KR20170095316A - 그래파이트 적층체, 그래파이트 적층체의 제조 방법, 열 수송용 구조물 및 로드상의 열 수송체 - Google Patents

그래파이트 적층체, 그래파이트 적층체의 제조 방법, 열 수송용 구조물 및 로드상의 열 수송체 Download PDF

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마코토 구츠미즈
야스시 니시카와
게이스케 이나바
미치야스 사카가미
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가부시키가이샤 가네카
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Abstract

특정 재료를 사용하여, 열 전도율이 높고, 또한 내부에 공극이 생기기 어려운 그래파이트 적층체, 열의 전달 용이함 및 필 강도가 양호한 그래파이트 적층체, 이들 그래파이트 적층체의 제조 방법, 이들 그래파이트 적층체를 포함하는 열 수송용 구조물, 사용 온도에 제한없이 안정되게 사용 가능한 로드상의 열 수송체, 및 로드상의 열 수송체를 구비하는 전자 기기를 제공한다.

Description

그래파이트 적층체, 그래파이트 적층체의 제조 방법, 열 수송용 구조물 및 로드상의 열 수송체{GRAPHITE LAMINATES, PROCESSES FOR PRODUCING GRAPHITE LAMINATES, STRUCTURAL OBJECT FOR HEAT TRANSPORT, AND ROD-SHAPED HEAT-TRANSPORTING OBJECT}
본 발명은 그래파이트 적층체, 그래파이트 적층체의 제조 방법, 열 수송용 구조물 및 로드상(狀)의 열 수송체에 관한 것이다.
근년, 전자 기기의 발열 문제를 해결하기 위하여, 열원에서 발생한 열을 온도가 낮은 부분으로 효율적으로 이동시킴으로써 전자 기기의 온도 상승을 억제하는 방열 부재가 요구되고 있으며, 그러한 방열 부재로서, 그래파이트 시트(예를 들어, 특허문헌 1 내지 3 참조)나 히트 파이프(예를 들어, 특허문헌 4 및 5 참조)가 사용되고 있다.
고분자 소성 타입의 그래파이트 시트는, 우수한 방열 특성을 갖고 있는 점에서, 컴퓨터 등의 각종 전자 기기 또는 전기 기기에 탑재되어 있는 반도체 소자, 다른 발열 부품 등에 방열 부품으로서 사용되어 왔다. 방열 부품으로서의 그래파이트 시트는, 예를 들어 컴퓨터 기기의 액정 디스플레이 뒤의 전체면에 부착되어 사용되는 경우가 많다.
그러나, 근년의 반도체 소자의 고성능화에 의해 CPU가 소형화 및 고출력화되고, 소자로부터의 국소적인 발열량이 커져, 그래파이트 시트의 사용에 의해 방열을 실현할 수는 있지만, 발열체로부터의 열을 저온 부위로 수송한다는 점에서는 불충분하여, CPU가 대량으로 발열하는 스마트폰과 같은 전자 기기에 있어서는, 추가의 열 대책이 요구되었다.
예를 들어, 퍼스널 컴퓨터 등의 대형 전자 기기에서는, CPU가 대량으로 발하는 열을 수송하는 부품으로서, 히트 파이프가 사용되고 있다. 히트 파이프는, 구리제의 파이프 중에 액체가 봉입된 구조를 갖고 있으며, 이 액체가 가열부에서 가열되어 기화될 때에 전자 기기로부터 기화열을 빼앗고, 이에 의해 전자 기기를 냉각시킨다. 기화된 가스는, 냉각부로 이동하여 액체화된 후, 당해 액체가 다시 가열부로 되돌아가, 전자 기기를 냉각한다. 즉, 히트 파이프에서는, 기화와 액화가 반복하여 행하여지고, 이에 의해 전자 기기를 효율적으로 냉각할 수 있다. 또한, 히트 파이프에서도, 스마트폰 등의 소형화, 고출력화된 기기에 대응하기 위해, 파이프 단면의 형상이나 사이즈를 궁리하거나, 파이프의 재질이나 작동액의 재질을 궁리하는 대처가 이루어지고 있다.
또한, 특허문헌 1에는, 그래파이트 필름을 점착재로 적층하여 그래파이트 블록으로 하고, 이것을 슬라이스 가공함으로써 얻어지는 방열 시트가 기재되어 있다. 특허문헌 1에 기재된 기술은, 면 방향으로 배향하는 그래파이트 필름을 일단 적층시켜 그래파이트 블록으로 하고, 그것을 적층 방향으로 얇게 슬라이스함으로써, 두께 방향으로 배향한 유연한 방열 시트를 얻는다는 것이며, 본 발명과는 상이하다.
일본 공개 특허 공보 「특개 제2009-295921호 공보(2009년 12월 17일 공개)」 일본 공개 특허 공보 「특개 평7-109171호 공보(1995년 4월 25일 공개)」 일본 공개 특허 공보 「특개 제2008-305917호 공보(2008년 12월 18일 공개)」 국제 공개 번호 WO2012/147217호 공보(2012년 11월 1일 공개) 국제 공개 번호 WO2014/077081호 공보(2014년 5월 22일 공개)
히트 파이프는, 상술한 바와 같이 고온 부위에서 작동액이 열을 흡수하여 증발하고, 기화된 가스가 공동을 통하여 저온 부위로 이동하며, 응집되어 액상이 되어, 고온부로 되돌아간다는 사이클로, 열을 수송한다는 작동 원리로 되어 있다.
따라서, CPU 등의 발열부의 출력이 높아, 발열부에 접촉하는 히트 파이프의 온도가 높아지면, 급속한 증발에 의해 작동액이 없어져, 냉각할 수 없게 된다는, 소위 드라이 아웃이 발생한다. 즉 히트 파이프에는, 일시적이어도 고온이 되면, 일순 기능하지 않게 될 우려가 있다. 그 때문에 히트 파이프에는, 특정한 온도에서 급격하게 열 수송 능력이 저하되기 때문에, 안정되게 사용할 수 없다는 과제 및 사용 온도에 제한이 있다는 과제가 있었다.
그 때문에, 히트 파이프와는 상이한 재료로 제작되고, 또한 히트 파이프와는 상이한 원리로 작동하여, 이에 의해 드라이 아웃의 발생을 방지할 수 있는, 새로운 열 수송체를 개발할 필요가 있었다.
본 발명자들은, 상술한 과제를 해결하기 위하여 예의 검토하는 과정에 있어서, 열 수송체를 제작하는 데 있어서, 그래파이트 시트의 적층체를 히트 파이프의 원료로서 사용하는 것이, 상기 과제의 해결 방법의 하나임을 알아냈다. 또한, 그래파이트 시트의 이점은, i) 소형화, 박형화 및 경량화가 가능, ⅱ) 중력의 영향을 받기 어렵다는 점이다. 그 때문에, 그래파이트 시트는 적층되어 있지 않은 1매의 그래파이트 시트의 상태로 방열 부재로서 사용되는 것이 기술 상식이며, 당업자에게는, 그래파이트 시트를 적층한 것을 열 수송체로서 사용하는 개념은 없었다. 나아가, 당해 적층체를 원하는 형상으로 성형하여 열 수송체의 원료로서 사용한다는 개념도 없었다.
그러나, 본 발명자들은, 그래파이트 시트의 적층체를 열 수송체의 원료로서 사용한 경우에, 추가의 과제에 직면하게 되었다.
예를 들어, 그래파이트 시트와 접착층을 단순하게 적층한 것을 열 수송체의 원료로서 사용해도, 예상되는 열 전도율(이론 열 전도율=그래파이트 시트의 열 전도율×그래파이트 시트의 두께의 합계÷그래파이트 시트와 접착층의 적층체의 두께)보다 대폭 나쁜 열 전도율밖에 실현할 수 없다.
또한, 고분자 필름을 원료로 하여 제작되는 그래파이트 시트는 가스 투과성이 낮기 때문에, 그래파이트 시트와 접착층 사이에 가스가 인입되어 공극을 형성하고, 당해 공극에 의해, 최종적으로 얻어지는 열 수송체의 강도가 저하되며, 또한 최종적으로 얻어지는 열 수송체의 열 전도 특성이 저하된다.
또한, 가스가 인입되는 주된 요인으로서는, (i) 그래파이트 시트와 접착층의 적층 공정에서의 가스의 인입, (ⅱ) 접착층으로부터의 가스의 발생을 들 수 있다. 예를 들어, 아크릴 접착제나 고무 시트와 같은, 유리 전이점이 50℃ 이하인 재료를 접착층에 사용하면, 적층 시에 그래파이트 시트와 접착층 사이에 가스가 인입되기 쉬워진다. 특히, 접착층의 두께가 얇을수록, 접착층의 자기 지지성이 낮아지고, 작업의 난이도가 높아져, 그래파이트 시트와 접착층 사이에 가스가 인입되기 쉬워진다. 또한, 그래파이트 시트와 접착층을 적층하는 공정에서 접착층으로부터 가스가 발생하면, 또는 그래파이트 시트와 접착층의 적층체를 구비한 전자 기기가 발열하고, 당해 열에 의해 접착층으로부터 가스가 발생하면, 그래파이트 시트와 접착층 사이에 가스가 인입된다. 가스가 인입된 그래파이트 적층체는, 열의 전달 용이함 및 필 강도가 저하된다.
본 발명은, 상기 종래의 문제점을 감안하여 이루어진 것이며, 제1 발명의 목적은, 사용 온도에 제한없이 안정되게 사용 가능한 로드상의 열 수송체, 및 로드상의 열 수송체를 구비하는 전자 기기를 제공하는 데 있다. 제2 발명의 목적은, 열 전도율이 높고, 또한 내부에 공극이 생기기 어려운 그래파이트 적층체 및 당해 그래파이트 적층체의 제조 방법, 그리고 당해 그래파이트 적층체를 포함하는 열 수송용 구조물을 제공하는 데 있다. 제3 발명의 목적은, 열의 전달 용이함 및 필 강도가 양호한 그래파이트 적층체 및 당해 그래파이트 적층체의 제조 방법을 제공하는 데 있다.
이하의 (1) 내지 (10)은, 상술한 제1 발명에 대응한다.
(1) 본 발명의 열 수송체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, 로드상의 열 수송체이며, 해당 로드상의 열 수송체는, 열 수송체의 한쪽의 단부를 고온 부위에 접촉시키며, 또한 다른 쪽의 단부를 20℃로 유지된 저온 부위에 접촉시켜 측정되는 열 전도율이 식 (1)의 관계를 만족하는 것을 특징으로 하고 있다;
Figure pct00001
식 (1)에 있어서, λa는 상기 고온 부위의 온도가 100℃일 때의 열 전도율을 나타내고, λb는 상기 고온 부위의 온도가 50℃일 때의 열 전도율을 나타낸다.
(2) 본 발명의 로드상의 열 수송체는 그래파이트를 포함하는 것이 바람직하다.
(3) 본 발명의 로드상의 열 수송체는 층상 구조를 갖고 있는 것이 바람직하다.
(4) 본 발명의 열 수송체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, 로드상의 열 수송체이며, 해당 로드상의 열 수송체는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지고, 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상 500층 이하인 것을 특징으로 하고 있다.
(5) 본 발명의 로드상의 열 수송체는, 해당 로드상의 열 수송체의 단면의 단축 a와 장축 b의 비 a/b가 1/500 이상인 것이 바람직하다.
(6) 본 발명의 로드상의 열 수송체는 로드 길이 L이 4㎝ 이상인 것이 바람직하다.
(7) 본 발명의 로드상의 열 수송체는, 해당 열 수송체가 지면에 대하여 수평이 되도록 해당 열 수송체의 양단부를 보유 지지한 후, 한쪽의 단부의 보유 지지를 해제한 경우에, 보유 지지가 해제된 단부의 중심의 위치가, 로드의 길이 L의 10％ 이하만큼, 보유 지지가 해제되기 전의 위치로부터 수직으로 하방으로 변화하는 것이 바람직하다.
(8) 본 발명의 로드상의 열 수송체는 히트 파이프로서 사용되는 것이 바람직하다.
(9) 본 발명의 로드상의 열 수송체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, 전자 기기 내부에 내장되어 사용되는 로드상의 열 수송체이며, 해당 열 수송체는, 그래파이트 성분을 포함하는 것이며, 또한 열 수송체의 일단은 발열체에 접속되고, 다른 쪽의 일단은 발열체보다도 저온인 저온 부위에 접속되어, 서멀 하이웨이로서 사용되는 것을 특징으로 하고 있다.
(10) 본 발명의 전자 기기는, 상기 과제를 해결하기 위하여, 발열체와, 발열체보다도 저온인 저온부와, 서멀 하이웨이를 구비하는 전자 기기이며, 상기 서멀 하이웨이가 본 발명의 로드상의 열 수송체인 것을 특징으로 하고 있다.
이하의 (11) 내지 (25)는, 상술한 제2 발명에 대응한다.
(11) 본 발명의 그래파이트 적층체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체로서, 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 상기 접착층은, 흡수율(吸水率)이 2％ 이하인 것이며, 또한 두께가 15㎛ 미만인 것이고, 상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상인 것을 특징으로 하고 있다.
(12) 본 발명의 그래파이트 적층체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체로서, 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 상기 접착층은, 두께가 15㎛ 미만인 것이며, 상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상이며, 상기 그래파이트 적층체의 흡수율이 0.25％ 이하인 것을 특징으로 하고 있다.
(13) 본 발명의 그래파이트 적층체에서는, 상기 열 가소성 수지 및 상기 열 경화성 수지는 유리 전이점이 50℃ 이상인 것이 바람직하다.
(14) 본 발명의 그래파이트 적층체에서는, 상기 그래파이트 시트는, 면 방향의 열 전도율이 1000W/(m·K) 이상인 것이 바람직하다.
(15) 본 발명의 그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체의 적어도 하나 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖고 있는 것이 바람직하다.
(16) 본 발명의 그래파이트 적층체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 그래파이트 시트 및 접착층이, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체로서,
상기 그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체의 적어도 2개 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖고 있으며,
상기 굴곡부의 각각은, 이하의 (a) 내지 (c) 중 어느 것임을 특징으로 하고 있다:
(a) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제1 굴곡부,
(b) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제2 굴곡부,
(c) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시키며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제3 굴곡부.
(17) 본 발명의 그래파이트 적층체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 그래파이트 시트 및 접착층이, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체로서,
상기 그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체의 적어도 하나 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖고 있으며,
상기 굴곡부의 각각은, 이하의 (c)인 것을 특징으로 하고 있다:
(c) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시키며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제3 굴곡부.
(18) 본 발명의 그래파이트 적층체는, 상기 그래파이트 적층체가 지면에 대하여 수평이 되도록 상기 그래파이트 적층체의 한쪽의 단부를 고정한 후, 고정된 상기 단부로부터 4㎝ 떨어진 위치에 있어서의 상기 그래파이트 적층체의 단면에 대하여, 당해 단면 1㎟당 0.7g의 하중을 가했을 때에, 상기 단면의 변위가 15㎜ 이하인 것이 바람직하다.
(19) 본 발명의 열 수송용 구조물은, 상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 그래파이트 적층체와, 발열 소자를 구비하고 있는 열 수송용 구조물로서, 상기 그래파이트 적층체는, 상기 발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위와, 상기 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위인 저온 부위에 접속되어 있는 것을 특징으로 하고 있다.
(20) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법은, 상기 과제를 해결하기 위하여, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체의 제조 방법으로서, 상기 그래파이트 시트와 상기 접착층을 교대로 적층하여 적층물을 형성하는 적층 공정과, 상기 적층물을, 가압함으로써 또는 가열 및 가압함으로써, 상기 그래파이트 시트와 접착층을 접착시켜 상기 그래파이트 적층체를 형성하는 접착 공정을 갖는 것을 특징으로 하고 있다.
(21) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 또한 흡수율이 2％ 이하인 것이 바람직하다.
(22) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 접착층은, 25℃에서의 접착력이 1N/25㎜ 이하인 것이 바람직하다.
(23) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 접착 공정은, 상기 그래파이트 적층체를 절곡하는 적어도 하나 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는 굴곡부 형성 공정을 포함하는 것이 바람직하다.
(24) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 적층 공정은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 상기 그래파이트 시트 및 상기 접착층을, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층시켜 상기 적층물을 형성하는 공정을 포함하고,
상기 굴곡부 형성 공정은, 2개 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는, 이하의 (d) 내지 (h)의 굴곡부 형성 공정 중 적어도 하나를 포함하는 것이 바람직하다:
(d) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 제1 굴곡부를 형성하는, 제1 굴곡부 형성 공정,
(e) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제2 굴곡부를 형성하는, 제2 굴곡부 형성 공정,
(f) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제2 굴곡부를 형성하는, 제3 굴곡부 형성 공정,
(g) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 그래파이트 적층체의 전구체를 잘라낸 후에, 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 당해 그래파이트 적층체의 전구체를 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제4 굴곡부 형성 공정,
(h) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향에 대하여 비스듬히 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제5 굴곡부 형성 공정.
(25) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 적층 공정은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 상기 그래파이트 시트 및 상기 접착층을, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층시켜 상기 적층물을 형성하는 공정을 포함하고,
상기 굴곡부 형성 공정은, 하나 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는, 이하의 (g) 및 (h)의 굴곡부 형성 공정 중 적어도 하나를 포함하는 것이 바람직하다:
(g) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 그래파이트 적층체의 전구체를 잘라낸 후에, 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 당해 그래파이트 적층체의 전구체를 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제4 굴곡부 형성 공정,
(h) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향에 대하여 비스듬히 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제5 굴곡부 형성 공정.
이하의 (26) 내지 (31)은, 상술한 제3 발명에 대응한다.
(26) 본 발명의 그래파이트 적층체는, 상기 과제를 해결하기 위하여, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체로서, 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상이며, 상기 그래파이트 시트와 상기 접착층은, 계면의 50％ 이상에 있어서, 서로 밀착되어 있는 것을 특징으로 하고 있다.
(27) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법은, 상기 과제를 해결하기 위하여, 접착층의 재료인 접착층 재료와, 그래파이트 시트를 교대로 복수 적층하여 적층물을 얻는 적층 공정과, 상기 적층물을 가열하여, 상기 접착층 재료를 상기 그래파이트 시트에 열 융착시켜, 상기 접착층과 당해 그래파이트 시트가 교대로 적층된 그래파이트 적층체를 얻는 접착 공정을 구비하는 그래파이트 적층체의 제조 방법으로서, 상기 접착층 재료는, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 상기 접착 공정에서는, 상기 접착층 재료의 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃]에 도달할 때까지 적어도, 상기 적층물을 가압하는 제1 가압을 행하고, 상기 제1 가압에서는, 상기 접착층 재료가 상기 그래파이트 시트에 열 융착되지 않도록 상기 적층물을 가압하고, 또한 상기 접착 공정에서는, 상기 접착층 재료의 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃] 이상이 된 후에 적어도, 상기 적층물을 가압하는 제2 가압을 행하고, 상기 제2 가압에서는, 상기 접착층 재료가 상기 그래파이트 시트에 열 융착되도록 상기 적층물을 가압하는 것을 특징으로 하고 있다.
(28) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 제2 가압에서, 상기 제1 가압보다도, 높은 압력으로 상기 적층물을 가압하는 것이 바람직하다.
(29) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 제2 가압에서, 상기 제1 가압보다도, 높은 압력 및 높은 온도에서 상기 적층물을 가압하는 것이 바람직하다.
(30) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법에서는, 상기 접착 공정의 개시 시점부터 상기 제1 가압을 행하는 것이 바람직하다.
(31) 본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법은, 상기 과제를 해결하기 위하여, 접착층의 재료인 접착층 재료와, 그래파이트 시트를 교대로 복수 적층하여 적층물을 얻는 적층 공정과, 상기 적층물을 가열하여, 상기 접착층 재료를 상기 그래파이트 시트에 열 융착시켜, 상기 접착층과 당해 그래파이트 시트가 교대로 적층된 그래파이트 적층체를 얻는 접착 공정을 구비하는 그래파이트 적층체의 제조 방법으로서, 상기 접착층 재료는, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 상기 적층 공정에서는, 상기 적층물을 복수 적층시키는 것을 특징으로 하고 있다.
본 발명(제1 발명)의 로드상의 열 수송체는 폭넓은 온도에서 사용 가능하다는 효과를 발휘한다.
본 발명(제2 발명)은, 열 전도율이 높고, 또한 내부에 공극이 생기기 어려운 그래파이트 적층체나, 당해 그래파이트 적층체의 제조 방법을 실현할 수 있다는 효과를 발휘한다. 본 발명(제1 발명)은, 그래파이트 적층체의 제조 시에 있어서, 각 층을 양호하게 적층할 수 있음과 함께, 각 층을 양호하게 절단할 수 있다는 효과를 발휘한다.
본 발명(제3 발명)은, 열의 전달 용이함 및 필 강도가 양호한 그래파이트 적층체 및 당해 그래파이트 적층체의 제조 방법을 실현할 수 있다는 효과를 발휘한다.
도 1은 그래파이트 적층체의 일 실시 형태의 기본 구조를 도시하는 도면이다.
도 2는 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 3은 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 4는 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 5는 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 6은 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 제조 방법의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 7은 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 제조 방법의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 8은 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 제조 방법의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 9는 미접착부를 갖는 굴곡부의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 10은 미접착부를 갖는 굴곡부의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 11은 열 수송용 구조물의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 12는 열 수송용 구조물의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 13은 열 수송용 구조물의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 14는 고온 부위에 대한 그래파이트 적층체의 배치의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 15는 고온 부위에 대한 그래파이트 적층체의 배치의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 16은 적층면을 고온 부위에 대향시킨 경우의 그래파이트 적층체의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 17은 그래파이트 적층체의 일 실시 형태의 치수를 도시하는 도면이다.
도 18은 그래파이트 적층체의 일 실시 형태의 치수를 도시하는 도면이다.
도 19는 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 제조 방법의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 20은 그래파이트 적층체의 일 실시 형태의 기본 구조를 도시하는 도면이다.
도 21은 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 제조 방법의 일 실시 형태를 도시하는 도면이다.
도 22는 열의 전달 용이함을 측정하는 장치를 도시하는 도면이다.
도 23은 본 발명에 있어서의 열 전도율을 측정하는 장치를 도시하는 도면이다.
도 24는 본 발명의 로드상 열 수송체를 서멀 하이웨이로서 스마트폰에 배치한 도면이다.
도 25는 본 발명의 실시예 및 비교예의 λa/λb를 플롯한 도면이다.
도 26은 본 발명의 변형률의 측정 방법을 도시하는 도면이다.
도 27은 스티커 가공에 의한 그래파이트 복합 필름의 제작 공정의 일례를 도시하는 도면이다.
도 28의 (a) 및 (b)는 다양한 기기의 내부에 있어서의, 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 배치의 일례를 도시하는 도면이며, 그래파이트 적층체를 구비한 기기의 측면도이다.
도 29의 (a)는 로드상의 열 수송체의 측면도이며, (b)는 로드상의 열 수송체의 단면도이다.
본 발명의 일 실시 형태에 대하여 이하에 설명하지만, 본 발명은 이것에 한정되는 것은 아니다. 본 발명은, 이하에 설명하는 각 구성에 한정되는 것은 아니고, 특허 청구범위에 나타낸 범위에서 다양한 변경이 가능하고, 상이한 실시 형태나 실시예에 각각 개시된 기술적 수단을 적절히 조합하여 얻어지는 실시 형태나 실시예에 대해서도 본 발명의 기술적 범위에 포함된다. 또한, 본 명세서 중에 기재된 학술 문헌 및 특허문헌 모두가, 본 명세서 중에 있어서 참고 문헌으로서 원용된다. 또한, 본 명세서에 있어서 특기하지 않는 한, 수치 범위를 나타내는 「A 내지 B」는, 「A 이상 B 이하」를 의도한다.
상술한 제1 발명에 대해서는, 후술하는 〔실시 형태 A〕 및 <실시예 A>에서 설명하고, 상술한 제2 발명에 대해서는, 후술하는 〔실시 형태 B〕 및 <실시예 B>에서 설명하고, 상술한 제3 발명에 대해서는, 후술하는 〔실시 형태 C〕 및 <실시예 C>에서 설명한다. 또한, 후술하는 〔실시 형태 D〕는, 제1 발명, 제2 발명 및 제3 발명 모두에 포함되는 실시 형태이다.
〔실시 형태 A〕
본 발명은, 로드상의 열 수송체이며, 해당 로드상의 열 수송체는, 열 수송체의 한쪽의 단부를 고온 부위에 접촉시키며, 또한 다른 쪽의 단부를 20℃로 유지된 저온 부위에 접촉시켜 측정되는 열 전도율에 있어서, 식 (1)의 관계를 만족하는 로드상의 열 수송체이다.
Figure pct00002
식 (1)에 있어서, λa는 고온 부위의 온도가 100℃일 때의 열 전도율, λb는 고온 부위의 온도가 50℃일 때의 열 전도율을 나타낸다.
스마트폰이나 태블릿 등의, 소형화 및 고출력화된 전자 기기에서는, CPU에서의 발열량이 커, 이 열을 CPU로부터 가능한 한 떨어진 부위로 효과적으로 이동시키는 수단으로서, 히트 파이프가 사용되고 있다. 히트 파이프는, 전자 기기의 고온 부위(CPU 등의 발열부 또는 발열부 근방)와 전자 기기의 저온 부위(고온 부위보다도 저온의 부위)를 직결하여 열을 수송할 수 있기 때문에, 전자 기기에 내장되는 서멀 하이웨이로서 사용되고 있다. 서멀 하이웨이로서 히트 파이프를 사용하는 경우의 문제는, CPU의 발열량이 급격하게 커져, 전자 기기의 온도가 급격하게 상승하면, 히트 파이프의 공동부에 있는 작동액이 증발하여 없어지기 때문에, 전자 기기를 냉각할 수 없게 되는 것이다. 이것은 드라이 아웃이라고 불리며, 히트 파이프를 열 수송에 사용하는 한, 피할 수 없는 문제이다.
그래서 본 발명자들은, 작동액을 필요로 하지 않는, 상이한 원리의 서멀 하이웨이를 제공하면, 드라이 아웃의 문제를 회피할 수 있다고 생각했다. 공동부나 작동액을 갖지 않는 로드상의 재료를 서멀 하이웨이로서 사용하면, 드라이 아웃의 문제는 회피할 수 있다. 또한, 로드상의 재료는, 로드상의 재료 그 자체에 열을 수송할 수 있는 능력이 제공되는 것도 필요하다. 그래서, 본 발명자들은, 그래파이트 재료를 주목하여, 이것을 로드상으로 성형하여, 히트 파이프의 대체로서의 서멀 하이웨이로서 사용하여 열 수송 능력을 평가한바, 드라이 아웃이 회피될 뿐만 아니라, 열 수송 능력도 우수함을 알아냈다.
그래파이트 재료는, 리튬 이온 전지의 부극재나 윤활제로서 사용되고 있다. 또한, 그래파이트 재료는, 전자 기기의 방열 시트로서 사용되고 있다. 방열 시트로서 사용되는 그래파이트 재료는 얇고 스티프니스가 작다. 본 발명자들은, 방열 재로서 그대로 사용되는 이 얇고 유연한 방열 시트를, 굳이 복수 적층(층상 구조) 했다. 그리고, 당해 적층체를, 서멀 하이웨이로서 사용하는 데 적당하다고 생각되는 다양한 형상, 단단함, 크기의 로드로 성형하고, 당해 로드의 열 수송 능력을 평가했다. 그 결과, 본 발명자들은 상기 로드가 매우 우수한 열 수송 능력을 나타내는 동시에, 드라이 아웃을 전혀 발생하지 않아, 서멀 하이웨이로서 사용하면 발열부의 온도에 구애되지 않고, 항상 일정한 열 수송을 할 수 있음을 알아냈다. 이 지견으로부터, 서멀 하이웨이의 재료로서, 그래파이트를 적합하게 사용할 수 있음을 알 수 있었다.
본 발명의 열 수송체는, 도 24에 도시하는 예와 같이, 전자 기기의 서멀 하이웨이로서 사용할 수 있기 때문에, 본 발명의 열 수송체에 의해, 상술한 바와 같이 CPU와 같은 고온 부위와, 이 열을 발산시키기 위한 저온 부위를 직결하여, 효율적으로 열을 수송할 수 있다. 도 24는 스마트폰의 케이스(304)의 내부의 플레이트(303) 위에, 본 발명의 로드상의 열 수송체(301)를 배치하여 서멀 하이웨이로서 사용한 도면이다. 로드상의 열 수송체(301)를 서멀 하이웨이로서 사용하는 경우, 제1 CPU(302) 등의 발열부가 발하는 열이, 내열성이 작은 제2 CPU(305)로 전해지는 것을 회피할 수 있으며, 또한 발열체로부터 저온부로 열을 직접 수송할 수 있도록, 원하는 형상 및 크기로 로드를 성형함으로써, 전자 기기 내의 칩 등 다른 부품의 열화를 방지할 수 있다는 이점을 갖는다. 그로 인해, 본 발명의 열 수송체는 로드상인 것이 필요하다. 로드상이란, 소위 1축 방향으로 가늘고 긴 막대상의 형상이며, 막대 단면의 형상은 특별히 한정되지 않고 예를 들어 직사각형, 원형, 타원형 또는 다각형이어도 상관없다.
본 발명의 열 수송체는 서멀 하이웨이로서 사용할 수 있는 로드상인 것을 보다 구체적으로 설명하기 위하여, 바람직한 로드의 단면(로드의 장축 방향에 대하여 수직이 되는 단면)의 크기(장축과 단축의 비), 로드의 길이에 대하여 이하에 설명한다.
도 29의 (a)는 로드상의 열 수송체(601)의 측면도이며, 도 29의 (b)는 도 29의 (a)의 파선의 개소에 있어서의, 로드상의 열 수송체(601)의 단면도이다. 도 29의 (a)에 도시한 바와 같이, 로드상의 열 수송체(601)는 장축 방향을 향한 길이가 L이다. 또한, 도 29의 (b)에 도시한 바와 같이, 로드상의 열 수송체(601)의 단면은, 단축의 길이가 a이며, 장축의 길이가 b이다.
로드의 단면의 단축을 a, 장축을 b로 한 경우에, a/b가 1/500 이상인 것이 바람직하다. a/b는 1/200 이상인 것이, 로드의 단면 내의 임의의 지점 사이에 있어서의 온도의 차가 작아져, 열 수송의 효율이 올라가는 점에서 더욱 바람직하고, 1/100 이상인 것이 더욱 바람직하다. 또한, 단면의 크기가 긴 변 방향에서 변화하는 경우에는, a와 b의 차가 가장 큰 점에서, a/b를 규정한다. 로드의 길이 L은 4㎝ 이상인 것이 바람직하다. 로드의 길이는, 사용되는 스마트폰이나 태블릿의 크기에 따라서도 다르지만, 발열부로부터 보다 멀리 열을 나르는 것이 열 수송의 관점에서는 바람직하므로, 사용되는 전자 기기 내에서, 발열부로부터 충분히 떨어진 저온부를 직결하기에 충분한 길이인 것이 바람직하다.
또한, 장축 b와 로드의 길이 L의 비 L/b는, 열을 특정한 장소(예를 들어, 전자 기기(예를 들어, 노트북 컴퓨터) 중의 그래파이트 시트, 금속 또는 히트 싱크)에 나르고자 하는 경우나, 로드상의 열 수송체를 그래파이트 시트나 금속판 등과 병용하는 경우, 5 이상인 것이 바람직하다. L/b는 10 이상인 것이 히트 파이프에 의한 전자 기기 내의 점유 영역을 좁게 할 수 있는 점에서 더욱 바람직하고, 20 이상인 것이 더욱 바람직하다. L/b의 상한값은, 특별히 한정되지 않지만, 스마트폰이나 태블릿 단말기와 같이 열을 면에서 확산시켜 공기 등에 발산하고자 하는 경우에는, 100 이하(보다 구체적으로는 1 내지 100)인 것이 바람직하고, 10 이하(보다 구체적으로는 1 내지 10)인 것이 보다 바람직하고, 5 이하(보다 구체적으로는 1.2 내지 5)인 것이 더욱 바람직하다. 장축 b의 길이는, 특별히 한정되지 않지만, 열원의 짧은 변의 길이와 동일하거나, 열원의 짧은 변의 길이보다도 긴 것이 바람직하다. 당해 구성이면, 효율적으로 열원으로부터 열을 수송할 수 있다.
또한, 본 발명의 열 수송체가 시트와는 상이한 로드상인 것을 구체적으로 나타내기 위해, 변형의 어려움(변형률)으로, 본 발명의 열 수송체를 나타낼 수 있다. 변형률은 이하의 방법으로 측정한다. 도 26의 (1)에 도시한 바와 같이, 로드상의 열 수송체(301)가 지면에 평행(수평)해지도록 하고, 로드상의 열 수송체(301)의 양단부를 제1 클램프(312), 제2 클램프(313)로 각각 보유 지지한 후, 도 26의 (2)에 도시한 바와 같이, 제2 클램프(313)의 보유 지지를 해제했다. 보유 지지를 해제하기 전과 해제한 후에, 로드상의 열 수송체(301)의 단부의 중심이 현수된 수직 거리를 x, 로드상의 열 수송체(301)의 길이를 L로 했을 때, x/L로, 로드상의 열 수송체(301)의 변형률이 정의된다. 본 발명의 로드상의 열 수송체의 변형률은 10％ 이하이고, 본 발명의 로드상의 열 수송체는 단단한 것이다. 이와 같이, 본 발명의 로드상의 열 수송체가, 단단한 막대상인 것은, 열 수송체 그 자체의 강도를 확보할 수 있다는 점에서도 바람직하다.
본 발명자들이 발명한 로드상의 열 수송체는, 종래의 히트 파이프와 달리, 드라이 아웃하지 않는다. 그래서, 이것을 열 수송체의 열 전도율로 나타낼 수 있다. 즉, 본 발명의 로드상의 열 수송체는, 열 수송체의 한쪽의 단부를 고온 부위에 접촉시키며, 또한 다른 쪽의 단부를 20℃로 유지된 저온 부위에 접촉시켜 측정되는 열 전도율에 있어서, 식 (1)의 관계를 만족하는 로드상의 열 수송체이다.
Figure pct00003
식 (1)에 있어서, λa는 상기 고온 부위의 온도가 100℃일 때의 열 전도율을 나타내고, λb는 상기 고온 부위의 온도가 50℃일 때의 열 전도율을 나타낸다.
열 전도율의 측정은, 도 23에 도시한 바와 같은 측정 장치로 행할 수 있다. 도 23에 있어서,
1) 로드상의 열 수송체(301)의 단부(328)를 유수(323)(저온 부위)와 접촉시켜, 단부(328)의 온도를 20℃로 유지한다.
2) 로드상의 열 수송체(301)의 단부(327)에 히터(322)(고온 부위)를 설치한다(환언하면, 단부(327)를 히터(322)(고온 부위)와 접촉시킨다). 열전대(325)를, 단부(327)와 로드상의 열 수송체(301)가 접하는 곳에 설치하고, 열전대(326)를 유수(323)와 단부(328)가 접하는 곳에 설치한다. 열전대(325)로 측정되는 온도가 고온 부위의 온도 T이며, 열전대(326)로 측정되는 온도가, 저온 부위의 온도(20℃)이다.
3) 로드상의 열 수송체(301)의 저온 부분 이외를 단열재(324)로 덮는다.
4) 고온 부위가 일정 온도가 되도록, 히터(322)의 출력 Q를 조정한다.
이때, 열 전도율 λ는, 단면 S와 축 방향의 길이 L을 사용하여,
Figure pct00004
로 산출할 수 있다.
고온 부위가 100℃가 되도록 조정한 히터(322)의 출력 Q 및 고온 부위가 50℃가 되도록 조정한 히터(322)의 출력 Q를 각각 구하여, 고온 부위가 100℃일 때의 λa 및 고온 부위가 50℃일 때의 λb를 구한다. 100℃일 때의 열 전도율 λa를 사용한 이유는, 종래의 히트 파이프이면, 고온부가 100℃가 되도록 히터 출력을 조정한 경우, 작동액이 비점 가까이까지 가열되어 고온 부위에서 드라이 아웃을 일으키기 쉬워져, 급격하게 열 수송량이 저하되는 현상이 보이기 때문이다. 한편, 고온 부위의 온도가 50℃일 때의 열 전도율 λb를 사용한 이유는, 종래의 히트 파이프이면, 고온 부위가 50℃가 되도록 히터 출력을 조정한 경우에는, 드라이 아웃을 일으키지 않기 때문이다.
이와 같이 하여 측정한 열 전도율의 비, λa/λb가, λa/λb>0.7로 되어 있다. 본 발명의 열 수송체는, 드라이 아웃을 일으키지 않는다. 바꾸어 말하면, 본 발명의 열 수송체는, 히터 출력에 구애되지 않고 일정하게 열 수송할 수 있는 것이지만, 드라이 아웃과는 다른 요인에 의한 약간의 열 수송 능력의 저하를 고려하여, λa/λb를 규정하는 것이 바람직하다. λa/λb>0.8이면 보다 바람직하고, λa/λb>0.9이면 더욱 바람직하다. λa/λb>0.8이면, 고온이 되는 고출력의 CPU의 열 수송에 사용할 수 있기 때문에 바람직하다.
본 발명의 열 수송체의 λa는 320W/mK 이상이 바람직하고, 400W/mK 이상이 보다 바람직하다. 열 수송체의 λb는 400W/mK 이상이 바람직하고, 500W/mK 이상이 보다 바람직하다.
상기 식 (1)의 관계를 만족하는 로드상의 열 수송체를 얻는 방법으로서는, 그의 재료로서 그래파이트(그래파이트 성분)를 사용하는 방법을 들 수 있다. 그래파이트 재료를 사용하여 로드상으로 성형하는 방법으로서는, 예를 들어
a) 그래파이트 시트를 분쇄하고, 금형에 충전한 후, 프레스 가공하는 방법,
b) 그래파이트 시트와, 필요에 따라 접착층을 임의 형상으로 절곡하면서, 상자형으로 압입한 후, 프레스하는 방법,
c) 그래파이트 시트와 접착층을 교대로 적층하고, 가열 및/또는 가압 등을 행하여, 그래파이트 시트와 접착층을 접착시켜, 당해 적층체를 로드상이 되도록 절단하는 방법 등을 들 수 있지만, 이것에 한정되지 않는다. 이 중에서도, 로드의 크기나 형상을 자유롭게 설계할 수 있으며, 또한 열 전도율이 우수한 로드상의 열 수송체를 용이하게 얻을 수 있다는 점에서, c)의 방법이 바람직하다. c)의 방법에 의해, 층상 구조로 된 로드상 열 수송체를 얻을 수 있다.
이하, c)의 방법에 의해 로드상의 열 수송체를 제조하는 방법을 상세하게 설명한다. 사용하는 그래파이트 시트로서는, 특별히 한정되지 않고 고분자계 그래파이트 시트, 또는 원료인 천연 흑연을 익스팬드하여 얻어지는 그래파이트 시트 등을 사용할 수 있다. 고분자계 그래파이트 시트는 강도가 높고, 또한 높은 열 전도성을 갖고 있으므로, 로드상의 열 수송체에 있어서 보다 높은 강도 및 보다 높은 열 수송 능력을 실현할 수 있기 때문에, 바람직하다.
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 제조 방법은, 특별히 한정되지 않는다. 본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 제1 제조 방법으로서, 원료인 천연 흑연을 익스팬드하는 방법을 들 수 있다. 구체적으로는, 그래파이트 분말을 산(예를 들어, 황산)에 침지하여 그래파이트 층간 화합물을 제작한 후, 당해 그래파이트 층간 화합물을 열 처리 및 발포시켜, 그래파이트층을 박리시킨다. 그래파이트층을 박리시킨 후, 당해 그래파이트층을 세정하여 산을 제거하여, 그래파이트 분말에 의해 형성된 박막을 얻는다. 이러한 방법으로 얻어진 박막을, 또한 압연 롤 성형함으로써 그래파이트 시트를 얻을 수 있다.
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 제2 제조 방법으로서, 고분자 필름(예를 들어, 폴리이미드 수지)을 열 처리함으로써, 고분자계 그래파이트 시트를 제작하는 방법을 들 수 있다. 구체적으로는, 먼저, 출발 물질인 고분자 필름을 감압 하 또는 불활성 가스 분위기 하에서 1000℃ 정도의 온도로 예비가열 처리하여 탄소화시킴으로써, 탄소화 필름을 형성한다. 그 후, 당해 탄소화 필름을 불활성 가스 분위기 하에서 2800℃ 이상의 온도로 열 처리하여 그래파이트화시킴으로써, 양호한 그래파이트 결정 구조를 가지며, 또한 열 전도성이 우수한 그래파이트 시트를 얻을 수 있다.
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율은 1000W/(m·K) 이상인 것이 바람직하고, 1100W/(m·K) 이상인 것이 보다 바람직하고, 1200W/(m·K) 이상인 것이 더욱 바람직하고, 1300W/(m·K) 이상인 것이 더욱 바람직하다.
면 방향의 열 전도율이 1000W/(m·K) 이상인 그래파이트 시트를 사용하면, 더 높은 열 수송 능력을 갖는 로드상의 열 수송체를 얻을 수 있다.
이어서, 접착층은, 열 경화성 수지 또는 열 가소성 수지를 사용할 수 있다.
열 경화성 수지로서는, 〔실시 형태 B〕의 (접착층의 종류)의 란에 기재된 열 경화성 수지와 동일한 것을 채용할 수 있다.
열 가소성 수지로서는, 〔실시 형태 B〕의 (접착층의 종류)의 란에 기재된 열 가소성 수지와 동일한 것을 채용할 수 있다.
열 가소성 수지 및 열 경화성 수지는 유리 전이점이 50℃ 이상인 것이 바람직하고, 60℃ 이상인 것이 보다 바람직하고, 70℃ 이상인 것이 보다 바람직하고, 80℃ 이상인 것이 보다 바람직하다. 유리 전이점이 50℃ 이상이면, 그래파이트 적층체 중에 공기가 인입되는 것을 더 잘 방지할 수 있다. 또한, 아크릴 점착이나 고무 시트와 같이 유리 전이점이 50℃ 이상인 재료를 사용하면, 접착층의 강도가 강하며, 또한 접착층의 특성에 변동이 발생하기 어려워지는 경향을 나타내므로, 바람직하다. 이러한 유리 전이 온도를 갖는 재료로서는, PET(폴리에틸렌테레프탈레이트), PS(폴리스티렌) 및 PC(폴리카르보네이트) 등을 들 수 있다. 상술한 바와 같이 그래파이트 시트 및 접착층을 사용하여, 교대로 표면을 겹치게 한 상태로 한다. 구체적인 방법으로서는, (i) 그래파이트 시트와 접착층을 교대로 적층하는 방법, (ⅱ) 그래파이트 시트의 적어도 편면 위에 접착층을 형성하여 그래파이트 접착 시트를 제작한 후, 당해 그래파이트 접착 시트를 다층으로 적층하는 방법을 들 수 있다.
상술한 (ⅱ)의 방법으로서는, 먼저 그래파이트 접착 시트를 제작한다. 그래파이트 접착 시트는, 접착 수지의 도공 또는 접착 필름의 라미네이트에 의해 제작할 수 있다.
그래파이트 시트 위에 접착층 재료(바니시)를 도포하는 방법을 채용하는 경우, 그래파이트 적층체 중에 공기가 인입되는 것을 방지한다는 관점에서, 접착층 재료(바니시)는, 도포 후에 점착성이 없는 것이 바람직하다. 한편, 접착층과 그래파이트 시트를 교대로 적층하는 방법을 채용하는 경우, 접착층의 유전율이 낮으면, 접착층이 대전되기 어려우므로, 정전기력에 의해, 접착층을 안정되게 반송기에 고정할 수 있다. 접착층의 유전율은, 특별히 한정되지 않지만, 1.0 내지 5.0이 바람직하고, 2.0 내지 4.0이 보다 바람직하고, 2.5 내지 3.6이 보다 바람직하다. 접착층의 유전율이 1.0 내지 5.0이면, 정전기에 의해 접착층이 반발하여, 떨어지기 쉬워지므로, 서멀 하이웨이로서 바람직하다.
또한, 그래파이트 시트의 전기 전도성이 높으면, 그래파이트 시트와 접착층이 밀착되었을 때에, 접착층의 정전기가 그래파이트 시트로 달아나, 그래파이트 시트와 접착층 사이의 미끄럼이 좋아져, 접착층의 주름이 발생하기 어려워진다. 본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 전기 전도율은, 특별히 한정되지 않지만, 1000 내지 25000S/㎝가 바람직하고, 2000 내지 20000S/㎝가 보다 바람직하고, 5000 내지 18000S/㎝가 보다 바람직하고, 10000 내지 17000S/㎝가 보다 바람직하다. 그래파이트 시트의 전기 전도율이 1000 내지 25000S/㎝이면, 그래파이트 시트와 접착층 사이에서, 적당한 밀착성과 적당한 미끄럼성을 확보할 수 있어, 접착층과 그래파이트 시트의 중첩(특히, 얇은 접착층과의 중첩)이 우수하므로, 서멀 하이웨이로서 바람직하다.
이와 같이 피적층물을 중첩한 후, 가열 및 가압(환언하면, 압축)함으로써, 그래파이트 시트와 접착층을 접착시켜 그래파이트 적층체를 형성한다. 가열·가압의 구체적인 방법으로서는, 라미네이트 및 프레스 등을 들 수 있지만, 본 발명에 있어서는, 프레스에 의한 접착이 적합하다. 프레스이면, 10층 이상이라는 다층의 적층물이어도 일괄하여 접착할 수 있다. 또한, 가열하면서 몇 초 이상의 가압을 행하면, 접착층의 연화 및 가압의 효과에 의해, 그래파이트 적층체 내에 공기가 혼입되는 것을 억제할 수 있고, 이에 의해 그래파이트 시트끼리 사이의 접촉 열 저항을 저감시킬 수 있다.
가열 온도 및 가압 압력으로서는, 특별히 한정되지 않고 접착층을 구성하는 재료에 따라 적절히 선택할 수 있다.
가열·가압에 의한 적층체의 압축 비율은, 특별히 한정되지 않지만, 1보다도 작은 것이 바람직하고, 0.97 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.96 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.95 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.92 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.90 이하인 것이 보다 바람직하다. 압축 비율(그래파이트 적층체의 두께/원료가 되는 적층물의 두께)이 1보다도 작으면, 적층 시에 접착층이 변형되어 있기 때문에, 그래파이트 시트끼리 접촉하기 쉬워져, 이론 열 전도에 가까운 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다.
그래파이트 적층체에 포함되는 그래파이트 시트의 적층수는 3층 이상 500층 이하이고, 5층 이상 400층 이하가 바람직하다.
또한, 본 발명에 있어서 사용되는 그래파이트 적층체는, 특허문헌 1에 기재된 바와 같은, 1000층 이상이나 되는 그래파이트 시트를 적층하고, 이것을 세로 방향으로 슬라이스하여, 다시 시트상의 그래파이트를 얻는다는 기술과는 상이하다. 본 발명에 있어서 이러한 적층체를 일단 제조하는 목적은, 면 내의 원하는 방향으로 열을 수송하기 위하여 필요한 형상, 강도 및 크기를 구비한 로드상의 열 수송체를 얻는 데 있다. 따라서, 본 발명에 있어서 사용되는 그래파이트 적층체는, 상하 방향의 배향을 의도한 특허문헌 1에 기재된 기술과는 상이하다. 또한, 본 발명에 있어서 사용되는 그래파이트 적층체는, 최종적으로 얻는 것이 시트인 특허문헌 1에 기재된 기술과 같이, 그래파이트 시트의 과도한 적층 매수를 필요로 하지 않는다.
이어서, 이 적층체로부터 로드상으로 열 수송체를, 서멀 하이웨이로서 사용하기에 적합한 원하는 형상·크기로 절단한다. 이 방법은, 후술하는 굴곡부를 갖는 로드를 용이하게 형성할 수 있다. 즉, 얻어진 적층체로부터 굴곡부를 갖는 로드상으로 펀칭함으로써 제조하는 것이 가능하다. 절단은 커터, 외주 날 등의 블레이드 소우, 레이저, 워터 제트, 와이어 소우 등을 사용하여 행할 수 있다.
혹은 별도의 방법으로서, 피적층물을 가열·가압하여 얻어진 그래파이트 적층체를, 볼록 부재와 오목 부재가 쌍을 이루는 가압 지그를 사용하여, 부재 사이에 배치한 후, 가압함으로써, 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 얻고, 그 후 로드상으로 절단함으로써 제조할 수도 있다.
본 발명의 로드상의 열 수송체는 적어도 하나의 굴곡부를 갖는 절곡된 형상이어도 된다. 굴곡부를 가지면, 전자 기기의 내부에서 발열체로부터 발생한 열을, 열의 수송처가 되는 저온부에 직접 효율적으로 수송하는 로드 형상으로 할 수 있어, 로드의 형상 설계의 자유도가 증가한다. 이것은, 전자 기기의 사양상, 온도가 낮은 부분과 열원을, 직선적으로 접속할 수 있다고 단정할 수만은 없는 경우에, 특히 유효하다. 즉, 열원과, 보다 온도가 낮은 부분과의 배치 관계의 자유도를 올릴 수 있다.
이와 같이, 열 수송체의 재료로서 그래파이트를 사용하면, 열 수송체를 서멀 하이웨이에 적합한 로드 형상으로 자유롭게 설계할 수 있다는 이점이 있다.
로드상의 열 수송체에 형성되는 굴곡부의 수는, 특별히 한정되지 않고 원하는 수만큼 형성될 수 있다.
굴곡부가 구부러지는 각도는, 특별히 한정되지 않는다. 굴곡부는, 2㎜ 이상의 곡률 반경, 5㎜ 이상의 곡률 반경, 8㎜ 이상의 곡률 반경, 10㎜ 이상의 곡률 반경, 20㎜ 이상의 곡률 반경으로 구부러지는 것이어도 된다. 또한, 곡률 반경의 최댓값은, 특별히 한정되지 않고 예를 들어, 100㎜, 90㎜, 80㎜, 70㎜, 60㎜, 50㎜, 40㎜, 30㎜ 또는 20㎜여도 된다. 물론, 곡률 반경의 최댓값은 100㎜보다도 큰 값이어도 된다.
로드상의 열 수송체는, 수지(예를 들어, PET(폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate)), PE(폴리에틸렌(polyethylene)) 또는 PI(폴리이미드(polyimide)) 등) 또는 금속(예를 들어, 구리, 니켈 또는 금 등)으로 피복된 것이 바람직하다. 그래파이트 시트는, 층상 화합물이기 때문에, 마찰 등에 의해 분말 낙하가 발생하기 쉽다. 그리고, 그래파이트 시트는 전기 전도성을 갖기 때문에, 분말 낙하가 발생하면, 전자 기기의 쇼트를 발생시킨다.
그 때문에, 로드상의 열 수송체를 피복함으로써, 그래파이트 시트로부터의 분말 낙하를 억제할 수 있고, 이에 의해 전기 기기의 쇼트의 발생을 방지할 수 있다. 또한, 로드상의 열 수송체를 피복함으로써, 로드상의 열 수송체의 강도가 향상되어, 층간 박리의 발생도 억제할 수 있다.
피복하는 재료로서는, 열 전도성의 향상이나 강도의 향상의 관점에서, 금속이 바람직하다. 금속에 의해 로드상의 열 수송체를 피복하는 방법으로서는, 특별히 한정되지 않고 증착, 스퍼터 또는 도금 처리 등을 들 수 있지만, 더 높은 밀착성을 갖는 금속층을 형성하는 관점에서, 도금 처리가 바람직하다.
로드상의 열 수송체를 피복하는 피복막의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 0.5㎛ 이상 15㎛ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 10㎛ 이하인 것이 보다 바람직하고, 2㎛ 이상 7㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다. 피복막의 두께가 0.5㎛ 이상이면, 로드상의 열 수송체의 보호성이 향상되어, 로드상의 열 수송체가 기계적인 스크래치나 마찰 등에 대하여 강해진다. 또한, 피복막의 두께가 15㎛ 이하이면 로드상의 열 수송체의 열 전도성을 높일 수 있다.
본 발명의 열 수송체는, 종래의 히트 파이프의 대체품으로서 사용할 수 있고, 전자 기기 내의 서멀 하이웨이로서 사용하는 것이 가능하다. CPU 등의 발열체에 로드상 열 수송체의 일단을 접속하고, 타단을 냉각부에 접속한다. 본 발명에서 발열체로 표현할 때, CPU 등의 발열하는 본체뿐만 아니라, 그 근방도, CPU가 발하는 열의 영향을 받는 부위이므로, 발열체에 포함된다. 저온 부위는, 상술한 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위이다. 보다 발열체로부터 떨어진 장소로 열을 수송하는 것, 바꾸어 말하면, 저온 부위는 고온 부위로부터 떨어진 위치에 존재하는 것이 바람직하다.
이와 같이 하여, 본 발명의 열 수송체는, 열을 동일 평면 내의 어느 지점으로부터 다른 지점으로 수송하기 위하여 적합하게 사용될 수 있다.
본 실시의 로드상 열 수송체는, 발열체의 온도 변화에 구애되지 않고, 수송할 수 있는 열량이 일정하기 때문에, 열 수송의 안정성이 우수하고, 사용되는 온도 환경의 제한을 받지 않는다는 효과가 있다. 또한, 한번에 수송할 수 있는 열량이 크기 때문에, 저온 부위에 집중적으로 열을 전달하여, 냉각 효과가 높다. 따라서, 본 실시의 로드상 열 수송체는, 소형화, 고성능화에 의해 CPU의 발열량이 보다 큰, 스마트폰, 태블릿, 팬리스 노트북 컴퓨터 등에 사용되는 열 수송체로서, 적합하게 사용할 수 있다. 또한, 본 실시의 로드상 열 수송체는, 종래의 히트 파이프의 대체품으로서 사용해도 열 수송 능력이 우수할 뿐만 아니라, 사용 조건의 변경에 의한 드라이 아웃이 발생하지 않는다.
〔실시 형태 B〕
〔B-1. 그래파이트 적층체〕
본 실시 형태의 그래파이트 적층체는, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체(또는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체)이다. 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이어도 된다. 또한, 상기 접착층은, 흡수율이 2％ 이하인 것이며, 또한 두께가 15㎛ 미만인 것이어도 된다. 상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수는 3층 이상일 수 있다. 당해 그래파이트 적층체는, 또한 상기 그래파이트 시트와 상기 접착층이 교대로 적층된 적층물을 압축하여 얻어지는 것이어도 된다. 또한, 상술한 접착층의 두께는, 완성품인 그래파이트 적층체 중에 내장되어 있는 상태의 접착층의 두께를 의도하며, 완성품인 그래파이트 적층체 중에 내장되기 전의 접착층의 두께를 의도하는 것은 아니다. 단, 완성품인 그래파이트 적층체 중에 내장되어 있는 상태의 접착층의 두께와, 완성품인 그래파이트 적층체 중에 내장되기 전의 접착층의 두께는 대략 동일하다.
또한, 본 실시 형태의 그래파이트 적층체는, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체(또는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체)이다. 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이어도 된다. 또한, 상기 접착층은 흡수율이 2％ 이하인 것이어도 된다. 상기 그래파이트 적층체는, 상기 그래파이트 시트와 상기 접착층이 교대로 적층된 적층물을 압축하여 얻어지는 것이어도 된다. 상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수는 3층 이상일 수 있다. 당해 그래파이트 적층체에서는, 또한 상기 접착층이 두께가 15㎛ 미만인 것이어도 된다.
또한, 본 실시 형태의 그래파이트 적층체는, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체(또는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체)이다. 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이어도 된다. 또한, 상기 접착층은 두께가 15㎛ 미만인 것이어도 된다. 상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상일 수 있다. 상기 그래파이트 적층체의 흡수율은 0.25％ 이하(바람직하게는 0.2％ 이하, 보다 바람직하게는 0.1％ 이하)일 수 있다.
여기서, 「압축하여 얻어지는 것」이란, 압축 전의 재료의 두께의 합계보다도, 압축 후의 재료의 두께의 합계가 얇아져 있음을 의도한다. 이때, 그래파이트 시트의 표면에 접착층의 성분이 침윤되어 있는 것도, 「압축하여 얻어지는 것」에 포함된다. 또한, 그래파이트 적층체가 압축하여 얻어진 것인지 여부는, i) 압축 처리 전후에 있어서의 그래파이트 적층체의 두께의 비교 또는 ⅱ) SEM(주사형 전자 현미경(scanning electron microscope))에 의한 그래파이트 적층체 내의 층간 계면의 관찰 등에 의해 확인할 수 있다. 예를 들어, 상기 ⅱ)의 방법인 경우, SEM에 의해 그래파이트 적층체에 있어서의 그래파이트 시트와 접착층의 층간 계면을 관찰하여, 당해 계면이 직선이 아니면, 당해 그래파이트 적층체는 압축하여 얻어진 것이라고 판정할 수 있다.
또한, 본 발명의 그래파이트 적층체는, 적어도 하나 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖는 것일 수 있다. 즉, 본 발명의 그래파이트 적층체는, 굴곡 전의 본 발명의 그래파이트 적층체를 굴곡부에서 절곡한 것일 수 있다.
이하에, 그래파이트 적층체, 그리고 당해 그래파이트 적층체를 구성하는 그래파이트 시트 및 접착층에 대하여 설명한다.
〔B-1-1. 그래파이트 적층체〕
(그래파이트 적층체의 기본 구조)
그래파이트 적층체는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 것이다. 또한, 그래파이트 시트와 접착층 사이에는 다른 구성이 끼워져 있어도 되고, 다른 구성이 끼워져 있지 않아도 된다.
도 1은 그래파이트 적층체의 기본 구조를 도시하는 도면이다. 도 1에 도시한 바와 같이, 그래파이트 적층체(1)를 구성하는 그래파이트 시트(5) 및 접착층(6)의 각각은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖고 있다. 그리고, 당해 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여, 당해 표면이 겹쳐진 상태로, 그래파이트 시트(5)와 접착층(6)이 교대로 적층되고, 이에 의해 그래파이트 적층체(1)가 형성되어 있다. 상술한 바와 같이, X축과 Y축이 교차하는 각도는 90°이다.
본 명세서에 있어서 「표면이 겹쳐진 상태」란, 도 1과 같이, 적층체(1)를 Z축 방향으로 보았을 때에, 그래파이트 시트(5)의 표면의 적어도 일부와, 접착층(6)의 표면의 적어도 일부가 겹쳐 있는 상태를 의도한다.
그래파이트 시트(5)의 상기 표면의 형상과, 접착층(6)의 상기 표면의 형상은 동일해도 되고, 상이해도 되지만, 원하는 효과를 더 잘 실현한다는 관점에서는, 그래파이트 시트(5)의 상기 표면의 형상과, 접착층(6)의 상기 표면의 형상은 동일한 것이 바람직하다.
예를 들어, 그래파이트 시트(5)의 표면의 형상과 접착층(6)의 표면의 형상은 정사각형이어도 된다. 이 경우, 당해 표면을 규정하는 하나의 변이 연장되는 방향을 X축의 방향으로 하고, 당해 변과 교차하는 다른 변이 연장되는 방향을 Y축의 방향으로 할 수 있다.
또한, 그래파이트 시트(5)의 표면의 형상과 접착층(6)의 표면의 형상은, 직사각형이어도 된다. 이 경우, 당해 직사각형의 짧은 변이 연장되는 방향을 X축의 방향으로 하고, 당해 직사각형의 긴 변이 연장되는 방향을 Y축의 방향으로 할 수 있다.
또한, 그래파이트 시트(5)의 표면의 형상과 접착층(6)의 표면의 형상은, 정사각형이나 직사각형 이외의 형상이어도 된다. 이 경우, 당해 표면의 가장 긴 변 방향을 Y축의 방향으로 하고, 당해 Y축에 직교하는 방향을 X축의 방향으로 할 수 있다.
그래파이트 적층체에 포함되는 그래파이트 시트의 적층수는 3층 이상일 수 있지만, 5층 이상인 것이 보다 바람직하고, 10층 이상인 것이 보다 바람직하고, 15층 이상인 것이 보다 바람직하고, 20층 이상인 것이 보다 바람직하다. 적층수의 상한값은, 특별히 한정되지 않지만, 1000층 이하, 500층 이하, 200층 이하, 100층 이하, 80층 이하 또는 50층 이하일 수 있다.
적층수가 3층 이상이면, 열 수송 능력이 높고, 또한 기계적 강도가 우수한 그래파이트 적층체를 얻을 수 있으므로 바람직하다.
그래파이트 적층체에 포함되는 접착층의 적층수는, 특별히 한정되지 않고 그래파이트 시트의 적층수에 맞춰 적절히 설정할 수 있다. 예를 들어, 그래파이트 적층체에서는, (i) 인접하는 그래파이트 시트 사이에, 1매의 접착층은 물론, 2매 이상의 접착층이 배치되어 있어도 되고, (ⅱ) 그래파이트 시트가, 그래파이트 적층체의 최상면에만 배치, 그래파이트 적층체의 최하면에만 배치, 또는 그래파이트 적층체의 최상면 및 최하면의 양쪽에 배치되어 있어도 되고, (ⅲ) 접착층이, 그래파이트 적층체의 최상면에만 배치, 그래파이트 적층체의 최하면에만 배치, 또는 그래파이트 적층체의 최상면 및 최하면의 양쪽에 배치되어 있어도 된다. 또한, 본 명세서에 있어서의 「그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층」에는, (a) 인접하는 그래파이트 시트 사이에 1매의 접착층이 배치되는 경우 및 (b) 인접하는 그래파이트 시트 사이에 2매 이상의 접착층이 배치되는 경우의 양쪽이 포함된다. 즉, 본 발명에서는, 접착층은 복수의 접착층이 적층된 것이어도 된다.
(그래파이트 적층체의 두께)
그래파이트 적층체의 두께(환언하면, 도 1의 Z축의 방향의 길이)는, 특별히 한정되지 않지만, 0.5㎜ 이상인 것이 바람직하고, 0.6㎜ 이상인 것이 보다 바람직하고, 0.7㎜ 이상인 것이 보다 바람직하고, 0.8㎜ 이상인 것이 보다 바람직하다. 그래파이트 적층체의 두께가 0.5㎜ 이상이면, 수송할 수 있는 열량이 많아져, 발열량이 큰 전자 기기에도 적용할 수 있다. 그래파이트 적층체의 두께의 상한값은, 특별히 한정되지 않지만, 전자 기기의 박형화라는 관점에서는, 10㎜ 이하여도 되고, 7.5㎜ 이하여도 되고, 5㎜ 이하여도 되고, 2.5㎜ 이하여도 되고, 1㎜ 이하여도 된다.
또한, 그래파이트 시트 각각의 두께의 합계(Tg)를 접착층 각각의 두께의 합계(Ta)로 나눈 값(Tg/Ta)이 4.1 이상 40 이하(더욱 바람직하게는 8.0 이상 40 이하, 4.1 이상 27 이하, 또는 8.0 이상 27 이하)이며, 또한 그래파이트 적층체의 두께가 0.5㎜ 이상인 것이 바람직하다. 그래파이트 시트는 높은 열 전도성을 갖지만, 두께가 80㎛ 이하 정도로 얇아, 한번에 수송할 수 있는 열량이 많지 않다. 그로 인해, 한번에 큰 열량을 수송하기 위해서는, 그래파이트 시트를 적층하여 열 수송 능력을 향상시키는 것이 바람직하다. 그래파이트 시트의 적층 방법으로서는, 그래파이트 시트의 표면의 요철을 흡수하며, 또한 그래파이트 시트끼리 사이의 접촉 열 저항을 저감시키기 위하여, 접착층을 개재한 적층이 효과적이다.
Tg/Ta는 4.1 이상인 것이 바람직하고, 8.0 이상인 것이 보다 바람직하다. Tg/Ta가 4.1 이상이면, 그래파이트 시트에 비하여 열 전도율이 낮은 접착층의 그래파이트 적층체 내에 있어서의 존재 비율이 억제되어, 그래파이트 적층체의 높은 열 전도성을 실현할 수 있다.
Tg/Ta는 40 이하인 것이 바람직하고, 27 이하인 것이 보다 바람직하다. Tg/Ta가 40 이하이면 그래파이트 시트의 표면의 요철을 접착층에 의해 흡수할 수 있기 때문에, 그래파이트 시트끼리 사이의 접촉 열 저항을 저감시킬 수 있어, 그래파이트 적층체의 높은 열 전도성을 실현할 수 있다. 또한, Tg/Ta가 40 이하이면 그래파이트 시트끼리 사이의 접착력이 양호해지기 때문에, 절단이나 굴곡 등의 가공에도 견딜 수 있는 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다.
또한, 절단 중의 힘을 접착층에 적절하게 분산시켜, 절단 개소의 두께의 변동을 억제한다는 관점에서는, Tg/Ta가 1 이상 50 이하의 범위 내인 것이 바람직하다.
(굴곡부)
그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체에 마련된 적어도 하나(예를 들어, 1개 이상 또는 2개 이상)의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 가질 수 있다. 즉, 본 실시 형태의 그래파이트 적층체는, 굴곡 전의 그래파이트 적층체를 굴곡부에서 절곡한 것일 수 있다. 전자 기기의 내부에서는, 열원에서 발생한 열을 온도가 낮은 부분으로 이동시킴으로써, 열 수송이 가능해진다. 그러나, 온도가 낮은 부분과 열원을, 직선적으로 접속할 수 있다고 단정할 수만은 없다. 그래서, 그래파이트 적층체에 굴곡부를 형성해 둠으로써, 열원에서 발생한 열을 보다 온도가 낮은 부분으로 용이하게 이동시킬 수 있고, 이에 의해 열 수송 능력을 더욱 향상시킬 수 있다. 즉, 열원과, 보다 온도가 낮은 부분과의 배치 관계의 자유도를 올릴 수 있다.
그래파이트 적층체에 형성되는 굴곡부의 수는, 특별히 한정되지 않고 원하는 수만큼 형성될 수 있다.
상기 굴곡부에는 이음매가 없는 것이 바람직하다. 굴곡부에 이음매를 형성하지 않음으로써, 열의 이동이 양호해져, 그래파이트 적층체의 열 수송 능력을 향상시킬 수 있다. 또한, 본 명세서에 있어서의 「이음매」란, 1매의 그래파이트 시트의 구조상의 연속성을 분단하는 이음매를 의미한다. 한편, 접착층을 사이에 둔, 그래파이트 시트와 당해 그래파이트 시트에 인접하는 다른 그래파이트 시트 사이에 생길 수 있는 분단은, 본 명세서에 있어서의 「이음매」에 해당하지 않는다.
굴곡부의 구체적인 형상은, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 이하의 (a) 내지 (c) 중 어느 것일 수 있다:
(a) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제1 굴곡부,
(b) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제2 굴곡부,
(c) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시키며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제3 굴곡부.
보다 구체적으로, 본 실시 형태의 그래파이트 적층체는, (i) 2개 이상의 굴곡부가 형성되고, 당해 굴곡부 각각이, 상술한 제1 굴곡부, 제2 굴곡부 또는 제3 굴곡부의 어느 것이어도 되고, (ⅱ) 하나 이상의 굴곡부가 형성되고, 당해 굴곡부 각각이, 상술한 제3 굴곡부여도 된다. 물론, 본 실시 형태의 그래파이트 적층체의 구성은 (i)이나 (ⅱ)에 한정되지 않는다.
또한, 제1 굴곡부 및 제2 굴곡부는, 굴곡 전의 그래파이트 적층체를 평면적(환언하면, 2차원)으로, 원하는 각도로 굴곡시키는 것이며, 제3 굴곡부는, 굴곡 전의 그래파이트 적층체를 입체적으로(환언하면, 3차원적으로) 원하는 각도로 굴곡시키는 것이다.
도 2에 제1 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 예를 나타낸다. 도 2에 도시하는 그래파이트 적층체(1)에서는, 굴곡부(10)(제1 굴곡부)에서, 그래파이트 적층체(1)가 X축 및/또는 Y축의 방향을 향하여 굴곡되어 있다. 또한, 그래파이트 적층체(1)가 굴곡되는 각도는 한정되지 않고, 원하는 각도로 굴곡할 수 있다.
도 3에 제2 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 예를 나타낸다. 도 3에 도시하는 그래파이트 적층체(1)에서는, 굴곡부(11)(제2 굴곡부)에서, 그래파이트 적층체(1)가 Z축의 방향을 향하여 굴곡되어 있다. 또한, 그래파이트 적층체(1)가 굴곡되는 각도는 한정되지 않고, 원하는 각도로 굴곡할 수 있다.
도 4에 제3 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 예를 나타낸다. 도 4에 도시하는 그래파이트 적층체(1)에서는, 굴곡부(12)(제3 굴곡부)에서, 그래파이트 적층체(1)가 X축 및/또는 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 Z축의 방향을 향하여 굴곡되어 있다. 또한, 그래파이트 적층체(1)가 굴곡되는 각도는 한정되지 않고, 원하는 각도로 굴곡할 수 있다.
도 5에 복수의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 예를 나타낸다. 도 5에 도시하는 그래파이트 적층체(1)에서는, 굴곡부(11)(제2 굴곡부)에서, 그래파이트 적층체(1)가 Z축의 방향을 향하여 굴곡되고, 추가로 굴곡부(10)(제1 굴곡부)에서, 그래파이트 적층체(1)가 X축의 방향을 향하여 굴곡되어 있다. 보다 구체적으로, 도 5에 도시하는 그래파이트 적층체는, Y축 방향을 향하여 연장되는 영역(15)과, Z축 방향을 향하여 연장되는 영역(16)과, X축 방향을 향하여 연장되는 영역(17)을 구비하고 있다. 이때, 영역(15)과 영역(16)의 경계에는 제2 굴곡부가 마련되고, 영역(16)과 영역(17)의 경계에는 제1 굴곡부가 마련되어 있다. 또한, 그래파이트 적층체(1)가 굴곡되는 각도는 한정되지 않고, 원하는 각도로 굴곡할 수 있다. 또한, 도 5에서는, X축, Y축 및 Z축은, 구부리기 전의 평면상의 그래파이트 적층체를 기준으로 규정되어 있다. 그래파이트 적층체를 구부린 후에도, 최초에 규정한 X축, Y축 및 Z축은 구부리기 전과 마찬가지로 생각하는 것이 가능하다. 즉, 그래파이트 시트가 적층되는 방향을 Z축으로 생각하면 된다. 예를 들어, 영역(16)에서는, 도 5에 「Y축」이라고 기재되어 있는 축이, 그래파이트 시트가 적층되는 방향인 Z축에 대응하고, 영역(17)에서도, 도 5에 「Y축」으로서 기재되어 있는 축이, 그래파이트 시트가 적층되는 방향인 Z축에 대응한다.
또한, 본 명세서에 있어서, 「X축의 방향을 향하여 굴곡」이란, X-Y 평면 내에 확대되는 굴곡 전의 평면적인 그래파이트 적층체가, X-Y 평면 내에서, 원하는 각도로 X축의 방향으로 구부러지는 것을 의도하고, 「Y축의 방향을 향하여 굴곡」이란, X-Y 평면 내에 확대되는 굴곡 전의 평면적인 그래파이트 적층체가, X-Y 평면 내에서, 원하는 각도로 Y축의 방향으로 구부러지는 것을 의도하고, 「Z축의 방향을 향하여 굴곡」이란, X-Y 평면 내에 확대되는 굴곡 전의 평면적인 그래파이트 적층체가, 원하는 각도로, X-Y 평면과 직교하는 Z축의 방향으로 구부러지는 것을 의도하고, 「X축의 방향 또는 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 Z축의 방향을 향하여 굴곡」이란, X-Y 평면 내에 확대되는 굴곡 전의 평면적인 그래파이트 적층체가, X-Y 평면 내에서, 원하는 각도로 X축의 방향 또는 Y축의 방향으로 구부러지고, 또한 당해 X-Y 평면 내에 확대되는 굴곡되어 있는 평면적인 그래파이트 적층체가, 원하는 각도로, X-Y 평면과 직교하는 Z축의 방향으로도 구부러지는 것을 의도한다.
제1 굴곡부, 제2 굴곡부 및 제3 굴곡부에는, 인접하는 그래파이트 시트끼리 접착층으로 접착되어 있지 않은 미접착부가 형성되어 있어도 된다. 당해 미접착부의 상세에 대해서는, 후술한다.
굴곡부가 구부러지는 각도는, 특별히 한정되지 않는다. 굴곡부는, 2㎜ 이상의 곡률 반경, 5㎜ 이상의 곡률 반경, 8㎜ 이상의 곡률 반경, 10㎜ 이상의 곡률 반경, 20㎜ 이상의 곡률 반경으로 구부러지는 것이어도 된다. 또한, 곡률 반경의 최댓값은, 특별히 한정되지 않고 예를 들어, 100㎜, 90㎜, 80㎜, 70㎜, 60㎜, 50㎜, 40㎜, 30㎜ 또는 20㎜여도 된다. 물론, 곡률 반경의 최댓값은 100㎜보다도 큰 값이어도 된다.
(그래파이트 적층체의 피복)
그래파이트 적층체는, 수지(예를 들어, PET(polyethylene terephthalate), PE(polyethylene) 또는 PI(polyimide) 등) 또는 금속(예를 들어, 구리, 니켈 또는 금 등)으로 피복된 것이 바람직하다. 그래파이트 시트는 층상 화합물이기 때문에, 마찰 등에 의해 분말 낙하가 발생하기 쉽다. 그리고, 그래파이트 시트는 전기 전도성을 갖기 때문에, 분말 낙하가 발생하면, 전자 기기의 쇼트를 발생시킨다.
그 때문에, 그래파이트 적층체를 피복함으로써, 그래파이트 시트로부터의 분말 낙하를 억제할 수 있고, 이에 의해 전기 기기의 쇼트의 발생을 방지할 수 있다. 또한, 그래파이트 적층체를 피복함으로써, 그래파이트 적층체의 강도가 향상되어, 층간 박리의 발생도 억제할 수 있다.
피복하는 재료로서는, 열 전도성의 향상이나 강도의 향상의 관점에서, 금속이 바람직하다. 금속에 의해 그래파이트 적층체를 피복하는 방법으로서는, 특별히 한정되지 않고 증착, 스퍼터 또는 도금 처리 등을 들 수 있지만, 더 높은 밀착성을 갖는 금속층을 형성하는 관점에서, 도금 처리가 바람직하다.
그래파이트 적층체를 피복하는 피복막의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 0.5㎛ 이상 15㎛ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 10㎛ 이하인 것이 보다 바람직하고, 2㎛ 이상 7㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다. 피복막의 두께가 0.5㎛ 이상이면, 그래파이트 적층체의 보호성이 향상되어, 그래파이트 적층체가 기계적인 스크래치나 마찰 등에 대하여 강해진다. 또한, 피복막의 두께가 15㎛ 이하이면 그래파이트 적층체의 열 전도성을 높일 수 있다.
(그래파이트 적층체의 흡수율)
그래파이트 적층체의 흡수율은, 특별히 한정되지 않지만, 0.25％ 이하인 것이 바람직하고, 0.20％ 이하인 것이 더욱 바람직하고, 0.10％ 이하인 것이 가장 바람직하다. 그래파이트 적층체의 흡수율이 0.25％ 이하이면 그래파이트 적층체의 제조 시나, 그래파이트 적층체를 열 수송 기구로서 사용하고 있을 때에, 그래파이트 적층체 내의 물이 기화되어 발생하는 가스(아웃 가스)의 양이 적으므로, 그래파이트 적층체의 내부에 공극이 생기는 것을 방지할 수 있다. 또한, 그래파이트 적층체의 흡수율은, 이하의 식으로 산출할 수 있다. 즉,
(그래파이트 적층체의 흡수율)=(접착층의 흡수율)×(접착층의 두께)/[(접착층의 두께)+(그래파이트 시트의 두께)]… (식)
(그래파이트 적층체의 단단함)
그래파이트 적층체는, 그래파이트 적층체가 지면에 대하여 수평이 되도록 상기 그래파이트 적층체의 한쪽의 단부를 고정한 후, 고정된 상기 단부로부터 4㎝ 떨어진 위치에 있어서의 그래파이트 적층체의 단면에 대하여, 당해 단면 1㎟당 0.7g의 하중을 가했을 때에, 상기 단면의 변위가 15㎜ 이하, 바람직하게는 14㎜ 이하, 보다 바람직하게는 13㎜ 이하, 보다 바람직하게는 12㎜ 이하, 보다 바람직하게는 11㎜ 이하, 보다 바람직하게는 10㎜ 이하, 보다 바람직하게는 9㎜ 이하, 보다 바람직하게는 8㎜ 이하, 보다 바람직하게는 7㎜ 이하, 보다 바람직하게는 6㎜ 이하, 보다 바람직하게는 5㎜ 이하, 보다 바람직하게는 4㎜ 이하, 보다 바람직하게는 3㎜ 이하, 보다 바람직하게는 2㎜ 이하, 가장 바람직하게는 1㎜ 이하인 것이다. 그래파이트 적층체가 단단할수록, 바꾸어 말하면, 그래파이트 적층체의 형상 변화가 적을수록, 그래파이트 적층체의 취급이 용이해져, 바람직하다.
〔B-1-2. 그래파이트 시트〕
(그래파이트 시트의 종류)
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트는, 특별히 한정되지 않고 고분자계 그래파이트 시트, 또는 원료인 천연 흑연을 익스팬드하여 얻어지는 그래파이트 시트 등을 사용할 수 있다. 고분자계 그래파이트 시트는 강도가 높고, 또한 높은 열 전도성을 갖고 있으므로, 그래파이트 적층체에 있어서 보다 높은 강도 및 보다 높은 열 수송 능력을 실현할 수 있기 때문에, 바람직하다.
(그래파이트 시트의 제조 방법)
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 제조 방법은, 특별히 한정되지 않는다.
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 제1 제조 방법으로서, 원료인 천연 흑연을 익스팬드하는 방법을 들 수 있다. 구체적으로는, 그래파이트 분말을 산(예를 들어, 황산)에 침지하여 그래파이트 층간 화합물을 제작한 후, 당해 그래파이트 층간 화합물을 열 처리 및 발포시켜, 그래파이트층을 박리시킨다. 그래파이트층을 박리시킨 후, 당해 그래파이트층을 세정하여 산을 제거하여, 그래파이트 분말에 의해 형성된 박막을 얻는다. 이러한 방법으로 얻어진 박막을, 또한 압연 롤 성형함으로써 그래파이트 시트를 얻을 수 있다.
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 제2 제조 방법으로서, 고분자 필름(예를 들어, 폴리이미드 수지)을 열 처리함으로써, 고분자계 그래파이트 시트를 제작하는 방법을 들 수 있다. 구체적으로는, 먼저 출발 물질인 고분자 필름을 감압 하 또는 불활성 가스 분위기 하에서 1000℃ 정도의 온도로 예비가열 처리하여 탄소화시킴으로써, 탄소화 필름을 형성한다. 그 후, 당해 탄소화 필름을 불활성 가스 분위기 하에서 2800℃ 이상의 온도로 열 처리하여 그래파이트화시킴으로써, 양호한 그래파이트 결정 구조를 가지며, 또한 열 전도성이 우수한 그래파이트 시트를 얻을 수 있다.
(그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율)
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율은 1000W/(m·K) 이상인 것이 바람직하고, 1100W/(m·K) 이상인 것이 보다 바람직하고, 1200W/(m·K) 이상인 것이 더욱 바람직하고, 1300W/(m·K) 이상인 것이 더욱 바람직하다.
면 방향의 열 전도율이 1000W/(m·K) 이상인 그래파이트 시트를 사용하면, 더 높은 열 수송 능력을 갖는 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다. 또한, 면 방향의 열 전도율이 1000W/(m·K) 이상인 그래파이트 시트는, 금속 재료(예를 들어, 구리, 알루미늄 등)에 대하여, 3배 이상의 열 전도성을 갖게 된다. 그 때문에, 구리나 알루미늄 등을 사용한 구성과 동등한 열 수송 능력이 되도록, 그래파이트 적층체에 포함되는 그래파이트 시트의 매수를 설정한 경우, 그래파이트 적층체의 중량을 대폭 감소시킬 수 있어, 그 결과, 전자 기기의 경량화에도 공헌할 수 있다.
그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(그래파이트 시트의 두께)
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 10㎛ 이상 200㎛ 이하이고, 보다 바람직하게는 12㎛ 이상 150㎛ 이하이고, 보다 바람직하게는 15㎛ 이상 100㎛ 이하이고, 보다 바람직하게는 20㎛ 이상 80㎛ 이하이다. 그래파이트 시트의 두께가 10㎛ 이상이면, 그래파이트 적층체에 포함되는 그래파이트 시트의 적층 매수를 삭감할 수 있어, 열 전도율이 낮은 접착층의 적층 매수를 저감시킬 수 있다. 또한, 그래파이트 시트의 두께가 200㎛ 이하이면 그래파이트 적층체의 높은 열 전도율을 실현할 수 있다.
그래파이트 시트의 두께의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(그래파이트 시트의 전기 전도율)
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 전기 전도율은, 특별히 한정되지 않지만, 1000 내지 25000S/㎝가 바람직하고, 2000 내지 20000S/㎝가 보다 바람직하고, 5000 내지 18000S/㎝가 보다 바람직하고, 10000 내지 17000S/㎝가 보다 바람직하다. 그래파이트 시트의 전기 전도율이 1000 내지 25000S/㎝이면, 그래파이트 시트와 접착층 사이에서, 적당한 밀착성과 적당한 미끄럼성을 확보할 수 있고, 접착층과 그래파이트 시트의 중첩(특히, 얇은 접착층과의 중첩)이 우수하므로 바람직하다.
그래파이트 시트의 전기 전도율의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(그래파이트 시트의 밀도)
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 밀도는, 특별히 한정되지 않지만, 0.8g/㎤ 이상이 바람직하고, 1.0g/㎤ 이상이 바람직하고, 1.5g/㎤ 이상이 보다 바람직하고, 2.0g/㎤ 이상이 보다 바람직하고, 2.5g/㎤ 이상이 보다 바람직하다. 그래파이트 시트의 밀도가 0.8g/㎤ 이상이면, 그래파이트 시트 자체의 자기 지지성이 우수하므로 바람직하다.
그래파이트 시트의 밀도의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(그래파이트 시트의 표면 조도)
본 발명에 있어서의 그래파이트 시트의 표면 조도는, 특별히 한정되지 않지만, 5㎛ 이하가 바람직하고, 2.0㎛ 미만이 보다 바람직하고, 1.5㎛ 이하가 보다 바람직하고, 1.0㎛ 미만이 보다 바람직하다. 그래파이트 시트의 표면 조도가 5㎛ 이하이면 그래파이트 시트와 접착층 사이에서, 적당한 밀착성과 적당한 미끄럼성을 확보할 수 있고, 접착층과 그래파이트 시트의 중첩(특히, 얇은 접착층의 중첩)이 우수하므로 바람직하다.
그래파이트 시트의 표면 조도의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는 그 설명을 생략한다.
(그래파이트 시트의 구멍)
그래파이트 시트를 10층 이상이라는 다층으로 적층하는 경우나, 한변이 100㎜인 사각형 이상이라는 대면적의 그래파이트 시트를 적층하는 경우, 가열 및 가압을 수반하는 접착에서는, 접착층으로부터 약간 발생하는 가스나 각 층 사이에 약간 혼입된 공기가 팽창하여, 부분적으로 팽창이 발생해 버리는 경우가 있다. 이것은, 그래파이트 시트의 높은 가스 배리어성에 의한 것이다.
그 때문에, 그래파이트 시트에, 가스를 통과시키는 구멍을 형성해 두는 것이 바람직하다. 구멍의 형성 비율로서는, 그래파이트 시트의 표면적의 0.5％ 이상으로 구멍이 형성되어 있는 것이 바람직하고, 1％ 이상으로 구멍이 형성되어 있는 것이 보다 바람직하다. 구멍의 형상은, 특별히 한정되지 않고 진원, 타원, 삼각형, 사각형 등 적절히 선택할 수 있다.
〔B-1-3. 접착층〕
(접착층의 종류)
본 발명에 있어서의 접착층은, 열 경화성 수지 또는 열 가소성 수지를 사용할 수 있다. 또한, 접착층의 재료로서는, 필름상의 것을 사용하는 것도 가능하고, 바니시상의 것을 사용하는 것도 가능하다.
열 경화성 수지로서는, PU(폴리우레탄), 페놀 수지, 우레아 수지, 멜라민계 수지, 구아나민 수지, 비닐에스테르 수지, 불포화 폴리에스테르, 올리고에스테르 아크릴레이트, 디알릴프탈레이트, DKF 수지(레조르시놀계 수지의 일종), 크실렌 수지, 에폭시 수지, 푸란 수지, PI(폴리이미드계) 수지, PEI(폴리에테르이미드) 수지, PAI(폴리아미드이미드) 수지, PPE(폴리페닐렌에테르) 등을 들 수 있다. 이들 중에서도, 에폭시 수지, 우레탄 수지, PPE(폴리페닐렌에테르)가 재료 선택의 폭이 넓고, 그래파이트 시트와의 밀착성이 우수하기 때문에 바람직하다.
열 가소성 수지로서는, 아크릴, 아이오노머, 이소부틸렌 무수 말레산 공중합체, AAS(아크릴로니트릴-아크릴-스티렌 공중합체), AES(아크릴로니트릴-에틸렌-스티렌 공중합체), AS(아크릴로니트릴-스티렌 공중합체), ABS(아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체), ACS(아크릴로니트릴-염소화폴리에틸렌-스티렌 공중합체), MBS(메틸메타크릴레이트-부타디엔-스티렌 공중합체), 에틸렌-염화비닐 공중합체, EVA(에틸렌-아세트산비닐 공중합체), EVA계(에틸렌-아세트산비닐 공중합체계), EVOH(에틸렌비닐알코올 공중합체), 폴리아세트산비닐, 염소화 염화비닐, 염소화 폴리에틸렌, 염소화 폴리프로필렌, 카르복시비닐 중합체, 케톤 수지, 노르보르넨 수지, 프로피온산비닐, PE(폴리에틸렌), PP(폴리프로필렌), TPX(폴리메틸펜텐), 폴리부타디엔, PS(폴리스티렌), 스티렌 무수 말레산 공중합체, 메타크릴, EMAA(에틸렌-메타크릴산 공중합체), PMMA(폴리메틸메타크릴레이트), PVC(폴리염화비닐), 폴리염화비닐리덴, PVA(폴리비닐알코올), 폴리비닐에테르, 폴리비닐부티랄, 폴리비닐포르말, 셀룰로오스계, 나일론 6, 나일론 6 공중합체, 나일론 66, 나일론 610, 나일론 612, 나일론 11, 나일론 12, 공중합 나일론, 나일론 MXD, 나일론 46, 메톡시메틸화 나일론, 아라미드, PET(폴리에틸렌테레프탈레이트), PBT(폴리부틸렌테레프탈레이트), PC(폴리카르보네이트), POM(폴리아세탈), 폴리에틸렌옥시드, PPE(폴리페닐렌에테르), 변성 PPE(폴리페닐렌에테르), PEEK(폴리에테르에테르케톤), PES(폴리에테르술폰), PSO(폴리술폰), 폴리아민술폰, PPS(폴리페닐렌술피드), PAR(폴리아릴레이트), 폴리파라비닐페놀, 폴리파라메틸렌스티렌, 폴리알릴아민, 방향족 폴리에스테르, 액정 중합체, PTFE(폴리테트라플루오로에틸렌), ETFE(테트라플루오로에틸렌-에틸렌 공중합체), FEP(테트라플루오로에틸렌-헥사플루오로프로필렌 공중합체), EPE(테트라플루오로에틸렌-헥사플루오로프로필렌-퍼플루오로알킬비닐에테르 공중합체), PFA(테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로알킬비닐에테르 공중합체), PCTFE(폴리클로로트리플루오로에틸렌 공중합체), ECTFE(에틸렌-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체), PVDF(폴리비닐리덴플루오라이드계), PVF(폴리비닐플루오라이드), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리에스테르계 수지 등을 들 수 있다.
접착층으로서는, 방향족을 포함하는 재료(예를 들어, 폴리에스테르 접착제 및 폴리에틸렌테레프탈레이트 등)를 사용하는 것이 바람직하다. 당해 구성이면, 접착층을 적층했을 때에, 그래파이트 시트의 평면과 대략 평행하게 접착층이 정렬되어, 적층 시에 그래파이트 시트의 층이 흐트러지기 어려워, 이론값에 가까운 열 전도율을 갖는 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다.
열 가소성 수지 및 열 경화성 수지는, 유리 전이점이 50℃ 이상인 것이 바람직하고, 60℃ 이상인 것이 보다 바람직하고, 70℃ 이상인 것이 보다 바람직하고, 80℃ 이상인 것이 보다 바람직하다. 유리 전이점이 50℃ 이상이면, 그래파이트 적층체 중에 공기가 인입되는 것을, 더 잘 방지할 수 있다. 또한, 아크릴 점착이나 고무 시트와 같이 유리 전이점이 50℃ 이상인 재료를 사용하면, 접착층의 강도가 강하며, 또한 접착층의 특성에 변동이 발생하기 어려워지는 경향을 나타내므로, 바람직하다. 이러한 유리 전이 온도를 갖는 재료로서는, PET(폴리에틸렌테레프탈레이트), PS(폴리스티렌) 및 PC(폴리카르보네이트) 등을 들 수 있다.
접착층의 유리 전이점의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는 그 설명을 생략한다.
접착층의 탄성률은, 특별히 한정되지 않지만, 절단 시의 두께의 변동을 억제한다는 관점에서, 높은(예를 들어, 탄성률이 100㎫ 이상) 것이 바람직하다.
(접착층의 두께)
본 발명에 있어서의 접착층의 두께는 15㎛ 미만일 수 있다. 구체적으로, 본 발명에 있어서의 접착층의 두께는 0.1㎛ 이상 15㎛ 미만이 바람직하고, 1㎛ 이상 15㎛ 미만이 보다 바람직하다. 더욱 구체적으로, 본 발명에 있어서의 접착층의 두께는 0.1㎛ 이상 10㎛ 미만이 바람직하고, 1㎛ 이상 10㎛ 미만이 보다 바람직하고, 1㎛ 이상 9㎛ 이하가 보다 바람직하고, 1㎛ 이상 7㎛ 이하가 보다 바람직하다. 접착층의 두께가 15㎛ 미만(보다 바람직하게는 10㎛ 미만)이면, 접착층의 열 전도율은, 그래파이트 시트의 열 전도율에 비하여 훨씬 작아진다. 그로 인해, 접착층의 두께를 15㎛ 미만(보다 바람직하게는 10㎛ 미만)으로 제어함으로써, 그래파이트 시트끼리 사이의 전열을 저해하는 일없이 양호하게 열을 전달할 수 있다. 접착층의 두께가 1㎛ 이상이면, 접착층에 의해 그래파이트 시트 표면의 요철을 흡수하고, 그래파이트 시트와 접착층 사이의 접촉 열 저항을 저감시킬 수 있어, 효율적으로 열을 전달할 수 있다. 또한, 접착층이 1㎛ 이상이면, 접착층이 양호한 접착성을 나타낼 수 있다. 또한, 상술한 접착층의 두께이면, 그래파이트 적층체의 열 전도율을, 이론값에 가까운 값으로 할 수 있다.
접착층의 두께의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(접착층의 흡수율·아웃 가스)
본 발명에 있어서의 접착층의 흡수율은 2％ 이하일 수 있다. 더욱 구체적으로, 본 발명에 있어서의 접착층의 흡수율은 1.5％ 이하가 보다 바람직하고, 1.0％ 이하가 보다 바람직하고, 0.4％ 이하가 보다 바람직하고, 0.1％ 이하가 보다 바람직하다. 접착층의 흡수율이 2％ 이하이면 그래파이트 적층체의 제조 시나, 그래파이트 적층체를 열 수송 기구로서 사용하고 있을 때에, 접착층에 포함되는 물이 기화되어 가스(아웃 가스)가 발생하는 양이 적으므로, 그래파이트 적층체의 내부에 공극이 생기는 것을 방지할 수 있다.
접착층의 흡수율의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(접착층의 유전율)
본 발명에 있어서의 접착층의 유전율은, 특별히 한정되지 않지만, 1.0 내지 5.0이 바람직하고, 2.0 내지 4.0이 보다 바람직하고, 2.5 내지 3.6이 보다 바람직하다. 접착층의 유전율이 1.0 내지 5.0이면, 정전기에 의해 접착층이 반발하여, 떨어지기 쉬워지므로 바람직하다.
접착층의 유전율의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(접착층의 접착력)
접착층은, 가열에 의해 접착성을 발현하여, 접착 공정에 있어서 접착성을 갖고 있는 것이 바람직하다. 따라서, 접착층으로서는, 점착제, 접착제 또는 고분자 필름 등을 사용할 수 있지만, 25℃에서의 접착력이 1N/25㎜ 이하인 것이 바람직하고, 25℃에서의 접착력이 0.5N/25㎜ 이하인 것이 보다 바람직하고, 더욱 구체적으로, 접착층은, 25℃에서의 접착력이 1N/25㎜ 이하인 것 또는 25℃에서의 접착력이 0.5N/25㎜ 이하인 것이며, 또한 가열에 의해 접착성을 발현하는 것이 바람직하다.
그래파이트 시트를 다층으로 적층하는 경우, 각 층에 공기의 혼입이나 주름이 발생할 리스크가 높아진다. 그로 인해, 실온에 있어서의 접착층의 접착성을 대략 없애둠으로써, 주름을 발생시키는 일없이 한번에 다수의 그래파이트 시트를 겹치게 할 수 있고, 그 후, 가열에 의해 접착층을 용융시키고, 또한 가압에 의해 그래파이트 시트의 요철에 수지를 침투시킴으로써, 공기의 혼입이 억제된 그래파이트 적층체를 제작할 수 있다.
접착층의 접착력의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(접착층의 파단 강도)
본 발명에 있어서의 접착층의 파단 강도는, 특별히 한정되지 않지만, 0.1 내지 10㎬가 바람직하고, 0.2 내지 5.0㎬가 보다 바람직하고, 0.2 내지 4.7㎬가 보다 바람직하고, 1.0 내지 4.7㎬가 보다 바람직하다. 접착층의 파단 강도가 0.1㎬ 이상이면, 필름의 적층 시에 파단되기 어려우므로 바람직하다.
접착층의 파단 강도의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
〔B-2. 그래파이트 적층체의 제조 방법〕
(그래파이트 적층체의 제조 방법의 기본 구성)
그래파이트 적층체의 적층 방향의 두께가 두꺼워지면(예를 들어, 0.5㎜ 이상), 그래파이트 적층체의 유연성이 저하되어, 그래파이트 적층체를 형성한 후에, 당해 그래파이트 적층체를 구부리는 것이 어려워진다.
그로 인해, 그래파이트 적층체의 제조 방법의 일례로서, 미리 굴곡부가 형성된 그래파이트 적층체를 형성하는 방법을 들 수 있다. 그래파이트 적층체의 제작 공정에 있어서, 미리, 굴곡부를 형성한 그래파이트 적층체를 형성함으로써, 당해 그래파이트 적층체를, 보다 온도가 낮은 개소에 접속 가능해져, 열 수송 능력을 향상시킬 수 있다.
그래파이트 적층체의 제조 방법의 다른 예로서, 그래파이트 시트끼리 사이의 일부분이 접착층으로 접착되어 있지 않은 미접착부가 형성된 그래파이트 적층체를 제작한 후에, 당해 그래파이트 적층체를 미접착부에 있어서 굴곡시키는 방법을 들 수 있다. 접착층에 의해 그래파이트 시트끼리 접착되어 있지 않음으로써, 그래파이트 적층체가 유연성을 유지할 수 있다.
또한, 미접착부를 형성하는 경우는, 발열원이 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위 및 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위인 저온 부위와, 그래파이트 적층체와의 접속부에서는, 그래파이트 적층체에 있어서, 접착층에 의해 그래파이트 시트끼리 접착되어 있을 필요가 있다. 그 때문에, 미접착부는, 고온 부위 및 저온 부위로의 접속부가 되는, 그래파이트 적층체의 양단부 이외(예를 들어, 긴 변 방향의 양단부 이외)에 형성되는 것이 바람직하다. 또한, 미접착층을 형성하면, 그래파이트 시트끼리 사이에 약간 간극이 형성되고, 당해 간극 중에서 공기의 대류가 발생하여, 미접착부가 히트 싱크의 역할을 하여, 그 결과, 그래파이트 적층체의 냉각 성능을 향상시킬 수 있다. 또한, 접속부란, 고온 부위 또는 저온 부위와 그래파이트 적층체가 접촉되어 있는, 그래파이트 적층체 내의 부분을 의도한다.
이상을 고려하여, 본 실시 형태의 그래파이트 적층체의 제조 방법은, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체의 제조 방법이며, 그래파이트 시트와 접착층을 교대로 적층하여 적층물을 형성하는 적층 공정과, 적층물을 가열 및 가압함으로써, 그래파이트 시트와 접착층을 접착시켜 그래파이트 적층체를 형성하는 접착 공정을 갖고 있다. 그리고, 상기 접착 공정은, 적어도 하나의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는 굴곡부 형성 공정을 포함하고 있어도 된다.
이하에, 각 구성에 대하여 설명한다.
(적층 공정)
적층 공정은, 그래파이트 시트와 접착층을 교대로 적층하여 적층물을 형성하는 공정이다.
더욱 구체적으로, 적층 공정은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 그래파이트 시트 및 접착층을, 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층시켜 적층물을 형성하는 공정이다.
적층 공정의 구체적인 방법으로서는, (i) 그래파이트 시트와 고분자 필름을 교대로 적층하는 방법, (ⅱ) 그래파이트 시트의 적어도 편면 위에 접착층을 형성하여 그래파이트 접착 시트를 제작한 후, 당해 그래파이트 접착 시트를 다층으로 적층하는 방법을 들 수 있다.
상술한 (i)의 방법으로서는, 그래파이트 시트와 고분자 필름을 1매씩 교대로 적층하는 방법, 및 그래파이트 시트와 고분자 필름을 동시에 코어에 권취하여 롤을 형성한 후, 당해 롤을 절단 및 개열시킴으로써, 그래파이트 시트와 고분자 필름의 적층체를 얻는 방법을 들 수 있다.
상술한 (ⅱ)의 방법으로서는, 먼저 그래파이트 접착 시트를 제작한다. 그래파이트 접착 시트는, 바니시의 도공 또는 접착 필름의 라미네이트에 의해 제작할 수 있다. 그래파이트 시트와 고분자 필름을 적층하는 방법으로서는, 제작된 그래파이트 접착 시트를 단판상으로 커트하고 나서, 당해 그래파이트 접착 시트를 다층으로 적층하는 방법, 및 제작된 그래파이트 접착 시트를 코어에 권취하여 롤을 형성한 후, 당해 롤을 절단 및 개열시키는 방법을 들 수 있다.
접착층의 형성 방법으로서는, 그래파이트 시트 위에 바니시를 도포하는 방법, 및 필름상의 접착층과 그래파이트 시트를 교대로 적층하는 방법을 들 수 있다. 그래파이트 시트 위에 바니시를 도포하는 방법을 채용하는 경우, 그래파이트 적층체 중에 공기가 인입되는 것을 방지한다는 관점에서, 바니시는, 도포 후에 점착성이 없는 것이 바람직하다. 한편, 필름상의 접착층과 그래파이트 시트를 교대로 적층하는 방법을 채용하는 경우, 필름상의 접착층의 유전율이 낮으면, 필름상의 접착층이 대전되기 어려우므로, 정전기력에 의해, 필름상의 접착층을 안정되게 반송기에 고정할 수 있다. 또한, 그래파이트 시트의 전기 전도성이 높으면, 그래파이트 시트와 필름상의 접착층이 밀착되었을 때에, 당해 접착층의 정전기가 그래파이트 시트로 달아나, 그래파이트 시트와 필름상의 접착층 사이의 미끄럼이 좋아져, 당해 접착층의 주름이 발생하기 어려워진다.
(접착 공정)
접착 공정은, 적층 공정에서 형성된 적층물을 (i) 가압(환언하면, 압축), 바람직하게는 (ⅱ) 가열 및 가압(환언하면, 압축)함으로써, 그래파이트 시트와 접착층을 접착시켜 그래파이트 적층체를 형성하는 공정이다.
접착 공정의 구체적인 방법으로서는, 라미네이트 및 프레스 등을 들 수 있지만, 본 발명에 있어서는 프레스에 의한 접착이 적합하다. 프레스이면, 10층 이상이라는 다층의 적층물이어도 일괄하여 접착할 수 있다. 또한, 가열하면서 몇 초 이상의 가압을 행하면, 접착층의 연화 및 가압의 효과에 의해, 그래파이트 적층체 내에 공기가 혼입되는 것을 억제할 수 있고, 이에 의해, 그래파이트 시트끼리 사이의 접촉 열 저항을 저감시킬 수 있다.
가열 온도 및 가압 압력으로서는, 특별히 한정되지 않고 접착층을 구성하는 재료에 따라 적절히 선택할 수 있다.
상술한 바와 같이, 접착 공정에서는, 적층 공정에서 형성된 적층물을 가열 및 가압(환언하면, 압축)한다. 이때, 적층물의 압축 비율은, 특별히 한정되지 않지만, 1보다도 작은 것이 바람직하고, 0.97 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.96 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.95 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.92 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.90 이하인 것이 보다 바람직하다. 압축 비율(그래파이트 적층체의 두께/원료가 되는 적층물의 두께)이 1보다도 작으면, 적층 시에 접착층이 변형되어 있기 때문에, 그래파이트 시트끼리 접촉하기 쉬워져, 이론 열 전도에 가까운 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다.
(굴곡부 형성 공정)
굴곡부는, 그래파이트 적층체를 제조하는 과정에서 그래파이트 적층체의 전구체를 절곡함으로써 형성되어도 되고, 그래파이트 적층체를 제조한 후, 당해 그래파이트 적층체를 절곡함으로써 형성되어도 된다. 예를 들어, 그래파이트 시트와 접착층을 적층한 후, 당해 적층물에 대하여 가열 및 가압하고, 당해 가압에 의해, 형성 도중의 그래파이트 적층체(환언하면, 그래파이트 적층체의 전구체)를 절곡하고, 이에 의해 굴곡부를 형성해도 된다. 또는 그래파이트 시트와 접착층을 적층한 후, 당해 적층물에 대하여 가열 및 가압하여 그래파이트 적층체를 형성한다. 형성된 그래파이트 적층체에 대하여 별도 가압하여, 형성된 그래파이트 적층체를 절곡하고, 이에 의해 굴곡부를 형성해도 된다.
굴곡부 형성 공정은, 적어도 하나(예를 들어, 1개 이상 또는 2개 이상)의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는, 이하의 (d) 내지 (h)의 굴곡부 형성 공정 중 적어도 하나를 포함하고 있어도 된다:
(d) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 제1 굴곡부를 형성하는, 제1 굴곡부 형성 공정,
(e) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제2 굴곡부를 형성하는, 제2 굴곡부 형성 공정,
(f) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제2 굴곡부를 형성하는, 제3 굴곡부 형성 공정,
(g) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 그래파이트 적층체의 전구체를 잘라낸 후에, 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 당해 그래파이트 적층체의 전구체를 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제4 굴곡부 형성 공정,
(h) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향에 대하여 비스듬히 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제5 굴곡부 형성 공정.
상술한 (e)의 굴곡부 형성 공정은, 더욱 구체적으로, 하기의 (e')의 굴곡부 형성 공정이어도 된다:
(e') 2개소의 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그(환언하면, 계단상으로 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그)에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된, 2개의 제2 굴곡부(환언하면, 역방향으로 절곡된, 2개의 제2 굴곡부)를 형성하는, 제6 굴곡부 형성 공정.
상술한 (e)의 굴곡부 형성 공정을 거쳐 형성되는 그래파이트 적층체는, 계단상으로 절곡된 형상을 갖는다(예를 들어, 도 28의 (a) 참조). 당해 그래파이트 적층체는, 계단상으로 절곡된 형상을 갖는 구성에 대해서도 밀착하여 배치할 수 있어, 열을 효율적으로 나를 수 있으므로 바람직하다. 계단 형상을 갖는 그래파이트 적층체의 단차의 높이는, 특별히 한정되지 않지만, 0.05㎜ 내지 5.0㎜가 바람직하고, 0.10㎜ 내지 3.0㎜가 보다 바람직하고, 0.20㎜ 내지 1.0㎜가 가장 바람직하다.
보다 구체적으로, 상기 굴곡부 형성 공정은, (i) 2개 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는 경우에는, 상술한 제1 굴곡부 형성 공정, 제2 굴곡부 형성 공정, 제3 굴곡부 형성 공정, 제4 굴곡부 형성 공정 및 제5 굴곡부 형성 공정 중 적어도 하나를 포함하고 있어도 되고, (ⅱ) 하나 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는 경우에는, 제4 굴곡부 형성 공정 및 제5 굴곡부 형성 공정 중 적어도 하나를 포함하고 있어도 된다. 물론, 본 발명은, 이들 (i)이나 (ⅱ)에 한정되지 않는다.
간단하게 말하면, 굴곡부 형성 공정에서는, 절단 처리 및/또는 가압 처리가 행하여질 수 있다.
상술한 굴곡부 형성 공정의 두 처리(절단 처리, 가압 처리)는 모두, 적층체 중의 각 층 사이의 접착을 박리시키는 힘이 발생하기 어려운 처리이다. 그 때문에, 상술한 두 처리이면, 그래파이트 적층체 중에 공기가 인입되는 것을 방지할 수 있고, 그 결과, 열 전도율이 높고, 또한 내부에 공극이 없는 그래파이트 적층체를 용이하게 제작할 수 있다.
도 6에 가압 처리의 예를 나타낸다. 도 6에 도시한 바와 같이, 볼록 부재와 오목 부재가 쌍을 이루는 가압 지그(30)로 가압함으로써, 굴곡부(11)에서 Z축의 방향을 향하여 굴곡되어 있는 그래파이트 적층체(1)를 제작할 수 있다. 커터나 금형 등을 사용하여 그래파이트 적층체를 잘라내면, 절단 시에 재료의 손실이 발생한다. 한편, 당해 방법이면, 재료의 손실이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
도 7에 절단 처리의 예를 나타낸다. 도 7에 도시한 바와 같이, 점선(35)을 따른 Z축의 방향으로의 절단에 의해, 굴곡부(10)에서 X축(또는 Y축)의 방향을 향하여 굴곡되어 있는 그래파이트 적층체(1)를 제작할 수 있다. 절단 처리는, 커터, 외주 날 등의 블레이드 소우, 레이저, 워터 제트, 와이어 소우 등을 사용하여 행할 수 있지만, 그래파이트 적층체의 층간 박리의 방지, 한번에 대량으로 절단하는 것, 생산성의 향상의 관점에서, 와이어 소우를 사용하여 행하는 것이 바람직하다. 절단 처리이면, 그래파이트 적층체(1)를 예리한 각도(예를 들어, 직각)로 굴곡시킬 수 있다.
도 8에, 가압 처리를 행한 후에 절단 처리를 행하는 예를 나타낸다. 도 8에서는, 먼저 볼록 부재와 오목 부재가 쌍을 이루는 가압 지그(도시하지 않음)로 가압함으로써, Z축의 방향을 향하여 굴곡되는 굴곡부(11)를 형성한다. 계속해서, 점선(35)을 따른 Z축의 방향으로의 절단에 의해, 굴곡부(11)에서 Z축의 방향을 향하여 굴곡되어 있는 그래파이트 적층체(1)를 제작할 수 있다. 당해 방법이면, 얇은 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다. 또한, 이와 같이 하여 얻어진 그래파이트 적층체는 열 수송 능력이 우수하다. 가압 처리이면, 그래파이트 적층체를, 둥글게 굴곡시킬 수 있다(예를 들어, 바람직하게는 곡률 반경이 8㎜ 이상).
또한, 도 8에서는, Y축의 방향으로 직선상으로 점선(35)이 설정되어 있고, 당해 점선(35)을 따라 절단함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제2 굴곡부를 형성할 수 있다(제3 굴곡부 형성 공정에 대응).
한편, 도 19에서는, 점선(35)은 그래파이트 적층체(1)의 일부분이며, Z축의 방향을 향하여 굴곡되어 있는 일부분에 있어서, Z축의 방향에 대하여 비스듬히 설정되어 있다. 또한, Z축의 방향과 점선(35)이 교차하는 각도는 한정되지 않고, 원하는 각도로 설정될 수 있다. 당해 점선(35)을 따라 절단함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성할 수 있다(제5 굴곡부 형성 공정에 대응).
도 7에 나타내는 방법에 의해, 굴곡부(10)에서 X축(또는 Y축)의 방향을 향하여 굴곡되어 있는 그래파이트 적층체(1)를 제작하고, 계속해서, 도 6에 도시하는 방법에 의해, 굴곡부(10)의 부분을 절곡하면, 도 4에 도시한 바와 같은, 그래파이트 적층체(1)에, 도 4에 도시한 바와 같은, X축의 방향 또는 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 굴곡부(12)를 형성할 수 있음은, 본 명세서로부터 당업자라면 용이하게 이해할 수 있을 것이다.
상술한 제1 굴곡부, 제2 굴곡부 및 제3 굴곡부에는, 인접하는 그래파이트 시트끼리 접착층으로 접착되어 있지 않은 미접착부가 형성되어 있어도 된다. 당해 구성이면, 용이하게 그래파이트 적층체를 굴곡시킬 수 있다.
이하에 미접착부의 적합한 형성 방법을 2개 예시하지만, 본 발명은, 이들에 한정되지 않는다.
제1 방법은, 미접착부가 되는 부분에는 접착층을 배치하지 않고, 접착부가 되는 부분에만 접착층을 배치하고, 그래파이트 시트와 접착층을 겹치게 한 후, 당해 적층체의 전체면을 가압하는 방법이다.
당해 방법이면, 도 9에 도시한 바와 같이, 접착층(6)이 형성된 부분이 접착부(50)가 되고, 접착층(6)이 형성되어 있지 않은 부분이 미접착부(51)가 되기 때문에, 미접착부(51)를 갖는 그래파이트 적층체를 용이하게 얻을 수 있다.
또한, 미접착부(51)에는 접착층(6)이 배치되어 있지 않으므로, 그래파이트 시트(5)끼리 사이에 간극이 형성되고, 그곳에 공기의 흐름이 발생하기 때문에 히트 싱크와 같은 효과를 발휘하여, 냉각 성능을 올릴 수 있다. 또한 미접착부(51)에 접착층(6)이 형성되어 있지 않음으로써, 굴곡부의 유연성이 향상된다.
제2 방법은, 접착층을 그래파이트 시트의 전체면에 배치하고 다층 겹치게 한 후, 이 적층체의 일부를 가압하여(바람직하게는, 이 적층체의 일부를 가열 및 가압하여) 일부의 접착층에 의해 그래파이트 시트끼리를 접착시키는 방법이다. 구체적으로는, 접착부가 되는 부분만을 지그 등으로 가압(바람직하게는, 접착부가 되는 부분만을, 가열하면서 지그 등으로 가압)함으로써, 접착부와 미접착부를 갖는 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다.
당해 방법이면, 도 10에 도시한 바와 같이, 미접착부(51)에도, 그래파이트 시트(5)끼리를 접착시키지 않기는 하지만, 접착층(6)이 배치되어 있기 때문에, 굴곡부의 강도를 향상시킬 수 있다. 그리고, 반복되는 굴곡에도 강한 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다. 또한, 도 10의 미접착부(51)의 점선으로 나타내는 개소는, 그래파이트 시트(5)와 접착층(6)이 접착되어 있지 않은 개소, 바꾸어 말하면, 그래파이트 시트(5)끼리 접착하고 있지 않은 개소를 나타내고 있다.
〔B-3. 열 수송용 구조물〕
(열 수송용 구조물의 기본 구성)
상술한 본 발명의 그래파이트 적층체는, 주로 전자 기기의 열 수송용 재료로서 사용할 수 있다.
구체적으로, 본 실시 형태의 열 수송용 구조물은, 본 발명의 그래파이트 적층체와, 발열 소자를 구비하고 있는 열 수송용 구조물이며, 그래파이트 적층체는, 발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위와, 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위인 저온 부위에 접속되어 있다.
본 명세서 중에서 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」란, 발열 소자가 발하는 열의 영향을 받는 부위를 가리킨다. 예를 들어, 도 11과 같이, 발열 소자(100)는 그래파이트 적층체(1)에 접하도록 배치될 수 있다. 또한, 도 11은 발열 소자(100)와 그래파이트 적층체(1)의 복합체를, 측면도(110) 및 상면도(120)로 도시하고 있다. 이때, 발열 소자(100)의 표면이나 그 근방이며, 그래파이트 적층체(1)에 접하고 있는 발열 소자(100)의 표면이나 그 근방은, 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」에 포함된다. 발열 소자(100)와 그래파이트 적층체(1) 사이에는 다른 구성을 배치하거나, 중공의 공간을 배치하거나 하는 것이 가능하다. 상술한 「근방」에는, 다른 구성 및 중공의 공간이 포함될 수 있다.
발열 소자가 접하는 개소나 그 근방도, 발열 소자가 발하는 열의 영향을 받는 부위인 한, 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」에 포함된다. 예를 들어, 도 12와 같이, 그래파이트 적층체(1) 위에 금속판(101)이 배치되고, 발열 소자(100)는 금속판(101)에 접하도록 배치될 수 있다. 도 12와 같이, 그래파이트 적층체(1)와 발열 소자(100) 사이에 금속판(101) 등이 마련되어 있는 경우는, 금속판(101)의 표면이나 그 근방이며, 발열 소자(100)에 접하고 있는 표면이나 그 근방은, 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」에 포함된다. 또한, 금속판(101)을 구성하는 금속으로서는, 특별히 한정되지 않고 예를 들어 구리, 알루미늄 및 니켈 등을 들 수 있다.
발열 소자가 접하는 개소나 그 근방 이외에도, 발열 소자가 발하는 열의 영향을 받는 부위인 한, 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」에 포함된다. 즉 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」는, 발열 소자가 접하는 개소나 그 근방이라고 만은 할 수 없고, 발열 소자가 발하는 열이 집중적으로 축적되는 개소 그 자체만이라고도 할 수 없다. 도 13과 같이, 그래파이트 적층체(1) 위에 금속판(101)이 배치되고, 당해 금속판(101) 위에 전열 재료(102)(예를 들어, 그래파이트 시트, 구리 등의 금속, 히트 파이프)가 배치되고, 발열 소자(100)는 전열 재료(102)에 접하도록 배치될 수 있다. 이 경우도, 금속판(101)의 표면이나 그 근방이며, 발열 소자(100)가 발하는 열의 영향을 받는 표면이나 그 근방은, 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」에 포함된다.
반대로, 발열 소자(100)가 접하는 개소나 그 근방이어도, 열적으로 격리되어 있다는 등의 이유로 발열 소자(100)가 발하는 열의 영향을 받지 않는 부위는, 「발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위」에 포함되지 않는다.
저온 부위는, 상술한 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위이다. 그 구체적인 구성은, 특별히 한정되지 않고 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위이면, 어떠한 부위여도 된다.
본 실시 형태의 열 수송용 구조물은, 본 발명의 그래파이트 적층체가 갖는 높은 열 전도성을 살려, 발열 소자가 발하는 열을 광범위하게 확산시킬 수 있다. 또한, 본 실시 형태의 열 수송용 구조물은, 적층체인 본 발명의 그래파이트 적층체를 사용함으로써 한번에 수송할 수 있는 열량이 크기 때문에, 저온 부위에 집중적으로 열을 전달하여, 냉각시키는 효과가 높다.
(고온 부위에 대한 그래파이트 적층체의 배치)
고온 부위에 대한 그래파이트 적층체의 배치에 관하여 설명한다.
고온 부위에 대한 그래파이트 적층체의 배치로서는, (i) 도 14와 같이, 그래파이트 적층체(1)의 표면이 고온 부위에 대향하는 배치 및 (ⅱ) 도 15 또는 16과 같이, 그래파이트 적층체(1)의 적층면이 고온 부위에 대향하는 배치를 들 수 있지만, 그래파이트 적층체(1)의 적층면이 고온 부위에 대향하는 배치가 바람직하다.
도 15 및 16에 적층면(7)을 도시한다. 본 명세서에 있어서 「적층면」이란, 그래파이트 시트(5)와 접착층(6)이 스트라이프상으로 배열된 상태로 그래파이트 적층체(1)의 표면에 노출되어 형성되어 있는 면을 의도한다. 또한, 도 15 및 16에서는, Y-Z 평면에 확대된 면을 적층면으로서 나타내고 있지만, X-Z 평면에 확대된 면도 적층면에 포함될 수 있다.
그래파이트 시트는, 두께 방향의 열 전도율이 5W/(m·K)이며, 두께 방향의 열 전도율이, 면 방향의 열 전도율에 비하여 낮다. 특히, 그래파이트 적층체의 경우에는, 열 전도율이 보다 낮은 접착층(구체적으로는, 1W/(m·K))을 개재시켜 그래파이트 시트를 적층하기 때문에, 적층 방향의 열 전도율은 5W/(m·K) 이하가 된다. 또한, 그래파이트 적층체의 경우는 그래파이트 시트를 다층으로 적층하고 있어, 적층 방향으로의 두께가 두껍기 때문에, 발열 소자가 발하는 열을 그래파이트 적층체의 수열면과는 반대측의 면에도 충분히 전달하여, 그래파이트 적층체 전체를 효율적으로 사용하여 저온 부위에 전열하는 것이 중요해진다.
그래파이트 시트는, 면 방향의 열 전도율이 1500W/(m·K)라는 높은 값이므로, 그래파이트 적층체의 적층면을 고온 부위에 대향시킴으로써, 그래파이트 적층체의 수열면과는 반대측의 면으로도 충분히 열을 전할 수 있으며, 또한 그래파이트 적층체 전체를 효율적으로 사용하여 저온 부위에 전열할 수 있기 때문에 좋다.
(적층면을 고온 부위에 대향시킨 경우의 그래파이트 적층체의 형태)
그래파이트 적층체의 적층면을 고온 부위에 대향시키는 경우, 그래파이트 적층체의 적층 방향의 길이가, 그래파이트 적층체의 적층 방향과 수직인 면(당해 면의 형상은, 예를 들어 직사각형)의 짧은 변의 길이보다도 긴 것이 바람직하다. 보다 구체적으로, 도 15 및 16에 있어서, 그래파이트 적층체(1)의 Z축의 방향의 길이는, 그래파이트 적층체(1)의 X축 방향의 길이보다도 두꺼운 것이 바람직하다. 적층 방향의 길이를, 적층 방향과 수직인 면의 짧은 변의 길이보다도 길게 함으로써, 그래파이트 적층체의 수열면으로부터, 당해 수열면의 반대측의 면으로의 열 이동을 양호하게 할 수 있고, 이에 의해 저온 부위로의 열 수송을 더 효과적으로 행할 수 있다.
또한, 그래파이트 적층체의 적층면을 고온 부위에 대향시키는 경우, 그래파이트 적층체의 적층 방향의 길이는 2㎜ 이상인 것이 바람직하고, 2.5㎜ 이상인 것이 보다 바람직하다. 적층 방향의 길이를 2㎜ 이상으로 함으로써 발열 소자에 대한 그래파이트 적층체의 수열면을 크게 할 수 있어, 그래파이트 적층체가 보다 효율적으로 수열할 수 있다.
또한, 그래파이트 적층체의 적층면을 고온 부위에 대향시키는 경우, 그래파이트 적층체의 표면을 고온 부위에 대향시키는 경우와 마찬가지로, 도 16과 같이 그래파이트 적층체(1)에는 굴곡부가 형성되어 있는 것이 바람직하다. 이와 같이, 적층면을 고온 부위에 대향시킴으로써, 그래파이트 적층체(1)의 수열의 효율을 보다 양호하게 하고, 더욱이 굴곡부를 마련함으로써, 보다 온도가 낮은 저온 부위로의 그래파이트 적층체(1)의 접속이 가능해져, 그 결과, 열 수송용 구조물의 높은 열 수송 능력을 실현할 수 있다.
도 17 및 도 18에, 그래파이트 적층체의 치수의 일례를 나타내지만, 본 발명은, 이들 구성에 한정되지 않는다.
본 발명은, 이하와 같이 구성하는 것도 가능하다.
<1> 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 복수매 적층된 그래파이트 적층체로서,
상기 접착층은, 열 가소성 수지 및/또는 열 경화성 수지를 포함하고,
상기 접착층은, 흡수율이 2％ 이하이며, 또한 두께가 10㎛ 미만이고,
상기 그래파이트 시트의 적층수가 5층 이상인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
<2> 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 복수매 적층된 그래파이트 적층체로서,
상기 접착층은, 열 가소성 수지 및/또는 열 경화성 수지를 포함하고,
상기 접착층은, 흡수율이 2％ 이하이고,
상기 그래파이트 적층체의 두께는, 그래파이트 시트의 원료 시트의 두께와 접착층의 두께의 합계보다도 작고,
상기 그래파이트 시트의 적층수가 5층 이상인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
<3> 상기 열 가소성 수지 및/또는 열 경화성 수지의 유리 전이점이 50℃ 이상인 것을 특징으로 하는 <2> 또는 <3>에 기재된 그래파이트 적층체.
<4> 상기 그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율이 1000W/(m·K) 이상인 것을 특징으로 하는 <1> 내지 <3> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체.
<5> 상기 그래파이트 시트 각각의 두께의 합계(Tg)를 상기 접착층 각각의 두께의 합계(Ta)로 나눈 값(Tg/Ta)이 4.1 이상 40 이하이며, 또한 상기 그래파이트 적층체의 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)의 길이가 0.5㎜ 이상인 것을 특징으로 하는 <1> 내지 <4> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체.
<6> 상기 그래파이트 적층체의, 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)에 대하여 수직인 면(구체적으로는, X축과 당해 X축에 교차하는 Y축에 의해 규정되는, 그래파이트 적층체의 표면)의 긴 변의 길이가 짧은 변의 길이의 5배 이상인 것을 특징으로 하는 <1> 내지 <5> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체.
<7> 상기 그래파이트 적층체는, 적어도 하나의 굴곡부를 갖고 있는 것을 특징으로 하는 <1> 내지 <6> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체.
<8> 상기 굴곡부에는 이음매가 없는 것을 특징으로 하는 <7>에 기재된 그래파이트 적층체.
<9> 상기 굴곡부의 적어도 하나가, 상기 그래파이트 적층체의 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)에 대하여 수직인 방향(구체적으로는, X축의 방향 또는 Y축의 방향)으로 구부러져 있는 것을 특징으로 하는 <7> 또는 <8>에 기재된 그래파이트 적층체.
<10> 상기 굴곡부의 적어도 하나가, 상기 그래파이트 적층체의 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)으로 구부러져 있는 것을 특징으로 하는 <7> 또는 <8>에 기재된 그래파이트 적층체.
<11> 상기 굴곡부의 적어도 하나가, 상기 그래파이트 적층체의 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)에 대하여 수직인 방향(구체적으로는, X축의 방향 또는 Y축의 방향)으로 구부러져 있으며, 또한 상기 그래파이트 적층체의 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)으로 구부러져 있는 것을 특징으로 하는 <7> 또는 <8>에 기재된 그래파이트 적층체.
<12> 상기 그래파이트 적층체는, 상기 그래파이트 시트끼리 상기 접착층에 의해 접착되어 있지 않은 미접착부를 갖고,
상기 미접착부는, 상기 그래파이트 적층체의 긴 변 방향의 양단부 이외에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 <7> 내지 <11> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체.
<13> 상기 미접착부는, 상기 굴곡부에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 <12>에 기재된 그래파이트 적층체.
<14> 상기 그래파이트 적층체는, 수지 또는 금속으로 피복된 것을 특징으로 하는 <1> 내지 <13> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체.
<15> 상기 그래파이트 적층체는, 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)의 길이가, 적층 방향에 대하여 수직인 면(구체적으로는, X축과 당해 X축에 교차하는 Y축에 의해 규정되는, 그래파이트 적층체의 표면)의 짧은 변의 길이보다도 긴 것을 특징으로 하는 <1> 내지 <14> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체.
<16> 상기 그래파이트 적층체는, 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)의 길이가 2㎜ 이상인 것을 특징으로 하는 <15>에 기재된 그래파이트 적층체.
<17> 상기 <1> 내지 <16> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체와, 발열 소자를 구비하고 있는 구조물로서,
상기 그래파이트 적층체의 한쪽의 단부는, 상기 발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위에 배치되어 있고,
상기 그래파이트 적층체의 다른 쪽의 단부는, 상기 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위인 저온 부위에 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 방열 구조물.
<18> 상기 그래파이트 적층체의 적층면(구체적으로는, Z축의 방향에 대하여 평행한, 그래파이트 적층체의 표면)이, 상기 고온 부위에 대향하도록 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 <17>에 기재된 방열 구조물.
<19> 그래파이트 시트와 접착층을 교대로 적층하는 적층 공정과,
각 층을, 가열과 가압에 의해 접착시키는 접착 공정을 갖는 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체의 제조 방법.
<20> 상기 접착층은, 가열에 의해 접착성을 발현하는 것이며,
상기 접착 공정에서는, 가열과 가압에 의해, 각 층을 일괄하여 접착시키는 것을 특징으로 하는 <19>에 기재된 그래파이트 적층체의 제조 방법.
<21> 상기 접착층은, 25℃에서의 접착력이 1N/25㎜ 이하인 것을 특징으로 하는 <19> 또는 <20>에 기재된 그래파이트 적층체의 제조 방법.
<22> 상기 접착 공정에서는, 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체의 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)으로 당해 그래파이트 적층체를 굴곡시키는 것을 특징으로 하는 <19> 내지 <21> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체의 제조 방법.
<23> 상기 접착 공정에서는, 그래파이트 적층체의 전구체를 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)으로 절단하여, 상기 그래파이트 적층체를 잘라내는 것을 특징으로 하는 <19> 내지 <21> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체의 제조 방법.
<24> 상기 접착 공정에서는, 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체의 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)으로 당해 그래파이트 적층체를 굴곡시킨 후, 당해 그래파이트 적층체를 적층 방향(구체적으로는, Z축의 방향)으로 절단하는 것을 특징으로 하는 <19> 내지 <21> 중 어느 하나에 기재된 그래파이트 적층체의 제조 방법.
또한, 본 발명은, 이하와 같이 구성하는 것도 가능하다.
<25> 본 발명의 그래파이트 적층체는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체로서, 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 상기 접착층은, 흡수율이 2％ 이하인 것이며, 상기 그래파이트 적층체는, 상기 그래파이트 시트와 상기 접착층이 교대로 적층된 적층물을 압축하여 얻어지는 것이며, 상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상(또는 5층 이상)인 것을 특징으로 하고 있다.
〔실시 형태 C〕
〔C-1. 그래파이트 적층체〕
본 실시 형태의 그래파이트 적층체는, 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체(또는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체)이며, 접착층의 재료인 접착층 재료 또는 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이다.
그래파이트 적층체에 포함되는 그래파이트 시트의 적층수는 3층 이상이다. 그래파이트 적층체는, 후술하는 바와 같이 그래파이트 시트와 접착층 재료가 교대로 적층된 적층물을 가열 및 가압하여 얻어진다.
또한, 본 발명의 그래파이트 적층체는, 그래파이트 적층체의 적어도 하나 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖는 것이어도 된다. 이 그래파이트 적층체는, 적층물을 절곡하여 형성되어도 되고, 그래파이트 적층체를 절곡하여 형성되어도 된다.
이하에, 그래파이트 적층체, 그리고 당해 그래파이트 적층체를 구성하는 그래파이트 시트 및 접착층에 대하여 설명한다.
〔C-1-1. 그래파이트 적층체〕
(그래파이트 적층체의 기본 구조)
그래파이트 적층체는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지는 것이다. 또한, 그래파이트 시트와 접착층 사이에는, 다른 구성이 끼워져 있어도 되고, 다른 구성이 끼워져 있지 않아도 된다.
도 20은 그래파이트 적층체의 기본 구조를 도시하는 도면이다. 도 20에 도시한 바와 같이, 그래파이트 적층체(201)를 구성하는 그래파이트 시트(205) 및 접착층(206)의 각각은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖고 있다. 그리고, 당해 표면이 겹쳐진 상태로, 당해 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여, 그래파이트 시트(205)와 접착층(206)이 교대로 적층되고, 이에 의해, 그래파이트 적층체(201)가 형성되어 있다. 상술한 바와 같이, X축과 Y축이 교차하는 각도는 90°이다.
그래파이트 시트와 접착층은, 계면의 50％ 이상에 있어서, 서로 밀착(예를 들어, 열 융착)되어 있다. 그래파이트 시트와 접착층은, 접착 열 저항(열의 전달 용이함)의 관점에서, 계면의 70％ 이상에 있어서 밀착되어 있는 것이 바람직하고, 계면의 80％ 이상에 있어서 밀착되어 있는 것이 보다 바람직하고, 계면의 95％ 이상에 있어서 밀착되어 있는 것이 더욱 바람직하다. 열의 전달 용이함은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
본 명세서의 「표면이 겹쳐진 상태」란, 도 20에 있어서, 적층체(201)를 Z축 방향으로부터 보았을 때, 그래파이트 시트(205)의 적어도 일부와, 접착층(206)의 적어도 일부가 겹쳐 있는 상태를 가리킨다.
그래파이트 시트(205)와 접착층(206)은, 형상 및 사이즈가 동일해도 되고, 상이해도 된다. 원하는 효과를 더 잘 실현한다는 점에서, 그래파이트 시트(205)의 형상과 접착층(206)은, 형상 및 사이즈가 동일한 것이 바람직하다.
예를 들어, 그래파이트 시트(205)의 형상 및 접착층(206)의 형상은, 정사각형이어도 된다. 이 경우, 당해 정사각형의 하나의 변이 연장되는 방향을 X축의 방향으로 하고, 당해 변과 교차하는 다른 변이 연장되는 방향을 Y축의 방향으로 할 수 있다.
또한, 그래파이트 시트(205)의 형상 및 접착층(206)의 형상은, 직사각형이어도 된다. 이 경우, 당해 직사각형의 짧은 변이 연장되는 방향을 X축의 방향으로 하고, 당해 직사각형의 긴 변이 연장되는 방향을 Y축의 방향으로 할 수 있다.
또한, 그래파이트 시트(205)와 접착층(206)은, 정사각형이나 직사각형 이외의 형상이어도 된다. 이 경우, 그래파이트 시트(205) 및 접착층(206)의 가장 긴 변 방향을 Y축의 방향으로 하고, 당해 Y축에 직교하는 방향을 X축의 방향으로 할 수 있다.
그래파이트 적층체에 포함되는 그래파이트 시트의 적층수는 3층 이상일 수 있지만, 열 용량의 관점에서, 5층 이상인 것이 보다 바람직하고, 10층 이상인 것이 보다 바람직하고, 15층 이상인 것이 보다 바람직하고, 20층 이상인 것이 보다 바람직하다. 적층수의 상한값은, 특별히 한정되지 않고 1000층 이하, 500층 이하, 200층 이하, 100층 이하, 80층 이하 또는 50층 이하일 수 있다.
그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상이면, 열 수송 능력이 높고, 또한 기계적 강도가 우수한 그래파이트 적층체를 얻을 수 있으므로 바람직하다.
그래파이트 적층체에 포함되는 접착층의 적층수는, 특별히 한정되지 않고 그래파이트 시트의 적층수에 맞춰 적절히 설정할 수 있다. 예를 들어, 그래파이트 적층체에서는, (i) 인접하는 그래파이트 시트 사이에, 1매의 접착층은 물론, 2매 이상의 접착층이 배치되어 있어도 되고, (ⅱ) 그래파이트 시트가, 그래파이트 적층체의 최상면에만 배치, 그래파이트 적층체의 최하면에만 배치, 또는 그래파이트 적층체의 최상면 및 최하면의 양쪽에 배치되어 있어도 되고, (ⅲ) 접착층이, 그래파이트 적층체의 최상면에만 배치, 그래파이트 적층체의 최하면에만 배치, 또는 그래파이트 적층체의 최상면 및 최하면의 양쪽에 배치되어 있어도 된다. 또한, 본 명세서에 있어서의 「그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층」에는, (a) 인접하는 그래파이트 시트 사이에 1매의 접착층이 배치되는 경우 및 (b) 인접하는 그래파이트 시트 사이에 2매 이상의 접착층이 배치되는 경우의 양쪽이 포함된다. 즉, 본 발명에서는, 접착층은, 복수의 접착층이 적층된 것이어도 된다.
(그래파이트 적층체의 두께)
그래파이트 적층체의 두께(환언하면, 도 20의 Z축의 방향의 길이)는, 특별히 한정되지 않고 0.1㎜ 이상인 것이 바람직하고, 0.4㎜ 이상인 것이 보다 바람직하고, 0.6㎜ 이상인 것이 보다 바람직하고, 0.8㎜ 이상인 것이 보다 바람직하다. 그래파이트 적층체의 두께가 0.1㎜ 이상이면, 수송할 수 있는 열량이 많아져, 발열량이 큰 전자 기기에도 적용할 수 있다. 그래파이트 적층체의 두께의 상한값은, 특별히 한정되지 않고 전자 기기의 박형화라는 관점에서는, 10㎜ 이하여도 되고, 7.5㎜ 이하여도 되고, 5㎜ 이하여도 되고, 2.5㎜ 이하여도 되고, 1㎜ 이하여도 된다.
그래파이트 시트의 적층 방법으로서는, 그래파이트 시트의 표면의 요철을 흡수하며, 또한 그래파이트 시트끼리 사이의 접촉 열 저항을 저감시키기 위하여, 접착층을 개재한 적층이 효과적이다.
(굴곡부)
그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체에 형성된 적어도 하나(예를 들어, 1개 이상 또는 2개 이상)의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖고 있어도 된다. 즉, 그래파이트 적층체는, 굴곡 전의 그래파이트 적층체를 굴곡부에서 절곡한 것일 수 있다. 전자 기기의 내부에서는, 열원에서 발생한 열을 온도가 낮은 부분으로 이동시킴으로써, 온도 상승의 방지가 가능해진다. 그러나, 온도가 낮은 부분과 열원을, 직선적으로 접속할 수 있다고 단정할 수만은 없다. 그래서, 그래파이트 적층체에 굴곡부를 형성해 둠으로써, 열원에서 발생한 열을 보다 온도가 낮은 부분으로 이동시킬 수 있고, 이에 의해, 열 수송 능력을 더욱 향상시킬 수 있다. 즉, 열원과, 보다 온도가 낮은 부분과의 배치 관계의 자유도를 올릴 수 있다. 또한, 굴곡부의 구체적인 구성으로서는, 실시 형태 B에서 설명한 굴곡부의 구성을 채용할 수 있다.
굴곡부가 구부러지는 각도는, 특별히 한정되지 않는다. 굴곡부는 2㎜ 이상의 곡률 반경, 5㎜ 이상의 곡률 반경, 8㎜ 이상의 곡률 반경, 10㎜ 이상의 곡률 반경, 20㎜ 이상의 곡률 반경으로 구부러지는 것이어도 된다. 또한, 곡률 반경의 최댓값은, 특별히 한정되지 않고 예를 들어, 100㎜, 90㎜, 80㎜, 70㎜, 60㎜, 50㎜, 40㎜, 30㎜ 또는 20㎜여도 된다. 물론, 곡률 반경의 최댓값은 100㎜보다도 큰 값이어도 된다.
(그래파이트 적층체의 피복)
〔실시 형태 C〕의 그래파이트 적층체의 피복에 관해서는, 〔실시 형태 B〕의 (그래파이트 적층체의 피복)의 란에 기재된 구성과 동일한 구성을 채용할 수 있다.
(그래파이트 복합품)
그래파이트 복합품은, 그래파이트 적층체의 적어도 편면에, 적어도 점착재 또는 접착재를 갖는 시트가 접합된 것이다. 이 점착재 또는 접착재를 갖는 시트에 의해, 컴퓨터 등의 각종 전자·전기 기기에 탑재되어 있는 반도체 소자나 다른 발열 부품 등에, 열 수송을 위한 그래파이트 적층체를 설치할 수 있다.
점착재를 갖는 시트의 구성은, 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 점착재를 포함하는 시트, 점착재/기재의 2층 구조를 포함하는 시트, 점착재/기재/점착재의 3층 구조를 포함하는 시트 등을 들 수 있다. 점착재로서는, 특별히 한정되지 않고 실리콘계 점착재, 아크릴계 점착재 또는 합성 고무계 점착재 등을 사용할 수 있다. 기재로서는, 특별히 한정되지 않고 폴리이미드계 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)계 수지, 폴리페닐렌술피드(PPS)계 수지, 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)계 수지, 폴리에스테르계 수지 또는 금속 시트(예를 들어, 알루미늄박이나 구리박 등) 등을 사용할 수 있다.
접착재를 갖는 시트의 구성은, 특별히 한정되지 않고 예를 들어, 접착재를 포함하는 필름, 접착재/기재의 2층 구조를 포함하는 시트, 접착층/기재/접착층의 3층 구조를 포함하는 시트 등을 들 수 있다. 접착재로서는, 특별히 한정되지 않고 폴리이미드계 또는 에폭시계 등의 열 경화형의 수지 접착재를 사용할 수 있다. 또한 접착재로서, 용융 상태로 접착시키는 열 가소성 수지 등도 사용할 수 있다. 기재로서는, 특별히 한정되지 않고 폴리이미드계 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)계 수지, 폴리페닐렌술피드(PPS)계 수지, 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)계 수지, 폴리에스테르계 수지, 금속 시트(예를 들어, 알루미늄박, 구리박 등), CFRP(탄소 섬유 강화 재료), 탄소 섬유 펠트 또는 다른 탄소 재료 등을 사용할 수 있다.
(열 수송용 구조물)
상술한 본 발명의 그래파이트 적층체 및 그래파이트 복합품은, 주로 전자 기기의 열 수송용 재료로서, 열 수송용 구조물에 사용할 수 있다. 열 수송용 구조물이란, 그래파이트 적층체 또는 그래파이트 복합품과, 발열 소자를 구비하고, 그래파이트 적층체 또는 그래파이트 복합품은, 발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위와, 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위인 저온 부위에 접속된 것이다.
〔C-1-2. 그래파이트 시트〕
(그래파이트 시트의 종류)
〔실시 형태 C〕의 그래파이트 시트의 종류에 관해서는, 〔실시 형태 B〕의 (그래파이트 시트의 종류)의 란에 기재된 구성과 동일한 구성을 채용할 수 있다.
(그래파이트 시트의 제조 방법)
〔실시 형태 C〕의 그래파이트 시트의 제조 방법에 관해서는, 〔실시 형태 B〕의 (그래파이트 시트의 제조 방법)의 란에 기재된 구성과 동일한 구성을 채용할 수 있다.
(그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율)
〔실시 형태 C〕의 그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율에 관해서는, 〔실시 형태 B〕의 (그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율)의 란에 기재된 구성과 동일한 구성을 채용할 수 있다.
(그래파이트 시트의 열 전도율)
그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율은, 다음 식 (1)에 의해 산출했다.
Figure pct00005
여기서, A는 그래파이트 시트의 열 전도율, α는 그래파이트 시트의 열 확산율, d는 그래파이트 시트의 밀도, Cp는 그래파이트 시트의 비열 용량을 각각 나타내고 있다. 또한, 그래파이트 시트의 열 확산율, 밀도 및 비열 용량은, 이하에 설명하는 방법으로 구했다.
그래파이트 시트의 열 확산율은, 광 교류법에 기초하는 열 확산율 측정 장치(예를 들어, 알박 리코(주)사의 「LaserPit」)를 사용하여, 4㎜×40㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 20℃의 분위기 하에서 10Hz의 교류 조건 하에서 측정했다.
(그래파이트 시트의 두께)
〔실시 형태 C〕의 그래파이트 시트의 두께에 관해서는, 〔실시 형태 B〕의 (그래파이트 시트의 두께)의 란에 기재된 구성과 동일한 구성을 채용할 수 있다.
〔C-1-3. 접착층〕
(접착층 재료의 종류)
본 발명에 있어서의 접착층의 재료인 접착층 재료는, 가열에 의해 접착성을 발현하는 것이 바람직하고, 열 경화성 수지 또는 열 가소성 수지를 사용할 수 있다.
열 경화성 수지로서는, 〔실시 형태 B〕의 (접착층의 종류)의 란에 기재된 열 경화성 수지와 동일한 것을 채용할 수 있다.
열 가소성 수지로서는, 〔실시 형태 B〕의 (접착층의 종류)의 란에 기재된 열 가소성 수지와 동일한 것을 채용할 수 있다.
접착층 재료로서는, 방향족을 포함하는 재료(예를 들어, 폴리에스테르 접착제 및 폴리에틸렌테레프탈레이트 등)를 사용하는 것이 바람직하다. 당해 구성이면, 접착층을 적층했을 때에, 그래파이트 시트와 대략 평행하게 접착층이 정렬되어, 적층 시에 그래파이트 시트의 층의 구조가 흐트러지기 어려워, 이론값에 가까운 열 전도율을 갖는 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다.
열 가소성 수지 및 열 경화성 수지는, 융해 온도가 50℃ 이상인 것이 바람직하고, 60℃ 이상인 것이 보다 바람직하고, 70℃ 이상인 것이 보다 바람직하고, 80℃ 이상인 것이 보다 바람직하다. 융해 온도가 50℃ 이상이면, 그래파이트 적층체 중에 공기가 인입되는 것을 더 잘 방지할 수 있다. 또한, 아크릴 점착이나 고무 시트와 같이 융해 온도가 50℃ 이상인 재료를 사용하면, 접착층의 강도가 강하며, 또한 접착층의 특성에 변동이 생기기 어려워지는 경향을 나타내므로, 바람직하다. 이러한 융해 온도를 갖는 재료로서는, PET(폴리에틸렌테레프탈레이트), PS(폴리스티렌) 및 PC(폴리카르보네이트) 등을 들 수 있다.
접착층 재료의 융해 온도는, JIS K 7121에 준거하여, 시차 주사 열량 분석 장치(시마즈 세이사쿠쇼제 DSC-50)에 의해 측정될 수 있다.
접착층 재료의 탄성률은, 특별히 한정되지 않지만, 그래파이트 적층체를 절단했을 때의 접착층의 두께의 변동을 억제한다는 관점에서, 높은(예를 들어, 탄성률이 100㎫ 이상) 것이 바람직하다.
(접착층 재료의 두께)
본 발명에 있어서의 접착층 재료의 두께는, 특별히 한정되지 않고 10㎛ 미만이 바람직하다. 더욱 구체적으로, 접착층 재료의 두께는 0.1㎛ 이상 10㎛ 미만이 바람직하고, 1㎛ 이상 10㎛ 미만이 보다 바람직하고, 1㎛ 이상 9㎛ 이하가 보다 바람직하고, 1㎛ 이상 7㎛ 이하가 보다 바람직하다. 접착층 재료의 두께가 10㎛ 미만이면 접착층의 열 전도율은, 그래파이트 시트의 열 전도율에 비하여 훨씬 작아진다. 그로 인해, 접착층 재료의 두께를 10㎛ 미만으로 제어함으로써, 그래파이트 시트끼리 사이의 전열을 접착층에 의해 저해하는 일없이 양호하게 열을 전달할 수 있다. 접착층 재료의 두께가 0.1㎛ 이상(보다 바람직하게는 1㎛ 이상)이면, 접착층이 그래파이트 시트 표면의 요철을 흡수하기 쉬워져, 그래파이트 시트와 접착층 사이의 접촉 열 저항을 저감시킬 수 있어, 효율적으로 열을 전달할 수 있다. 또한, 접착층 재료의 두께가 0.1㎛ 이상(보다 바람직하게는 1㎛ 이상)이면, 접착층이 양호한 접착성을 나타낼 수 있다. 또한, 상술한 접착층 재료의 두께이면, 그래파이트 적층체의 열 전도율을, 이론값에 가까운 값으로 할 수 있다. 접착층 재료의 두께의 산출 방법은, 후술하는 실시예에서 설명했으므로, 여기에서는, 그 설명을 생략한다.
(접착층의 두께)
본 발명에 있어서의 접착층의 두께는, 접착층 재료의 두께에 비하여 동일하거나 또는 얇다. 접착층이 접착층 재료보다도 얇은 경우, 그래파이트 시트의 표면에 접착층 재료가 침윤되어 있다(그래파이트 시트 표면의 요철을 흡수하고 있다)고 생각된다. 구체적인 접착층의 두께는, 특별히 한정되지 않고 10㎛ 미만이 바람직하다. 더욱 구체적으로, 접착층의 두께는 0.1㎛ 이상 10㎛ 미만이 바람직하고, 1㎛ 이상 10㎛ 미만이 보다 바람직하고, 1㎛ 이상 9㎛ 이하가 보다 바람직하고, 1㎛ 이상 7㎛ 이하가 보다 바람직하다. 접착층의 두께가 10㎛ 미만이면 접착층의 열 전도율은, 그래파이트 시트의 열 전도율에 비하여 훨씬 작아진다. 그로 인해, 접착층의 두께를 10㎛ 미만으로 제어함으로써, 그래파이트 시트끼리 사이의 전열을 접착층에 의해 저해하는 일없이 양호하게 열을 전달할 수 있다. 접착층의 두께가 0.1㎛ 이상(보다 바람직하게는 1㎛ 이상)이면, 접착층이 그래파이트 시트 표면의 요철을 흡수하기 쉬워져, 그래파이트 시트와 접착층 사이의 접촉 열 저항을 저감시킬 수 있어, 효율적으로 열을 전달할 수 있다. 또한, 접착층이 0.1㎛ 이상(보다 바람직하게는 1㎛ 이상)이면, 양호한 접착성을 나타낼 수 있다. 또한, 상술한 접착층의 두께이면, 그래파이트 적층체의 열 전도율을, 이론값에 가까운 값으로 할 수 있다.
접착층의 두께의 산출 방법으로서는, 후술하는 방법을 들 수 있고, 구체적으로는 SEM 화상에서 임의의 접착층의 단면을 관찰하여, 임의의 9점에 있어서의 접착층의 두께를 측정하고, 당해 측정값의 평균값을 접착층의 두께로서 산출하면 된다.
〔C-2. 그래파이트 적층체의 제조 방법〕
(그래파이트 적층체의 제조 방법의 기본 구성)
본 발명의 그래파이트 적층체의 제조 방법은, 그래파이트 시트와 접착층 재료를 교대로 적층하여 적층물을 형성하는 적층 공정과, 적층물을 가열함으로써, 그래파이트 시트와 접착층을 열 융착시켜 그래파이트 적층체를 형성하는 접착 공정을 갖는다. 그래파이트 적층체의 제조 방법은, 그래파이트 적층체를 절단 처리하는 절단 공정을 더 갖고 있어도 된다. 또한, 본 명세서에 있어서 「열 융착」이란, 수지 또는 왁스가 가열에 의해 연화되어 다른 물질에 접착하는 것을 의도한다.
이하에, 각 구성에 대하여 설명한다.
(적층 공정)
적층 공정은, 접착층의 재료인 접착층 재료와, 그래파이트 시트를 교대로 복수 적층하여 적층물을 형성하는 공정이다.
더욱 구체적으로, 적층 공정은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 그래파이트 시트 및 접착층 재료를, 표면을 겹치게 한 상태로, 상부 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층시켜 적층물을 형성하는 공정이다.
적층 공정의 구체적인 방법으로서는, (i) 그래파이트 시트와 접착층 재료를 교대로 적층하는 방법, (ⅱ) 그래파이트 시트의 적어도 편면 위에 접착층 재료를 배치하여 그래파이트 접착 시트를 제작한 후, 당해 그래파이트 접착 시트를 다층으로 적층하는 방법을 들 수 있다.
상술한 (i)의 방법으로서는, 그래파이트 시트와 접착층 재료를 1매씩 교대로 적층하는 방법, 및 그래파이트 시트와 접착층 재료를 동시에 코어에 권취하여 롤을 형성한 후, 당해 롤을 절단 및 개열시킴으로써, 그래파이트 시트와 접착층 재료의 적층체를 얻는 방법을 들 수 있다.
상술한 (ⅱ)의 방법으로서는, 먼저, 그래파이트 접착 시트를 제작한다. 그래파이트 접착 시트는, 그래파이트 시트에 대한, 접착층 재료(예를 들어, 접착 수지 시트 등)의 도공 또는 접착층 재료(예를 들어, 접착 필름 등)의 라미네이트에 의해 제작할 수 있다. 그래파이트 시트와 접착층 재료를 적층하는 방법으로서는, 제작된 그래파이트 접착 시트를 단판상으로 커트하고 나서, 당해 그래파이트 접착 시트를 다층으로 적층하는 방법, 및 제작된 그래파이트 접착 시트를 코어에 권취하여 롤을 형성한 후, 당해 롤을 절단 및 개열시키는 방법 등을 들 수 있다.
그래파이트 시트 위에 접착층 재료를 도공하는 경우, 그래파이트 적층체 중에 공기가 인입되는 것을 방지하는 점에서, 접착층 재료는, 도포 후에 점착성이 없는 것이 바람직하다.
접착층 재료와 그래파이트 시트를 교대로 적층하는 경우 또는 접착층 재료를 그래파이트 시트에 라미네이트하는 경우, 접착층 재료의 유전율이 낮으면, 접착층 재료가 대전하기 어려우므로, 정전기력에 의해, 접착층 재료를 안정되게 반송기에 고정할 수 있다. 또한, 그래파이트 시트의 전기 전도성이 높으면, 그래파이트 시트와 접착층 재료가 밀착되었을 때에, 접착층 재료의 정전기가 그래파이트 시트로 달아나, 그래파이트 시트와 접착층 재료 사이의 미끄럼이 좋아져, 접착층 재료의 주름이 발생하기 어려워진다.
열 융착 후에 그래파이트 적층체끼리를 박리할 수 있어, 복수의 그래파이트 적층체를 동시에 생산할 수 있는 점에서, 적층 공정에서는, 적층물을 복수 적층시키는 것이 바람직하다. 적층물의 적층 단수는, 양산성의 관점에서, 100단 이상이 바람직하고, 200단 이상이 보다 바람직하다. 적층물의 적층 단수의 상한값은, 특별히 한정되지 않고 예를 들어 1000단, 900단, 800단, 700단, 600단, 500단, 400단 또는 300단이어도 된다. 본 발명의 제조 방법이면, 적층물을 다단으로 적층하여 접착 공정을 행한 경우, 1배치(batch) 중의 적층 위치가 상부, 중부, 하부인 어느 그래파이트 적층체도 접착 비율의 값이 양호해진다.
(접착 공정)
접착 공정은, 적층 공정에서 형성된 적층물을 가열함으로써, 접착층 재료를 그래파이트 시트에 열 융착시켜, 접착층과 당해 그래파이트 시트가 교대로 적층된 그래파이트 적층체를 얻는 공정이다. 가열 온도는, 특별히 한정되지 않고 접착층 재료에 따라 적절히 선택할 수 있다. 본 공정 중에, 제1 가압 및 제2 가압을 행한다. 제1 가압 및 제2 가압이라는 2단계의 가압에 의해, 적층물 중의 가스가 잘 빠지므로, 평활성과 필 강도가 높은 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다. 가열 온도, 제1 가압의 압력, 제2 가압의 압력으로서는, 특별히 한정되지 않고 접착층 재료에 따라 적절히 선택할 수 있다. 또한, 접착 공정에서는, 제2 가압 후에, 제3 가압, 제4 가압 등의 가압을 1회 이상 더 행해도 된다. 또한, 접착 공정에서는, 제1 가압과 제2 가압 사이에서, 제3 가압, 제4 가압 등의 가압을 1회 이상 더 행해도 된다. 또한, 접착 공정에서는, 제1 가압 전에, 1회 이상의 예비가압을 행해도 된다. 단, 당해 예비가압으로 적층물에 가해지는 압력은, 제1 가압에서 적층물에 가하는 압력 및 제2 가압에서 적층물에 가하는 압력보다도, 낮은 압력인 것이 바람직하다. 당해 구성이면, 적층물 중의 가스가 더 잘 빠진다. 또한, 제3 가압, 제4 가압 및 예비가압은, 접착 공정 이외의 공정에서 행하는 것도 가능하다.
제1 가압이란, 가열되어 있는 접착층 재료의 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃]에 도달할 때까지 적어도, 적층물에 가압하는 것을 의미한다. [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃]란, 적층물에 열전대를 접촉시킨 상태로 접착층 재료의 온도를 측정하고, 측정된 온도가 접착층 재료의 융해보다도 20℃ 낮은 온도에 도달했을 때를 의미한다. 즉, 본 실시 형태에서는, 적층물에 열전대를 접촉시킨 상태로 접착층 재료의 온도를 측정하고, 측정된 온도가 접착층 재료의 융해보다도 20℃ 낮은 온도에 도달할 때까지, 제1 가압이 행하여질 수 있다. 제1 가압은, 접착층 재료가 그래파이트 시트에 열 융착되지 않도록 하여 가압하는 압력이면 특별히 한정되지 않고 접착층 재료에 따라 적절히 선택할 수 있다. 제1 가압 시간은, 특별히 한정되지 않지만, 평활성과 필 강도가 보다 높은 그래파이트 적층체를 얻을 수 있는 점에서, 접착 공정의 개시부터 제1 가압을 행하는 것이 바람직하다.
제2 가압이란, 가열되어 있는 접착층 재료의 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃] 이상이 된 후에 적어도, 적층물에 가압하는 것을 의미한다. 「[(접착층 재료의 융해 온도)-20℃] 이상이 된 후」란, 적층물에 열전대를 접촉시킨 상태로 접착층 재료의 온도를 측정하고, 측정된 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃] 이상이 되었을 때로부터 이후를 의미한다. 즉, 본 실시 형태에서는, 적층물에 열전대를 접촉시킨 상태로 접착층 재료의 온도를 측정하고, 측정된 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃] 이상이 되었을 때로부터 이후에, 제2 가압이 행하여질 수 있다. 제2 가압은, 접착층 재료가 그래파이트 시트에 열 융착되도록 하여 가압하는 압력이면 특별히 한정되지 않고 접착층 재료에 따라 적절히 선택할 수 있다. 제2 가압 시간은, 특별히 한정되지 않지만, 그래파이트 시트와 접착층의 밀착성을 향상시키는 점에서, 1분 이상 10분 이하가 바람직하고, 3분 이상 8분 이하가 더욱 바람직하고, 4분 이상 6분 이하가 특히 바람직하다.
제2 가압은, 제1 가압 후에 연속하여 행하는 것이 바람직하다. 이 경우, (i) 제2 가압에서는, 제1 가압보다도 높은 압력으로 적층물을 가압해도 되고, (ⅱ) 제2 가압에서는, 제1 가압보다도 높은 압력 및 높은 온도에서 적층물을 가압해도 되고, (ⅲ) 제1 가압에 있어서, 적층물에 가하는 압력을 서서히 상승시켜도 되고, (iv) 제2 가압에 있어서, 적층물에 가하는 압력을 서서히 상승시켜도 되고, (v) 제1 가압에 있어서, 적층물에 가하는 압력을 서서히 상승시킨 후, 제2 가압에 있어서도, 적층물에 가하는 압력을 서서히 상승시켜도 된다. 그래파이트 시트의 표면에는 요철이 존재하며, 또한 그래파이트 시트가 변형되기 쉽기 때문에, 적층물에 가하는 압력을 순차 올려 감으로써, 접착층이 그래파이트 시트의 표면의 요철 형상에 맞도록 변형되는 타이밍과, 그래파이트 시트가 변형되는 타이밍을 조정할 수 있기 때문에, 그래파이트 시트와 접착층 사이의 접착 강도를 향상시킬 수 있다.
접착 공정의 구체적인 방법으로서는, 라미네이트 및 프레스 등을 들 수 있지만, 본 발명에 있어서는, 프레스에 의한 접착이 적합하다. 프레스이면, 10층 이상이라는 다층의 적층물이어도, 적층물 중의 각 층끼리를 일괄하여 접착할 수 있다. 또한, 적층물을 가열하면서, 당해 적층물에 몇 초 이상의 가압을 행하면, 접착층의 연화 및 가압의 효과에 의해, 그래파이트 적층체 내에 공기가 혼입되는 것을 억제할 수 있고, 이에 의해 그래파이트 시트끼리 사이의 접촉 열 저항을 저감시킬 수 있다.
상술한 바와 같이, 접착 공정에서는, 적층 공정에서 형성된 적층물을 가열 및 가압(환언하면, 압축)한다. 이때, 적층물의 압축 비율은, 특별히 한정되지 않고 1보다도 작은 것이 바람직하고, 0.97 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.96 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.95 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.92 이하인 것이 보다 바람직하고, 0.90 이하인 것이 보다 바람직하다. 압축 비율(그래파이트 적층체의 두께/원료가 되는 적층물의 두께)이 1보다도 작으면, 적층된 접착층이 변형되어 있기 때문에, 그래파이트 시트끼리 접촉하기 쉬워져, 이론 열 전도에 가까운 그래파이트 적층체를 얻을 수 있다.
도 21에 절단 처리의 예를 나타낸다. 도 21에 도시한 바와 같이, 점선으로 도시되는 절단 개소(235)를 따른 Z축의 방향으로의 절단에 의해, 굴곡부(210)에서 X축(또는 Y축)의 방향을 향하여 굴곡되어 있는 그래파이트 적층체(201)를 제작할 수 있다. 절단 처리는, 커터, 외주 날 등의 블레이드 소우, 레이저, 워터 제트, 와이어 소우 등을 사용하여 행할 수 있지만, 그래파이트 적층체의 층간 박리의 방지, 한번에 대량으로 절단하는 것, 생산성의 향상의 관점에서, 와이어 소우를 사용하여 행하는 것이 바람직하다. 절단 처리이면, 그래파이트 적층체(201)를, 예리한 각도(예를 들어, 직각)로 굴곡시킬 수 있다.
〔실시 형태 D〕
실시 형태 A 내지 실시 형태 C에서 설명한 그래파이트 적층체는, 그래파이트 적층체, 보호층, 점착층으로 구성되는 그래파이트 복합 필름으로서 구성하는 것도 가능하다.
이 경우, 그래파이트 복합 필름은, 그래파이트 적층체, 보호층 및 점착층으로 구성되는 그래파이트 복합 필름이며, 그래파이트 적층체의 단부의 적어도 일부분이 보호층과 점착층으로 피복되어 있는 것이 바람직하다.
그래파이트 복합 필름은, 일본 공개 특허 공보 「특개 제2008-80672호(2008년 4월 10일 공개)」에 따라 구성하는 것이 가능하다. 또한, 당해 일본 공개 특허 공보는, 본 명세서 중에 있어서 참고 문헌으로서 원용된다. 이하에, 그래파이트 복합 필름에 대하여, 구체적으로 설명한다.
상기 그래파이트 복합 필름은, 그래파이트 적층체의 단부의 적어도 일부분이 보호층과 점착층으로 피복되어 있는 것이 바람직하다. 보다 구체적으로, 상기 그래파이트 복합 필름은, (i) 그래파이트 적층체의 단부 모두가 보호층과 점착층으로 피복된 구조, (ⅱ) 그래파이트 적층체의 단부의 일부분이 보호층과 점착층으로 피복된 구조 또는 (ⅲ) 그래파이트 적층체의 전체가 보호층과 점착층으로 피복된 구조를 가질 수 있다.
그래파이트 적층체의 단부의 적어도 일부분이 보호층과 점착층으로 피복된 그래파이트 복합 필름이면, 그래파이트 복합 필름을 박리 라이너로부터 떼어내거나, 리워크하거나 할 때에 그래파이트 층간에서 응집 파괴되는 것을 방지하는 것이 가능해진다. 또한, 휴대 전화, 노트북 PC, 핸디 캠코더, 자동차 헤드 램프 등의 소형 전자 기기에 있어서는, 기기 내부의 스페이스가 작아지는 결과, 방열 스페이스가 적게 되어 있다. 그로 인해, 열 수송용 필름을 힌지부나 플렉시블 기판 등의 가동부에 부착하거나, 기기 내에서 열 수송용 필름을 만곡시키거나 하는 경우가 급증하고 있다. 이렇게 그래파이트 복합 필름을 절곡한 상태나 반복하여 구부린 상태로 사용해도, 본 발명의 그래파이트 복합 필름은, 단부로부터 층간 박리를 일으키거나, 보호층과 그래파이트 적층체의 계면이나 점착층과 그래파이트 필름의 계면으로부터 계면 박리를 일으키거나 하지 않아, 절곡이나 반복 굽힘을 견딜 수 있는 열 수송용 필름이 된다.
<보호층의 비어져 나온 폭>
그래파이트 적층체의 주변 단부를 보호층 및 점착층으로 피복한 경우, 보호층 및 점착층이, 그래파이트 적층체로부터 비어져 나온 구조가 된다. 보호층의 비어져 나온 폭은 2㎜ 이하, 바람직하게는 1㎜ 이하이다. 비어져 나온 폭이 2㎜ 이하이면 그래파이트 적층체 주변의 열 확산에 기여하지 않는 비어져 나온 부분을 작게 할 수 있어, 공간 절약의 전자 기기에 있어서, 그래파이트 적층체의 면적을 크게 하는 설계가 가능해져, 방열 특성이 우수한 전자 기기를 실현할 수 있다.
<비어져 나온 면적의 비율>
(보호층의 면적-그래파이트 적층체의 면적)/(그래파이트 적층체의 면적)으로 정의되는 비어져 나온 면적의 비율은 50％ 이하, 바람직하게는 30％ 이하, 더욱 바람직하게는 10％ 이하이다. 비어져 나온 면적의 비율이 50％ 이하이면 그래파이트 적층체 주변의 열 확산에 기여하지 않는 비어져 나온 부분을 작게 할 수 있어, 공간 절약의 전자 기기에 있어서, 그래파이트 적층체의 면적을 크게 하는 설계가 가능해져, 방열 특성이 우수한 전자 기기를 실현할 수 있다.
<피복 비율>
(그래파이트 적층체의 단부가 피복되어 있는 길이)/(그래파이트 적층체의 단부 길이)로 정의되는 피복 비율은 10％ 이상, 바람직하게는 20％ 이상, 더욱 바람직하게는 30％ 이상이다. 그래파이트 적층체의 단부의 적어도 일부분이 보호층과 점착층으로 피복 비율 10％ 이상으로 피복된 그래파이트 복합 필름이면, 그래파이트 복합 필름을 박리 라이너로부터 떼어내거나, 리워크하거나 할 때에 그래파이트 층간에서 응집 파괴되는 것을 방지하는 것이 가능해진다. 또한, 그래파이트 복합 필름을 절곡한 상태나 반복하여 구부린 상태로 사용해도, 그래파이트 복합 필름의 단부로부터 층간 박리를 일으키거나, 보호층이나 점착층과 그래파이트 적층체의 계면으로부터 계면 박리를 일으키거나 하지 않아, 절곡이나 반복 굽힘에 견딜 수 있는 열 수송용 필름이 된다.
<그래파이트 복합 필름의 두께>
그래파이트 복합 필름의 두께는 100㎛ 이하, 바람직하게는 90㎛, 더욱 바람직하게는 80㎛ 이하이다. 두께 100㎛ 이하의 그래파이트 복합 필름이면, 그래파이트 복합 필름을 떼어내거나, 리워크하거나, 절곡이나 반복 굽힘부에 사용하거나 하여, 그래파이트 복합 필름에 급한 곡률로 굽힘력이 가해진 경우에도 그래파이트층에 여분의 힘이 가해지기 어려워져, 그래파이트의 층 박리가 일어나기 어려워진다.
<그래파이트 복합 필름의 열 전도율>
그래파이트 복합 필름의 열 전도율은 400W/m·K 이상, 바람직하게는 500W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 600W/m·K 이상이다. 열 전도율이 400W/m·K 이상이 되면 열 전도성이 높기 때문에, 발열 기기로부터 열을 발산시키기 쉬워져, 발열 기기의 온도 상승을 억제하는 것이 가능해진다. 여기에서 말하는 열 전도율은, 열 확산율과 열 용량과 밀도의 곱으로부터 산출한 값이다.
<그래파이트 복합 필름의 MIT(R 1㎜)>
그래파이트 복합 필름의 MIT(R 1㎜)는 100,000회 이상, 바람직하게는 200,000회 이상, 더욱 바람직하게는 300,000회 이상이다. MIT(R 1㎜)가 100,000회 이상이 되면 그래파이트 복합 필름을, 휴대 전화의 힌지나 소형 전자 기기의 절곡 부분으로서 적합하게 사용할 수 있다.
MIT의 측정에서는, 절곡 각도를 선택하는 것이 가능하고, R이 5㎜, 2㎜, 1㎜ 등을 선택할 수 있다. R이 작을수록 급각도로 절곡되어, 엄격한 시험이 된다. 특히, 휴대 전화, 게임기, 액정 TV, PDP 등의 스페이스가 작은 전자 기기에 있어서는, R 1㎜에 있어서, 절곡성이 우수한 것은, 기기의 공간 절약 설계가 가능해져, 매우 중요하다. 또한, MIT(R 1㎜)의 측정 방법은, 일본 공개 특허 공보 「특개 제2008-80672호(2008년 4월 10일 공개)」에 기재된 측정 방법에 따르면 된다.
<보호층·점착층>
보호층은, 그래파이트 적층체를 취급하거나, 전자 기기에 설치하거나 할 때에 표면에 흠집이나 주름이 발생하는 것을 보호하는 것이다. 또한 그래파이트는 표면으로부터 흑연 분말이 벗겨져 떨어지는 경우가 있어, 그 분말 낙하를 방지하기 위하여, 보호층을 형성한다. 또한, 점착층은 그래파이트 적층체와, 발열 부품, 방열 부품 또는 하우징 등과의 밀착을 취하기 위하여 사용될 수 있다.
<보호층·점착층의 두께>
보호층 및 점착층의 각각의 두께는 40㎛ 이하, 바람직하게는 30㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 20㎛ 이하이다. 보호층 및 점착층에, 각각, 두께 40㎛ 이하의 보호층 및 점착층을 사용하면, 그래파이트 복합 필름을 떼어내거나, 리워크하거나, 절곡이나 반복 굽힘부에 사용하거나 하여, 그래파이트 복합 필름에 급한 곡률로 굽힘력이 가해진 경우에도, 그래파이트층에 여분의 힘이 가해지기 어려워져, 필름의 층 박리가 일어나기 어려워진다.
<보호층>
보호층의 구체예로서는, 절연층 및 도전층을 들 수 있다. 절연층의 재료로서는, 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 에폭시 등을 들 수 있고, 이들 재료는 내열성이 우수하여, 그래파이트 복합 필름을 발열 부품이나 방열 부품과 복합화하여 사용한 경우에도 충분한 장기 신뢰성이 얻어진다.
절연층의 두께는 40㎛ 이하, 바람직하게는 30㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 20㎛ 이하이다. 두께가 40㎛ 이하가 되면, 그래파이트 적층체와 복합화되었을 때에, 그래파이트 적층체가 갖는 우수한 열 전도성을 발휘하는 것이 가능해진다. 또한, 절연층의 두께는 10㎛ 이상이면 좋다. 10㎛ 이상이면 그래파이트 복합 필름을 발열 부품이나 방열 부품과 복합화하여 사용한 경우에도 충분한 점착성을 유지할 수 있어, 장기 신뢰성도 우수하다.
이들 절연층은, 그래파이트 적층체 위에 도포, 인쇄, 침지 또는 증착 등에 의해 직접 형성해도 되고, 점착재나 접착재를 개재시켜 형성해도 된다.
<도전층>
도전층의 재료로서는, 구리 및 알루미늄 등을 들 수 있고, 이들 재료는 내열성이 우수하고, 그래파이트 복합 필름을 발열 부품이나 방열 부품과 복합화하여 사용한 경우에도 충분한 장기 신뢰성이 얻어진다.
도전층의 두께는 40㎛ 이하, 바람직하게는 30㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 20㎛ 이하이다. 두께가 40㎛ 이하가 되면, 그래파이트 적층체와 복합화되었을 때에, 그래파이트 적층체가 갖는 우수한 열 전도성을 발휘하는 것이 가능해진다. 또한, 도전층의 두께는 10㎛ 이상이면 된다. 10㎛ 이상이면 그래파이트 복합 필름을 발열 부품이나 방열 부품과 복합화하여 사용한 경우에도 충분한 점착성을 유지할 수 있어, 장기 신뢰성도 우수한 것이 된다.
이들 도전층은, 그래파이트 적층체 위에 도포, 도금, 스퍼터 또는 증착 등에 의해 직접 형성해도 되고, 점착재나 접착재를 개재시켜 형성해도 된다.
<점착층>
점착층의 재료로서는, 아크릴계 점착재 및 실리콘계 점착재 등을 들 수 있고, 이들 재료는 내열성이 우수하고, 그래파이트 복합 필름을 발열 부품이나 방열 부품과 복합화하여 사용한 경우에도 충분한 장기 신뢰성이 얻어진다. 또한, 설치 위치의 실수나 사용 후의 수리에 있어서, 한번 설치한 그래파이트 복합 필름을 제거해야 하는 경우가 있다. 아크릴계 점착재 및 실리콘계 점착재는, 반복 사용이나 장기 신뢰성이 우수하기 때문에, 이러한 재이용성 및 재박리성도 우수하다.
점착층의 두께는 40㎛ 이하, 바람직하게는 30㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 20㎛ 이하이다. 두께가 40㎛ 이하가 되면, 그래파이트 적층체와 복합되었을 때에, 그래파이트 적층체가 갖는 우수한 열 전도성을 발휘하는 것이 가능해진다. 또한, 점착층의 두께는 10㎛ 이상이면 좋다. 10㎛ 이상이면 그래파이트 복합 필름을 발열 부품이나 방열 부품과 복합화하여 사용한 경우에도 충분한 점착성을 유지할 수 있어, 장기 신뢰성도 우수한 것이 된다.
또한, 점착층은 기재를 포함하는 재료인 것이 바람직하다. 기재를 포함함으로써, 그래파이트 복합 필름의 강성이 증가하여, 박리 라이너를 박리할 때나 한번 설치한 그래파이트 복합 필름을 재박리할 때에 그래파이트 적층체가 층 박리되는 것을 억제할 수 있다. 특히, 매우 결정성 및 열 확산성이 우수한 그래파이트 적층체에 있어서는, 그래파이트 적층체를 구성하는 각 필름이 층상으로 박리되기 쉬운 경우가 있지만, 기재가 있음으로써, 박리성을 개선하는 것이 가능해진다. 또한 기재가 있음으로써, 그래파이트 복합 필름의 강도가 증가하여, 설치 시, 기계적으로 코오킹으로 고정할 때 또는 리워크 시에 그래파이트 적층체의 흠집 발생을 방지하는 것이 가능해진다.
점착층의 기재로서는, 폴리이미드 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트를 포함하는 재료이면 좋다. 폴리이미드 및 폴리에틸렌테레프탈레이트는, 내열성, 강도 및 치수 안정성이 우수하고, 그래파이트 적층체와 복합화되었을 때에, 그래파이트 적층체의 열 전도성을 떨어뜨리는 일없이, 박리성 및 흠집 방지성이 우수한 그래파이트 복합 필름을 실현할 수 있다.
기재의 두께는 6㎛ 이하이면 좋다. 기재의 두께가 얇으면, 그래파이트 적층체가 갖는 우수한 열 확산성을 손상시키는 일없이, 그래파이트 복합체와 복합화하는 것이 가능해진다. 또한, 기재의 두께가 두꺼워지면, 박리 라이너를 박리하는 경우나 절곡에서 사용하는 경우, 점착층의 기재에 힘이 가해지기 쉬워진다. 일반적으로 기재는 연신에 강하기 때문에, 굽힘에 추종하는 것이 가능하지만, 그래파이트 적층체는 절곡에 약하기 때문에, 기재와 동일 정도로 절곡을 행하면, 그래파이트 적층체에 주름이 발생하기 쉽다. 그로 인해, 점착층의 기재보다도 그래파이트 적층체 쪽에 힘이 가해지도록 하는 것, 즉 점착층의 기재를 얇게 함으로써 박리 라이너를 박리하는 경우나 절곡하여 사용할 때에 그래파이트 적층체에 주름이 발생하는 것을 억제하는 것이 바람직하다.
절연층은, 그래파이트 필름 위에, 도포, 인쇄, 침지 또는 증착 등에 의해 직접 형성해도 되고, 라미네이트를 사용하여 전사하여 형성해도 된다.
〔본원 발명의 용도의 예〕
상술한 바와 같이, 본 발명의 그래파이트 적층체, 열 수송용 구조물 및 로드상의 열 수송체는 구부러진 형상을 가질 수 있다. 당해 형상을 갖고 있는 것은, 본 발명의 그래파이트 적층체, 열 수송용 구조물 및 로드상의 열 수송체를 다양한 기기(예를 들어, 전자 기기 또는 전기 기기)에 탑재했을 때에, 당해 기기의 소형화를 실현하며, 또한 당해 기기의 효율적인 방열을 실현한다는 관점에서, 유리하다. 이 점에 대하여, 도 28을 사용하여 설명한다.
도 28의 (a) 및 (b)는, 다양한 기기의 내부에 있어서의, 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체의 배치의 일례를 도시하는 도면이며, 그래파이트 적층체를 구비한 기기의 측면도이다.
예를 들어, 도 28의 (a)에서는, 기기의 내부에 2개의 전자 부품(550)이 배치되어 있고, 한쪽의 전자 부품(550)의 상측에 고온 부위(540)가 배치되고, 다른 쪽의 전자 부품(550)의 하측에 저온 부위(541)가 배치되어 있다. 이때, 그래파이트 적층체(501)는 계단상의 형상을 갖고 있으므로, 그래파이트 적층체(501), 고온 부위(540), 저온 부위(541) 및 전자 부품(550)을 좁은 공간 내에 배치할 수 있음과 함께, 그래파이트 적층체(501)를 개재시켜 고온 부위(540)와 저온 부위(541)를 확실하게 접속할 수 있다.
그래파이트 적층체(501)와 고온 부위(540)는, 서로가 밀착되도록 배치되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 그래파이트 적층체(501)와 저온 부위(541)는, 서로가 밀착되도록 배치되어 있는 것이 바람직하다. 상기 구성이면, 고온 부위(540)로부터 저온 부위(541)로, 효율적으로 열을 수송할 수 있다.
그래파이트 적층체(501)와 전자 부품(550)은, 서로가 밀착되도록 배치되어 있어도 되고, 원하는 거리를 이격하여 배치되어 있어도 된다. 그래파이트 적층체(501)로부터 전자 부품(550)으로 열이 옮겨가는 것을 방지한다는 관점에서는, 그래파이트 적층체(501)와 전자 부품(550)이 원하는 거리를 이격하여 배치되어 있는 것이 바람직하다.
도 28의 (b)에서는, 기기의 내부에 하나의 전자 부품(550)이 배치되어 있고, 전자 부품(550)의 한쪽의 측면의 옆에 고온 부위(540)가 배치되고, 전자 부품(550)의 다른 쪽의 측면의 옆에, 저온 부위(541)가 배치되어 있다. 이때, 그래파이트 적층체(501)는 오목상의 형상을 갖고 있으므로, 그래파이트 적층체(501), 고온 부위(540), 저온 부위(541) 및 전자 부품(550)을 좁은 공간 내에 배치할 수 있음과 함께, 그래파이트 적층체(501)를 개재시켜 고온 부위(540)와 저온 부위(541)를 확실하게 접속할 수 있다.
그래파이트 적층체(501)와 고온 부위(540)는, 서로가 밀착되도록 배치되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 그래파이트 적층체(501)와 저온 부위(541)는, 서로가 밀착되도록 배치되어 있는 것이 바람직하다. 상기 구성이면, 고온 부위(540)로부터 저온 부위(541)로, 효율적으로 열을 수송할 수 있다.
그래파이트 적층체(501)와 전자 부품(550)은, 서로가 밀착되도록 배치되어 있어도 되고, 원하는 거리를 이격하여 배치되어 있어도 된다. 그래파이트 적층체(501)로부터 전자 부품(550)으로 열이 옮겨가는 것을 방지한다는 관점에서는, 그래파이트 적층체(501)와 전자 부품(550)이 원하는 거리를 이격하여 배치되어 있는 것이 바람직하다.
실시예
<실시예 A>
<열 전도율의 측정>
도 23에 도시하는 측정 장치를 사용하여 하기의 측정을 행하여, 열 전도율을 산출했다.
1) 로드상의 열 수송체(301)의 단부(328)를 유수(323)(저온 부위)와 접촉시켜, 20℃로 유지했다.
2) 로드상의 열 수송체(301)의 단부(327)에 히터(322)(고온 부위)를 설치했다. 열전대(325)를 단부(327)와 로드상의 열 수송체(301)가 접하는 곳에 설치하고, 열전대(326)를 유수(323)와 단부(328)가 접하는 곳에 설치했다. 열전대(325)로 측정되는 온도가 고온 부위의 온도 T이며, 열전대(326)로 측정되는 온도가 저온 부위의 온도(20℃)이다.
3) 로드상의 열 수송체(301)의 저온 부분 이외를 단열재(324)로 덮었다.
4) 고온 부위가 일정 온도가 되도록 히터(322)의 출력 Q를 조정했다.
이때, 열 전도율 λ는 로드상의 열 수송체(301)의 단면 S와 축 방향의 길이 L을 사용하여,
Figure pct00006
의 식에 기초하여 산출했다. 고온 부위가 100℃가 되도록 조정한 히터(322)의 출력 Q와, 고온 부위가 50℃가 되도록 조정한 히터(322)의 출력 Q를 각각 구하여, 고온 부위가 100℃일 때의 열 전도율인 λa 및 고온 부위가 50℃일 때의 열 전도율인 λb를 구했다.
<변형률>
변형률은 하기 방법에 의해 산출했다. 도 26의 (1)에 도시한 바와 같이, 로드상의 열 수송체(301)가 지면에 평행해지도록 하고, 로드상의 열 수송체(301)의 양단부를 제1 클램프(312), 제2 클램프(313)로 각각 보유 지지한 후, 도 26의 (2)에 도시한 바와 같이, 제2 클램프(313)의 보유 지지를 해제했다. 보유 지지를 해제하기 전의 로드상의 열 수송체의 단부의 중심의 위치와, 보유 지지를 해제한 후에 현수된 로드상의 열 수송체의 단부의 중심의 위치 사이의 수직 거리 x, 및 로드상의 열 수송체의 길이 L을 측정했다. 그리고, x/L을, 로드상의 열 수송체의 변형률로 했다.
또한, 도 26의 (1)에 도시한 바와 같이, 제1 클램프(312) 및 제2 클램프(313)에 의해 보유 지지되지 않은, 로드상의 열 수송체의 부분의 길이를, 로드상의 수송체의 길이 L로 규정했다. 바꾸어 말하면, 로드상의 열 수송체의 전체 길이로부터, 제1 클램프(312) 및 제2 클램프(313)에 의해 보유 지지되는, 로드상의 열 수송체의 부분의 길이를 뺀 것을, 로드상의 수송체의 길이 L로 규정했다.
<그래파이트 시트>
고분자 필름(폴리이미드 필름)을 열 처리하여 얻어진, 두께 40㎛, 면 방향 열 전도율 1450W/mK, 밀도 2.1g/㎤, 전기 전도율 14000S/㎝의 그래파이트 시트(GS1이라고 칭한다)를 사용했다.
<실시예 1A>
200㎜×200㎜의 사이즈의 그래파이트 시트 GS1과 PET 필름(두께 5㎛, 유전율 3.2, 융점 260℃)을, 교대로 20매 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 250℃로 가열된 프레스기를 사용하여 0.5㎫의 압력을 1분간 부여하여, 적층체(두께 0.8㎜)를 얻었다. 이 적층체를 절단하여, 2.7×0.8×90㎜의 로드상의 열 수송체를 제작했다.
열 전도율은 λa=1100W/m·K, λb=1200W/m·K이며, λa/λb=0.92였다. 변형률은 1％ 이하였다.
<실시예 2A>
200㎜×200㎜의 사이즈의 그래파이트 시트 GS1과 PET 필름(두께 5㎛, 유전율 3.2, 융점 260℃)을, 교대로 68매 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 250℃로 가열된 프레스기를 사용하여 0.5㎫의 압력을 1분간 부여하여, 적층체(두께 2.7㎜)를 얻었다. 이 적층체를 절단하여, 2.7×0.8×90㎜의 로드상의 열 수송체를 제작했다.
열 전도율은 λa=1150W/m·K, λb=1250W/m·K이며, λa/λb=0.92였다. 변형률은 1％ 이하였다.
<실시예 3A>
200㎜×200㎜의 사이즈의 그래파이트 시트 GS1과 PET 필름(두께 5㎛, 유전율 3.2, 융점 260℃)을, 교대로 68매 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 250℃로 가열된 프레스기를 사용하여 0.5㎫의 압력을 1분간 부여하여, 적층체(두께 2.7㎜)를 얻었다. 이 적층체를 절단하여, 2.7×2.7×90㎜의 로드상의 열 수송체를 제작했다.
열 전도율은 λa=1140W/m·K, λb=1240W/m·K이며, λa/λb=0.92였다. 변형률은 1％ 이하였다.
<실시예 4A>
실시예 3A에서 얻어진 로드상의 열 수송체를 연마하고, 당해 열 수송체의 단면을 직경 2㎜의 원형(단축도 장축도 2㎜)으로 가공함으로써, 로드상의 열 수송체를 제작했다.
열 전도율은 λa=1100W/m·K, λb=1200W/m·K이며, λa/λb=0.92였다. 변형률은 1％ 이하였다.
<실시예 5A>
200㎜×200㎜의 사이즈의 그래파이트 시트 GS1과 PET 필름(두께 5㎛, 유전율 3.2, 융점 260℃)을, 교대로 20매 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 250℃로 가열된 프레스기를 사용하여 0.5㎫의 압력을 1분간 부여하여, 적층체(두께 0.8㎜)를 얻었다. 이 적층체를 절단하여, 2.7×0.8×180㎜의 로드상의 열 수송체를 제작했다.
열 전도율은 λa=1100W/m·K, λb=1200W/m·K이며, λa/λb=0.92였다. 변형률은 1％ 이하였다.
<실시예 6A>
그래파이트 시트 GS1의 편면에, 아크릴계 양면 테이프 1(데라오카 세이사쿠쇼(주) 707: 아크릴계 13㎛/PET 4㎛/아크릴계 13㎛)을 라미네이터로 접합했다. 얻어진 점착제 부착 그래파이트 필름을, 동일한 방향으로 임의의 형상으로 절곡하면서, 상자형으로 압입하여 맞대 가는 방법으로, 복수매 적층시키고, 프레스기에 의해 0.5㎫의 압력을 1분간 부여함으로써, 300㎜×100㎜×100㎜의 그래파이트 직육면체 블록을 제작했다. 이 적층체를 절단하여, 2.7×2.7×90㎜의 로드상의 열 수송체를 제작했다.
열 전도율은 λa=900W/m·K, λb=1000W/m·K이며, λa/λb=0.90이었다. 변형률은 1％ 이하였다.
<비교예 1A>
NEC제 스마트폰 MEDIAS X N-06E에 사용되고 있는 히트 파이프(2.7×0.8×9.0㎜)를 제거하고, 열 전도율의 측정을 행했다.
열 전도율은 λa=660W/m·K, λb=1100W/m·K이며, λa/λb=0.6이었다. 변형률은 1％ 이하였다.
이러한 점에서, 본 발명의 로드상의 열 수송체는 온도가 상승해도 열 전도율은 항상 대략 일정하여, 히트 파이프에 비하여 사용 온도 범위가 넓은 것은 명확하다.
<실시예 B>
<B-1. 그래파이트 시트>
(그래파이트 시트의 기본 구성)
실시예에 사용한 그래파이트 시트의 구성을, 표 1 및 이하에 나타낸다.
고분자 필름(폴리이미드 필름)을 열 처리하여 얻어진, 두께 40㎛, 면 방향 열 전도율 1300W/mK, 밀도 2.0g/㎤, 표면 조도 Ra=1.5㎛, 전기 전도율 12000S/㎝의 그래파이트 시트(GS1이라고 칭한다)를 사용했다.
고분자 필름(폴리이미드 필름)을 열 처리하여 얻어진, 두께 40㎛, 면 방향 열 전도율 1450W/mK, 밀도 2.1g/㎤, 표면 조도 Ra=1.5㎛, 전기 전도율 14000S/㎝의 그래파이트 시트(GS2라고 칭한다)를 사용했다.
고분자 필름(폴리이미드 필름)을 열 처리하여 얻어진, 두께 40㎛, 면 방향 열 전도율 1300W/mK, 밀도 2.0g/㎤, 표면 조도 Ra=0.7㎛, 전기 전도율 12000S/㎝의 그래파이트 시트(GS3이라고 칭한다)를 사용했다.
고분자 필름(폴리이미드 필름)을 열 처리하여 얻어진, 두께 40㎛, 면 방향 열 전도율 800W/mK, 밀도 1.25g/㎤, 표면 조도 Ra=1.5㎛, 전기 전도율 7500S/㎝의 그래파이트 시트(GS4라고 칭한다)를 사용했다.
고분자 필름(폴리이미드 필름)을 열 처리하여 얻어진, 두께 100㎛, 면 방향 열 전도율 600W/mK, 밀도 1.0g/㎤, 표면 조도 Ra=1.5㎛, 전기 전도율 5000S/㎝의 그래파이트 시트(GS5라고 칭한다)를, 실시예에 사용했다.
두께 240㎛, 면 방향 열 전도율 200W/mK, 밀도 1.0g/㎤, 표면 조도 Ra=3㎛, 전기 전도율 1500S/㎝의 천연의 그래파이트 시트(GS6이라고 칭한다)를 사용했다.
(그래파이트 시트의 두께)
두께 게이지(하이덴하인(주)사제, HElDENH:AIN-CERTO)를 사용하여, 50㎜×50㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 25℃의 항온실에서 임의의 10점에 있어서의 두께를 측정하고, 당해 측정값의 평균값으로서, 그래파이트 시트의 두께를 산출했다.
(그래파이트 시트의 밀도)
그래파이트 시트의 밀도는, 100㎜×100㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 중량 및 두께를 측정하고, 측정된 중량의 값을, 산출된 부피의 값(100㎜×100㎜×두께)으로 나눔으로써, 산출했다.
(그래파이트 시트의 전기 전도율)
그래파이트 시트의 전기 전도율은, 4탐침법으로 정전류를 인가(예를 들어, (주) 미쯔비시 가가꾸 어널리테크제 로레스타 GP)함으로써 측정했다.
(그래파이트 시트의 열 전도율)
그래파이트 시트의 면 방향의 열 전도율은, 다음 식 (1)에 의해 산출했다.
Figure pct00007
여기서, A는 그래파이트 시트의 열 전도율, α는 그래파이트 시트의 열 확산율, d는 그래파이트 시트의 밀도, Cp는 그래파이트 시트의 비열 용량을 각각 나타내고 있다. 또한, 그래파이트 시트의 열 확산율, 밀도 및 비열 용량은, 이하에 설명하는 방법으로 구했다.
그래파이트 시트의 열 확산율은, 광 교류법에 기초하는 열 확산율 측정 장치(예를 들어, 알박 리코(주)사의 「LaserPit」)를 사용하여, 4㎜×40㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 20℃의 분위기 하에서 10Hz의 교류 조건 하에서 측정했다.
그래파이트 시트의 밀도는, 100㎜×100㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 중량 및 두께를 측정하고, 측정된 중량의 값을, 산출된 부피의 값(100㎜×100㎜×두께)으로 나눔으로써, 산출했다.
그래파이트 시트의 비열 용량은, SII 나노테크놀로지 가부시끼가이샤제의 열 분석 시스템인 시차 주사 열량계 DSC220CU를 사용하여, 20℃부터 260℃까지 10℃/min의 승온 조건 하에서 측정했다.
(그래파이트 시트의 표면 조도)
그래파이트 시트의 표면 조도는, 미츠토요제의 소형 표면 조도 측정기 서프 테스트 SJ-210을 사용하여 측정했다.
또한, 표 1에서는, 측정된 Ra가 1.0㎛ 이상인 경우, 측정 결과를 「B」라고 기재하고, 측정된 Ra가 1.0㎛ 미만인 경우, 측정 결과를 「A」라고 기재했다.
<B-2. 접착층>
(접착층의 기본 구성)
실시예에 사용한 접착층의 구성을, 표 2 및 이하에 나타낸다.
접착층으로서는, 폴리에스테르계 접착제, PET(polyethylene terephthalate, 융점 260°), PE(polyethylene), 아크릴계 양면 테이프, 폴리이미드 전구체, 고무 시트 실리콘 중 어느 것을 사용했다. 각 접착층의 물성의 상세에 대해서는, 표 2에 기재한다. 또한, 각 물성의 측정 방법을 이하에 설명한다.
(접착층의 유리 전이점)
접착층의 유리 전이점은, 시차 주사 열량 분석(시마즈 세이사쿠쇼제 DSC-50, 승온 속도(1℃/min)에 의해 측정했다.
(접착층의 두께)
두께 게이지(하이덴하인(주)사제, HElDENH:AIN-CERTO)를 사용하여, 50㎜×50㎜의 형상으로 절취된 접착층의 샘플에 대하여, 25℃의 항온실에서 임의의 10점에 있어서의 두께를 측정하고, 당해 측정값의 평균값으로서, 접착층의 두께를 산출했다.
(접착층의 유전율)
접착층의 유전율은, 온도 20℃ 및 습도 60％의 조건에서 24시간 방치 후, 안도 덴키(주)제 AS-4245를 사용하여, 주파수 1㎑로 측정했다.
(접착층의 흡수율)
접착층의 흡수율은, JIS K 7209에 준거하여, 건조 상태의 접착층의 질량과, 물에 24시간 침지한 후의 접착층의 질량을 비교함으로써 측정했다.
(아웃 가스)
접착층의 아웃 가스 유무는, 시료를 150℃까지 가열했을 때의 가스를 가스 크로마토그래피로 확인함으로써 확인했다.
(접착층의 파단 강도)
TENSILON UTM-2(에이·앤드·디사제)를 사용하여, 필름을 3㎜×35㎜로 잘라내고, 당해 필름을 지그에 고정하고, 척간 거리 20㎜가 되며, 또한 필름의 중심이 인장 시험기의 중심과 겹쳐지도록, 상기 지그를 인장 시험기에 세트하고, 크로스 헤드 속도 8㎜/min으로 인장 시험을 행하여, 접착층의 파단 강도의 측정을 행했다.
(접착층의 접착력)
접착층의 접착력은, JIS-Z0237에 기재된 방법 1의 「시험판에 대한 180도 박리 점착력의 시험 방법」에 준하여 구했다. JIS-Z0237에 기재된 폭 50㎜×길이 125㎜×두께 1.1㎜, 표면 조도 Ra: 50㎚의 SUS판을 메탄올로 세정했다. 20㎜×300㎜의 보호층을, 환경 온도 23℃, 습도 50％의 조건 하에서, 2㎏의 롤러로 세정한 후의 SUS판에 공기가 들어가지 않도록 2왕복 가압 부착했다. 1시간 방치 후, SIMAZU제의 오토그래프(형식 번호: AG-10TB), 50N의 로드셀(형식 번호: SBL-50N)을 사용하여, 동일한 온도 습도 조건 하에서 300㎜/min의 속도로 인장하여, 180도 박리 점착력을 측정했다. 3회 측정한 값의 평균값을, 소수점 아래 셋째 자리를 반올림하여 소수점 아래 둘째 자리까지 N/25㎜의 단위로 산출했다.
<3. 그래파이트 적층체>
(비교예 1B, 3B, 5B, 7B, 참고예 1B, 2B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
200㎜×300㎜의 사이즈(두께는, 표 1에 기재)의 표 1에 기재된 그래파이트 시트의 편면에, 표 2에 기재된 접착층을, 라미네이터를 사용하여 접합했다.
얻어진 접착층 부착 그래파이트 시트를, 표 3에 기재된 수만큼 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 프레스기를 사용하여 0.5㎫의 압력을 1분간 부여하고, 이에 의해, 2축 방향으로 그래파이트 결정이 배향된 그래파이트 블록을 얻었다.
얻어진 그래파이트 블록을, 그래파이트의 결정면에 대하여 90°가 되는 각도로 칩 소우를 사용하여 커트하여, 표 3에 기재된 그래파이트 적층체를 얻었다. 또한, 본 실시예에서는, 리가쿠사제의 X선 회절 장치에 의해 관찰되는 결정면을, 그래파이트의 결정면으로 했다.
(실시예 4B, 비교예 2B, 4B, 6B, 참고예 3B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
200㎜×300㎜의 사이즈(두께는, 표 1에 기재)의 표 1에 기재된 그래파이트 시트와 표 2에 기재된 접착층을, 교대로 표 3에 기재된 수만큼 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 180℃로 가열된 프레스기를 사용하여 0.5㎫의 압력을 1분간 부여하고, 이에 의해, 2축 방향으로 그래파이트 결정이 배향된 그래파이트 블록을 얻었다.
얻어진 그래파이트 블록을, 그래파이트의 결정면에 대하여 90°가 되는 각도로 칩 소우를 사용하여 커트하여, 표 3에 기재된 그래파이트 적층체를 얻었다.
(실시예 1B, 5B, 7B, 9B, 11B, 13B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
표 1에 기재된 그래파이트 시트의 편면에, 주조 케미컬제 폴리에스테르계 접착제를, 건조 후의 두께가 3㎛가 되도록 도공하여, 접착층 부착 그래파이트 시트를 제작했다.
얻어진 접착층 부착 그래파이트 시트를, 표 3에 기재된 수만큼 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 핫 프레스기를 사용하여 100℃, 0.5㎫의 압력을 10분간 부여하고, 이에 의해, 2축 방향으로 그래파이트 결정이 배향된 그래파이트 블록을 얻었다.
얻어진 그래파이트 블록을, 그래파이트의 결정면에 대하여 90°가 되는 각도로 커트하여, 표 3에 기재된 그래파이트 적층체를 얻었다.
(실시예 2B, 3B, 6B, 8B, 10B, 12B, 14B 내지 17B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
표 1에 기재된 그래파이트 시트와 표 2에 기재된 접착층을, 교대로 표 3에 기재된 수만큼 적층하고, 당해 적층체에 대하여, 250℃로 가열된 프레스기를 사용하여 0.5㎫의 압력을 1분간 부여하고, 이에 의해, 2축 방향으로 그래파이트 결정이 배향된 그래파이트 블록을 얻었다.
얻어진 그래파이트 블록을, 그래파이트의 결정면에 대하여 90°가 되는 각도로 커트하여, 표 3에 기재된 그래파이트 적층체를 얻었다.
(참고예 4B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
그래파이트 필름에 용액상의 폴리이미드 전구체(도레이(주)제 토레니스)를 10㎛의 두께로 도포했다. 그리고, 감압 건조 후, 아직 충분히 이미드화가 진행되지 않은 필름 20매를 적층하고, 가열 압착을 행하여, 그래파이트 적층체를 얻었다. 가열 압착에 있어서, 온도는 300℃이고, 압력은 10Kg/㎠이었다.
(참고예 5B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
종횡 약 50㎜, 두께 약 0.1㎜, 면 내 방향 열 전도율 600W/mK의 그래파이트 시트와, 종횡 약 50㎜, 두께 약 0.4㎜의 고무 시트(EPDM을 포함하는 고무 시트, 탄성률 1.7㎫)를 사용하여, 그래파이트 적층체를 제작했다.
구체적으로는, 그래파이트 시트의 양면에 실리콘계 접착제를 약 0.5㎜의 두께로 도포하고, 그래파이트 시트 17매, 고무 시트 18매를 교대로 겹치게 하였다. 당해 적층물에 대하여 상하 방향(그래파이트 시트의 시트면에 대하여 대략 수직 방향)으로부터 가압하여 시트끼리를 접착시켜, 두께 약 10㎜의 적층체를 얻었다(당해 적층체에 있어서의 그래파이트 시트는 그래파이트 결정의 a-b면과 그래파이트 시트의 시트면이 대략 평행). 이 적층체를 절단하여, 두께 1㎜의 그래파이트 적층체를 얻었다.
(실시예 18B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
실시예 2에 있어서, 열 프레스 후의 적층체를, NC 커터로, 도 17의 형상으로 절단하여, 90㎜(적층 방향에 수직인 면의 긴 변 방향)×2.75㎜(적층 방향에 수직인 면의 짧은 변 방향)×0.8㎜(적층 방향)의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 얻었다.
(실시예 19B의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
실시예 2에 있어서, 열 프레스 시에 도 6과 같이 굴곡을 갖는 금형을 사용하여 열 프레스를 행한 후, 싱글 와이어 소우로 적층 방향에 수직으로 절단하여, 도 18과 같이, 90㎜(적층 방향에 수직인 면의 긴 변 방향)×0.8㎜(적층 방향에 수직인 면의 짧은 변 방향)×2.75㎜(적층 방향)의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 얻었다.
(그래파이트 적층체의 두께)
두께 게이지(하이덴하인(주)사제, HElDENH:AIN-CERTO)를 사용하여, 50㎜×50㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 25℃의 항온실에서 임의의 10점에 있어서의 두께를 측정하고, 당해 측정값의 평균값으로서, 그래파이트 적층체의 두께를 산출했다.
(그래파이트 적층체의 압축 비율)
그래파이트 적층체의 재료인 그래파이트 시트의 두께를 A1[㎛]로 하고, 적층수를 B1[매]로 한다. 한편, 그래파이트 적층체의 재료인 접착층의 두께를 A2[㎛]로 하고, 적층수를 B2[매]로 한다.
그래파이트 적층체의 두께 실측값을 X[㎛]로 하고, 그래파이트 적층체의 압축 비율을 Y로 하고:
Figure pct00008
상기한 식에 따라, Y를 산출했다.
(그래파이트 적층체의 열 전도율(측정값))
그래파이트 적층체의 면 방향의 열 전도율은, 다음 식 (2)에 의해 산출할 수 있다.
Figure pct00009
여기서, A1은 그래파이트 적층체의 열 전도율, α1은 그래파이트 적층체의 열 확산율, d1은 그래파이트 적층체의 밀도, Cp1은 그래파이트 적층체의 비열 용량을 각각 나타내고 있다. 또한, 그래파이트 적층체의 열 확산율, 밀도 및 비열 용량은, 이하에 설명하는 방법으로 구할 수 있다.
그래파이트 적층체의 열 확산율은, 광 교류법에 기초하는 열 확산율 측정 장치(예를 들어, 알박 리코(주)사의 「LaserPit」)를 사용하여, 4㎜×40㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 20℃의 분위기 하에서 10Hz의 교류 조건 하에서 측정할 수 있다.
그래파이트 적층체의 밀도는, 100㎜×100㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 적층체의 샘플에 대하여, 중량 및 두께를 측정하고, 측정된 중량의 값을, 산출된 부피의 값(100㎜×100㎜×두께)으로 나눔으로써, 산출할 수 있다.
그래파이트 적층체의 비열 용량은, SII 나노테크놀로지 가부시끼가이샤제의 열 분석 시스템인 시차 주사 열량계 DSC220CU를 사용하여, 20℃부터 260℃까지 10℃/min의 승온 조건 하에서 측정할 수 있다.
(그래파이트 적층체의 열 전도율(이론값))
그래파이트 적층체의 열 전도율(이론값)은, 「그래파이트 시트의 열 전도율×그래파이트 시트의 두께의 합계÷적층체의 두께」에 의해 산출했다.
(그래파이트 적층체의 열 전도율(이론값과의 가까움))
그래파이트 적층체의 열 전도율(이론값과의 가까움)은, 「열 전도율의 실측값÷열 전도율(이론값)」에 의해 산출했다.
(그래파이트 적층체의 적층 작업성)
그래파이트 적층체의 적층 작업성은 눈으로 판정했다.
그래파이트 시트와 접착층을 적층했을 때에 접착층의 전체에 주름이 발생하는 경우를 「D」라고 판정하고, 그래파이트 시트와 접착층을 적층했을 때에 접착층의 일부에 주름이 발생하는 경우를 「C」라고 판정하고, 그래파이트 시트와 접착층을 적층했을 때에 접착층에 주름이 발생하기 어려운 경우를 「B」라고 판정하고, 그래파이트 시트와 접착층을 적층했을 때에 접착층에 주름이 발생하지 않는 경우를 「A」라고 판정했다.
(그래파이트 적층체의 기포 혼입)
그래파이트 적층체로의 기포의 혼입은 눈으로 판정했다.
기포에 의해 그래파이트 적층체가 변형되어 있는 경우를 「D」라고 판정하고, 그래파이트 적층체의 내부 전체에 기포가 들어 있는 경우를 「C」라고 판정하고, 그래파이트 적층체의 내부의 일부에 기포가 들어 있는 경우를 「B」라고 판정하고, 그래파이트 적층체의 내부에 기포가 들어 있지 않은 경우를 「A」라고 판정했다.
(그래파이트 적층체의 절단성)
그래파이트 적층체의 절단성은 눈으로 판정했다.
2㎜ 두께로 절단한 경우에, 그래파이트 시트층이 박리되는 경우를 「F」라고 판정하고, 그래파이트 시트층이 부분적으로 박리되는 경우를 「E」라고 판정하고, 그래파이트 시트는 박리되지 않지만, 그래파이트 적층체가 변형되는 경우를 「D」라고 판정하고, 그래파이트 시트는 박리되지 않지만, 그래파이트 적층체가 약간 변형되는 경우를 「C」라고 판정하고, 그래파이트 시트는 박리되지 않으며, 또한 그래파이트 적층체가 변형되지 않는 경우를 「B」라고 판정했다. 또한, 1.5㎜ 두께로 절단한 경우에, 그래파이트 시트는 박리되지 않으며, 또한 그래파이트 적층체가 변형되지 않는 경우를 「A」라고 판정했다.
(그래파이트 적층체의 단단함)
그래파이트 적층체가 지면에 대하여 수평이 되도록 그래파이트 적층체의 단부의 하나를 고정한 후, 고정된 단부로부터 4㎝ 떨어진 그래파이트 적층체의 표면에 마킹을 실시했다. 당해 마킹을 실시한 개소에 대하여, 마킹을 실시한 개소에 있어서의 그래파이트 적층체의 단면 1㎟당 0.7g의 하중을 가했다. 하중을 가하기 전의 마커의 위치와, 하중을 가한 후의 마커 위치 사이의 거리(변위)를 측정했다.
보다 구체적으로, 표면의 형상이 16㎜(짧은 변 방향)×65㎜(긴 변 방향)의 사각형인 샘플의, 긴 변 방향의 단부 10㎜를 테이프에 의해 고정하고, 고정된 단부로부터 4㎝ 떨어진 당해 샘플의 표면 위에, 직경 20㎜의 원형의 추를 실었다. 또한, 추와 샘플은, 테이프에 의해 서로를 고정하여, 샘플로부터 추가 미끄러 떨어지지 않도록 했다. 또한, 추의 중심과, 샘플의 중심이 겹쳐지도록 추와 샘플을 배치했다.
상술한 추의 무게를 W(g), 샘플의 두께를 T(㎜), 샘플의 폭을 L(㎜)로 하면, 샘플의 폭 L(㎜)은, 상술한 샘플의 짧은 변 방향의 길이 16(㎜)이 되고, 샘플의 두께T(㎜)는 표 3에 기재된 「두께(㎜)」가 된다. 이때, 상술한 추의 무게는, 이하의 식으로 산출될 수 있다. 즉,
W(g)=[샘플의 폭(㎜)]×[샘플의 두께(㎜)]×0.7(g)
=16×L×0.7
또한, 상기 식의 「L」에는, 표 3에 기재된 「두께(㎜)」의 값을 대입하면 된다.
실시예 1B 내지 4B 및 9B 내지 19B에서는, 12㎜의 변위가 관찰되었다. 실시예 5B 및 6B에서는, 14㎜의 변위가 관찰되었다. 실시예 7B 및 8B에서는, 10㎜의 변위가 관찰되었다. 한편, 비교예 1B 내지 6B에서는, 22㎜의 변위가 관찰되었다. 비교예 7B에서는, 18㎜의 변위가 관찰되었다. 상술한 바와 같이, 비교예보다도 실시예 쪽이 변위의 값이 더 작은데, 이것은 비교예보다도 실시예 쪽이, 그래파이트 적층체가 단단함을 나타내고 있다. 그래파이트 적층체가 단단할수록, 그래파이트 적층체의 취급이 용이해져, 바람직하다고 할 수 있다.
Figure pct00010
Figure pct00011
Figure pct00012
(시험 결과)
실시예에서는, 「열 전도율(이론값과의 가까움)」, 「적층 작업성」, 「기포 혼입성」 및 「절단성」의 어느 것에 있어서든 우수한 것이 밝혀졌다.
즉, 「열 전도율(이론값과의 가까움)」이 「1.00」에 가까운 것은, 그래파이트 적층체의 열 전도율이 높은 것을 나타내고 있다.
또한, 「적층 작업성」, 「기포 혼입성」 및 「절단성」이 우수한 것은, 그래파이트 적층체의 제조 시에 있어서, 각 층을 양호하게 적층할 수 있음과 함께, 각 층을 양호하게 절단할 수 있어, 그 결과, 내부에 공극이 생기기 어려운 그래파이트 적층체를 실현할 수 있는 것을 나타내고 있다.
또한, 실시예 1B 내지 실시예 19B는, 비교예 1B 내지 비교예 7B와 비교하여, 접착층의 흡수율이 낮고, 또한 접착층의 유리 전이점이 높기 때문에, 기포 혼입이 적었다.
<실시예 C>
<C-1. 그래파이트 시트>
(그래파이트 시트의 기본 구성)
실시예에 사용한 그래파이트 시트는, 고분자 필름(폴리이미드 필름)을 열 처리하여 얻어진, 두께 40㎛, 폭 210㎜, 길이 260㎜, 면 방향 열 전도율 1300W/mK의 그래파이트 시트였다.
(그래파이트 시트의 두께)
두께 게이지(하이덴하인(주)사제, HElDENH:AIN-CERTO)를 사용하여, 50㎜×50㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 시트의 샘플에 대하여, 25℃의 항온실 내에서 임의의 10점에 있어서의 두께를 측정하고, 당해 측정값의 평균값으로서, 그래파이트 시트의 두께를 산출했다.
<C-2. 접착층>
(접착층의 기본 구성)
실시예에 사용한 접착층 재료는, PET(polyethylene terephthalate, 융점 260℃)였다. 또한, 각 물성의 측정 방법을 이하에 설명한다.
(접착층 재료의 융해 온도)
접착층의 융해 온도는, JIS K 7121에 준거하여, 시차 주사 열량 분석 장치(시마즈 세이사쿠쇼제 DSC-50)에 의해 측정했다.
<C-3. 그래파이트 적층체>
(실시예 1C 내지 11C, 참고예 1C 내지 11C의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
그래파이트 시트와 접착층 재료를, 교대로 표 4에 기재된 수만큼 적층하여 적층물을 제작했다. 이어서, 표 4에 기재된 소정의 온도일 때에 소정의 압력을 소정의 시간, 적층물에 대하여 부여하여, 2축 방향으로 그래파이트 결정이 배향된 그래파이트 적층체를 얻었다. 또한 제2 가압을 행하는 경우는, 제1 가압 후에 제2 가압을 행했다.
(실시예 12C 내지 23C, 참고예 12C 내지 22C의 그래파이트 적층체의 제조 방법)
그래파이트 시트와 접착층 재료를, 표 5에 기재된 수만큼 교대로 적층하여 적층물을 제작했다. 이 적층물을 표 5에 기재된 단수만큼 적층했다. 이어서, 표 5에 기재된 소정의 온도일 때에 소정의 압력을 소정의 시간, 적층물에 대하여 부여하여, 2축 방향으로 그래파이트 결정이 배향된 그래파이트 적층체를 얻었다. 또한 제2 가압을 행하는 경우는, 제1 가압 후에 제2 가압을 행했다.
표 4 및 표 5에 기재한 바와 같이, 본 실시예에서는, 「20℃ 내지 250℃ 미만」의 온도 범위 사이, 적층물에 대하여 제1 가압을 계속하여 부여하고, 「250℃ 내지 260℃」의 온도 사이, 적층물에 대하여 제2 가압을 계속하여 부여했다. 접착층 재료로서 PET(polyethylene terephthalate, 융점 260℃)를 사용한 경우, [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃]는 240℃가 된다. 이 경우, 표 4 및 표 5의 「제1 가압(℃)」에 포함되는 「240℃ 내지 250℃ 미만」에 있어서의 가압은, 제1 가압 및 제2 가압 이외의 가압(예를 들어, 제3 가압)으로 생각할 수 있다.
(그래파이트 적층체의 필 강도)
그래파이트 적층체의 필 강도를 판정하는 데 있어서, 먼저, 날각이 30도인 센터 날인 톰슨 날과 50톤 프레스기에 의해, 폭 210㎜, 길이 260㎜의 그래파이트 적층체의 면 내 5점(좌측 상단, 좌측 하방, 한가운데, 우측 상단, 우측 하단)에서 펀칭 가공하여, 폭 210㎜, 길이 64㎜의 그래파이트 적층체를 5개 얻었다. 얻어진 그래파이트 적층체에 대하여, 그래파이트 시트와 접착층의 층간 박리의 유무를 눈으로 확인했다. 얻어진 5개의 그래파이트 적층체에 대하여, 모두 박리가 없는 경우를 「3」, 1개 내지 2개 박리된 경우를 「2」, 3개 이상 박리된 경우를 「1」이라고 판정했다.
(그래파이트 적층체의 접착 비율)
그래파이트 적층체의 SEM 화상으로부터, 접착층과 그래파이트 시트의 계면의 단면을 확인하고, 접착층과 그래파이트 시트가 접착되어 있는 부분의 길이를, 계면 전체의 길이로 나누어, 접착 비율을 산출했다. SEM 화상의 관찰은, 초고분해능 주사형 전자 현미경 관찰(FE-SEM)로 행하여, 장치로서 ULTRAplus(CarlZeiss제)를 사용하여, 가속 전압이 5.0kV인 조건에서, 2차 전자 검출기 SE2로 시료를 관찰했다. 또한, 그래파이트 적층체를 수지 포매시킨 후, 당해 포매물을 CP(크로스 섹션 폴리셔)에 의해 처리함으로써, 관찰 대상인 단면을 갖는 시료를 제작했다.
적층물을 다단으로 적층한 실시예 12C 내지 23C, 참고예 12C 내지 22C에 있어서는, 1배치(batch) 중의 적층 위치가 상부, 중부, 하부에 있는 적층물에 대응하는 그래파이트 적층체를 각각 뽑아내어, 당해 그래파이트 적층체에 대하여 SEM 화상의 관찰을 행하여, 그래파이트 적층체의 밀착성을 판정했다. 상부란 위부터 1단째의 위치의 적층물을 가리키고, 중부란 중앙 부근의 위치를 가리키고, 하부란 아래부터 1단째의 위치의 적층물을 가리킨다.
(그래파이트 적층체의 열의 전달 용이함)
도 22에 도시된 측정 장치를 사용하여 하기의 측정을 행하여, 열의 전달 용이함(히터부와 냉각부의 온도차)을 산출했다. 그래파이트 적층체(201)의 단부(211)를 유수(203)(저온 부위)와 접촉시켜, 18℃로 유지했다. 그래파이트 적층체(201)의 단부(209)에 히터(202)(고온 부위)를 설치했다. 열전대(207)를 단부(209)와 그래파이트 적층체(201)가 접하는 곳에 설치했다. 그래파이트 적층체(201)의 저온 부분 이외를 단열재(204)로 덮었다. 히터(202)의 출력을 2W로 조정했다. 측정된 히터부의 온도와 냉각부의 온도의 차를 확인함으로써, 열의 전달 용이함을 산출했다. 열의 전달 용이함은, 그 값이 낮을수록 열이 전해지기 쉽다고 판단했다.
(그래파이트 적층체의 두께 및 두께 오차)
두께 게이지(하이덴하인(주)사제, HElDENH:AIN-CERTO)를 사용하여, 50㎜×50㎜의 형상으로 절취된 그래파이트 적층체의 샘플에 대하여, 25℃의 항온실 내에서 임의의 9점에 있어서의 두께를 측정하고, 당해 측정값의 평균값으로서, 그래파이트 적층체의 두께 및 두께 오차를 산출했다.
(그래파이트 적층체의 평활성)
상기한 측정한 9점의 두께로부터, 두께의 최댓값과 최솟값의 평균값을 중심값으로서, 중심값과 어느 정도의 비율로 두께가 변동되는지를 산출했다. 두께 오차가 ±5％ 이내인 경우를 「5」, 두께 오차가 5％ 이상 10％ 이하인 경우를 「4」, 두께 오차가 10％ 이상 15％ 이하인 경우를 「3」, 두께 오차가 15％ 이상 20％ 이하인 경우를 「2」, 두께 오차가 20％ 이상 30％ 이하인 경우를 「1」이라고 판정했다.
(그래파이트 적층체의 외관)
그래파이트 적층체의 외관은, 그래파이트 적층체 내로의 기포의 혼입을 눈으로 판정하고, 그 결과에 기초하여 평가했다. 기포에 의해 그래파이트 적층체가 변형되어 있는 경우를 「1」이라고 판정하고, 그래파이트 적층체의 내부 전체에 기포가 들어 있는 경우를 「2」라고 판정하고, 그래파이트 적층체의 내부의 일부에 기포가 들어 있는 경우를 「3」이라고 판정하고, 그래파이트 적층체의 내부에 기포가 들어 있지 않은 경우를 「4」라고 판정했다.
Figure pct00013
Figure pct00014
(시험 결과)
그래파이트 시트의 적층수가 동일한 것끼리를 비교하면, 실시예는 참고예에 비하여, 「필 강도」, 「열의 전달 용이함」, 「평활성」 및 「외관」의 어느 것에 있어서든 우수했다.
또한, 실시예 1C와 참고예 1C를 비교하면, 실시예 1C에서는, 제1 가압에서 적층체 내의 공기를 빼는 공정을 행하고, 제2 가압을 제1 가압보다도 높은 압력으로 행하여 그래파이트 시트와 접착층 사이의 접착성을 향상시키고 있기 때문에, 그래파이트 적층체 내의 두께 방향의 열 전도성이 좋아져, 그래파이트 적층체의 열의 전달 용이함의 관점에서 우수했다.
또한, 마찬가지의 이유로부터, 실시예 2C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 2C 쪽이, 실시예 3C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 3C 쪽이, 실시예 4C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 4C 쪽이, 실시예 5C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 5C 쪽이, 실시예 6C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 6C 쪽이, 실시예 7C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 7C 쪽이, 실시예 8C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 8C 쪽이, 실시예 9C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 9C 쪽이, 실시예 10C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 10C 쪽이, 실시예 11C와 참고예 1C를 비교한 경우에는 실시예 11C 쪽이, 실시예 12C와 참고예 12C를 비교한 경우에는 실시예 12C 쪽이, 그래파이트 적층체 내의 두께 방향의 열 전도성이 좋아져, 열의 전달 용이함의 관점에서 우수했다.
본 발명은, 전자 기기 등의 열 수송용 재료에 이용할 수 있다. 또한, 본 발명은, CPU의 발열량이 보다 큰, 스마트폰, 태블릿, 팬리스의 노트북 컴퓨터 등에 사용되는 서멀 하이웨이로서, 적합하게 사용할 수 있다.
1: 그래파이트 적층체
5: 그래파이트 시트
6: 접착층
7: 적층면
10: 굴곡부(제1 굴곡부)
11: 굴곡부(제2 굴곡부)
12: 굴곡부(제3 굴곡부)
15: 영역
16: 영역
17: 영역
30: 가압 지그
50: 접착부
51: 미접착부
100: 발열 소자
101: 금속판
102: 전열 재료
110: 측면도
120: 상면도
201: 그래파이트 적층체
202: 히터
203: 유수
204: 단열재
205: 그래파이트 시트
206: 접착층
207: 열전대(고온 부위 온도 측정)
208: 열전대(저온 부위 온도 측정)
209: 단부(고온 부위에 접촉)
210: 굴곡부
211: 단부(저온 부위에 접촉)
235: 절단 개소
301: 로드상의 열 수송체
302: 제1 CPU
303: 플레이트
304: 케이스
305: 제2 CPU
312: 제1 클램프
313: 제2 클램프
322: 히터
323: 유수
324: 단열재
325: 열전대
326: 열전대
327: 단부
328: 단부
401: 그래파이트 적층체
402: 점착층
403: 보호층
501: 그래파이트 적층체
540: 고온 부위
541: 저온 부위
550: 전자 부품
601: 로드상의 열 수송체

Claims (31)

  1. 로드상(狀)의 열 수송체로서, 해당 로드상의 열 수송체는, 열 수송체의 한쪽의 단부를 고온 부위에 접촉시키며, 또한 다른 쪽의 단부를 20℃로 유지된 저온 부위에 접촉시켜 측정되는 열 전도율이 식 (1)의 관계를 만족하는, 로드상의 열 수송체.
    Figure pct00015

    식 (1)에 있어서, λa는 상기 고온 부위의 온도가 100℃일 때의 열 전도율을 나타내고, λb는 상기 고온 부위의 온도가 50℃일 때의 열 전도율을 나타낸다.
  2. 제1항에 있어서, 상기 로드상의 열 수송체는 그래파이트를 포함하는, 로드상의 열 수송체.
  3. 제2항에 있어서, 상기 로드상의 열 수송체는 층상 구조를 갖고 있는 것을 특징으로 하는 로드상의 열 수송체.
  4. 로드상의 열 수송체로서, 해당 로드상의 열 수송체는, 그래파이트 시트와 접착층이 교대로 적층되어 이루어지고, 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상 500층 이하인 것을 특징으로 하는 로드상의 열 수송체.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 로드상의 열 수송체는, 해당 로드상의 열 수송체의 단면의 단축 a와 장축 b의 비 a/b가 1/500 이상인 것을 특징으로 하는 로드상의 열 수송체.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 로드상의 열 수송체는 로드 길이 L이 4㎝ 이상인 것을 특징으로 하는 로드상의 열 수송체.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 로드상의 열 수송체는, 해당 열 수송체가 지면에 대하여 수평이 되도록 해당 열 수송체의 양단부를 보유 지지한 후, 한쪽의 단부의 보유 지지를 해제한 경우에, 보유 지지가 해제된 단부의 중심의 위치가, 로드의 길이 L의 10％ 이하만큼, 보유 지지가 해제되기 전의 위치로부터 수직으로 하방으로 변화하는 것을 특징으로 하는 로드상의 열 수송체.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 히트 파이프로서 사용되는 것인, 로드상의 열 수송체.
  9. 전자 기기 내부에 내장되어 사용되는 로드상의 열 수송체로서, 해당 열 수송체는, 그래파이트 성분을 포함하는 것이며, 또한 열 수송체의 일단은 발열체에 접속되고, 다른 쪽의 일단은 발열체보다도 저온인 저온 부위에 접속되어, 서멀 하이웨이로서 사용되는 것을 특징으로 하는 로드상의 열 수송체.
  10. 발열체와, 발열체보다도 저온인 저온부와, 서멀 하이웨이를 구비하는 전자 기기이며, 상기 서멀 하이웨이가 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 기재된 로드상의 열 수송체인 것을 특징으로 하는 전자 기기.
  11. 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체로서,
    상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며,
    상기 접착층은, 흡수율(吸水率)이 2％ 이하인 것이며, 또한 두께가 15㎛ 미만인 것이고,
    상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
  12. 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체로서,
    상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며,
    상기 접착층은, 두께가 15㎛ 미만인 것이며,
    상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상이며,
    상기 그래파이트 적층체의 흡수율이 0.25％ 이하인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
  13. 제11항 또는 제12항에 있어서, 상기 열 가소성 수지 및 상기 열 경화성 수지는, 유리 전이점이 50℃ 이상인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
  14. 제11항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그래파이트 시트는, 면 방향의 열 전도율이 1000W/(m·K) 이상인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
  15. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체의 적어도 하나 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖고 있는 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
  16. X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 그래파이트 시트 및 접착층이, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체로서,
    상기 그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체의 적어도 2개 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖고 있으며,
    상기 굴곡부의 각각은, 이하의 (a) 내지 (c) 중 어느 것임을 특징으로 하는 그래파이트 적층체:
    (a) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제1 굴곡부,
    (b) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제2 굴곡부,
    (c) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시키며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제3 굴곡부.
  17. X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 그래파이트 시트 및 접착층이, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층되어 이루어지는 그래파이트 적층체로서,
    상기 그래파이트 적층체는, 당해 그래파이트 적층체의 적어도 하나 이상의 굴곡부에 있어서 절곡된 형상을 갖고 있으며,
    상기 굴곡부의 각각은, 이하의 (c)인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체:
    (c) 상기 그래파이트 적층체를, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡시키며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 제3 굴곡부.
  18. 제11항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그래파이트 적층체는, 상기 그래파이트 적층체가 지면에 대하여 수평이 되도록 상기 그래파이트 적층체의 한쪽의 단부를 고정한 후, 고정된 상기 단부로부터 4㎝ 떨어진 위치에 있어서의 상기 그래파이트 적층체의 단면에 대하여, 당해 단면 1㎟당 0.7g의 하중을 가했을 때에, 상기 단면의 변위가 15㎜ 이하인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체.
  19. 제11항 내지 제18항 중 어느 한 항에 기재된 그래파이트 적층체와, 발열 소자를 구비하고 있는 열 수송용 구조물로서,
    상기 그래파이트 적층체는, 상기 발열 소자가 발하는 열에 의해 승온되는 부위인 고온 부위와, 상기 고온 부위보다도 온도가 낮은 부위인 저온 부위에 접속되어 있는 것을 특징으로 하는 열 수송용 구조물.
  20. 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체의 제조 방법으로서,
    상기 그래파이트 시트와 상기 접착층을 교대로 적층하여 적층물을 형성하는 적층 공정과,
    상기 적층물을, 가압함으로써 또는 가열 및 가압함으로써, 상기 그래파이트 시트와 접착층을 접착시켜 상기 그래파이트 적층체를 형성하는 접착 공정을 갖는 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  21. 제20항에 있어서, 상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며, 또한 흡수율이 2％ 이하인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  22. 제20항 또는 제21항에 있어서, 상기 접착층은, 25℃에서의 접착력이 1N/25㎜ 이하인 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  23. 제20항 내지 제22항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 접착 공정은, 상기 그래파이트 적층체를 절곡하는 적어도 하나 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는 굴곡부 형성 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  24. 제23항에 있어서, 상기 적층 공정은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 상기 그래파이트 시트 및 상기 접착층을, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층시켜 상기 적층물을 형성하는 공정을 포함하고,
    상기 굴곡부 형성 공정은, 2개 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는, 이하의 (d) 내지 (h)의 굴곡부 형성 공정 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체의 제조 방법:
    (d) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 제1 굴곡부를 형성하는, 제1 굴곡부 형성 공정,
    (e) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제2 굴곡부를 형성하는, 제2 굴곡부 형성 공정,
    (f) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제2 굴곡부를 형성하는, 제3 굴곡부 형성 공정,
    (g) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 그래파이트 적층체의 전구체를 잘라낸 후에, 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 당해 그래파이트 적층체의 전구체를 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제4 굴곡부 형성 공정,
    (h) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향에 대하여 비스듬히 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제5 굴곡부 형성 공정.
  25. 제23항에 있어서, 상기 적층 공정은, X축과 당해 X축에 직교하는 Y축에 의해 규정되는 표면을 갖는, 상기 그래파이트 시트 및 상기 접착층을, 상기 표면을 겹치게 한 상태로, 상기 표면과 수직으로 교차하는 Z축의 방향을 향하여 교대로 적층시켜 상기 적층물을 형성하는 공정을 포함하고,
    상기 굴곡부 형성 공정은, 하나 이상의 굴곡부를 갖는 그래파이트 적층체를 형성하는, 이하의 (g) 및 (h)의 굴곡부 형성 공정 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 그래파이트 적층체의 제조 방법:
    (g) 가열 및 가압된 상기 적층물을 상기 Z축의 방향으로 절단하여, 상기 적층물로부터, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡된 그래파이트 적층체의 전구체를 잘라낸 후에, 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 당해 그래파이트 적층체의 전구체를 가압함으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제4 굴곡부 형성 공정,
    (h) 굴곡된 형상을 갖는 가압 지그에 의해, 가열 및 가압된 상기 적층물을 가압하여, 당해 적층물을 Z축의 방향을 향하여 굴곡시킨 후에, 당해 적층물을 상기 Z축의 방향에 대하여 비스듬히 절단하여, 당해 적층물로부터 상기 그래파이트 적층체를 잘라냄으로써, 상기 그래파이트 적층체에, 상기 X축의 방향 또는 상기 Y축의 방향을 향하여 굴곡되며, 또한 상기 Z축의 방향을 향하여 굴곡된 제3 굴곡부를 형성하는, 제5 굴곡부 형성 공정.
  26. 교대로 적층되어 있는 그래파이트 시트와 접착층을 포함하는 그래파이트 적층체로서,
    상기 접착층은, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며,
    상기 그래파이트 적층체에 포함되는 상기 그래파이트 시트의 적층수가 3층 이상이며,
    상기 그래파이트 시트와 상기 접착층은, 계면의 50％ 이상에 있어서, 서로 밀착되어 있는, 그래파이트 적층체.
  27. 접착층의 재료인 접착층 재료와, 그래파이트 시트를 교대로 복수 적층하여 적층물을 얻는 적층 공정과,
    상기 적층물을 가열하여, 상기 접착층 재료를 상기 그래파이트 시트에 열 융착시켜, 상기 접착층과 당해 그래파이트 시트가 교대로 적층된 그래파이트 적층체를 얻는 접착 공정을 구비하는 그래파이트 적층체의 제조 방법으로서,
    상기 접착층 재료는, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며,
    상기 접착 공정에서는, 상기 접착층 재료의 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃]에 도달할 때까지 적어도, 상기 적층물을 가압하는 제1 가압을 행하고,
    상기 제1 가압에서는, 상기 접착층 재료가 상기 그래파이트 시트에 열 융착되지 않도록 상기 적층물을 가압하고,
    또한 상기 접착 공정에서는, 상기 접착층 재료의 온도가 [(접착층 재료의 융해 온도)-20℃] 이상이 된 후에 적어도, 상기 적층물을 가압하는 제2 가압을 행하고,
    상기 제2 가압에서는, 상기 접착층 재료가 상기 그래파이트 시트에 열 융착되도록 상기 적층물을 가압하는, 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  28. 제27항에 있어서, 상기 제2 가압에서는, 상기 제1 가압보다도, 높은 압력으로 상기 적층물을 가압하는, 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  29. 제27항에 있어서, 상기 제2 가압에서는, 상기 제1 가압보다도, 높은 압력 및 높은 온도에서 상기 적층물을 가압하는, 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  30. 제27항 내지 제29항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 접착 공정의 개시 시점부터 상기 제1 가압을 행하는, 그래파이트 적층체의 제조 방법.
  31. 접착층의 재료인 접착층 재료와, 그래파이트 시트를 교대로 복수 적층하여 적층물을 얻는 적층 공정과,
    상기 적층물을 가열하여, 상기 접착층 재료를 상기 그래파이트 시트에 열 융착시켜, 상기 접착층과 당해 그래파이트 시트가 교대로 적층된 그래파이트 적층체를 얻는 접착 공정을 구비하는 그래파이트 적층체의 제조 방법으로서,
    상기 접착층 재료는, 열 가소성 수지 및 열 경화성 수지 중 적어도 하나의 수지를 포함하는 것이며,
    상기 적층 공정에서는, 상기 적층물을 복수 적층시키는, 그래파이트 적층체의 제조 방법.
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