CN107532000B

CN107532000B - 导热性组合物

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Publication number: CN107532000B
Application number: CN201680029424.8A
Authority: CN
Inventors: 高梨正则; 平川大悟
Original assignee: Momentive Performance Materials Japan LLC
Current assignee: Momentive Performance Materials Japan LLC
Priority date: 2015-05-22
Filing date: 2016-05-18
Publication date: 2021-07-13
Anticipated expiration: 2036-05-18
Also published as: WO2016190188A1; US20180127629A1; TW201708337A; EP3299419B1; US10683444B2; KR102544343B1; KR20180011080A; EP3299419A4; CN107532000A; JPWO2016190188A1; TWI705996B; JP6223590B2; EP3299419A1

Abstract

本发明提供热导率良好、粘度低而容易涂布的导热性组合物。一种导热性组合物，它是包含(A)球状的导热性填充剂、(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷、及(C)聚有机硅氧烷(但不包括(B)成分的二甲基聚硅氧烷)的导热性组合物，其中，所述(A)为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，所述混合物掺和有30质量%以上平均粒径50μm以上的填充剂，相对于100质量份(A)成分，以合计量计包含1.5～35质量份(B)成分和(C)成分，(B)成分和(C)成分的合计量中的(C)成分的含有比例为15～98质量%。

Description

导热性组合物

技术领域

本发明涉及可用作散热材料的导热性组合物和使用该组合物的散热材料。

背景技术

电子设备逐年高集成化并高速化，相应地用于应对发热的散热材料的需求增加。

日本特开昭62-43493号公报中记载了导热性和电绝缘性良好的导热性硅脂的发明。记载有作为赋予导热性的成分，使用粒径为0.01～100μm的氮化硅(第2页右下栏)，但实施例中使用粒度1～5μm的氮化硅。

日本特开2003-176414号公报中记载了导热性有机硅组合物的发明。作为赋予导热性的成分，记载有(B)平均粒径0.1～100μm、较好是20～50μm的低熔点金属粉末(段落编号0011)、(D)填充剂(段落编号0014)。

日本特开2003-218296号公报中记载了包含有机硅树脂、导热性填充剂的有机硅树脂组合物的发明。作为导热性填充剂，记载有低熔点金属粉末，平均粒径0.1～100μm、较好是20～50μm的铝粉末、氧化锌粉末、氧化铝粉末等(段落编号0017～0021)。

日本特开2003-301189号公报中记载了散热性硅脂组合物的发明。记载有作为导热性填充剂，使用平均粒径为0.1～100μm、较好是1～20μm的范围内的填充剂(段落编号0012、0013)。

日本特开2005-112961号公报中记载了固化性有机聚硅氧烷组合物的发明。记载有使用平均粒径为0.1～100μm、较好是1～20μm的导热性填充剂(段落编号0030～0032)。

日本特开2007-99821号公报中记载了导热性硅脂组合物的发明。记载有作为(B)成分的金属氧化物粉末、金属氮化物粉末，为了获得所期望的导热性，使用平均粒径为0.1～10μm、较好是0.2～8μm的粉末(段落编号0016、0017)。

日本特开2008-184549号公报中记载了散热材料的制造方法的发明。记载有作为(D)导热性填充剂，使用平均粒径为100μm以下、较好是0.1～80μm的填充剂(段落编号0027、0028)。实施例1中，并用了平均粒径14μm的氧化铝(D-1)、平均粒径2μm的氧化铝(D-2)、平均粒径0.5μm的氧化锌(D-3)。

日本特开2009-96961号公报中记载了导热性硅脂组合物的发明。记载有使用(B-1)平均粒径为12～100μm(较好是15～30μm)的导热性填充剂、(B-2)平均粒径为0.1～10μm(较好是0.3～5μm)的导热性填充剂(权利要求书、段落编号0028～0030)。

日本特开2010-13563号公报中记载了导热性硅脂的发明。记载有(A)的导热性无机填充剂较好是在平均粒径0.1～100μm、特别是1～70μm的范围内(段落编号0025)。实施例中，使用了B-1:氧化锌粉末(不规则形状，平均粒径:1.0μm)、B-2:氧化铝粉末(球形，平均粒径:2.0μm)、B-3:铝粉末(不规则形状，平均粒径7.0μm)。

日本特开2010-126568号公报中记载了散热用硅脂组合物的发明。记载有(B)导热性无机填充剂需要在平均粒径0.1～100μm的范围内，较好是0.5～50μm。

实施例中，使用了C-1:氧化铝粉末(平均粒径10μm，比表面积1.5m²/g)、C-2:氧化铝粉末(平均粒径1μm，比表面积8m²/g)、C-3:氧化锌粉末(平均粒径0.3μm，比表面积4m²/g)、C-4:铝粉末(平均粒径10μm，比表面积3m²/g)、C-5:氧化铝粉末(平均粒径0.01μm，比表面积160m²/g)。

日本特开2011-122000号公报中记载了高导热性铸封(potting)材用有机硅组合物的发明。记载有作为(A)导热性填充剂，使用平均粒径1～100μm、较好是5～50μm的填充剂(段落编号0018)。记载有作为(A)导热性填充剂使用氧化铝粉末时，较好是并用(B1)平均粒径为大于5μm～50μm以下的球状氧化铝和(B2)平均粒径为0.1μm～5μm的球状或不规则形状氧化铝(段落编号0018)。

日本特开2013-147600号公报中记载了导热性有机硅组合物的发明。记载有作为(B)成分的导热性填充材料主要包含氧化铝，由(C-i)平均粒径10～30μm的不规则形状氧化铝、(C-ii)平均粒径30～85μm的球状氧化铝、(C-iii)平均粒径0.1～6μm的绝缘性无机填料形成(段落编号0032)，通过组合不规则形状的氧化铝和球状的氧化铝而获得特有的效果。

发明内容

本发明的课题是提供可为低粘度的导热性良好的导热性组合物及使用该组合物的散热材料。

根据本发明的第一种实施方式，提供一种导热性组合物，它是包含(A)球状的导热性填充剂和(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷的导热性组合物，其中，所述(A)为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，所述混合物掺和有30质量%以上的平均粒径50μm以上的填充剂，相对于100质量份(A)成分，包含0.01～20质量份的烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷(B)成分。

根据本发明的第二种实施方式，提供一种导热性组合物，它是包含(A)球状的导热性填充剂、(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷、及(C)聚有机硅氧烷(但不包括(B)成分的二甲基聚硅氧烷)的导热性组合物，其中，所述(A)为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，所述混合物掺和有30质量%以上的平均粒径50μm以上的填充剂，相对于100质量份(A)成分，以合计量（总量）计包含1.5～35质量份的(B)成分和(C)成分，(B)成分和(C)成分的合计量中的(C)成分的含有比例为15～98质量%。

另外，本发明还提供使用基于上述第一种或第二种实施方式的组合物的散热材料。

本发明的组合物具有高热导率（导热系数），但可为低粘度，因此用作散热材料时，对适用对象的涂布变得容易。

具体实施方式

＜第一种实施方式的导热性组合物＞

本发明的第一种实施方式的导热性组合物是包含(A)球状的导热性填充剂和(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷的组合物。

[(A)成分]

(A)成分是球状的导热性填充剂，不包括不规则形状的导热性填充剂。球状并不需要是完全的球，存在长轴和短轴的情况下，表示长轴/短轴=1.0±0.2左右的形状。

(A)成分的球状的导热性填充剂为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，由于可提高导热性，因此所述混合物掺和有30质量%以上的平均粒径50μm以上的填充剂，较好是掺和有35质量%以上。

一个例子中，(A)成分的球状的导热性填充剂为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，掺和有30质量%以上、较好是35质量%以上的(A-1)平均粒径50μm以上的填充剂，并掺和有低于70质量%、较好是低于65质量%的(A-2)平均粒径40μm以下的填充剂。

另一个例子中，(A)成分的球状的导热性填充剂为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，掺和有30～60质量%、较好是35～55质量%的(A-1)平均粒径50μm以上的填充剂，并掺和有15～30质量%、较好是18～28质量%的(A-2)平均粒径40μm以下、较好是平均粒径8～25μm的填充剂，剩余比例(合计为100质量%)掺和有(A-3)平均粒径低于8μm的填充剂。

(A)成分的球状的导热性填充剂只要是球状即可，无特别限定，可使用选自金属氧化物粉末、金属氮化物粉末、金属粉末中的填充剂。一个例子中，(A)成分的球状的导热性填充剂较好是选自氧化铝、氧化锌、铝的填充剂，更好是球状的氧化铝。作为(A)成分的球状的导热性填充剂，可使用例如由昭和电工株式会社销售的球状氧化铝“アルミナビーズ CB(注册商标)”的CB系列(平均粒径d₅₀=2～71μm)、由住友化学株式会社销售“Sumicorundum(スミコランダム)(注册商标)”系列(平均粒径0.3～18μm)等。

[(B)成分]

作为(B)的烷氧基硅烷化合物，较好是1分子中至少具有以下面的通式:

表示的烷氧基甲硅烷基的化合物；(式中，R¹¹为碳数1～6的烷基，较好是甲基，R¹²为碳数1～6的烷基，较好是甲基，a为1、2或3)。

作为具有通式(II)的烷氧基甲硅烷基的烷氧基硅烷化合物，可列举如下的通式(II-1)和通式(II-2)的化合物；

式中，

x=10～500

Y=Si(CH₃)₂CH=CH₂或Si(CH₃)₃。

此外，作为(B)成分的烷氧基硅烷化合物，还可使用以下面的通式(III)表示的化合物；

(式中，R²¹独立地为碳原子数6～15的烷基，R²²独立地为未取代或取代的碳原子数1～12的1价烃基，R²³独立地为碳原子数1～6的烷基，a为1～3的整数，b为0～2的整数，但a+b为1～3的整数)。

通式(III)中，作为以R²¹表示的烷基，可列举例如己基、辛基、壬基、癸基、十二烷基、十四烷基等。作为以R²²表示的未取代或取代的1价烃基，较好是甲基、乙基、丙基、氯甲基、溴乙基、3,3,3-三氟丙基、氰基乙基等碳原子数1～3的未取代或取代的烷基、以及苯基、氯苯基、氟苯基等未取代或取代的苯基等。作为R²³，较好是甲基、乙基、丙基、丁基、己基等。

作为(B)成分的二甲基聚硅氧烷，可列举以下述通式(IV)表示的分子链单侧末端以三烷氧基甲硅烷基封闭的二甲基聚硅氧烷；

R'=-O-或-CH₂CH₂-

（式中，R³¹独立地为碳原子数1～6的烷基，c为5～100、较好是5～70、特别好是10～50的整数。）

作为以R³¹表示的烷基，较好是甲基、乙基、丙基、丁基、己基等。

作为(B)成分，还可使用例如日本特开2009-221311号公报中记载的(D)成分的表面处理剂(湿润剂)(段落编号0041～0048)。

第一种发明的组合物中的(B)成分的含量相对于100质量份(A)成分为0.01～20质量份，较好是0.1～10质量份，更好是1.0～5质量份。

＜第二种实施方式的导热性组合物＞

本发明的第二种实施方式的导热性组合物是除了含有上述的(A)球状的导热性填充剂和(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷之外，还包含(C)成分的聚有机硅氧烷的组合物。(C)成分的聚有机硅氧烷中不包括(B)成分的二甲基聚硅氧烷。

[(C)成分]

作为(C)成分的聚有机硅氧烷，可使用以下面的平均组成式(I)表示的化合物，

式中，R¹为烯基。烯基较好是碳原子数为2～8的范围内的基团，可列举例如乙烯基、烯丙基、丙烯基、1-丁烯基、1-己烯基等，较好是乙烯基。包含烯基时，较好是1分子中包含1个以上，更好是2个以上。如果烯基为1个以上，则可对(C)成分在凝胶状至橡胶状之间进行调整。此外，烯基可以键合于分子链末端的硅原子，也可以键合于分子链中途的硅原子，还可以键合于这两者。

R²为不含脂肪族不饱和键的取代或未取代的1价烃基。不含脂肪族不饱和键的取代或未取代的1价烃基是碳原子数为1～12、较好是1～10的基团，可列举例如甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、己基、辛基、癸基、十二烷基等烷基，环戊基、环己基、环丁基等环烷基，苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基等芳基，苄基、苯基乙基、苯基丙基等芳烷基，这些烃基的氢原子的一部分或全部被氯、氟、溴等卤素原子、氰基等取代而得的基团，例如氯甲基、三氟丙基、氯苯基、溴苯基、二溴苯基、四氯苯基、氟苯基、二氟苯基等卤代烃基和α-氰基乙基、β-氰基丙基、γ-氰基丙基等氰基烷基等。其中，较好是烷基、芳基，更好是甲基、苯基。

a、b是满足0≤a＜3、0＜b＜3、1＜a+b＜3的正数，较好是满足0.0005≤a≤1、1.5≤b＜2.4、1.5＜a+b＜2.5，更好是满足0.001≤a≤0.5、1.8≤b≤2.1、1.8＜a+b≤2.2的数。

(C)成分的分子结构较好是直链状、支链状的结构。

(C)成分的23℃时的粘度较好是0.01～10Pa·s。更好是0.02～1.0Pa·s。

本发明的第二种实施方式的组合物中的(B)成分和(C)成分的含量是，相对于100质量份的(A)成分以合计量计包含(B)成分和(C)成分1.5～35质量份，较好是1.5～30质量份，更好是1.5～28质量份。此外，(B)成分和(C)成分以(B)成分和(C)成分的合计量中的(C)成分的含有比例为15～98质量%、较好是18～98质量%、更好是20～98质量%的条件掺和。

本发明的组合物可根据需要在不破坏本发明的目的的范围内包含反应抑制剂、补强性二氧化硅、阻燃性赋予剂、耐热性提高剂、增塑剂、着色剂、粘接性赋予材料、稀释剂等。

本发明的第一种和第二种实施方式的组合物为脂(grease)状(糊状)的组合物。本发明的第一种实施方式的(B)成分为烷氧基硅烷化合物(II-1,2)且Y=Si(CH₃)₂CH₂=CH₂的情况下，或者第二种实施方式的组合物中使用同样的(B)成分，除此之外或者代替(B)成分而如上所述以包含不饱和基团的条件选择(C)成分的取代基的情况下，可通过并用下述的(D)成分、(E)成分来对硬度在凝胶状至橡胶状之间进行调整。在此，使其呈橡胶状时，包括从具有弹性的状态至例如石头那样硬的状态。

[(D)成分]

(D)成分为聚有机氢硅氧烷，是成为(C)成分的交联剂的成分。(D)成分的聚有机氢硅氧烷是1分子中具有2个以上、较好是3个以上与硅原子键合的氢原子的化合物。该氢原子可以键合于分子链末端的硅原子，也可以键合于分子链中途的硅原子，还可以键合于这两者。另外，可并用仅在两末端具有与硅原子键合的氢原子的聚有机氢硅氧烷。(D)成分的分子结构可以是直链状、支链状、环状或三维网状中的任一种，可单独使用1种或并用2种以上。(D)成分的聚有机氢硅氧烷为公知的成分，可使用例如日本特开2008-184549号公报中所记载的(B)成分。

[(E)成分]

(E)成分为铂类催化剂，是促进将(C)成分与(D)成分混炼后的固化的成分。作为(E)成分，可使用氢化硅烷化反应所用的周知的催化剂。例如，可列举铂黑、氯化铂、氯铂酸、氯铂酸与一元醇的反应产物、氯铂酸与烯烃类或乙烯基硅氧烷的络合物、二(乙酰丙酮)铂等。(E)成分的含量可根据所期望的固化速度等适当调整，较好是相对于(C)成分和(D)成分的合计量，换算成铂元素在0.1～1000ppm的范围内。

本发明的组合物为不含(D)成分和(E)成分的脂状组合物时，可通过将(A)成分、(B)成分以及根据需要采用的(C)成分和其他任意成分用行星式搅拌机等混合机进行混合而获得。混合时，可根据需要在50～150℃的范围内一边加热一边混合。为了使混合更均匀，较好是在高剪切力下进行混炼操作。作为混炼装置，有三辊磨机、胶体磨、砂磨机等，其中较好是采用三辊磨机的方法。

此外，本发明的组合物为还包含(D)成分和(E)成分的凝胶状组合物时，可与日本特开2008-184549号公报中记载的散热材料的制造方法同样操作而获得。

由本发明的组合物形成的散热材料是由上述的导热性组合物形成的散热材料。由本发明的组合物形成的散热材料为不含(D)成分和(E)成分的脂状的材料时，从对于发热部位的涂布容易性考虑，粘度(通过实施例中记载的测定方法求得的粘度)较好是在10～1000Pa·s的范围内。

如上所述，本发明的第一种实施方式的(B)成分为烷氧基硅烷化合物(II-1,2)且Y=Si(CH₃)₂CH₂=CH₂的情况下，或者由第二种实施方式的组合物形成的散热材料为包含(D)成分和(E)成分的橡胶状的材料时，通过硬度计Type E型(基于JISK6249)测定的硬度较好是例如5以上。

由本发明的组合物形成的散热材料通过热线法测定的23℃时的热导率为1.0W/(m·K)以上，较好是1.5W/(m·K)以上。为了调整所述热导率来提高散热效果，较好是组合物中的(A)成分的含有比例在80质量%以上，可根据所要求的热导率来增加(A)成分的含有比例。

本发明的散热材料可用作搭载发热量大的CPU的PC/服务器的散热材料，还可用作搭载电源模块、超LSI、光部件(光拾取器或LED)的各种电子设备、家电设备(DVD/HDD录像机(播放器)、FPD等视听设备等)、PC周边设备、家庭用游戏机、汽车以及变频器和开关电源等产业用设备等的散热材料。散热材料可具有脂状(糊状)、凝胶状、橡胶状等形态。

以下，示出本发明的各种实施方式。

＜1＞一种导热性组合物，它是包含(A)球状的导热性填充剂和(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷的导热性组合物，其中，

所述(A)为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，所述混合物掺和有30质量%以上、较好是35质量%以上的平均粒径50μm以上的填充剂，

相对于100质量份的(A)成分，包含0.01～20质量份、较好是0.1～10质量份、更好是1.0～5质量份的烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷(B)成分。

＜2＞一种导热性组合物，它是包含(A)球状的导热性填充剂、(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷及(C)聚有机硅氧烷(但不包括(B)成分的二甲基聚硅氧烷)的导热性组合物，其中，

相对于100质量份的(A)成分以合计量计包含1.5～35质量份、较好是1.5～30质量份、更好是1.5～28质量份的(B)成分和(C)成分，

(B)成分和(C)成分的合计量中的(C)成分的含有比例为15～98质量%，较好是18～97质量%，更好是20～98质量%。

＜3＞根据＜1＞或＜2＞所述的导热性组合物，其中，(A)成分的球状的导热性填充剂为掺和有30质量%以上、较好是35质量%以上的平均粒径50μm以上的填充剂、以及低于70质量%、较好是低于65质量%的平均粒径40μm以下的填充剂而成的混合物。

＜4＞根据＜1＞或＜2＞所述的导热性组合物，其中，(A)成分的球状的导热性填充剂为掺和有30质量%～60质量%、较好是35～55质量%的平均粒径50μm以上的填充剂，15～30质量%、较好是18～28质量%的平均粒径40μm以下、较好是平均粒径8～25μm的填充剂以及剩余比例的平均粒径低于8μm的填充剂而成的混合物。

＜5＞根据＜1＞～＜4＞中任一项所述的导热性组合物，其中，(A)成分的球状的导热性填充剂为选自金属氧化物粉末、金属粉末的填充剂。

＜6＞根据＜5＞所述的导热性组合物，其中，(A)成分的球状的导热性填充剂为选自氧化铝、氧化锌、铝的填充剂。

＜7＞由＜1＞～＜6＞中任一项所述的导热性组合物形成的散热材料。

＜8＞一种导热性组合物的制造方法，它是相对于100质量份的(A)球状的导热性填充剂，混合0.01～20质量份、较好是0.1～10质量份、更好是1.0～5质量份的(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷而成的导热性组合物的制造方法，其中，

所述(A)为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，所述混合物掺和有30质量%以上、较好是35质量%以上的平均粒径50μm以上的填充剂。

＜9＞一种导热性组合物的制造方法，它是相对于100质量份的(A)球状的导热性填充剂，混合有以合计量计1.5～35质量份、较好是1.5～30质量份、更好是1.5～28质量份的(B)烷氧基硅烷化合物或二甲基聚硅氧烷及(C)聚有机硅氧烷(但不包括(B)成分的二甲基聚硅氧烷)的导热性组合物的制造方法，其中，

所述(B)成分和(C)成分的合计量中的(C)成分的含有比例为15～98质量%，较好是18～97质量%，更好是20～98质量%。

＜10＞根据＜1＞～＜9＞中任一项的组合物、散热材料或制造方法，其中，所述(B)成分为具有通式(II)的烷氧基甲硅烷基的烷氧基硅烷化合物。

＜11＞根据＜10＞的组合物、散热材料或制造方法，其中，所述(B)成分为通式(II-1)或通式(II-2)的化合物。

＜12＞根据＜1＞～＜9＞中任一项的组合物、散热材料或制造方法，其中，所述(B)成分为以通式(III)表示的化合物。

＜13＞根据＜1＞～＜9＞中任一项的组合物、散热材料或制造方法，其中，所述(B)成分为以通式(IV)表示的二甲基聚硅氧烷。

＜14＞根据＜1＞～＜9＞中任一项的组合物、散热材料或制造方法，其中，所述(C)成分为以平均组成式(I)表示的聚有机硅氧烷。

＜15＞根据＜1＞～＜9＞中任一项的组合物、散热材料或制造方法，其中，还包含作为(D)成分的聚有机氢硅氧烷、包含作为(E)成分的铂类催化剂。

实施例

实施例1～10

将表1所示的(A)和(B)成分、或者(A)、(B)和(C)成分加入行星式搅拌机(ダルトン公司制)，室温下搅拌混合1小时，再在120℃搅拌混合1小时，获得导热性组合物。(B)和(C)成分的量表示为相对于100质量份(A)成分的质量份。通过下述的方法对(A)成分的平均粒径、组合物的粘度、热导率进行了测定。结果示于表1。

[平均粒径]

平均粒径(中值粒径d₅₀)通过库尔特粒度仪法进行测定。

[粘度1]

按照JIS K6249进行测定。示出旋转粘度计4号转子、转速60rpm、1分钟值的粘度。

[粘度2]

按照JIS K6249进行测定。示出旋转粘度计7号转子、转速20rpm、1分钟值的粘度。

[热导率]

23℃下，按照热线法，使用热导率计(京都电子工业公司制，QTM-500)进行测定。

[表1]

(A)成分

(A-1):昭和电工株式会社的球状氧化铝(アルミナビーズ)，平均粒径100μm

(A-11):昭和电工株式会社的球状氧化铝(アルミナビーズ)，平均粒径20μm

(A-21):住友化学株式会社的圆形氧化铝(Sumicorundum)，平均粒径3μm

(A-22):住友化学株式会社的圆形氧化铝(Sumicorundum)，平均粒径0.4μm

(B)成分:烷氧基硅烷(通式(II-1)中，x:20，Y:Si(CH₃)₂CH=CH₂)

(C)成分:两末端被二甲基乙烯基甲硅烷基封闭的聚有机硅氧烷(60cSt)。

实施例11～13

将表2所示的(A)～(C)成分加入行星式搅拌机(ダルトン公司制)，室温下搅拌混合1小时，再在120℃搅拌混合1小时，获得导热性组合物。(B)和(C)成分的量表示为相对于100质量份(A)成分的质量份。对组合物的粘度、热导率进行了测定。结果示于表2。

[表2]

(A-2):昭和电工株式会社的球状氧化铝(アルミナビーズ)，平均粒径70μm。

实施例14～16

将表3所示的(A)～(C)成分(质量份)加入行星式搅拌机(ダルトン公司制)，室温下搅拌混合1小时，再在120℃搅拌混合1小时，获得导热性组合物。

(B)和(C)成分的量表示为相对于100质量份(A)成分的质量份。

对组合物的粘度、热导率进行了测定。结果示于表3。

[表3]

(A-3):昭和电工株式会社的球状氧化铝(アルミナビーズ)，平均粒径50μm

(A-12):昭和电工株式会社的球状氧化铝(アルミナビーズ)，平均粒径10μm。

比较例1～3

将表4所示的(A)～(C)成分(质量份)加入行星式搅拌机(ダルトン公司制)，室温下搅拌混合1小时，再在120℃搅拌混合1小时，获得比较用的导热性组合物。(B)和(C)成分的量表示为相对于100质量份(A)成分的质量份。对组合物的粘度、热导率进行了测定。结果示于表4。

[表4]

。

由表1～表3的实施例与表4的比较例的对比确认，实施例的组合物由于大粒径的球状氧化铝的比例高，因此可实现高热导率和低粘度。此外，由表1～表3的实施例与表4的比较例的对比还确认，如果是同等程度的热导率，可实现低粘度。

另外，实施例8(含100μm的氧化铝)、实施例11(含70μm的氧化铝)、实施例14(含50μm的氧化铝)和比较例1(含0.4～20μm的氧化铝)中，组合物中的氧化铝含量均同为92.5质量%，热导率由高到低依次为实施例8＞实施例11＞实施例14＞比较例1。将其他组合物中的氧化铝含量相同的实施例与比较例进行了对比，也是包含平均粒径大的氧化铝的实施例的热导率更高。

这些结果是根据通过使用平均粒径小的导热性无机填充剂来提高导热性的现有技术无法预测的效果。

工业上的可利用性

本发明的导热性组合物可用作如个人计算机等电子设备那样具有发热部位的各种设备用的散热材料。

Claims

1.导热性组合物，它是包含(A)球状的导热性填充剂、和(B)下述通式(II-1)或通式(II-2)表示的烷氧基硅烷化合物的导热性组合物，

式中，

x=10～500

Y=Si(CH₃)₂CH=CH₂或Si(CH₃)₃；

其中，所述(A)为将平均粒径不同的填充剂以特定比例掺和而成的混合物，所述混合物掺和有30~60质量%的平均粒径50μm以上的填充剂、15~30质量%的平均粒径8~40μm的填充剂、以及剩余比例的平均粒径低于8μm的填充剂，

(A)成分的球状的导热性填充剂为选自氧化铝、氧化锌、铝的填充剂，

相对于100质量份的(A)成分，包含0.01～20质量份的烷氧基硅烷化合物(B)成分。

2.导热性组合物，它是包含(A)球状的导热性填充剂、(B)下述通式(II-1)或通式(II-2)表示的烷氧基硅烷化合物及(C)聚有机硅氧烷的导热性组合物，所述(C)聚有机硅氧烷不包括通式(IV)表示的二甲基聚硅氧烷；

式中，

x=10～500

Y=Si(CH₃)₂CH=CH₂或Si(CH₃)₃；

相对于100质量份的(A)成分，以合计量计包含1.5～35质量份的(B)成分和(C)成分，

(B)成分和(C)成分的合计量中的(C)成分的含有比例为15～98质量%；

所述通式(IV)为：

R'=-O-或-CH₂CH₂-

式(IV)中，R³¹独立地为碳原子数1～6的烷基，c为5～100的整数。

3.散热材料，其中，该散热材料由权利要求1或2所述的导热性组合物形成。