)的容量是电化学活性阳极材料和电化学活性阴极材料的函数,所以电化学计量反应中所涉及的电子的数量与电池(battery)或其它电化学系统的容量直接相关。
新电化学电池单元化学品的开发是满足日益增长的可再生能源需求的关键部分。美国能源部基础能源科学办公室的报告(DOE-BES 2007)列出了通过使用诸如碱土金属(例如Al、Mg2+)等多电子氧化还原对使自由基电荷密度增大的可能性。参考表1,其示出了该报告中不同电池化学品的一些计算理论性质。
表1
镁电池是通过使用大量低成本材料而具有高能量密度的多价金属的一个实例。使用镁和其它多价金属阳极时,可以使用两类阴极。第一类是嵌入(intercalation)阴极,例如层状过渡金属氧化物/硫化物(例如Chevrel相)。第二种使用转换阴极,例如硫或与多价金属发生电化学反应的其它材料。硫特别有吸引力,因为它是丰富的、廉价的,并且提供两倍于当前的石墨/锂钴氧化物电池的理论能量密度(参见表1)。然而,镁和其它多价金属电池的一个关键问题是电解质相容性。
硫阴极的使用增加了与形成反应中间体相关的另外的相容性问题,所述反应中间体被称为聚硫化物,其在整个电池单元中迁移。
使用可以解决这些相容性问题的电解质的系统很少。使用复杂液体-电解质配制物的Mg/S电池在最初两个循环内也表现出较差的库伦效率和明显的容量损失。
本发明的实施方案克服了上述问题并提供了额外的优点。
发明内容
根据本发明的一个方面,提供了一种电池,其具有包含固体离子传导性聚合物材料和多价金属的电极,其中所述多价金属的离子通过所述固体离子传导性聚合物进行传导并且被可逆地输入和输出电池电极。
根据本发明的另一个方面,电池包括:第一电池电极,其包含固体离子传导性聚合物和多价金属,其中所述多价金属的离子通过所述固体离子传导性聚合物进行传导并被可逆地输入和输出所述第一电池电极;第二电池电极,其中所述离子被可逆地输入和输出所述第二电池电极;和位于所述第一电池电极和第二电池电极之间的介电性、离子传导性、非电化学活性的电解质层,其中所述电解质层能够在所述第一电池电极和第二电池电极之间传输离子。
根据其它方面,电池可以包括以下特征中的一个或多个:
该电池,其中所述多价金属分散在所述固体离子传导性聚合物材料中,其中所述多价金属被所述固体离子传导性聚合物材料包封,或其中所述多价金属是粒化的,并且所述颗粒被所述固体离子传导性聚合物材料包封。
该电池,其中多价金属颗粒各自小于100微米。
该电池,其中电池电极是挤出的。
该电池,其进一步包含导电材料。
该电池,其中所述第二电池电极包含固体离子传导性聚合物材料和嵌入化合物。
该电池,其中所述第二电池电极包含所述固体离子传导性聚合物和电化学活性化合物;当所述多价离子进入所述第二电池电极时,所述电化学活性化合物与所述多价离子反应。
该电池,其中所述电化学活性化合物是硫。
该电池,其中所述电化学活性化合物是二氧化锰。
该电池,其中所述电解质层包含所述固体离子传导性聚合物。
该电池,其中电解质层是挤出的。
该电池,其中电解质层是热成型的。
该电池,其中第一电池电极是热成型的。
该电池,其中多价金属是铝、镁或钙。
该电池,其中所述多价金属选自铝、钙、镁、锌、铁、钪、铬、铜及它们的组合。
该电池,其中电解质层包含固体离子传导性聚合物材料,并且其中所述第二电池电极包含所述固体离子传导性聚合物材料和电化学活性化合物;当所述多价离子进入所述第二电池电极时,所述电化学活性化合物与所述多价离子反应。
该电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料具有:大于30%的结晶度;熔融温度;玻璃态;以及至少一种阳离子扩散离子和至少一种阴离子扩散离子((both at leastone cationic and anionic diffusing ion)),其中至少一种扩散离子在所述玻璃态下是可迁移的。
该电池,其中该材料还包含多个(a plurality of)电荷转移络合物。
该电池,其中该材料包含多个(a plurality of)单体,并且其中各电荷转移络合物位于单体上。
该电池,其中固体离子传导性聚合物材料在室温下的电子传导率小于1x 10-8S/cm。
该电池,其中固体离子传导性聚合物材料是半结晶的,并包含:多个单体;多个电荷转移络合物,其中各电荷转移络合物位于单体上;其中所述固体离子传导性聚合物材料在室温下的电子传导率(electronic conductivity)小于1x 10-8S/cm。
该电池,其中该材料的结晶度大于30%。
该电池,其中该材料进一步包含阳离子扩散离子和阴离子扩散离子,各扩散离子在玻璃态下是可迁移的,并且其中该材料的结晶度大于30%。
该电池,其中电荷转移络合物通过聚合物和电子受体的反应形成。
该电池,其中该材料具有玻璃态,并且具有至少一种阳离子扩散离子和至少一种阴离子扩散离子,其中各扩散离子在所述玻璃态下是可迁移的。
该电池,其中该材料的熔融温度大于250℃。
该电池,其中该材料在室温下的离子传导率(ionic conductivity)大于1.0x 10- 5S/cm。
该电池,其中该材料包含单一阳离子扩散离子,且其中所述阳离子扩散离子在室温下的扩散率(diffusivity)大于1.0x 10-12m2/s。
该电池,其中该材料包含单一阴离子扩散离子,且其中所述阴离子扩散离子在室温下的扩散率大于1.0x 10-12m2/s。
该电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料包含多个单体,并且其中每个单体上存在至少一个阴离子扩散离子。
该电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料包含多个单体,并且其中每个单体上存在至少一个阳离子扩散离子。
该电池,其中每升材料中存在至少1摩尔的阳离子扩散离子。
该电池,其中电荷转移络合物通过聚合物、电子受体和离子化合物的反应形成,其中各阳离子扩散离子和阴离子扩散离子均是所述离子化合物的反应产物。
该电池,其中该材料由至少一种离子化合物形成,其中所述离子化合物包含所述多价金属。
该电池,其中该材料是热塑性的。
该电池,其中至少一种阳离子扩散离子中的一种具有大于1.0x 10-12m2/s的扩散率。
该电池,其中至少一种阴离子扩散离子中的一种具有大于1.0x 10-12m2/s的扩散率。
该电池,其中至少一种阴离子扩散离子和至少一种阳离子扩散离子中的一种具有大于1.0x 10-12m2/s的扩散率。
该电池,其中固体离子传导性聚合物材料包含多个单体,其中各单体包含位于所述单体的骨架中的芳香族环结构或杂环结构。
该电池,其中该材料进一步包含掺入所述环结构中或位于与所述环结构相邻的骨架上的杂原子。
该电池,其中杂原子选自硫、氧或氮。
该电池,其中杂原子位于所述单体的与所述环结构相邻的骨架上。
该电池,其中杂原子是硫。
该电池,其中该材料是π共轭的。
该电池,其中该聚合物包含多个单体,其中单体的分子量大于100克/摩尔。
该电池,其中该材料的离子传导率是各向同性的。
该电池,其在室温下的离子传导率大于1.0x 10-4S/cm。
该电池,其在80℃的离子传导率大于1x 10-3S/cm。
该电池,其在-40℃的离子传导率大于1x 10-5S/cm。
该电池,其中该材料是不易燃的。
该电池,其中该材料的杨氏模量等于或大于3.0MPa。
该电池,其中该材料是基础聚合物、电子受体和离子化合物的反应产物。
该电池,其中基础聚合物是液晶聚合物、无掺杂的共轭聚合物或PPS。
该电池,其中离子化合物包含多价金属。
该电池,其中电子受体是醌。
附图说明
附图中:
图1是使用包含固体离子传导性聚合物材料的硫阴极的电池单元的循环测试的性能图。
具体实施方式
本申请要求2015年6月8日提交的美国临时专利申请No.62/172,467的权益;在此将其通过援引加入的方式纳入本文;并且还通过援引加入的方式纳入了2015年5月8日提交的美国临时专利申请No.62/158,841;2014年12月3日提交的美国专利申请14/559,430;2013年12月3日提交的美国临时专利申请No.61/911,049;2013年4月11日提交的美国专利申请No.13/861,170;以及2012年4月11日提交的美国临时专利申请No.61/622,705。
所描述的方面涉及一种电化学系统,其包含电化学活性多价金属电极和离子传导所述多价金属的固体离子传导性聚合物材料。可以将多价金属和固体离子传导性聚合物材料的这种组合应用于电池中,例如电池电极中。
提供以下对术语的解释以更好地详细描述将在本节中阐述的方面、实施方案和对象。除非另外解释或限定,否则本文使用的所有技术和科学术语具有与本公开所属领域的普通技术人员通常理解相同的含义。为了便于阅读本公开的各种实施方案,提供了对特定术语的以下解释:
去极化剂是电化学活性物质的同义词,即在电化学反应和电化学活性物质的电荷转移步骤中改变其氧化态、或者参与化学键的形成或断裂的物质。当电极具有多于一种电活性物质时,它们可以被称为共去极化剂(codepolarizer)。
热塑性是塑料材料或聚合物在特定温度(常常在其熔融温度附近或为其熔融温度)以上变得易弯曲或可模压并在冷却时凝固的特征。
固体电解质包括无溶剂聚合物和陶瓷化合物(结晶的和玻璃状的)。
“固体”的特征是能够无限长的一段时间保持其形状,并与液相材料区别开来且不同。固体的原子结构可以是结晶的或非晶的。固体可以与复合结构中的组分混合或为复合结构中的组分。然而,为了本申请及其权利要求的目的,除非另外说明,否则固体材料要求该材料为通过固体而非通过任何溶剂、凝胶或液相离子传导性的。为了本申请及其权利要求的目的,将依赖于液体获得离子传导率的凝胶(或湿)聚合物和其它材料定义为不是固体电解质,因为它们依赖于液相获得其离子传导率。
聚合物通常是有机的并且由碳基大分子构成,其中所述碳基大分子中的每一种都具有一种或多种重复单元或单体。聚合物重量轻、可延展、通常不导电,且在相对较低的温度下熔化。聚合物可以通过注塑成型工艺、吹塑成型工艺和其它成型工艺、挤出、压制、冲压、三维印刷、机械加工和其它塑料工艺制成产品。聚合物通常在低于玻璃化转变温度Tg的温度下具有玻璃态。这种玻璃化温度是链柔性的函数;并且当系统中有足够的振动(热)能量时,这种玻璃化温度会出现以产生足够的自由体积,以使聚合物大分子的链段序列可以作为单位一起移动。然而,在聚合物的玻璃态下,没有聚合物的链段运动。
聚合物不同于被定义为无机非金属材料的陶瓷;其通常是由与氧、氮或碳共价键合的金属构成的、脆性的、坚固的且不导电的化合物。
在一些聚合物中发生的玻璃化转变是在冷却聚合物材料时过冷液态与玻璃态之间的中点温度。玻璃化转变的热力学测量是通过测量聚合物的物理性质(例如,体积、焓或熵以及其它衍生性质)与温度的函数来完成的。玻璃化转变温度在这样的曲线上作为选定性质(焓的体积)的破坏观察到或由在转变温度下的斜率变化(热容量或热膨胀系数)观察到。在将聚合物从高于Tg冷却至低于Tg时,聚合物分子的迁移速度减慢直至聚合物达到其玻璃态。
由于聚合物可包含非晶相和结晶相两者,所以聚合物结晶度是该结晶相的量相对于聚合物的量,并以百分比表示。结晶度百分比可以经由聚合物的X射线衍射通过分析非晶相和结晶相的相对面积来计算。
聚合物膜通常被描述为聚合物的薄部分,但应理解为等于或小于300微米厚。
重要的是,注意离子传导率与电导率(electrical conductivity)不同。离子传导率取决于离子扩散率,这两个性质通过Nerst Einstein方程而相关。离子传导率和离子扩散率都是离子迁移率的量度。如果离子在材料中的扩散率为正值(大于零),或者其有助于正导电率,则所述离子在所述材料中是可迁移的。除非另有说明,所有这些离子迁移率测量均在室温(约21℃)下进行。由于离子迁移率受温度影响,因而其可能难以在低温下检测。设备检测限度可能是确定小迁移率量的一个因素。迁移性可以理解为离子扩散率为至少1x10-14m2/s,优选至少1x10-13m2/s,这两者均使得离子在材料中是可迁移的。
固体聚合物离子传导性材料是包含聚合物并传导离子的固体,如下文进一步描述。
本发明的一个方面包括由至少三种不同组分合成固体离子传导性聚合物材料的方法:聚合物、掺杂剂和离子化合物。为材料的特定应用而选择合成的组分和方法。聚合物、掺杂剂和离子化合物的选择也可以基于材料的所需性能而变化。例如,所需的合成的组分和方法可以通过优化所需的物理特性(例如离子传导率)来确定。
合成:
合成方法也可以根据具体组分和最终材料的所需形式(例如薄膜、颗粒等)而变化。然而,该方法包括以下基本步骤:首先混合组分中的至少两种,在任选存在的第二混合步骤中加入第三组分,以及加热组分/反应物以在加热步骤中合成固体离子传导性聚合物材料。在本发明的一个方面中,所得混合物可以任选地形成为所需尺寸的薄膜。如果第一步骤生成的混合物中不存在掺杂剂,则可以随后将其加入到混合物中,同时加热和任选存在的施加压力(正压或真空)。所有三种组分都可以存在并将其混合加热,以一步完成固体离子传导性聚合物材料的合成。但是,这个加热步骤可以在与任何混合分开的步骤中完成,或者可以在混合进行时完成。加热步骤可以与混合物的形式(例如薄膜、颗粒等)无关地进行。在合成方法的一个方面中,将所有三种组分混合,然后挤出成薄膜。将该薄膜进行加热以完成合成。
当合成固体离子传导性聚合物材料时,由于反应物颜色是相对浅的颜色,而固体离子传导性聚合物材料是相对深的颜色或黑色,所以发生可以目视观察到的颜色变化。据信,当正在形成电荷转移络合物时,发生这种颜色变化;并且这种颜色变化可以取决于合成方法而逐渐或快速发生。
合成方法的一个方面是将基础聚合物、离子化合物和掺杂剂混合在一起,并在第二步中加热混合物。由于掺杂剂可以处于气相中,因而加热步骤可以在掺杂剂的存在下实施。混合步骤可以在挤出机、搅拌机、研磨机或塑料加工的其它典型设备中实施。加热步骤可以持续数小时(例如二十四(24)小时),并且颜色变化是合成完全或部分完成的可靠指示。合成后的额外加热似乎不会对材料产生负面影响。
在合成方法的一个方面中,可以首先混合基础聚合物和离子化合物。然后将掺杂剂与聚合物-离子化合物混合物混合并加热。可以在第二混合步骤期间或在混合步骤之后对混合物加热。
在合成方法的另一个方面中,首先将基础聚合物和掺杂剂混合,然后加热。这个加热步骤可以在混合之后或者在此期间施加,并且产生颜色变化,从而指示电荷转移络合物的形成以及掺杂剂和基础聚合物之间的反应。然后将离子化合物混合到反应的聚合物掺杂剂材料中以完成固体离子传导性聚合物材料的形成。
添加掺杂剂的典型方法是本领域技术人员已知的,并且可以包括含有聚合物和离子化合物的薄膜的气相掺杂(vapor doping)以及本领域技术人员已知的其它掺杂方法。在掺杂时,固体聚合物材料变为离子传导性的,据信掺杂起到激活固体聚合物材料的离子组分的作用,因此所述离子组分为扩散离子。
可以将其它非反应性组分在最初混合步骤、第二混合步骤或加热后的混合步骤期间加入到上述混合物中。这样的其它组分包括但不限于:去极化剂或电化学活性材料如阳极或阴极活性材料,导电材料如碳,流变剂如粘合剂或挤出助剂(例如乙烯丙烯二烯单体“EPDM”),催化剂和可用于实现混合物的所需物理性质的其它组分。
在固体离子传导性聚合物材料的合成中可用作反应物的聚合物是可以被电子受体氧化的电子给体或聚合物。结晶度指数大于30%和大于50%的半结晶聚合物是合适的反应物聚合物。完全结晶的聚合物材料如液晶聚合物(“LCP”)也可用作反应物聚合物。LCP是完全结晶的,因此其结晶度指数被定义为100%。无掺杂的共轭聚合物和诸如聚苯硫醚(“PPS”)等聚合物也是合适的聚合物反应物。
聚合物通常不导电。例如,原生PPS具有10-20S cm-1的电导率。非导电聚合物是合适的反应物聚合物。
在一个方面中,可用作反应物的聚合物可以具有在每个重复单体基团的骨架中的芳香族或杂环组分,以及掺入所述杂环中或者沿所述骨架位于与芳香环相邻的位置的杂原子。杂原子可以直接位于骨架上或与直接位于骨架上的碳原子键合。在杂原子位于骨架上或与位于骨架上的碳原子键合这两种情况下,骨架原子位于与芳香环相邻的骨架上。用于本发明这一方面的聚合物的非限制性实例可以选自PPS、聚对苯醚(“PPO”)、LCP、聚醚醚酮(“PEEK”)、聚邻苯二甲酰胺(“PPA”)、聚吡咯、聚苯胺和聚砜。还可以使用包括列出的聚合物的单体的共聚物和这些聚合物的混合物。例如,对羟基苯甲酸的共聚物可以是合适的液晶聚合物基础聚合物。表2详细描述了可用于本发明中的反应物聚合物的非限制性实例以及单体结构和一些物理性质信息,这些信息应被认为是非限制性的,因为聚合物可以采取可影响其物理性质的多种形式。
表2
在固体离子传导性聚合物材料的合成中可用作反应物的掺杂剂是电子受体或氧化剂。据信,掺杂剂起到释放离子以获得离子传输和迁移率的作用,并且据信起到可生成类似于电荷转移络合物的位点或聚合物内允许离子传导率的位点的作用。可用的掺杂剂的非限制性实例是:醌,例如还被称为“DDQ”的2,3-二氰基-5,6-二氯二氰醌(C8Cl2N2O2)和还被称为氯醌的四氯-1,4-苯醌(C6Cl4O2);还被称为TCNE的四氰基乙烯(C6N4);三氧化硫(“SO3”);臭氧(三氧或O3);氧气(O2,包括空气);过渡金属氧化物(包括二氧化锰(“MnO2”));或任何合适的电子受体等;及它们的组合。在合成加热步骤的温度下温度稳定的掺杂剂是可用的,并且温度稳定的醌和其它掺杂剂以及强氧化剂醌是最可用的。表3提供了掺杂剂的非限制性列表以及它们的化学图表。
表3
在固体离子传导性聚合物材料的合成中可用作反应物的离子化合物是在固体离子传导性聚合物材料的合成期间释放所需离子的化合物。离子化合物不同于掺杂剂之处在于,需要离子化合物和掺杂剂两者。非限制性实例包括Li2O、LiOH、ZnO、TiO2、Al3O2、NaOH、KOH、LiNO3、Na2O、MgO、CaCl2、MgCl2、AlCl3、LiTFSI(双三氟甲烷磺酰亚胺锂)、LiFSI(双(氟磺酰基)酰亚胺锂)、双(草酸根合)硼酸锂(LiB(C2O4)2“LiBOB”)和其它锂盐及它们的组合。在一个方面中,离子化合物含有多价金属并且用于制备含有扩散多价金属离子的固体离子传导性聚合物材料。这些化合物的水合形式(例如一水合物(monhydride))可用于简化化合物的处理。无机氧化物、氯化物和氢氧化物是合适的离子化合物,因为它们在合成期间解离产生至少一种阴离子扩散离子和阳离子扩散离子。任何解离产生至少一种阴离子扩散离子和阳离子扩散离子的这种离子化合物同样是合适的。多种离子化合物也可以是可用的,导致多种阴离子扩散离子和阳离子扩散离子可以是优选的。合成中包含的具体离子化合物取决于材料所需的用途。
例如,在其中想要具有多价高能量密度系统的应用中,可转化成多价离子的多价阳离子、多价氢氧化物、多价氯化物或锂氧化物将是适当的。如同任何在合成过程中释放多价阴极和扩散阴离子的含多价离子的化合物一样。如将进一步证明的,以可产生所需的阳离子扩散物质和阴离子扩散物质的形式包括碱金属、碱土金属、过渡金属和后过渡金属的离子化合物适合作为合成反应物离子化合物。
固体离子传导性聚合物材料可以用于需要多价离子的离子迁移率的任何系统中。在一个方面中,所描述的固体离子传导性聚合物材料可以用于两个电极以及插入所述电极之间的电解质中。固体离子传导性聚合物材料的组成在所有三种应用中可以是相同的;并且在电池系统中,所有三种应用都需要使得某些离子(例如多价阳离子)能够具有特定的离子迁移率。然而,在电极中,可以将固体离子传导性聚合物材料通过添加导电添加剂(例如石墨或其它碳)而改性为导电的。也可以对固体离子传导性聚合物材料组成进行优化以获得具体的物理性质同时保持其离子传导率足以用于电池系统。使用某些基础聚合物可以改变固体离子传导性聚合物材料的杨氏模量,而且使用流变改性剂来帮助固体离子传导性聚合物材料的挤出。可以改变固体离子传导性聚合物材料的形式,并且可以使其成形为不同应用可能所需的薄膜或颗粒。因此,在一个方面中,固体离子传导性聚合物材料的使用在相同电池系统内的各个应用中不需要是相同的固体离子传导性聚合物材料。
多价电池系统的阳极包括多价阴极材料。在一个方面中,多价材料是粉末或颗粒形式并分散在固体离子传导性聚合物材料中。当其分散时,多价颗粒被固体离子传导性聚合物材料包封。在其中固体离子传导性聚合物材料不导电的一个方面中或为了提高电导率,可以将额外的导电添加剂与其它阳极组分混合,以使得阳极能够导电,从而使电子能够从多价金属流动至与所述阳极电连通的阳极集电器(current collector)。这种添加剂是电池的典型添加剂,通常包含高表面积的碳,包括石墨。阳极因此起到离子传导多价金属离子的作用。
在一个方面中,阴极可以具有类似于阳极的结构。可以将嵌入材料或转换材料与固体离子传导性聚合物材料以及任选存在的导电添加剂一起分散。将电化学活性阴极材料与固体离子传导性聚合物材料混合、分散在其中并用其包封。在一个方面中,固体离子传导性聚合物材料对于仅在其合成中引入的扩散离子而言是离子传导性的。因此,例如硫或含硫材料(如多硫化物)将不导电,因此将保持在阴极内,从而减少电池循环低效的路径。
固体离子传导性聚合物材料也可以充当电池的电解质。在这种作为固体聚合物电解质的用途中,其不导电,而是充当阳极电极和阴极电极之间的电介质。可以将固体离子传导性聚合物材料挤出成薄膜(100~10微米),并保持这种形状的热塑性。因此,可以将其热附接到任一个电极或两个电极上,以节省制造成本并确保良好的离子传导路径。在一个方面中,可以将三种组分共挤出以形成单个三组分薄膜电池,其可以在循环期间在阳极电极和阴极电极之间有效地离子传导多价离子。
材料的纯度是潜在重要的,以防止任何不期望的副反应,并使合成反应的有效性最大化以产生高电导率材料。具有一般高纯度的掺杂剂、基础聚合物和离子化合物的实质上纯的反应物是优选的,并且更优选纯度大于98%,最优选甚至更高纯度,例如LiOH:99.6%,DDQ:>98%,氯醌:>99%。
为了进一步描述固体离子传导性聚合物材料的用途和上述合成本发明的固体离子传导性聚合物材料的方法的通用性,描述了几类可用于多重电化学应用并通过其应用而区分开的固体离子传导性聚合物材料:
实施例1
固体离子传导性聚合物材料样品通过将来自Saint Gobain的LCP聚合物SRT900Zydar和离子化合物以表4中列出的比例混合来制备。使用DDQ作为掺杂剂。聚合物单体与掺杂剂的摩尔比为4.2:1。三组分混合物通过基础聚合物、掺杂剂和离子化合物的充分混合来形成。然后将混合物在中等压力(500~1000psi)下加热至约350℃约30分钟。在加热之后,观察到颜色变化,其指示了固体离子传导性聚合物材料的合成。
将样品夹在不锈钢电极之间并放置在测试夹具中。通过使用Bio-Logic VSP测试系统,记录800KHz~100Hz范围内的AC阻抗,以确定各个固体离子传导性聚合物材料样品的离子传导率。
测得的离子传导率结果示于表4中。所观察到的离子传导率表明固体离子传导性聚合物材料可以传导多种离子,包括多价钙Ca2+、镁Mg2+和铝Al3+离子。
表4
具有金属阳极的电源通过被固态离子传导性聚合物材料包封或以其它方式维持在活化态的方式实现(enable),其比锂均更加稳定且成本更低。
基于钠的和基于钾的能量储存系统被认为是锂离子的替代品,这主要由低成本和相对丰富的原材料驱动。钙、镁和铝离子传导率是多价嵌入系统所必需的,其能够将能量密度提高至超过锂离子电池的容量。
由此证明,离子聚合物电解质可以被设计成传导多价离子,包括Mg2+(8mS cm-1,20℃)。这种聚合物电解质因此理想地适合于可充电的镁-硫(Mg/S)电池。
本申请和本详细说明书在此包含以下申请的整个说明书,包括权利要求书、摘要和附图:2015年5月8日递交的美国临时专利申请Ser.No.62/158,841;2014年12月3日提交的美国专利申请Ser.No.14/559,430;2013年12月3日递交的美国临时专利申请Ser.No.61/911,049;2013年4月11日提交的Ser.No.13/861,170;和2012年4月11日提交的美国临时专利申请Ser.No.61/622,705。
在通过援引加入的方式纳入的相关申请中,已经示出了在电池中掺入了固体离子传导性聚合物材料的已证实改进性能的硫阴极。参考图1,其示出了包括这种硫阴极的电池的容量对循环。在一个方面中,使用多价阳离子配合这种硫阴极提供了使用固体离子传导性聚合物材料的可用的多价阳离子电池。在一个方面中,多价阳离子可以与适当的替代性嵌入材料或转换阴极偶联。
尽管已经在本文中根据本发明的某些优选实施方案详细描述了本发明,但是本领域技术人员在不脱离本发明精神的情况下可以实现其中的许多修改和变化。因此,申请人的目的仅受限于所附权利要求的范围,而不通过描述在本文中所示的实施方案的细节和手段受限。
应该理解的是,在不脱离本发明的构思的情况下,可以对上述结构进行变化和修改,并且应当理解的是,这些构思意欲被所附权利要求所涵盖,除非这些权利要求中另有明文规定。
Claims (58)
1.电池,其具有包含固体离子传导性聚合物材料和多价金属的电极,其中所述多价金属的离子通过所述固体离子传导性聚合物进行离子传导,并且其中所述多价金属能够被可逆地输入和/或输出电池电极。
2.如权利要求1所述的电池,其中所述多价金属分散在所述固体离子传导性聚合物材料中。
3.如权利要求1所述的电池,其中所述多价金属被所述固体离子传导性聚合物材料包封。
4.如权利要求1所述的电池,其中所述多价金属是粒化的,并且所述颗粒与所述固体离子传导性聚合物材料混合。
5.如权利要求4所述的电池,其中所述多价金属颗粒各自小于100微米。
6.如权利要求1所述的电池,其中所述电池电极是挤出的。
7.如权利要求1所述的电池,其进一步包含导电材料。
8.电池,其包括:
a.第一电池电极,其包含固体离子传导性聚合物和多价金属,其中所述多价金属的离子通过所述固体离子传导性聚合物进行传导;
b.第二电池电极;和
c.位于所述第一电池电极和第二电池电极之间的介电性、离子传导性、非电化学活性的电解质层,其中所述电解质层能够在所述第一电池电极和第二电池电极之间传输离子。
9.如权利要求8所述的电池,其中所述第二电池电极包含所述固体离子传导性聚合物材料和嵌入化合物。
10.如权利要求8所述的电池,其中所述第二电池电极包含所述固体离子传导性聚合物和电化学活性化合物,所述电化学活性化合物与所述多价离子反应。
11.如权利要求10所述的电池,其中所述电化学活性化合物是硫。
12.如权利要求10所述的电池,其中所述电化学活性化合物是二氧化锰。
13.如权利要求8所述的电池,其中所述电解质层包含所述固体离子传导性聚合物。
14.如权利要求13所述的电池,其中所述电解质层是挤出的。
15.如权利要求13所述的电池,其中所述电解质层是热成型的。
16.如权利要求8所述的电池,其中所述第一电池电极是热成型的。
17.如权利要求8所述的电池,其中所述多价金属是铝、镁或钙。
18.如权利要求8所述的电池,其中所述多价金属选自铝、钙、镁、锌、铁、钪、铬、铜及它们的组合。
19.如权利要求18所述的电池,其中所述电解质层包含所述固体离子传导性聚合物材料,并且其中所述第二电池电极包含所述固体离子传导性聚合物材料和电化学活性化合物,所述电化学活性化合物与所述多价离子电化学反应。
20.如权利要求1或8所述的电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料具有:大于30%的结晶度;熔融温度;玻璃态;以及至少一种阳离子扩散离子和至少一种阴离子扩散离子,其中至少一种扩散离子在所述玻璃态下是可迁移的。
21.如权利要求20所述的电池,其中所述材料还包含多个电荷转移络合物。
22.如权利要求21所述的电池,其中所述材料包含多个单体,并且其中各电荷转移络合物位于单体上。
23.如权利要求20所述的电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料在室温下的电子传导率小于1x10-8S/cm。
24.如权利要求1或8所述的电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料是半结晶的,并包含:多个单体;多个电荷转移络合物,其中各电荷转移络合物位于单体上;并且其中所述固体离子传导性聚合物材料在室温下的电子传导率小于1x10-8S/cm。
25.如权利要求24所述的电池,其中所述材料的结晶度大于30%。
26.如权利要求24所述的电池,其中所述材料进一步包含阳离子扩散离子和阴离子扩散离子,各扩散离子在所述玻璃态下是可迁移的,并且其中所述材料的结晶度大于30%。
27.如权利要求24所述的电池,其中所述电荷转移络合物通过聚合物和电子受体的反应形成。
28.如权利要求24所述的电池,其中所述材料具有玻璃态并且具有至少一种阳离子扩散离子和至少一种阴离子扩散离子,其中各扩散离子在所述玻璃态下是可迁移的。
29.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料的熔融温度大于250℃。
30.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料在室温下的离子传导率大于1.0x10-5S/cm。
31.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料包含单一阳离子扩散离子,其中所述阳离子扩散离子在室温下的扩散率大于1.0x10-12m2/s。
32.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料包含单一阴离子扩散离子,其中所述阴离子扩散离子在室温下的扩散率大于1.0x10-12m2/s。
33.如权利要求1或8所述的电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料包含多个单体,并且其中每个单体上存在至少一个阴离子扩散离子。
34.如权利要求1或8所述的电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料包含多个单体,并且其中每个单体上存在至少一个阳离子扩散离子。
35.如权利要求1或8所述的电池,其中每升材料中存在至少1摩尔的阳离子扩散离子。
36.如权利要求21所述的电池,其中所述电荷转移络合物通过聚合物、电子受体和离子化合物的反应形成,其中各阳离子扩散离子和阴离子扩散离子均是所述离子化合物的反应产物。
37.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料由至少一种离子化合物形成,其中所述离子化合物包含所述多价金属。
38.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料是热塑性的。
39.如权利要求20所述的电池,其中所述至少一种阳离子扩散离子中的一种具有大于1.0x10-12m2/s的扩散率。
40.如权利要求20所述的电池,其中所述至少一种阴离子扩散离子中的一种具有大于1.0x10-12m2/s的扩散率。
41.如权利要求20所述的电池,其中所述至少一种阴离子扩散离子和至少一种阳离子扩散离子中的一种具有大于1.0x10-12m2/s的扩散率。
42.如权利要求1或8所述的电池,其中所述固体离子传导性聚合物材料包含多个单体,并且其中各单体包含位于所述单体的骨架中的芳香族环结构或杂环结构。
43.如权利要求42所述的电池,其中所述材料进一步包含掺入所述环结构中或位于与所述环结构相邻的骨架上的杂原子。
44.如权利要求43所述的电池,其中所述杂原子选自硫、氧或氮。
45.如权利要求44所述的电池,其中所述杂原子位于所述单体的与所述环结构相邻的骨架上。
46.如权利要求45所述的电池,其中所述杂原子是硫。
47.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料是π共轭的。
48.如权利要求1或8所述的电池,其中所述聚合物包含多个单体,其中单体的分子量大于100克/摩尔。
49.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料的离子传导率是各向同性的。
50.如权利要求1或8所述的电池,其在室温下的离子传导率大于1.0x10-4S/cm。
51.如权利要求1或8所述的电池,其在80℃的离子传导率大于1x10-3S/cm。
52.如权利要求1或8所述的电池,其在-40℃的离子传导率大于1x10-5S/cm。
53.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料是不易燃的。
54.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料的杨氏模量等于或大于3.0MPa。
55.如权利要求1或8所述的电池,其中所述材料是基础聚合物、电子受体和离子化合物的反应产物。
56.如权利要求55所述的电池,其中所述基础聚合物是液晶聚合物、无掺杂的共轭聚合物或PPS。
57.如权利要求55所述的电池,其中所述离子化合物包含所述多价金属。
58.如权利要求55所述的电池,其中所述电子受体是醌。
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