CN1064420A - 一种具有完全热交换的催化剂结构 - Google Patents

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Abstract

本发明是一种具有完全热交换表面的催化剂结 构。当催化剂和结构间壁在温度低于可燃气体的绝 热燃烧温度时，其特征是允许该结构在高度放热过 程，如一种燃烧过程中使用。

Description

这是由Dalla  Betta等人于1990年11月26日申请的（美国专利序号07/617，974）题为“一种具有完全热交换的催化剂结构（Ⅱ）”的继续申请，该美国申请的整个发明此处一并介绍。
本发明是一种具有完全热交换表面的催化剂结构。这个特点允许该结构在高放热过程、如一种燃烧过程中的使用，而使催化剂和结构间壁的温度保持低于可燃气体混合物的绝热燃烧温度。
随着在美国和世界各地的现代防污染法律的出现，正在研究将各种污染物减至最小的新的有效方法。燃料的燃烧-燃料用木材、煤、油或天燃气-在目前世界中可能引起严重的污染问题。其些污染物，如SO2，是由于在燃料源中存在污染物而引起的，可以用净化燃料、或者用净化最后产生的排出气体来除去。其他的污染物，如一氧化碳，是由于不完全燃烧的结果，可以采用二次燃烧氧化、或采用改进的燃烧工艺来除去。其他主要的污染物，NOx（一种主要是NO2，但也包含非常少量的NO2的平衡态混和物。）或可以通过控制燃烧过程来处理，使NOx的产生减至最小;或可以通过后面工序除去。NOx的除去，只要提出便是一个困难的任务，这是由于它的相对稳定性，以及它在大多数排出气体中的低浓度。在汽车中采用的一种解决方法是用一氧化碳使NOx还原成氮气，同时使CO氧化成CO2。然而需要使二种污染物反应也表明初始的燃烧反应是低效率的。
必须说明不同于从燃料中除去硫污染物的情况，从空气进料到燃烧过程中氮气的除去是一个不现实的解决方法。与一氧化碳的情况不同，燃烧反应的改进很可能提高所产生的NOx含量，因为这时涉及高温。
尽管如此，对还原NOx剩余物提出挑战，并且提出几种不同的方式。可选择的NOx还原方法实质上不一定与净化可燃气体的目的相矛盾，即，在涡轮机、锅炉或熔炉中回收它的热值。
许多人认为限定局部地区和在燃烧区域的群体温度略低于1800℃来控制NOx的产生是一条富有成效的途径。例如参见Furuya等人的美国专利No.4，731，989、第一栏、52-59行，以及Hindin等人的美国专利No.4，088，135，第12栏。
在许多控制温度的途径，例如用过量空气稀释，用一种或多种催化剂来控制氧化作用，或者用各种贫燃料或富燃料混和物来分级燃烧。这些方式的燃烧也是知道的。
一种广泛的试验方式是用多级催化燃烧。这些过程的大多数应用载持在陶瓷催化剂载体上的金属或金属氧化物催化剂的多级催化。典型的这种过程如下所示：
Figure 911112146_IMG1
Figure 911112146_IMG2
＊在多铝红柱石或堇青石上的氧化铝或氧化锆
＊＊CO在第一层;Zr，Sr，Ba的一种或几种在第二层;
La和Nd至少一种在第三层
＊＊＊用镧系元素或碱土金属氧化物稳定化的单片载体
注：表中催化剂用“a”/“b”标示，其中a是活性金属而“b”是载体然而，在这些工艺中难以控制温度。鉴于每个工艺的目的在于产生的最大数量的热量可以有效地使用在以后的工艺中，燃烧步骤基本上是绝热的。因此，任何早期的燃料比、空气比或操作工艺的较小变化将在后阶段温度上发生显著变化。非常高的温度对下面的催化成分产生热变形。
这张表也表明铂族金属（包括钯）在催化燃烧过程中被认为是有用的。然而，常规的催化氧化过程经带使燃料和空气混和，并且然后使该混和物基本上完全燃烧通过一种在催化剂床层中的催化剂。这一结果是造成十分高的温度，典型的从1100℃到1500℃。因为这个原因，大多数催化剂的开发工作着眼于能够抵御那么高温度、仍保持活性的催化剂和支承物。有些已经依靠步骤控制图，在这控制图里在催化剂阶段之间引入了空气或燃料的介质气流流速，并且以群体气体温度为基础加以控制。Furuya等人（上面提到的）描述了一种克服与高催化温度相关的问题的研究方法，该方法通过用空气稀释的燃料/空气混和物馈送给催化剂，因此产生的混和物具有900℃到1000℃的绝热燃烧温度。该混和物通过催化剂，部分或全部反应得到低于1000℃的最大催化温度，以及低于1000℃的气体温度。补充的燃料在催化剂和这种混和物的均匀燃烧达到所要求的温度（1200℃到1500℃）后加入。然而，这种方法因需要在两个阶段加燃料，以及要求用不得到常规高温扩散火焰、和相关产生的NOx的热气体来混合这种补充燃料而受到损害。
我们已发现一种精细构造的催化剂结构，该结构包括燃烧热量进入流动气体的自动交换是一条控制催化剂以及催化剂支承物的温度的极好途径。我们所用的金属支承物在反应中控制热载荷的性能上具有极大的灵活性，并且得到长时间的化学和物理稳定性。使用这种支承物可省去如Furuya等人所示的复杂的空气稀释工序。
然而，使用适用于铂族金属的金属催化剂支承物的在过去已经提出。例如，参见美国专利No.4，088，435（由Hindin等人提出的），“铂族金属”在第4栏，63行at  seq.，以及“支承物可以是金属化或陶瓷化……”在第6栏，45行。相反地，使用载持在整体结构的支承物上铂族合金催化剂的作为燃烧催化剂是在美国专利No.4，827，856（由Hindin等人）在第1栏，65等行提出的。另外在早期的美国专利No.3，866，391、3，956，188和4，008，037（都由Hindin等人提出的）也能发现类似的叙述。在美国专利No.4，366，668（由Madgavkar等人提出的）提出的载体在钢（“铁合金”）支承物上的铂作为用于低热值气体的燃烧催化剂。
其它主要用于汽车催化性换热器的金属和金属支承物叙述如下：
国家  文献号  申请人
美国  3，920，583，  Pugh
美国  3，969，082  Calrns等人
美国  4，279，782  Chapman等人
美国  4，318，828  Chapman等人
美国  4，331，631  Chapman等人
美国  4，414，023  Aggen等人
美国  4，521，532  Cho
美国  4，601，999  Retalilck等人
美国  4，673，663  Maqnier
美国  4，742，038  Mataumoto
美国  4，752，599  Nakamura等人
美国  4，784，984  Yamanaka等人
英国  1，528，455  Calrns等人
作为一组专利，这些专利一般研讨在铁素体催化剂支承物上发现作为微晶、涂层、晶须等的氧化铝。许多人揭示了作为催化剂的铂族金属合适地附着在这些支承物上。没有人建议在催化剂支承物中使用一种完全的热交换以在催化剂操作中起辅助作用。
两个公开的日本公开讲授了具有完全热交换表面的催化剂支承物的使用。它们是日本公开59-136，140（1984年8月4日公开）和日本公开61-259，013（1986年11月17日公开）。早期的公开普遍论及使用一种方形截面的陶瓷状整块催化支承物的燃烧方法，在其交替的纵向的沟槽（或者交替的层）中沉积着催化剂。所述的这个整块是陶瓷的且是模制的而不是组装的。
类似地，后来的特许揭示了一种燃料气体的燃烧方法，在这种情况中一种鼓风炉排放气体，使用用催化剂覆盖的支承物如在早期公开所示的一种催化剂结构、或在支承物中里面是交替的环状间隙的同心圆柱体结构。没有一个公开建议在方法中使用任何形状的金属整块结构。
与这两个公开非常相似的揭示参见由Young等人提出的美国专利No.4，870，824。
在概述中，虽然文献提出各种有创造性的催化剂结构的无关部分，但是这些文献中没有一个建议由一种具有催化性材料的波形金属特别是铂族金属产生金属支承物，仅沉积在实际上不易磨损并具有长时间稳定性的波形金属的一面。
本发明既是一种适用于燃烧过程的催化剂结构，又是一种在燃烧过程不完全地燃烧燃料/空气混和物，但在相对低温下维持催化剂和催化剂支承物的催化剂结构的使用方法。
合乎要求的催化剂结构包括一个支承物和一种燃烧催化剂。支承物最好是金属。它可以是波纹状和螺旋状，或者以这种方式使燃烧气体通过波纹的长度从一端流到另一端的其它的装配形状。催化剂仅放置于波纹物的一部分上，这样催化剂对实际上的非催化表面起着一种热交换关系。在催化剂上产生的热量经结构壁流到在相反的非催化的壁层。热量也流到毗连的燃烧气体。
催化剂和它的结构提供一种特别稳定以及具有长期寿命的温度调节的结构。
图1A、1B、1C、2A和2B示出发明的催化剂结构的各种形状。
图3A和3B示出结构的运行状态。
图4A、4B、5、6A和6B显著本发明的在支承物的单面上载持有催化材料的催化剂结构的各种构形。
图7到9显示本发明的催化剂结构的运行状态的使用温度曲线。
本发明是一种特别适用于燃料燃烧过程的催化剂结构。该结构较好的是铂族金属，载持在一整块金属上以金属基的催化剂。该整块金属是由一催化表面和毗连的一非催化表面的金属材料组装或制造而成的。该催化剂结构组分的一面上载有催化剂，并且该催化剂结构组分的另一面基本上没有催化剂。
用于催化区域的支承物较好地是金属化的。在该设备中要求蜂窝状、螺旋状的波纹板（这可以是交替地用平板来分隔波纹面），柱状的（或者“少量的细管”），或者能适应高空间速度和最小压力降的、具有径向通道或管道的其它形状。它们是可延展的，可以安装固定的，并且更容易地固定到周围结构上，而且由于其壁厚能够比陶瓷支承物更易制造得薄，所以呈现出低流动阻力。另一个实用的好处可归因于金属支承物有能力经受得住热冲击。这种热冲击发生在涡轮机启动或关机时，并且特别当涡轮机必须快速停转时。在后种情况中，因为在涡轮机上的物理负载-例如发电装置已经脱离。燃料停止供给或者涡轮机“跳闸”。为防止超转，供给涡轮机的燃料立即切断。在燃烧室里的温度，使用发明的方法，从燃烧温度快速降至压缩空气的温度。在低于1秒种的时间内可观察到温度降超过1000℃。
总之，催化剂以规定量沉积，或其它形式置于金属支承物的沟槽内至少一部分壁上。这儿“至少一部分”意思是每条通道不需要在沿着的它全部长度上涂覆。在一些例子中催化剂沿着通道长度的一部分放置已足够了。在该设施里几种典型的支承物材料是令人满意的;铝，含铝或经铝处理的钢，某些不锈钢，任一高温金属合金（包括镍或钴合金，这儿催化剂层能够沉积在金属表面），或者其它耐热金属碳化物或氮化物。
较好的金属是含铝的钢，例如在由Aggen等人申请的美国专利No.4，414，023，由Chapman等人申请的4，331，631和由Cairns等人申请的No.3，969，082中能见到。这些钢，和由Kawasaki钢公司出售的（River  Lite  20-5SR），Vereinigte  Deutchse  Metallwerke  AG（Alum-chrom  1  RE），以及Allegheny  Luchicm钢（Alfa-Ⅳ），还包含充分溶解的铝，因此，当氧化时，铝在钢表面形成氧化铝晶须，结晶体或-晶体层，得到一种粗糙的以及化学上的活性的表面以更好地使基面涂层粘附。
基面涂层可以用一种如在工艺上所描述的方法涂层，例如，应用γ-氧化铝、氧化锆、二氧化硅或二氧钛材料（较好的是溶胶）或者至少二种含有铝、硅、钛、锆的氧化物的混和溶胶，以及添加物，如钡、铈、镧、铬或一系列的其它元素。为了使基面涂层更好的附着，底层可以施涂含有水合氧化物，例如如自chapman等人申请的美国专利No.4，729，782中叙述的一种假一水软铝石的稀释悬浮液。底表面可以用一种γ-氧化铝悬浮液涂覆在金属表面，干燥并且焙烧成一种大表面积附着氧化物层。倘若氧化铝被选为作为底层（或者催化剂支承物结构的某些其它部分），可以被叙述为在氧化铝包括一种热稳定剂，例如镧、钡、硅，或者一种或多种稀土元素的氧化物和盐。氧化铝不是典型地与氧化铝结合在一起使用的，这是因为一种目前不定习性的组合物使之失活。
然而，最称心的是使用氧化锆的溶胶或悬浮液作为基面涂层。其它的高熔点氧化物，例如二氧化硅和二氧化钛也是合适的。最好的是一些铂族金属，特别是钯，是一种混和的氧化锆/氧化硅溶液，在作为支承物之前两者已经混和了。二氧化硅显得能使二氧化锆在很长一段时间内保持催化剂的稳定性（例如：它的活性）。
基面涂层可以应用在相同的类型中，每种将施涂在一个表面上，例如，通过喷涂、直接施涂、将支承物浸入基面涂层材料等方法。
在本发明中铝结构也具适合使用的，并且可以在基本上相同的方法中处理或涂覆。铝合金稍微有些变形，并且在过程的温度反应容器里可能变形或者甚至熔化。因此，它们不符要求的支承物，但如果能遇到适合的温度条件也能使用。
本发明催化剂的典型结构如在附图中所示。一长条形的金属片通过冷轧或其它处理而形成波纹状的。波纹片可与一条扁平金属带组合并且轧制成一螺旋以形成一种圆柱形的催化剂结构，使得气体能流过。在图1A中示出该结构的端视图，这儿气体流道是直线通道。与其说通过轧制，倒不如说使波纹和扁平条可能被切断或叠合在一起以形成如参见图1B和1C的结构。换言之，由Chapman等人在美国专利No.4，331，631中讲授了在图2A中平面图所示的八字形波形花纹的应用，当叠合或折叠以及卷轧成一螺旋时，将形成一种开放的波纹结构而不使用扁平金属条，并且如在图2B中所示的不套叠。其它类似的金属结构可以从各种金属片状结构成形并且在本发明中是有用的。
本发明的关键仅在形成的支承物结构的金属一面上施涂催化物质，如图3A所示，在金属箔表面上基面涂层和催化剂物质，用工艺上众所周知的方式涂薄层。对于含有铝的铁合金，金属片可以在空气中热处理，使得在表面长出晶须以增强其下面层的附着力，或者对于催化剂的直接应用得到增大的表面积。然后二氧化硅、氧化铝、氧化锆、二氧化钛或高熔点金属氧化物可以通过在金属箔上喷涂溶液、悬浮液或者氧化铝、二氧化硅、氧化锆、二氧化钛或高熔点金属氧化物在其它混和物，并且干燥以及焙烧成型一种大表面积基面涂层。然后可能施涂催化剂，再一次以溶液、悬浮液，或者催化性组合物的混和物喷涂在金属带条的基面涂层上。
催化性材料也可以或者交替地包括在基面涂层材料中间，并且涂覆在支承物上，从而部分地消除了分离催化剂杂质的步骤。
催化剂仅仅涂在金属箔的一个表面上，以得到一种对于相反的非催化性的一面具有非常有效的热交换机理的催化性表面。例如，在图3B中的结构里，金属箔（30）在其一面用氧化物基面涂层（32）和催化剂（34）涂覆。这种结构形成如图1A-1C和2A-2B所述的波纹状和扁平金属箔所形成的通道的壁。在图3B中，气体流经催化表面（34），结果燃料和氧气反应以产生热。热量传入气流中（36）以及通过金属氧化物层（32），并且通过金属箔或片（30）到气流（38），流到金属壁的反面。因为这一面没有催化涂层，故气体仅由从在金属底材的反面上的催化涂覆面上热传导来加热。对于返两种途径，A和B的热传导系数，可以用常规的化学工程惯例及流动气体和相邻的固体表面的热传导关系来计算。例如，按照Whitaker的《热传导的基本原理》（1983），PP.13-15。对于在接近基面涂层/气体界面的基面涂层表面产生的热量，其式为：
1/UA＝1/h气膜
1/UB＝1/h气膜+1/h金属薄层+1/h底面涂层
其中h是每种独立的热阻的热传导系数，UA是气体在催化面上总的热传导系数，以及UB是气体在非催化一侧的热传导系数。对于一种典型的0.25毫米厚的金属箔上有50%空隙空间的20微米厚的γ-氧化铝基面涂层，其计算值是：
UA＝25.54千卡/米2·时·度
1/UB＝3.915×10-2+2×10-6+1.4×10-5
UB＝25.63千卡/米2·时·度
对于典型的催化性金属底材，主要的热传导热阻是在催化剂表面上的气膜中。因此在基材的催化性面和在非催化性面上的热损失基本相等。
整个热交换结构将按式（1）得到一个基体或间壁温度：
T间壁＝ (T气体入口＋T绝热)/2
间壁温度的升高将大约是入口温度和理论上的绝热燃烧温度之间差值的一半。
如上所示，金属片可以在一面上用催化剂涂覆，然而另一面是非催化的，形成螺旋的或层状结构（图1A·1C），以形成长型开放的对于气流具有低阻力的通道结构。另一个结构是由一种波纹状金属带条（40），用催化剂（42）涂覆在一面上，可以和没有催化涂覆的分离带（44）结合以形成如图4A中所示的结构。
另一方面如图4B所示，波纹带（46）和平面带（48）在装配成催化剂结构之前，在其一个面上用催化剂涂覆，其结构可能如图示那样结合。该结构是用催化性间壁形成通道（在图4A中的50，和在图4B中的52），以及非催化性间壁的通道（在图3中的34，和在图4B中的56）。这些结构具有限定催化剂基体温度和出口气体温度的独特能力。
一个面用催化剂涂覆的波纹带（50）和平面带（54）可以按图5所示排列，这儿每个片的催化剂表面面临着一条不同的通道，因此所有的通道都有一段它们的间壁的催化剂涂层，并且所有的间壁具有一个用催化剂涂覆的表面和相对的非催化性表面。图5结构将不同于图3A和图3B的结构。图5结构的间壁形成一种完全热交换，但是，因为所有的通道含有催化剂，故有所有的燃料催化燃烧的潜力。当燃烧发生在催化剂表面时，催化剂和支承物的温度将升高，并且热量将被传导和散逸到催化面和非催化面两边的气流中。这将有助于限定催化剂基体结构的温度，以及将使钯的温度限定于保持间壁的温度在1个大气压下为750℃到800℃和10个大气压下约930℃。对于足够长的催化剂或低的气体流速，在1个大气压下绝热燃烧温度大约800℃以上，或者十个大气压下约930℃的任何燃料/空气比将得到750℃到800℃的恒定出口气体温度。
如图4A和4B中所示的结构，在每个催化性通道和非催化性通道里有等量的气体流运。对这些结构的最大气体温度的升高将是由进口燃料的50%的燃烧产生的。
如图4A和4B所示的结构可以根据通过催化和非催化通道的燃料和氧化混和物的比值的变化来调整控制反应的燃料和氧气的比率。一般来说，由催化剂除覆的较大区域与没涂履的区域间的热交换中，气体的群体温度将更接近地达到气体的绝热燃烧温度，或者如果催化剂由铂组成，将按近催化剂的自由限定温度。如图6A显示了一种波纹箔具有一种交替的较窄（60）和较宽（62）波纹结构的结构。在这种波纹面的一面上涂覆，结果得到一种大的催化性通道（64）和一种小的非催化性通道（66）。在这种结构中，大约80%的气流将通过催化性通道，以及20%通过非催化性通道。如果气体达到它的绝热燃烧温度，则最大的出口气体温度将是期望的温度升高的大约80%。相反，仅仅涂覆箔的另一面（图6B），结果仅有20%的气体流经催化性通道（6B），并且最大的出口气体温度只使绝热燃烧温度升高约增长20%。当结合完全热交换时，合适的波纹形状和尺寸的设计能达到常规水平的5%到95%。对于这些通道，催化性活性通道面积与催化性非活性通道面积的比率可以从1∶20到20∶1。这些面积的比率将约等于如在这个等式中所示的气流的比率。最大的出口气体温度可以按下式（2）来计算：
T气、最大＝T气、进口+[T绝热-T气、进口]× (催化气流)/(非催化气流) （2）
为说明完全热交换区域的工作，假定部分的氧化性气体从第一催化区域流入气体流经催化通道的图4B结构是总流量的50%。
大约气流的一半将流经带有催化性间壁的通道（52），并且另一半将流经带有非催化性间壁的通道（56）。燃料的燃烧将在催化性表面进行，并且热量将扩散到催化性和非催化性通道中的气流。如果进口气体是500℃，以及燃料/空气与理论上的绝热燃烧温度1300℃相适应，那么在催化性通道内的燃料的燃烧将引起所有的流动气体的温度的提高。热量扩散到催化性和非催化性通道的气流。经计算的L-IHE温度是：
T间壁＝ (500℃+1300℃)/2 ＝900℃
经计算的最大气体温度是：
T气、最大＝500℃+[1300℃-500℃]×0.5＝900℃
然而，在1个大气压下钯将限定间壁温度750℃到800℃，并且最大的出口气体温度将大约是＜800℃。在这种情况中可以看出，钯限制特征控制了最大出口气体温度，因此限定了间壁温度。
在10个大气压力下情况是不同的。钯的自身限温度是大约930℃。间壁将被L-IHE结构限定在900℃。在这种情况下，L-IHE结构限定间壁和气体温度。
催化剂结构可以设计成保持流动速度达到不超过800℃的群体出口温度，较好的是在600℃到、并且最好是在700℃到800℃范围内。催化剂能与一种非催化性扩散阻挡层在如Attorney  Docket在No.PA-0004中所述的催化性材料上结合。
组合物的催化金属的含量一般都相当小，例如，从0.01%到约15%（重量），而较佳的是从0.01%到约10%（重量）。虽然许多氧化催化剂在这个申请中是适用的，但较好的是第Ⅷ族贵金属或铂族金属（钯、钌、铑、铂、锇和铱）。较好的是钯（因为它的自限燃烧温度的能力）和铂（因为它的低损耗和极好的活性）。这些金属可以单个或混和使用。例如，虽然在不同限定温度中，并且混和物由于与燃料中的杂质的反应或与催化剂支承物反应导致催化剂的失活，但我们已发现钯和铂的混和物制得的一种具有温度限定能力的钯的催化剂。
铂族金属可以在一系列使用贵金属的配位化合物、化合物或者金属的悬浮液的方法里载持在支承物上。金属可以从溶液中沉淀。当将金属以分散体形式载持在一个支承物上时，一般液体载体仅需要通过蒸发或分解从催化剂载体移出。
例如，合适的铂族金属化合物是氯铂酸，氧化钾铂、硫氰酸铂铵、氢氧化四氨合铂、铂族金属氯化物、氧化物、硫化物和硝酸盐，氯化四氨合铂，亚硝酸铵合铂，氯化四氨合钯、亚磷酸铵合钯、氯化铑和氯化六氨合铱。如果期望得到一种金属的混和物，它们可以是水溶型的，例如，当用于制备本发明的催化剂时，如氢氧化铵或它们可以如氯铂酸和硝酸钯的形式存在。铂族金属可以在催化剂组合物中以单体或化合物形式存在，例如，如一种氧化物或硫化物。在如焙烧的后处理或使用时，基本上所有的铂族金属都转化成单体形式。
除了第Ⅷ族贵金属催化剂添加剂以外，第1B族金属的催化剂添加剂在降低钯型催化剂的自限温度特征是引发性的某些条件中可以使用。较好的金属是银和金，特别是银。这种金属（或多种金属）也可以通过夹杂在含有铂族金属的液态载体、配位化合物、化合物或催化剂添加物的金属化分散体的形式加入。例如，氯化银或四氨合银可以被加入到钯溶液或悬浮液。催化剂添加剂金属可以以一个独立的步骤在钯沉积在支承物上的前或后交替地加入，如果添加剂单独地加入，那末添加剂与钯在支承物上的混合看来似乎不完全。添加剂的加入量应加到了高至平衡数量。
催化剂结构应该按这样一种尺寸和构形来制造：在催化剂结构中通过催化剂结构中通过催化剂结剂流经径向通道的气体的平均线速度大到超过约0.02米/秒，但不多于约40米/秒。下限大于甲烷在空气中，在350℃时火焰前部速度，并且上限是适用于现代商业上可买到的支承物类型的实例之一。这些平均速度可以与除了甲烷外的燃料稍微不同。缓慢燃烧的燃料可以允许使用一种较低的最小的和最大的空间速度。
实施例
这些实施例说明了本发明的催化剂结构的用途。
实施例1
这个实施例说明了一种使用铂催化剂的单面金属整块结构的制备。
一种在γ-氧化铝中含有大约5%SiO2的混和氧化物，在1050℃、空气中经焙烧得到一种具有比表面为190米2/克的颗粒。一种聚合物内衬的球磨机装有125克SiO2/Al2O3粉末，220毫升水、10毫升浓硝酸（70%HNO3），以及圆柱形的刚玉（氧化铝）研磨介质。该混和物研磨八小时，得到一种溶胶。
一种Fe/Cr/Al合金箔带是一种人字形的波纹带。这种带条然后在900℃、空气中氧化以形成粗糙的氧化物覆盖的表面。SiO2/Al2O3溶胶用一种空气雾化喷射器喷涂在箔带的单侧面上，并且使涂层的箔带面干燥和焙烧。然后，涂过的箔用一种含有铂的浓度为0.042克铂/毫升的溶液喷涂，这种溶液是用P（HN3）2（NO2）2溶解在硝酸中制得的。箔带再一次被干燥和焙烧。最终的箔带含有大约2.9米2/克的SiO2/Al2O3和0.6米2/克的铂的SiO2/Al2O3。
实施例2
这个实施例是一个比较实施例，说明一种使用铂催化剂的双面金属整块结构的制品。第二个催化剂是用在实施例1中说明的类似方法制备的，除了用SiO2/Al2O3和铂涂覆在箔带的两面。这种催化剂的最终的组分在每个面上含有大约1.7克/厘米3的SiO2/Al2O3和0.3米2/克的铂。
实施例3
这个实施例在燃烧过程与实施例1和2的催化剂的功能相比较，证明用于完全热交换的单面催化剂的比较长时间的稳定性。
实施例1和2的催化剂轧制成约二英寸直径的紧密螺旋，并且放置在燃烧反应器内一个二英寸的1.0、绝热区域内。空气以800标准升/分（SLPM）通过一个电加热器，一种静力气体混和器，以及通过催化剂。天然气（21  SLPM）导入刚好在气体混和器的上游的气流中。气体温度是用悬浮在气流中、用陶瓷覆盖的热电偶在催化剂之前和之后测量。进入的空气/天然气混和物或“预热”的温度是在每种情况中增至750℃，并且监控催化剂的性能。结果如图7所示。
在单面催化剂的气体出口温度是恒定的，单面催化剂显示出更稳定的工作。对于双面催化剂的气体出口温度，甚至在图7所示的较短的十二小时筛选试验中，也是下降的。
实施例4
这个实施例说明了使用一种混和的氧化物底面涂层和钯催化剂的单面金属化结构的制品。
通过首先使20.8克原硅酸盐和4.57cc 2mM硝酸和12.7克乙醇混和制备一种ZrO2/SiO2粉末。混合物加到比表面为100m2/g的100克二氧化锆粉末。产生的固体在一个密封的玻璃容器内老化约一天，并且干燥。一部分在400℃焙烧，并且其它的在1000℃焙烧。
通过152克在1000℃焙烧的ZrO2/SiO2粉末和15.2克在400℃焙烧的ZrO2/SiO2粉末和3.93克98%H2SO4、以及310cc蒸馏水混和制备一种溶胶。该混和物用ZrO2研磨介质研磨八小时。加入胶体二氧化硅到球磨机里，然后继续研磨30分钟。
然后产生一种钯盐和ZrO2/SiO2的混和物。大约100克的ZrO2/SiO2溶胶与由Pd（NH3）2（NO2）2溶解在硝酸中制备的84毫升、0.083克钯/毫升溶液混和。溶液的pH值调节至9.0，加入1.26克N2H4并搅拌，并且pH值再一次被调至3.0。一定量（5.4克）的34%胶态二氧化硅溶胶加入混和物。
然后最终的溶胶喷涂在一种波纹状2英寸宽的钢（Camet）箔带的一面上。箔带已在空气中加热，得到一粗糙的氧化性表面。经喷涂的箔带绕成一种在每平方英寸中具有大约320单位的紧密螺旋薄板卷。该轧制的结构经干燥，并且然后在950℃焙烧。
该轧制的结构放在上面实施例3所述的燃烧设备中，空气以800SLPM引入催化剂，并且导入甲烷以使得燃烧/空气比（F/A）为0.045。混和物进入催化剂的温度是覆慢增加的。可以从图8中看出，催化剂在约475℃开始催化燃烧反应，并且刚好在那点是自持的。钯的自限现象可以在图8中的间壁出口曲线的上段观察到。即使预热温度连续上升，温度曲线在大约780℃变平。
图9显示了在催化剂稳定之后的稳态操作。预热温度恒定在550℃。催化剂的操作如上面说明的不变。
本发明已通过直接描述揭示。其它在本领域具有一般技艺的人将认识到所有权利要求的等效变化，这种权利要求将是附在权利要求的精神内。

Claims (40)

1、一种催化剂结构，包括金属的催化剂支承物，该支承物具有许多适合燃烧气体通过的通道，以及具有内表面，该内表面至少一部分但不是全部用适合于使可燃气体氧化的一种催化性材料涂覆，并且用催化剂材料涂覆过的内表面与没有用催化性材料涂覆的内表面有热交换关系。
2、如权利要求1所述的催化剂结构，其特征在于，一些通道含有催化性材料。
3、如权利要求1所述的催化剂结构，其特征在于，所述的通道含有催化性材料。
4、如权利要求1、2或3所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物包括铝，一种高温金属合金，不锈钢，或者一种含有铝的铁合金。
5、如权利要求4所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物包括一种含有铝的铁合金。
6、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物附加地包括一种在至少一部分支承物上的氧化锆、二氧化钛、氧化铝、二氧化硅或者高熔点金属氧化物的基面涂层。
7、如权利要求6所述的催化剂结构，其特征在于，基面涂层包括氧化铝。
8、如权利要求6所述的催化剂结构，其特征在于，基面涂层包括氧化锆。
9、如权利要求8所述的催化剂结构，其特征在于，基面涂层包括氧化铝、二氧化钛、氧化铝和二氧化硅中至少二种的混和物。
10、如权利要求9所述的催化剂结构，其特征在于，基面涂层包括一种氧化锆与二氧化硅的混和物。
11、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料是在基面涂层上的一种或多种铂族金属。
12、如权利要求6所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料是在基面涂层上的一种或多种铂族金属。
13、如权利要求6所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料包括铂。
14、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料包括铂。
15、如权利要求6所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料包括钯。
16、如权利要求8所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料包括钯。
17、如权利要求10所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料包括钯。
18、如权利要求6所述的催化剂结构，其特征在于，催化性材料包括钯和铂。
19、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道相对大于不含有催化剂的通道。
20、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道相对小于不含有催化剂的通道。
21、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道与不含有催化剂的通道具有相等尺寸。
22、如权利要求19所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道的开放区域与不含有催化剂的通道的开放区域之比是在1∶20和20∶1之间。
23、如权利要求20所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道的开放区域与不含有催化剂的通道的开放区域之比是1∶20和20∶1之间。
24、如权利要求21所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道的开放区域与不含有催化剂的通道的开放区域之比是在1∶20和20∶1之间。
25、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物包括一种波纹层的螺旋卷曲面。
26、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，催化剂支承物是一种包含波纹面和间隔层的轧制螺旋面。
27、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物是人字形花纹。
28、如权利要求5所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物通常包含一般平行交替的波纹状层和平板间隔层。
29、一种催化剂结构，其特征在于，这种催化剂结构包括一种含铝铁合金的催化剂支承物，具有许多适合燃烧气体通过的通道，并且有内表面，至少一部分但不是全部的内表面用基面涂层涂覆，该基面涂层包括氧化铝、氧化锆、二氧化硅、二氧化钛或高熔点金属氧化物，以及一种包括适合氧化燃烧气体的铂族金属的催化剂材料，和那些经涂覆的表面与不用催化性物质涂覆的内表面存在的热交换关系。
30、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，一些通道含有催化剂材料。
31、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，所有的通道含有催化剂材料。
32、如权利要求29、30或31所述的催化剂结构，其特征在于，基面涂层包括氧化铝。
33、如权利要求29、30或31所述的催化剂结构，其特征在于，基面涂层包括氧化锆。
34、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道相对大于不含催化剂的通道。
35、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道相对小于不含催化剂的通道。
36、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，含有催化剂的通道是与不含有催化剂的通道具有相等尺寸。
37、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物包括一种波纹片的螺旋卷曲面。
38、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，催化剂支承物是一种包含流纹面和间隔层的卷曲螺旋面。
39、如权利要求37所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物是人字形花纹的。
40、如权利要求29所述的催化剂结构，其特征在于，金属催化剂支承物通常包含一般平行交替的波纹状层和平板间隔层。
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