JPS6280420A

JPS6280420A - 低級炭化水素燃料の燃焼用触媒システムおよびそれを用いた燃焼方法

Info

Publication number: JPS6280420A
Application number: JP60219157A
Authority: JP
Inventors: Makoto Horiuchi; 真堀内; Kazuo Tsuchiya; 一雄土谷
Original assignee: Nippon Shokubai Co Ltd
Current assignee: Nippon Shokubai Co Ltd
Priority date: 1985-10-03
Filing date: 1985-10-03
Publication date: 1987-04-13
Also published as: JPH0156330B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】く技術分野〉本発明は、低級炭化水素燃料の燃焼触媒システムおよび
それを用いた燃焼方法に関づるものである。詳しく述べ
ると、メタン、エタン、プロパン、ブタン等の炭素数１
〜４の低級炭化水素燃料、特に難燃性のメタンあるいは
メタンを主成分として含有する天然ガスを接触燃焼ゼし
め、窒素酸化物（以下、ＮＯＸという）、−酸化炭素（
以下、ＣＯという）、未燃焼炭化水素（以下、ＵＨＣと
いう）等の有害成分を実質的に含有しない燃焼ガスを得
、その熱量を各種のエネルギー源として用いるための触
媒システムおよびそれを用いた燃焼方法に関するもので
ある。

〈従来技術〉燃料を燃焼範囲に入らない低い濃度で空気と混合した希
薄混合気体を触媒層へ導入し、触媒上で接触燃焼せしめ
高温の燃焼ガスをえるための触媒燃焼システムは公知で
ある。

さらに、かかる触媒燃焼システムを用いで、たとえば６
００°Ｃから１５００℃の燃焼ガスをえる場合、たとえ
ば酸素源に空気を用いてもＮＯＸがほとんどないしは全
く発生することがなく、またＣｏ、ＵＨＣも実質的に含
有しないものとしてえられることもよく知られるところ
である。

このクリーンな高温燃焼ガスを利用し、熱または動力を
えるシステムは各種提案され、一般産業す１ガスの処理
および熱動力回収システムはすでに実用化されるに至っ
ている。

また近年になり、高まるＮＯｘ規制への対応から、発電
用ガスタービンなどの一次動力源用としてこの高温燃焼
ガスを利用する研究がなされるようになりつつある。

これらの目的に使用される場合、燃焼ガスは６〜１５気
圧のもとて１０００〜１３００℃の高温に達せしめるの
が通常であり、ガスタービンの効率向上のため、さらに
高温、高圧になる傾向にある。

かかる条件下で、触媒を使用すると通常の触媒は高温の
ために急速に劣化し、さらに最悪の場合は触媒担体がメ
ルトダウンし、飛散し、タービンのブレードなどを損傷
してしまう可能性がある。

上記の如き触媒の劣化、損傷を避け、同等の目的をえる
燃焼方法として、触媒層において燃料を燃焼させ、二次
燃焼が誘発される温度にまでガス温度を上昇せしめ、次
いで触媒層後方で残存未燃燃料を二次燃焼させるか、ま
たは必要であれば二次燃料を導入して残存未燃燃料と新
たに添加した二次熱料を、二次的に燃焼させて目的とす
る温度、あるいはそれ以上の温度のクリーンな燃焼ガス
をえる燃焼方法が見出された。

この場合、触媒層での燃焼は、ガス温度を二次燃焼が誘
発される温度にまで上昇させるのを目的としており必ず
しも触媒層で完全燃焼させる必要はなく、二次燃焼が誘
発される温度以上にガス温度が到達すれば、触媒の劣化
、損傷を避【プるためにも、また、二次燃焼を安定して
維持させるためにも、触媒層中でより高温にする必要は
なく、むしろ残存未燃燃料が多い方が好ましい。

燃料は目的どする温度がえられる全量を触媒層へ導入し
、一部を燃焼さゼて昇渇し、ついで残存未燃燃料を二次
燃焼させてもよいが、燃料の一部を残しておき、これを
二次燃料として触媒層後方から導入して残存未燃燃料と
合せて二次燃焼させてもよい。この場合触媒層温度を必
要以上の高温とすることも避けられ、触媒の劣化、損傷
を避けることが出来、より好ましい。

ここで二次燃焼を誘発させるのに必要な温度は、燃料の
種類、残存燃料濃度（理論断熱燃焼ガス温度）、線速等
によって決まるが、燃料の種類により大ｌ］に異る。

すなわち、プロパン、軽油等の易燃性の燃料の場合は通
常の使用条件下では約７００℃程度でも十分であるが、
難燃性のメタン、あるいはメタンを主成分とする天然ガ
スを燃料と（る場合は、使用条件によって異るものの７
５０〜１０００℃の高温が必要である。

〈発明の目的〉したがって、本発明の目的は、低級炭化水素燃料の新規
な燃焼用触媒システムを提供することにある。

本発明の他の目的は、低級炭化水素燃料、特に難燃性の
メタンあるいはメタンを主成分として含有する天然ガス
を接触燃焼せしめ、有害成分を実質的に含有しない燃焼
ガスを得、イの熱量を各種のエネルギー源として用いる
ための触媒システムおよびそれを用いた燃焼方法を提供
することにある。

本発明のさらに伯の目的は、常圧から高圧にわたって高
線速下に炭化水素類の中で比較的難燃性といわれるメタ
ンあるいはメタンを主成分と覆る天然ガス燃料を触媒に
よって低温で着火せしめ、二次燃焼が誘発されるのに充
分な温度にまで臂温し、ついで必要に応じて二次燃料を
導入して残存未燃燃料と二次燃料を燃焼させて、目的と
する温度あるいはそれ以上の高温に上げる燃焼システム
に好適に用いられる触媒システムおよびそれを用いた燃
焼方法を提供づることにある。

本発明の別の目的は、メタンを中心とする難燃性の燃料
を、高線速、加圧下にできるだけ低温で着火させ、燃焼
ガス温度を７５０〜１０００℃の温度にまで上昇ぜしめ
、かつ圧力損失が小さく耐久性をも有する触媒システム
およびそれを用いた燃焼方法を提供することにある。

〈発明の手段〉これらの諸口的は、低級炭化水素および分子状酸素を含
有する可燃性混合ガスの流れに対して、ガス入口側にパ
ラジウム、白金およびニッケル酸化物よりなる活性成分
を含有してなる触媒を充填してなる前段触媒層を、また
出口側に白金およびパラジウムよりなる活性成分を含有
してなる触媒を充填してなる後段触媒層を、かつ前段お
よび後段触媒層の間に、白金よりなる活性成分を含有し
てなる触媒を充填してなる中段触媒層を設（プてなる燃
焼用触媒システムを提供すること、さらにこの触媒シス
テムに該可燃性混合ガスを供給し、該混合ガス中の低級
炭化水素の少なくとも一部を該触媒システムにおいて接
触燃焼せしめて二次燃焼が誘発される温度にまで燃焼ガ
スを昇温さゼることよりなる低級炭化水素燃料の燃焼方
法を提供することにより達成される。

本発明による触媒システムは、触媒を本質的に３層に分
は前段層および中段層に用いられる比較的低温で着火し
うる触媒と後段層に用いられる７５０〜１０００℃まで
燃焼ガス温度を上昇させつる高温燃焼性触媒を各々最適
に設計して成るものであり、前段層に用いられる触媒と
しては、活性成分としてパラジウム、白金およびニッケ
ル酸化物より成るもので、中段層に用いられる触媒の活
性成分どして白金よりなり、そして後段層に用いられる
触媒は活性成分として白金およびパラジウムより成る触
媒システムであり、かつ触媒層におけるその燃焼湿度が
１０００℃を超える高温にはならないようにして成るも
のである。

パラジウムを活性主成分とする触媒は特にメタンの低温
着火性にすぐれ、かつ１０００℃程度の高温での耐熱性
にもすぐれた触媒として知られる。

しかしながら、従来のパラジウムを活性成分とする触媒
を本発明目的に使用した場合、触媒層人口付近において
は５００℃以下の温度で高濃度の酸素にさらされるため
パラジウムは酸化されメタンの着火性能を失い、また一
方、触媒層出口付近の高温域においては、パラジウムの
酸化状態が変化することによると考えられる理由から触
媒による燃焼反応は抑制され、燃焼ガス温度は実質７５
ｏ’ｃａ上の高温には上昇しないという欠点がある。

これに対し、本発明によれば、触媒システム入口付近の
前段触媒では少量の白金を共存させることによりパラジ
ウムの酸化物化によるメタン着火性能の低下が防止され
、長時間にわたり低温着火性能を維持し続けることがで
き、さらに中段層触媒を有効に使用できるため、燃焼ガ
ス温度を高線速、加圧下で安定して６００〜７５０℃ま
で上昇させることができることを見出し、また触媒層出
口付近の後段触媒では白金の存在により燃焼がさらに促
進され、燃焼ガスは７５０−１０００℃の温度に到達す
ることが可能になることが見出されたものである。

その結果、触媒層全体として、メタンあるいはメタンを
主成分とする天然ガス燃料を高線速、加圧下で低温で着
火さゼ、７５０〜１０００℃の温度にまで燃焼ガスを−
［昇せしめることが可能となり、かつ、その性能を長時
間に亘り維持しつづ【プることが可能となったのである
。

本発明においては、前段触媒層の触媒にニッケル酸化物
を共存させることが好ましく、この場合、ニッケルが酸
化物として存在することによりパラジウムに安定して酸
素が供給されるために高線速で加圧下でも燃焼ガス温度
を６５０〜９００℃まで昇温させることができる。

また、後段触媒層の触媒にパラジウムを活性成分として
共存させるとことも好ましい。この場合は、パラジウム
の存在によってｉ　ｏｏｏ℃の高温域におい−（も白金
が酸化されてＰｔＯ２になり冒華するのを防止させるこ
とが見出されたのである。

そして、本発明においては、前述の前段触媒層と後段触
媒層との間に、白金を活性成分とする触媒よりなる中段
触媒層を設け−Ｃなる三段方式のシステムが、燃焼活性
の優れた燃焼用触媒システムとなることが知見された。

とくに触媒システムの前半部を二段の構成とし、その前
半部を前述のパラジウム−白金−ニッケル酸化物を活性
成分どする触媒の層、その後半部を白金を活性成分とす
る触媒の層どすることによって、高線速、加圧ド条件で
も前半触媒システムとしての燃焼活性の向上がみられ、
白金−パラジウムを活性成分とする後段触媒の燃焼機能
をスムーズに発揮せしめることが可能になったのである
。

この場合、前半触媒システム前半部においては５００〜
８００℃の範囲の渇亀にまで昇温し、前半触媒システム
後半部（中段触媒層）においては６５０へ・９００℃の
範囲の温度、そして後段触媒　１２一層において７５０〜１０００℃の範囲の温度にそれぞれ
昇温せしめることにより、燃焼活性が高水準に維持され
る。

本触媒システムは、それぞれの貴金属の特性を生かして
、あるいは組合わせて３段構成からなることを特徴とし
ている。つまり、本触媒システムでは３００〜４００℃
の低温で着火せしめ、７５０〜ｉ　ｏｏｏ℃の燃焼ガス
温度をえるための燃焼活性を有し、かつ１０００℃以上
での耐熱性を有することが必要である。

しかし、パラジウムのみでは、前述したように燃焼経過
とともに着火性能を失ない、またその特性のため燃焼ガ
ス温度は、実質的に７５０℃以上の高温には上昇しない
。パラジウム−ニッケル酸化物系触媒でもパラジウムの
みの時と同様に着火性能を失なう。また、白金のみでは
燃焼がメタンあるいはＬＮＧの場合には３００〜４００
℃では着火不能であり、実質的に５００℃以上の着火温
度が必要となるが、燃焼活性は優れており、特に高線速
、加圧燃焼条件下での燃焼活性は充分に有している。ま
た、パラジウム−白金−ニッケル酸化物またはパラジウ
ム−白金系触媒では充分な着火性能を有するが、燃焼ガ
ス温度を高線速、加圧燃焼条件下で二次燃焼が誘発され
る温度以上にすることはできない。

以上のように１段構成のものはそれぞれ欠点を有してお
り、特に加圧燃焼条件においては、実用触媒とはなりえ
ず、好ましくない。

本発明においては、前段層、中段層、後段層の触媒は別
個に調製し、両触媒を直結してまたはその間に空間を設
けて設置してもよいし、あるいは一体物の触媒において
入口部分に前段層触媒を中間部に中段層触媒を出口部分
に後段層触媒を担持して完成触媒をえてもよい。

触媒の形状はペレットタイプも使用可能であるが、圧力
損失を少くする目的から、モノリスタイプのものが好ま
しい。モノリス担体は通常当該分野で使用されるもので
あればいずれも使用可能であり、とくにコージエライト
、ムライト、α−アルミナ、ジルコニア、チタニア、リ
ン酸チタン、アルミニウムヂタネート、ペタライト、ス
ボジコメン、アルミノシリフート、ケイ酸マグネシウム
、ジル」ニア−スピネル、ジルーＪンームライト、炭化
ケイ素、窒化ケイ素などの耐熱性セラミック質のものや
カンタル、フエクラロイ等の金属製のものが使用される
。

モノリス担体のセルサイズは、燃焼効率が低下しない限
り人きいものが好ましく、各触媒層は同一セルサイズで
もよいし、また異るセル勺イズのものを組合せて用いて
もよく、通常−平方インチあたり４０〜４００セルのも
のが用いられる。

全触媒胴長は特に使用される入口線速によって異るが、
圧力損失を少なくする必要から通常５０〜５００＃が採
用され、前段層、中段層、後段層各層の長さも入口線速
、入口温度等の使用条件によって最適に選択されるが、
通常各層共２０〜２５０ｍｍが採用される。

前段層に用いられる触媒は通常上記モノリス担イ本に、
アルミナ、シリカ−アルミナ、マグネシア、チタニア、
ジルコニア、シリカ−マグネシアなど、好ましくはアル
ミナ、チタニア、ジルコニア等の活性耐火性金属酸化物
を被覆して使用する。該酸化物の被覆量は完成触媒当り
５〜５０重量％、好ましくは１０−３０重量％である。

特にアルミナが好ましく、更にバリウム、ス［・ロンヂ
ウムなどのアルカリ土類金属の酸化物、ランタン、セリ
ウム、ネオジムやプラセオジムなどの希土類金属の酸化
物あるいはケイ素酸化物、好ましくは希土類金属の酸化
物を添加し、安定化して用いるとより好ましい。その添
加量は、該酸化物当り２〜２０重量％、好まししくは５
〜１５重量％である。そのあと、パラジウム、白金およ
びニッケルの活性主成分を水溶性またはアル−」−ル溶
解性化合物の形で含浸ぜしめ触媒化する。あるいはあら
かじめ活性主成分を活性、耐火性金属酸化物に担持せし
め、そののちモノリス担体にコートすることによって触
媒化することもできる。

活性成分である白金については０．０１〜５ミクロンの
平均粒子径を有づ−る白金ブラックとして活性耐火性金
属酸化物と共に担持せしめることもできる。

水溶性塩としては、硝酸塩、硫酸塩、リン酸塩、ハロゲ
ン化物、ジニトロジアミノ塩等がある。−例を挙げると
、例えば硝酸パラジウム、塩化パラジウム、ジニトロジ
アミノ白金、塩化白金酸、硝酸ニッケル、塩化ニッケル
等があり、これらの水溶液を担体に含浸せしめて４００
〜１０００℃、好ましくは６００〜９００℃の温度で１
〜２４時間、好ましくは２〜６時間焼成することにより
えられる。

前段層に用いられる触媒の活性成分の担持量は、完成触
媒当りパラジウムとして０．５〜１５重量％、好ましく
は２〜１０重量％、白金として０．１〜１０重量％、好
ましくは０．２〜５重量％、またニッケルはＮｉＯとし
て０．１〜２０重量％、好ましくは１〜１０重量％の範
囲が好適であり、また白金はパラジウムに対して重量比
で０．０１〜１、好ましくは０．１〜０．６の範囲であ
る。

パラジウム−白金−ニッケル酸化物を活性成分とする触
媒層におけるパラジウム／ニッケルの比率としＴ１．ｔ
Ｐｄ／ＮｉＯ重量比でｏ、ｏｏ１〜２ｏ１好ましくは０
．１〜５の範囲で組合わせて用いられる。

中段および後段層に用いられる触媒も同様にして白金あ
るいは白金およびパラジウムを担持して触媒化すること
かできる。活性成分の担持量は完成触媒当り白金として
０．１〜１５重量％、好ましくは０．２〜１０ｍ１％、
またパラジウムが添加されている場合にはパラジウムと
して０．１〜１５重量％、好ましくは０．２〜１０重量
％の範囲が好適であり、またパラジウムおよび白金を活
性成分として含む触媒の場合、白金はパラジウムに対し
て重量比で０．０１〜２０１好ましくは０．２〜１ｏの
範囲である。

白金のみを活性成分とする場合は、触媒は高活性すぎて
、触媒層で温度が１ｏｏｏ℃を超える温度に昇温して白
金の昇華などにょる失活現象を引きおこす可能性がある
。これを避け、触媒層温度を１０００℃以下に保つため
には、特に白金ブラック等の粗大化された白金粒子を用
いる方法が好ましく、その他白金の担持量を減少させる
方法、出来上り触媒を使用に先立って１０００℃を超え
る高温で焼成しておく方法、触媒のセルザイズと胴長を
最適に選択する方法等が挙げられる。また、白金にパラ
ジウムを共存させることによって白金の昇華を防止する
ことが可能であるとともに、白金の燃焼活性を制御する
ことが可能である。

これらは、その使用条件、ずなわら燃料の種類、温度（
理論断熱燃焼ガス温度）、線速、加圧条件等によって最
適に選択することができる。加圧条件としては、常圧か
ら２５気圧まで使用可能であるが、好ましくは６〜１５
気圧である。燃料潤度については、低級炭化水素燃料が
メタンの場合、触媒システムに導入する混合ガス温度に
もよるが、１．５１〜４．７５容量％、好ましくは２．
３７〜４．３１容量％の一次燃料であり、該−次燃料に
Ｊ：って二次燃焼が誘発される温度にまで昇温された燃
焼ガスにさらに二次燃料を供給する場合はＯ〜３．２４
容量％、好ましくは０．４４〜２．３８容量％である。

さらに、線速に関しては７〜４０ｍ／秒、好ましくは１
０〜３０ｍ／秒である。すなわら７７７１／秒未満では
逆火ｍｓが起こる可能性があり、−・方４０ｍ／秒を超
えると燃料の過度の吹き扱りが起こり、燃焼が充分でな
くなる。

本発明の触媒を用いた燃焼システムに用いられる燃料は
、メタンないしメタンを主成分として含有覆る燃料であ
る。代表的なものは、天然ガスＣある。天然ガスは産地
により成分比は若干光るものの、はぼ８０％以上のメタ
ンを含有している。

また活性汚泥処理などからの醗酵メタンや石炭ガス化に
よる低カロリーメタンガスなども本発明で用いられる燃
料である。またより易燃性のエタン、プロパン、ブタン
も使用することができ、また軽油等も当然使用すること
ができる。

本発明の触媒あるいは触媒を用いた燃焼システムは、前
述したように発電用ガスタービンシステムに最適に絹み
込まれるものであるが、それ以外にも発電用ボイラ、熱
回収用ボイラ、ガスエンジンからのガスの後処理による
熱回収、都市ガス暖房など熱・動力回収を効率よく行な
うために利用される。

以下に本発明を実施例等によりさらに具体的に説明する
が、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものでは
ない。

実施例　１２００セル／平方インチの開孔部を有する直径２５、４
．　ｍｍ　、長さ５０ｍｍのコージェライトハニカム担
体に、５重量％の酸化ランタンを含有するアルミナ粉末
と酸化ニッケルとの混合スラリーを被覆処理し乾燥した
のち、空気中で７００℃にて焼成して完成触媒当り、酸
化ランタン含有アルミナとして１９重量％、酸化ニッケ
ルとして６重量％を被覆担持させた。

次いで、これに硝酸パラジウムおよびジニトロジアミノ
白金を含有する水溶液に浸漬し、乾燥して空気中９００
℃で５時間焼成しＣ完成触媒当り、パラジウムとして４
．０重量％、白金として０．８重量％担持せしめて完成
触媒をえた。

実施例　２２１　一実施例１におけると同様にして完成触媒当り酸化ニッケ
ルとして６重量％、パラジウムとして１゜２重量％、白
金として０．３重量％を担持せしめて完成触媒をえた。

実施例　３実施例１ど同様の担体に７重量％の酸化ランタンと３重
量％の酸化ネオジムを含有するアルミナ粉末のスラリー
を被覆処理し、空気中８００℃にて焼成して完成触媒当
り酸化ランタンおよび酸化ネオジムを含有するアルミナ
として３０重量％を担持被覆せしめた。ついで、この担
体を硝酸パラジウムおよび塩化白金酸および硝ｉｆｆニ
ッケルを含有する水溶液に浸漬し、乾燥したのちに空気
中で７００℃で５時間焼成することにより完成触媒当り
パラジウムどじで４．７重量％、白金として１．３重量
％および酸化ニッケルとして１３．３重量％を担持せし
めて完成触媒をえた。

実施例　４１ｏｏｔル／平方インチの開孔部を有する直径２５．４
　ｍｍ　、長さ５０ｍｍのムライトハニカム担体に、８
Φ量％の酸化ランタンおよび２重量％のシリカを含有す
るアルミナ粉末のスラリーと平均１ミクロンの粒径を有
する白金ブラック粉末を充分混合して被覆処即し、乾燥
したのち、空気中で９００℃で２時間焼成することによ
り完成触媒当り酸化ランタンおよび二酸化ケイ素含有ア
ルミン粉末として１８重東部および白金として２．３重
量％を担持せしめて完成触媒をえた。

実施例　５白金ブラックの担持量が０．６手早％であること以外は
実施例４にお（プると同様にして完成触媒をえた。

実施例　６酸化ニッケルを含まない以外は実施例１ど同様にして酸
化ランタン含有アルミナとして２１重量％を被覆担持さ
せた。

次いで、これを塩化白金酸を含有する水溶液に浸漬して
実施例１と同様にして完成触媒当り、白金として２．０
重量％を担持せしめて完成触媒をえた。

実施例　７酸化ニッケルを含有しない伯は実施例１と同様にして完
成触媒当りパラジウムとして３．６重量％、白金として
１．８重量％を担持せしめて完成触媒をえた。

比較例　１白金を含有しない他は実施例３と同様にして完成触媒を
えた。

比較例　２酸化ニッケルおよび白金を含有しない他は実施例１と同
様にして完成触媒当りバラジウｌいとして３．６重量％
担持せしめて完成触媒をえた。

−２／１．− 比較例　３パラジウムを含有しない他は実施例３と同様にして完成
触媒をえた。

実施例　８十分に保温された円筒型燃焼器を用い、上流側より前段
層に実施例１でえられた触媒、中段層に実施例４でえら
れた触媒、後段層に実施例７でえられた触媒を充填し、
入口温度３５０℃において３容量％のメタンを含有する
メタン−空気混合気体を１０気圧の加圧下で１時間あた
り１６７Ｎｍ導入して燃焼効率と触媒層出口温度を測定
した。

この場合、触媒層入口線速は約３０ｍ／秒であった。そ
の結果、燃焼効率は約７７％で、触媒層出口温度は約８
８０℃であった。

次いで、メタン濃度を４．１容量％にすると、燃焼効率
は１００％となり、ＵＨＣＸＣｏ、ＮＯｘを実質的に含
有しないクリーンな燃焼ガスがえられた。この場合、触
媒層後方１００ｍｍの点の温度は約１３００°Ｃに達し
ていたが、触媒届出１］温度は約９２０℃であった。

引ぎつづぎ、３容量％相当分のメタンを触媒層上流から
、残り１．１容量％相当分のメタンを触媒層出口より３
０＃後方から導入して、同様の燃焼実験を行った。

その結果、触媒層出口温度は約９１０℃Ｃあり、クリー
ンな約１３００℃の燃焼ガスがえられた。

またこの性能は１０００時間にわたり維持継続した。

実施例　９実施例８と同様にして表−１のとおりの触媒を用い、３
容量％相当分のメタンを触媒層上流から、残り１．１容
量％相当分のメタンを触媒層出口より３０ｍｍ後方から
導入して燃焼実験を行った結果、表−１のとおりであり
、本発明による触媒システムを用いれば触媒層温度は活
性低下をおこさない１０００℃以下に維持されているに
もかかわらず約１３００℃のクリーンな燃焼ガスがえら
れたのに対し、前段に比較例１の触媒を用いた触媒シス
テムは急速に着火不能になった。

また前段に実施例１、中段に比較例１、後段に比較例２
でえられた触媒を用いた触媒システムおよび前段に比較
例３、中段に実施例６、後段に実施例７でえられた触媒
を用いた触媒システムは触媒層出口温度が６５０〜６９
０℃であり、ともに触媒層後方での二次燃焼は誘発され
なかった。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）炭素数１〜４の低級炭化水素および分子状酸素を
含有する可燃性混合ガスの流れに対して、ガス入口側に
パラジウム、白金およびニッケル酸化物よりなる活性成
分を含有してなる触媒を充填してなる前段触媒層を、ま
た出口側に白金およびパラジウムよりなる活性成分を含
有してなる触媒を充填してなる後段触媒層を、かつ前段
および後段触媒層の間に、白金よりなる活性成分を含有
してなる触媒を充填してなる中段触媒層を設けてなるこ
とを特徴とする低級炭化水素燃料の燃焼用触媒システム
。
（２）各活性成分は、アルミナ、シリカ−アルミナ、マ
グネシア、チタニア、ジルコニアおよびシリカ−マグネ
シアよりなる群から選ばれた少なくとも１種の耐火性酸
化物によって被覆されたモノリス担体に分散担持されて
なることを特徴とする特許請求の範囲（１）記載の触媒
システム。
（３）炭素数１〜４の低級炭化水素および分子状酸素を
含有する可燃性混合ガスの流れに対して、ガス入口側に
パラジウム、白金およびニッケル酸化物よりなる活性成
分を含有してなる触媒を充填してなる前段触媒層を、ま
た出口側に白金およびパラジウムよりなる活性成分を含
有してなる触媒を充填してなる後段触媒層を、かつ前段
および後段触媒層の間に、白金よりなる活性成分を含有
してなる触媒を充填してなる中段触媒層を設けてなる燃
焼用触媒システムに該可燃性混合ガスを供給し、該混合
ガス中の低級炭化水素の少なくとも１部を該触媒システ
ムにおいて接触燃焼せしめて二次燃焼が誘発される温度
にまで燃焼ガスを昇温させることを特徴とする低級炭化
水素燃料の燃焼方法。