JPH0959346A - 積層板用エポキシ樹脂組成物 - Google Patents
積層板用エポキシ樹脂組成物Info
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- JPH0959346A JPH0959346A JP7218632A JP21863295A JPH0959346A JP H0959346 A JPH0959346 A JP H0959346A JP 7218632 A JP7218632 A JP 7218632A JP 21863295 A JP21863295 A JP 21863295A JP H0959346 A JPH0959346 A JP H0959346A
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- epoxy resin
- resin composition
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- Production Of Multi-Layered Print Wiring Board (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤及びフェ
ノキシ樹脂を含有する樹脂組成物であって、酸化銅処理
された内層銅箔に対し良好な接着力で接着するプリプレ
グを得ることができ、かつガラス転移温度が高い多層プ
リント配線板を得ることができる積層板用エポキシ樹脂
組成物を提供する。 【解決手段】 エポキシ樹脂と、分子内にフェノール系
水酸基を２個以上有するフェノール系硬化剤と、エポキ
シ樹脂及びフェノール系硬化剤の合計量１００重量部に
対し１．５〜１０重量部の、重量平均分子量が５０００
〜１０００００であるフェノキシ樹脂を含む積層板用エ
ポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、エポ
キシ当量が１７０〜１０００であるビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の６０〜８０重量％含
み、特定のエポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４
０重量％含む。
ノキシ樹脂を含有する樹脂組成物であって、酸化銅処理
された内層銅箔に対し良好な接着力で接着するプリプレ
グを得ることができ、かつガラス転移温度が高い多層プ
リント配線板を得ることができる積層板用エポキシ樹脂
組成物を提供する。 【解決手段】 エポキシ樹脂と、分子内にフェノール系
水酸基を２個以上有するフェノール系硬化剤と、エポキ
シ樹脂及びフェノール系硬化剤の合計量１００重量部に
対し１．５〜１０重量部の、重量平均分子量が５０００
〜１０００００であるフェノキシ樹脂を含む積層板用エ
ポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂として、エポ
キシ当量が１７０〜１０００であるビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の６０〜８０重量％含
み、特定のエポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４
０重量％含む。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えば電気・電子
機器等に使われる積層板用エポキシ樹脂組成物に関する
ものである。
機器等に使われる積層板用エポキシ樹脂組成物に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、多層プリント板用のプリプレグ
は、エポキシ樹脂とジシアンジアミド等のアミン系硬化
剤を含有する樹脂組成物を基材に含浸し、次いで乾燥さ
せて製造したものが一般的であった。このようなアミン
系硬化剤を使用したプリプレグは酸化銅処理された内層
銅箔との接着力は良好であるが、多層プリント配線板と
したときの吸湿後の半田耐熱性は十分ではなく、吸湿性
及び耐熱性についての改善が要望されている。
は、エポキシ樹脂とジシアンジアミド等のアミン系硬化
剤を含有する樹脂組成物を基材に含浸し、次いで乾燥さ
せて製造したものが一般的であった。このようなアミン
系硬化剤を使用したプリプレグは酸化銅処理された内層
銅箔との接着力は良好であるが、多層プリント配線板と
したときの吸湿後の半田耐熱性は十分ではなく、吸湿性
及び耐熱性についての改善が要望されている。
【０００３】本発明者等は、従来のアミン系硬化剤を使
用したエポキシ樹脂組成物の硬化物の吸湿性及び耐熱性
を改善する方法として、硬化剤としてフェノール系硬化
剤を使用する方法を検討し、特願平６−１１５７２３号
において、エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤及びフェ
ノキシ樹脂を含有する積層板用エポキシ樹脂組成物を提
案している。しかし、この特願平６−１１５７２３号で
提案しているような、エポキシ樹脂、フェノール系硬化
剤及びフェノキシ樹脂を含有する樹脂組成物を用いてプ
リプレグを作製し、このプリプレグと内層銅箔を接着し
て製造した多層プリント配線板では、スミヤー発生率の
低減や熱膨張率の点で改善すべき余地があった。そこで
スミヤー発生率の低減及び熱膨張率の低減を目的として
ガラス転移温度を高くするために、架橋密度が高くなる
エポキシ樹脂を配合した場合には、製造条件によっては
プリプレグと酸化銅処理された内層銅箔の接着力が大き
くばらつくという問題点があることが判明した。
用したエポキシ樹脂組成物の硬化物の吸湿性及び耐熱性
を改善する方法として、硬化剤としてフェノール系硬化
剤を使用する方法を検討し、特願平６−１１５７２３号
において、エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤及びフェ
ノキシ樹脂を含有する積層板用エポキシ樹脂組成物を提
案している。しかし、この特願平６−１１５７２３号で
提案しているような、エポキシ樹脂、フェノール系硬化
剤及びフェノキシ樹脂を含有する樹脂組成物を用いてプ
リプレグを作製し、このプリプレグと内層銅箔を接着し
て製造した多層プリント配線板では、スミヤー発生率の
低減や熱膨張率の点で改善すべき余地があった。そこで
スミヤー発生率の低減及び熱膨張率の低減を目的として
ガラス転移温度を高くするために、架橋密度が高くなる
エポキシ樹脂を配合した場合には、製造条件によっては
プリプレグと酸化銅処理された内層銅箔の接着力が大き
くばらつくという問題点があることが判明した。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記問題点
を改善するために成されたもので、本発明の目的とする
ところは、エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤及びフェ
ノキシ樹脂を含有する樹脂組成物であって、酸化銅処理
された内層銅箔に対し良好な接着力で接着するプリプレ
グを得ることができ、かつガラス転移温度が高い多層プ
リント配線板を得ることができる、硬化剤としてフェノ
ール系硬化剤を含む積層板用エポキシ樹脂組成物を提供
することにある。
を改善するために成されたもので、本発明の目的とする
ところは、エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤及びフェ
ノキシ樹脂を含有する樹脂組成物であって、酸化銅処理
された内層銅箔に対し良好な接着力で接着するプリプレ
グを得ることができ、かつガラス転移温度が高い多層プ
リント配線板を得ることができる、硬化剤としてフェノ
ール系硬化剤を含む積層板用エポキシ樹脂組成物を提供
することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の請求項１に係る
積層板用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、分子
内にフェノール系水酸基を２個以上有するフェノール系
硬化剤と、上記エポキシ樹脂及び上記フェノール系硬化
剤の合計量１００重量部に対し１．５〜１０重量部の、
重量平均分子量が５０００〜１０００００であるフェノ
キシ樹脂を含む積層板用エポキシ樹脂組成物において、
エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１７０〜１０００
であるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂
全体の６０〜８０重量％含み、下記式（ａ）で表される
３官能型エポキシ樹脂を、エポキシ樹脂全体の２０〜４
０重量％含むことを特徴とする。
積層板用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、分子
内にフェノール系水酸基を２個以上有するフェノール系
硬化剤と、上記エポキシ樹脂及び上記フェノール系硬化
剤の合計量１００重量部に対し１．５〜１０重量部の、
重量平均分子量が５０００〜１０００００であるフェノ
キシ樹脂を含む積層板用エポキシ樹脂組成物において、
エポキシ樹脂として、エポキシ当量が１７０〜１０００
であるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂
全体の６０〜８０重量％含み、下記式（ａ）で表される
３官能型エポキシ樹脂を、エポキシ樹脂全体の２０〜４
０重量％含むことを特徴とする。
【０００６】
【化７】
【０００７】本発明の請求項２に係る積層板用エポキシ
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｂ）で表される骨格を有するビス
フェノールＡノボラック型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂
全体の２０〜４０重量％含むことを特徴とする。
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｂ）で表される骨格を有するビス
フェノールＡノボラック型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂
全体の２０〜４０重量％含むことを特徴とする。
【０００８】
【化８】
【０００９】（式中ｎは正の数を表す。）
【００１０】本発明の請求項３に係る積層板用エポキシ
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｃ）で表されるジシクロペンタジ
エンフェノール型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２
０〜４０重量％含むことを特徴とする。
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｃ）で表されるジシクロペンタジ
エンフェノール型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２
０〜４０重量％含むことを特徴とする。
【００１１】
【化９】
【００１２】（式中Ｒは水素原子又は炭素数が１〜９の
アルキル基、ｍは０又は正の数を表す。）
アルキル基、ｍは０又は正の数を表す。）
【００１３】本発明の請求項４に係る積層板用エポキシ
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｄ）で表されるトリスヒドロキシ
フェニルメタン型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２
０〜４０重量％含むことを特徴とする。
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｄ）で表されるトリスヒドロキシ
フェニルメタン型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２
０〜４０重量％含むことを特徴とする。
【００１４】
【化１０】
【００１５】（式中Ｒ1 ，Ｒ2 は水素原子又は炭素数が
１〜９のアルキル基、ｍは０又は正の数を表す。）
１〜９のアルキル基、ｍは０又は正の数を表す。）
【００１６】本発明の請求項５に係る積層板用エポキシ
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｅ）で表される骨格を有するエポ
キシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４０重量％含むこ
とを特徴とする。
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｅ）で表される骨格を有するエポ
キシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４０重量％含むこ
とを特徴とする。
【００１７】
【化１１】
【００１８】（式中Ｒ1 ，Ｒ2 は水素原子又は炭素数が
１〜９のアルキル基、ｎは正の数を表す。）
１〜９のアルキル基、ｎは正の数を表す。）
【００１９】本発明の請求項６に係る積層板用エポキシ
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｆ）で表されるビフェニル型エポ
キシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４０重量％含むこ
とを特徴とする。
樹脂組成物は、請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｆ）で表されるビフェニル型エポ
キシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４０重量％含むこ
とを特徴とする。
【００２０】
【化１２】
【００２１】（式中Ｒ1 ，Ｒ2 ，Ｒ3 ，Ｒ4 は水素原子
又は炭素数が１〜９のアルキル基を表す。）
又は炭素数が１〜９のアルキル基を表す。）
【００２２】本発明の請求項７に係る積層板用エポキシ
樹脂組成物は、請求項１から請求項６までのいずれかに
記載の積層板用エポキシ樹脂組成物において、１エポキ
シ当量のエポキシ樹脂に対し、０．６〜１．３フェノー
ル系水酸基当量の、分子内にフェノール系水酸基を２個
以上有するフェノール系硬化剤を配合したことを特徴と
する。
樹脂組成物は、請求項１から請求項６までのいずれかに
記載の積層板用エポキシ樹脂組成物において、１エポキ
シ当量のエポキシ樹脂に対し、０．６〜１．３フェノー
ル系水酸基当量の、分子内にフェノール系水酸基を２個
以上有するフェノール系硬化剤を配合したことを特徴と
する。
【００２３】
【発明の実施の形態】本発明で使用するエポキシ樹脂
は、少なくとも２種類のエポキシ樹脂を用いる。そのう
ち１種類はエポキシ当量が１７０〜１０００であるビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂であり、エポキシ樹脂全体
の６０〜８０重量％含む。このエポキシ樹脂は具体的に
はビスフェノールＡ又はテトラブロモビスフェノールＡ
とエピクロルヒドリンより合成され、両末端にエポキシ
基を有する化合物が例示できる。なお、このビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂と以下に述べるフェノキシ樹脂と
は同じ基本骨格を両者共に有するが、分子量の点で大き
く異なるものである。エポキシ当量が１７０〜１０００
であるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は、適度な溶融
粘度を有していて、３官能以上の多官能エポキシ樹脂に
比較して硬化反応の過程において、分子が直鎖状に延び
ることができるので、急激な３次元架橋が進行しないと
いう特徴がある。そのため、上記のビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂を使用すると、プリプレグのゲル化時間を
制御することが容易となる。
は、少なくとも２種類のエポキシ樹脂を用いる。そのう
ち１種類はエポキシ当量が１７０〜１０００であるビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂であり、エポキシ樹脂全体
の６０〜８０重量％含む。このエポキシ樹脂は具体的に
はビスフェノールＡ又はテトラブロモビスフェノールＡ
とエピクロルヒドリンより合成され、両末端にエポキシ
基を有する化合物が例示できる。なお、このビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂と以下に述べるフェノキシ樹脂と
は同じ基本骨格を両者共に有するが、分子量の点で大き
く異なるものである。エポキシ当量が１７０〜１０００
であるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は、適度な溶融
粘度を有していて、３官能以上の多官能エポキシ樹脂に
比較して硬化反応の過程において、分子が直鎖状に延び
ることができるので、急激な３次元架橋が進行しないと
いう特徴がある。そのため、上記のビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂を使用すると、プリプレグのゲル化時間を
制御することが容易となる。
【００２４】本発明で使用するもう１種類のエポキシ樹
脂は、上記の式（ａ）〜式（ｆ）で表される群から選ば
れたいずれか１種のエポキシ樹脂であり、エポキシ樹脂
全体の２０〜４０重量％含む。上記の式（ａ）〜式
（ｆ）で表されるエポキシ樹脂は架橋密度を高くするこ
とができる樹脂である。架橋密度が高くなる結果ガラス
転移温度が高くなると、一般には樹脂が固くなるが、上
記の式（ａ）〜式（ｆ）で表されるエポキシ樹脂を用い
ると、硬化物の物性に可とう性が得られ、これにより、
酸化銅処理された内層銅箔と樹脂との界面において、応
力が緩和され易くなり、酸化銅処理との接着性が向上し
たものと考えられる。
脂は、上記の式（ａ）〜式（ｆ）で表される群から選ば
れたいずれか１種のエポキシ樹脂であり、エポキシ樹脂
全体の２０〜４０重量％含む。上記の式（ａ）〜式
（ｆ）で表されるエポキシ樹脂は架橋密度を高くするこ
とができる樹脂である。架橋密度が高くなる結果ガラス
転移温度が高くなると、一般には樹脂が固くなるが、上
記の式（ａ）〜式（ｆ）で表されるエポキシ樹脂を用い
ると、硬化物の物性に可とう性が得られ、これにより、
酸化銅処理された内層銅箔と樹脂との界面において、応
力が緩和され易くなり、酸化銅処理との接着性が向上し
たものと考えられる。
【００２５】上記ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂をエ
ポキシ樹脂全体の６０〜８０重量％含むように限定する
理由については、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の含
有量が６０重量％未満であると、適度なゲル化時間と溶
融粘度を併せ持つプリプレグを得ることが困難となり、
８０重量％を越えるとガラス転移温度が低下し、スミヤ
ー発生率又は熱膨張率の改良が不十分となるという問題
が生じるからである。
ポキシ樹脂全体の６０〜８０重量％含むように限定する
理由については、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の含
有量が６０重量％未満であると、適度なゲル化時間と溶
融粘度を併せ持つプリプレグを得ることが困難となり、
８０重量％を越えるとガラス転移温度が低下し、スミヤ
ー発生率又は熱膨張率の改良が不十分となるという問題
が生じるからである。
【００２６】また、式（ａ）〜式（ｆ）で表されるエポ
キシ樹脂を２０〜４０重量％含むように限定する理由に
ついては、上記の式（ａ）〜式（ｆ）で表されるエポキ
シ樹脂が２０重量％未満であると、エポキシ樹脂組成物
を用いたプリプレグと酸化銅処理された内層銅箔の接着
力の改良が不十分となり、４０重量％を越えると急激な
３次元架橋が進行し、適度なゲル化時間と溶融粘度を併
せ持つプリプレグを得ることが困難であるという問題が
生じるからである。
キシ樹脂を２０〜４０重量％含むように限定する理由に
ついては、上記の式（ａ）〜式（ｆ）で表されるエポキ
シ樹脂が２０重量％未満であると、エポキシ樹脂組成物
を用いたプリプレグと酸化銅処理された内層銅箔の接着
力の改良が不十分となり、４０重量％を越えると急激な
３次元架橋が進行し、適度なゲル化時間と溶融粘度を併
せ持つプリプレグを得ることが困難であるという問題が
生じるからである。
【００２７】なお、上記２種類のエポキシ樹脂以外に、
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、他の３官能型エ
ポキシ樹脂等を、上記２種類のエポキシ樹脂が上記範囲
内であれば、含有してもよい。
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、他の３官能型エ
ポキシ樹脂等を、上記２種類のエポキシ樹脂が上記範囲
内であれば、含有してもよい。
【００２８】本発明で使用するフェノール系硬化剤は、
フェノール系水酸基を２個以上有するフェノール系硬化
剤であり、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボ
ラック樹脂、ｐ−キシレン−ノボラック樹脂等が例示で
き、これらは単独で用いてもよく、２種類以上併用して
もよい。フェノールノボラック樹脂及びクレゾールノボ
ラック樹脂は、フェノール又はクレゾールとホルムアル
デヒドを脱水縮合させて合成する方法等により得ること
ができるので、原料の入手安定性の点で優れ、かつ、エ
ポキシ樹脂との反応性が高いという性質を備えているた
め好ましい。フェノール系硬化剤の配合量は１エポキシ
当量のエポキシ樹脂に対し０．６〜１．３フェノール性
水酸基当量のフェノール系硬化剤を配合することが望ま
しい。この範囲を外れると積層板の耐熱性が損なわれる
という問題が生じる。
フェノール系水酸基を２個以上有するフェノール系硬化
剤であり、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボ
ラック樹脂、ｐ−キシレン−ノボラック樹脂等が例示で
き、これらは単独で用いてもよく、２種類以上併用して
もよい。フェノールノボラック樹脂及びクレゾールノボ
ラック樹脂は、フェノール又はクレゾールとホルムアル
デヒドを脱水縮合させて合成する方法等により得ること
ができるので、原料の入手安定性の点で優れ、かつ、エ
ポキシ樹脂との反応性が高いという性質を備えているた
め好ましい。フェノール系硬化剤の配合量は１エポキシ
当量のエポキシ樹脂に対し０．６〜１．３フェノール性
水酸基当量のフェノール系硬化剤を配合することが望ま
しい。この範囲を外れると積層板の耐熱性が損なわれる
という問題が生じる。
【００２９】本発明で使用するフェノキシ樹脂として
は、特に限定するものではないが、ビスフェノールＡ、
テトラブロモビスフェノールＡ等のビスフェノールとエ
ピクロルヒドリンより合成される線状高分子である。重
量平均分子量が５０００〜１０００００であることが重
要であり、重量平均分子量が５０００未満であると溶融
粘度が低いため、適度なゲル化時間と溶融粘度を併せ持
つ、成形性が良好なプリプレグを得ることが困難にな
り、１０００００を越えると溶剤への溶解性が劣り、均
一な溶液の樹脂組成物にすることが困難になる。また、
フェノキシ樹脂の配合量については、エポキシ樹脂及び
フェノール系硬化剤の合計量１００重量部に対しフェノ
キシ樹脂を１．５〜１０重量部配合することが重要であ
る。１．５重量部未満の場合は、適度なゲル化時間と溶
融粘度を併せ持つ、成形性が良好なプリプレグを得るこ
とが困難になり、１０重量部を越えると、得られる積層
板の機械的強度（曲げ強さ等）が低下するという問題が
生じる。
は、特に限定するものではないが、ビスフェノールＡ、
テトラブロモビスフェノールＡ等のビスフェノールとエ
ピクロルヒドリンより合成される線状高分子である。重
量平均分子量が５０００〜１０００００であることが重
要であり、重量平均分子量が５０００未満であると溶融
粘度が低いため、適度なゲル化時間と溶融粘度を併せ持
つ、成形性が良好なプリプレグを得ることが困難にな
り、１０００００を越えると溶剤への溶解性が劣り、均
一な溶液の樹脂組成物にすることが困難になる。また、
フェノキシ樹脂の配合量については、エポキシ樹脂及び
フェノール系硬化剤の合計量１００重量部に対しフェノ
キシ樹脂を１．５〜１０重量部配合することが重要であ
る。１．５重量部未満の場合は、適度なゲル化時間と溶
融粘度を併せ持つ、成形性が良好なプリプレグを得るこ
とが困難になり、１０重量部を越えると、得られる積層
板の機械的強度（曲げ強さ等）が低下するという問題が
生じる。
【００３０】本発明では、必要に応じてエポキシ樹脂組
成物中に硬化促進剤、溶剤及び無機充填材等を含有させ
ることができる。使用できる硬化促進剤としては、特に
限定するものではないが、１，８−ジアザ−ビシクロ
［５．４．０］ウンデセン−７、トリエチレンジアミ
ン、ベンジルジメチルアミン等の三級アミン類、２−メ
チルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾー
ル、２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール類、ト
リブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の有機
ホスフィン類（リン系硬化促進剤）、テトラフェニルホ
スホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホス
フィンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロ
ン塩等が例示できる。使用できる溶剤としては、均一な
溶液の樹脂組成物を得ることが可能な溶剤であればよ
く、特に限定するものではないが、アセトン、メチルエ
チルケトン等のケトン類、エチレングリコールモノメチ
ルエーテル等のエーテル類、ベンゼン、トルエン等の芳
香族炭化水素類などが例示できる。
成物中に硬化促進剤、溶剤及び無機充填材等を含有させ
ることができる。使用できる硬化促進剤としては、特に
限定するものではないが、１，８−ジアザ−ビシクロ
［５．４．０］ウンデセン−７、トリエチレンジアミ
ン、ベンジルジメチルアミン等の三級アミン類、２−メ
チルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾー
ル、２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール類、ト
リブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の有機
ホスフィン類（リン系硬化促進剤）、テトラフェニルホ
スホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホス
フィンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロ
ン塩等が例示できる。使用できる溶剤としては、均一な
溶液の樹脂組成物を得ることが可能な溶剤であればよ
く、特に限定するものではないが、アセトン、メチルエ
チルケトン等のケトン類、エチレングリコールモノメチ
ルエーテル等のエーテル類、ベンゼン、トルエン等の芳
香族炭化水素類などが例示できる。
【００３１】本発明で得られた上記樹脂組成物を基材に
含浸させ、加熱乾燥してプリプレグを製造する。基材と
しては、特には限定しないが、ガラス繊維、アラミド繊
維、ポリエステル繊維、ナイロン繊維等の繊維を使用し
たクロス、マットもしくは不織布又はクラフト紙、リン
ター紙等の紙などを使用することができる。プリプレグ
の樹脂量は、特には限定しないが、３０〜６０重量％と
するのが良好な性質を得るのに好ましい。
含浸させ、加熱乾燥してプリプレグを製造する。基材と
しては、特には限定しないが、ガラス繊維、アラミド繊
維、ポリエステル繊維、ナイロン繊維等の繊維を使用し
たクロス、マットもしくは不織布又はクラフト紙、リン
ター紙等の紙などを使用することができる。プリプレグ
の樹脂量は、特には限定しないが、３０〜６０重量％と
するのが良好な性質を得るのに好ましい。
【００３２】銅張積層板の銅箔表面を酸化銅処理したも
のをコア材とし、その両側又は片側に上記で得られたプ
リプレグを配し、さらにその外側に金属箔を配して積層
し、次いで加熱加圧して、積層板が得られる。この酸化
銅処理とは、黒化処理と呼ばれる化学的酸化処理であ
り、銅箔の光沢面に対して施して、銅箔の光沢面の接着
性を向上させる処理であり、一般的には酸化剤とアルカ
リを含む液で処理される。このようにして得られた積層
板は、吸湿性及び耐熱性が優れ、かつプリプレグと内層
銅箔の接着力が常に良好な積層板となる。なお、上記プ
リプレグは内層銅箔と接しない部分に使用しても、吸湿
性及び耐熱性が優れた積層板となる。
のをコア材とし、その両側又は片側に上記で得られたプ
リプレグを配し、さらにその外側に金属箔を配して積層
し、次いで加熱加圧して、積層板が得られる。この酸化
銅処理とは、黒化処理と呼ばれる化学的酸化処理であ
り、銅箔の光沢面に対して施して、銅箔の光沢面の接着
性を向上させる処理であり、一般的には酸化剤とアルカ
リを含む液で処理される。このようにして得られた積層
板は、吸湿性及び耐熱性が優れ、かつプリプレグと内層
銅箔の接着力が常に良好な積層板となる。なお、上記プ
リプレグは内層銅箔と接しない部分に使用しても、吸湿
性及び耐熱性が優れた積層板となる。
【００３３】
（実施例１〜６、比較例１〜３）エポキシ樹脂として
は、下記の８種類のエポキシ樹脂を表１に示す割合で配
合して使用した。 ・エポキシ樹脂ア：エポキシ当量が５００であるテトラ
ブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂［ダウケミカル
社製、商品名ＤＥＲ５１１］ ・エポキシ樹脂イ：エポキシ当量が２１０である上記式
（ａ）で表される３官能型エポキシ樹脂［三井石油化学
工業社製、商品名ＶＧ３１０１］ ・エポキシ樹脂ウ：エポキシ当量が２０６である上記式
（ｂ）で表される骨格を有するビスフェノールＡノボラ
ック型エポキシ樹脂［大日本インキ化学工業社製、商品
名Ｎ８６５］ ・エポキシ樹脂エ：エポキシ当量が２８５である上記式
（ｃ）で表されるジシクロペンタジエンフェノール型エ
ポキシ樹脂［大日本インキ化学工業社製、商品名ＥＸＡ
７２００Ｈ］ ・エポキシ樹脂オ：エポキシ当量が１７６である上記式
（ｄ）で表されるトリスヒドロキシフェニルメタン型エ
ポキシ樹脂［日本化薬社製、商品名ＥＯＣＮ５０１］ ・エポキシ樹脂カ：エポキシ当量が２６８であり、下記
式化１３の構造を持つｐ−キシレンフェノール型エポキ
シ樹脂［三井石油化学工業社製］
は、下記の８種類のエポキシ樹脂を表１に示す割合で配
合して使用した。 ・エポキシ樹脂ア：エポキシ当量が５００であるテトラ
ブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂［ダウケミカル
社製、商品名ＤＥＲ５１１］ ・エポキシ樹脂イ：エポキシ当量が２１０である上記式
（ａ）で表される３官能型エポキシ樹脂［三井石油化学
工業社製、商品名ＶＧ３１０１］ ・エポキシ樹脂ウ：エポキシ当量が２０６である上記式
（ｂ）で表される骨格を有するビスフェノールＡノボラ
ック型エポキシ樹脂［大日本インキ化学工業社製、商品
名Ｎ８６５］ ・エポキシ樹脂エ：エポキシ当量が２８５である上記式
（ｃ）で表されるジシクロペンタジエンフェノール型エ
ポキシ樹脂［大日本インキ化学工業社製、商品名ＥＸＡ
７２００Ｈ］ ・エポキシ樹脂オ：エポキシ当量が１７６である上記式
（ｄ）で表されるトリスヒドロキシフェニルメタン型エ
ポキシ樹脂［日本化薬社製、商品名ＥＯＣＮ５０１］ ・エポキシ樹脂カ：エポキシ当量が２６８であり、下記
式化１３の構造を持つｐ−キシレンフェノール型エポキ
シ樹脂［三井石油化学工業社製］
【００３４】
【化１３】
【００３５】（式中ｎは正の数を表す。）
【００３６】・エポキシ樹脂キ：エポキシ当量が１９０
である上記式（ｆ）で表されるビフェニル型エポキシ樹
脂［油化シェルエポキシ社製、商品名ＹＸ４０００Ｈ］ ・エポキシ樹脂ク：エポキシ当量が２２０であるクレゾ
ールノボラック型エポキシ樹脂［東都化成社製、商品名
ＹＤＣＮ２２０］ フェノール系硬化剤としては、水酸基当量１０５のフェ
ノールノボラック樹脂［荒川化学工業社製、商品名タマ
ノール７５２］を、エポキシ当量とフェノール系水酸基
当量の比が１．０となるよう表１に示す割合で配合して
使用した。
である上記式（ｆ）で表されるビフェニル型エポキシ樹
脂［油化シェルエポキシ社製、商品名ＹＸ４０００Ｈ］ ・エポキシ樹脂ク：エポキシ当量が２２０であるクレゾ
ールノボラック型エポキシ樹脂［東都化成社製、商品名
ＹＤＣＮ２２０］ フェノール系硬化剤としては、水酸基当量１０５のフェ
ノールノボラック樹脂［荒川化学工業社製、商品名タマ
ノール７５２］を、エポキシ当量とフェノール系水酸基
当量の比が１．０となるよう表１に示す割合で配合して
使用した。
【００３７】フェノキシ樹脂としては、重量平均分子量
が４２６００、数平均分子量が１１２００であるフェノ
キシ樹脂［ユニオンカーバイド社製、商品名ＰＫＨＨ］
を表１に示す割合で配合して使用した。
が４２６００、数平均分子量が１１２００であるフェノ
キシ樹脂［ユニオンカーバイド社製、商品名ＰＫＨＨ］
を表１に示す割合で配合して使用した。
【００３８】硬化促進剤としては２−エチル−４−メチ
ルイミダゾールを、溶剤としてはメチルエチルケトンを
表１に示す割合で配合して使用した。
ルイミダゾールを、溶剤としてはメチルエチルケトンを
表１に示す割合で配合して使用した。
【００３９】上記の各原料を表１に示す割合で配合し、
混合、溶解してワニス状のエポキシ樹脂組成物を得た。
次いで、得られたエポキシ樹脂組成物をガラス布基材
［旭シュエーベル社製、品番２１６Ｌ］に含浸し、次い
で１５０℃で乾燥して、厚みが０．１ｍｍ、レジンコン
テントが約５０重量％のプリプレグを作製した。次に厚
み０．５ｍｍの両面銅張積層板（ＦＲ−４タイプ）の銅
箔（厚み３５μｍ）表面を酸化銅処理したものをコア材
とし、その両側に上記で得られたプリプレグを各２枚配
し、さらにその両外側に厚み１８μｍの銅箔を配して積
層し、次いで、この積層物を金属プレートで挟み、温度
１７０℃、圧力３．９ＭＰａ、時間６０分の条件で加熱
加圧して、多層の積層板を作製した。
混合、溶解してワニス状のエポキシ樹脂組成物を得た。
次いで、得られたエポキシ樹脂組成物をガラス布基材
［旭シュエーベル社製、品番２１６Ｌ］に含浸し、次い
で１５０℃で乾燥して、厚みが０．１ｍｍ、レジンコン
テントが約５０重量％のプリプレグを作製した。次に厚
み０．５ｍｍの両面銅張積層板（ＦＲ−４タイプ）の銅
箔（厚み３５μｍ）表面を酸化銅処理したものをコア材
とし、その両側に上記で得られたプリプレグを各２枚配
し、さらにその両外側に厚み１８μｍの銅箔を配して積
層し、次いで、この積層物を金属プレートで挟み、温度
１７０℃、圧力３．９ＭＰａ、時間６０分の条件で加熱
加圧して、多層の積層板を作製した。
【００４０】なお、上記両面銅張積層板の銅箔表面の酸
化銅処理は、以下の方法で行った。銅箔表面をバフ研磨
した後、塩化銅液に２５秒浸漬し、水洗し、次いで塩酸
液に６０秒浸漬し、水洗し、次いで９６℃の亜塩素酸ナ
トリウム、リン酸ナトリウム及び水酸化ナトリウムを含
む水溶液に６０秒浸漬し、水洗し、乾燥した。
化銅処理は、以下の方法で行った。銅箔表面をバフ研磨
した後、塩化銅液に２５秒浸漬し、水洗し、次いで塩酸
液に６０秒浸漬し、水洗し、次いで９６℃の亜塩素酸ナ
トリウム、リン酸ナトリウム及び水酸化ナトリウムを含
む水溶液に６０秒浸漬し、水洗し、乾燥した。
【００４１】上記で得られた多層の積層板について、内
層銅箔引き剥がし強さ及びガラス転移温度を測定した。
内層銅箔引き剥がし強さは内層銅箔の酸化銅処理面とプ
リプレグ層との間の接着力を測定したものであり、測定
方法としては、酸化銅処理をしていないマット面を露出
させた内層銅箔に１０ｍｍ幅のラインを形成し、そのラ
インの９０度方向の引き剥がし強さを５０ｍｍ／分の引
き剥がし速度で測定した。ガラス転移温度は、多層の積
層板の外層銅箔を全面エッチングした後、動的粘弾性法
により評価した。結果は表１に示した通り、各実施例は
比較例１と比べガラス転移温度はほぼ同等であるが、内
層銅箔引き剥がし強さが良好であることが確認された。
また各実施例は比較例３と比べ内層銅箔引き剥がし強さ
はほぼ同等であるが、ガラス転移温度が高くなっている
ことが確認された。
層銅箔引き剥がし強さ及びガラス転移温度を測定した。
内層銅箔引き剥がし強さは内層銅箔の酸化銅処理面とプ
リプレグ層との間の接着力を測定したものであり、測定
方法としては、酸化銅処理をしていないマット面を露出
させた内層銅箔に１０ｍｍ幅のラインを形成し、そのラ
インの９０度方向の引き剥がし強さを５０ｍｍ／分の引
き剥がし速度で測定した。ガラス転移温度は、多層の積
層板の外層銅箔を全面エッチングした後、動的粘弾性法
により評価した。結果は表１に示した通り、各実施例は
比較例１と比べガラス転移温度はほぼ同等であるが、内
層銅箔引き剥がし強さが良好であることが確認された。
また各実施例は比較例３と比べ内層銅箔引き剥がし強さ
はほぼ同等であるが、ガラス転移温度が高くなっている
ことが確認された。
【００４２】
【表１】
【００４３】
【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、エポキ
シ樹脂としてエポキシ当量が１７０〜１０００であるビ
スフェノールＡ型エポキシ樹脂を、エポキシ樹脂全体の
６０〜８０重量％含み、上記式（ａ）〜式（ｆ）で表さ
れる群から選ばれたいずれかのエポキシ樹脂を、エポキ
シ樹脂全体の２０〜４０重量％含むことから、本発明の
エポキシ樹脂組成物を用いると、硬化剤としてフェノー
ル系硬化剤を含むエポキシ樹脂組成物を使用しているプ
リプレグであって、酸化銅処理された内層銅箔に対し良
好な接着力で接着するプリプレグを得ることができ、か
つガラス転移温度が高い多層プリント配線板を得ること
ができる。
シ樹脂としてエポキシ当量が１７０〜１０００であるビ
スフェノールＡ型エポキシ樹脂を、エポキシ樹脂全体の
６０〜８０重量％含み、上記式（ａ）〜式（ｆ）で表さ
れる群から選ばれたいずれかのエポキシ樹脂を、エポキ
シ樹脂全体の２０〜４０重量％含むことから、本発明の
エポキシ樹脂組成物を用いると、硬化剤としてフェノー
ル系硬化剤を含むエポキシ樹脂組成物を使用しているプ
リプレグであって、酸化銅処理された内層銅箔に対し良
好な接着力で接着するプリプレグを得ることができ、か
つガラス転移温度が高い多層プリント配線板を得ること
ができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０ 7511−4Ｅ Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０Ｌ 3/46 3/46 Ｔ //(Ｃ０８Ｌ 63/00 71:00） (72)発明者 岩本 成正 大阪府門真市大字門真1048番地松下電工株 式会社内 (72)発明者 八田 行大 大阪府門真市大字門真1048番地松下電工株 式会社内
Claims (7)
- 【請求項１】 エポキシ樹脂と、分子内にフェノール系
水酸基を２個以上有するフェノール系硬化剤と、上記エ
ポキシ樹脂及び上記フェノール系硬化剤の合計量１００
重量部に対し１．５〜１０重量部の、重量平均分子量が
５０００〜１０００００であるフェノキシ樹脂を含む積
層板用エポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂とし
て、エポキシ当量が１７０〜１０００であるビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の６０〜８０
重量％含み、下記式（ａ）で表される３官能型エポキシ
樹脂を、エポキシ樹脂全体の２０〜４０重量％含むこと
を特徴とする積層板用エポキシ樹脂組成物。 【化１】 - 【請求項２】 請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｂ）で表される骨格を有するビス
フェノールＡノボラック型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂
全体の２０〜４０重量％含むことを特徴とする積層板用
エポキシ樹脂組成物。 【化２】 （式中ｎは正の数を表す。） - 【請求項３】 請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｃ）で表されるジシクロペンタジ
エンフェノール型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２
０〜４０重量％含むことを特徴とする積層板用エポキシ
樹脂組成物。 【化３】 （式中Ｒは水素原子又は炭素数が１〜９のアルキル基、
ｍは０又は正の数を表す。） - 【請求項４】 請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｄ）で表されるトリスヒドロキシ
フェニルメタン型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２
０〜４０重量％含むことを特徴とする積層板用エポキシ
樹脂組成物。 【化４】 （式中Ｒ1 ，Ｒ2 は水素原子又は炭素数が１〜９のアル
キル基、ｍは０又は正の数を表す。） - 【請求項５】 請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｅ）で表される骨格を有するエポ
キシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４０重量％含むこ
とを特徴とする積層板用エポキシ樹脂組成物。 【化５】 （式中Ｒ1 ，Ｒ2 は水素原子又は炭素数が１〜９のアル
キル基、ｎは正の数を表す。） - 【請求項６】 請求項１の積層板用エポキシ樹脂組成物
において、上記式（ａ）で表される３官能型エポキシ樹
脂に代えて、下記式（ｆ）で表されるビフェニル型エポ
キシ樹脂をエポキシ樹脂全体の２０〜４０重量％含むこ
とを特徴とする積層板用エポキシ樹脂組成物。 【化６】 （式中Ｒ1 ，Ｒ2 ，Ｒ3 ，Ｒ4 は水素原子又は炭素数が
１〜９のアルキル基を表す。） - 【請求項７】 １エポキシ当量のエポキシ樹脂に対し、
０．６〜１．３フェノール系水酸基当量の、分子内にフ
ェノール系水酸基を２個以上有するフェノール系硬化剤
を配合したことを特徴とする請求項１から請求項６まで
のいずれかに記載の積層板用エポキシ樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7218632A JPH0959346A (ja) | 1995-08-28 | 1995-08-28 | 積層板用エポキシ樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7218632A JPH0959346A (ja) | 1995-08-28 | 1995-08-28 | 積層板用エポキシ樹脂組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0959346A true JPH0959346A (ja) | 1997-03-04 |
Family
ID=16722999
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7218632A Pending JPH0959346A (ja) | 1995-08-28 | 1995-08-28 | 積層板用エポキシ樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0959346A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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-
1995
- 1995-08-28 JP JP7218632A patent/JPH0959346A/ja active Pending
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20020402 |