TW503145B - Solder alloy and soldered bond - Google Patents

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TW503145B TW090123952A TW90123952A TW503145B TW 503145 B TW503145 B TW 503145B TW 090123952 A TW090123952 A TW 090123952A TW 90123952 A TW90123952 A TW 90123952A TW 503145 B TW503145 B TW 503145B
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TW090123952A
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Masayuki Kitajima
Hitoshi Homma
Yutaka Noda
Tadaaki Shono
Masakazu Takesue
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Fujitsu Ltd
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Description

503145 A7
五、發明說明（1 ) 技術領域 本發明係有關於一種對環境安全性較高之焊料合金及 使用該合金之電氣、電子機器之焊料接合部。 背景技術 習知之各種電氣及電子機器中之焊料接合中，因由溶 點較低及於大氣等氧化性環境下浸潤性亦佳等觀點觀之而 多用錯一錫（Pb — Sn)系之焊料合金。但因Pb具有毒性，故 處理Pb及含Pb之合金等之事務乃從以往便進行限制，而已 將Pb中毒等之發生頻率極力降至最低。 但因最近對環境破壞之關心提高，而開始將使用含Pb 之焊料合金之各種機器，特別係電氣及電子機器之廢棄處 理視為問題。 至今為止，用畢之電子機器與通常之產業廢棄物及一 般廢棄物相同，一般言之主要係以掩埋加以處理。但若將 使用多量含Pb焊料合金之用畢電子機器原原本本地掩埋 處理而持續廢棄，則因Pb之溶出而有對環境及生物造成不 良影響之危險。 因此，於不久之將來，對於採用多量含Pb焊料合金之 用畢電子機器應會被賦予於回收Pb後再行廢棄之義務。 但，至今為止，並未確立具效率且有效之由用畢之電 子機器等中除去Pb之技術。又，Pb之回收成本將有導致製 品成本上升之虞。 因此，乃強烈期望能夠開發出不含Pb之無鉛焊料合 金0 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） !!!#! 鮞 » (請先閱讀背面之沒意事項再填寫本頁)
訂· I 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -4- 503145 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（2) 至今為止，無鉛之焊料合金雖有舉例言之如以錫作基 礎並於其中複合加入Zn(鋅）、Ag(銀）、Bi(鉍）及Cu(銅）等之 • 合金已部分實用化，但僅限於特殊用途。其原因在於，無 - 法獲得使用習知之Pb-Sn焊料合金之一般用途上所必須之 各種特性，即低熔點且浸潤性佳、可反流（reflow)處理，及 不與母材發生反應而形成鬆脆之化合物層與脆化層等特性 (焊接性）。 現在，則提出Sn-Zn焊料合金以作為有望之無鉛焊料合 金。Sn-Zn焊料合金之熔點係20(TC左右，可代替習知之 Sn-Pb合金之可能性甚高。 但Zn易氧化而焊料浸潤性甚差，為確保良好之焊接 性，必須使用氮氣等非氧化性氣體。 為改善Sn-Zn合金之焊料浸潤性而已提出添加 Cu(銅）、Ge(鍺）等，但無法獲得所期待之浸潤性之提高。 更何況因添加Cu而使Cu-Zn金屬間化合物急速形成於焊料 > 合金中，故而有使焊料合金之特性惡化之缺點。 更進一步言之，Zn活性非常高，於Cu母材上進行焊接 時即使僅係少量之入熱易容易形成肥厚之Cu-Zn金屬間化 ^ 合物層，而成為接合強度降低之原因。此時，母材/焊料界 面結構可推想將呈Cu母材/β’ 一 CuZn層/γ — Cu5Zn8層/焊料 層之結構。Cu-Zn金屬間化合物層於與焊料間之界面上接 合強度極低，容易發生剝離。將Cu母材表面施以 Ni(鎳）/Au(金）鍍敷、鈀鍍敷及鈀/金鍍敷處理時亦將發生相 同之現象。因此，就電子機器之可靠度之觀點而言，Sn-Zn 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公* ) n n i n i n I 1· ϋ n n n I * n ί «I l·» ϋ n-#-r<»4* n n n n n >1 n I (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -5· 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 503145 A7 B7_ 五、發明說明（3) 焊料合金之實用尚為困難。 發明之揭示 本發明係以提供一種對環境不致造成不良影響，且具 有可匹敵習知Pb-Sn焊料合金之焊接性之焊料合金及使用 該合金之焊料接合部為目的。 為達成前述目的，若依本案之第1發明，則可提供以下 之（1)及（2)。 (1) 由 Zn ·· 3.0〜14.0wt%、A1 : 0.0020〜0.0080wt%、殘 餘部分：Sn，以及不可避免之不純物所構成之合金。 (2) 由前述（1)之焊料合金所構成之電氣及電子機器之 焊料接合部。 又，若依本案之第2發明，將可提供以下之（3)與（4)。 (3) 由 Zn : 3.0〜14.0wt%、Bi : 3.0〜6.0wt%、A1 : 0.0020 〜0.01 OOwt%、殘餘部分：Sn，及不可避免之不純物所構成 之焊料合金。 (4) 由前述（3)之焊料合金所構成之電氣及電子機器之 焊料接合部。 圖式之簡單說明 第1圖係一表，顯示有用以評估浸潤性之液面凸凹 (meniscius)試驗之方法。 第2圖係一模式圖，用以顯示搭接（lap joint)接合強度 試驗之方法。 第3圖係一表，用以顯示Xwt%Zn-0.0060wt%Al-Sn焊料 合金之Zn含量（X)與熔點（液相線溫度）之關係。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) .9 n n n I ϋ n i^i 一ej· n n i I n n . A7 R7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（4) 第4®係—表’用以顯示Xwt%Zn-0.0060wt%Al-Sn焊料 合金之Zn含量(X)與浸潤時間之關係。 第5圖係一表，用以顯示4wt〇/〇zn-xwt〇/〇Ai_Sn焊料合金 之A1含量（X)與浸潤時間之關係❶ 第6圖係-表，用以顯示8wt%Zn-Xwt%Al-Sn焊料合金 之A1含量（X)與浸潤時間之關係。 第7圖係一表，用以顯示10wt%Zn-Xwt%Al-Sn焊料合 金之A1含量（X)與浸潤時間之關係❶ 第 8圖係一表，用以顯示 Xwt%Zn-3Bi-0.0060wt%Al-Sn 焊料合金冬Bi含量（X)與熔點（液相線溫度）之關係。 第 9圖係一表，用以顯示 8Zn-Xwt%Bi-0.0060wt%Al-Sn 焊料合金之Bi含量（X)與熔點（液相線溫度）之關係。 第 10 圖係一表，用以顯示 8wt%Zn-Xwt%Bi-0.0060wt% Al-Sn焊料合金之Bi含量（χ)與熔點（液相線溫度）之關係❶ 第 11 囷係一表，用以顯示 8wt%Zn-3wt%Bi-Xwt%Al-Sn 焊料合金之Bi含量（X)與浸潤時間 之關係。 第12圖係一用以顯示比較各種組成之焊料合金結合強 度之表。 第13圖係一表，用以顯示Sn-Zn-A1焊料合金粉末粒子 之表面領域之深度方向之元素分布。 第14(1)-(4)圖係一模式圖，用以顯示依Sn_Zn-A1焊料 合金粉末而成之焊料接合部之焊料球發生狀況。 第15(1)-(2)圖係發生於依料合金粉末及 Sn-Zn-Bi-Al焊料合金粉末而成之焊料接合部上之焊料球 本紙張尺度適用中國國豕標準（CNS)A4規格（21〇 X 297公爱） — — — IIIIII — — — — ^ · 1--l· I I I ^ ---ml — (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -7- 503145 A7 _B7__ 五、發明說明（5 ) 外觀照片。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 第16圖係一表，用以顯示Sn-Zn-Al焊料合金粉末之A1 含量與焊料接合部之焊料球發生率之關係。 第17圖係一表，用以顯示Sn-Zn-Bi-Al焊料合金粉末之 A1含量與焊料接合部之焊料球發生率之關係。 本發明之最佳實施型態 本發明中，限定合金成分含量之理由係如下所示。 • Zn ·· 3〜14wt%(第1、第2發明共通）
Zn係使焊料合金熔點下降及提高浸潤性之基本合金 成分。Zn含量若於3〜14wt%範圍内，則可確保安定且良好 之浸潤性。Zn含量無論係未滿3wt%或超過14wt%均將使浸 潤性降低。 •A1: 0.0020〜0.0080wt% (第 1發明：無 Bi) • A1 ·· 0.0020〜0.0080wt% (第 2發明：含有 Bi) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A1係用以抑制Sn-Zn之氧化並確保良好之浸潤性而添 加者。如前述般，Zn之氧化劇烈，且生成於焊料表面上之 氧化皮膜係挾於母材與焊料間，將阻礙因焊料而起之母材 浸潤。為獲得A1之氧化抑制效果，A1之含量須於0.0020wt% 以上。但，由實驗可確認若A1含量過多將使A1氧化皮膜增 厚而導致浸潤性劣化。因此，令A1含量之上限於不含Bi之 第1發明中係〇.〇〇80wt%，而於含有Bi之第2發明係 O.OlOOwt% 〇 • Bi : 3·0〜6.0wt% (第 2發明）
Bi可使焊料合金之熔點更為降低，並更提高浸潤性。 各 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 503145 五、發明說明（6) 為得其效果則需使Bi含量於3 〇wt〇/❶以上。但出含量若過 多，則焊料將過硬而質脆，無法確保焊料接合部之可靠度。 因此，令Bi含量之上限為6.〇wt%。 " ¥料合金，特別係電氣、電子機器之焊接用焊料合金 係被要求以下之特性。 ① 可於儘可能近似習知之Sn-Pb共晶焊料合金之低溫 下焊接。即，熔點不超過2〇〇r甚多，最高亦可確保於220 °c程度以下。 ② 與母材間之浸潤性良好❶ ③ 不因與母材之反應形成質脆之金屬間化合物及脆化 層。 ④ 合金成分之氧化物不可成為發生浸潤不良、空隙 (voild)及橋接（bridge)等缺陷之原因。 ⑤ 可取得適合量產程序下焊接之加工及供給形態（焊 料糊、BGA用焊料球等形態）。 本發明之Zn-Al-Sn焊料合金及Zn-Bi-Al-Sn焊料合金 除因不含Pb而具有較高之環境安全性外，並具有前述之要 求特性。 實施例 將表1及表2所示種種組成之焊料合金加以熔製，並依 以下各方法測定熔點（液相線溫度）、浸潤時間及接合強度。 <熔點之測定> 以DSC熔點測定法（差示择描熱量測定）測定係熔點代 表值之液相線溫度。 良紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規袼（210 X 297公*〉 : ---^-----r-----------^ (琦先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) •9- 川 3145
<浸潤時間之測定> 使用雷斯卡社製之液面凸凹試驗機（solder Checker Model SAT-5000)，並藉以下之液面凸凹試驗法測定係熔點 代表值之浸潤時間。又，令試驗環境為大氣中。但，為確 認環境之氧氣濃度之影饗，表2樣本Νο· 45及61則係各將與 樣本No. 44及60相同組成之合金置於氧濃度2〇〇〇ppm之氮 氣環境中進行實驗者。 [液面凸凹試驗方法] 將RAM型之焊劑（田村化研製ULF-500VS)塗佈於以 鹽酸水溶液（約1.2莫耳/升）洗淨之銅板（5mmx 4〇mmx厚 0.1111111)後’以浸潰速度2〇111111/咖朝加熱至24〇。(：、25〇。(：或 260 C之焊料合金溶融液浸潰至5mm止後，測定浸潤時間。 令測定時間至8秒為止。液面凸凹實驗中，可得如第1圖所 示之測定表，由該表可讀出浸潤時間、浸潤力及剥離力等。 本實施例係由該等中對合金組成之反應最敏感之浸潤時間 作評估者。 <接合強度之測定> 依搭接接合強度試驗而測定接合強度。如第2圖所示， 將L型銅板試驗片焊接後，藉英斯特龍社製之拉力試驗機 以拉扯速度Imm/min進行試驗。 <測定結果之評估> [熔點及浸潤性之評估] (l)Zn-Al-Sn合金（第1發明） (l-l)Zn含量之影響 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐 (琦先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -----r---------- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -10- 503145 經濟部智慧財產局員Η消费合作社印製 A7 B7 五'發明說明（8) 第3圖及第4圖中係各針對表1之樣本No.l〜12 (1·0〜20.0wt%Zn-(K0060wt%Al-Sn)顯示 Zn含量與溶點之關 • 係及Zn含量與浸潤時間之關係。於此，〇.〇〇6〇wt%Al係本 * 發明範圍内之A1含量。 A1含量於本發明範圍内之前述值且Zn含量亦於本發 明範圍内（3·0〜14.0wt%)之樣本Νο·3〜11可得熔點降低（第3 圖）及呈安定之良好浸潤性（於短時間内呈浸潤，第4圖）。 對此，Α1含量為本發明範圍内之前述值但Zn含量較本發明 之範圍少之樣本Νο·1、2及較本發明之範圍多之樣本No. 12 則浸潤性降低（浸潤時間增加）。 (1-2)A1含量之影饗 第5、6及7圖中係各針對表1之樣本No.l3〜17 (4.0wt% Ζη-0·0060〜0.0206wt%Al-Sn)、樣本Νο·18〜29 (8.0wt%Zn· 0.0006〜0.7912wt%Al-Sn)及樣本 Νο·30〜34 (10.0wt%Zn-0.0006〜0.0206wt%Al-Sn)顯示Zn含量與熔點之關係及Zn含 量與浸潤時間之關係。於此，4.0wt%Zn、8.0wt%Zn及 10,0wt%Zn均係本發明範圍内之Zn含量。
Zn含量為本發明範圍内之前述各值，且A1含量於本發 ' 明（第1發明）範圍内（0.0020〜0.0080wt%)之樣本No.15、 20〜23及32可得安定且良好之浸潤性。對此，即使Zn含量 係本發明範圍内之前述各值，但A1含量較本發明範圍少之 樣本No· 14、18〜19、30〜31及A1含量較本發明範圍多之樣 本No· 16〜17、24〜29、33〜34則浸潤性降低（浸潤時間增加）。 (2)Zn_Bi-Al-Sn合金（第 2發明） 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公* ) — — — — — ---II— ^ -11--=--11 ^----I----1^ <請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -11- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 503145 A7 ____J7___ 五、發明說明（9 ) (2·1)Ζη含量之影箏 第8圖中係針對表2之樣本Νο·46〜50 (1.0〜20.0wt%Zn-3.0wt%Bi-(K0060wt%Al-Sn)顯示Zn含量與熔點之關係。於 此，3.0wt%Bi及0.0060wt%Al為本發明範圍内之Bi含量及 A1含量。
Bi含量及A1含量係本發明範圍内之前述值，且Zn含量 亦於本發明範圍内之樣本溶點降低。 (2-2)Bi含量之影黎 第9圓及第10圖係針對表2樣本No.51〜56 (8.0wt%Zn-0〜10.0wt%Bi-0.0060wt%Al-Sn)各顯示Bi含量與熔點之關 係及Bi含量與浸潤時間之關係。於此，8.0wt%Zn及 0.0060wt%Al為本發明範圍内之Zn含量及A1含量。
Zn含量與A1含量為本發明範圍内之前述各值，且Bi含 量係於本發明（第1發明）範圍内（3.0〜6.0wt%)之樣本 Νο·53〜54熔點降低（第9囷），可得安定且良好之浸潤性。對 此，即使Zn含量及Α1含量係本發明範圍内之前述各值，但 Bi含量較本發明範圍少之樣本No.52之浸潤性降低（浸潤時 間增加）。又Bi含量較本發明之上限6.0wt%多之樣本 Νο·55〜56雖則熔點低且浸潤性良好，但因接合部之硬度增 加，較為質脆而不適於應用。 (2-3)Α1含量之影黎 第 11 圖係針對表2樣本Νο.35〜45(8.0wt%Zn_3.0wt%Bi -0〜0.6500wt%Al-Sn)顯示Bi含量與浸潤時間之關係。於 此，8.0wt%Zn及3.0wt%Bi為本發明範圍内之Zn含量及Bi 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公* ) <請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
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經濟部智慧財產局員X消費合作钍印製 含量。
Zn含量與Bi含量為本發明範圍内之前述各值，且Bi含 量係於本發明（第2發明）範圍内（〇·〇〇2〇〜〇.〇l〇〇wt%)之樣本 Νο·38〜40可得安定且良好之浸潤性（於短時間内浸潤）。對 此，即使Zn含量及Bi含量係本發明範圍内之前述各值，但 A1含量較本發明.範圍少之樣本ν〇·35〜37及較本發明之範 圍多之樣本Νο·41〜42之浸潤性降低（浸潤時間增加）。又雖 則Α1含量更多之樣本Νο·43〜44浸潤性提高（浸潤時間減 少），但若Α1含量增多，則焊料粉末（02·〇〜45μπι)形成時Α1 將偏析至表面，而無法作為焊料糊加以使用。 表2之樣本Νο·57〜65均為對照例，其中Νο·57係習知之 Pb-Sn共晶焊料合金❶ν〇·58以下係種種Sn基礎無鉛焊料合 金，No.58 為 Ag-Cu-Sn、Νο·59 為 Zn-Sn、Νο·60與 Νο·61 為 Zn_Bi-Sn、Νο·62 與 Νο·63 為 Zn-Bi_Cu-Sn、Νο·64 為 Zn-Bi-Ge-Sn、Νο·65 為 Zn-Bi-Cu-Ge-Sn 〇 該等對照例之Sn基礎無鉛焊料合金中，n〇.59、60、 62、63、64及65浸潤性差，Νο·58雖浸潤性佳但熔點較高為 221.1°C而不具實用性。樣本Νο·61係使與樣本Νο·60相同組 成之焊料合金不於空氣下進行實驗而於氧氣濃度為 2000ppm之氮氣環境下進行實驗之結果，由其若不於非氧 化性之環境則無法得到良好浸潤性之點觀之，不利於應 用。而這點與Zn含量（8.0wt%)及Bi含量（3.0wt%)於本發明 之範圍内但A1含量（0.6500wt%)較本發明範圍大之樣本 No.44、45相同。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ----!-裝-----；---—訂-- - ------- (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -13- 503145 A7 B7 五、發明說明（U) [接合強度之評價] 第12圖係將本發明之代表例樣本No.8(8.0wt%Zn-0.0060wt%Al-Sn)、樣本Νο·39 (8.0wt%Zn-3.0wt%Bi-0.060 wt%Al-Sn)、樣本N〇.40(8.0wt%Zn-3.0wt%Bi-0.0100wt%Al-Sn)之接合強度與習知之Pb-Sn共晶焊料（樣本Νο·57)及本 發明範圍外之無船焊料（樣本Ν〇·42、44)比較而顯示者。如 同圖所示，本發明之焊料合金可得與習知之Pb-Sn共晶焊料 合金同等之接合強度。 -------------— "* (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規袼（210 * 297公爱〉 -14· 五、發明說明（12 表1 A7 B7 本0. 樣1N 分 區 照 對 明 發 IDI 照 對 明 發 照 對 组成(Wt%) 熔點rc) 各測定溫度下之浸潤時間(sec) m
203.5 1.5 Ts 4/4 W 9.0 l〇J 201.9 1.4 ΤΓ 4/4 l/T
15 6 1Λ 7 1* 1819 20 12 2 21 明 發 3 2 2425 14.020.0 4.0 8.0 203.3 202.5 1.5 Τη 0.0006 0.0010 0.0060 0.0103 0.0206 0.0006 0.00100.0021 0.0031 0.0060 0.0080 0.0103 0.0206 202.3 203.1 203.5
2.2 IT 4/4 4/4"
1.8 U 4/4 4/£ Ua Ija
X JJ 1.7 2.1 1.5
0/4 l/T 0/4 0/4 4/4 4/4 4/4
x IT 1.5 1.9 1.4 0/4 Ua 4/4 4/4 4/4 2.2 0/4 1.3 1.4 1.5 1.5 4/4 4/4 4/4 0/4 0/4 4/4 4/4 4/4 照 對 2627 8 9 212 ο 3 tx 3 32 明 發 3 41 3 31 照 對 1.9 ΊΤ ΤΓ 4/4 4/£ 4/4
1.6互 TT 4/4 ITT 4/4 1.2 2.9 10.0 0.0480 0.4000 0.4500 0.7912 0.00060,0010 0.0060 0.0103 203.3 IT ΎΓITIT X ΎΓΎΓ Ύο
Ua TiA 4/4 "4/4" 0/4 Ua 4/4 "4/4" ΤΓ T9" T6" ΤΓ xΤΓIT ΤΓ ~4/4 "4/4 "4/4 "4/4 "4/4 "4/4 Hi 3.3 2.2 1.6 1.3 1.9
X
X 1.7 2.3 4/4 4/4 4/4 4/4 4/4 4/4 4/4 0/4 0/4 4/4 4/4 n ϋ ammmm I 1__ n I n n n n n I · n n n n n n n 如》»J· n n n ϋ n n I (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 0! .02-0· ? * 示之· 表定意 俵測之 值復定 敗反測V法 表分f t，貝 f中. VX 以數Γ 1.之。 Μ示數 &表能 1.6 4/4 數可 分定 以測 等定 J測 4/4示 Γ表 •，則 \*/ m C子 eh (S分 間，時值潤量 (注）2 :浸潤試驗環境為空氣中e (注）3 :浸潤試驗條件對象材料（母材）：無處理Cu、浸溃艘積：5x 40x 0.1mm 試驗機••雷斯 + 社 Solder Checker Model SAT-5000 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -15- 503145 A7 B7 五、發明說明（13) 表2 Zn-Bi-Al-Sn焊料合金之特性試驗結果 區分 樣本 No. 组成（wt%) 熔點（ec) 各測定溫度下之浸潤時間（sec)(注） Zn Bi A1 Sn 24丨 oec 25丨 oec 26丨 o°c 對照 35 8.0 3.0 一 殘餘部分 198.5 X 0/4 X 0/4 X 0/4 36 tl tt 0.0005 t« »f X 0/4 X 0/4 X 0/4 37 It H 0.0010 " It 1.5 1/4 2.2 4/8 X 0/4 發明 38 tl ft 0.0020 H ft 2.4 4/4 1.7 4/4 1.5 4/4 39 1« It 0.0060 9« tt 2.0 4/4 1.3 4/4 1.1 4/4 40 II H 0.0100 H ft 2.4 4/4 3.0 4/4 1.1 4/4 對照 41 w »» 0.0200 91 n 3.9 4/4 4.5 4/4 3.1 4/4 42 tt 0.1000 H 1» 4.5 4/4 2.8 4/4 2.4 4/4 43 •t «9 0.2000 ft w 2.2 4/4 1.4 4/4 1.5 4/4 44 H If 0.6500 II t« 1.4 4/4 1.6 4/4 1.1 4/4 45 ft It 0.6500 91 H 0.6 4/4 0.4 4/4 0.6 4/4 46 1.0 V* 0.0060 tl 226.1 2.1 4/4 1.5 4/4 1.2 4/4 發明 47 4.0 H «« ft 208.9 1.8 4/4 1.2 4/4 1.1 4/4 48 8.0 II If It 200.2 2.0 4/4 1·3 4/4 1.1 4/4 49 10.0 tt ·· »t 201.3 1.5 4/4 1.7 4/4 1.3 4/4 對照 50 20.0 ft 曹曹 n 200.2 4.0 3/4 X 0/4 3.4 4/4 發明 51 8.0 一 If η 203.5 1.5 4/4 1.4 4/4 1.5 4/4 對照 52 If 1.0 tt ft 201.0 3.2 4/4 2.9 4/4 2.5 4/4 . 發明 53 H 3.0 VI 9« 200.2 2.0 4/4 1.3 4/4 1.1 4/4 54 •9 6.0 H It 199.0 1.4 4/4 1.2 4/4 1.1 4/4 對照 55 ·· 8.0 9t H 195.7 1.4 4/4 1.2 4/4 1.1 4/4 56 If 10.0 W 1» 195.2 1.4 4/4 1.2 4/4 1.1 4/4 57 Pb63.0 w 183.0 1.0 4/4 0.8 4/4 0.7 4/4 58 Ag3.0, Cu0.7 1« 221.1 2.0 4/4 1.2 4/4 0.9 4/4 59 9.0 一 一 H 207.0 X 0/4 X 0/4 X 0/4 60 8.0 3.0 一 tf 198.5 X 0/4 X 0/4 X 0/4 61 8.0 Η 一 f« H 1.4 4/4 0.6 4/4 0.8 4/4 62 6.1 ft Cu0.24 It 207.8 X 0/4 X 0/4 X 0/4 63 7.4 «1 Cu0.77 »1 209.9 X 0/4 X 0/4 X 0/4 64 7.6 2.9 Ge0.06 tt 200.5 X 0/4 X 0/4 X 0/4 65 7.8 3.0 Cu0.7, Ge0.05 n 204.7 X 0/4 X 0/4 X 0/4 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) p ·11!111!1. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (注）1 :以小數表示之數值係表示浸潤時間（sec) ;「4/4」等以分數 表示之爷值中，分母為反復測定之數量值，分子則表示測定測定可 能數。「X」則為無法測定之意❶ (注j 潤試驗環境為空氣中❶但樣本Νο·45、61係氧濃度2000ppm 之氮氣中。 (注）3 :浸潤試驗條件 對象材料（母材）：無處理Cu、浸溃艘積：5x 40x 0.1mm 試驗機：雷斯 + 社 Solder Checker Model SAT-5000 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS>A4規格（210 X 297公釐〉 -16- ^03145 A7
經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 五、發明說明（14 ) [焊料粉末之特性與A1效果] 係對將本發明焊料合金實際用於焊接之典型形態之 一 ’即作為焊料粉末之特性之A1效果加以調查。 [1] A1之防止氧化效果 一般而言，焊料之浸潤性將受焊料之氧化而遭阻礙。 特別係Sn-Zn係焊料合金時，Zn易氧化而形成緻密度低之 肥厚Zn氧化膜，因此浸潤性發生劣化。 添加A1可使Sn-Zn系焊料之浸潤性顯著改善之理由 為，與大氣接觸之焊料表面領域中，相對於Zn，A1將優先 遭到氧化。此乃因A1原子係如下表所示般與Zn相較下易放 出電子，與氧之反應性較高。 表：Zn及A1之電子放出性 __電子放出參數 Zn A1 離子化能量（kcal/J) 217 138 電負性（還原值） 1·6 1.5 Α1氧化膜緻密性極高，一旦形成便可防止之後之氧入 侵，Α1氧化膜本身亦維持於薄之狀態並防止ζη之氧化。
Sn_Zn合金表面之形成氧化膜將不致大幅影饗焊料表 面A1之偏析。針對實際上係作為焊料糊使用之形態中之焊 料粉末粒子調查A1之表面偏析。 第13圖係顯示由Sn-6.7wt%Zn-0.0024wt%Al合金之焊 料粉末粒子（粒徑40μιη)表面至内部之深度方向之元素濃 度分布。焊料粉末之製造條件及元素濃度分布之測定方法 係如以下所示。 本纸張尺度適用令國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） I!磬 1! i ·!ιριί $ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -17- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 503145 A7 B7_ 五、發明說明（15 ) 焊料粉末製造條件 將目標合金組成中估算有溶解率之配合組成溶融液炼 製至300°C後，將該熔融液於非氧化性環境中保持200°C而 進行遠心喷霧法，進而形成粉末。將所得粉末分級，令為 038〜45μπι之粉末粒度。 第13圖係針對粒徑04Ομιη之粉末粒子加以測定之結 果。 又，獲得前述組成以作為ICP法之分析值。 元素濃度分布測定方法 以如下裝置及條件進行俄歇分析，針對Sn、Ζη、Α1及 Ο各元素測定其由粉末粒子表面朝深度方向之濃度分布。 俄歇分析裝置： 曰本電子製微俄歇（Micro-Auger)電子分光裝置 JAMP-7800F 測定條件： 加速電壓10kV 照射電流3nA 計測時間 300msx 5 sweeps 姓刻速度30nm/min(SiO2換算） 如同圖所示般，可知A1高濃度地偏析於焊料粒子表面 至深數nm之表面領域上。氧（0)係粉末製造時發生不可避 免之氧化而生者，而由其與A1同時高濃度地偏析至表面領 域上可知，粒子表面上形成有厚度數nm程度之A1氧化膜。 如此這般地於添加有A1之Sn-Zn合金中，因焊料粉末粒 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公藿） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
P n n I n n II «IV 一 e. · —e n n n «^1 n n · -18-
503145 五、發明說明（16) 子之表面上A1係以雨濃度偏析，而可防止zn遭氧化，破保 高度之浸潤性。又，A1氧化膜係如前所述般非常緻密，防 止水分入侵之效果亦高，可提高焊料接合部於高溫高濕環 境下之耐餘性。 [2]焊料球之發生與A1含有量之關係 如前所述，A1之存在將因形成A1氧化膜而可於提高 Sn-Zn系焊料之浸潤性上發揮高度之效果。 但若A1含量過高，則焊料接合部中將發生焊料粉末粒 子之未融熔部（焊料球），而成為接合不良之要因。 第14(1)〜(4)圖中係模式性地顯示焊料接合部中焊料球 之發生狀況。同圖係顯示有將引線Q藉焊料R而焊接於基板 P上之狀態。同圖（1)係A1含量於本發明之範圍内之情形， 其中焊料接合部R呈完全熔融。相對於此，同圖（2)〜(4)係 A1含量超過本發明之範圍並依次增多之情形··（2)係A1含量 過多若干，焊料接合部R表面零星地發生有焊料球B之情 形；（3)係更增加A1之含量，而於焊料接合部R表面全體上 發生焊料球B之狀態；（4)係A1含量超出甚多，焊料接合部R 完全不熔融且烊料接合部R全體僅為焊料球B之集合體之 狀態。又，各圓為便於圓示而將焊料球擴大為較實際者大。 第15(1)圖及第15(2)圓係外觀照片，各用以顯示使用已 配合 Sn-7.0wt%Zn-0.04wt%Al、及 Sn-7.0wt%Zn-3.0wt%Bi -0.04wt%Al组成之焊料粉末之谭料糊的焊料接合部。其等 均係焊料合金中A1含量大幅超越本發明上限〇.〇〇80wt%(無 Bi之情形）或O.OlOOwt(含Bi之情形）之組成，而於焊料接合 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 * 297公釐） n »ϋ ·1 ϋ an l§ I n n ΛΜΜβ I I · n n «1 n ϋ n n 一 ot · immmm 1_* n n nv n n I 線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 •19· 503145 A7
五、發明說明（17 ) 部表面全體發生焊料球。各個緙料球B之粒徑係對應配合 於焊料糊之焊料合金粉末粒子，可推知為焊料粉末粒子未 熔融而殘存之狀態。 表3及表4係針對將A1含量作種種改變之焊料合金顯示 焊料接合部中焊料球之發生量。於此，表3係針對與第1發 明相關之無Bi合金、表4係針對與第2發明相關之含Bi合金 各自顯示焊料球發生個數、焊料球發生率、接合部好壞判 定結果。再依表3及表4所示結果，將A1含量與焊料球發生 率之關係各顯示於第16圖及第17圖。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) H ϋ mat i n -^OJ· n ff— n n n n I * 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -20- 503145 五、發明說明（18
表3 Zn-Al-Sn :焊料接合部之發生焊料破 區分 樣本 No. 組成（从 rt%) 熔點（ec) 發生焊料球（注） Zn A1 Sn 個數 發生率 判定 對照 101 7.0 一 殘餘部分 201.6 0 0.0 102 ft 0.0013 If Vf 0 0.0 〇 103 tl 0.0020 II fl 0 0·0 〇 104 It 0.0030 w · M 0 0.0 〇 105 9» 0.0031 n H 0 0.0 〇 發明 106 ft 0.0040 w tl 6 1.8 〇 107 If 0.0050 It 19 15 4.5 〇 108 ft 0:0052 fl H 20 6.0 〇 109 ft 0.0070 w « 「23 6.9 〇 110 It 0.0110 9t ·· 102 30.6 ——_ X 111 ft 0.0130 ft tf 216 64.9 X 對昭 112 It 0.0170 It «1 332 99.7 x~ 113 1« 0.0220 II If * 本 X 114 «1 0.0400 ft «« 本本 木氺 X 115 .ft 0.6500 If «1 本氺 *氺 X -------------- ^--- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 (注）1…焊接條件 :氮氣環境（氧濃度500ppm以下） k 度· 215 〇C 焊料粉末粒子形狀：038〜45μπι 焊劑糊：曰本研磨製SZ255-GK 合比：焊料粉末88wt%、焊劑糊12wt% $料糊印刷板：金屬網板（板厚150μπι) 斧合對象：將引線Q焊接於以下之基板Ρ ρ·耐熱預溶敎（pre-flux)處理Cu基板 (尺寸 ΙΙΟχ ΠΟχ 1.6mm) Q : QPF零件Cu引線（鍍敷Sn-10Pb，鍍敷厚度5μπι) (注）2: 「個數」…每3.33mm2之焊料球發生個數 (*…無法計測、* *…未融熔） (注）3 ·· 「發生率」…個數/mtn2 (*…無法計測、* *…未融熔） (注）4 : 「判定」…令發生率25個/mm2以下為良妤「〇」 令發生率較25個/mm2大者為不良「X」 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） ¥ -線 -21- 503145 A7 B7 五、發明說明（19 ) 表4 Zn_Bi-Al-Sn ·焊料接合部之發生焊料球 區分 樣本 組成（wt %) 熔點 發生焊料球i注） No. Zn Bi A1 Sn (°C) 個數 發生率 判t 對照 201 7.0 3.0 一 殘餘部分 201.6 0 0.0 202 ft N 0.0001 tf If 0 0.0 ~〇^ 203 ff f! 0.0013 H ft 0 0.0 204 •t »f 0.0022 ft ft 0 0.0 發明 205 ft ft 0.0050 t« tl 5 1.5 206 99 If 0.0070 It II 17 5.2 〇 207 99 t· 0.0100 91 ft 82 24.6 ~〇^ 208 " «« 0.0110 9« If 97 29.4 X’ 209 H ft 0.0130 n tl 120 36.4 1--—. X 對昭 210 ft «· 0.0170 91 tf 216 Γ 65.5 Γ X— 211 99 IV 0.0220 If tl * 氺 X— 212 19 It 0.0400 It It 本本 氺本 X 213 It It 0.6500 ft n 氺氺 氺氺 X^ f琦先閲讀背面之注意事項再填寫本頁>
P (yt) 1 煤格株 環i :氮氣環境（氧濃度500ppm以下） 溫度·· 215eC 焊料粉末粒子形狀：038〜45μιη 焊劑糊：曰本研磨製SZ255-GK 糊配合比：焊料粉末88wt%、焊劑糊12wt% 焊料糊印刷板··金屬網板（板厚150μπι) 接合對象：將引線Q焊接於以下之基板Ρ Ρ :耐熱預熔融（pre-flux)處理Cu基板 (尺寸 IlOx IlOx 1.6mm) Q : QPF零件Cu引線（鍍敷Sn-10Pb，鍍敷厚度5μιη) (注）2: 「個數」…每3.33mm2之焊料球發生個數 (*…無法計測、* *…未《熔）
I i 訂 • I I 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (注）3 : 「發生率」 (*…無法計測 "個數/mm2* *…未融熔） (注）4: 「判定」…令發生率25個/mm2以下為良好「〇」 令發生率較25個/mm2大者為不良「X」由前述結果可知，若A1含量超過本發明之上限，則焊料球發生率將急遽增加。即，若係無Bi之焊料合金時依第1發明令A1含量於0.0080wt%以下，而若係含Bi之焊料合金 時依第2發明令A1含量於0.0100%以下，則可實質上防止焊 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） -22- 503145 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 A7 B7 五、發明說明（2〇) 料球之發生。 若A1含量增多則焊料球之發生變得顯著可推因於以下 • 之理由。 • 構成A1氧化膜之氧化鋁（AU〇3)係高熔點（2〇15。〇 ,故 200 C程度之焊接溫度下將完全不溶化。 若A1之含量於適當範圍内，則焊料粒子表面之μ氧化 膜非常薄’為一於機械性上薄弱之殼，即使於焊接溫度下 自體不發生熔融，一旦内部之焊料溶解則將不明顯地崩 壞’而藉焊料粒子彼此間之溶融合併形成正常之接合部。 已崩壞之A1氧化膜僅作為含於焊料接合部内之微量不純 物，對焊接品質不致帶來實質之影牢。 相對於此，若A1含量較適當範圍多出過多，形成於焊 料粉末粒子表面之A1氧化膜將增厚，而形成機械性上強固 之设’於焊接時不發生崩壞而維持獨立結構物之形態，妨 礙焊料粉末粒子彼此熔融合併之結果，導致各個焊料粒子 丨各自成為焊料球而殘存。 如前述般’將本發明之焊料合金中A1含量限定於上限 赢 值以下除可破保前述合金特性中之浸潤性外，對焊料粉末 • 特性之防止焊料球發生亦非常重要。 如以上之說明，具有本發明範圍内之化學組成之合金 不含對環境有害之Pb,並可確保與習知外-以焊料合金相 近之低熔點與良好之浸潤性。 又，本發明之焊料合金中主要合金成分之Zn價格甚 低，可以與典型大量用於電氣、電子機器之習知Pb_sn合金 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 29?公爱） — IIIIIIIIIII — ^ · I I I L--II · I I I ---I (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -23· 503145 A7 B7 五、發明說明（21) 同等程度之低價提供。 本發明之焊料合金即使含有少量如氧、氮及氫等不可 •避免之不純物亦不致特別發生問題，但若存有多量之氧氣 則合金恐有變脆之虞，故應極力使含氧量呈微量。 產業上之可利用性 若依本發明，則可提供一種對環境不致帶來惡影響且 具有可與習知Pb-Sn合金匹敵之焊接性之焊料合金，及使用 該合金之焊料接合部。 元件標號對照表 P…基板 Q…引線 R…焊料（接合部） <琦先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -----··—丨丨tr--------· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 24·

Claims (1)

  1. 503145 A8B8C8D8 六、申請專利範圍 1. 一種焊料合金，係由Zn : 3.0〜14.0wt%、A1 : 0.0020〜 0·0080wt% 、 殘餘部分： Sn， 及不可避免之不純 物所構 成者。 2· —種焊料接合部，係由申請專利範圍第1項之焊料合金 所構成，且使用於電氣及電子機器上者。 3. 一種焊料合金，係由Zn: 3.0〜14.0wt%、Bi: 3.0〜6.0wt%、 A1 : 0.0020〜O.OlOOwt%、殘餘部分：Sn，及不可避免之 不純物所構成者。 4· 一種焊料接合部，係由申請專利範圍第3項之焊料合金 所構成，且使用於電氣及電子機器上者。 (閱$背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） •25-
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