KR20090101960A - 질화물 나노와이어 및 이의 제조 방법 - Google Patents

질화물 나노와이어 및 이의 제조 방법

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KR20090101960A
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다미르 알조리
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큐나노 에이비
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Abstract

본 발명은 다이오드, LED 및 트랜지스터와 같은 다수의 반도체 소자에 이용 가능한 질화물 반도체의 성장에 관한 것이다. 본 발명의 방법에 따르면, 질화물 반도체 나노와이어는 CVD 기반의 선택적인 에어리어 성장 기술을 사용하여 성장된다. 나노와이어 성장 단계 동안 질소 소스 및 금속-유기 소스가 존재하고, 나노와이어 성장 단계 동안 적어도 질소 소스 흐름 레이트는 연속적이다. 본 발명의 방법에서 사용된 V/III-비는 질화물계 반도체의 성장과 통상적으로 관련되는 V/III-비보다 상당히 더 낮다.

Description

질화물 나노와이어 및 이의 제조 방법{NITRIDE NANOWIRES AND METHOD OF PRODUCING SUCH}
본 발명은 질화물 반도체 나노와이어를 기반으로 한 반도체 소자 및 성장에 의하여 이와 같은 반도체 소자를 제조하는 방법에 관한 것이다. 질화물 반도체 나노와이어는 예를 들어, 다이오드, LED, LD 및 트랜지스터로서 사용될 수 있다. 특히, 본 발명은 제한된 측방향 성장을 갖는 직립 GaN 나노와이어를 제조하는 방법에 관한 것이다.
반도체 소자, 특히 광전 소자에서 질화물 반도체를 사용하는 것은 적어도 종래의 반도체 재료에 의해 수용 가능하지 않은 파장 에어리어에서 활성인 컴포넌트(component)를 획득할 잠재적인 가능성으로 인하여 상대적으로 긴 시간 동안 상당한 주목을 받아왔다. 1990년대에, 질화물 반도체 성장에서 2개의 약진: 고-품질 GaN 막의 제조 및 p-형 GaN의 제조가 행해졌다. 이것들 다음에, 청색 및 녹색 LED 및 레이저 다이오드가 상품화되었고, AlN계 UV LED가 보고되기 시작하였다. 트랜지스터 및 고전압 및 고온 애플리케이션에서의 다른 전자장치에 대하여 질소계 반도체가 또한 관심을 받는다.
GaN 막은 전형적으로 산업적 규모의 MOCVD 기술에 의해 성장된다. 이용 가능한 량의 필름을 획득하기 위하여, 성장은 NH3 및 TMG(트리메틸갈륨)와 같은 높은 전구체 흐름으로 수행되므로, 높은 분압으로 수행된다. 통상적으로 사용되는 조치는 전구체 원소들의 몰 흐름, 예를 들어, NH3 및 TMG 사이의 몰비를 관련시키는 소위 "V/III-비"이다. GaN 막 성장에 사용된 V/III 비는 1000-10000의 범위 내에 있다.
그러나, 오늘날의 상부 표준 GaN 막은 매우 높은 밀도의 결함을 갖는다. 이와 같은 배경 하에서, 질화물계 나노와이어인 1-차원 구조는 연구자들로부터 많은 주목을 받았다. GaN 나노와이어 성장에 대하여 VLS, 템플릿-제한 성장(templete-confinement growth), 및 산화물-원조 성장과 같은 여러 방법이 보고되었다.
GaN 막에서 디스로케이션 밀도(dislocation density)를 감소시키기 위하여 GaN의 선택적인 에어리어 성장이 또한 1990년대로부터 광범위하게 연구되었다. 도트-패터닝(dot-patterning)된 GaN 개구로부터, Akasaka 등은 5μm의 직경을 갖는 GaN 컬럼 성장(column growth)을 제시하였다[1]. 최근에, Hersee 등은 선택적인 에어리어 성장을 사용하여 221nm 크기의 GaN 와이어의 어레이 제조를 보고하였다[2]. 측방향 성장을 제한하기 위하여 펄스형 성장(plused growth)이 GaN 나노와이어를 성장시키는데 사용되었다는 것이 설명된다. 펄스형 성장은 이동 강화된 성장(migration enhanced growth)이라고도 칭해진다. 상기 방법은 전구체 가스 둘 모두가 제공되는 선택적인 성장 단계라고 칭해지는 초기 나노와이어 성장 단계를 포함하는 2 단계 방법으로 설명될 수 있다. 초기 성장 단계 다음에는 전구체 가스가 하나씩 제공되는 펄스형 성장의 제 2 단계가 온다.
본 발명의 바람직한 실시예가 이제 첨부 도면을 참조하여 설명될 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 나노와이어를 개략적으로 도시한 도면.
도 2a는 본 발명에 따른 방법을 개략적으로 도시한 도면이고, 2b는 본 발명에 따른 방법을 통한 흐름도.
도 3a-b는 본 발명에 따른 나노와이어 구조의 SEM 이미지.
도 4a-b는 본 발명에 따른 나노구조의 LED 소자에 포함된 나노구조 LED의 실시예를 개략적으로 도시한 도면.
도 5a-c는 본 발명에 따른 나노구조 LED 소자의 실시예를 개략적으로 도시한 도면.
도 6은 본 발명에 따른 나노와이어 성장 장치를 개략적으로 도시한 도면.
도 7a-b는 나노와이어를 제공하지 않는 성장 조건의 결과를 도시한 SEM-이미지.
도 8a-b는 나노와이어가 형성되기 시작하는 성장 조건의 결과를 도시한 SEM-이미지.
도 9a-b는 나노와이어를 제공하는 성장 조건의 결과를 도시한 SEM-이미지.
도 10a-b는 나노와이어를 제공하는 성장 조건의 결과를 도시한 SEM-이미지.
도 11a-c는 소스 도핑의 효과를 도시한 SEM-이미지.
보고된 업적은 기술의 상당한 잠재력을 나타내지만, 적층 폴트(stacking fault) 및 디스로케이션과 같은 결정 결함 없이 에피텍셜 수직-직립 GaN 나노와이어를 제조하는 방법을 제공하고 산업적 제조로 확대하는데 매우 적합한 방법을 제공하기 위하여 개선이 필요하다.
본 발명의 목적은 종래 기술의 단점을 극복하는 방법 및 반도체 소자를 제공하는 것이다. 이것은 청구항 1에서 규정된 바와 같은 방법 및 청구항 15에서 규정된 바와 같은 반도체 소자에 의해 성취된다.
본 발명에 따른 질화물계 반도체 나노와이어는 자신의 전체 길이에 걸쳐 동일한 결정 구조를 갖는데, 즉, 상기 나노와이어는 베이스에 가까운 적층 폴트를 나타내지 않는다. 바람직하게는, 상기 결정 구조는 육각형이다. 자신의 길이에 걸쳐 동일한 결정 구조를 갖는 나노와이어는 본 발명에 따른 후술되는 방법으로 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 반도체 소자는 나노와이어의 전체 길이에 걸쳐 동일한 결정 구조를 각각 갖는 질화물 반도체 나노와이어를 포함한다. 복수의 나노와이어의 대다수는 하나의 결정 구조만을 가져야 한다. 훨씬 더 바람직하게는, 반도체 소자의 나노와이어의 적어도 90%가 각각 동일한 결정 구조를 갖는다. 훨씬 더 바람직하게는, 반도체 소자의 나노와이어의 99%가 각각 동일한 결정 구조를 갖는다. 반도체 소자, 예를 들어, 복수의 나노와이어를 갖는 LED 소자가 본 발명에 따라 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 질화물계 반도체 나노와이어를 성장시키는 방법은 CVD 기반의 선택적인 에어리어 성장 기술을 사용한다. 나노와이어 성장 단계 동안 질소 소스 및 금속-유기 소스가 존재하고, 나노와이어 성장 단계 동안 적어도 질소 소스 흐름 레이트는 연속적이다. 본 발명의 방법에서 사용된 V/III-비는 질화물계 반도체의 성장과 통상적으로 관련되는 V/III-비보다 상당히 더 낮다.
본 발명의 방법의 실시예는 상술된 나노와이어 성장 단계 이후의 평면 성장 단계를 포함한다. 평면 성장 단계는 나노와이어 성장 단계의 V/III-비보다 상당히 더 높은 V/III-비를 사용한다. 평면 성장 단계는 이전에 성장된 나노와이어의 주로 측방향의 성장을 발생시켜서, 나노와이어가 적어도 부분적으로 새로운 층에 의해 둘러싸이게 된다. 평면 성장은 상이한 재료 조성, 도핑, 등으로 반복되어, 쉘(shell)-형 구조를 제공할 수 있다. 일 실시예에 따르면, 쉘 층 중 하나 이상과 함께 나노와이어는 LED의 pn-본드를 형성한다. 또한, 트랜지스터와 같은 다른 능동 반도체 전자장치 및 광전 소자가 동일한 방식으로 제조될 수 있다.
본 발명의 방법에 의해 제공되는 하나의 장점은 디스로케이션 및 적층 폴트와 같은 결정 결함이 없는 질화물 반도체 나노와이어가 성장될 수 있다는 것이다. 그러므로, 매우 낮은 프랙션(fraction)의 결함을 갖는, 많은 수의 나노와이어를 포함하는 질화물 반도체 소자가 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 방법의 또 다른 장점은 나노와이어의 전체 성장 레이트가 질화물 나노와이어를 성장시키는 종래 기술 방법보다 상당히 더 높다는 것이다. 200nm/min의 성장 레이트가 입증되었다.
낮은 V/III-비 및 낮은 소스 흐름을 사용하는 본 발명에 따른 방법은 유사한 종래 기술 방법보다 더 낮은 재료 소모를 갖는다. 게다가, 연속적인 V/III-비는 펄스형 성장 방법보다 성장 조건을 더 용이하게 최적화시킨다.
본 발명에 따른 방법은 2개 이상의 원소, 예를 들어, InGaN과 같은 3원 조성을 포함하는 구조에 대해서도 유용하다. 나노와이어에서 InGaN을 사용하는 것은 쉘 층에 대한 감소된 응력으로 인하여 유용할 것이다. 그러나, InGaN은 열적으로 불안정한 재료이며, In-N 본드의 해리를 방지하기 위하여 NH3 흐름이 필요하다. 그러므로, 중단된 NH3 흐름을 사용하는 종래 기술 방법은 InGaN 나노와이어를 제조하는데 적합하지 않을 수 있다. 본 발명의 방법에서, 연속적인 질소 소스 흐름, 예를 들어, NH3을 사용하여, 이러한 영향이 제거되거나 적어도 감소된다.
본 발명에 따른 방법은 MOCVD 기술을 기반으로 한다. MOCVD는 산업계에서 사용되며, 상기 방법은 산업적 규모의 제조에 매우 적합하다.
본 발명의 실시예는 종속 청구항에서 규정된다. 본 발명의 다른 목적, 장점 및 신규한 특징은 첨부된 도면 및 청구항과 함께 고려되는 본 발명의 다음의 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다.
본 발명에 따른 반도체 소자 및 이의 제조 방법은 적어도 하나의 질화물 반도체 나노와이어, 예를 들어, GaN 나노와이어를 포함한다.
도 1에 개략적으로 도시되어 있는 질화물 반도체 나노와이어(110)는 본 명세서에서, 500nm보다 더 적은 직경 및 몇 μm까지의 길이를 갖는 본질적으로 로드-형(rod-shape) 구조로서 규정된다. 나노와이어(110)는 자신의 베이스에서 에피텍셜 층, 예를 들어, 나노와이어(110)에 가장 가까운 GaN의 층으로 이루어질 수 있는 기판(105)에 에피텍셜로 연결된다. 나노와이어(105)는 예를 들어, SiNx의 성장 마스크(111) 내의 개구를 통하여 돌출된다. 본 발명에 따른 반도체 소자는 전형적으로 복수의 나노와이어(110)를 포함한다. 도 1에 도시된 바와 같이, 기판(105)의 표면은 단지 설명을 위하여 도면에서 과장된 약간의 거칠기(roughness)를 나타낼 수 있다. 이하에서, 용어 나노와이어는 표면 거칠기에 의해 제한되지 않는 구조를 칭하는 것으로 이해되어야 하는데, 즉, 나노아이어는 기판(110) 위의 제 1 원자 층에서 시작하거나 대안적으로 제 1 "프리(free)" 층으로 표현된다. 그러나, 이 제 1 층은 전형적으로 성장 마스크(115)의 개구 내에 있을 것이다. 나노와이어의 길이는 L로 표기된다.
종래의 기술로 제조된 질화물 나노와이어는 전형적으로 많은 수의 결함을 포함한다. 상기에 언급된 펄스형의 선택적인 성장은 상당한 개선을 나타내지만, 상기 방법은 나노와이어의 베이스에 가까운 적층 디폴트를 생성할 수 있다. 전형적으로, 이와 같은 방법으로 제조된 나노와이어는 큐빅(cubic)으로부터 베이스에 가까운 6각형 결정 구조로의 변화를 가질 것이다. 복수의 이와 같은 나노와이어를 포함하는 반도체 소자는 나노와이어의 상당한 부분 또는 모두가 이 유형의 결함을 나타낼 것이다. 적층 디폴트는 광학적 및 전기적 특성과 관련하여 나노와이어의 물리적 특성에 대한 영향을 갖는다. 예를 들어, LED 애플리케이션에서, 베이스에 가까운 적층 폴트에 의해 도입되는 상대적으로 작은 왜곡은 또한 적층 디폴트가 전기 저항을 증가시키기 때문에 성능을 방해할 수 있다. 에어리어가 매우 작기 때문에, 증가된 저항은 LED의 성능에 상당한 영향을 미칠 수 있다.
본 발명에 따른 질화물 반도체 나노와이어는 자신의 전체 길이에 걸쳐 동일한 결정 구조를 갖는데, 즉, 상기 나노와이어는 베이스에 가까운 적층 폴트를 나타내지 않는다. 바람직하게는, 상기 결정 구조는 육각형이다. 자신의 길이에 걸쳐 동일한 결정 구조를 갖는 나노와이어는 본 발명에 따른 후술되는 방법으로 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 반도체 소자는 나노와이어의 전체 길이에 걸쳐 동일한 결정 구조를 각각 갖는 나노와이어(105)를 포함한다. 복수의 나노와이어의 대다수는 하나의 결정 구조만을 가져야 한다. 훨씬 더 바람직하게는, 반도체 소자의 나노와이어의 적어도 90%가 각각 동일한 결정 구조를 갖는다. 훨씬 더 바람직하게는, 반도체 소자의 나노와이어의 99%가 각각 동일한 결정 구조를 갖는다. 반도체 소자, 예를 들어, 복수의 나노와이어를 갖는 LED 소자가 본 발명에 따라 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 질화물계 반도체 나노와이어를 성장시키는 방법은 CVD 기반의 선택적인 에어리어 성장 기술을 사용한다. 나노와이어 성장 단계 동안 질소 소스 및 금속-유기 소스가 존재하고, 나노와이어 성장 단계 동안 적어도 질소 소스 흐름 레이트는 연속적이다. 본 발명의 방법에서 사용된 V/III-비는 질화물계 반도체의 성장과 통상적으로 관련되는 V/III-비보다 상당히 더 낮다.
그러므로, 본 발명에 따른 방법은 금속 유기 화학적 기상 증착(MOCVD) 프로세스 및 장치에 직접적으로 적용 가능하다. 상기 방법은 당업자들에게 명백해야 하는 변경을 갖는 다른 CVD 및 수소화물 기상 에피택시(hydride vapour phase epitaxy: HVPE) 기반 프로세스에 또한 적용 가능하다. 상기 방법이 도 2a에서, 그리고 도 2b의 흐름도에 의해 개략적으로 도시되어 있고, 다음 단계를 포함한다:
a) 기판(110) 상에 성장 마스크를 제공하는 단계(115). 기판은 예를 들어, GaN이고, 성장 마스크는 SiNx 또는 SiOx와 같은 유전체이다.
b) 성장 마스크 내에 개구를 생성하는 단계(113). 상기 개구는 바람직하게는 자신의 직경 및 상대적인 포지셔닝 둘 모두 면에서 양호하게 제어된다. 종래 기술에 공지된 여러 기술이 전자 빔 리소그래피(electron beam lithography: EBL), 나노임프린트 리소그래피, 광학적 리소그래피 및 반응성 이온 에칭(RIE) 또는 습식 에칭 방법을 포함하지만, 이에 제한되지 않는 절차에 사용될 수 있다. 바람직하게는, 상기 개구는 직경이 대략 100nm이고, 피치가 0.5~5μm 떨어져 있다. 상기 개구는 제조될 나노와이어(105)의 위치 및 직경을 규정한다.
c) 전구체 소스 흐름이 연속적인 CVD 기반 프로세스에 의한 나노와이어 성장. 전구체 소스 흐름 레이트는 성장 존(growth zone)에서 낮은 과포화를 성취하기 위하여 조정된다. V/III-비는 1-100의 범위, 바람직하게는 1-50의 범위, 그리고 훨씬 더 바람직하게는 5-50의 범위 내에 있어야 한다. 이 V/III-비가 막 성장에 사용된 비보다 상당히 더 낮다는 점이 주의되어야 한다.
본 발명에 따른 방법으로 제조된 나노와이어는 도 3a-b의 SEM 이미지에서 도시되어 있다. 시작 기판 상에는 PECVD에 의하여 (30nm 두께의) SiNx의 층이 증착되었다. 후속 단계에서, (약 100nm의 직경의) 도트-패터닝된 GaN 개구의 어레이가 전자 빔 리소그래피(ELB) 및 반응성 이온 에칭에 의해 만들어졌다. 개구들 사이의 피치는 0.5~3.2μm의 범위 내에 있어서, 나노와이어의 직경 및 위치 둘 모두를 규정하는 성장 마스크를 제공한다. 그 후, 처리된 바와 같은 샘플이 GaN 나노와이어를 성장시키기 위하여 수평 MOCVD 챔버 내로 삽입되었다. 도 3a는 어떤 애플리케이션에 유용한, 피라미드형 단부를 갖는 나노와이어가 형성될 수 있다는 것을 부가적으로 도시한다.
상기 방법은 전처리 단계 c'), 예를 들어, 나노와이어 성장 단계 c) 이전의 어닐링(annealing)으로서 도시된, 성장 조건을 강화시키는 다양한 단계를 포함할 수 있다. 전처리 단계는 복수의 서브단계를 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 전처리 단계는 전구체 중 하나 이상이 전처리, 예를 들어, 어닐링에 사용될 수 있을지라도, 나노와이어 성장을 발생시키지 않는다는 점이 주의되어야 한다. 또한, 나노와이어 성장 단계 c) 동안의 V/III 비의 변화가 관찰될 수 있다. 그러나, 전구체 재료의 흐름은 나노와이어 성장 단계 동안 중단되어서는 안된다.
본 발명에 따른 나노와이어는 많은 상이한 애플리케이션에서 사용될 수 있다. 특정한 관심을 받는 애플리케이션은 다이오드, 발광 다이오드(LED), 트랜지스터, 광자 결정 및 검출기를 포함하지만, 이에 제한되지 않는 전자, 광학적 및 광전 소자를 포함한다. 나노와이어는 또한 예를 들어, 매우 낮은 결함 밀도를 가질 수 있는, GaN의 코우레스 연속 층(coalesce continuous layer)을 형성하는데 사용되는 구조적인 빌딩 블록(building block)으로서 사용될 수 있다. 나노와이어로부터 코우레스 층이 형성되는 방법은 출원 US10/613071에 설명되어 있다.
높은 상업적인 가치의 애플리케이션은 비 제한적인 예로서 사용될 LED 소자이다. 당업자들에 의해 인식되는 바와 같이, 트랜지스터 및 다른 전자 소자는 동일한 방식으로 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 반도체 나노와이어를 포함하는 LED 디바이스는 도 4a-b에 개략적으로 도시되어 있고, 기판(105)을 포함하는데, 상기 나노와이어(110)는 기판(105)으로부터 에피택셜로 성장되었다. 나노와이어(110)의 일부는 볼륨 요소(115)에 의해 둘러싸인다. 볼륨 요소(115)는 바람직하게는 나노와이어(110)에 에피택셜로 연결된다. 다이오드 기능에 필요한 pn-본드는 볼륨 요소(115) 내에 또는 대안적으로 나노와이어(110) 내에 형성된다. 상부 콘택이 볼륨 요소(115) 상에, 예를 들어, 상부에, 또는 외주면 상의 랩핑 구성(wrapping configuration)에 제공된다. 나노구조의 LED(100)는 기판에 가까운 전용 접촉 층을 통하여, 또는 나노와이어(110)의 하단부의 랩 콘택(wrap contact)에 의하여, 공통 하부 콘택을 형성하는 예를 들어, 기판을 통하여 타단에서 연결될 수 있다. 나노와이어(110)는 전형적으로 50nm 내지 500nm 정도의 직경을 가지며, 볼륨 요소는 500nm 내지 10μm의 직경을 갖는다. 볼륨 요소(115), 즉 벌브는 상이한 형상을 가질 수 있고, 볼륨 요소 및 나노와이어는 광 생성에 필요한 재결합 조건을 제공하는 활성 영역의 상이한 위치 및 형상을 제공하도록 공동으로 디자인된다. 볼륨 요소(115)는 부가적으로 고도의 도핑을 제공할 수 있고, 전하 캐리어가 나노와이어 내로 주입된다.
도 4a는 볼륨 요소(115)에 쉘-형 구조의 복수의 층(116, 117)을 포함하는 디자인을 도시한다. 볼륨 요소(115)는 또한 접촉 층(118)에 의해 부분적으로 둘러싸일 수 있다. 도핑 층(117)은 p 또는 n 영역을 제공하며, 웰 층(116)은 동작 하의 활성 영역(120)을 포함한다. 대안적으로, 웰은 복수의 서브-층으로부터 제조될 수 있다. 상기 구조는 도핑 특성을 강화하고, 접촉을 개선하기 위한 다른 층(도시되지 않음), 등을 포함할 수 있다. 이러한 구조는 코어-쉘 구조라고도 칭해진다.
또 다른 디자인이 도 4b에 도시되어 있는데, 여기서 나노와이어(110)는 볼륨 요소(115)를 형성하는 피라미드형 과도성장부(pyramidal overgrowth)에 의해 둘러싸인다. 상술된 것과 유사하게, 피라미드형 과도성장부는 도핑을 제공하는 복수의 층(116, 117, 118) 및 활성 영역(120)을 발생시키는 LED 기능에 필요한 양자 웰을 포함할 수 있다.
본 발명의 방법의 일 실시예에 따르면, 나노와이어 상에 과도성장부 또는 볼륨 요소를 제공하는 성장 단계가 포함된다. 상기 방법은 도 2b의 흐름도와 관련하여 설명된 바와 같이, 2개의 단계를 포함한다. 나노와이어 성장 조건, 즉, 낮은 V/III-비인 단계 a-c)를 포함하는 나노와이어 성장 단계로서 간주될 수 있는 제 1 단계가 제공된다. 제 2 단계에서, 나노와이어는 전형적으로 제 1 단계에서의 성장 프로세스와 유사한 CVD-기반 프로세스 및 바람직하게는 동일한 성장 챔버에서, 그러나, 평면 성장을 위해 조정된 성장 파라미터를 갖는, 즉, 나노와이어는 나노와이어 성장에서보다 더 높은, 전형적으로 1000 정도의 V/III-비를 갖는, 복수의 상이한 층을 포함하는 볼륨 요소(115)에 의해 과도성장된다. 상기 실시예에 따른 방법은 평면 성장 단계, 또는 측방향 성장 단계보다 앞선 나노와이어 성장 단계라고 간주될 수 있다. 나노와이어 성장 단계는 나노와이어의 측벽이 무극성, 소위 m-플레인{1-100}일 것이기 때문에, 평면 성장에 대해 거의 이상적인 표면을 갖는 나노와이어를 제조한다. 이와 같은 표면은 종래의 방법에 의해 제조하기가 매우 어렵다. 나노와이어 성장 단계 이후의 평면 성장 단계, 또는 측방향 성장 단계에서, 이상적인 표면이 LED 소자의 부분을 형성하는 단계 d), e), f)...에서 쉘 층의 성장에 사용된다. 당업자들에 의해 인식되는 바와 같이, 다이오드 및 트랜지스터와 같은 다른 소자가 동일한 방식으로 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 방법은 또한 2개 이상의 원소, 예를 들어, InGaN과 같은 3원 조성을 포함하는 구조에 적용 가능하다. GaN 나노구조(510)가 쉘 InGaN 층(515)에 의해 둘러싸이는 도 5a에 도시된 바와 같은 높은 In 함량의 InGaN/GaN 코어 쉘 구조를 제조하는데 있어서 응력은 심각한 문제점이다. 나노와이어(511)에서 또한 InGaN을 사용하면, 도 5b에 도시된 바와 같이, 쉘 InGaN 층에서 응력이 감소될 수 있다. 그러나, InGaN은 열적으로 불안정한 재료이며, In-N 본드의 해리를 방지하기 위하여 NH3 흐름이 필요하다. 그러므로, 중단된 NH3 흐름을 사용하는 종래 기술의 방법은 InGaN 나노와이어를 제조하는데 적합하지 않을 수 있다. InGaN 성장 온도에서의 NH3 중단 단계에서, 이것은 In-N 본드가 해리되고 In이 결정으로부터 제거될 수 있다는 것을 의미한다. 본 발명에 의해 제공된 바와 같은 연속적인 나노와이어 성장을 사용하는 것은 더 높은 In 함량의 InGaN 나노와이어의 성장을 지원한다.
종래의 MOCVD 또는 MOVPE 장치는 나노와이어 성장 단계 및 즉각적인 후속 평면 성장 단계를 포함하는 실시예에 따른 방법을 수행하는데 최적이 아닐 수 있다. 가스 공급 시스템에서의 기술적인 한계로 인하여, 동일한 가스 공급 시스템이 필요한 정확도로, 나노와이어 성장 단계 및 평면 성장 단계와 각각 관련된 낮은 V/III-비 및 높은 V/III-비 둘 모두를 제공하지 못할 수 있다. 도 6에 개략적으로 도시된 본 발명에 따른 성장 장치는 샘플(615)이 배치되는 성장 챔버(610)를 포함한다. III-공급 시스템(622)은 III-소스(620) 및 유량 제어기(mass flow controller: MFC)를 포함한다. V-공급 시스템은 저 흐름 레이트 MFC(633)를 포함하는 저 소스 흐름 레이트 v-공급 라인(634) 및 고 흐름 레이트 MFC(631)을 포함하는 별도의 고 소스 흐름 레이트 V-공급 라인(632)에 연결된 V-소스(630)를 포함한다. 저 흐름 레이트 MFC(633)은 나노와이어 성장 단계와 관련된 예를 들어, NH3의 저 흐름 레이트를 핸들링하도록 적응되고, 고 흐름 레이트 MFC(631)는 평면 성장 단계와 관련된 고 흐름 레이트를 핸들링하도록 적응된다. 2개의 별도의 V-공급 라인 사이를 스위칭하고 나서, 나노와이어 성장 단계로부터 평면 성장 단계로 진행함으로써, 2개의 상이한 단계에서 필요한 정확도의 흐름 레이트로 고속의 변화가 행해질 수 있다. 필요한 흐름 레이트가 2개의 MFC로 성취하는 것이 가능하지 않은 경우에, 상기 장치에는 물론 2개 이상의 별도의 공급 라인이 제공될 수 있다.
본 발명의 방법의 이용가능성은 비-제한적인 예로서 간주되어야 하는 이하의 예에 의해 입증된다.
도 2a-c는 선택적인 에어리어 성장에 의한 GaN 나노와이어의 제조 시퀀스를 도시할 수 있다. 사파이어, SiC 또는 Si 상의 GaN 에피택셜 막 및 심지어 자기-지원 GaN이 (30nm 두께의) SiNx의 층이 PECVD에 의해 증착되는 시작 기판으로서 사용된다(a). 이 다음에, (대략 100nm 직경의) 도트-패터닝된 GaN 개구의 어레이가 EBL 및 RIE에 의해 형성된다(b). 개구 사이의 피치는 0.5~3.2μm의 범위 내에 있다. 그 후, GAN 나노와이어를 성장시키기 위하여 처리된 바와 같은 샘플이 홈-메이드 수평 MOCVD 챔버 내로 삽입되었다(c). 성장 프로세스는 온도가 75sccm의 높은 NH3 흐름 레이트로 5분 내에 900~1200℃의 성장 존까지 상승되는 초기 단계를 포함한다. 기판은 성장 온도에서 1분 동안 어닐링된다. 후속 나노와이어 성장 단계에서, NH3 흐름 레이트는 챔버 내로 TMG(트리메틸갈륨)를 도입하여 성장을 시작하기 위하여 3.0~0.2sccm으로 감소되었다. 0.12 및 1.2μmol/min 사이의 낮은 TMG 흐름 레이트가 이 작업을 통해 사용되었다.
실험에서 검증된 본 발명에 따르면, NH3 흐름 레이트는 개구로부터 성장 형태를 제어하는 결정적인 팩터이다. 도 7a-b는 3.0sccm의 NH3 흐름 레이트로 성장된 샘플의 SEM 이미지를 도시한다. 도 7a의 상부 이미지로부터, 개구로부터의 선택적인 성장이 보고된 것과 동일하다는 것이 인식될 수 있다. 성장 이후의 측방향 크기가 대략 100nm의 개구보다 훨씬 더 큰 1.0μm보다 더 크다는 점이 여기서 언급될 필요가 있다. 따라서, GaN이 개구로부터 성장된 이후의 측방향 성장은 상당하다. 도 7b는 35°만큼 샘플을 틸팅(tilting)함으로써 찍힌 SEM 이미지를 도시하며, 상기 SEM 이미지는 획득된 것이 와이어가 아니라 피라미드였다는 것을 명백하게 나타낸다. 피라미드는 6개의 등가 플레인에 의해 범위가 정해진다. 플레인의 댕글링 본드 밀도(dangling bond density)는 플레인의 댕글링 본드 밀도(12.1//nm2) 및 (0001) 플레인의 댕글링 본드 밀도(11.4/nm2)보다 더 높은 16.0/nm2이다[3]. 이 관점에서, 및 (0001)의 플레인은 GaN이 개구로부터 성장된 이후에 나타난다고 예상된다. 그러나, 도 2는 반대를 도시한다. 그래서, 가능한 설명은 플레인이 NH3 흐름 레이트가 높을 때 자신을 안정되도록 하는 N-극성을 갖는다는 것이다. 이에 기초하여, NH3에 대한 3sccm의 흐름 레이트는 플레인에 의해 패시트(facit)된 GaN 와이어를 성장시키는데 실제로 여전히 높다. 도 8a-b는 1.0sccm의 NH3 흐름 레이트 하에서 성장된 샘플의 SEM 특성을 도시한다. 도 8a의 상부 이미지는 도 7a와 유사하다. 그러나, 35°-틸팅된 이미지가 도 8b에서 상이한데, 즉 플레인의 수직 패시트가 피라미드형 캡 아래에 나타나기 시작한다. 이것은 N-극성의 플레인이 피라미드의 성장 형태의 범위를 정하지 못하기 시작한다는 것을 암시하거나 나타낸다. 그럼에도 불구하고, 측방향 크기는 도 7에 도시된 것과 동일한 개구 중 하나보다 여전히 훨씬 더 크다.
도 9a-b는 NH3 흐름 레이트를 0.5sccm으로 더 감소시키는 것에 의한 성장 결과를 도시한다. 상부(a) 및 35°-틸팅된(b) 이미지 둘 모두는 이들이 대략 100nm의 개구 크기보다 여전히 클지라도, 측방향에서의 크기 감소를 나타낸다. 도 9b의 틸팅된 이미지는 또한 수직 패시트를 나타낸다. NH3 흐름 레이트가 0.2sccm으로 낮아졌을 때, 실제 GaN 나노와이어가 도 10a-c에 도시된 바와 같이 합성되기 시작하였고, 여기서 (a)는 상부도이고; (b) 및 (c)는 45°틸팅된다. 100nm보다 더 큰 일부의 결정(crystallity)이 존재할지라도, 개구들 대부분이 개구 크기와 같은 100nm의 직경을 갖는 와이어 내로 전개된다. 그래서, 측방향 성장은 또한 NH3 흐름 레이트가 0.2sccm일 때 양호하게 제어된다. 기상 성장에 관하여, 과포화의 정도는 우세한 성장 모폴로지(prevailing growth morphology)를 결정하는데; 즉, 낮은 과포화가 나노와이어 성장에 필요한 반면, 중간 과포화는 벌크 결정 성장(bulk crystal growth)을 지원한다. 높은 과포화에서, 기상에서의 핵형성에 의하여 파우더가 형성된다[4-5]. 이에 따르면, NH3 흐름 레이트를 0.2sccm으로 감소시키는 것이 과포화를 효율적으로 억제하여 측방향 성장을 제한하고 축방향에서만 성장이 발생되도록 한다고 말하는 것이 합당하다. 여기서, 성장 모두는 전체 성장 프로세스 동안 챔버 내로 흐르는 TMG 및 NH3을 동시적이고 연속적으로 유지하면서 행해졌다. 그러나, 종래 기술에서 보고된 작업은 펄스형 성장 모드가 나노와이어 성장을 성취하는데 필요하였다는 것을 나타내는 것처럼 보인다. 본원에 제공된 결과에 기초하여, 나노와이어 성장이 연속적인 소스 흐름 레이트로 성취될 수 있다는 점이 명백하다. GaN 나노와이어를 제조하기 위하여, NH3 흐름 레이트는 낮은 과포화를 성취하거나 또는 대안적으로 설명하면, 이동 강화된 성장을 성취하도록 조정되어야 한다.
Gp2Mg가 수직 측벽 패시트 형성을 강화시키는 것으로 제시되었다[6]. 도 11a-c에서, 테이블 1을 참조하면, Gp2Mg로서의 도핑 소스가 잠재적으로 이 효과에 의해 나노와이어 성장 조건을 안정화시킬 수 있다는 것이 설명된다. 또한, 과포화/NH3 흐름 레이트를 증가시킴으로써, 피라미드형 성장이 재설정될 수 있다는 것이 부가적으로 제시된다. 이것은 측방향 성장 단계에서 나노와이어의 측방향 성장을 제공하기 위하여 사용될 수 있다.
테이블 1
성장 나노와이어 NH3-흐름[sccm] Gp2Mg-흐름[sccm] 코멘트
a 1 - 도핑 없음
b 1 70 완전한 와이어
c 10 70 피라미드형 성장을 재설정하기 위하여 NH3-흐름 증가
본 발명의 방법에 의하여 제조된 나노와이어는 광범위한 소자, 예를 들어, 다이오드, LED, 트랜지스터, 특히 전계 효과 트랜지스터, 등에 사용될 수 있다. 질화물계 전자장치는 고전압 및 고온 애플리케이션에서 특히 관심을 받는다.
결론으로서, NH3 흐름 레이트를 감소시키는 것을 통하여, GaN 나노와이어는 GaN 개구로부터의 선택적인 에어리어 성장을 사용하여 MOCVD에 의해 제조될 수 있다. GaN 나노와이어를 성장시키는 키 포인트는 과포화를 제어하는 것이다. 이전에, 이것은 펄스형 성장 기술에 의해서만 성취되었다[2]. 제공된 결과에서, 펄스형 성장이 필요한 방법이 아니라, NH3 흐름 레이트를 감소시키는 것이 또한 나노와이어를 제조할 수 있다는 것이 제시되었다. 이 방법으로 축 및 반경 방향 둘 모두에서 질화물 헤테로구조를 성장시키는 작업은 다음과 같다.
본 발명의 방법은 비 제한적인 예로서 GaN, NH3 및 TMG와 함께 설명되었다. 당업자들은 상기 방법의 원리가 예를 들어, GaInGaN, III-NA, 및 III-NP와 같은 인듐 또는 알루미늄을 포함하는 다른 반도체 질화물계 나노와이어의 성장에 적용 가능하다는 점을 인식한다. NH3는 편리하고 양호하게 설정된 질소 소스이지만, 다른 소스, 예를 들어, 테르트-부틸아민 N(C4H9)H2, 1,1-디메틸히드라진 (CH3)2NH3 및 테르트-부틸 히드라진(CH3)3CNHNH2가 공지되어 있고, 사용될 수 있다. III-V 반도체의 선택에 따라서, 상이한 소스가 이용 가능하다. 상이한 소스는 낮은 과포화를 성취하기 위하여 상이한 적절한 값의 흐름 레이트를 발생시킬 것이므로, V/III-비가 이에 따라 조정될 필요가 있을 것이다. 이와 같은 조정은 상기의 내용을 제공받은 당업자에 의해 행해질 수 있다.
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[6] B.Beaumont, S.Haffouz 및 P.Gibart, Appl.Phys. Letters 72 (1997) 922.

Claims (21)

  1. CVD 기반의 선택적인 에어리어 성장 기술을 사용하여 질화물계 반도체 나노와이어를 성장시키는 방법에 있어서,
    질소 소스 및 금속-유기 소스가 나노와이어 성장 단계 동안 존재하며, 질소 소스 흐름 레이트는 상기 나노와이어 성장 단계 동안 연속적인 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    금속-유기 소스 흐름 레이트는 상기 나노와이어 성장 단계 동안 연속적인 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    이하에서 V/III-비라고 칭해지는 상기 질소 소스 흐름 레이트 및 상기 금속-유기 소스 흐름 레이트 사이의 관계는 1-100의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 흐름 레이트 사이의 관계는 V/III-비가 1-50의 범위 내에 있게 되는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 흐름 레이트 사이의 관계는 V/III-비가 5-50의 범위 내에 있게 되는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  6. 제 2 항 내지 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 V/III-비는 상기 나노와이어 성장 단계 동안 일정한 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  7. 제 2 항 내지 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 질화물계 반도체는 GaN이고, 상기 질소 소스는 암모니아(NH3)이며, 상기 금속-유기 소스는 트리메틸갈륨(TMG)인 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  8. 제 1 항 내지 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    (a) 기판(110) 상에 성장 마스크(111)를 제공하는 단계;
    (b) 상기 성장 마스크(11) 내에 개구(113)를 생성하는 단계;
    (c) 전구체 소스 흐름이 연속적인 CVD 기반 프로세스에 의해 나노와이어를 성장시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  9. 제 8 항에 있어서,
    전구체 소스 흐름 중 적어도 하나가 활성이지만, 조건이 나노와이어 성장이 나타나지 않도록 조정되는 전-처리 단계(c')를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  10. 제 8 항에 있어서,
    상기 전-처리 단계는 어닐링 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  11. 제 8 항 내지 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 나노와이어 성장 단계(c) 이후에 취해질 평면 성장 단계를 더 포함하며, 상기 평면 성장 단계는 상기 나노와이어 상에 쉘 층을 발생시키는 적어도 하나의 성장 단계를 포함하고 상기 나노와이어 성장 단계의 V/III-비보다 더 높은 V/III-비가 사용되는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 평면 성장 단계의 V/III-비는 상기 나노와이어 성장 단계의 V/III-비보다 적어도 10배 더 높은 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  13. 제 1 항 내지 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    나노와이어 성장 조건을 안정화시키기 위하여 도핑 소스가 도입되는 것을 특징으로 하는 질화물계 반도체 나노와이어 성장 방법.
  14. 기판(105)에 에피택셜로 연결되고 기판(105)으로부터 직립한, 질화물 반도체의 나노와이어(110)에 있어서,
    상기 나노와이어(110)는 자신의 전체 길이를 통하여 동일한 결정 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 질화물 반도체의 나노와이어.
  15. 기판(105)에 에티팩셜로 연결되고 기판(105)으로부터 직립한 복수의 나노와이어(110)를 포함하는 반도체 소자에 있어서,
    상기 나노와이어 적어도 대다수는 각각 자신의 각각의 전체 길이를 통하여 동일한 결정 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 나노와이어의 적어도 90%는 각각 자신의 각각의 전체 길이를 통하여 동일한 결정 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 나노와이어의 적어도 99%는 각각 자신의 각각의 전체 길이를 통하여 동일한 결정 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
  18. 제 15 항에 있어서,
    상기 나노와이어에는 적어도 하나의 쉘 층(116)을 포함하는 볼륨 요소(115)가 제공되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
  19. 제 18 항에 있어서,
    상기 반도체 소자는 LED이고, 복수의 나노와이어는 개별적인 나노구조의 LED이며, LED 기능과 관련된 pn-본드는 나노와이어의 각각의 볼륨 요소(115)와 결합된 나노와이어(105)에 의해 제공되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
  20. 제 15 항에 있어서,
    상기 나노와이어는 GaN으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
  21. 제 19 항 내지 20 항에 있어서,
    상기 볼륨 요소는 복수의 쉘 층을 포함하며, 상기 쉘 층의 적어도 하나의 InGaN으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
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