JPH05242891A - 非水系電池 - Google Patents
非水系電池Info
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- JPH05242891A JPH05242891A JP4300153A JP30015392A JPH05242891A JP H05242891 A JPH05242891 A JP H05242891A JP 4300153 A JP4300153 A JP 4300153A JP 30015392 A JP30015392 A JP 30015392A JP H05242891 A JPH05242891 A JP H05242891A
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- lithium
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
的に増大させることができ、しかも熱的な安定性を向上
させることができる非水系電池の提供を目的としてい
る。 【構成】 リチウム金属或いはリチウムを吸蔵放出可能
な材料から成る負極2と、正極1とを有する非水系電池
において、上記正極1の活物質として、Lia M b Ni
c Cod Oe (MはAl、Mn、Sn、In、Fe、
V、Cu、Mg、Ti、Zn、Moから成る群から選択
される少なくとも一種の金属であり、且つ0<a<1.
3、0.02≦b≦0.5、0.02≦d/c+d≦
0.9、1.8<e<2.2の範囲であって、更にb+
c+d=1である)を用いることを特徴とする。
Description
金或いはリチウム−炭素材を用いる負極と、正極とを備
えた非水系二次電池に関し、特に正極の改良に関するも
のである。
く、しかも高容量であることが要求される。このような
ことを考慮して、MoO3 、V2 O5 、リチウム−マン
ガン系複合酸化物、MoS2 、LiCoO2 、或いはL
iNiO2 等の正極活物質が提案されており、一部は実
用化されている。
活物質として用いた場合には、充放電時に結晶構造が大
きく変化することにより、結晶構造が少しずつ破壊さ
れ、この結果放電容量が小さくなるという課題を有して
いた。
とLiNiO2 とを改良したLiNix Co1-x O2 を
正極活物質として用いるような電池が提案されている
が、やはり充放電時に結晶構造が変化するため、放電容
量が小さくなる。加えて、上記LiCoO2 等は、充電
後の電解液の存在下において、熱的な安定性が低くなる
という課題を有していた。
であって、結晶構造の変化を低減して、放電容量を飛躍
的に増大させることができ、しかも熱的な安定性を向上
させることができる非水系電池の提供を目的としてい
る。
するために、リチウム金属或いはリチウムを吸蔵放出可
能な材料から成る負極と、正極とを有する非水系電池に
おいて、上記正極の活物質として、Lia Mb Nic C
od Oe (MはAl、Mn、Sn、In、Fe、V、C
u、Mg、Ti、Zn、Moから成る群から選択される
少なくとも一種の金属であり、且つ0<a<1.3、
0.02≦b≦0.5、0.02≦d/c+d≦0.
9、1.8<e<2.2の範囲であって、更にb+c+
d=1である)を用いることを特徴とする。
示される正極活物質のMが、Cu及びFeから成る群か
ら選択される少なくとも一種の金属であることを特徴と
する。
の金属Mを添加したものを正極活物質として用いれば、
理由は定かではないが、充電時にLiが抽出されても結
晶構造が比較的安定となる。したがって、充放電を繰り
返し行っても結晶構造が崩壊せず、可逆的な充放電が可
能となる。
ら成る群から選択される少なくとも一種の金属で構成し
た場合には、充電後における電解液の存在下において、
熱的な安定性を飛躍的に向上させることができる。
いて、以下に説明する。 〔実施例〕図1は本発明の一実施例に係る偏平型非水系
二次電池の断面図であり、リチウムから成る負極2は負
極集電体7の内面に圧着されており、この負極集電体7
はフェライト系ステンレス鋼(SUS430)からなる
負極缶5の内底面に固着されている。上記負極缶5の周
端はポリプロピレン製の絶縁パッキング8の内部に固定
されており、絶縁パッキング8の外周にはステンレスか
ら成る正極缶4が固定されている。この正極缶4の内底
面には正極集電体6が固定されており、この正極集電体
6の内面にはLiMn0.1 Ni0.45Co0.45O2 を活物
質とする正極1が固定されている。この正極1と前記負
極2との間には、ポリプロピレン製微多孔性膜より成り
電解液が含浸されたセパレータ3が介挿されている。上
記電解液には、プロピレンカーボネートとジメトキシエ
タンとの等体積混合溶媒に、過塩素酸リチウムを1モル
/lの割合で溶解させたものを用いている。尚、電池寸
法は、直径24.0mm,厚み3.0mmである。
作製した。先ず、Li2 CO3 (炭酸リチウム)とMn
CO3 (炭酸マンガン)とNiCO3 (炭酸ニッケル)
とCoCO3 (炭酸コバルト)とを、LiとMnとNi
とCoとのモル比が1:0.1:0.45:0.45と
なるように乳鉢で混合した後、この混合物を空気中で8
50℃で20時間熱処理して、LiMn0.1 Ni0. 45C
o0.45O2 から成る正極活物質を作製する。次に、この
正極活物質粉末と、導電剤としてのアセチレンブラック
と、結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを、重量比で9
0:6:4の比率で混合して正極合剤を作製した後、こ
の正極合剤を2トン/cm2 で直径20mmに加圧成型
し、更に250℃で熱処理することにより作製した。
直径20mmに打ち抜くことにより作製した。このよう
にして作製した電池を、以下(A)電池と称する。 〔比較例〕MnCO3 を添加せず、且つLiとNiとC
oとのモル比が1:0.5:0.5となるように、Li
2 CO3 とNiCO3 とCoCO3 とを混合する他は、
上記実施例と同様にして電池を作製した。
(X)電池と称する。 〔実験1〕本発明の(A)電池と、比較例の(X)電池
とにおける放電容量を調べたので、その結果を表1に示
す。尚、充放電条件は、充電電流1mAで充電終止電圧
4.3Vまで充電した後、放電電流3mAで放電終止電
圧3.0Vまで放電するという条件である。
(A)電池は比較例の(X)電池に比べて放電容量が増
大していることが認められる。 〔実験2〕Li1.0 Nic Cod O2.0 (正極活物質)
のd/c+dの値を変化させた電池〔即ち、上記比較例
の(X)電池と類似の電池〕、及びLi1.0 Mn0.1 N
i c'Cod'O2.0 (正極活物質)のd’/c’+d’の
値を変化させた電池〔即ち、上記本発明の(A)電池と
類似の電池であって、c’=0.9×c、d’=0.9
×dで表される〕における放電容量を調べたので、その
結果を図2に示す。尚、実験条件は、上記実験1と同様
の条件である。
(d’)が何れの値の場合であっても、Mnを添加した
電池の方がMnを添加しない電池より放電容量が大きく
なっていることが認められる。特に、d/c+dの値
が、0.02〜0.9の間で、放電容量が大きくなって
いることが認められる。 〔実験3〕Mnの添加量を変化(Li1.0 Mnx Ni
0.5-x/2 Co0.5-x/2 O2.0 においてxを変化)させた
場合の、放電容量の比較を行ったので、その結果を図3
に示す。尚、実験条件は、上記実験1と同様の条件であ
る。
割合がモル比で、0.02から0.5の間(即ち、Li
1.0 Mnx Ni0.5-x/2 Co0.5-x/2 O2.0 という組成
で0.02≦x≦0.5の範囲)で放電容量が大きくな
っていることが認められ、特に0.02から0.2の間
で放電容量が飛躍的に増大していることが認められる。
で、0.02から0.5の間であることが必要であり、
特に0.02から0.2の間であることが望ましい。 〔第2実施例〕 〔実施例〕Li2 CO3 とCuOとNiCO3 とCoC
O3 とを、LiとCuとNiとCoとのモル比が1:
0.1:0.45:0.45となるように乳鉢で混合し
た後、この混合物を空気中で850℃で20時間熱処理
して、Li1.0 Mn0.1 Ni 0.45Co0.45O2.0 から成
る正極活物質を作製する。そして、この正極活物質を用
いる他は、前記第1実施例の実施例と同様にして電池を
作製した。
(B)電池と称する。 〔実験1〕上記本発明の(B)電池と、前記第1実施例
に示す比較例の(X)電池とにおける放電容量を調べた
ので、その結果を表2に示す。尚、充放電条件は、前記
第1実施例の実験1と同様の条件である。
(B)電池は比較例の(X)電池に比べて放電容量が増
大していることが認められる。 〔実験2〕Li1.0 Nic Cod O2.0 (正極活物質)
のd/c+dの値を変化させた電池〔即ち、上記比較例
の(X)電池と類似の電池〕、及びLi1.0 Cu0.1 N
i c'Cod'O2.0 (正極活物質)のd’/c’+d’の
値を変化させた電池〔即ち、上記本発明の(B)電池と
類似の電池であって、c’=0.9×c、d’=0.9
×dで表される〕における放電容量を調べたので、その
結果を図4に示す。尚、実験条件は、前記第1実施例の
実験1と同様の条件である。
(d’)が何れの値の場合であっても、Cuを添加した
電池の方がCuを添加しない電池より放電容量が大きく
なっていることが認められる。特に、d/c+dの値
が、0.02〜0.9の間で、放電容量が大きくなって
いることが認められる。 〔実験3〕Cuの添加量を変化(Li1.0 Cux Ni
0.5-x/2 Co0.5-x/2 O2.0 においてxを変化)させた
場合の、放電容量の比較を行ったので、その結果を図5
に示す。尚、実験条件は、前記第1実施例の実験1と同
様の条件である。
割合がモル比で、0.02から0.5の間(即ち、Li
1.0 Cux Ni0.5-x/2 Co0.5-x/2 O2.0 という組成
で0.02≦x≦0.5の範囲)で放電容量が大きくな
っていることが認められ、特に0.02から0.2の間
で放電容量が飛躍的に増大していることが認められる。
で、0.02から0.5の間であることが必要であり、
特に0.02から0.2の間であることが望ましい。 〔第3実施例〕 〔実施例〕Li2 CO3 とFeOOHとNiCO3 とC
oCO3 とを、LiとFeとNiとCoとのモル比が
1:0.1:0.45:0.45となるように乳鉢で混
合した後、この混合物を空気中で850℃で20時間熱
処理して、Li1.0 Fe0.1Ni0.45Co0.45O2.0 か
ら成る正極活物質を作製する。そして、この正極活物質
を用いる他は、前記第1実施例の実施例と同様にして電
池を作製した。
(C)電池と称する。 〔実験1〕上記本発明の(C)電池と、前記第1実施例
に示す比較例の(X)電池とにおける放電容量を調べた
ので、その結果を表3に示す。尚、充放電条件は、前記
第1実施例の実験1と同様の条件である。
(C)電池は比較例の(X)電池に比べて放電容量が増
大していることが認められる。 〔実験2〕Li1.0 Nic Cod O2.0 (正極活物質)
のd/c+dの値を変化させた電池〔即ち、上記比較例
の(X)電池と類似の電池〕、及びLi1.0 Fe0.1 N
i c'Cod'O2.0 (正極活物質)のd’/c’+d’の
値を変化させた電池〔即ち、上記本発明の(C)電池と
類似の電池であって、c’=0.9×c、d’=0.9
×dで表される〕における放電容量を調べたので、その
結果を図6に示す。尚、実験条件は、前記第1実施例の
実験1と同様の条件である。
(d’)が何れの値の場合であっても、Feを添加した
電池の方がFeを添加しない電池より放電容量が大きく
なっていることが認められる。特に、d/c+dの値
が、0.02〜0.9の間で、放電容量が大きくなって
いることが認められる。 〔実験3〕Feの添加量を変化(Li1.0 Fex Ni
0.5-x/2 Co0.5-x/2 O2.0 においてxを変化)させた
場合の、放電容量の比較を行ったので、その結果を図7
に示す。尚、実験条件は、前記第1実施例の実験1と同
様の条件である。
割合がモル比で、0.02から0.5の間(即ち、Li
1.0 Fex Ni0.5-x/2 Co0.5-x/2 O2.0 という組成
で0.02≦x≦0.5の範囲)で放電容量が大きくな
っていることが認められ、特に0.02から0.2の間
で放電容量が飛躍的に増大していることが認められる。
で、0.02から0.5の間であることが必要であり、
特に0.02から0.2の間であることが望ましい。ま
た、添加金属としてAl、Sn、In、V、Mg、T
i、Zn、及びMoを添加した場合にも上記と同様の効
果を有することを実験により確認している。そして、こ
れらの場合にも、添加割合は上記実験3と同様、0.0
2から0.5の間であることが必要であり、特に0.0
2から0.2の間であることが望ましいことも確認して
いる。 〔実験4〕Li1.0 M0.1 Nic Cod O2.0 (Mとし
て、Fe、Cu、Mn、Al、Sn、In、V、Mg、
Ti、Zn、Moを使用)及びLi1.0 Nic Cod O
2. 0 から成る正極活物質(但し、d/c+dを変化)の
熱的な安定性を調べるために、これらの正極活物質を用
いた正極を充電し、この充電した正極と電解液とを加熱
し、発熱反応を生じる温度を熱分析により測定したの
で、その結果を図8に示す。
用いる正極活物質(Li1.0 M0.1Nic Co
d O2.0 )は比較例の電池に用いる正極活物質(Li
1.0 Nic Co d O2.0 )より熱的な安定性に優れ、特
にMとしてCu或いはFeを用いた正極活物質において
は、熱的な安定性が飛躍的に向上していることが認めら
れる。 〔その他の事項〕 上記実施例においては、リチウム化合物及びコバルト
化合物として各々炭酸リチウム、炭酸コバルトを用いた
が、これらに限定するものではなく、水酸化リチウム、
酸化リチウム、硝酸リチウム、リン酸リチウム、硝酸コ
バルト、炭酸コバルト或いはシュウ酸コバルト等或いは
その他の酸化物、炭酸塩、水酸化物を用いることが可能
である。また、ニッケル化合物及びその他の添加金属に
ついても同様である。 本発明は、実施例で示した非水電解液を用いる二次電
池に限定するものではなく、固体電解質を用いる非水系
二次電池にも適用できことは勿論である。また、非水電
解液や固体電解質を用いる非水系一次電池にも適用する
ことが可能である。 上記実施例では、Lia Mb Nic Cod Oe におい
てa=1.0としているが、0<a<1.3であれば、
上記と同様の効果を有することを実験により確認してい
る。また、e=2としているが、1.8<e<2.2で
あれば、上記と同様の効果を有することを実験により確
認している。 上記実施例では、Li1.0 M0.1 Ni0.45Co0.45O
2.0 を作成する際の熱処理温度を850℃としている
が、500〜1000℃であれば、同様の構成のLi
1.0 M0.1 Ni0.45Co0.45O2.0 を作成することがで
きることを実験により確認している。
晶構造が安定するので、非水系一次電池,非水系二次電
池の放電容量を高めることができ、且つ充放電を繰り返
し行っても結晶構造が崩壊しないので、非水系二次電池
のサイクル特性を向上させることができるという優れた
効果を奏する。
の断面図である。
において、NiとCoとの混合比率を変化させた場合の
放電容量を示すグラフである。
である。
において、NiとCoとの混合比率を変化させた場合の
放電容量を示すグラフである。
である。
において、NiとCoとの混合比率を変化させた場合の
放電容量を示すグラフである。
である。
V、Mg、Ti、Zn、Moを使用)を添加した電池と
Mを添加しない電池とにおいて、NiとCoとの混合比
率を変化させた場合の反応温度を示すグラフである。
Claims (2)
- 【請求項1】 リチウム金属或いはリチウムを吸蔵放出
可能な材料から成る負極と、正極とを有する非水系電池
において、 上記正極の活物質として、Lia Mb Nic Cod Oe
(MはAl、Mn、Sn、In、Fe、V、Cu、M
g、Ti、Zn、Moから成る群から選択される少なく
とも一種の金属であり、且つ0<a<1.3、0.02
≦b≦0.5、0.02≦d/c+d≦0.9、1.8
<e<2.2の範囲であって、更にb+c+d=1であ
る)を用いることを特徴とする非水系電池。 - 【請求項2】 前記Lia Mb Nic Cod Oe で示さ
れる正極活物質のMが、Cu及びFeから成る群から選
択される少なくとも一種の金属であることを特徴とする
請求項1記載の非水系電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30015392A JP3244314B2 (ja) | 1991-11-13 | 1992-11-10 | 非水系電池 |
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3-296114 | 1991-11-13 | ||
JP29611491 | 1991-11-13 | ||
JP30015392A JP3244314B2 (ja) | 1991-11-13 | 1992-11-10 | 非水系電池 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH05242891A true JPH05242891A (ja) | 1993-09-21 |
JP3244314B2 JP3244314B2 (ja) | 2002-01-07 |
Family
ID=26560536
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP30015392A Expired - Lifetime JP3244314B2 (ja) | 1991-11-13 | 1992-11-10 | 非水系電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP3244314B2 (ja) |
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