WO2000005929A1 - Element electroluminescent - Google Patents

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electroluminescent device
light
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organic polymer
layer
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Hidekazu Kobayashi
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Seiko Epson Corporation
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    • H10K59/17—Passive-matrix OLED displays
    • H10K59/173—Passive-matrix OLED displays comprising banks or shadow masks

Definitions

  • the present invention relates to a structure of an electroluminescent device used for a display or the like of an information device terminal.
  • the organic polymer material that emits blue light can satisfy the initial characteristics, it has a problem that the emission color shifts to the longer wavelength side with the energization time. Also, in an electroluminescent device using an organic polymer material as a light emitting material, impurities due to the difficulty of refining the organic polymer are mixed, and a current that does not contribute to light emission flows through these impurities, and sufficient efficiency is obtained. Had no problem.
  • An object of the present invention is to provide an electroluminescent device using an organic polymer material, particularly preferably a blue light-emitting organic polymer material, as a light-emitting material.
  • an organic polymer material particularly preferably a blue light-emitting organic polymer material, as a light-emitting material.
  • providing a device configuration that can obtain sufficient efficiency by suppressing unnecessary current, and emits light with a wavelength longer than green It is an object of the present invention to provide a device configuration that can obtain sufficient efficiency even in an electroluminescent device using an organic polymer material.
  • the following electroluminescent device is provided.
  • An electroluminescent device having a structure in which at least a light emitting layer made of an organic polymer is sandwiched between an anode and a cathode, and an unnecessary element that does not contribute to light emission between the light emitting layer and at least one of the anode and the cathode.
  • An electroluminescent device comprising a thin fl ii for suppressing a large current.
  • the insulating thin film layer effectively blocks current caused by impurities present in the organic polymer, so that luminous efficiency is improved.
  • the above-described effect of improving the luminous efficiency can be obtained, particularly in light emission near blue.
  • the thin film layer is selected from the group consisting of a fluoride or oxide of an alkali metal, a fluoride or oxide of an alkaline earth metal, and a fluoride or oxide of a Group 3 element of the periodic system. Characterized in that it is composed of at least one material
  • the electroluminescent device according to any one of (1) to (3).
  • a thin film can be easily formed by a vapor deposition method, and from the material properties thereof, in particular, the aging of the emission color is effectively suppressed, unnecessary current is suppressed, and the luminous efficiency is improved. be able to.
  • the effect of the thin film layer can be maximized, particularly in blue light emission, and the change with time of the emission color can be reduced more effectively.
  • the film forming property of the light emitting layer is improved, and the improvement in reliability and characteristics due to the provision of the thin SD1 is further increased.
  • the light-emitting layer is characterized in that a plurality of light-emitting material layers are laminated.
  • the adjustment range of the emission color can be significantly expanded, and at the same time, the emission efficiency can be improved and the reliability can be improved.
  • the element is manufactured using a very simple printing method, which is a very simple method. Further, the provision of the thin film layer may cause an electrical short circuit even if there is a printing defect. A display device with few display defects and extremely few display defects can be obtained.
  • an electroluminescent device having a structure in which at least a light emitting layer made of an organic polymer is sandwiched between an anode and a cathode, wherein the light emitting layer and the anode and the cathode are combined.
  • An electroluminescent device is provided, wherein a layer composed of an alkali metal, an alkaline earth metal, or a fluoride of a Group 3 element is provided between at least one of them.
  • lithium fluoride is particularly preferably used as the fluoride.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a structure of an electroluminescent device according to Example 1 of the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram showing a light emitting spectrum of the electroluminescent device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a view showing a light emitting spectrum of the electroluminescent device of Comparative Example 1.
  • FIG. 4 is a diagram showing a light emitting spectrum of the electroluminescent device according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating chromaticity of an electroluminescent device according to Example 4 of the present invention.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view illustrating a structure of an electroluminescent device according to Example 7 of the present invention.
  • the organic polymer in an electroluminescent element having a structure in which an organic polymer is sandwiched between two transparent electrodes (anode and cathode), the organic polymer has a wavelength of 400 nm to 600 nm.
  • An example is shown in which light is emitted between the organic polymer and a thin film layer between the organic polymer and the cathode.
  • FIG. 1 shows a cross-sectional structure of the electroluminescent device of the present invention.
  • ITO was measured on a transparent glass substrate 1 as a transparent electrode (anode), and the process was performed.
  • a hole injection layer (transport layer) serving as the thin film layer 3 Baytron manufactured by Neuer Co., Ltd. was applied and dried to obtain BliP 10 O nm.
  • a light emitting layer 4 a 1% xylene solution of poly (dioctyl) fluorene was applied to obtain a thickness of 5 O nm.
  • a solution of PMMA in ethyl acetate was applied and dried to obtain a TO of 5 nm.
  • the cathode 6 calcium was deposited to a thickness of 10 O nm, and then aluminum was deposited to a thickness of 30 O nm. Thereafter, as the protective layer 7, sealing was performed using a sealing agent made of an ultraviolet-curable material (ultraviolet-curable epoxy resin) and a protective material.
  • a sealing agent made of an ultraviolet-curable material (ultraviolet-curable epoxy resin) and a protective material.
  • FIG. 2 shows the emission spectrum of the light-emitting device (blue light-emitting device) thus prepared.
  • the luminous efficiency was 0.1 mm / W.
  • a polyfluorene derivative was used as the light emitting layer 4, but an organic polymer material that emits blue light has the same effect.
  • a cathode pattern can be formed by performing patterning using a physical mask during cathode deposition without forming such partition walls.
  • PMMA was used as the thin film layer 5, but an organic polymer having insulating properties was used.
  • polyethylene for example, may be used.
  • An inorganic material having an insulating property for example, silicon dioxide, can also be used.
  • the film forming method is not limited to the coating method, and a vapor deposition method or the like can also be used.
  • I T0 was used as the transparent electrode (anode), but any transparent conductive material such as an IDX O Nesa film sold by Idemitsu Co., Ltd. can be used.
  • a glass substrate is used in this embodiment, a plastic substrate or the like can be used as long as it is a transparent substrate.
  • Baytron was used as the thin hole injection layer (transport layer).
  • conductive materials such as polyaniline and phthalocyanine compounds, and insulating materials having hole injection performance, such as A phenylamine derivative such as a sugar burst molecule can be used as well.
  • calcium was used as the cathode.
  • any material having a small work function such as lithium, magnesium, aluminum, or an alloy thereof, may be used. Even if the work function of a material is larger than that of a transparent material, it can be used by adjusting the drive.
  • a sealing material made of an ultraviolet-curable material (ultraviolet-curable epoxy resin) was used as a sealing agent.
  • the thermosetting resin was used.
  • a similar sealing material can also be used.
  • Difficult Example 1 an electroluminescent device was manufactured without providing the thin film 5 (the thin film between the light emitting layer and the cathode) of the structure shown in FIG.
  • the emission spectrum is shown in FIG.
  • the luminous efficiency was 0.06 lm / W.
  • the thin film layer 5 (the thin film layer between the light emitting layer and the cathode) in FIG. 1 is made of fluoride or oxide of alkali metal or fluoride or oxide of alkaline earth metal.
  • An example of the compound is a fluoride or an oxide of a Group 3 element.
  • FIG. 4 shows the light-emitting spectrum of the device.
  • the luminous efficiency was 0.17 lm / W.
  • calcium fluoride is deposited and used as a thin film, but lithium fluoride can be used in the same manner.
  • Group 3 elements such as fluorides and oxides of alkali metals such as lithium, sodium and potassium, fluorides and oxides of alkaline earth metals such as beryllium, magnesium, calcium and scandium, boron, aluminum and gallium Can be similarly used.
  • any material having an appropriate insulating property which can be easily formed into a film, and can suppress unnecessary current which does not contribute to light emission can be used in the same manner.
  • the organic polymer as the light emitting layer is polyparaphenylenevinylene or a derivative thereof.
  • the structure other than the organic polymer layer (light emitting layer) is the same as the structure of the light emitting device of Example 1.
  • a light-emitting layer 4 (a layer made of an organic polymer) in FIG. 1, a polyparaphenylene vinylene precursor was applied and baked to obtain 10 O nm.
  • Comparative Example 1 when polyparaphenylene vinylene was used as a light emitting layer (a layer made of an organic polymer) in the same manner as in Example 3, the luminous efficiency was 0.41 m / W.
  • the thickness of the hole injection layer or the conductive buffer layer provided as the thin layer 3 between the light emitting layer 4 and the anode 2 shows an example in which a film is formed by changing the shape.
  • step l the hole injection layer was changed from 25 nm to 220 nm to prepare electroluminescent devices, and the chromaticity of these electroluminescent devices after 5 minutes of energization was measured and shown in FIG. Was. It is clear that the thicker the buffer layer (especially 100 nm or more), the closer the chromaticity is to the blue side.
  • an organic polymer was used in a light emitting device having the structure shown in FIG. 1 (Example 1).
  • An example in which the degree of polymerization is changed is shown below.
  • the degree of polymerization was changed to 1, 2, or 1000, the film-forming property was extremely poor when an organic polymer having a degree of polymerization of 1 was used. Effect increased. Even when the degree of polymerization was 2, the effect of providing thin fliii was observed.
  • Example 2 was followed except for the formation of the light emitting layer.
  • the light emitting layer was formed by an ink jet method.
  • ITO / hole injection layer (transport layer) here, Bayer Baytron
  • thin swelling here, LiF2nm
  • the current density was ImA / cm 2 or less, and when the light emitting layer was formed, the current density was several tens mA / cm 2 ). It can be seen that the current is suppressed when the light emitting layer is not formed.
  • FIG. 6 shows the structure of the electroluminescent device of this example.
  • an anode group 52 was formed on a substrate 51, and subsequently a partition wall 53 and a hole injection layer (transport layer) 54 (here, Bayer Co., Ltd. Baymtron 2 Onm) 54 were formed.
  • a liquid solution of polyparaphenylenevinylene (RPPV) which is doped with 1% of rhodamine 101 as a first light emitting layer (55) is applied by an ink jet method, and the 150 ° C CN 2 Baking for 4 hours in the furnace, the film thickness was 40 nm.
  • a polyparaphenylene vinylene (PPV) precursor solution is applied to the pixels that emit green light as a second light emitting layer (55,) by an ink jet method, and baked in 150 ° C CN2 for 4 hours. And nothing is applied to the pixels that emit blue light by the ink jet method.
  • a xylene solution of polydioctylfluorene was spin-coated as a third light-emitting layer (56) over the pixels of all colors to a thickness of i-45 nm.
  • lithium fluoride was vapor-deposited on the entire surface of the substrate to a thickness of 2 nm. 10 Onm and 20 Onm of aluminum were deposited as cathode 58.
  • a protective layer 59 was formed on the protective layer with a protective substrate and a sealing material. In addition, it was connected to the controller circuit from the take-out part and displayed.
  • the efficiency of the red light emitting pixel of the electroluminescent device thus produced was 0.151 m / W
  • the efficiency of the green light emitting pixel was 0.121 m / W
  • the efficiency of the blue light emitting pixel was 0.181 m / W.
  • a TFT panel was fabricated in advance for each pixel on the substrate (51), and a display panel (320 x 240 pixels, 2-inch size) was fabricated.
  • a display panel 320 x 240 pixels, 2-inch size
  • each layer is not limited to the values shown here. Further, the light emitting material is not limited to those shown here. If a TFT array is formed on a substrate, moving images can be displayed. On the other hand, if the anode and the cathode are formed as stripe-shaped S3 ⁇ 4 groups, and are configured to be orthogonal to each other, simple matrix driving is possible.
  • a longer wavelength of luminescent color is suppressed by providing a thin film layer for suppressing unnecessary current that does not contribute to luminescence between a luminescent layer made of an organic polymer and a cathode.
  • the luminous efficiency can be dramatically improved.
  • even if a luminescent layer defect occurs during the luminescent layer forming process such as a printing method it is possible to effectively avoid an electrical short circuit, thereby easily creating a uniform, high luminous efficiency and high color reproducibility organic EL display. And the application to information display devices will be accelerated.
  • the electroluminescent device of the present invention is a laptop personal computer (PC), a television, a view finder type or a monitor direct view type video tape recorder and a power navigation device that require high-quality image display.
  • the present invention can be suitably used for electronic devices such as electronic notebooks, calculators, portable processors, engineering workstations (EWS), mobile phones, video phones, POS terminals, pagers, and devices equipped with a touch panel.

Description

明 細 書 電 界 発 光 素子 技術分野
本発明は、 情報機器端末のディスプレイ等に用いる電界発光素子の構造に関す る。 背景技術
近年、 CRTや液晶表示装置に置き換わる次世代発光デイスプレイの開発が盛 んであり、 PDP、 FED, 有機 ELなどの研究開発が盛んに行われている。 有 機 ELにおいては青、 緑、 オレンジ発光する有機高分子材料については初期特性 として実用化できる材料が開発されている （繊維学会シンポジウム予稿集 199 8年、 3A11など）。青色発光の高分子材料としては Japane s e J ou r na 1 of Ap 1 i e d Phys i cs Vo l. 30， No. 11 B, November, 1991， pp. L 1941— L 1943に示されているよ うに、 ポリフルォレン誘導体が良く知られている。 また緑色以長の波長の発光材 料としては、 アメリカ特許 5247190で示されているように、 ポリパラフエ 二レンビニレン誘導体が良く知られている。
一方、 低分子系の発光材料を用いた電界発光素子においては、 Appl. Ph ys. Let t. ， 70. 152 (1997) に、 陰極界面層を設けることで電 子注入効率を高めた事が報告されている。
しかしながら、 青色発光の有機高分子材料については、 初期特性は満足できる ものの、 通電時間とともに発光色が長波長側に移動する問題を有していた。 また、 有機高分子材料を発光材料として用いた電界発光素子については、 有機 高分子の精製の難しさによる不純物が混在し、 この不純物を通じて発光に寄与し ない電流が流れ、 十分な効率が得られない問題を有していた。
更に 電界発光素子を製造する際、 発光層形成方法として印刷法、 特にインク ジェット法を用いた場合、 印刷欠陥が生じる恐れがあるが、 その欠陥を通じて電 気的な短絡が生じる恐れがあり、 表示不能になり得る問題を有していた。 発明の開示
本発明は上記問題点に鑑みてなされたもので、 その課題とするところは、 有機 高分子材料、 特に好ましくは青色発光の有機高分子材料を発光材料として用いた 電界発光素子において、 発光色の通電による変化を抑え、 信頼性を向上できる素 子構成を提供し、 また不要な電流を抑制することにより、 十分な効率が得られる 素子構成を提供し、 緑色以長の波長の発光色を示す有機高分子材料を用いた電界 発光素子においても、 十分な効率が得られる素子構成を提供するところにある。 更に、 また印刷法、 特にインクジェット法を用いて表示装置を製造する方法にお いて、 状況により生じた印刷欠陥部での電気的な短絡を効果的に防ぐことも課題 とする。
本発明によれば、 下記の電界発光素子が提供される。
( 1 )陽極及び陰極間に少なくとも有機高分子から成る発光層を挟持した構造の 電界発光素子であって、該発光層と該陽極及び該陰極の少なくとも一方との間に、 発光に寄与しない不要な電流を抑制する薄 fl iiを有することを特徴とする電界発 光素子。
かかる電界発光素子によれば、 通電時の発光色の経時変化を効果的に抑えるこ とができ、 信頼性を飛躍的に向上できる。 また同時に、 前記絶縁性薄膜層が有機 高分子中に存在する不純物による電流を効果的に阻止するため、 発光効率が向上 する。
更に本発明では、 好ましい態様として、 下記の構成が提供される。
( 2 ) 前記有機高分子は、 波長 4 0 0 nm〜 6 0 0 nmの範囲の発光をなすこと を特徴とする上記 （1 ) の電界発光素子。
かかる構成によれば、 特に青色付近の発光において、 上記の発光効率向上の効 果が得られる。
( 3 ) 前記薄 は、 前記陰極と前記発光層間に設けられていることを特徴とす る上記 （1 ) 又は （2 ) の電界発光素子。
かかる構成によれば、 陰極と有機高分子からなる発光層の界面における接合に よる不要な電子トラップ準位の形成を回避することができる。
( 4 ) 前記薄膜層が、 アルカリ金属の弗化物または酸化物、 アルカリ土類金属 の弗化物または酸化物、 及び周期律第 3族元素の弗ィ匕物または酸化物からなる群 より選択される少なくとも 1種の材料から構成されることを特徴とする上記
( 1 ) 乃至 （3 ) のいずれかの電界発光素子。
かかる構成では、 薄 を容易に蒸着法で形成することができ、 且つその材料 特性から、 特に発光色の経時変ィ匕が効果的に抑制され、 不要電流が抑制されて、 発光効率を向上させることができる。
( 5 ) 前記薄 ϋΐϋが、 前記陽極と前記発光層間に設けられていることを特徴とす る上記 （ 1 ) 又は （ 2 ) の電界発光素子。
かかる構成では、 陽極と有機高分子材料からなる発光層の接合による正孔トラ ップ準位の形成を回避することができる。
( 6 )前記発光層と前記陽極間に正孔注入層又は導電性を有するバヅファ層が厚 さ 1 0 O nm以上で設けられていることを特徴とする上記 （1 ) 又は （2 ) の電 界発光素子。
かかる構成では、 通電による発光色の経時変化がより効果的に減少する。
( 7 )前記有機高分子がポリフルォレンまたはその誘導体であることを特徴とす る上記 （1 ) 又は （2 ) の電界発光素子。
かかる構成によれば、 特に青色発光において前記薄膜層の効果を最大限に発揮 することができ、 発光色の経時変化がより効果的に減少する。
( 8 ) 前記有機高分子がポリパラフエ二レンビニレンまたはその誘導体であるこ とを特徴とする上記 （1 ) 又は （2 ) の電界発光素子。
かかる構成によれば、 緑色発光において素子の発光効率を飛躍的に向上する ことが出来る。
( 9 ) 前記有機高分子の重合度は 2以上であることを特徴とする上記 （1 ) 又は
( 2 ) の電界発光素子。
かかる構成では、 発光層の製膜性が向上し、 上記の薄 SD1を設けることによる 信頼性や特性の向上がより増大する。
( 1 0 ) 前記発光層が複数の発光材料の層が積層されてなることを特徴とする上 記 （ 1 ) 又は （ 2 ) の電界発光素子。
かかる構成によれば、 発光色の調整範囲が格段に広げられ、 同時に発光効率向 上および信頼性の向上を実現できる。
( 1 1 ) 前記有機高分子からなる発光層が、 印刷法によって形成されていること を特徴とする上記 （1 ) 又は （2 ) の電界発光素子。
かかる構成によれば、 極めて簡便な讁莫法である印刷法を用いて素子の作製が なされており、 また薄膜層を設けたことで、 印刷欠陥があっても電気的な短絡が 生じることが少なく、 表示欠陥の極めて少な 、表示装置を得ることができる。
( 1 2 ) 前記印刷法が、 インクジエツト法であることを特徴とする （1 1 ) の電 界発光素子。
かかる構成によれば、 インクジエツト法における印刷欠陥があっても電気的な 短絡を生じることが少なく、 表示欠陥の極めて少ない表示装置を作成することが できる。
更に、 本発明によれば、 特に好ましい態様として、 陽極及び陰極間に少なくと も有機高分子から成る発光層を挟持した構造の電界発光素子であって、 該発光層 と該陽極及び該陰極の少なくとも一方との間に、 アルカリ金属、 アルカリ土類金 属、 又は周期律第 3族元素の弗ィ匕物から構成される層を設けたことを特徴とする 電界発光素子が提供される。 かかる素子において、 特に好ましくは弗化物として 弗化リチウムが用いられる。 図面の簡単な説明
第 1図は、本発明の実施例 1にかかる電界発光素子の構造を示す断面図である。 第 2図は、 本発明の実施例 1にかかる電界発光素子の発光スぺクトルを示す図 である。
第 3図は、 比較例 1の電界発光素子の発光スぺクトルを示す図である。
第 4図は、 本発明の実施例 2にかかる電界発光素子の発光スぺクトルを示す図 である。
第 5図は、 本発明の実施例 4にかかる電界発光素子の色度を示す図である。 第 6図は、本発明の実施例 7にかかる電界発光素子の構造を示す断面図である。 発明を実施するための最良の形態
以下、 本発明を実施するための好ましい態様について、 実施例に沿って詳細に 説明する。
灘例 1 )
本実施例では、 一方が透明な 2枚の電極 （陽極及び陰極） の間隙に有機高分子 を挟持した構造の電界発光素子において、 前記有機高分子として波長 4 0 O nm から 6 0 0 nmの間に発光を持ち、 かつ前記有機高分子と陰極の間に薄膜層を有 する例を示した。
第 1図に本発明の電界発光素子の断面構造を示す。 まず透明なガラス基板 1に 透明電極 （陽極） として I T Oを測莫してパ夕一ニングした。 次に薄膜層 3とな る正孔注入層 （輸送層） として、 ノ イエル社製のバイトロンを塗布して乾燥し、 BliP l 0 O nmとした。 次に、 発光層 4として、 ポリ （ジォクチル） フルオレン の 1 %キシレン溶液を塗布して i享 5 O nmとした。 次に、 薄膨罾 5として、 P MMAの酢酸ェチル溶液を塗布乾燥して TO 5 nmとした。 次に、 陰極 6として カルシウムを 1 0 O nmの膜厚に蒸着し、 続いてアルミニウムを 3 0 O nmの膜 厚に蒸着した。 その後、 保護層 7として、 紫外線硬化材料 （紫外線硬化型ェポキ シ樹脂） からなるシール剤と保護勘反を用いて封止した。
こうして作成した発光素子 （青色発光素子） の発光スペクトルを第 2図に示し た。 発光効率は 0 . l l m/Wであった。
本^例では、 発光層 4としてポリフルオレン誘導体を用いたが、 青色に発光 する有機高分子材料であれば同様に効果を有する。
尚、 I T Oを 莫パ夕一ニング後、 陰極分離用の隔壁を形成し、 上層の形成を 行うことにより、特に陰«料の製膜後のパ夕一ニングの必要が無くなる。また、 このような隔壁を形成せず、 陰極蒸着時にフィジカルマスクを用いてパ夕一ニン グして陰極パターンを形成することもできる。
ガラス基板 ( 1 ) 上に予め T F Tなどのアクティブ素子を形成しておけば、 大 容量表示を容易に行うことが出来る。
本実施例では、 薄膜層 5として P MMAを用いたが、 絶縁性を有する有機高分 子、 例えばポリエチレンなどであれば同様に用いることが出来る。 また絶縁性を 有する無機材料、 例えば二酸ィ匕珪素などでも同様に用いることができる。 製膜法 については塗布法に限らず、 蒸着法なども同様に用いることができる。
本実施例では、 透明電極 （陽極） として I T 0を用いたが、 出光株式会社から 発売されている I D I X Oゃネサ膜など、 透明な導電材料であれば同様に用いる ことができる。
本実施例では、 ガラス基板を用いたが、 透明な基板であればプラスチックなど でも同様に用いることができる。
本難例では、 薄麵 3となる正孔注入層 （輸送層） としてバイトロンを用い たが、 ポリア二リンやフタロシアニン化合物など、 導電性を有する材料や、 正孔 注入性能を有する絶縁材料、 例えばス夕一バースト分子などのフエニルァミン誘 導体も同様に用いることができる。
本実施例では、 陰極としてカルシウムを用いたが、 リチウム、 マグネシウム、 アルミニウムおよびこれらの合金など、 仕事関数の小さな物質であれば同様に用 いることができる。 また仕事関数が透明 に比較して大きい材料であっても、 駆動 を調整することにより使用可能である。
本 例では、 封止剤として紫外線硬ィ匕型材料 （紫外線硬化型エポキシ樹脂） からなる封止材を用いたが、 ガスバリア性、 耐湿性の優れたものであれば熱硬ィ匕 型樹脂からなる封止材でも同様に用いることができる。
(比較例 1 )
難例 1において第 1図の構造の薄賴5 (発光層と陰極間の薄聽） を設け ないで電界発光素子を作製した。 その発光スペクトルを第 3図に示した。 発光効 率は 0. 0 6 l m/Wであった。
(鎌例 2 )
本実施例では、 第 1図における薄膜層 5 (発光層と陰極間の薄膜層） がアル力 リ金属の弗化物または酸ィ匕物、 またはアル力リ土類金属の弗化物または酸ィ匕物、 または周期律第 3族元素の弗ィ匕物または酸ィ匕物である例を示した。
薄 以外の形成方法は実施例 1と同様である。 薄 flUi 5として、 弗ィ匕カルシ ゥムを膜厚 2 nmに蒸着して用いた。こうして作成した発光素子（青色発光素子） の発光スぺクトルを第 4図に示した。 発光効率は 0 . 1 7 l m/Wであった。 ここでは薄 として弗化カルシウムを蒸着して用いたが、 弗ィ匕リチウムも同 様に用いる事が出来る。 またリチウム、 ナトリウム、 カリウムなどのアルカリ金 属の弗化物や酸化物、 ベリリウム、 マグネシウム、 カルシウム、 スカンジウムな どのアルカリ土類金属の弗化物や酸化物、 ホウ素、 アルミニウム、 ガリウムなど 周期律第 3族元素の弗化物や酸化物も同様に用いることができる。 この他にも適 度の絶縁性を持ち、 製膜が容易な、 発光に寄与しない不要電流を抑制し得るもの であれば同様に用いることができる。
(麵列 3 )
本«例では、 発光層としての有機高分子がポリパラフエ二レンビニレンまた はその誘導体である例を示す。 有機高分子層 （発光層） 以外の構造は実施例 1の 発光素子の構造と同様である。
第 1図における発光層 4 (有機高分子からなる層） としてポリパラフエ二レン ビニレン前駆体を塗布して焼成し、 廳 1 0 O nmとした。
こうして作製した電界発光素子の発光効率は 1 . 1 6 l m/Wであった。 (比較例 2 )
比較例 1において、 発光層 （有機高分子からなる層） としてポリパラフエニレ ンビニレンを 例 3と同様に l莫して用いたところ、 発光効率は 0 . 4 1 m/ Wであった。
讓例 4 )
本実施例では、 第 1図に示す構造 （実施例 1 ) の発光素子において、 発光層 4 と陽極 2の間の薄 3として設けられている正孔注入層または導電性を有する バッファ層の厚みを変ィ匕させて製膜した例を示す。
lにおいて、 正孔注入層を 2 5 nmから 2 2 0 nmまで変ィ匕させて電界 発光素子を作成し、 これら電界発光素子の通電 5分後の色度を測定して第 5図に 示した。 バッファ層が厚いほど （特に 1 0 0 nm以上） 色度が青側に寄って得ら れることが明らかである。
(実施例 5 )
本実施例では、 第 1図に示す構造 （実施例 1 ) の発光素子において有機高分子 の重合度を変化させた場合の例を示す。 重合度を 1、 2、 1000と変ィ匕させた 場合、 重合度 1の有機高分子を用いた場合では製膜性が極めて悪く、 重合度が高 いほど 莫性が良好で薄膜層を挿入する効果が増大した。 重合度が 2であっても 薄 fliiiを設けることの効果は見られた。
(錢例 6)
本実施例では、 発光層の形成にィンクジエツト法を用いた例を示す。
発光層の形成以外は実施例 2によった。 発光層の形成はインクジエツト法によ つた。 何らかの原因で発光層が塗布出来なかった画素では、 I TO/正孔注入層 (輸送層） （ここではバイエル社製バイトロン） /薄膨罾 （ここでは LiF2n m) /C a/A 1といった積層構造となる。 この構造で電流密度を測定すると、 ImA/cm2以下であり、 発光層が製膜されている場合では、 電流密度は数十 mA/cm2)であった。 発光層が形成されていない場合電流が抑制されること がわかる。
尚、 本実施例では、 インクジェット法の場合について示したが、 他の印刷法に も同様に適用できる。
(魏例 7)
本実施例では、 発光層が 2層から成る例を示す。 第 6図に本実施例の電界発光 素子の構造を示す。
まず基板 51上に陽極群 52を形成し、 引き続き隔壁 53、 正孔注入層 （輸送 層） 54 (ここではバイエル社製バイトロンで廳享 2 Onm) 54を形成した。 次に赤発光させる画素には第一発光層 (55) としてローダミン 101を 1%ド —プしたポリパラフエ二レンビニレン （RPPV)前馬区体 ί容液をインクジェット 法にて塗布し、 150°CN2中で 4時間焼成し、 膜厚 40 nmとした。 次に緑発 光させる画素には第二発光層 (55，） としてポリパラフエ二レンビニレン （PP V)前駆体溶液をインクジエツト法にて塗布し、 150°CN2中で 4時間焼成し、 莫厚 3 Onmとした。 青発光させる画素にはインクジエツト法では何も塗布しな い。 次に全色の画素に亘つて第三発光層 （56) として、 ポリジォクチルフルォ レンのキシレン溶液をスピンコートし、 i?45nmとした。 次に基板表面全体 に薄廳 57として弗化リチウムを 2nmの に蒸着し、 引き続きカルシウム 10 Onmさらにアルミニウム 20 Onmを陰極 58として蒸着した。 その上を 保護基板と封止材で保護層 59とした。 さらに取り出し 部からコントローラ 回路に接続し、 表示を行なった。
こうして作成した電界発光素子の赤発光画素の効率は 0. 151m/W、 緑発 光画素の効率は 0, 121 m/W、 青発光画素の効率は 0. 181 m/Wであつ た。
また予め基板上 （51)の各画素どとに T FT素子を作りこみ表示パネル （画 素数 320x 240で 2インチサイズ） を作製した。 アクティブマトリクス駆動 により動画表示させた場合の消費電力はでおよそ 1. 6Wで、 表示輝度 30 Cd /m2であった。
本実施例において、 各層の膜厚はここに示した値に限らない。 また発光材料も ここに示したものに限らない。 また用 t、る基板上に T F Tアレイを形成しておけ ば動画表示が可能である。 一方、 陽極及び陰極をストライプ状 S¾群として形成 しておき、 互いに直交する構造とすれば、 単純マトリックス駆動することが可能 である。
以上詳述したように、 本発明によれば、 有機高分子からなる発光層と陰極の間 に発光に寄与しない不要な電流を抑制する薄膜層を設けることにより発光色の長 波長化を抑制することができ、 また発光効率を飛躍的に向上することが可能とな つた。 また印刷法などの発光層形成過程における発光層欠陥が生じても効果的に 電気的短絡を回避でき、 これにより均一な、 発光効率の高い、 色再現性の高い有 機 E Lディスプレイを簡便に作成し提供することが可能となり、 情報表示装置へ の応用が加速されることになろう。
産業上の利用可能性
本発明の電界発光素子は、 高品位の画像表示が要求されるラップトップ型のパ —ソナルコンピュータ一 （PC)、 テレビ、 ビューファインダー型又はモニタ直 視型のビデオテープレコーダ、 力一ナビゲーシヨン装置、 電子手帳、 電卓、 ヮ一 ドプロセッサ一、 エンジニアリング 'ワークステーション （EWS)、携帯電話、 テレビ電話、 POS端末、 ページャ、 夕ツチパネルを備えた装置等の電子機器に 好適に利用可能である。

Claims

請 求 の 範 囲
( I ) 陽極及び陰極間に少なくとも有機高分子から成る発光層を挟持した構造の 電界発光素子であって、該発光層と該陽極及び該陰極の少なくとも一方との間に、 発光に寄与しない不要な電流を抑制する薄膜層を有することを特徴とする電界発 光素子。
( 2 )前記有機高分子は、波長 4 0 0 ηπ！〜 6 0 0 nmの範囲の発光をなすこと を特徴とする請求の範囲第 1項記載の電界発光素子。
( 3 )前記薄 は、前記陰極と前記発光層間に設けられていることを特徴とす る請求の範囲第 1項又は第 2項記載の電界発光素子。
( 4 )前記薄 が、 アルカリ金属の弗化物または酸化物、 アルカリ土類金属の 弗化物または酸化物、 及び周期律第 3族元素の弗化物または酸ィ匕物からなる群よ り選択される少なくとも 1種の材料から構成されることを特徴とする請求の範囲 第 1項乃至第 3項のいずれかに記載の電界発光素子。
( 5 ) 前記薄^!が、 前記陽極と前記発光層間に設けられていることを特徴とす る請求の範囲第 1項又は第 2項記載の電界発光素子。
( 6 )前記発光層と前記陽極間に正孔注入層又は導電性を有するバヅファ層が厚 さ 1 0 0 n m以上で設けられていることを特徴とする請求の範囲第 1項又は第 2 項記載の電界発光素子。
( 7 ) 前記有機高分子がポリフルオレンまたはその誘導体であることを特徴とす る請求の範囲第 1項又は第 2項記載の電界発光素子。
( 8 ) 前記有機高分子がポリパラフエ二レンビニレンまたはその誘導体であるこ とを特徴とする請求の範囲第 1項又は第 2項記載の電界発光素子。
( 9 ) 前記有機高分子の重合度は 2以上であることを特徴とする請求の範囲第 1 項又は第 2項記載の電界発光素子。
( 1 0 ) 前記発光層が複数の発光材料の層が積層されてなることを特徴とする請 求の範囲第 1項又は第 2項記載の電界発光素子。
( I I ) 前記有機高分子からなる発光層が、 印刷法によって形成されていること を特徴とする請求の範囲第 1項又は第 2項記載の電界発光素子。
(12)前記印刷法が、 インクジェット法であることを特徴とする請求の範囲第 11項記載の電界発光素子。
(13)陽極及び陰極間に少なくとも有機高分子から成る発光層を挟持した構造 の電界発光素子であって、 該発光層と該陽極及び該 USの少なくとも一方との間 に、 アルカリ金属、 アルカリ土類金属、 又は周期律第 3族元素の弗ィ匕物から構成 される層を設けたことを特徴とする電界発光素子。
(14)前記弗ィ匕物が弗ィ匕リチウムであることを特徴とする請求の範囲第 13項 記載の電界発光素子。
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