CH349986A - Verfahren zur Herstellung neuer basisch substituierter Heterocyclen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer basisch substituierter Heterocyclen

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CH349986A
CH349986A CH349986DA CH349986A CH 349986 A CH349986 A CH 349986A CH 349986D A CH349986D A CH 349986DA CH 349986 A CH349986 A CH 349986A
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thia
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Karl Dr Hoffmann
Ernst Dr Urech
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Ciba Geigy
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  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description


  Verfahren zur Herstellung neuer basisch substituierter     Heterocyclen       Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein  Verfahren zur Herstellung von     11-unsubstituierten          10-(tertiär-Amino-        alkyl)-dibenzo-[b,f]-thia-    [1     ]-aza-          [4]-cycloheptadien-[2,6]-Verbindungen    der     Formel     
EMI0001.0008     
    worin A eine niedere     Alkylengruppe    und X eine ter  tiäre     Aminogruppe    bedeutet und wobei die Benzol  ringe I und     II    gegebenenfalls substituiert sind.  



  Die neuen Verbindungen können     in    den Benzol  ringen beispielsweise durch Halogenatome, wie Chlor  oder Brom,     Aminogruppen    oder niedere     Alkyl-    oder       Alkoxygruppen    substituiert sein.  



  Der     tert.        Aminoalkylrest,    dessen     Alkylenkette    ge  rade oder verzweigt sein kann, ist insbesondere ein       tert.        Amino-nieder-alkylrest.    Die     tert.        Aminogruppe     ist insbesondere eine durch     Alkyl-    -und bzw.

   oder       Cycloalkylreste    oder einen gegebenenfalls durch     He-          teroatome,    wie Sauerstoff, unterbrochenen     Alkylen-          rest        disubstituierte        Arninogruppe.    Solche     Aminoalkyl-          reste    sind zum Beispiel     Dimethylamino-,        Diäthyl-          amino-,        Pyrrolidino-,        Piperidino-    oder     Morpholino-          äthyl,        -propyl,

          -i-propyl,        -butyl,        -i-butyl    oder     -pentyl.     



  Diese neuen basisch substituierten     Heterocyclen     und ihre Salze besitzen eine     Antihistaminwirkung    und  sollen als Heilmittel Verwendung finden.  



  Die neuen Verbindungen werden erhalten, wenn  man ein in den     Benzolringen   <B>1</B> und     II    gegebenenfalls    substituiertes     11-Oxo-dibenzo-[b,f]-thia-[1]-aza-[4]-          cycloheptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0001.0051     
    mit reduzierenden Mitteln behandelt.    Die Reduktion der     Oxogruppe    kann in für die  Reduktion einer     Amidgruppierung    üblicher Weise,  z. B. mit     Dileichtmetallhydriden,    wie     Lithium-Alumi-          nium-Hydrid,    oder auch mit Wasserstoff, katalytisch,  z.

   B. in Gegenwart von     Kupferchromitkatalysatoren,     oder elektrolytisch erfolgen. Je nach den Versuchs  bedingungen gelingt es dabei, die Reduktion auf der  Stufe des     Carbinols    zu unterbrechen und dieses zu  isolieren.  



  Je nach der Arbeitsweise erhält man die neuen  Verbindungen in Form ihrer Basen oder Salze. Aus  den     Salzen    können in an sich     bekannter    Weise die  freien     Aminbasen    gewonnen werden. Von den letz  teren wiederum lassen sich durch Umsetzung mit  Säuren, die zur Bildung     therapeutisch    verwendbarer  Salze geeignet sind,     Salze    gewinnen, wie zum Beispiel  der     Halogenwasserstoffsäuren,    Schwefelsäure, Sal  petersäure, Phosphorsäure,     Rhodanwasserstoffsäure,     Essigsäure,     Propionsäure,        Oxalsäure,        Malonsäure,     Bernsteinsäure,

       Äpfelsäure,        Methansulfonsäure,          Athansulfonsäure,        Oxyäthansulfonsäure,    Benzol- oder       Toluolsulfonsäure    oder von therapeutisch wirksamen  Säuren.      Die Ausgangsstoffe,     10-(tertiär-Amino-alkyl)-11-          oxo-        dibenzo    -     [b,f]    -     thia    - [1 ] -     aza-        [4]-cycloheptadien-          [2,6]-verbindungen,    sind neu. Sie werden gemäss dem  Verfahren der Schweiz. Patentschrift Nr. 345342 er  halten.  



  Die neuen Verbindungen können als Heilmittel  zum Beispiel in Form pharmazeutischer Präparate  Verwendung finden, welche sie oder ihre Salze in  Mischung mit einem für die     enterale,        parenterale    oder       topicale    Applikation geeigneten pharmazeutischen  organischen oder anorganischen, festen oder flüssigen  Trägermaterial enthalten.  



  In den folgenden Beispielen besteht zwischen Ge  wichtsteil und     Volumteil    die gleiche Beziehung wie  zwischen Gramm und Kubikzentimeter. Die Tem  peraturen sind in Celsiusgraden angegeben.  



  <I>Beispiel 1</I>  In einem Rührkolben, der mit einem Extraktions  aufsatz mit     Rückflusskühler    versehen ist, erwärmt  man 11,4 Gewichtsteile     Lithiumaluminiumhydrid    in  1000     Volumteilen        abs.    Äther zum Sieden, so dass der  rückfliessende Äther 29,8 Gewichtsteile     10-(ss-Dime-          thylamino-äthyl)    -11-     oxo-        dibenzo-        [b,f]    -     thia-[    1     ]-aza-          [4]-cycloheptadien-[2,6],    die sich im Extraktionsauf  satz befinden,

   innerhalb 2-3 Stunden     herunterlöst.     Nach weiterem dreistündigem Erwärmen wird das  Reaktionsgemisch in Eis gekühlt, mit wenig Wasser  versetzt, dann     abgenutscht.    Nach Trocknen über Pott  asche dampft man die Ätherlösung ein und kristalli  siert den Rückstand aus wenig     Hexan    um. Das in  sehr guter Ausbeute gewonnene     10-(ss-Dimethyl-          amino-äthyl)-dibenzo-[b,f]-thia-[    1 ] -     aza-[4]-        cyclohep-          tadien-[2,6]    der Formel  
EMI0002.0033     
    stellt farblose Kristalle vom F. 58  dar, die in den       üblichen    organischen Lösungsmitteln löslich sind.

    Das Hydrochlorid, in     Alkohol-Essigester    dargestellt,  schmilzt bei 209-210 .  



  Bei der Ausführung der Reaktion kann auch die  oben genannte     Oxo-Verbindung        portionenweise    der       Lithiumaluminiumhydridlösung    zugesetzt werden.  



  <I>Beispiel 2</I>  Eine Lösung von 3,0 Gewichtsteilen     Lithiumalu-          miniumhydrid    in 200     Volumteilen        abs.    Äther versetzt  man bei 25-35  innerhalb 30 Minuten mit der Lö  sung von 13,2 Gewichtsteilen     10-(ss-Diäthylamino-          äthyl)-11-oxo-dibenzo-[b,f]-thia-[    1     ]-aza-[4]-cyclohep-          tadien-[2,6]    in 50     Volumteilen    Äther und hält das  Gemisch noch 4 Stunden im Sieden. Man kühlt mit  Eis, setzt wenig Wasser zu und     nutscht    die Äther  lösung ab.

   Nach Trocknen über Pottasche wird der    Äther     abdestilliert    und der Rückstand im Hoch  vakuum destilliert. In guter Ausbeute erhält man das       10-(ss-Diäthylamino-äthyl)    -     dibenzo-[b,f]-thia-[    1     ]-aza-          [4]-cycloheptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0002.0054     
    als hellgelbes Öl vom Kp.     0,18    l52-158 . Es ist in  den üblichen organischen Lösungsmitteln leicht lös  lich. Das     Methansulfonat,    in Äther dargestellt,  schmilzt bei 139-l41 . Es ist in Wasser leicht lös  lich, wogegen das neutrale     Oxalat    vom F.     159-161e     darin wenig löslich ist.  



  <I>Beispiel 3</I>  6,4 Gewichtsteile     Lithiumaluminiumhydrid,    gelöst  in 350     Volumteilen        abs.    Äther, werden innerhalb  50 Minuten bei 25-30  mit der Lösung von 29,0  Gewichtsteilen     10-(y-Diäthylamino-propyl)-11-oxo-          dibenzo-[b,f]-thia-[1]-aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]    in  150     Volumteilen    Äther versetzt und während 4 Stun  den zum Sieden erhitzt. Nach Kühlen mit Eis fügt  man wenig Wasser zu,     nutscht    die     Atherlösung    ab,  trocknet mit Pottasche und dampft den Äther ab.

   Das  verbleibende Öl wird destilliert, wobei bei Kp. 178  bis     182     das     10-(y-Diäthylamino-propyl)-dibenzo-          [b,f]-thia-[1]-aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0002.0070     
    als hellgelbes Öl gewonnen wird. Das Hydrochlorid,  in Essigester dargestellt, zeigt den F. 109-111  .  



  <I>Beispiel 4</I>  Wenn das     10-(y-Diäthylamino-propyl)-11-oxo-di-          benzo-[b,f]-thia-[1]-aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]    in  in Beispiel 3 durch 28,6 Gewichtsteile 10-(y     -Pyrro-          lidino-propyl)    -11-     oxo    -     dibenzo    -     [b,f]-thia-[    1     ]-aza-[4]-          cycloheptadien-[2,6]    ersetzt wird, so gelangt man bei  sonst gleichbleibender Arbeitsweise zum     10-(y-Pyr-          rolid'ino-propyl)    -     dibenzo-        [b,

  f]-thia-[    1 ]-     aza-[4]-cyclo-          heptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0002.0086     
      das aus     Hexan    oder     i-Propyläther    farblose Kristalle  vom F. 38  ergibt. Das in Essigester dargestellte     Hy-          drochlorid    schmilzt bei 162-164 . In Wasser löst es  sich leicht auf.  



  <I>Beispiel S</I>  Nach der Arbeitsweise von Beispiel 1 gewinnt  man aus 31,2 Gewichtsteilen     10-(ss-Dimethylamino-          ss-methyl-äthyl)-11-oxo-dibenzo-[b,f]-thia-[    1     ]-aza-[4]-          cycloheptadien-[2,6]    vom F. 110-l12  das     10-(,8-          Dimethylamino-ss-methyl-äthyl)-d'ibenzo-[b,f]-thia-[    1     ]-          aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0003.0013     
    als hellgelbes Öl vom     Kp.        o,;,        178-185 .    Das in  Essigester dargestellte Hydrochlorid schmilzt bei 180  bis 182 .  



  <I>Beispiel 6</I>  Eine Lösung von 5,6 Gewichtsteilen     Lithium-          aluminiumhydrid    in 375     Volumteilen        abs.    Äther ver  setzt man bei     25-30     innerhalb 50 Minuten mit  der Lösung von 26,0 Gewichtsteilen     8-Chlor-10-(y-          dimethylamino-propyl)        -11-oxo-dibenzo-[b,f]-thia-[    1     ]-          aza    - [4] -     cycloheptadien    - [2,

  6] in 100     Volumteilen     Äther und 50     Volumteilen        Tetrahydrofuran    und er  wärmt die Reaktionsmasse noch während 4 Stunden  zum Sieden. Hierauf kühlt man in Eis, gibt wenig  Wasser zu und     nutscht    ab, wäscht den     Nutschenrück-          stand    mit Äther     gut    aus und dampft die vereinigten  Lösungen zur Trockne ein. Der     Eindampfrückstand     wird aus einem 1 :     1-Gemisch    von     Pentan    und     i-Pro-          pyläther    kristallisiert, wobei eine Fraktion I vom  F. 75-77  erhalten wird.

   Nach Einengen der Mutter  lauge gewinnt man eine Fraktion     II    vom F. 46-48 .  



  Die Fraktion I ist das     8-Chlor-10-(y-dimethyl-          amino-propyl)    -11-     oxy-dibenzo-[b,f]-thia-[    1 ]-     aza-[4]-          cycloheptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0003.0046     
    Daraus kann das Hydrochlorid vom F.     189-191-          gewonnen    werden.  



  Die Fraktion     II    ist     sauerstofffrei    und ist das     8-          Chlor-10-(y        -dimethylamino-propyl)-dibenzo-[b,f]-thia-          [11-aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0003.0055     
    Sein Hydrochlorid schmilzt bei 135-137 .

      <I>Beispiel 7</I>  Die Lösung von 18,8 Gewichtsteilen     8-Chlor-10-          (y-diäthylamino-propyl)-11-oxo-dibenzo-[b,f]-thia-[    1     ]-          aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]    in 100     Volumteilen        abs.     Äther lässt man innerhalb 75 Minuten der siedenden  Lösung von 5,7 Gewichtsteilen     Lithiumaluminium-          hydrid    in 450     Volumteilen        abs.    Äther zufliessen und  kocht das Gemisch noch während 5 Stunden am Rück  flusskühler. Man kühlt mit Eis, gibt wenig Wasser zu  und     nutscht    den Äther ab.

   Die     Atherlösung    wird mit  Pottasche getrocknet und zur Trockne eingedampft.  Das erhaltene Öl wird aus wenig     Hexan    oder     i-Pro-          pyläther    kristallisiert und ergibt das     8-Chlor-10-(y-          diäthylamino    -     propyl)    -     dibenzo    -     [b,f]-thia-[    1 ]-     aza-[4]-          cycloheptadien-[2,6]    der Formel  
EMI0003.0078     
  
EMI0003.0079     
  
    als <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> vom <SEP> F. <SEP> 37-38 .
<tb>  



  In <SEP> analoger <SEP> Weise <SEP> werden <SEP> aus <SEP> den <SEP> entsprechen  den <SEP> 11-Oxo-Verbindungen <SEP> erhalten:
<tb>  7-Chlor-10-(ss-diäthylamino <SEP> - <SEP> äthyl) <SEP> - <SEP> dibenzo-[b,f]  thia-[1]-aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]; <SEP> Kp. <SEP> o,17 <SEP> 178 <SEP> bis
<tb>  188 ; <SEP> Methansulfonat <SEP> F. <SEP> 134-l38 . <SEP> .
<tb>  



  7 <SEP> - <SEP> Chlor-10 <SEP> - <SEP> (y <SEP> - <SEP> dimethylamino <SEP> -propyl) <SEP> - <SEP> dibenzo  [b,f]-thia-[1]-aza-[4]-cycloheptadien-[2,6]; <SEP> Kp. <SEP> 0,10180  bis <SEP> 190 ; <SEP> HCI <SEP> F. <SEP> 160-162 .
<tb>  



  6-Chlor-10- <SEP> (y <SEP> - <SEP> dimethylamino <SEP> - <SEP> propyl) <SEP> - <SEP> dibenzo  [b,f] <SEP> - <SEP> thia- <SEP> [ <SEP> 1 <SEP> ] <SEP> - <SEP> aza <SEP> - <SEP> [4]-cycloheptadien-[2,6]; <SEP> Kp. <SEP> o,17
<tb>  l75-184 ; <SEP> HCI <SEP> F. <SEP> 135-137 .

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer, in den Benzol ringen 1 und II gegebenenfalls substituierter Hetero- cyclen der Formel EMI0003.0084 worin A eine niedere Alkylengruppe und X eine ter tiäre Aminogruppe bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man ein in den Benzolringen I und II gegebenen falls substituiertes 11-Oxo-dibenzo-[b,f]-thia-[1]-aza- [4]-cycloheptadien der Formel EMI0004.0007 mit reduzierenden Mitteln behandelt. UNTERANSPRüCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die erhaltenen basischen Ver bindungen in ihre Salze überführt. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unter anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man mit Dileichtmetallhydrid'en reduziert. 3. Verfahren nach Patentanspruch und Unter ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man in einem der Benzolringe durch ein Halogen atom substituierte Ausgangsstoffe verwendet.
CH349986D 1954-03-03 1954-03-03 Verfahren zur Herstellung neuer basisch substituierter Heterocyclen CH349986A (de)

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