TWI434430B - 使用非化學計量配比四面體之鹼土金屬矽酸鹽磷光材料的發光裝置 - Google Patents

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Description

使用非化學計量配比四面體之鹼土金屬矽酸鹽磷光材料的發光裝置
本發明是有關於一種發光裝置(light emitting device，LED)，特別是有關於一種使用非化學計量配比四面體(non－stoichiometric tetragonal)之鹼土金屬矽酸鹽磷光材料(alkaline earth silicate phosphors)的發光裝置，此材料可當作紫外線(ultraviolet)或可見光(visible light)激發(excitation)之溫度穩定的發光材料(luminescent material)。
因為發光裝置(light emitting device，LED)可實施有色光，所以發光裝置已經廣泛用於指示器(indicators)、顯示板(display boards)以及顯示裝置(display devices)。發光裝置也可實施白光，因而已經用於一般照明。因為此種發光裝置效率高且壽命長又合乎環保，所以發光裝置的使用範圍正逐漸擴大。
在發光裝置的領域中，已經有人提出實施有色光(例如白光)的各種方法，並且配置磷光材料於發光二極體(light emitting diode)周圍，且組合發光二極體所發的光與磷光材料所發的光之技術通常被用以實施白光。
同時，例如正矽酸鹽(orthosilicates)、二矽酸鹽(disilicates)以及氯矽酸鹽(chlorosilicates)的化學計量配比矽酸鹽(stoichiometric silicates)是著名的轉換材料(converter materials)，用於像是紫外線或日光輻射之短波或長波激發(參閱G.Roth以及其他人於2007年3月5日至7 日在韓國首爾舉行的磷光材料全球高峰會上所發表的「Advanced Silicate Phosphors for improved white LED」)。
尤其，由發光裝置(LED)的藍光所激發且發射轉換光之矽酸鹽磷光材料被用於實施白光或有色光的發光裝置以滿足數種應用所需。在最近幾年，對於發光裝置(LED)應用而言已經增加矽酸鹽的使用。
發光裝置(LEDs)且尤其是高功率發光裝置(LEDs)在操作期間產生許多熱。此外，發光裝置(LEDs)必須禁得起80℃以上的高環境溫度。磷光材料本身具有取決於溫度特性的系統。大部分磷光材料的亮度隨著溫度的增加而減少。
這種所謂溫度淬減(temperature quenching)取決於活化劑(activator)與主體晶格(host lattice)之間的互動且受到基材(matrix)、結構、晶格效應(lattice effects)、濃度以及活化劑種類的綜合影響。尤其，晶體基材內的鍵結強度影響晶格參數的擴充，且由此影響活化劑離子的發射特性。
此外，增加溫度使晶格內離子的振盪變高。因此，與活化劑離子互動的可能性變高，導致熱形式的激發能量損耗的增加。這種所謂的光子與光子耦合(photon－photon coupling)明顯取決於活化劑離子的結構及周圍環境。晶體晶格越具剛性，離子與活化劑之間的互動就越低。
二價的銪所活化的正矽酸鹽、二矽酸鹽以及氯矽酸鹽的亮度隨著達到150℃的較高溫度而明顯減少，這是因為晶格不太具剛性且鍵結的強度不太高。
這效應導致例如在操作期間發光裝置(LED)的顏色變 化。對於發光裝置(LED)應用而言，這是迄今所知使用普通矽酸鹽的嚴重缺點。此外，矽酸鹽離子與鹼土金屬離子之間的弱晶格及高異極鍵結(heteropolar bonding)導致對水的敏感度較高。
矽酸鹽磷光材料最近幾年已經發展成為白光發光裝置(LEDs)的發光材料(WO 02/054503、WO 02/054502、WO 2004/085570)。
作為可激發從短波紫外線輻射到可見光的發光材料之正矽酸鹽能當作螢光燈(fluorescent lamps)的磷光材料。(參閱Barry T.L.發表於1968年的電化學協會期刊(J.Electrochem.Soc.)第115卷第1181頁之「Fluorescence of Eu2＋ －activated phases in binary Alkaline Earth Orthosilicate systems」)。
已經揭露共摻雜矽酸三鍶(Tristrontium－silicates)作為黃橘光發光材料(參閱H.G.Kang、J.K.Park、J.M－Kom以及S.C.Choi發表於2007年的固態現象期刊(Solid State Phenomena)第124至126卷第511至514頁)，已經揭露二價的銪作為矽酸鹽的活化劑(參閱S.D.Jee、J.K.Park以及S.H.Lee發表於2006年的材料科學期刊(J.Mater Sci.)第41卷第3139至3141頁之「Photoluminescent properties of Eu2＋ activated Sr3 SiO5 Phosphors」以及Barry T.L.發表於1968年的電化學協會期刊(J.Electrochem.Soc.)第115卷第733頁之「Equilibria and Eu2＋ luminescence of subsolidus phases bounded by Ba3 MgSi2O8 ,Sr3 MgSi2 O8 and Ca3 MgSi2 O8 」)， 並且已經揭露在例如正矽酸鹽和二矽酸鹽之數種矽酸鹽系統中紫外線(UV)及藍光輻射激發的螢光性(參閱G.Blasse、W.L.Wanmaker、J.W.ter Vrugt以及a.Bril發表於1968年的飛利浦研究報告期刊(Philips Res.Repts)第23卷第189至200頁之「Fluorescence of Europium2＋ －activated silicates」)。
所有這些磷光材料的缺點為它們隨著溫度變化具有明顯的溫度淬減及明顯的發射帶偏移。發射強度在150℃時可下降至50%。
本發明的一目的為提供一種可避免或降低因溫度的增加而減少其亮度之發光裝置。
本發明的其他目的為提供一種對水、濕度以及極性溶劑(polar solvents)的敏感度較低之發光裝置。
本發明的另一目的為提供一種發光裝置，此發光裝置顯示80至95(尤其是90至95)的演色性指數(CRI)且具有從大約2,000K到8,000K或10,000K的高色溫度(high color temperature)範圍。
根據本發明的實施例，提供一種使用非化學計量配比四面體鹼土金屬矽酸鹽磷光材料的發光裝置。發光裝置包括發射紫外線或可見光的發光二極體，以及配置於發光二極體周圍的非化學計量配比發光材料。發光材料吸收發光二極體所發射的光的至少一部分，並且發射其波長與所吸收的光的波長不同之光。非化學計量配比發光材料具有四 面體晶體結構，並且其晶體晶格比具有化學計量配比晶體結構的矽酸鹽磷光材料的晶體晶格包含更多的矽。
此外，發光材料在其基材中包含二價的銅且可包含銪作為活化劑。
二價的銪4f7 的基能階可藉由紫外線及藍光輻射予以激發。二價的銪根據晶體場分裂(crystal field splitting)來發射光，從例如四硼酸鹽磷光材料的小晶體場分裂之紫外線區域的365奈米(nm)左右到例如氮化物的高晶體場分裂之紅光發射的650奈米(nm)。
發射本身同時取決於所謂電子雲擴散效應(nephelauxetic effect)之共價(covalence)以及晶體場的強度。晶體場的強度取決於主體晶格內活化劑離子與氧的距離。這兩種效應導致二價的銪的已激發4f6 5d能階之減少及分裂且造成發射偏移至發射的較長波長及較小能量。
激發輻射與發射輻射之間的差異是Stokes偏移(Stokes shift)。在正矽酸鹽、二矽酸鹽以及氯矽酸鹽中，Stokes偏移介於160奈米(nm)與360奈米(nm)之間，並且取決於激發輻射以及主體晶格內二價的銪的可激發性。
在正矽酸鹽中，例如活化劑離子正二價的銪因斜方結構(orthorhombic structure)而被氧離子以不同的距離包圍。已經得知鋇含量高的系統具有最佳的溫度穩定性，其中銪離子已經縮短主體晶格且使晶體結構穩定。
將更多的鍶或鈣或其他除了鋇以外的陽離子引進正矽酸鹽晶格可干擾活化劑離子附近的對稱性，並且導致能 量阱(energetic traps)以及銪與晶格阱(lattice traps)之間更明顯的互動。這些阱在溫度淬減過程中扮演重要角色，並且晶體內的能量轉移過程受到干擾。此外，對濕度的敏感度將隨著類似阱之晶格缺陷的數目增加而增加。
重點是降低稀土金屬銪之間的互動以及其周圍環境的穩定。這已經藉由發展二價的銪所活化的四面體銅鹼土金屬矽酸鹽(Copper Alkaline Earth Silicates，CSE)予以實現。四面體矽酸鹽結構內的二價的銅離子導致晶格參數(例如具a＝6.91埃()；c＝9.715埃()之矽酸銅鍶((Cu,Sr)3 SiO5 ))小於不含銅的四面體晶格(例如具a＝6.93埃()；c＝9.73埃()之矽酸鍶(Sr3 SiO5 ))。
此晶格參數明顯不同於具a＝5.682埃()、b＝7.09埃()以及c＝9.773埃()之著名正矽酸鹽的晶格參數。在此，二價的銪的周圍環境受到斜方結構的影響。
四面體銅鹼土金屬矽酸鹽在100℃以上顯現更穩定的溫度行為。在此，銅對於磷光材料配製是非常重要的。藉由將銅併入普通鹼土金屬矽酸鹽可獲得三種效應。
第一，銅在加熱過程期間加速固態反應。第二，含銅的磷光材料比在主體晶格中不具此成份的發光材料顯現更好的發射強度，並且銅使活化劑周圍的環境穩定。第三，含銅磷光材料對於更長的波長顯現發射偏移。
當作鹼性元素的銅並未反應成為活化劑，反而使用這種離子導致影響晶體場分裂以及共價。出乎意料地，併入銅加速在溫度處理期間固態反應且導致在高溫下穩定之等 高亮度磷光材料。
銅(II)具有更小的離子半徑(大約60皮米(pm))且其陰電性(electro－negativity)(1.8)高於鋇、鍶以及鈣(1)的陰電性。此外，銅(II)具有＋0.342之正電化還原電位(electrochemical reduction potential)，不同於鹼土金屬的負電位(－2.8 to －2.9)。顯然銅使矽酸鹽主體晶格內的銪的發射穩定。
並且，可改善水的穩定性。眾所周知鹼土金屬矽酸鹽磷光材料對水、空氣濕度、水蒸汽或極性溶劑是不穩定的。
具斜方以及鈣鎂黃長石(akermanite)或鎂薔薇輝石(merwinite)結構之矽酸鹽因高鹼度而對水、空氣濕度、水蒸汽或極性溶劑顯現或多或少的高敏感度。由於較高的共價及較低的鹼度加上正還原電位，因此併入銅作為主體晶格中的鹼性基材成份將改善發光矽酸鹽對水、濕度、水蒸汽或極性溶劑的特性。
明顯的溫度相關性的缺點可藉由改變磷光材料的成份以及另外藉由將銅引進此種四面體矽酸鹽基材且以高溫鍛燒程序調配特殊的非化學計量配比銅鹼土金屬矽酸鹽而予以克服。
本發明的某些實施例使用至少由二價的銪所活化之高溫穩定的四面體銅鹼土金屬矽酸鹽磷光材料，此材料發射在500奈米(nm)至630奈米(nm)範圍內的光。這些磷光材料對水及濕度顯現較佳的穩定性，並且具有可用於高亮度發光裝置(LED)應用之優點。此磷光材料以下列化學式1 來表示。
【化學式1】(Bau Srv Caw Cux )3－y (Zn,Mg,Mn)z Si1＋b O5＋2b ：Eua
其中u＋v＋w＋x＝1、y＝z＋a、、、以及0<b<0.5。並且，可提供基本上銅是基材的必要部分之四面體非化學計量配比矽酸鹽。
可藉由包含過剩二氧化矽(SiO2 )的起始材料與在高溫分解成氧化物之金屬化合物(例如金屬氧化物及金屬碳酸鹽)之間的多步驟高溫固態反應來製造磷光材料。高溫固態反應可在800℃與1550℃之間進行。
同時，發光裝置可組合發光二極體所發射的光與發光材料所發射的光以實施白光或想要的色光。例如，可藉由混合發光二極體所發射的光與發光材料所發射的光來實施白光或想要的色光。此外，可添加其他的磷光材料以便實施想要的色光。
例如，可藉由發射藍光的發光二極體以及發光材料以Ra＝80~95(特別是90~95)之演色性指數(CRI)來實施白光發射。
可配置發光材料(亦即磷光材料)於發光二極體的側面、頂面以及底面之至少一面。並且，磷光材料可被混入膠黏劑(adhesive)或成形構件(molding member)以便能配置磷光材料於發光二極體周圍。
同時，發光二極體及發光材料可裝在一個封裝內。此外，其他的發光二極體可裝在封裝內。其他的發光二極體可發射其波長與上述發光二極體的波長相同或不同的光。例如，其他的發光二極體可發射其波長比發光材料的發射峰波長(emission peak wavelength)還長的光。
封裝可包括安裝了發光二極體且包含印刷電路板(printed circuit board，PCB)或導線架(lead frame)之基底(substrate)。此外，封裝還可包括反射發光二極體所發射的光之反射物(reflector)。在此情況下，發光二極體被安裝於反射物中。
此外，發光裝置還可包括將發光二極體封裝於基底之成形構件。發光材料可分佈於成形構件中，但並未侷限於此。
此外，封裝可包括散熱片(heat－sink)，並且可安裝發光二極體於散熱片上。
在本發明的實施例中，發光二極體可由(鋁、鎵、銦)氮基((Al,Ga,In)N based)複合半導體所構成。
發光二極體可具有例如雙異質結構(double heterostructure)、單一量子井結構(single quantum well structure)或多重量子井結構(multi－quantum well structure)，所述結構在n型與p型半導體層之間具有單一主動區域。
除此之外，發光二極體可包括在單一基底上互相隔開之多個發光電池(light emitting cells)。每一個發光電池包括 主動區域，並且這些發光電池可經由電線互相串列地及/或平行地連接以便交流電(AC)電源可直接驅動發光電池。藉由形成橋式整流器(bridge rlectifier)以及連接至整流器之一串陣列的發光電池，或者藉由形成互相反向平行地電性連接之多串陣列的發光電池於單一基底，就能以連接至無外部交流直流轉換器(AC－DC converter)之交流電(AC)電源的方式驅動此種交流電(AC)發光二極體。
根據本發明的實施例，藉由使用非化學計量配比四面體鹼土金屬矽酸鹽磷光材料可提供具有改良的溫度及濕度穩定性之發光裝置。此外，使用由二價的銪(Eu)所活化且發射其波長大約在500奈米(nm)至630奈米(nm)之間的光之四面體銅鹼土金屬矽酸鹽磷光材料可提供具有較高的溫度穩定性和較低的對水、濕度以及極性溶劑的敏感度之發光裝置，也可提供具有從大約2,000K到8,000K或10,000K的高色溫度範圍且顯示80~95(特別是90~95)的演色性指數(CRI)之發光裝置。
現在將參考附圖說明根據本發明的實施例之發光裝置。
(發光裝置)
圖1是根據本發明的一實施例之發光裝置100的剖面示意圖。圖1繪示包含至少一個發光二極體及發光材料之晶片型封裝。
參照圖1，電極(electrodes)5可形成於基底1的兩邊 上。可安裝發射主要光的發光二極體6於電極5之一上。可藉由例如銀膠的導電膠(electrically conductive paste)9安裝發光二極體6於一個電極5上，並且經由電導線(electrically conductive wire)2連接至另一個電極5。
發光二極體6可發射紫外線或藍光，且能以氮化鎵基複合半導體來製造。尤其，發光二極體6發射藍光。
發光材料3可放置於發光二極體6的頂面及側面上。並且，可利用由熱固性樹脂(thermosetting resin)所形成的成形構件10來密封發光二極體6。發光材料3可放置於發光二極體6的附近，但未侷限於此。也可將發光材料3均勻地分佈於成形構件10中。此種將發光材料3分佈於成形構件10內的方法已經被揭露於美國專利第6,482,664號。
當配置於發光二極體6周圍時，發光材料3將吸收發光二極體所發射的光的至少一部分，且發射其波長與所吸收的光的波長不同之光。發光材料3是具有四面體晶體結構之非化學計量配比矽酸鹽磷光材料，並且其晶體晶格比具有化學計量配比晶體結構之矽酸鹽磷光材料的晶體晶格包含更多的矽。以下將詳細地說明發光材料3。
發光二極體6可經由電極5電性連接至外部電源，且由此發射主要光。發光材料3吸收主要光的至少一部分且發射其波長比主要光的波長還長之次要光。結果，發光二極體6所發射的主要光與發光材料3所發射的次要光將混合在一起，並且由發光裝置發射所混合的光。藉由這種混合光可實施想要的色光，例如白光。
發光裝置100可包括兩個或更多個發光二極體。這些發光二極體可具有彼此相同的發射峰，或可具有互不相同的發射峰。例如，發光裝置100可包括發射紫外線或藍光之相同或不同的發光二極體。此外，發光裝置100可包括發射其波長比磷光材料的發射峰波長還長之光之發光二極體，例如紅光發光二極體。此種更長波長的發光二極體可用以改善發光裝置100的演色性指數(CRI)。此外，發光裝置100可再包括除了非化學計量配比發光材料3以外的其他磷光材料。其他磷光材料可包括化學計量配比矽酸鹽磷光材料、釔鋁石榴石(YAG)基磷光材料或硫化鎵酸鹽磷光材料(thiogallate phosphors)，但未侷限於此。因此，可藉由適當地選擇發光二極體6及磷光材料來實施使用者想要的色光。
尤其，藉由適當地選擇發光二極體6、發光材料3以及其他磷光材料可提供具有從大約2,000K到8,000K或10,000K的高色溫度範圍且具有80~95(特別是90~95)的演色性指數(CRI)之發光裝置。
圖2是根據本發明的另一實施例之發光裝置200的剖面示意圖。圖2繪示具有反射物21的封裝範例的剖面示意圖。
參照圖2，發光裝置200的結構類似於上述發光裝置100的結構，並且在基底1上具有反射物21。發光二極體6被安裝於反射物21中。反射物21反射發光二極體6所發射的光以增加在某種視角內的亮度。
同時，如參考圖1所述，當配置於發光二極體6周圍時發光材料3將吸收發光二極體6所發射的光的至少一部分且發射其波長不同於所吸收的光的波長之光。發光材料3被點(dotted)於反射物21中的發光二極體6上或被均勻地分佈於熱固性樹脂成形構件(thermosetting resin molding member)10內。以下將詳細地說明發光材料3。
發光裝置200也可包括兩個或更多個具有彼此相同的發射峰或具有互不相同的發射峰之發光二極體，並且可再包括除了非化學計量配比發光材料3以外的其他磷光材料，如參考圖1所述。
在本發明的某些實施例中，圖1或圖2所示之發光裝置100或200可包括具有良好的熱傳導性之金屬材料基底，例如金屬印刷電路板(PCB)。此種基底可輕易地驅散發光二極體6的熱。此外，包含導線端子(lead terminal)的導線架可當作基底。此種導線架可由封裝發光二極體的成形構件10予以包圍及支撐。
在圖2中，反射物21可由不同於基底1的材料來形成，但未侷限於此。反射物21也可由與基底1相同的材料來形成。例如，具有導線端子的導線架可利用一起形成基底1及反射物21之塑膠(例如聚鄰苯二甲醯胺(PPA))來嵌入成形。然後，折彎導線端子以形成電極5。
圖3是根據本發明的又另一實施例之發光裝置300的剖面示意圖。發光裝置300是已知的發光二極體燈(light emitting diode lamp)。
參照圖3，發光裝置300可包括一對鉛電極(lead electrodes)31、32，以及可形成於一個鉛電極31的上端之具有杯子形狀的燈杯部分(cup portion)33。可安裝至少一個發光二極體6於燈杯部分33中，並且經由電導線2電性連接至另一個鉛電極32。當安裝多個發光二極體於燈杯部分33中時，它們可發射具有彼此相同的波長或互不相同的波長之光。
並且，發光材料3配置於發光二極體6周圍。如參考圖1所述，當配置於發光二極體6周圍時發光材料3將吸收發光二極體所發射的光的至少一部分且發射其波長不同於所吸收的光的波長之光。發光材料3被點於燈杯部分33中的發光二極體6或被均勻地分佈於形成在燈杯部分33中的熱固性樹脂成形構件34之內。以下將詳細地說明發光材料3。
同時，成形構件10封裝了發光二極體6、發光材料以及一對鉛電極31及32的一部分。成形構件10可由環氧樹脂(epoxy resin)或矽樹脂(silicone resin)來形成。
發光裝置300已經被敘述為具有一對鉛電極31及32。然而，發光裝置300可具有比一對鉛電極31及32多的鉛電極。
圖4是根據本發明的又另一實施例之發光裝置400的剖面示意圖。圖4繪示高功率的發光二極體封裝。
參照圖4，發光裝置400包括配置於外殼(housing)43中的散熱片41。散熱片41的底面被曝露於外面。鉛電極 44被曝露於外殼43內，且穿過外殼延伸。至少一個發光二極體6經由導電的膠黏劑9被安裝於散熱片41的上表面上，並且經由電導線電性連接至鉛電極44之一。此外，另一條電導線可連接另一個鉛電極44與散熱片41，因而發光二極體6可電性連接至兩個鉛電極44之每一個。
並且，發光材料3配置於散熱片41上的發光二極體6周圍。如參考圖1所述，當配置於發光二極體6周圍時發光材料3將吸收發光二極體所發射的光的至少一部分且發射其波長不同於所吸收的光的波長之光。發光材料3被點於散熱片41上的發光二極體6上，或被均勻地分佈於覆蓋發光二極體的成形構件(未繪示)之內。以下將詳細地說明發光材料3。
圖5是根據本發明的又另一實施例之發光裝置500的剖面示意圖。
參照圖5，發光裝置500包括外殼53以及多個連結至外殼且互相隔離之散熱片51及52。發光二極體6及7經由導電的膠黏劑被安裝於散熱片51及52上，並且分別經由電導線(未繪示)電性連接至鉛電極54。鉛電極54從外殼53的內部延伸至外部。雖然圖5繪示兩個鉛電極54，但可提供更多個鉛電極。
此外，發光材料3可配置於發光二極體6及7之至少一個的周圍，如參考圖4所述。以下將詳細地說明發光材料3。
在本發明的上述實施例中說明了藉由導電的膠黏劑9 安裝發光二極體6於基底1或散熱片上，並且經由電導線電性連接至電極或鉛電極。當發光二極體6是其電極分別位於其頂面及底面之「單銲點晶粒(one－bond die)」時，這些實施例將受到限制。當發光二極體6是其兩電極位於其頂面之「雙銲點晶粒(two－bond die)」時，發光二極體6可分別經由兩條電導線電性連接至電極或鉛電極。在此情況下，膠黏劑不必是導電的。
在本發明的實施例中，發光二極體6可由(鋁、鎵、銦)氮基複合半導體來形成。
發光二極體6可具有例如雙異質結構、單一量子井結構或多重量子井結構，所述結構在n型與p型半導體層之間具有單一主動區域。
除此之外，發光二極體6在單一基底上可包括多個互相隔開的發光電池。每一個發光電池包括主動區域，並且這些發光電池可經由電線互相串列地及/或平行地連接以便交流電(AC)電源能直接驅動發光電池。藉由形成橋式整流器以及連接至整流器之一串陣列的發光電池，或者藉由形成互相反向平行地(anti－parallel)電性連接之多串陣列的發光電池於單一基底上，就能以連接至無外部交流直流轉換器之交流電(AC)電源的方式來驅動此種交流電(AC)發光二極體。因為發光電池被串列地連接，所以可將交流電(AC)發光二極體的操作電壓增加至家用電壓，例如110伏特(V)或220伏特(V)。因此，可提供由家用電源驅動的發光裝置。
此外，發光材料3可配置於發光二極體6與安裝發光二極體的基底1或散熱片之間，並且可分佈於膠黏劑9之內。此種發光材料3吸收由發光二極體6向下發射的光的至少一部分且發射其波長不同於所吸收的光的波長之光。
雖然已於上文說明發光裝置的數種結構，然而本發明並未侷限於這些結構，並且本發明的發光裝置的結構可根據發光二極體的種類、其電性連接方法、想要的光視角、發光裝置的用途等等予以修改。
(發光材料)
現在說明用於本發明的實施例之發光材料3。
此發光材料是非化學計量配比發光材料，並且是具有四面體晶體結構之矽酸鹽磷光材料，而其晶體晶格比具有化學計量配比晶體結構之矽酸鹽磷光材料的晶體晶格包含更多的矽。此外，此發光材料的基材包含二價的銅，且可包含銪作為活化劑。
此種發光材料能以下列化學式1來表示。
【化學式1】(Bau Srv Caw Cux )3－y (Zn,Mg,Mn)z Si1＋b O5＋2b ：Eua
其中u＋v＋w＋x＝1、y＝z＋a、、、以及0<b<0.5。
此發光材料是具有四面體晶體結構之矽酸鹽磷光材料，不同於具有斜方晶體結構之正矽酸鹽磷光材料。
並且，可提供基本上銅是基材的必要部分之四面體非化學計量配比矽酸鹽。
可藉由包含過剩二氧化矽(SiO2 )的起始材料與在高溫分解成氧化物之金屬化合物(例如金屬氧化物及金屬碳酸鹽)之間的多步驟高溫固態反應來製造發光材料。
現在說明本發明的發光裝置所使用的發光材料的幾個例子及其特性。
(例1)
說明下列化學式2所表示的發光材料的製造方法。
【化學式2】Cu0.05 Sr2.91 Si1.05 O5.1 ：Eu0.04
使用氧化銅(CuO)(3.98公克(g))、碳酸鍶(SrCO3 )(429.60公克(g))、二氧化矽(SiO2 )(63.09公克(g))、氧化銪(Eu2 O3 )(14.08公克(g))及/或任何其組合作為1莫耳(Mol)磷光材料之起始材料。將極純氧化物及碳酸鹽形式的起始材料與適當的過剩二氧化矽(Silica)連同少量的助熔劑(氯化銨(NH4 Cl)16公克(g))混合。於第一步驟，以氧化鋁坩堝(alumina crucible)於1,350℃在惰性氣體(氮氣(N2 )或鈍氣)中燒此混合物達2至4小時。在預燒之後，將材料予以研磨。於第二步驟，以氧化鋁坩堝於1,350℃在微弱的還原氣體中燒此混合物達額外的4小時。然後，將材料予以研磨、清洗、烘乾以及篩選。發光材料的發射最大值 (emission maximum)是大約580奈米(nm)(繪示於圖7)，並且以顯然不同於正矽酸鹽(繪示於圖9及圖10)之四面體結構(繪示於圖8)來結晶。
在表1中，記錄了X光繞射分析的結果。由圖8至圖11及表1可證明結構已經因非化學計量配比及銅而改變。這差異也可藉由比較圖8非化學計量配比與圖12化學計量配比的氧正矽酸鹽(Oxy－Orthosilicate)而清楚地見到，尤其在2Θ＝32－42°區域中的繞射圖案。
(例2)
說明下列化學式3所表示的發光材料的製造方法。
【化學式3】Cu0.02 Sr2.54 Ba0.4 Si1.03 O5.06 ：Eu0.04
使用氧化銅(CuO)(1.59公克(g))、碳酸鍶(SrCO3 )(375.0公克(g))、碳酸鋇(BaCO3 )(78.94公克(g))、二氧化矽(SiO2 )(61.89公克(g))、氧化銪(Eu2 O3 )(14.08公克(g))及/或其任何組合作為1莫耳(Mol)磷光材料之起始材料。將極純氧化物及碳酸鹽形式的起始材料與過剩二氧化矽連同少量的助熔劑(氯化銨(NH4 Cl)26.7公克(g))混合。於第一步驟，以氧化鋁坩堝於1,300℃在惰性氣體中燒此混合物達2至6小時。在預燒之後，再度將材料予以研磨。於第二步驟，以氧化鋁坩堝於1,385℃在微弱的還原氣體中燒此混合物達額外的6小時。然後，將材料予以研磨、清洗、烘乾以及篩選。發光材料的發射最大值是大約600奈米(nm)(繪示於圖7)。此結構類似於表1及圖8所示之例1。
僅以0.2莫耳(Mol)鋇取代鍶卻導致圖7的1與3之間的發射且導致結構的變化。
(例3)
說明下列化學式4所示之發光材料的製造方法。
【化學式4】Cu0.03 Sr2.92 Ca0.01 Si1.03 O5.06 ：Eu0.04
使用氧化銅(CuO)(5.57公克(g))、碳酸鍶 (SrCO3 )(431.08公克(g))、碳酸鈣(CaCO3 )(1.0公克(g))、二氧化矽(SiO2 )(61.89公克(g))、氧化銪(Eu2 O3 )(14.08公克(g))及/或任何其組合作為起始材料。將極純氧化物及碳酸鹽形式的起始材料與過剩二氧化矽連同少量的助熔劑(氯化銨(NH4 Cl)24公克(g))混合。於第一步驟，以氧化鋁坩堝於1,300℃在惰性氣體中燒此混合物達2至6小時。在預燒之後，再度將材料予以研磨。於第二步驟，以氧化鋁坩堝於1,370℃在微弱的還原氣體中燒此混合物達額外的6小時。然後，將材料予以研磨、清洗、烘乾以及篩選。發光材料的發射最大值是586奈米(nm)。
在下列表2中，彙總了在455奈米(nm)激發下各種非化學計量配比銅鹼土金屬矽酸鹽相較於釔鋁石榴石(YAG)及普通矽酸鹽磷光材料於25℃、100℃、125℃以及150℃的相對亮度。
相較於化學計量配比氧正矽酸鹽，非化學計量配比氧正矽酸鹽也顯現較高的發射效率。在這兩例中，由典型橘光發射系之圖6可知併入二價的銅(Cu2＋ )作為主成份將改善亮度及發射效率。
在下列表3中，彙總了含非化學計量配比銅的新磷光材料相較於普通矽酸鹽磷光材料對濕度及溫度的敏感度。在此，亮度是隨著時間在450奈米(nm)激發波長與曝露於 85℃溫度及飽和濕度的條件下予以測量的。
由表3可知所有的新磷光材料對水及濕度顯現非常好的穩定性。
雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作些許之更動與潤飾，故本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
1‧‧‧基底
2‧‧‧電導線
3‧‧‧冷光材料
5‧‧‧電極
6、7‧‧‧發光二極體
9‧‧‧膠黏劑
10‧‧‧成形構件
21‧‧‧反射物
31、32、44、54‧‧‧鉛電極
33‧‧‧燈杯部分
34‧‧‧熱固性樹脂成形構件
41、51、52‧‧‧散熱片
43、53‧‧‧外殼
100、200、300、400、500‧‧‧發光裝置
圖1是根據本發明的一實施例之發光裝置100的剖面示意圖。
圖2是根據本發明的另一實施例之發光裝置200的剖面示意圖。
圖3是根據本發明的又另一實施例之發光裝置300的剖面示意圖。
圖4是根據本發明的又另一實施例之發光裝置400的 剖面示意圖。
圖5是根據本發明的又另一實施例之發光裝置500的剖面示意圖。
圖6是相較於化學計量配比磷光材料之新的非化學計量配比氧正矽酸鹽在450奈米(nm)激發波長之具有及不具有銅的發射光譜。
圖7繪示鋇對於新的四面體氧正矽酸鹽的發射光譜的影響。
圖8是包含具四面體結構之氧正矽酸鹽的非化學計量配比銅的X光繞射圖案。
圖9是具橄欖石結構之非化學計量配比黃光發光正矽酸鹽的X光繞射圖案。
圖10是具鎂薔薇輝石結構之藍光發光正二矽酸鹽的X光繞射圖案。
圖11是具0.4莫耳(Mol)鋇之非化學計量配比氧正矽酸鹽的X光繞射圖案。
圖12是化學計量配比氧正矽酸鍶的X光繞射圖案。
1‧‧‧基底
2‧‧‧電導線
3‧‧‧冷光材料
5‧‧‧電極
6‧‧‧發光二極體
9‧‧‧膠黏劑
10‧‧‧成形構件
100‧‧‧發光裝置

Claims (19)

  1. 一種發光裝置，包括：發光二極體；以及非化學計量配比發光材料，當配置於所述發光二極體周圍時，吸收所述發光二極體所發射的光的至少一部分且發射波長與所吸收的光的波長不同之光，其中所述非化學計量配比發光材料是具有四面體晶體結構的矽酸鹽磷光材料，且所述非化學計量配比發光材料的晶體晶格比具有化學計量配比晶體結構的矽酸鹽磷光材料的晶體晶格包含更多的矽，且其中所述非化學計量配比發光材料在基材中包含銅。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之發光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料在所述基材中包含二價的銅，且包含銪作為活化劑。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之發光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料包括以下列化學式表示的矽酸鹽：(Bau Srv Caw Cux )3-y (Zn,Mg,Mn)z Si1+b O5+2b ：Eua 其中u+v+w+x=1、y=z+a、z2、0<x1、0<a0.5以及0<b<0.5。
  4. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項所述之發光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料藉由250奈米與500奈米之間的輻射予以激發。
  5. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項所述之發 光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料在激發輻射的長波側發射光。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之發光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料發射具有介於500奈米與630奈米之間波長的光。
  7. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項所述之發光裝置，其中藉由混合所述發光二極體所發射的光與所述非化學計量配比發光材料所發射的光來實施白光或想要的色光。
  8. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項所述之發光裝置，其中藉由發射藍光的所述發光二極體以及所述非化學計量配比發光材料以Ra=80~95之演色性指數(CRI)來實施白光。
  9. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項所述之發光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料配置於所述發光二極體的側面、頂面以及底面之至少一面上。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之發光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料被混入膠黏劑或成形構件。
  11. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項所述之發光裝置，其中所述發光二極體及所述非化學計量配比發光材料被裝在一個封裝內。
  12. 如申請專利範圍第11項所述之發光裝置，更包括：其他的發光二極體，被裝在所述封裝內，其中所述其他的發光二極體發射波長比所述非化學 計量配比發光材料的發射峰波長還長之光。
  13. 如申請專利範圍第11項所述之發光裝置，其中所述封裝包括基底，其中所述發光二極體被安裝於所述基底上。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之發光裝置，其中所述基底包括印刷電路板或導線架。
  15. 如申請專利範圍第13項所述之發光裝置，其中所述封裝更包括反射物，其中所述發光二極體被安裝於所述反射物中。
  16. 如申請專利範圍第13項所述之發光裝置，更包括：成形構件，將所述發光二極體封裝於所述基底上。
  17. 如申請專利範圍第16項所述之發光裝置，其中所述非化學計量配比發光材料分佈於所述成形構件中。
  18. 如申請專利範圍第11項所述之發光裝置，其中所述封裝包括散熱片，其中所述發光二極體被安裝於所述散熱片上。
  19. 如申請專利範圍第1項至第3項之任一項所述之發光裝置，其中所述發光二極體是具有多個發光電池之交流電發光二極體。
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