CN102412401A - 用于可充电锂电池的粘合剂组合物,电极和可充电锂电池 - Google Patents

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Abstract

公开了一种用于可充电锂电池的粘合剂组合物以及包括该粘合剂组合物的电极和可充电锂电池，所述粘合剂组合物包括聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物。聚丙烯酸和聚乙烯醇的交联化合物如下获得：将聚丙烯酸和聚乙烯醇进行加热，从而通过酯化作用实现交联反应。聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物可以提高粘合剂的相稳定性，并具有高交联率，由此为可充电锂电池提供了优异的性能。

Description

用于可充电锂电池的粘合剂组合物,电极和可充电锂电池
技术领域
本公开涉及一种用于可充电锂电池的粘合剂组合物以及包括该粘合剂组合物的电极和可充电锂电池。 
背景技术
近来，锂可充电电池作为用于小型便携式电子装置的电源而备受关注。锂可充电电池使用有机电解质溶液，因此放电电压是使用碱性水溶液的传统电池的放电电压的两倍以上，并因此具有高能量密度。 
通过将电解质注入到电极组件中来制造可充电锂电池，电极组件包括正极和负极，正极包括能够嵌入/脱嵌锂离子的正极活性材料，负极包括能够嵌入/脱嵌锂离子的负极活性材料。 
为了制造电极，需要粘合剂来提供活性材料的粘附。还需要粘合剂来提高电池的循环寿命特性，并且除为了高粘附性之外，还为了电极的稳定性。 
发明内容
本发明的一方面提供了一种用于可充电锂电池的粘合剂组合物，所述粘合剂组合物能够提高电极的稳定性，并提供优异的循环寿命特性。 
本发明的另一方面提供了一种包括所述粘合剂组合物的用于可充电锂电池的电极。
本发明的又一方面提供了一种包括所述粘合剂组合物的可充电锂电池。 
根据本发明的一方面，提供了一种用于可充电锂电池的粘合剂组合物，所述粘合剂组合物包括聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物。 
根据本发明的另一方面，提供了一种用于可充电锂电池的电极，所述电极包括集流体和设置在所述集流体上的活性材料层。所述活性材料层包括活性材料和粘合剂组合物，所述粘合剂组合物包括聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物。 
根据本发明的又一方面，提供了一种包括正极、负极和电解质的可充电锂电池。 
所述碱阳离子可以包括Li+、Na+、K+、NH4 +或它们的组合。 
所述粘合剂组合物的pH可以为大约4至大约12。 
所述电极可以是负极，所述活性材料可以是负极活性材料。所述负极活性材料可以包括：Si基材料，例如Si、SiOx(0＜x＜2)、Si-Q合金(其中，Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素或它们的组合，并且不是Si)、Si-C复合物或它们的组合；Sn基材料，例如Sn、SnO2、Sn-Q合金(其中，Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素和它们的组合，并且不是Sn)或它们的组合。 
所述粘合剂组合物的交联率可以为大约0.1％至大约70％。 
所述粘合剂组合物可以具有大约1Pa·s至大约100Pa·s的粘度范围。 
在下文中，将详细描述进一步的实施例。 
当根据一个实施例的粘合剂组合物用于可充电锂电池时，该粘合剂组合物可以提高电极的稳定性，并且可为电池提供优异的循环寿命特性。 
附图说明
图1是根据本发明一个实施例的可充电锂电池的示意图。 
图2是从示例1和示例3以及对比示例1获得的粘合剂组合物的IR光谱。 
图3是示出了从示例4和示例5以及对比示例2获得的每种可充电锂电池的循环寿命特性的曲线图。 
图4是示出了根据本发明一个实施例的交联化合物的制备的流程图。 
图5示出了根据本发明实施例的交联化合物的制备。 
具体实施方式
在下文中将详细描述本发明的示例性实施例。然而，这些实施例仅是示例性的，本发明不限于此。 
根据一个实施例的用于可充电锂电池的粘合剂组合物包括聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物。 
聚丙烯酸和聚乙烯醇的交联化合物如下获得：加热聚丙烯酸和聚乙烯醇， 以通过酯化作用实现交联反应。 
根据一个实施例，该交联化合物使用改性聚丙烯酸。改性聚丙烯酸具有这样的结构，即，聚丙烯酸的一个或多个羟基被碱阳离子取代。 
聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物可以提高粘合剂的相稳定性，并具有高交联率，由此为可充电锂电池提供了优异的性能。 
例如，根据一个实施例的交联化合物可以通过下面的两种方法来获得。 
根据第一种方法，使用含有碱阳离子的氢氧化物化合物对聚丙烯酸进行改性，将得到的改性聚丙烯酸与聚乙烯醇混合，以提供聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物，如图4所示。聚丙烯酸具有13,000至23,000的重均分子量和71℃至83℃的玻璃化转变温度(Tg)。聚乙烯醇具有45000±(20,000至23,000)的重均分子量和大约75℃至大约85℃的熔点(Tg)。 
根据第二种方法，将聚丙烯酸、聚乙烯醇和含有碱阳离子的氢氧化物化合物混合在一起，以提供聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物，如图5所示。 
根据第一种方法和第二种方法，可以以水溶液的形式使用聚丙烯酸。聚丙烯酸展现出pH为大约3.5的酸性和低粘度，并且当聚丙烯酸溶于水中时，其是清澈的流体。聚丙烯酸在水溶液中以线团(coil)的形式存在。将含有碱阳离子的氢氧化物化合物加入到聚丙烯酸水溶液中，以提高pH，使得存在于聚丙烯酸中的羟基被碱阳离子取代。由此，以线团形式存在的聚丙烯酸变成是伸展的。 
在这种情况下，根据所使用的含有碱阳离子的氢氧化物化合物的量来提高粘合剂组合物的pH，由此显著地增加粘合剂组合物的粘度。 
取代有碱阳离子的聚丙烯酸提高了离子化率，从而使离子化率大于在对聚丙烯酸进行改性之前的离子化率。因此，更加容易地执行与聚乙烯醇的交联反应，以提供聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物，从而提高了交联率。 
可以通过加热混合溶液使其交联来获得该交联化合物。热处理可以在大约150℃至大约250℃或者例如在大约180℃至大约200℃的温度下执行大约30分钟至大约180分钟或者例如大约60分钟至大约90分钟。当在上述温度和时间范围内执行热处理时，其可以提供具有高交联率的交联化合物。 
碱阳离子可以包括Li+、Na+、K+、NH4 +或它们的组合。 
取代有碱阳离子的聚丙烯酸的碱阳离子取代率可以为大约100％或小于大约100％，例如为大约60％至大约99％，更优选地为大约80％至大约99％，最优选地为大约80％至大约90％。当取代有碱阳离子的聚丙烯酸具有这些取代率时，其可以提供具有高交联率的交联化合物。 
粘合剂组合物的pH可以为大约4至大约12，具体为大约6至大约8。当粘合剂组合物的pH在这些范围内时，粘合剂组合物的粘度增加，从而提高了相稳定性，由此提高了可充电锂电池的循环寿命特性。 
在1.0s-1的剪切速率下，粘合剂组合物的粘度范围可以为大约1Pa·s至大约100Pa·s，例如为大约5Pa·s至大约8Pa·s。当粘合剂组合物的粘度在以上范围内时，提高了相稳定性，从而提高了可充电锂电池的循环寿命特性。 
当粘合剂组合物在大约200℃和大约60分钟的加热条件下交联时，粘合剂组合物可以具有范围为大约0.1％至大约70％例如大约15％至大约40％的交联率。可以通过酸碱滴定来测量和计算交联率，并且交联可以通过IR分析将光谱尺寸与每个官能团进行比对来获得。当交联率在以上范围内时，提高了电极的粘合性能，并提高了可充电锂电池的循环寿命特性。 
除了该交联化合物之外，粘合剂组合物还可以包括水溶性粘合剂，例如聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、含亚乙基氧的聚合物等。 
粘合剂组合物可以用于制备诸如正极或负极的电极。优选地，可以使用粘合剂组合物来制备负极。 
本发明提供了一种用于可充电锂电池的包括本发明的活性材料和粘合剂组合物的活性材料组合物。基于活性材料组合物的总重量，本发明的活性材料组合物优选地包含在大约1重量％和大约30重量％之间、更优选地在大约5％和大约15重量％之间的粘合剂组合物。优选地，基于活性材料组合物的总重量，活性材料组合物包括在大约65重量％和大约95重量％之间、更优选地在大约75重量％和大约85重量％之间的活性材料。可选地，基于活性材料组合物的总重量，该组合物还包括在大约1重量％和大约10重量％之间的导电材料。 
根据另一实施例，提供了一种用于可充电锂电池的电极。在本发明的优选实施例中，提供了一种用于可充电锂电池的电极，其包括：集流体；设置在集流体上的活性材料层，其中，活性材料层包括活性材料和本发明的粘合剂组合物。在本发明的一个实施例中，该电极可以如下制造：将活性材料以 及包括取代有碱阳离子的聚丙烯酸与聚乙烯醇的交联组合物的粘合剂组合物在溶剂中混合，以制备活性材料组合物；并将活性材料组合物涂覆在集流体上。可选地，该电极可以如下制造：将活性材料、取代有碱阳离子的聚丙烯酸和聚乙烯醇在溶剂中混合，以制备活性材料组合物；将活性材料组合物涂覆在集流体上，将其进行干燥，然后将其进行加热。在热处理期间，发生聚丙烯酸与聚乙烯醇的交联。在制造中，使用聚丙烯酸、聚乙烯醇和含有碱阳离子的氢氧化物化合物，而不是使用取代有碱阳离子的聚丙烯酸。热处理优选地在150℃至250℃、更优选地160℃至225℃或更优选地在180℃至200℃的温度下执行。热处理优选地执行长达30分钟至180分钟，优选地45分钟至120分钟，更优选地例如长达60分钟至90分钟。 
根据另一实施例，提供了一种包括本发明的粘合剂组合物的可充电锂电池。 
根据在电池中使用的电解质的类型和分隔件的存在，可以将可充电锂电池分为锂离子电池、锂离子聚合物电池和锂聚合物电池。可充电锂电池可以具有各种形状和尺寸，并包括圆柱形、棱柱形或硬币形电池，并且可以是薄膜电池或可以在尺寸上相当大。锂离子电池的结构和制造方法在本领域中是众所周知的。 
图1是根据本发明一个实施例的可充电锂电池的示意图。如图1所示，可充电锂电池100可以形成为圆柱形，并包括负极112、正极114、设置在负极112和正极114之间的分隔件113、注入负极112、正极114和分隔件113中的电解质(未示出)、电池壳120以及密封电池壳120的密封构件140。如下制造可充电锂电池100：顺序地堆叠负极112、分隔件113和正极114，并将它们螺旋卷绕，并且将卷绕的产品容纳在电池壳120中。 
负极包括集流体和设置在集流体上的负极活性材料层。负极活性材料层包括负极活性材料和粘合剂。 
集流体可以选自于由铜膜、镍膜、不锈钢膜、钛膜、泡沫镍、泡沫铜、涂覆有导电金属的聚合物基底和它们的组合组成的组。 
负极活性材料可以包括可以可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、掺杂和脱掺杂锂的材料、过渡金属氧化物或它们的组合。 
可以可逆地嵌入/脱嵌锂离子的碳材料可以包括在锂离子二次电池中通常使用的任何碳基负极活性材料，例如结晶碳、非晶碳或它们的组合。结晶 碳可以包括无定形石墨、片形石墨、薄片形石墨、球形石墨或纤维状的天然石墨、人造石墨和它们的混合物中的至少一种。非晶碳可以包括软碳或硬碳、中间相沥青碳化物、煅烧焦或它们的混合物。 
锂金属合金可以包括锂金属以及选自于由Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al和Sn组成的组的金属。 
掺杂和脱掺杂锂的材料可以包括：Si基材料，例如Si、SiOx(0＜x＜2)、Si-Q合金(其中，Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素或它们的组合，并且不是Si)、Si-C复合物或它们的组合；Sn基材料，例如Sn、SnO2、Sn-R合金(其中，R是选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素或它们的组合，并且不是Sn)或它们的组合。元素Q和元素R可以独立地选自于由Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Ti、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po和它们的组合组成的组。 
过渡金属氧化物可以包括氧化钒、氧化锂钒等。 
负极活性材料可以包括：Si基材料，例如Si、SiOx(0＜x＜2)、Si-Q合金(其中，Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素或它们的组合，并且不是Si)、Si-C复合物或它们的组合；Sn基材料，例如Sn、SnO2、Sn-Q合金(其中，Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素或它们的组合，并且不是Sn)或它们的组合。 
当使用Si基化合物或Sn基化合物作为负极活性材料时，由于负极活性材料在充电和放电期间重复膨胀和收缩，所以可充电锂电池的循环寿命特性会劣化；另一方面，根据一个实施例的粘合剂组合物可以显著地提高循环寿命特性。 
可以是根据一个实施例的粘合剂组合物的粘合剂会是优选的。 
负极活性材料层可以选择性地包括导电材料。 
包括所述导电材料来提高电极导电率。只要不引起化学变化，就可以使用任何导电材料作为所述导电材料。导电材料的示例包括：天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维、包括铜、镍、铝、银的金属粉末或 金属纤维、聚亚苯基衍生物。 
正极114包括集流体和设置在集流体上的正极活性材料层。正极活性材料层包括正极活性材料和粘合剂。 
集流体可以是铝(Al)，但不限于此。 
正极活性材料包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的锂化插层化合物。正极活性材料可以包括复合氧化物，所述复合氧化物含有从由钴、锰和镍组成的组中选择的至少一种以及锂。具体地说，可以使用下面的化合物作为正极活性材料。 
LiaA1-bRbD2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5)；LiaE1-bRbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE2-bRbO4-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaNi1-b-cCobRcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0＜α≤2)；LiaNi1-b-cCobRcO2-αZα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0＜α＜2)；LiaNi1-b-cCobRcO2-αZ2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0＜α＜2)；LiaNi1-b-cMnbRcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0＜α≤2)；LiaNi1-b-cMnbRcO2-αZα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0＜α＜2)；LiaNi1-b-cMnbRcO2-αZ2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0＜α＜2)；LiaNibEcGdO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0.001≤d≤0.1)；LiaNibCocMndGeO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0≤d≤0.5，0.001≤e≤0.1)；LiaNiGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaCoGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMnGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn2GbO4(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiZO2；LiNiVO4；Li(3-f)J2(PO4)3(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)；LiFePO4。 
在上式中，A选自于Ni、Co、Mn和它们的组合；R选自于Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素和它们的组合；D选自于O、F、S、P和它们的组合；E选自于Co、Mn和它们的组合；Z选自于F、S、P和它们的组合；G选自于Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V和它们的组合；Q选自于Ti、Mo、Mn和它们的组合；T选自于Cr、V、Fe、Sc、Y和它们的组合；J选自于V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu和它们的组合。 
该化合物可以在表面上具有涂层，或者可以与具有涂层的另一化合物混合。该涂层可以包括从由涂覆元素的氧化物、涂覆元素的氢氧化物、涂覆元素的羟基氧化物、涂覆元素的碳酸氧盐(oxycarbonate)和涂覆元素的羟基碳 酸盐(hydroxyl carbonate)组成的组中选择的至少一种涂覆元素化合物。用于涂层的化合物可以是非晶的或结晶的。在涂层中含有的涂覆元素可以包括Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr或它们的混合物。可以以对正极活性材料的性能没有不利影响的方法通过使用这些元素在该化合物中设置涂层。例如，该方法可以包括任何涂覆方法，例如喷涂、浸渍等，但因为该方法对于本领域技术人员来说是众所周知的，所以没有更详细地加以举例说明。 
粘合剂可以包括聚偏1，1-二氟乙烯(PVDF)、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰基纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含亚乙基氧的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸(酯)化的丁苯橡胶、环氧树脂、尼龙等，但不限于此。 
正极活性材料层可以选择性地包括导电材料。 
包括所述导电材料来提高电极导电率。只要不引起化学变化，就可以使用任何导电材料作为所述导电材料。导电材料的示例包括以下材料中的一种或多种：天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维、包括铜、镍、铝、银的金属粉末或金属纤维、聚亚苯基衍生物。 
负极112和正极114可以通过包括以下步骤的方法来制造：在溶剂中将活性材料、导电材料和粘合剂混合成活性材料组合物，并将该组合物涂覆在集流体上。电极制造方法是众所周知的，因此在本说明书中没有详细描述。用于正极的溶剂可以是N-甲基吡咯烷酮，但不限于此。用于负极的溶剂可以是水，但不限于此。 
电解质包括锂盐和非水有机溶剂。 
锂盐溶于有机溶剂中，并且起到以下作用：在电池中提供锂离子，使可充电锂电池的基本操作运行，并改善其中的锂离子在正极和负极之间的传递。 
锂盐的非限制性示例包括LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(x和y是自然数)、LiCl、LiI和LiB(C2O4)2(二草酸硼酸锂；LiBOB)。可以以大约0.1M至大约2.0M的浓度范围来使用锂盐。当以上述浓度范围包含锂盐时，电解质可由于最佳的电解质传导率和粘度而具有优异的性能和锂离子迁移率。 
非水有机溶剂作为用于传输参与电池的电化学反应的离子的介质。 
非水有机溶剂可以包括碳酸酯类溶剂、酯类溶剂、醚类溶剂、酮类溶剂、醇类溶剂或非质子溶剂。 
碳酸酯类溶剂的示例可以包括碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)等。 
当通过混合环碳酸酯和链碳酸酯来制备碳酸酯类溶剂时，可以提供具有低粘度同时具有提高的介电常数的溶剂。环碳酸酯和链碳酸酯以大约1∶1至大约1∶9的体积比混合在一起。 
酯类溶剂的示例可以包括乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲瓦龙酸内酯(mevalonolactone)、己内酯等。醚类溶剂的示例包括二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、乙二醇二甲醚、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃等，酮类溶剂的示例包括环己酮等。醇类溶剂的示例包括乙醇、异丙醇等，非质子溶剂的示例包括腈(例如，R-CN(其中，R为C2至C20直链烃基、支链烃基或环烃基、双键、芳香环或醚键))、酰胺(例如，二甲基甲酰胺)、二氧戊环(例如，1，3-二氧戊环)、环丁砜等。 
非水有机溶剂可以单独地或以混合物的形式使用。当以混合物的形式使用有机溶剂时，可以根据期望的电池性能来控制混合比。 
非水电解质还可以包括过充电抑制添加剂，例如碳酸亚乙酯、焦碳酸酯等。 
分隔件113的非限制性示例包括聚乙烯、聚丙烯、聚偏1，1-二氟乙烯和它们的多层，例如聚乙烯/聚丙烯双层分隔件、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯三层分隔件和聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层分隔件。 
在下文中，参照示例更详细地对实施例进行举例说明。然而，以下是示例性实施例，并不具有限制性。 
此外，本领域技术人员可以充分地理解在本说明书中没有描述的内容，这里将不再进行举例说明。 
<粘合剂组合物的制备> 
示例1 
将18wt％聚丙烯酸水溶液(浓度为10wt％)、8wt％NaOH和74wt％聚乙烯醇混合，并在200℃加热60分钟，以提供聚乙烯醇和Na+取代的聚丙烯酸的交联化合物的粘合剂组合物。取代率为90％。 
示例2 
将浓度为10wt％的20wt％聚丙烯酸水溶液、4wt％NaOH和76wt％聚乙烯醇混合，并在200℃加热60分钟，以提供聚乙烯醇和Na+取代的聚丙烯酸的交联化合物的粘合剂组合物。取代率为50％。 
示例3 
将浓度为10wt％的18wt％聚丙烯酸水溶液、10wt％NaOH和72wt％聚乙烯醇混合，并在200℃加热60分钟，以提供聚乙烯醇和Na+取代的聚丙烯酸的交联化合物的粘合剂组合物。取代率为100％。 
对比示例1 
将浓度为10wt％的20wt％聚丙烯酸水溶液和80wt％聚乙烯醇混合，并在200℃加热60分钟，以提供聚丙烯酸和聚乙烯醇的交联化合物的粘合剂组合物。 
评估1-1：粘合剂组合物的pH测量 
使用pH计来测量从示例1至示例3以及对比示例1获得的每种粘合剂组合物的pH，结果在下面的表1中示出。 
评估1-2：粘合剂组合物的交联率测量 
通过酸碱滴定来测量和计算从示例1至示例3以及对比示例1获得的每种粘合剂组合物的交联率，结果在下面的表1中示出。 
评估1-3：粘合剂组合物的粘度测量 
使用流变仪来测量从示例1至示例3以及对比示例1获得的每种粘合剂组合物的粘度，结果在下面的表1中示出。 
表1 
Figure BSA00000578548700101
如在表1中所示，证实了与包括聚乙烯醇和没有取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联组合物的对比示例1相比，包括聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚 丙烯酸的交联化合物的示例1至示例3具有较高的pH、交联率和粘度。 
另外，证实了在示例1至示例3中粘度还随pH增加而增大。 
评估1-4：粘合剂组合物的IR数据 
图2示出了从示例1和示例3以及对比示例1获得的粘合剂组合物的IR光谱。 
参照图2，理解到，包括聚乙烯醇和没有取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物的对比示例1显示出在1710cm-1附近的来自聚丙烯酸的羧基的峰，另一方面，包括根据一个实施例的聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物的示例1和示例3未显示出该峰，或者该峰移动至1600cm-1附近。从这些结果理解到，从示例1和示例3获得的每种粘合剂组合物是交联的。 
<可充电锂电池单元的制造> 
示例4 
将80wt％的Si/SiO2/碳复合物负极活性材料、10wt％的粘合剂组合物粘合剂和10wt％的炭黑导电材料混合并分散在水中，以提供用于负极活性材料层的组合物。通过以18∶8∶74的重量比混合聚丙烯酸水溶液(10wt％浓度)、NaOH和聚乙烯醇来制备粘合剂组合物。 
随后，将用于负极活性材料层的组合物涂覆在Cu箔集流体上，经过干燥，然后以200℃热处理60分钟，以提供负极。 
作为负极的对电极，使用锂金属来提供硬币形半电池。通过将1.3M LiPF6溶解在体积比为3∶7的碳酸亚乙酯(EC)和碳酸二甲酯(DMC)的混合溶液中来制备电解质。 
示例5 
除了使用重量比为20∶4∶76的聚丙烯酸水溶液(10wt％浓度)、NaOH和聚乙烯醇作为粘合剂组合物之外，按照与示例4的程序相同的程序来制造硬币形半电池。 
示例6 
除了使用重量比为18∶10∶72的聚丙烯酸水溶液(10wt％浓度)、NaOH和聚乙烯醇作为粘合剂组合物之外，按照与示例4的程序相同的程序来制造硬币形半电池。 
对比示例2 
除了使用重量比为20∶80的聚丙烯酸水溶液(10wt％浓度)和聚乙烯醇作为粘合剂组合物之外，按照与示例4的程序相同的程序来制造硬币形半电池。 
评估2：可充电锂电池单元的循环寿命特性的评估 
评估从示例4至示例6以及对比示例2获得的每种可充电锂电池的循环寿命特性，结果在图3中示出。 
在0.02C、0.2C、0.5C恒流/恒压(CC/CV)模式和0.01C截止的条件下分别进行充电，并在0.02C、0.2C、0.5C恒流模式和1.4V截止的条件下分别进行放电。 
图3是示出了从示例4和示例5以及对比示例2获得的每种可充电锂电池的循环寿命特性的曲线图。 
参照图3，证实了包括聚乙烯醇和取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物的示例4和示例5的循环寿命特性优于包括聚乙烯醇和没有取代有碱阳离子的聚丙烯酸的交联化合物的对比示例2的循环寿命特性。 
虽然结合目前被视为实际的示例性实施例的内容描述了本公开，但应当理解，本发明不限于所公开的实施例，而是相反，本发明旨在覆盖包括在权利要求的精神和范围内的各种修改和等同布置。 

Claims (19)

1.一种用于可充电锂电池的粘合剂组合物，所述粘合剂组合物包括：
取代有碱阳离子的聚丙烯酸与聚乙烯醇交联的交联化合物。
2.根据权利要求1所述的用于可充电锂电池的粘合剂组合物，其中，所述碱阳离子包括Li+、Na+、K+、NH4 +或它们的组合。
3.根据权利要求1所述的用于可充电锂电池的粘合剂组合物，其中，所述粘合剂组合物的pH为4至12。
4.根据权利要求1所述的用于可充电锂电池的粘合剂组合物，其中，所述粘合剂组合物的交联率为0.1％至70％。
5.根据权利要求1所述的用于可充电锂电池的粘合剂组合物，其中，所述粘合剂组合物具有1Pa·s至100Pa·s的粘度范围。
6.一种用于可充电锂电池的电极，所述电极包括：
集流体；
活性材料层，设置在所述集流体上，
其中，所述活性材料层包括活性材料和粘合剂组合物，所述粘合剂组合物包括取代有碱阳离子的聚丙烯酸与聚乙烯醇交联的交联化合物。
7.根据权利要求6所述的用于可充电锂电池的电极，其中，所述碱阳离子包括Li+、Na+、K+、NH4 +或它们的组合。
8.根据权利要求6所述的用于可充电锂电池的电极，其中，所述电极是负极，所述活性材料是负极活性材料。
9.根据权利要求8所述的用于可充电锂电池的电极，其中，所述负极活性材料包括：
Si基材料，选自于Si、SiOx、Si-Q合金、Si-C复合物和它们的组合，其中，0＜x＜2，Si-Q中的Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素和它们的组合，并且Si-Q中的Q不是Si；
Sn基材料，选自于Sn、SnO2、Sn-Q合金和它们的组合，其中，Sn-Q中的Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素和它们的组合，并且Sn-Q中的Q不是Sn。
10.根据权利要求6所述的用于可充电锂电池的电极，其中，所述粘合剂组合物的pH为4至12。
11.根据权利要求6所述的用于可充电锂电池的电极，其中，所述粘合剂组合物的交联率为0.1％至70％。
12.根据权利要求6所述的用于可充电锂电池的电极，其中，所述粘合剂组合物具有1Pa·s至100Pa·s的粘度。
13.一种可充电锂电池，所述可充电锂电池包括正极、负极和电解质，其中，所述正极和所述负极中的至少一个包括集流体和设置在所述集流体上的活性材料层，
其中，所述活性材料层包括活性材料和粘合剂组合物，所述粘合剂组合物包括取代有碱阳离子的聚丙烯酸与聚乙烯醇交联的交联化合物。
14.根据权利要求13所述的可充电锂电池，其中，所述碱阳离子包括Li+、Na+、K+、NH4 +或它们的组合。
15.根据权利要求13所述的可充电锂电池，其中，所述电极是负极，所述活性材料是负极活性材料。
16.根据权利要求15所述的可充电锂电池，所述负极活性材料包括：
Si基材料，选自于Si、SiOx、Si-Q合金、Si-C复合物和它们的组合，其中，0＜x＜2，Si-Q中的Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素和它们的组合，并且Si-Q中的Q不是Si；
Sn基材料，选自于Sn、SnO2、Sn-Q合金和它们的组合，其中，Q选自于碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡元素、稀土元素和它们的组合，并且Sn-Q中的Q不是Sn。
17.根据权利要求13所述的可充电锂电池，其中，所述粘合剂组合物的pH为4至12。
18.根据权利要求13所述的可充电锂电池，其中，所述粘合剂组合物的交联率为0.1％至70％。
19.根据权利要求13所述的可充电锂电池，其中，所述粘合剂组合物具有1Pa·s至100Pa·s的粘度范围。
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