KR20120023496A - 표면 개질된 발광체를 갖는 발광 장치 - Google Patents

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Abstract

표면 개질된 발광체를 갖는 발광 장치가 개시된다. 이 발광 장치는 발광 다이오드와, 이 발광 다이오드 주위에 배치되어 발광 다이오드로부터 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 흡수광과 다른 파장의 광을 방출하는 표면 개질된 발광체를 포함한다. 여기서, 표면 개질된 발광체는, 기저 발광체 상에 위치하는 불소화 코팅을 갖는다. 이에 따라, 발광체가 H2O, 공기중의 습도 및 기타 환경적 요인에 대해 현저하게 개선된 안정성을 가질 수 있어, 보다 긴 수명의 발광 장치를 제공할 수 있다.

Description

표면 개질된 발광체를 갖는 발광 장치{LIGHT EMITTING DEVICE HAVING SURFACE-MODIFIED LUMINOPHORES}
본 발명은 고에너지 일차 방사선, 즉, 예를 들어, UV 방사선 또는 청색광을 고효율로 가시광 스펙트럼 영역 내의 보다 장파의 이차 방사선으로 변환시킬 수 있는 무기 발광체를 갖는 발광 장치에 관한 것이다.
발광체는 색이 있는 또는 백색의 광을 방출하는 LED 형태의 광원에서 사용될 수 있고, 여기서 이러한 발광체는, 선택적으로 추가 발광체와 배합하여, LED로부터 발산하는 자외선 또는 청색 초기 방사를 긴 파장 2차 방사, 특히 백색 광으로 효과적으로 변환시키는데 사용된다.
유로퓸(europium) 도핑된 알칼리 토금속 오르토실리케이트(orthosilicate), 상응하는 옥시오르토실리케이트 및 Ba(Sr)3MgSi208:Eu 형태의 디실리케이트를 포함하는 알칼리 토금속 실리케이트 발광체가 알려져 있다. 알칼리 토금속 실리케이트 화합물의 분류에 대한 개요는 문헌 [Hollemann-Wiberg, Lehrbuch der Anorganischen Chemie [Inorganic Chemistry], l02nd edition, Walter de Gruyter & Co., Berlin (2007)]에 기재되어 있다. 이의 제조 및 본질적인 발광 특성은, 예를 들어 US 6,489,716 B1, EP 0550937 B1 및 EP 0877070 B1 및 문헌 [W,M. Yen et al.: Phosphor Handbook, 2nd Ed., CRC Press (2007)] 및 기타 문헌에 상세히 기술되어 있다. 이들 문헌으로부터, 상기 발광체가 고에너지 방사선의 가시광선으로의 변환을 위한 높은 양자 수율 및 방사선 수율로서 주목할 만하다는 것과, 이러한 유익한 특성으로 인해 이 발광체 부류 중 수많은 대표물질이 조명(lighting, illumination) 및 디스플레이 기술에서 다른 제품으로 사용될 수 있음이 밝혀졌다.
하지만, 알칼리 토금속 실리케이트계 발광체는 또한 여러 가지 불리한 특성도 가지고 있다. 이들 특성은 특히 상대적으로 낮은 방사 안정성과, 물, 공기 습도 및 기타 환경적 요인에 대한 발광체의 다소 두드러진 민감성(sensitivity)에 있다. 민감성은 발광체의 특정 조성, 정해진 구조적 상태 및 활성제(activator) 이온의 성질에 좌우된다. 변환 발광체의 현재의 응용품 중 일부의 경우, 이들 특성은 문제가 많은 것으로 간주되어야 한다. 높은 수명 요구를 고려할 때, 이는 특히 LED 응용품에 적용된다. 문헌 [Justel, T.: Vorlesungskonzept Chemische Materialtechnologie, in: www.tj@fh-muenster.de]에 따르면, 본 기술분야의 상태는 적합한 기술 및 물질을 사용하여 분말상 무기 발광체의 표면에 수증기의 영향을 감소시키기 위한 장벽층(barrier layer)을 생성하는 것이다.
이러한 과정은 유기 중합체를 이용한 캡슐화, SiO2 또는 Al2O3와 같은 임의의 나노크기 산화물을 이용한 코팅, 또는 그 밖의 상기 산화물질의 화학기상증착(chemical vapour deposition, CVD)을 포함한다. 하지만, 특히 실리케이트 발광체와 관련하여, 이와 같이 달성될 수 있는 보호는 상응하는 LED 램프의 수명을 원하는 정도까지 개선하기에 불충분하다는 것이 실제로 또한 밝혀져 있다. 나아가, 코팅된 발광체의 경우, 종종 밝기(brightness) 손실, 색상 위치 변화 및 기타 품질 손실을 감내할 필요가 있다. 기상(gas phase) 과정에 의한 발광체 입자의 미세캡슐화(microencapsulation) 과정은 또한 상대적으로 불편하고 고가이다.
따라서, 본 발명의 목적은, 종래 기술에 비해 특히 더 높은 수분 안정성 및 방사선 및 추가의 환경적 영향에 대한 증가된 안정성을 나타내고, 이로써 적용 조건하에서 보다 긴 수명을 갖는 개선된 발광체를 채택한 발광 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 실시예들에 따른 발광 장치는 고에너지 일차 방사선, 예를 들어 자외선 또는 가시광선 영역의 광을 발생시키는 발광 다이오드와, 상기 발광 다이오드 주위에 배치되어 상기 발광 다이오드로부터 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 흡수광과 다른 파장의 광을 방출하는 표면 개질된 발광체를 포함한다. 여기서, 상기 표면 개질된 발광체는 발광체를 불소화 무기 또는 유기 제제로 표면 처리함으로써 달성될 수 있으며, 이 수단은 미세하게 분산된 불화물(fluoride) 또는 불소 화합물을 발광체 표면에 검출가능하게 고정시키고 및/또는 발광체 표면을 소수성화하고 문제가 되는 표면 결함을 해결할 수 있는 상기 화합물의 표면 네트워크를 형성시킨다.
본 발명의 특정 구체예에서, 이와 같이 개질된 발광체 입자는 그 후 부가적인 코팅 단계를 거치며, 여기에서 이들 수분 장벽층은 적합한 층 형성 물질, 예를 들어 산화물 MgO, Al203, Ln203 (Ln = Y, La, Gd, Lu) 및 SiO2 또는 대응하는 전구물질, 및 바람직하게는 졸-겔 기술을 이용하여 형성된다.
추가의 구체예에서, 본 발명의 발광체의 생성을 위한 기제(basis)로 사용되는 분말상 알칼리 토금속 실리케이트 발광체는 우선 통상적인 장벽층이 제공된 다음, 본 발명의 방식으로 불소 함유 제제로 소수성화 표면 처리를 거친다.
본 발명이 수행되는 방법은 또한 본 발명의 알칼리 토금속 실리케이트 발광체의 불소화가 Si(OR)3X 형태(여기에서, R = CH3, C2H5, ... 이고 X = F 기능화된 유기 리간드임)의 불소 기능화된 유기실란(organosilane)을 이용하여 달성되는 취지로 변형될 수 있다.
제어된 가수분해 및 응축에 의해, 이 경우, 예컨대 실리케이트 발광체 매트릭스 상에 불소화 장벽층을 형성시키는 것이 가능하며, 상기 층은 장벽 작용뿐만 아니라 소수성 특성을 갖는다. 본 발명의 표면 개질된 발광체는 일반식 (Me1+Me2+Me3+)x?(Si, P, B, V, N, C, Ge)y?(O, N)z: A, F, S를 가지며, 여기에서 A는 란탄족(lanthanoid) 및/또는 망간의 그룹으로부터 선택되는 활성제이고, F는 본 발명에 따라 표면에 고정된 그리고 임의로 교차결합된 불소, 또는 불소 화합물이며, S는 비불소화 층 형성 물질에 의한 임의의 추가 코팅을 특징으로 한다.
Me+1은 1가 금속이고, Me2 +는 2가 금속이고, Me3 +는 주기율표의 그룹 Ⅲ 또는 란탄족의 그룹으로부터 선택되는 3가 금속이다. 상기 일반식에서 각 괄호 안의 성분들은 모두가 존재해야 하는 것은 아니며, 적어도 어느 하나의 성분이 있으면 된다. 나아가, 실리콘의 일부는 P, Al, B, V, N, Ge 및/또는 C로 대체될 수 있다.
비율 x, y 및 z는 하기 수치로 추정될 수 있다:
0 < x < 5, 0 < y < 12, 0 < z < 24.
바람직한 실시예에서, 본 발명의 발광체는 화학식 Sr3 -x-y- zCaxBaySiO5:Euz, F, S를 가지며, 여기에서, 0 ≤ x ≤ 2, 0 ≤ y ≤ 2 및 0 < z < 0.5이며, 본 발명의 더 바람직한 실시예는 화학식 Sr3 -x-y- zCaxBaySiO5:Euz, F, S의 발광체에 관한 것이고, 여기에서, 0 ≤ x ≤ 0.05, 0 ≤ y ≤ 0.5 및 0 < z < 0.25이다.
이들 경우에서도, 본 발명의 발광체는, 발광 특성 및 안정성 성능을 최적화하기 위한 목적으로, 그 조성 내에서 적합한 변형이 이루어질 수 있다. 예를 들어, 알칼리 토금속 이온의 일부가, 추가 2가 이온, 예를 들어 Mg, Zn으로 임의로 대체될 수 있으며, 또는 전하의 균형을 맞추기 위한 적합한 수단의 실행으로써, 또한 알칼리 금속 또는 희토류의 그룹으로부터 선택되는 1가 및/또는 3가 양이온으로 임의로 대체될 수 있다. 한편, P, B, V, N, Ge 및/또는 C의 비율이 실리콘을 대신하여 음이온 아격자(sublattice)에 혼입될 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 상기 발광 장치는 상기 발광 다이오드와 상기 발광체의 조합에 의해 백색광 또는 요구되는 색상의 광을 구현할 수 있다. 예컨대, 상기 발광 다이오드에서 방출된 광과 상기 발광체에서 방출된 광의 혼합에 의해 백색광 또는 요구되는 색상의 광이 구현될 수 있다. 또한, 상기 발광체 이외에 다른 발광체가 추가되어 요구되는 색상의 광이 구현될 수도 있다.
상기 발광체는 상기 발광 다이오드의 측면, 상면 및 하부면 중 적어도 어느 일측에 배치될 수 있다. 또한, 상기 발광체는 접착제 또는 몰딩재에 혼합되어 상기 발광 다이오드의 주위에 배치될 수 있다.
한편, 상기 발광 다이오드 및 상기 발광체는 하나의 패키지 내에 결합될 수 있다. 이에 더하여, 상기 패키지 내에 다른 발광 다이오드가 결합될 수 있다. 상기 다른 발광 다이오드는 상기 발광 다이오드와 동일 또는 다른 피크 파장의 광을 방출할 수 있으며, 예컨대 상기 발광체의 발광 피크 파장보다 더 장파장의 광을 방출할 수 있다.
상기 패키지는 인쇄회로기판 또는 리드프레임과 같이 상기 발광 다이오드가 실장되는 기판을 포함한다. 이에 더하여, 상기 패키지는 상기 발광 다이오드에서 방출된 광을 반사시키는 리플렉터를 더 포함할 수 있다. 이 경우, 상기 발광 다이오드는 상기 리플렉터 내에 실장된다.
또한, 상기 발광 장치는 상기 기판 상에서 상기 발광 다이오드를 봉지하는 몰딩부를 더 포함할 수 있다. 상기 발광물질은 상기 몰딩부 내에 분포될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 패키지는 히트싱크를 포함할 수 있으며, 상기 발광 다이오드는 상기 히트싱크 상에 실장될 수 있다.
한편, 본 발명의 실시예들에 있어서, 상기 발광 다이오드는 (Al, Ga, In)N 계열의 화합물 반도체로 형성된 발광 다이오드일 수 있다.
상기 발광 다이오드는 n형 반도체와 p형 반도체층 사이에 단일의 활성 영역을 갖는, 예컨대, 더블 헤테로 구조, 단일양자우물 구조, 다중양자우물 구조의 발광 다이오드일 수 있다.
또한, 상기 발광 다이오드는 단일 기판 상에 서로 이격된 복수개의 발광셀들을 구비할 수 있다. 상기 발광셀들은 각각 활성 영역을 구비하며, 이들 발광셀들이 배선을 통해 전기적으로 직렬 및/또는 병렬로 연결될 수 있다. 이들 발광셀들을 이용하여 교류전원하에서 직접 구동될 수 있는 교류용 발광 다이오드가 제공될 수 있다. 이러한 교류용 발광 다이오드는, 단일 기판 상에 서로 연결된 브리지 정류기와 발광셀들의 직렬 어레이를 형성함으로써, 또는 단일 기판 상에 서로 역병렬로 연결된 발광셀들의 직렬 어레이들을 형성함으로써 외부의 직류-교류 변환기 없이 교류 전원에 연결되어 구동될 수 있다.
본 발명에 따르면, 종래 기술에 비해 발광체가 높은 방사선 수율뿐만 아니라 H2O, 공기중의 습도 및 기타 환경적 요인에 대해 현저하게 개선된 안정성을 가질 수 있어, 보다 긴 수명의 발광 장치를 제공할 수 있다.
하기의 도면, 표 및 실시예를 참조로 하여 본 발명의 추가적인 세부사항 및 이점을 보다 상세하게 설명한다.
언급된 각각의 도 1 내지 도 11 및 표 1 내지 6은 하기를 기술한다:
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 발광 장치(100)를 설명하기 위한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 발광 장치(200)를 설명하기 위한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 발광 장치(300)를 설명하기 위한 단면도이다.
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 발광 장치(400)를 설명하기 위한 단면도이다.
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 발광 장치(500)를 설명하기 위한 단면도이다.
도 6a는 참조 물질 Sr2 .9Ba0 .01Ca0 .05Eu0 .04SiO5 및 시판 Sr3SiO5:Eu 발광체와 본 발명의 옥시오르토실리케이트 발광체 F-103, F-202, F-202T, F-320 및 F-TS-600의 방출 스펙트럼을 나타낸다.
도 6b는 참조 물질 Sr0 .875Ba1 .024Eu0 .1SiO4, 및 2가지 본 발명의 알칼리 토금속 오르토실리케이트 발광체인 발광체 F-401 및 발광체 F-401TS의 방출 스펙트럼을 나타낸다.
도 7a는 비불소화 및 불소화 알칼리 토금속 옥시오르토실리케이트 발광체의 전자현미경 사진으로서, 좌측에 발광체 Sr2 .9Ba0 .01Ca0 .05SiO5의 처리되지 않은 입자 및 우측에 발광체 F-202의 불소화 입자를 보여준다.
도 7b는 발광체 F-202의 표면의 확대된 전자현미경 사진이다.
도 8은 기저 격자(base lattice) 조성 Sr0 .876Ba1 .024SiO4:Eu0 .1의 코팅되지 않은, 불소화 그리고 부가적으로 SiO2 코팅된 알칼리 토금속 오르토실리케이트의 전자현미경 사진으로, 좌측에 코팅되지 않은 출발 물질, 가운데에 불소화 발광체 표면, 그리고 우측에 부가적으로 SiO2로 코팅된 발광체 시료의 주사 전자현미경 사진을 보여준다.
도 9는 표출된 불소화 표면 구조를 갖는 본 발명의 발광체 F-103의 EDX 영상을 나타낸다.
도 10은 본 발명의 발광체 F-103의 XPS 스펙트럼을 나타낸다.
도 11은 상이한 발광체 시료의 불소 표시 XPS 피크의 세부사항으로서, 곡선 1은 실시예 A1에 따른 조성 Sr2 .9Ba0 .01Ca0 .05Eu0 .04SiO5의 발광체와 일정량의 NH4F와의 기계적 혼합물(mechanical mixture)에 관한 것이고, 곡선 2는 불소화 발광체 F-103의 불소 1s 피크에 관한 것이다.
표 1: 상이한 양의 NH4F로 처리된 유로퓸 활성화된 스트론튬 옥시오르토실리케이트 발광체 시료의 광학 및 수분 안정성 데이터.
표 2: 상이한 양의 NH4HF2로 처리된 유로퓸 활성화된 스트론튬 옥시오르토실리케이트 발광체 시료의 광학 및 수분 안정성 데이터.
표 3: 추가의 불소화 Eu2 + 도핑된 스트론튬 옥시오르토실리케이트 발광체의 광학 및 안정성 데이터.
표 4: 부가적으로 SiO2로 코팅된 불소화 녹색 방출 알칼리 토금속 오르토실리케이트 발광체의 광학 및 안정성 데이터.
표 5: 불소화된 Eu2 + 도핑된 스트론튬 옥시오르토실리케이트 발광체 및 불소화되고 SiO2 코팅된 Eu2 + 도핑된 스트론튬 옥시오르토실리케이트 발광체의 광학 및 안정성 데이터.
표 6: 부가적으로 불소화된 SiO2 코팅된 스트론튬 옥시오르토실리케이트 발광체의 광학 및 안정성 데이터.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들에 따른 발광 장치를 구체적으로 설명한다.
(발광 장치)
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 발광 장치(100)를 설명하기 위한 단면도이다. 도 1은 적어도 하나의 발광 다이오드와 발광체가 조합된 칩형 패키지를 나타낸다.
도 1을 참조하면, 기판(1)의 양측 단부에 각각 전극패턴(5)이 형성되어 있고, 일측 전극패턴(5) 상에 1차 광을 발생시키는 발광 다이오드(6)가 실장되어 있다. 발광 다이오드(6)는 은(Ag) 에폭시와 같은 전도성 접착체(9)를 통해 전극패턴(5)에 실장되고, 도전성 와이어(2)를 통해 타측 전극패턴에 전기적으로 연결된다.
발광 다이오드(6)는, 자외선 또는 가시광선 영역의 광을 방출하는 것으로, 질화갈륨 계열의 화합물 반도체로 제조될 수 있다. 특히, 상기 발광 다이오드(6)는 자외선 또는 청색광을 방출할 수 있다.
발광 다이오드(6)가 실장된 기판(1) 상에서 발광체(3)가 상기 발광 다이오드(6)의 상면 및 측면에 도팅되어 있고, 경화성 수지로 형성된 몰딩부(10)가 상기 발광 다이오드(6)를 봉지한다. 여기서, 상기 발광체(3)가 상기 발광 다이오드(6) 근처에 도팅된 것으로 도시하였지만, 상기 발광체(3)는 몰딩부(10) 내에 전체적으로 고르게 분포될 수 있다.
한편, 상기 발광체(3)는 발광 다이오드(6) 주위에 배치되어 발광 다이오드로부터 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 흡수광과 다른 파장의 광을 방출한다. 상기 발광체(3)는 표면 개질된 발광체로서, 이에 대해서는 아래에서 상세히 설명된다.
전극패턴(5)을 통해 발광 다이오드(6)에 외부 전원이 연결되고, 이에 따라, 발광 다이오드(6)에서 1차광이 발생된다. 발광체(3)는 발광 다이오드(6)에서 방출된 1차광 중 적어도 일부를 흡수하여 1차광에 비해 장파장인 2차광을 방출한다. 이에 따라, 발광 다이오드(6)에서 방출된 1차광 중 변환되지 않은 1차광과 발광체(3)에 의해 방출된 2차광들이 혼합된 혼합광이 발광 장치(100)의 외부로 방출되며, 이러한 혼합광에 의해 요구되는 색상의 광, 예컨대 백색광이 구현된다.
상기 발광 장치(100)는 2개 이상의 발광 다이오드를 포함할 수 있다. 이들 발광 다이오드들은 서로 동일하거나, 서로 다른 파장의 광을 방출할 수 있다. 예컨대, 상기 발광 장치(100)는 자외선 또는 청색광을 방출하는 서로 동일 또는 서로 다른 발광 다이오드들을 포함할 수 있다. 또한, 상기 발광 장치(100)는 상기 발광체의 발광 피크 파장보다 더 장파장의 광을 방출하는 발광 다이오드를 포함할 수 있다. 이러한 장파장 발광 다이오드는 발광 장치(100)의 연색성을 향상시키기 위해 채택될 수 있다. 또한, 상기 발광 장치(100)는 상기 발광체(3) 이외에 다른 발광체를 더 포함할 수 있다. 상기 다른 발광체는, 특별히 한정되는 것은 아니며, 오소실리케이트 발광체, YAG 계열의 발광체 또는 티오갤레이트 발광체 등을 포함한다. 이에 따라, 발광 다이오드(6) 및 발광체의 적절한 선택에 의해 사용자가 요구하는 색상의 광을 쉽게 구현할 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 발광 장치(200)를 설명하기 위한 단면도이다. 도 2는 리플렉터(21)를 구비하는 전형적인 탑형 패키지를 나타낸다.
도 2를 참조하면, 발광 장치(200)는 앞에서의 발광 장치(100)와 유사한 구조를 가지며, 다만 기판(1) 상에 리플렉터(21)가 추가된다. 발광 다이오드(6)는 상기 리플렉터(21) 내에 실장된다. 리플렉터(21)는 발광 다이오드(6)에서 방출된 광을 반사시키어 특정 지향각 내의 휘도를 증가시킨다.
한편, 발광체(3)는, 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이, 발광 다이오드(6) 주위에 배치되어 발광 다이오드로부터 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 흡수광과 다른 파장의 광을 방출한다. 상기 발광체(3)는 리플렉터(21) 내에서 발광 다이오드(6) 상에 도팅되거나 경화성 수지 몰딩부(10) 내에 균일하게 분포될 수 있다. 상기 발광체(3)는 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이 표면 개질된 발광체로서, 이에 대해서는 아래에서 상세히 설명된다.
상기 발광 장치(200) 또한, 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이, 방출 파장이 서로 동일하거나 서로 다른 2 개 이상의 발광 다이오드들을 포함할 수 있으며, 상기 발광체(3) 이외에 다양한 발광체를 더 포함할 수 있다.
한편, 도 1 및 도 2에 나타낸 발광 장치들(100, 200)은 열전도성이 우수한 금속성 재료의 기판(1), 예컨대 메탈 PCB를 사용할 수 있다. 이러한 기판은 발광 다이오드(6)에서 생성된 열을 쉽게 방출한다. 또한, 상기 기판(1)으로는 리드 단자들을 포함하는 리드프레임을 직접 사용할 수도 있다. 이러한 리드 프레임은 발광 다이오드를 봉지하는 몰딩부(10)에 의해 둘러싸여 지지될 수 있다.
한편, 도 2에서 기판(1)과 리플렉터(21)는 서로 다른 재질로 형성될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 동일한 재질로 형성될 수도 있다. 예컨대, 리드 단자들이 형성된 리드프레임을, PPA와 같은 플라스틱으로 삽입몰딩하여 기판(1)과 리플렉터(21)를 함께 형성할 수 있다. 그 후, 상기 리드 단자들을 절곡함으로써 전극패턴(5)이 형성된다.
도 3은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 발광 장치(300)를 설명하기 위한 단면도이다. 상기 발광 장치(300)는 일반적으로 발광 다이오드 램프로 알려져 있다.
도 3을 참조하면, 발광 장치(300)는 한 쌍의 리드전극(31, 32)을 포함하며, 일측 리드전극(31) 상단부에 컵 형상을 갖는 컵부(33)가 형성되어 있다. 컵부(33) 내에 적어도 하나의 발광 다이오드(6)가 전도성 접착제(9)를 통해 실장되고, 도전성 와이어(2)를 통해 타측 리드전극(32)에 전기적으로 연결된다. 복수개의 발광 다이오드가 컵부(33) 내에 실장될 경우, 발광 다이오드들은 서로 동일하거나 서로 다른 파장의 광을 방출할 수 있다.
한편, 상기 발광 다이오드(6) 주위에 발광체(3)가 배치된다. 발광체(3)는, 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이, 발광 다이오드(6) 주위에 배치되어 발광 다이오드로부터 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 흡수광과 다른 파장의 광을 방출한다. 상기 발광체(3)는 컵부(33) 내에서 발광 다이오드(6) 상에 도팅되거나, 상기 컵부(33) 내부에 형성된 경화성 수지 몰딩부(34) 내에 균일하게 분포될 수 있다. 상기 발광체(3)는 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이 표면 개질된 발광세로서, 이에 대해서는 아래에서 상세히 설명한다.
한편, 몰딩부(10)가 상기 발광 다이오드(6)와 발광체(3)를 봉지하며, 또한 상기 한 쌍의 리드전극(31, 32)의 부분들을 봉지한다. 상기 몰딩부(10)는 에폭시 또는 실리콘으로 형성될 수 있다.
한 쌍의 리드전극(31, 32)을 갖는 램프형 발광 장치(300)에 대해 도시 및 설명하였지만, 발광 장치(300) 내에 더 많은 리드전극들이 포함될 수 있다.
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 발광 장치(400)를 설명하기 위한 단면도이다. 도 4는 고출력(high power)용 발광 다이오드 패키지를 나타낸다.
도 4를 참조하면, 발광 장치(400)는 하우징(43) 내에 수용된 히트싱크(heat-sink, 41)를 포함한다. 상기 히트싱크(41)의 바닥면은 외부로 노출된다. 한편, 리드 단자들(44)이 하우징(43) 내에 노출되어 있으며, 하우징을 통해 외부로 연장된다. 히트싱크(41)의 상면에 적어도 하나의 발광 다이오드(6)가 도전성 접착제(9)를 통해 실장되고, 도전성 와이어를 통해 리드 단자들(44) 중 하나에 전기적으로 연결된다. 또한, 다른 도전성 와이어가 리드 단자들(44) 중 다른 하나와 히트싱크(41)을 연결하며, 그 결과, 상기 발광 다이오드(6)가 두 개의 리드단자들(44)에 각각 전기적으로 연결된다.
한편, 상기 히트싱크(41) 상의 발광 다이오드(6) 주위에 발광체(3)가 배치된다. 발광체(3)는, 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이, 발광 다이오드(6) 주위에 배치되어 발광 다이오드로부터 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 흡수광과 다른 파장의 광을 방출한다. 상기 발광체(3)은 히트싱크(41) 상에서 발광 다이오드(6) 상에 도팅되거나, 상기 발광 다이오드를 덮는 몰딩부(도시하지 않음) 내에 고르게 분포될 수 있다. 상기 발광체(3)는, 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이, 표면 개질된 발광체로서, 이에 대해서는 아래에서 상세히 설명한다.
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 발광 장치(500)를 설명하기 위한 단면도이다.
도 5를 참조하면, 발광 장치(500)는 하우징(53) 및 상기 하우징에 결합되고, 서로 절연된 복수개의 히트싱크들(51, 52)을 포함한다. 상기 히트싱크들(51, 52) 상에 각각 발광 다이오드들(6, 7)이 도전성 접착제(9)를 통해 실장되고 도전성 와이어(도시하지 않음)를 통해 리드단자들(54)에 전기적으로 연결된다. 상기 리드단자들(54)은 하우징 내에서 외부로 연장된다. 도면에서 두개의 리드단자들(54)을 도시하였지만, 더 많은 수의 리드단자들이 마련될 수 있다.
한편, 발광체(3)가 상기 발광 다이오드들(6, 7) 중 적어도 하나의 주위에 도 4를 참조하여 설명한 바와 같이 배치된다. 상기 발광체(3)는, 도 1을 참조하여 설명한 바와 같이, 표면 개질된 발광체로서, 이에 대해서는 아래에서 상세히 설명한다.
본 발명의 실시예들에 있어서, 발광 다이오드(6)가 도전성 접착제(9)를 통해 기판(1) 또는 히트싱크에 실장되고 하나의 도전성 와이어를 통해 전극 패턴 또는 리드단자에 전기적으로 연결되는 것으로 설명하였지만, 이러한 예는 상기 발광 다이오드(6)가 "1본드 다이", 즉 그 상부측 및 하부측에 각각 전극을 갖는 경우에 한정된다. 예컨대, 상기 발광 다이오드(6)가 상부측에 두 개의 전극을 갖는 "2본드 다이"인 경우, 상기 발광 다이오드(6)는 두 개의 도전성 와이어에 의해 각각 전극패턴들 또는 리드단자들에 전기적으로 연결될 수 있다. 이 경우, 접착제는 도전성일 필요가 없다.
본 발명의 실시예들에 있어서, 상기 발광 다이오드(6)는 (Al, Ga, In)N 계열의 화합물 반도체로 형성된 발광 다이오드일 수 있다.
상기 발광 다이오드(6)는 n형 반도체와 p형 반도체층 사이에 단일 양자우물 구조 또는 다중 양자우물 구조의 활성 영역을 갖는 발광 다이오드일 수 있다.
또한, 상기 발광 다이오드(6)는 단일 기판 상에 서로 이격된 복수개의 발광셀들을 구비할 수 있다. 상기 발광셀들은 각각 활성 영역을 구비하며, 이들 발광셀들이 배선을 통해 전기적으로 직렬 및/또는 병렬로 연결될 수 있다. 특히, 이들 발광셀들을 이용하여 교류전원하에서 직접 구동될 수 있는 발광 다이오드가 제공될 수 있다. 이러한 교류용 발광 다이오드는, 단일 기판 상에 서로 연결된 브리지 정류기와 발광셀들의 직렬 어레이를 형성함으로써, 또는 단일 기판 상에 서로 역병렬로 연결된 발광셀들의 직렬 어레이들을 형성함으로써 외부의 직류-교류 변환기 없이 교류 전원에 연결되어 구동될 수 있다. 상기 교류용 발광 다이오드는 복수개의 발광셀들을 배선을 통해 직렬로 연결하므로 동작 전압을 가정용 전원의 전압, 예컨대 110V 또는 220V의 고전압으로 상승시킬 수 있으며, 따라서 가정용 전원에 의해 동작될 수 있는 발광 장치가 제공될 수 있다.
또한, 상기 발광체(3)는 발광 다이오드(6)와 상기 발광 다이오드가 실장되는 기판(1) 또는 히트싱크 사이에 배치될 수도 있으며, 접착제(9) 내에 분포될 수도 있다. 이러한 발광체(3)는 발광 다이오드(6)에서 아래로 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 다른 파장의 광을 방출한다.
위에서, 발광 장치의 몇 가지 구조에 대해 설명하였지만, 본 발명이 이들 구조에 한정되는 것은 아니며, 발광 다이오드의 종류, 전기적 연결 방식, 요구되는 광의 지향각 및 발광 장치의 사용 목적 등에 따라 그 구조가 다양하게 변형될 수 있다.
(발광체)
이하, 본 발명의 실시예들에 사용되는 표면 개질된 발광체(3)에 대해 설명한다.
본 발명의 표면 개질된 발광체의 제조를 위한 기제로 사용되는 발광체 분말은, 출발물질로 우선적으로 사용되는 알칼리 토금속 카보네이트 또는 상응하는 금속 산화물 및 SiO2 간의 1000℃ 초과의 온도에서의 다단계 고온 고상 반응에 의해 원칙적으로 합성되며, 부가적으로 특정 양의 플럭스(flux) 또는 무기화(mineralization) 첨가제, 예를 들어 NH4Cl, NH4F 또는 특정 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 할로겐화물 또는 3가 금속의 할로겐화물을 특정 반응 혼합물에 첨가하여 반응성을 촉진시키고 얻어지는 발광체의 입자 크기 분포를 조절하는 것이 가능하다. 특정 화학량론비(stochiometric ratio)의 선택에 따라, 이 방식으로 원하는 조성의 도핑된 알칼리 토금속 실리케이트 발광체, 더욱 상세하게는 또한 상응하는 오르토- 및 옥시오르토실리케이트 발광체를 생성하는 것이 가능하다.
이 목적을 위하여, 계산된 양의 출발 물질들을 강하게 혼합한 다음, 원하는 온도 범위 내에서 비활성 또는 환원 분위기에서 다단계 하소 과정(calcination process)을 수행한다. 발광체 특성을 최적화하기 위해, 주요 하소 과정은 또한 임의로 상이한 온도 범위 내에서 몇 개의 하소 단계를 가질 수 있다. 하소 과정이 끝난 후, 시료를 실온으로 냉각하고, 예를 들어, 플럭스 잔류물을 제거하고 표면 결함을 최소화하거나 그 밖에 입자 크기 분포를 미세하게 조절하는 것과 관련된 적합한 후처리 과정을 수행한다. 실리콘 산화물 대신에, 대안적으로 실리콘 질화물(Si3N4) 또는 그 밖의 사용된 알칼리 토금속 화합물과의 반응을 위한 출발 물질로서 상이한 조성의 실리콘 함유 전구물질을 사용하는 것도 가능하다. 본 발명의 발광체의 생성을 위해 사용된 다결정 발광체 분말의 합성이 기술된 제조 과정에 제한되지 않는다는 것이 본 발명의 본질이다.
분말상 알칼리 토금속 실리케이트 발광체 표면의 본 발명의 불소화를 위해, 상이한 무기 불소 화합물, 예를 들어, 알칼리 금속 불화물(예컨대, LiF, NaF, KF), 알칼리 토금속 불화물(MgF2, CaF2, SrF2, BaF2), AlF3 및 희토류의 불화물(예컨대, YF3, LaF3 또는 GdF3), NH4F 및 NH4HF2, 및 또한 추가의 무기 불소 화합물 뿐만 아니라 유기 불소 화합물(예컨대, 아민 불화물)을 사용하는 것이 가능하다. 선택된 상기 물질은 실리케이트 발광체 분말과 강하게 혼합되고, 이 경우 일반적으로 수성 현탁액(aqueous suspensions)이 사용된다. 첨가되는 불소화제의 요구되는 비율은 화합물의 용해도 및 반응 조건(pH, 온도, 혼합 세기, 체류 시간 등)에 좌우되며, 실험적으로 손쉽게 결정될 수 있다.
표면 처리가 완료된 후, 본 발명의 불소화 발광체는 현탁액으로부터 제거되고, 적당한 용매로 임의 세정되며, 그 다음, 80 내지 200℃의 온도에서 건조된다. 냉각 및 스크리닝 후, 이들은 사용이 가능한 형태로 되고 본 발명의 이점을 갖는다.
최적의 발광체 특성을 달성하기 위하여, 본 발명의 발광체의 특정 조성, 사용된 불소화제의 유형과 양 및 추가 요인에 따라, 본 발명에 따라 생성된 발광체를 부가적으로 또는 건조 과정 대신에 환원 분위기에서 300 내지 600℃ 범위의 온도 범위 내에서 열적 후처리(열처리)를 수행하는 것이 유리할 수 있다.
본 발명의 발광체의 생성과 관련된 세부 정보를 이하 몇 가지 실시예에 의해 제시한다.
(실시예)
실시예 A1
실시예 A1은 불소화 표면 층이 제공되고 기저(base) 격자 조성 Sr2.9Ba0.01Ca0.05SiO5:Eu0.04를 갖는 본 발명의 발광체의 제조를 기재하고 있고, 이 발광체는 표 1에서 광 데이터와 함께 시료 F-103으로 기재되고, 상기 발광체의 발광 스펙트럼은 도 6a에서 번호 3으로 나타낸다. 상응하는 발광체 매트릭스를 합성하기 위해, 화학양론적 양의 SrCO3, BaCO3, CaCO3, Eu2O3, SiO2 및 0.2 mol의 NH4Cl을 격렬히 혼합한 다음, 20% 수소를 함유하는 N2/H2 분위기에서 1400℃에서 5시간의 하소 공정을 강옥 도가니에서 수행했다. 하소 공정이 종료된 후, 하소된 물질을 균일화하고, 분쇄하고, H2O로 세정했다. 그 후에, 100 g의 건조 및 스크린된 발광체를, 1.1 g의 NH4F, 200 g의 글래스 비드 및 1 L의 물과 함께 적당한 플라스틱 용기에 도입하고, 30분 동안 낮은 원주속도로 자르밀(jar mill) 상에서 격렬히 혼합했다. 몇 분의 침전시간 후, 먼저 상청액을 데칸트로 제거하고, 그 다음, 부크너(Buchner) 깔때기를 통해 흡입으로 여과했다. 그 다음, 최종 생성물의 건조 및 스크리닝을 수행했다.
실시예 A2
발광체의 광 데이터는 표 2에 상술되어 있고, 발광 스펙트럼은 도 6a에서 번호 4로 나타낸, 시료 F-202를 함유하는 본 발명의 발광체를 제조하기 위해, 실시예 A1에 기재된 100 g의 발광체 매트릭스는 2.474 g의 NH4HF2와 혼합된다. 이 경우에도, 불소화 표면 층은 롤밀 상에서 400 g의 글래스 비드가 있는 1 L의 탈이온수에 혼합물을 넣어서 습성 화학 침전에 의해 도포된다. 1시간 동안의 처리 후, 용액으로부터 코팅된 발광체가 제거되고 실시예 A1과 유사한 후처리가 수행된다.
실시예 A3
실시예 A2에 따라 생산된 30 g의 발광체는 60분 동안 35% 수소 함유 N2/H2 분위기에서 400℃에서 강옥 도가니에서 열처리된다. 냉각 후, 광 데이터가 표2에 상술되어 있고 발광 스펙트럼은 도 6a에서 번호 5로 표시된 시료 F-202T는 스크리닝에 의해 균일화되고, 그 다음, 본 발명의 형태로 된다.
실시예 A4
기저 격자 조성 Sr2 .948Ba0 .01Cu0 .002SiO5:Eu0 .04를 갖는 옥시오르토실리케이트 발광체는, 실시예 A1에 따라 고상 상태로 합성된 후, 전구체 물질 테트라에톡시실란(TEOS)을 사용하여 SiO2 네트워크로 우선 코팅된다. 이를 위해, 50 g의 발광체는 1 L의 에탄올, 18.2 g의 TEOS 및 100 ml의 32% 암모니아수의 용액 500 ml와 혼합되고, 2시간 동안 적당한 반응 용기에서 교반된다. 그 후, 코팅된 발광체는 흡입으로 여과되고 에탄올로 세정되며, 그 다음, 24시간에 걸쳐 160℃에서 건조된다.
이러한 예비 표면 처리 후, 발광체는, 실시예 A1과 유사하게, 마찬가지로 불소화제로서 NH4F를 사용하여 불소화가 수행된다. 이를 위해, 80 g의 예비코팅된 발광체는 실시예 A1의 조건 하에서 1.98 g의 NH4F와 반응된다. 따라서 본 발명의 발광체는 시료 F-TS-600 형태로 제조되고, 그 광 데이타가 표 6에 기재되어 있고, 발광 스펙트럼은 도 6a의 번호 7로 표시되며, 실시예 A1 내지 A3에 기재된 발광체와 같은 본 발명의 발광체는 종래의 옥시오르토실리케이트 발광체, 및 미코팅 기저 발광체와 동일한 기저 격자 조성에 비해서 상당히 개선된 내습성을 갖는다. 이들 본 발명의 발광체의 가장 중요한 성능 파라미터는 표 1, 2 및 6에 요약되어 있다.
실시예 B1
시료 F-320의 형태의 본 발명의 발광체의 제조를 위해, 조성 Sr2.9485Ba0.01Cu0.0015SiO5:Eu0.04 의 기저 격자가 합성된다. 이를 위해, 화학양론적 양의 SrCO3, BaCO3, CuO, Eu2O3, 65 g의 SiO2 및 0.3 mol의 NH4Cl가 혼합되고, 적당한 하소 도가니에 도입되고 총 24시간 동안에 고온 노(furnace)에서 하소된다. 하소 프로그램은 각 3시간 동안 1200℃ 및 1350℃에서의 2개의 주요 하소 구역을 갖는다. 제1 고온 하소 단계 동안에, 하소는 수소 농도 5%의 형성 가스 하에서 달성되고, 수소 농도는 그 후의 제2 단계에서 20%로 증가된다.
매트릭스 물질의 냉각, 세정 및 균일화 다음에, 발광체 표면의 불소화가 뒤따른다. 이를 위해, 사용된 불소화제는 본 실시예에서 NH4F 또는 NH4HF2 대신에 알루미늄 플루오라이드 A1F3이다. 발광체 입자의 표면과의 상호작용을 위해, 1.2 g의 AlF3는 60℃의 1 L H2O에 도입되고 혼합물은 1시간 동안 격렬히 교반된다. 그 후에, 100 g의 합성된 발광체 매트릭스는 현탁액에 첨가된다. 60분의 반응 시간이 준수된다. 시료 F-320 형태의 코팅된 발광체는 실시예 A1 내지 A4를 기초로 후처리된다. 그의 광 데이타는 표 3에 기재되어 있고, 그의 발광 스펙트럼은 도 6a에서 번호 6으로 나타나 있다.
실시예 C1
하기 실시예는 본 발명에 따라 코팅되고 조성 Sr0 .876Ba1 .024SiO4:Eu0 .1의 알칼리 토금속 오르토실리케이트 발광체에 관한 것이다. 이 경우에도, 베이스 물질은 고온 고상 반응을 기초로 제조되고, 여기서 개시 혼합물은 화학양론적 양의 SrCO3, BaCO3, Eu203, Si02, 및 0.2 mol의 NH4Cl을 포함한다.
하소 공정은 질소 분위기에서 개시 혼합물이 충전된 도가니를 1275℃로 가열하는 것, 10시간에 걸쳐 상기 온도의 유지 및 그 다음 실온으로의 냉각을 포함한다. 고온 상승의 달성 시에, 20% 수소가 보호 가스에 첨가된다. 냉각 후, 수득한 물질은 플럭스 잔류물을 제거하기 위해 세정이 수행되고, 그 다음, 건조되고, 스크리닝된다.
베이스 물질의 불소화를 위해, 150 g의 발광체 분말 및 4.268 g의 NH4F는 3 L의 H2O에서 현탁된 다음, 2시간에 걸쳐 교반된다. 코팅 절차가 완료된 후, 불소화 발광체는 시료 F-401의 형태로 흡입으로 여과 제거되고, 흡입 필터 상에서 에탄올로 세정되고, 24시간 동안 130℃에서 건조 캐비넷에서 건조된다. 시료 F-401의 광 데이터는 표 4에 상술되어 있고, 그의 발광 스펙트럼은 도 6b에서 번호 3으로 나타나 있다.
추가 단계에서, 시료 F-401의 형태의 본 발명의 발광체는 추가로 SiO2 코팅이 제공될 수 있다. 이를 위해, 50 g의 불소화 Sr0 .876Ba1 .024SiO4:Eu0 .1 발광체 분말은 1 L의 에탄올, 25 g의 TEOS 및 150 ml의 32% 암모니아수로 이루어진 500 ml의 TEOS 용액에 첨가되는데, 이 용액은 24시간 전에 미리 만들어졌다. 5시간의 교반 후, 반응이 완료된다. 시료 F-401TS의 형태의 표면 코팅된 발광체는 흡입으로 여과 제거되고, 에탄올로 다시 세정되고, 마지막으로 건조된다. 시료 F-401TS의 광 데이터는 표 4에 상술되어 있다. 그의 발광 스펙트럼은 도 6b에서 번호 4로 나타나 있다.
각 경우에 미처리된 발광체에 대비하여 다양한 매트릭스 조성의 본 발명의 불소화 발광체의 방출 스펙트럼이 도 6a 및 6b에 기재되어 있고, 표출된 불소화 표면 구조를 갖는 본 발명의 발광체의 발광 세기가 참조 물질의 것과 단지 약간 상이하다는 것은 아주 명백하다. 이는 또한, 표 1 내지 6에서 요약된 본 발명의 발광체 시료의 발광 데이터에 의해 확인된다. 어느 정도 낮은 발광 세기가 불소화 및 임의로 추가로 코팅된 시료에 대해 일부 경우에 측정되지만, 발광 효율이 약간 증가하게 되는 표면 처리에 대한 예들이 또한 참조된 표에 있다. 아마, 후자의 효과는 코팅된 물질의 경우에 어느 정도 더 나은 빛의 방출의 결과로 볼 수 있다.
도 7a 및 도 7b에서, 불소화 Sr3SiO5:Eu 발광체의 전자 현미경사진은 미처리 개시 물질의 사진과 비교된다. 이들 현미경사진은, 실시예에 기재된 적당한 불소화제에 의한 표면 처리가 주사 전자 현미경사진의 도움으로 가시화될 수 있는 특정의 명백한 표면 구조를 형성한다는 것을 예로써 실증한다.
이 상황은 도 7에 제공된 녹색 발광 알칼리 토금속 오르토실리케이트 발광체의 전자 현미경사진에서 대비될 수 있다. 도 7에서 도시된 현미경사진은 미처리 발광체 시료의 특징적인 입자 표면, 본 발명에 따라 생성된 불소화 물질의 표면, 및 추가로 SiO2로 코팅된 개시 물질로부터 유도된 추가 시료의 표면을 보여준다,
동시에, 표면 구조가 실제로 불소를 함유하는 도 9에 도시된 상응하는 EDX 분석(EDX - 에너지 분산 X-선 분광법)의 결과로부터 분명하게 된다. 발광체 매트릭스의 특징을 나타내는 스트론튬 (Sr), 규소 (Si) 및 산소 (O)에 대한 피크에 추가하여, 상당한 피크 높이를 갖는 뚜렷한 특이적 반사가 본 발명에 따른 불소화 발광체의 EDX 스펙트럼에서 각 경우에 발견되는데, 이것은 에너지 위치에 기반하여 불소 원소(F)에 명백하게 할당된다. 또한, 보여진 스펙트럼은 또한 금(Au) 및 팔라듐(Pd)에 의해 지정된 반사를 포함하는데, 이는 분석 방법과 관련된 이유 때문에 발광체 시료가 금 및 팔라듐으로 코팅된 것에 기인한다.
본 발명의 발광체의 표면 상에의 미세하게 분산된 불화물 또는 불소 화합물의 고착 또는 이러한 화합물의 네트워크의 형성에 대한 추가 증거는 XPS 분석(X-선 광전자 분광법)의 결과에 의해 도 10 및 도 11에서 제공된다. 도 9에 나타낸, 실시예 1에 따라 NH4F로 본 발명에 따라 처리된 기저 격자 조성 Sr2 .9Ba0 .01Ca0 .05Eu0 .04SiO5의 발광체의 XPS 스펙트럼은, 이 고상 분석 방법으로 불소화 발광체에 대해 표출된 표면 구조의 요소로서 불소 원소(F)를 검출하는 것이 가능하다는 것을 보여준다. 그러나, 추가적인 결론이 또한 상기 XPS 분석의 결과로부터 나올 수 있다. 예를 들어, 도 11의 곡선 2에 따라 기재된 NH4F 불소화 옥시오르토실리케이트 발광체의 내부 보정된 XPS 스펙트럼을, 상응하는 발광체 매트릭스와 동등량의 NH4F와의 기계적 혼합물이고 도 11의 곡선 1에 기재된 시료의 스펙트럼과 비교함으로써, 각 경우에 측정된 F 1s 피크가 도 10에 나타나 있는 바와 같이 서로에 대해 상이한 세기 및 에너지 이동(shift)을 가진다는 것은 명백하다.
제2 시료의 F 1s 피크의 낮은 세기는, 불소화의 결과가 최초 첨가된 불소의 총량이 남아 있는 것은 아니며 또한 발광체 표면 상에서 표출되는 것이 아니라는 효과로 어느 정도 확실하게 해석될 수 있다. F 1s 피크에서의 낮은 결합 에너지로의 상당한 이동은 적용된 불소화제와 발광체 매트릭스 표면 사이의 어떤 종류의 화학 결합 형성의 표시로서 평가될 수 있다.
표 1 내지 표 6에서, 본 발명에 따라 형성된 상이한 실리케이트 발광체의 가장 중요한 발광 파라미터 및 안정성 테스트의 결과가 요약되었고, 변경되지 않은 발광체 분말의 파라미터와 비교되었으며, 일부 경우에 상업적인 대비 발광체의 파라미터의 비교되었다.
재료의 습기 안정성은 기후가 제어된 캐비넷에서 대응하는 발광체 시료의 저장에 의해 평가되었고, 상기 캐비넷은 7일 동안 85℃의 온도 및 85%의 공기 습도로 조작되었다. 그 후에, 발광체는 24시간 동안 150℃에서 건조된 다음, 발광 수율의 비교 측정이 수행되었다.
2개의 중요한 결론이 표들에서 열거된 데이터로부터 얻어질 수 있다:
먼저, 비교 발광 측정의 결과는, 본 발명의 발광체의 발광 효율과 그의 온도 의존성 모두가 시판 유로품 활성화된 알칼리 토금속 옥시오르토실리케이트 또는 대응하는 오르토실리케이트 발광체와 완전히 동일하거나 심지어는 이들을 능가한다는 사실을 증명한다. 두 번째로, 안정성 테스트의 결과는, 표 4 내지 6에서 보여진 바와 같이 표출된 불소화 표면 구조 및 임의의 추가 SiO2 코팅을 갖는 본 발명의 발광체는 동일한 매트릭스 조성의 변경되지 않은 발광체와 비교하여 상당히 개선된 내습성을 갖는다는 것을 보여준다.
Figure pat00001
Figure pat00002
Figure pat00003
Figure pat00004
Figure pat00005
Figure pat00006

Claims (17)

  1. 발광 다이오드; 및
    상기 발광 다이오드 주위에 배치되어 상기 발광 다이오드로부터 방출된 광의 적어도 일부를 흡수하여 흡수광과 다른 파장의 광을 방출하는 표면 개질된 발광체를 포함하고,
    상기 표면 개질된 발광체는,
    발광체; 및
    상기 발광체 상에 위치하는 불소화 코팅을 갖는 발광 장치.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 불소화 코팅은 소수화 표면 부위(sites)의 생성을 위한 불소화 무기 또는 유기 제제로 이루어진 발광 장치.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 표면 개질된 발광체는,
    상기 불소화 코팅 상에 또는 상기 불소화 코팅과 상기 발광체 사이에 산화물로 형성된 적어도 하나의 수분 장벽층을 더 포함하는 발광 장치.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 산화물은 MgO, Al203, Ln203 (Ln = Y, La, Gd, Lu) 또는 SiO2를 포함하는 발광 장치.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 발광체는 알칼리 토금속 실리케이트 발광체이고,
    상기 알칼리 토금속 실리케이트 발광체가 Si(OR)3X 형태(여기에서, R = CH3, C2H5 등이고 X = F 기능화된 유기 리간드임)의 불소 기능화된 유기실란(organosilane)을 이용하여 불소화되어 상기 실리케이트 상에 불소화 장벽층이 형성된 발광 장치.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 표면 개질된 발광체는 일반식 (Me1 +Me2 +Me3 +)x?(Si, P, B, V, N, C, Ge)y?(O, N)z: A, F, S를 가지며, 여기에서 A는 란탄족(lanthanoid) 및 망간의 그룹으로부터 선택되는 활성제이고, F는 표면에 고정되고 교차결합된 불소 또는 불소 화합물이며, S는 비불소화 층 형성 물질에 의한 추가 코팅이며,
    Me+1은 1가 금속이고, Me2 +는 2가 금속이고, Me3 +는 주기율표의 그룹 Ⅲ 또는 란탄족의 그룹으로부터 선택되는 3가 금속이며,
    비율 x, y 및 z는 각각 0 < x < 5, 0 < y < 12, 0 < z < 24인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 일반식 중 실리콘의 일부가 P, B, V, N, Ge 및 C로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나로 대체된 발광 장치.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 표면 개질된 발광체는 일반식 Sr3 -x-y- zCaxBaySiO5:Euz, F, S를 가지며, 여기에서, F는 표면에 고정되고 교차결합된 불소 또는 불소 화합물이며, S는 비불소화 층 형성 물질에 의한 추가 코팅이며,
    비율 x, y 및 z는 각각 0 ≤ x ≤ 2, 0 ≤ y ≤ 2 및 0 < z < 0.5인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  9. 청구항 8에 있어서,
    비율 x, y 및 z는 0 ≤ x ≤ 0.05, 0 ≤ y ≤ 0.5 및 0 < z < 0.25인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 발광체는 알칼리 토금속 실리케이트 발광체이고,
    상기 알칼리 토금속 실리케이트 발광체 내의 알칼리 토금속 이온의 일부는, Mg 및 Zn에서 선택된 적어도 하나의 2가 이온, 알칼리 금속에서 선택된 1가 이온 또는 희토류에서 선택된 3가 이온으로 대체되고,
    상기 알칼리 토금속 실리케이트 발광체 내의 실리콘의 일부가 P, B, V, N, Ge 및 C로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나로 대체된 발광 장치.
  11. 청구항 1에 있어서, 상기 발광 다이오드 및 상기 발광체는 하나의 패키지 내에 결합되어 있는 발광 장치.
  12. 청구항 11에 있어서, 상기 패키지 내에 결합된 다른 발광 다이오드를 더 포함하되, 상기 다른 발광 다이오드는 상기 발광 다이오드와 다른 피크 파장의 광을 방출하는 발광 장치.
  13. 청구항 11에 있어서, 상기 패키지는 기판을 포함하고,
    상기 발광 다이오드는 상기 기판 상에 실장된 발광 장치.
  14. 청구항 13에 있어서, 상기 기판은 인쇄회로기판 또는 리드프레임을 포함하는 발광 장치.
  15. 청구항 14에 있어서, 상기 기판 상에서 상기 발광 다이오드를 봉지하는 몰딩부를 더 포함하고,
    상기 발광체는 상기 몰딩부 내에 분포되어 있는 발광 장치.
  16. 청구항 11에 있어서, 상기 패키지는 히트싱크를 포함하고,
    상기 발광 다이오드는 상기 히트싱크 상에 실장된 발광 장치.
  17. 청구항 1에 있어서, 상기 발광 다이오드는 복수개의 발광셀들을 갖는 발광 다이오드인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
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