TWI332973B - Fabricating method of film-shaped adhesiveagent composition - Google Patents

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TWI332973B
TWI332973B TW094119003A TW94119003A TWI332973B TW I332973 B TWI332973 B TW I332973B TW 094119003 A TW094119003 A TW 094119003A TW 94119003 A TW94119003 A TW 94119003A TW I332973 B TWI332973 B TW I332973B
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TW094119003A
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Shigeki Katogi
Houko Sutou
Hiroyuki Izawa
Toshiaki Shirasaka
Masami Yusa
Takanobu Kobayashi
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Description

1332973 17130pifl.doc 修正曰期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明是關於薄膜狀黏著劑、薄膜狀電路連接材料、 電路部材的連接結構以及半導體裝裝置。 【先前技術】 作為半導體元件或液晶顯示元件等用的黏著劑，以往 使用的是’黏著性ίΒ色，制是在高温、高祕件下，仍 然顯示出出色的黏著性的環氧樹脂等熱硬化性樹脂（例 如’參照日本專利第特開平01_11348〇號公報）。這樣的黏 著劑是要在溫度m〜2贼下，經丨〜3小時力 化而得到黏著性。 ，幾年來，隨著半導體元件的高集成化，液晶元件的 尚精越，元件之_及配線之間的_销狹小化 Γΐΐίϊ體元件等上使用上述黏著劑時，由於硬化時的 ，並且硬化速度慢，所以不僅是所需要連接部 其Γ的部件也被加熱，造成周圍部件損 壞等〜的傾向。更進-步’為了降低成本，有必 需要在低溫⑽〜17〇。〇、短時間（1小時以内^ 也就疋說要求“低溫速硬化，，黏著。 面，近幾年來受到注目岐__衍生物， 生物，與作為自由基聚合開始劑的雙氧 了反庫型黏著劑。這種黏著劑，由於利用 性基’自由基聚合反應進行硬化、 黏者’所以有可能在較短時_硬化（例如 5 17130pifi.d〇c 修正日期:99年8月27日 胃胃94119003號中文說鴨無劃線修正本 利第特開2002-203427號公報）。 但是，由於自由基硬化型黏著劑的反應 致硬化處理時的製程裕度變窄的傾向。例如，使用上2 型的黏著劑’對半導體元件或液晶顯示元件t ，連接時，在獲得其硬化物時的溫度或時間 ==】變化，就有得不到穩定的黏著強度的傾向 所以’本發明提供能夠在低溫下十分迅速地進行硬化 二並且在硬化處辦的製程裕度大，可制十分 度的黏著劑組成物、電路連接材料、電路部材的 連接結構以及半導體裝裝置。 本發明提供下述的 Π] —種薄膜狀黏著劑組成物的製造方法，包括提供 混口液的步驟，該混合液是將含有熱可塑性樹脂、自由基 U生化。物、自由基聚合開始劑以及分子内具有1個以上 的胺氧基構造的化合物軸著劑喊物加人溶劑；將該混合液 塗佈在-剝離性基材上的步驟；以及除去被塗佈的該混合液的 溶劑的步驟’其中’上述之分子内具有上的胺氧基構 造的化合物為分子内具有丨個以上的下述通式（A，）所表 示的1價有機基的化合物分子， 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 修正日期:99年8月27日
[在通式（A，）中，χΐ、X2、χ3、以及X4分別獨 立地表示碳原子數為1〜5的烷基]。 [2]在記載於[1]所述的薄膜狀黏著劑組成物的製造方 法中’上述之分子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物包 含選自由2，2 ’6，6·四曱基哌啶·丨_氧自由基、4_乙醯胺_2， 2，6，6·四甲基哌啶氧自由基、4_氨基_2，2，6，6•四 :基娘咬-1-氧自由基、4遗基_2，2，6，6_四甲基哌啶小 氧自由基、3·竣基_2，2，6，6-四甲基哌咬-1-氧自由基、 4- (2-氯乙醯胺）·2 ’ 2，6，6·四曱基派唆·κ氧自由基、 4-羥基-2，2，6，6-四甲基哌啶·丨·氧自由基、4_ ( 2碘代乙 酿胺）-2 ’ 2 ’ 6，6·四甲基㈣小氧自由基、4_異硫氛酸 醋-2，2，6，6-四甲基派唆小氧自由基、4_異氛酸醋_2，2， 6，6·四甲基n辰咬·氧自由基、4甲氧基_2，2，6，& 基派咬-1·氧自由基、4-氧_2，2，6，6•四甲基料·i 由基、下述通式（17)所表示的化合物， 〇 / • Ο——N (17) \2 [通式（17)中’Y1和γ2獨立地表示異丙基、第三 7 1332973 17130pifl.doc 修正曰期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修IE本 基等的碳原子數1〜5的烷基、芳基、碳原子數2〜20的烷 氧基、碳原子數5〜10的環烷基，且上述芳基可以用碳原 子數1〜5的烷基、碳原子數1〜5的烷氧基置換]、下述通 式（19)所表示的化合物’
[通式（19)中’ R"表示碳原子數1〜5的亞烧基鏈， 或者是亞苯基鏈]、下述通式（2〇)所表示的化合物，
[通式（20)中，Rl2表示碳原子數1〜5的亞烷基鏈 或者是亞苯基鏈]、下述通式（21)所表示的化合物， H2C—CHoCOOR13 I HCCH2CO〇R13 HC—CH2CO〇R13 (2l) H2C—ch2CO〇R13 [通式（21)中，r13為下述式（12〇所表示的有機基]、 1332973 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 ΡΗδΗ3 N—Ο . (12 c) .、ch3 ch3 以及於侧鏈上導入胺氧基構造後的聚合物所組成的群 組中的至少一種。 [3] 在記載於[1]所述的薄膜狀黏著劑組成物的製造方 法中，上狀自纟絲合性化合物是分子叫有2個以上 的（甲基）丙烯醯基。 [4] 在記載於[1]所述的薄膜狀黏著劑組成物的製造方 法中’上述自由基聚合開始毅丨分鐘半衰期溫度為9〇〜 me的過氧赌生物（這裡，“！分鐘半衰期溫度”是指半 哀期為1分鐘時的溫度’“半衰期，’是化合物的濃度減少到 初始值的一半時所要經過的時間。）。 [5] 在記載於[1]所述的薄膜狀黏著劑組成物的製造方 ，中’上述自由基聚合開始劑是分子量為⑽〜麵的過 氧醋衍生物。 [6] 在記載於[1]所述的薄膜狀黏著劑組成物的製造方 法中，相對於該熱可塑性樹脂1〇〇重量份，含有該自由基 聚合性化合物50〜250重量份，該自由基聚合開始劑〇 〇5 〜30重量份，以及該分子内具有1偏上的胺氧基構造的化 合物0.001〜30重量份。 [7] 在記載於[1]所述的薄餘黏著敝成物的製造方 9 1332973 17130pifl.doc 爲第94U9003號中文說明書無劃線修正本 修正日期:99年8月27日 法中，所述的黏著劑組成物更包括一導電性粒子。 [8]在§己載於[7]所述的薄膜狀黏著劑組成物的製造方 法中，上述之熱可塑性樹脂為100重量份時，含有該導電 性粒子0.5〜30重量份。 根據本發明，能夠提供在低溫下十分迅速地進行硬化 處理，並且在硬化處理時的製程裕度大，可得到十分穩定 的黏著強度的黏著劑組成物、電路連接材料、電路部材的 連接結構以及半導體裝裝置。 為讓本發明之上述和其他目的、特徵和優點能更明顯 易懂，下文特舉較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說 明如下。 ' 【實施方式】 下文中，相同要素使用相同符號，省略了重複說明。 另外，在以下說明中（曱基）丙烯酸酯的意思是指丙烯酸 醋或者與其對應的異丁烯酸酯。 (黏著劑組成物） 本發明之薄膜狀黏著劑，其包括一製成薄膜狀的黏著 劑組成物，其中該黏著劑組成物包括熱可塑性樹脂、自由 基聚合性化合物、自由基聚合開始劑以及分子内具有1個 =上的胺氧基構造的化合物。。採用這樣的黏著劑組成物， 食b夠在低溫下十分迅速地進行硬化處理，並且在硬化處理 時的製程裕度大，可得到十分穩定的黏著強度。 以下’對各個成分做更詳細的說明。 [分子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物] 1332973 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 本發明所使用的分子内具有1個以上的胺氧基構造的 化合物，由於在空氣中仍然以穩定的自由基存在，從而有 尚保存穩定性的優點。 作為具有上述胺氧基(aminoxyl)構造的化合物，具體來 說可以列舉出’ 2，2，6，6-四甲基哌啶-1-氧自由基、2， 2-二曱-6-苯基哌啶_1_氧自由基、2，2，6_三曱基_6_苯基哌 啶-1-氧自由基、2，6-二苯基哌啶-1-氧自由基、4-乙醯胺_2， 2 ’ 6，6-四曱基哌啶_1_氧自由基、4_氨基_2，2，6，6-四 曱基哌啶-1-氧自由基、4-羧基-2，2，6，6-四曱基哌啶-1-氧自由基、3-緩基-2，2，ό，6-四甲基娘咬-1-氧自由基、 4- (2-氯乙醯胺）_2，2，6，6-四曱基哌啶-1-氧自由基、 4-羥基-2，2，6 ’ 6-四曱基哌啶·1·氧自由基、4-羥基-2 ’ 2， 6，6-四曱基哌啶小氧基苯曱酸酯、4_(2_碘代乙醯胺）_2， 2 ’ 6 ’ 6-四曱基哌啶_ι_氧自由基、4_ (異硫氰酸酯）_2，2， 6 ’ 6-四甲基哌啶小氧自由基、4_異氰酸酯_2，2，6，6-四 曱基派咬-1-氧自由基、4-甲氧基-2，2，6，6-四曱基派咬 -1-氧自由基、4-氧-2，2，6，6-四曱基〇底咬-1-氧自由基、2， 2_二甲基環己基°辰啶-1-氧自由基、2，6-二環己基哌啶-ΐ_ 氧自由基、2，2-二甲基-6-環戊基哌啶-1-氧自由基、2，6-二環戊基哌啶-1-氧自由基、2，2，5 -三曱基-4-苯基-3-偶 氮己烧、2 ’ 2 ’ 5 ’ 5-四甲基吡咯烷小氧自由基、2，5-二 苯基°比咯烷-1-氧自由基、2，2-二甲基-5-苯基吡咯烷-1-氧 自由基、2，2，5-三曱基-5-笨基吡咯烷-1-氧自由基等。 另外，作為具有胺氧基構造的化合物，除了上述的化 1332973 17130pifl.doc 修正曰期:99年8月27日 爲第941麵3號中麵日牘_線修正本 合物之外’還可以列舉出， 示的生成自由基的化合物。 下述通式（17)和（18)所表
通式（Π)中’Y1和Y2獨立地表示異丙基、第三丁 ^的碳原子數W5的絲、芳基、碳原子數2〜2〇的烧 氧基、碳原子數5〜1G的環絲。但是，上述
碳原子數1〜5 基、碳原子數卜5的燒氧基^換。 Ν 丫人 γ4 (18) 通式（18)中，Υ3和γ4分別獨立地表示碳原子數^ 〜5的亞烷基鏈。 並且’作為具有胺氧基構造的化合物，除了上述的化 合物之外’還可以列舉出，下述通式（19)〜（21)所表 不的生成自由基的化合物、以及多元胺、聚酯、聚丙烯酸 酸等的側鏈上導入胺氧基構造後後的聚合物等。
12 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 修正日期:99年8月27日 或者是亞苯基鏈。
(2 0) 通式（20)中，R12表示碳原子數1〜5的亞烷基鏈，
或者是亞苯基鏈。 h2c—CH2COOR13 HC—CH2COOR13 I (21) HC——CHoCOOR13 I 13 h2c—CH2COOR13 通式（21)中，R13為下述式（12c)所表示的有機基。 ch3 fcH3 N—Ο (12c)
^CH3 ch3 再者，上述具有胺氧基構造的化合物可以單獨使用以 外，也可以兩種以上的化合物混合使用。 分子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物的添加 量，相對於熱可塑性樹脂100重量份，以0.001〜30重量 份為佳，0.001〜10重量份為更佳。分子内具有1個以上 的胺氧基構造的化合物的添加量少於0.001重量份時，與 13 1332973 17130pifl.doc 修正曰期:99年8月27日 爲第941酬3號中文說明書無劃線修正本 添加量在上述範圍内的情況相比較，有添加效果降低的傾 向’为子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物的添加量 超過30重量份時’由於分子内具有i個以上的胺氧基構造 的=合物的添加量過剩，則有硬化性降低、難於提高穩定 黏著強度的效果、降低和其它自由基聚合性化合物等的相 溶性的傾向。 而且，從增大製程裕度的觀點來講，上述分子内具有 1個以上的胺氧基構造的化合物的添加量，相對於熱^塑 性樹脂100重量份，以0.01〜30重量份為佳。分子内具有 鲁 1個以上的胺氧基構造的化合物的添加量少於〇.〇1重量份 時，因為分子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物的添 加量少，則難於增大製程裕度，其結果，有難於提高穩定 黏著強度的效果的傾向。因而，上述分子内具有丨個以上 的胺氧基構造的化合物的添加量，相對於熱可塑性樹脂 100重量份’以0.01〜10重量份為佳，〇 05〜1〇重量份為 更佳。 … [熱可塑性樹脂] 0 本發明所涉及到的熱可塑性樹脂是用於使被黏著對象 (以下簡稱為“被黏著體”）之間牢固黏著的物質。 對於本發明所使用的熱可塑性樹脂，沒有特別的限 製，可以使用眾所周知的物質。具體地說，可以使用聚酿 亞胺、苯氧基樹脂類、聚（甲基）丙烯酸酯、聚醯亞胺類、 聚氨酯類、聚酯類、聚乙烯醇縮丁醛類等。這些化合物可 以早獨使用’或者兩種以上混合使用。而且，這些樹脂以 14 1332973 17l30pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本修正日期:99年8月27日 分子内含有矽氧烷結合或氟置換基的為佳。對於這些混人 樹脂’能夠適於使用的狀態是’混合樹脂之間完全相溶^ 或者微觀相分離，形成白色混濁狀態。 另外’熱可塑性樹脂的分子量越大，越容易形成下述 的薄膜，而且，有可能大範圍地設定影響黏著劑流動性的 >谷融黏度。在用於連接半導體元件和液晶顯示元件等部件 時’即使元件之間以及配線之間的間距狹小化後，如果能 φ 夠大範圍地設定溶融黏度，則能夠進一步防止黏著劑附著 在周圍的部件上，使提高生產量成為可能。但是，此分子 量的值超過15 00〇 〇後，則有和其它成分的相溶性減弱的傾 向，小於5000，則作為下述的薄膜使用時，有薄膜形成不 完整的傾向。因此，此分子量以重量平均分子量5〇〇〇〜 150000為佳，loooo〜80000為更佳。 [自由基聚合性化合物] 本發明所涉及的自由基聚合性化合物，是指由於得到 某些能量，而產生自由基，通過自由基的連鎖反應，有聚 • 合形成聚合物性能的化合物。這種自由基聚合反應一般是 比％離子聚合或陰離子聚合還快地、迅速地進行反應。因 此，對於使用自由基聚合性化合物的本發明，使在比較短 的時間内聚合成為可能。 作為本發明使用的自由基聚合性化合物，只要是（曱 基）丙烯醛基、（曱基）丙烯醯基、乙烯基等，分子内含有 烯烴的化合物，或者是苯乙烯衍生物、馬來醯亞胺衍生物 這樣的’通過自由基聚合的化合物，沒有特別的限製，可 15 1332973 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本修正日期:"年8月27曰 以使用眾所周知的物質。其中’以含有（曱基）丙烯醯基 的自由基聚合性化合物為佳’含有2個以上的（曱基）丙 烯醯基的化合物為更佳。 作為含肴（甲基）丙浠醢基的自由基聚合性化合物， 可以列舉出，環氧（曱基）丙烯酸酯低聚物、（甲基）丙烯 酸氨基曱酸乙酯低聚物、聚醚（曱基）丙烯酸酯低聚物、 聚酯（甲基）丙烯酸酯低聚物、三（甲基）丙烯酸三羥甲 基丙烷酯、聚乙烯乙二醇二（曱基）丙烯酸酯、聚亚亞烷 基乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、（甲基）丙烯酸環戊婦酯、 二環戊婦氧基乙基（曱基）丙稀酸醋(dicyclopentenyloxy ethyl (methyl) acrylate)、二（曱基）丙烯酸新戊二醇酯、 六（曱基）丙烯酸二季戊四醇酯、二氣異氰尿酸變性2官 能（甲基）丙烯酸酯、二氣異氰尿酸變性3官能（曱基） 丙烯酸酯、2，2’-二（曱基）丙醯烯氧基二乙基磷酸酯、 2-(甲基）丙醯烯氧基乙基磷酸酯酸等多官能團的（甲基） 丙烯酸酯化合物。這些化合物根據需要，可以單獨、或者 兩種以上混合使用。 這樣使用（曱基）丙烯醯基作為反應性基，則能夠不 受被黏著體的材料性質限製，形成牢固黏著。作為其被黏 著體，可以列舉出，以印刷電路板、聚醯亞胺等有機材料 為首’銅、铭等金屬或IT0 (indium tin 〇xide)、氮化石夕 (SiN)、二氧化矽（Si〇2)等。 並且，自由基聚合性化合物的分子内含有2個以上的 (甲基）丙稀St基時為更佳，因為能縮短黏著所需要的加 16 1332973 17130pifi.doc 爲第9々119003號中文說明書無劃線修正本 修正日期:99年8月27日 熱時間，降低黏著所需要的加熱溫度。其原因可認為是， 自由基聚合性化合物的分子内含有更多的作為自由基反應 性基的（甲基）丙稀酿基。 再者’自由基聚合性化合物的混合比例，相對於熱可 塑性樹脂100重量份，以50〜250重量份為佳，60〜150 重量份為更佳。自由基聚合性化合物的混合比例少於5〇 重量伤時，黏著在被黏著體上的黏著劑組成物的硬化物的 # 耐熱性，有降低的傾向，超過250重量份時，黏著劑組成 物作為下述的薄膜使用時，有薄膜形成不完整的傾向。 [自由基聚合開始劑] 本發明的黏著劑組成物中含有自由基聚合開始劑。雖 然自由基聚合性化合物的自由基聚合反應一旦開始，連鎖 反應就會進行，有可能形成牢固的硬化，但是，由於一開 使自由基產生比較困難， 所以包含了有可能使自由基 知的過氧化物 比較容易生成的自由基聚合開始劑。 對於本發明所涉及的自由基聚合開始劑 ’可以傕用巴
酸酯、過氧彳t α 酯、過氧化-: 一甲基-2，5_ 丙本基新癸酸g 環己基·ι-過氣1G雙酸甲基乙醋 、過氧化第三己基新癸
^基-2-辛酸乙酯、過氧化第三 二丁基新庚酸g旨、過蘯作哲一 17 1332973 17130pifl.doc 爲第9411簡號巾文 修正曰期:99年8月27日 第三丁基六氫對笨二酸酯、過氧 基己酯、過氧化羥基·丨，i二第二戊基-3，5，5-三甲 化-2-乙基辛酸.〗，卜3，3·四=基丁基新癸_、過氧 新癸酸δ旨、過氧化第三戊基 ^了㉟、過氧化第三戊基 4_二曱基戊腈、1，偶氮二Μ乙®曰、2,2’-偶氮二-2， ，氮二異丁腈、2，2,-偶氮一二(;乙:基小笨乙烷)、2，2, 2、偶氮二異丁腈、4，4, _偶氮甲，丁腈）、二甲基_2， -偶氮二（1_環己基石炭酸腈）、過氧基丙戊酸）小Γ 過氧化第三丁基馬來酸醋、過H第三己基碳酸異丁醋、 基辛酸酷、過氧化第三 第，丁基·3，5 ’ 5_三甲 二⑽化-3-甲苯甲基)己燒、二甲基-2’ 5-酉文己酯、過氧化第二己芙笼 匕第二丁基-2-乙基碳 (過氡化笨甲基=甲基一 二化第三丁基三甲基己二酸黯、過本:酸：過 醋等。這些化上=曰、，化第三戊基苯甲酸 用。 W早獨制、切㈣翻上混合使 在這些化合物中，以自由夷 期溫度為90〜175。⑽==始_ 1分鐘半衰 始劑的1分鐘丰夢湘、、田j 物為佳。自由基聚合開 著劑組成物得^硬^'盘9= 主 =時，從本發明的黏 具有良好的連接阻抗。另外:還1=物相比’有可能 硬化物隨眸h還此夠抑製黏著劑組成物的 :時間的經過，連接阻抗降低的現象。 ，以分子量⑽〜獅的過氧g旨衍生物為佳。自 18 1332973 17130pifl.doc 修IE日期:99年8月27日 胃II 94119003號中文說明書無劃線 十0月Ζ/ Η ίί聚3===物，分子量在上述數值範圍 所以得到的硬化物，其;好的相溶性， 接阻抗等特性。 心不出更•疋的黏著強度，連 再者自由基λΚ合開始劑的添加晉，知认丸 脂100重量份，以0(Κ ,Λ 相於熱可塑性樹 “从 30重量份為佳，〇_1〜20會旦於 為更佳。自由基聚合開妒郝丨 曰 重里伤 有自由基聚合不能 力少於0.05重量份時， 添加量超過3。重量自由基聚合開始劑的 再者，斜於太路/有儲存穩定性降低的傾向。 者對於本發明所需要的能 可以熱:電子線、伽馬線、紫外線有 混入導電性粒子有導電性粒子為佳。通過 性粒子，月b夠使其黏著劑 樣，有可能作為導電性黏著劑 :、有導電性。廷 力工業和電子工業領域電路電極'半導體等電 連接有=’:要具有能夠獲得導電 守电旺之外，又有特別的限製，例如
Ag、Ni、Cu、焊錫等金屬，或碳等。此牛出、 破璃、陶莞、塑料等作A X非導電性的 後的材料也可以。其中覆蓋上金屬或碳 易變形’在電極之間進行導電性連接時，=物更办 黏著劑組成物之間的接觸面積，提高電‘的極和 19 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 修正日期:99年8月27日 另外，還可以在其導電性粒子的表面上，再覆蓋上言 分子樹脂的層狀粒子。在黏著劑組成物中添加層狀粒子= 的導電性粒子後’即使增加了導電,陳子的以比例，^ 於覆蓋了樹脂，所以能夠進一步抑製因為導電粒子之 接觸而產生的短路，還能夠提高電極電路間的絕緣性。曰 者，這些導電粒子或者層狀粒子可單獨使用，也 混合使用。 從分散性、導電性的觀點來看，導電粒子的 直徑以1〜18哗為佳。導電錄子的齡比例，相對於 著劑組成物100體積百分比，以ai〜3G體積百分1 (U〜l〇體積百分比更佳^這個值在少於〇丨體積百分比 時，有不能得到充分的導電性的傾向，而超過％體積 比時，有產生電路短路的傾向。此外，雖然 的混合比例（體積百分比）是在抑時，黏著劑^ : =之前，根據各成分_積來決定的， 重從重量換算出體積的方法，或者 ㈣欄比 濕，膨脹的情況下，將十分乾燥的其成分:入: = 媒（水、或酒精等）的量筒等容器中，從增加的體積;算 出的方法，能夠求出各成分的體積。 另外，在本發明的黏著劑組成物中添加 =和，衍生物為代表的輕合劑，以及 揮本發明的效果，還能夠有益於更加顯著地發 使用操作性。具體來講，添加=°良好的接觸性和 添加下相通式（22)所表示的 20 1332973 17130pifl.doc 胃__ 驗_9年8月27日 化合物為佳。 Γ ϊ R9 R7-f^CH2^〇-c~lc===CH2 (22) R8 通式㈤巾，^^从^相齡地表示氫原 子，碳原子數1〜5的院基，碳原子數卜5的炫氧基，碳 肩子數1〜5的烧氧基祕，或者是芳基，r9表示氮原子， φ 或者甲基，p表示1〜10的整數。 、還有’在這個通式（22)巾，R6是碳肝1〜5的烧 基或芳基，R7以及R8分別獨立地表示碳原子數2〜3的院 氧基，由於p是2〜4時，可以得到更好的黏著性、以及連 接阻抗，所以p是2〜4為佳。此外，通式（22)中所表示 化合物，可以採用-種單獨地使用，也可以兩種以上混合 使用。 並且，相應於其它的使用目的，能夠在本發明的黏著 φ 劑組成物中添加別的材料。例如，為了提高黏著劑的交聯 率，可以並用黏著性增強劑。這樣可以進一步增強黏著強 度。也就是說’在含有（甲基）丙烯醯基的自由基聚合性 化合物以外，還可以添加含有丙烯基、馬來醯亞胺基、乙 烯基等自由基聚合可能的官能基的化合物。具體地講可以 列舉出，N-乙烯基咪唑、ν·乙烯基吡啶、N-乙烯基吼咯 烧、N-乙烯基甲醯胺、N-乙烯基已内醯胺、4，4，-亞乙烯 基雙（N’N-二曱基苯胺）、N-乙烯基乙醯胺、N，N二 曱基丙烯醯胺、N-異丙基丙烯醯胺、N，N_二乙基丙烯醯 21 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本修正日期:99年8月27日 胺等。此外，這些黏著性增強劑可以採用一種單獨地使用’ 也可以兩種以上混合使用。 還有，還可以與單官能（甲基）丙烯酸酯等流動性增 強劑一同使用。這样能够提高流动性。具體地讲可以列舉 出，（甲基）丙烯酸季戊四醇酯、（甲基）丙烯酸-2 -氰基 乙酯、（甲基）丙烯酸環己酯、（甲基）丙歸酸二環戊烯酯、 一壤戊稀氧基乙基（甲基）丙稀酸g旨、（曱基）丙稀酸-2 -(2 -乙氧基）乙酯、（曱基）丙烯酸-2 -乙氧基乙酯、（甲 基）丙烯酸-2 -乙已酯、（曱基）丙烯酸_ n _己酯、（甲基） 丙烯酸-2 -羥基乙酯、（甲基）丙烯酸羥基丙酯、（曱基） 丙烯酸異冰片酯、（甲基）丙焊酸異癸酯、（曱基）丙烯酸 異辛酯、（甲基）丙烯酸_ η -十二酯、（曱基）丙烯酸_ 2 _ 曱氧基乙酯、（甲基）丙烯酸-2 -苯氧基乙酯、（甲基）丙 稀酸四氫基糠酯、2-(曱基）-丙醯烯氧基乙基磷酸酯、（甲 基）丙烯酸-Ν，Ν-二曱氨基乙酯、（曱基）丙烯酸_Ν，Ν -二甲基胺基丙酯、（甲基）丙烯醯基嗎啉等。此外，這些 流動性增強劑可以採用一種單獨地使用，也可以兩種以: 混合使用。
再者，還可以和提高黏著性的橡膠類的材料並用。這 樣，還能夠緩和應力。具體地講可以列舉出.，聚二甲某異 二稀、聚丁二稀、_基末端聚丁二烯、氣氧基末二聚G 戚/ I2:聚丁一^、叛基末端1 ’ 2 -聚了二坤、氬氡基朱 2 H、丙稀橡膠、苯乙烯·丁二烯橡膠、氮氧 基末端本乙烯丁二稀橡膠、丙烯腈_丁二雜膠、叛基、 22 1332973 • · 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 氫氧基、聚合物的末端含有（甲基）丙稀醯基或嗎啡琳基 的丙烯腈-丁二烯橡膠、羧基化腈橡膠、氫氧基末端聚（丙 烯）、烷氧基f矽烷基末端聚（氧化丙烯）、聚（氧化四亞 甲基）乙二醇、聚烯烴乙二醇、聚_ε_己内酯。
再者，從提高黏著性的觀點上來講，橡膠類的材料以 侧鏈或末端上含有極性大的官能基，氰基、羧基的橡膠類 材料為佳。更進一步，從提高流動性的觀點上來講，液態 為更佳。具體地講可以列舉出，液態丙烯腈_丁二烯橡膠、 聚合物的末端上含有羧基、氫氧基、（甲基）丙烯醯基二或 者嗎啡啉基的液態丙烯腈-丁二烯橡膠、液態羧基化腈橡 膠’極性基丙烯腈的含有4，佔這些橡膠類材料整體的1〇 〜60 >5里百分比為更佳。此外，這些橡膠類材料可以採用 種單獨地使用，也可以兩種以上混合使用。 ，者’也可以和第三丁基鄰笨謂、第三丁基苯盼、 ^曱氧基苯料為代表的重合防止劑等添加劑—起並用。 这樣使用，能夠更一步提高儲存穩定性。 本發明的黏著劑組成物，在常溫下為液體狀態時，能 夠巧成糊狀使用。在常溫下為固態時，除加熱使其糊狀化 以夕a ’也可㈣溶劑使其她化。作為可使用的溶劑只 t不和料敝成物發生反應，而且具有充分溶解性的 ' ’又有特別的限製’常壓下的沸點在5()〜15代的溶 ^為佳彿點低於5〇〇c時，因為室溫下有容易揮發的傾 向，必須要核封的環境下紐自由絲合反應，有使用 又到限制的傾向。㈣，義超過150T：時，不容易使溶 23 1332973 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27曰 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 劑揮發’杨紐得邱足_㈣驗的傾向。 並^且三本發明的黏著劑組成物還可製成薄膜狀後使 用。这種賴的製造方法是’將加上溶舰的黏著劑組成 物混合液，塗抹在氟翻旨薄膜、聚對苯二曱酸乙二相薄 膜、脫離贱等具有剝雜的基底材料上，或者將混合液 體浸泡過的無纟議布_基騎料，放置在㈣性基底材 料上’通猶去溶’ ’制薄膜。這樣，婦著劑組成 物做成薄膜狀後，使用操作性出色，更加方便。
一 ^ W，*〜和苦削殂成物裡加入導電性粒子名 做成薄膜’則能夠製成各向異性導電性薄膜。例如，把i; 種各向異性導電性薄膜，放置在基板上相制電極之間 通過加熱加壓’能夠使_電極連接的同時，還能夠產ί 。裡作為可形成電極的基板，能夠適於名 體、玻璃、陶究等無機物、聚酿亞胺、聚御 曰等有機物，朗/縣等，㈣複合的捕組合。
㈣料齡成物，能夠通過加熱和加肩 审体。『黏著。加熱溫度為100〜25〇°c為佳，140〜2〇〇。( ιομρ12在不被損壞被黏著體的範圍内即可，以0.卜 或接。m佳。這些加熱和加壓的時間範圍以0.5〜120秒户 140〜20〇ί ’ ί發明的黏著劑組成物’例如’可以在溫肩 黏著成二:3MPa下，，使被黏_ 造抒及廡還有纟發明雜著劑城物’能夠在短時間内 應’由於黏著強度上出色，能夠非常適用于作為電 24 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 修正日期:99年8月27曰 路連接材料。例如，第一電路部材的 部材的電路電極相連接時，在這^ ^極和第二電路 上’則能夠通過自由基聚合反應與另一4:= 本發明的黏著劑組成物作二= =時:能夠在短時間内實現電性連接，即使連接時Ϊ 定的社吳。^处L 成夠得到黏著強度穩 it 夠抑製電路連接材料的硬化物隨時間 的、-過，黏者強度減弱的現象。而且，如果 =中if導電性粒子，則能夠顯示出電性連接的各向異 用此夠作為電路電極用的各向異性導電路連接 便用。 〜Jtt t料間10秒，加麵力3略，加熱溫度140 條件下’對對向放置的電路部材加熱加遷黏著 =，在加熱溫度的整個範圍内，加熱加麼黏著後的電路部 材間的連接阻抗值的最讀，在最小㈣3倍以下為佳。 在這種情況下，能夠進一步增大製程裕度。 這種電路連接材料’還可以用於黏著不同熱膨脹係數 的不同種的被黏著物的電路連接材料使用。具體地是以各 向異性導電性黏著劑、銀塗谬、銀薄膜等為代表的電路連 接材料’可以作為以csp用合成_、csp用填充劑、⑺c 膠帶等為代表的半導體.元件黏著材料使用。 [電路部材的連接結構] 以下，就合適於本發明的電路部材的連接結構的實施 25 1332973 17130pifl.doc * 爲第則觸號中文_細_正本 修正日獅年8月27日 方式給予說明。圖丨所繪示為本發 路部材的連接結構剖面圓。如圖 ， 相互面對的第-電路部材20 =弟-電路梢3G ’在第—電路部材2()和第二 錢它舰紐連制電路連接料1G。第-電 =材0包括第一電路的基板21、和在電路基板！的； 電路的第—電路1極22 °而且根據需要，可以在 土，21的主面21a上形成絕緣層（圖中沒有表示）。 和在1二電路的部材3G包括第二電路基板31， 在^一電路基板31的主面仏上形成的第二電路電極 。而且根據需要，可以在電路基板3 絕緣層（圖中沒有表示）。 上形成 一作為第一電路部材20以及第二電路部材30 ,只要是 =左形成有電性連接所必要的電極，沒有什麼特別的限 "具體可以列舉出，用在液晶顯示器中ITO等上，已有 電極的玻璃或塑料基板、印刷配線板、陶兗配線板、可塑 =配線板、半導體⑦片等’這些可以根據需要組合使用。 1 ’在本實施方式中，可以使用以印刷配線板或聚醯亞 胺有機物形成的材料為首，銅、鋁等金屬、或IT〇 (idium U士n〇Xlde)、氮化石夕（SiN2)、二氧化石夕（SiC>2)等無機材料， 延樣具有多種^樣的表面狀態的電路部材。 電路連接部材10中含有絕緣性物質11以及導電性粒 。，電性粒子7,不但配置在對向放置的第一電路電極 22和第一電路電極32之間，而且還配置在主面21a和31a 26 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 =雷t實施方式的電路部材的連接構造…第-電 7電性遠接第—電路紐32之間，是通過導電性粒子 _、連接阻抗被充分減小。因此，第一電路電極 奋八路電極32之間的電流能夠通暢地流過，能夠 電路所具有的功能。此外，採用上述混合比例混 導^粒子7，還有可能顯示出電性連接的各向異性。 =，當電路連接部材1()中不含有導電性粒子7時， 路電極22和第二電路電㈣之間有所期望 過’則要使兩者直接接觸，或者使兩者充分 接近，形成電性連接。 的電Ζίΐί連接的部材10是由含有上述黏著劑組成物 t4的硬化物構成，所骑於第—電路的部材 了 的部材3G，1路連接料ig _著強度有 工㈡2，能夠長期維持這種狀態。因此，有可能充 牯二ί 一電路電極22和第二電路的電極32之間的電性 特性的長期可靠性。 』』电, (半導體裝置） 本發2 ’對本發明的實施方式給予說明。圖2所繪示為 本發，的—種實施方式的半導體裝置剖面圖。如圖2所 的半導體裝置2包括，半導體元件50、和 6作=導體切部材祕板6G，在半導體元件％及基板 另外1，/有使其電性連接的半導體元件連接部材40。 另卜’在基板6〇的主面6〇a上層疊放置有半導體元件連接 27 1332973 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無割線修正本 部材40 ’半導體元件50又層疊放置在半導體元件連接部 材40上。 基板60上備有電路圖形61，電路圖形61在基板6〇 的主面60a上，通過半導體連接部材4〇或者直接地盘半導 體元件50電性連接。之後，這些部件由封裝材料7〇封裝 後，形成半導體裝置2。 ' 對作為半導體元件50的材料沒有什麼特殊限製，能夠 使用矽、鍺的四族半導體元件、GaAs、InP、GaP、In〇aAs、
InGaAsP、AiGaAs、InAs、GalnP、AllnP、AlGalnP、GaNAs、 GaNP、GalnNAs、GalnNP、GaSb、InSb、GaN、AIN、InGaN、
InNAsP等III-V族化合物的半導體元件、HgTe、HgCdTe、
CdMnTe、CdS、CdSe、MgSe、MgS、ZnSe、ZeTe 等 II-VI 族化合物的半導體元件、以及CuInSe (CIS)等各種各樣 的材料。 在半導體元件連接部材40中含有絕緣性物質11以及 導電性粒子7。導電性粒子7，不但配置在半導體元件50 和電路圖形61之間，而且還配置在半導體元件5〇和主面 60a之間。在本實施方式的半導體裝置2中，半導體元件 50和半導體電路圖形61之間，是通過導電性粒子7電性 連接在一起的。所以，半導體元件50和電路圖形61之間 的連接阻抗被充分減小。因此，半導體元件50和電路圖形 61之間的電流能夠通暢地流過，能夠充分發揮半導體所具 有的功能。此外，採用上述混合比例摻入導電性粒子7， 還有可能顯示出電性連接的各向異性。 28 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 再者，半導體元件連接部材4〇中不 時’為了使半導體元件50和電路圖m百導電後粒子7 . 。浴61之間有所期望流 里的電抓洲_過則要讓兩者直接接觸， 近，形成電性連接。 ㈣及者讓兩者充分接
因為半導體元件連接的部材4〇是由 組成物的電路連接材料的硬化物構成，所44= 件5〇或基板60,半導體元件連接的部材4〇的二 了充^的提高，_長_持這種狀態。因此，有可$ + 50絲板6G⑽的電性特性的長期\ 养性。 實施例 以下，基於實施例對本發明進行具體說明但 發明不僅限製於此。 (導電性粒子的調整）
修正日期:99年8月27日 在聚乙烯粒子的表面上，製造上厚度為〇2哗的錄 層、，再在鎳層的外面加上厚度為〇·〇2μπι的金屬層，製成 了平均粒子直徑為4μιη，比重為2 5的導電性粒子。 [實施例1] 將笨氧樹脂（熱可塑性樹脂，平均分子量為45〇〇〇， 1二才 >力一八彳卜社製造，商品名：PKHC)4〇重量份， /谷解到曱基乙基曱酮60重量份中，得到固體成分4〇質量 百分比的溶液。 另外’把聚己二酸丁二醇（平均分子量2〇〇〇) 45〇重 量份、聚氧四亞甲基二醇（平均分子量2〇〇〇) 45〇重量份、 29 1332973 I7130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無割線修正本修正曰期:99年8月27曰 和1，4 丁二醇100重量份均勻混入4，4’-亞曱基雙（苯基 異氰酸酯）4000重量份之中，再加入曱基乙基甲酮390重 量份後，在溫度70°C的條件下進行反應，得到氨樹脂（重 量平均分子量為35萬）。 然後，將上述溶液35重量份，與氨樹脂15重量份混 合在一起，做成混合溶液。 在此混合溶液中’混合了二氯異氰尿酸E〇變性二丙
烯酸酯（自由基聚合性化合物，東亞合成社製造，商品名： M-215) 15重量份，丙烯酸氨酯（自由基聚合性化合物， 共榮社化學社製造，商品名：AT_6〇〇) 3〇重量份，二_2_ (甲基）丙烯酿氧乙基磷酸（自由基聚合性化合物，共榮 社化學社製造，商品名Μ卜p_2M) 5重量份 乙基已酸）第三已醋（自由基聚合開始劑， /刀鐘+装期温度為132.6ΐ，日本油脂社製造，商品名： 量份 ’2，2 ’6，6_ 四曱基*1
===:得到的混合溶液中，分散混7 =生好使其達到1>5體積百分比，得到黏接齊⑻ 物b塗在單塗;=到的黏接， 上，在7(TC的溫度下，經過1()二的氟樹配 到層厚為15哗的薄膜狀電路連c風乾燥處理 [實施例2] 广。 用4雖2,2,6,6-四甲基心-氧自由基〇」 30 修正日期:99年8月27曰 2门6 ’ 6_四曱基°瓜嘴·Κ氧自由基混入，A-與實轭例1相同，得到薄膜狀電路 其匕 [比較例1] 料材枓F。 除了沒有使用2，2，6，6-四甲|产 广 外，其它與實施例i相同，得到薄:氧自由基以 (評價方法） 電路連接材料G。 【黏著強度的測定】 % 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 根據JIS-Z0237標準用90度剝離沐，料L、、 方法得到的薄膜狀電路連接材料£黏=Π 進了了抑。㈣’黏著强度測量裝置使用的是于>口 / UTM-4 (剝離速度5Gmm/min，坑，東洋卜々卜々 4 V社製造）。得到結果表示在表2中。 另外，使用上述製造方法得到的薄膜狀電路連接材料 〜G，與具有500根，線幅25师、線間隔卿瓜、厚度 ·μΠ1的銅電路配線的撓性印製f路板（FPC)，以及用 〇.細的银锡氧化（IT0)薄膜形成的玻璃（厚度 1.1mm， ^面阻抗/□)，用熱壓減裝置（加·式：怪熱型， 、卜工 > 夕一7 " >夕社製造）使其以2mm的寬度電性 連接一起。。這時的加熱加溫條件是，加熱溫度為140〇C、 160C、200C，加壓壓力為3MPa，加熱加壓的時間是1〇 私。對此電性連接的電路之間的連接阻抗值，在剛黏著後， 以及放入85。(：、85%RH的高溫高濕槽中保存168小時後 的值’用多崎計量器進行了败。阻抗值是雜電路之 31 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 修正日期:99年8月27日 間的阻抗37個點的平均值（χ+3σ)。得到結果表示在表2 中。 [表2] 項目 加熱溫度 黏著強度（N/m) 連接阻抗（Ω) 剛黏著之後 168小時後 剛黏著之後 168小時後 140°C 670 600 1.6 2,8 實施例1 160。。 700 650 1.7 2.9 200°C 780 700 1.9 3.2 140°C 685 630 1.4 2.6 實施例2 160°C 720 700 1.8 2.5 200°C 800 720 2.3 3.6 140°C 530 380 3.9 7.0 比較例1 160°C 600 470 3.2 6.8 200°C 700 500 12.5 23.4
再者，在加熱溫度140〜200°C的條件下，實施例1、2 的薄膜狀電路黏著材料E和F，剛黏著後的黏著強度值， 和放入85°C、85%RH的高溫高濕槽中保存168小時後的 黏著強度值，沒有大的區別，可知，對於大範圍的加熱溫 度，顯示出良好的特性。另一方面，沒有使用本發明的分 子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物的比較例丨中， 在任何溫度下，剛黏著後的連接阻抗值都高，而且加熱到 200°C時，可以看到，連接阻抗值急速增大，進一步，放入 85 C、85%RH的两溫高濕槽申保存168小時後，與實施例 1、2相比，連接阻抗值明顯增大。另外，與實施例i、2 相比’黏著強度也減弱了 β 再者，將實施例卜2與比較例1的剛黏著後的連接阻 抗比（最大連接阻抗/最低連接阻抗）進行比較，實施例工 是1.2 ( 1.9 (200Τ：時的連接阻抗）/U ( 14(rc時的連接阻 抗）），實施例2是1.6( 2.3( 2〇〇。(：時的連接阻抗）Λ 4( 14〇。〇 32 1332973 17130pifl.doc 修正曰期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 時的連接阻抗）），而比較例1是3.9 (12.5 (2〇〇。〇時的連 接阻抗）/3.2 (160 C時的連接阻抗）。由此可知，通過使 用本發明的分子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物， 4保大範圍的硬化溫度餘量，以及高可靠性。 (放置穩定性）
將在實施例1得到的薄膜狀電路連接材料E，用真空 包裝材料包裝好，贼下放置3天後1上述祕加^ 置把FPC和ITO在溫度16(TC，壓力3MPa，時間1〇秒的 條件下，加熱加壓得到薄膜。把得到的薄膜按照 1和2的標準，測定了黏著強度和連接阻抗。表3示出了
[表3]
放置3天後 T20 ----r___j___/ζυ 。由表3可知，實施例丨的薄膜狀電路黏著材料£，在 40°C放置前後，顯示出良好的黏著強度和連接阻抗， 的時間上的穩定性。 t [工業上的應用可能性] 由此，本發明提供能夠在低溫下十分迅速地進行硬化 處理並且在硬化處理時的製程裕度大，可獲得十分穩定 的黏著強度的黏著劑組成物、電路連接材料、電路部材 連接結構以及半導體裝裝置。 雖然本發明已以較佳實施例揭露如上，然其並非用以 =本發明’任何熟習此技藝者，在不麟本發明之精神 和乾圍内，當可作些許之更動與潤飾，因此本發明之保護 33 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本修正日期:99年8月27曰 範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。 【圖式簡單說明】 圖1所繪示為本發明的一種實施方式的電路部材的連 接結構剖面圖。 圖2所繪示為本發明的一種實施方式的半導體裝置剖 面圖。 【主要元件符號說明】 I :電路部材的連接結構 2:半導體裝置 7:導電性粒子 10 :電路連接部材 II :絕緣性物質 20 :第一電路部材 21a :第一電路基板21的主面 21 第一電路基板 22 第一電路電極 30 第二電路部材 31 第二電路基板 31a :第二電路基板31的主面 32 :第二電路電極 40 :半導體元件連接部材 50 :半導體元件 60 :基板 60a :基板60的主面 34 1332973 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27曰 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 61 :電路圖案 70 :封裝材料
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Claims (1)

1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修]|本 公告本 修正日期:99年8月27日 十、申請專利範圍： 1.一種薄膜狀黏著劑組成物的製造方法，包括： 提供混合液的步驟，該混合液是將含有熱可塑性樹 脂、自由基聚合性化合物、自由基聚合開始劑及分子内具有 1個以上的胺氧基構造的化合物的黏著劑組成物加入溶劑； 將該混合液塗佈在一剝離性基材上的步驟；以及 除去被塗佈的該混合液的溶劑的步驟， 其中，該分子内具有1個以上的胺氧基構造的化合物為 分子内具有1個以上的下述通式（A，）所表示的1價有機 基的化合物，
(A，)
立地表不碳原子數為1〜5的烧基]。 2.如申請專利範圍第1項所述的薄膜狀黏著劑組成物 的製造方法，其中該分子内具有1個以上的胺氧基構造的化 合物包含選自由2，2，6，6-四甲基痕淀-1-氧自由基、4-乙醯胺-2 ’ 2 ’ 6，6_四曱基哌啶-1-氧自由基、4-氨基-2，2， 6，6-四甲基旅啶-1-氧自由基、4-羧基-2，2，6，6-四曱基 0底咬-1-氧自由基、3-缓基-2，2，6，6-四曱基0底淀-1-氧自 36 1332973 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27日 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 由基、4- (2-氣乙醯胺）-2，2，6，6-四曱基哌啶-1-氧自 由基、4-經基-2，2，6，6-四甲基〇底咬-1-氧自由基、4- ( 2-碘代乙醯胺）-2，2，6，6-四甲基哌啶-1-氧自由基、4-異 硫氰酸酯-2，2，6，6-四曱基°底唆-1-氧自由基、4-異氰酸 酯-2，2，6，6-四曱基哌啶-1-氧自由基、4-曱氧基-2，2， 6，6-四甲基娘咬-1-氧自由基、4-氧-2，2，6，6-四曱基〇底 啶-1-氧自由基、下述通式（19)所表示的化合物，
(19)
[通式（19)中，R11表示碳原子數1〜5的亞烷基鏈， 或者是亞苯基鏈]、下述通式（20)所表示的化合物，
(2 0) [通式（20)中，R12表示碳原子數1〜5的亞烷基鏈， 或者是亞苯基鏈]以及下述通式（21)所表示的化合物， 37 1332973 17130pifl.doc 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本修正曰期:卯年8月27日 H2C—CH2COOR13 HC—CH2COOR13 I (21) HC一CH2COOR13 h2c一CH2COOR13 [通式（21)中，R13為下述式（12c)所表示的有機基]， Ph3 />ch3
N—Ο (12c) ^CH3 ch3 所組成的群組中的至少一種。 3.如申請專利範圍第1項所述的薄膜狀黏著劑组成物 的製造方法’其中該自由基聚合性化合物是分子内具有2 個以上的（甲基）丙烯醯基。 4·如申請專利範圍第1項所述的薄膜狀黏著劑組成物 的製造方法’其中該自由基聚合開始劑是1分鐘半衰期溫 度為90〜175°c的過氧酯衍生物。 5. 如申請專利範圍第1項所述的薄膜狀黏著劑組成物 的製造方法，其中該自由基聚合開始劑是分子量為180〜 1000的過氧酯衍生物。 6. 如申請專利範圍第1項所述的薄膜狀黏著劑組成物 的製造方法，其中相對於該熱可塑性樹脂1〇〇重量份，含 有該自由基聚合性化合物50〜250重量份，該自由基聚合 開始劑0.05〜30重量份，以及該分子内具有1個以上的胺 38 1332973 17130pifl.doc 修正日期:99年8月27曰 爲第94119003號中文說明書無劃線修正本 氧基構造的化合物0.001 30重量份。 /·如申請專利範圍第1項所述的薄膜狀黏著劑組成物 的製造方法’該黏著劑組成物更包括一導電性粒子β 8.如申請專利範圍第7項所述的薄膜狀黏著劑組成物 的製造方法，其中該熱可塑性樹脂為100重量份時，含有 該導電性粒子0.5〜30重量份。
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