JP6944379B2 - 固体状バイポーラ電池 - Google Patents
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Description
1もしくは複数の態様は、固体イオン伝導性ポリマー材料を含むバイポーラ電極、それらの製造法、およびそれを含むバイポーラ電池に関する。
特許文献1は、「複数の末端電極および複数の中間電極が電気的に直列に繋がって、・・・[集電体]が各中間電極の向かい合う側面間を唯一伝導する連結を形成する」ように構築された鉛電池を記載する。バイポーラ電池は、セルの通電および回路の短絡を防ぐために液体電解質を分ける課題の克服に苦心した。
一つの態様によれば、バイポーラ電池は以下を含む:少なくとも1つのバイポーラ電極であって、それぞれが、電導性シートの片側に第一の電気化学的に活性な材料を含んでなる正極、およびシートの反対側に第二の電気化学的に活性な材料を含んでなる負極を有するバイポーラ電極;固体イオン伝導性ポリマー材料をそれぞれが含んでなる複数の電解質層;電池の外側層としてバイポーラを結合する(bounding)末端負極と末端正極の双方;ここで、末端負極は、隣接し間に電解質が挟まれた第1のバイポーラ電極上に配置された正極の反対側に位置し、末端正極は、隣接し間に電解質が挟まれた第2のバイポーラ電極上に配置された負極の反対側に位置し、;固体イオン伝導性ポリマー材料が室温でガラス状態を有し、そして少なくとも1つのカチオン性拡散イオンおよびアニオン性拡散イオンを含んでなり、少なくとも1つの拡散イオンがガラス状態で可動性である。
各サブ−スタックの電圧が3ボル以下であるバイポーラ電池。
物質を含んでなるバイポーラ電池。
イクロメートルの間である電池。
さらに第一の電気化学的に活性な材料と固体イオン伝導性ポリマー材料とを混合して正極を形成することを含んでなる方法。
本出願は、引用により本明細書に編入する2015年6月4日に出願した米国特許仮出願第62/170,959号明細書の利益を主張し;そしてまた引用により2015年5月8日に出願された米国特許仮出願第62/158,841号明細書;2014年12月3日に出願された米国特許出願第14/559,430号明細書;2013年12月3日に出願された米国特許仮出願第61/911,049号明細書;2013年4月11日に出願された米国特許出願第13/861,170号明細書;および2012年4月11日に出願された米国特許仮出願第61/622,705号明細書を編入する。
意味を有する。開示する様々な態様を検討し易くするために、以下の特定の用語の説明を提供する:
減極剤は、電気化学的活性物質、すなわち、電気化学反応および電気化学活性物質中の電荷移動工程で、酸化状態を変えるか、または、化学結合の形成もしくは破壊に加わる物質と同義語である。
また合成法も、特定の成分および所望する最終材料の形態(例えばフィルム、粒子等)により変動することができる。しかし方法には少なくとも2つの成分を最初に混合し、第三成分を任意の第二混合工程で加え、そして加熱工程で成分/反応物を加熱して固体イオン伝導性ポリマー材料を合成する基本工程を含む。本発明の1つの態様では、生じた混合物は任意に所望のサイズのフィルムに形成することができる。ドーパントが第一工程で生成された混合物に存在しなければ、ドーパントは引き続き混合物に加熱そして場合により圧をかけながら(陽圧または真空)加えることができる。全ての3成分が存在し、そして混合され、そして加熱されて、単回工程で固体イオン伝導性ポリマー材料の合成を完了することができる。しかしこの加熱工程は、いかなる混合からも分かれた工程の時に行われることができ、あるいは混合が行われている間に完了することができる。加熱工程は混合物の形態(例えばフィルムまたは粒子等)にかかわらず行うことができる。合成法の態様では、全ての3成分が混合され、そして次にフィルムに押し出される。フィルムは加熱されて合成が完了する。
次いでドーパントがポリマー―イオン化合物混合物と混合され、そして加熱される。加熱は第二混合物工程中、または混合工程に続いて混合物に適用することができる。
cm-1の電導性を有する。非電導性ポリマーが適切な反応物ポリマーである。
(C8Cl2N2O2)、およびクロラニルとしても知られているテトラクロロ−1,4−ベンゾキノン(C6Cl4O2)、TCNEとしても知られているテトラシアノエチレン(C6N4)、三酸化硫黄(“SO3”)、オゾン(三酸素すなわちO3)、酸素(O2、空気を含む)、二酸化マンガン(“MnO2”)を含む遷移金属酸化物、あるいは適切な電子受容体等、およびそれらの組み合わせである。ドーパントは、合成の加熱工程の温度で温度安定性のものが有用であり、そして温度安定性で、しかも強力な酸化剤キノンの両方であるキノン類および他のドーパントが大変有用である。表2はドーパントの非限定的一覧をそれらの化学的図解と共に提供する。
バイポーラ電池の設計の技術的利点は幾つかの分野にわたり、それらには電池により提供される全電圧の柔軟性、エネルギー密度の増加、内部インピーダンスの低下、およびイオン性バイポーラ電池の場合は、大変高い安全性を持つ高電圧セルである。バイポーラ設計により可能になるこの電圧の柔軟性はセルの市場における応用に重要であり、ここでは望ましい電圧ウィンドウ(例えば4Vのリチウムイオン、自動車用の12Vなど)に合わせることができ、以下に検討する。しかしこの柔軟性には強い利点も存在し、それはこの設計が通常はより低い電圧の為に軽視される電極対を考慮する点である。このようなより低い電極対はバイポーラ設計、バイポーラセル単位のスタッキング、そしてより高い全セル電圧の生成により相殺され得る。より低い電圧電極材料を利用する潜在的利点は、低コスト、高容量、改良された安定性およびサイクル寿命、本質的安全性および環境に優しい材料特性を含むことができる。すなわちバイポーラ電池の設計は電池の電圧のより大きな柔軟性をもたらすだけでなく、製造を改善するためにより多く並んだ材料の選択も与える(open)。
ルトであり、そして電池のコストが決定因子(driver)となる家電品に使用できるだろう。さらに高電圧の応用には、固体イオン伝導性ポリマー材料を有する10層のリチウムイオン電池が、10個の4ボルトのリチウムイオンセルを直列に繋げるより有意に少ないパッケージングでほぼ40ボルトの電位を有する。
る。各サブ−スタックは、隣接するサブ−スタックから電導性シートにより分けられ、これは電池中の各サブ−スタックと電気的に連絡しているので、各サブ−スタックから連続して電子を伝導して合計電池電圧(an aggregate battery voltage)を生成する。
を含んでなることができる。しかしリチウム電池を記載するが、リチウム電池は一態様であり、そして唯一の電気化学的システムではない。使用できる一般的な電気化学的に活性な正極化合物には、限定するわけではないが:NCA−リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物(LiNiCoAlO2)、NCM−(NMC)リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(LiNiCoMnO2)、LFP−リン酸鉄リチウム(LiFePO4),LMO−リチウムマンガン酸化物(LiMn2O4)、LCO−リチウムコバルト酸化物(LiCoO2)、ニッケル、コバルトまたはマンガンを含むリチウム酸化物またはリン酸塩、およびLiTiS2、LiNiO2および他の層状物質、他のスピネル、他のかんらん石(olivines)およびタボライト、およびそれらの組み合わせを含む。一つの態様では、電気化学的に活性な正極化合物が、固体状態の酸化還元反応でリチウムと反応するインターカレーション物質または正極材料であることができる。そのような転換正極材料には、限定するわけではないがFeF2,BiF3,CuF2およびNiF2のようなフッ素化金属、および限定するわけではないがFeCl3,FeCl2,CoCl2,NiCl2,CuCl2およびAgClを含む金属塩化物、硫黄(S)、セレン(Se)、テルル(Te)、ヨウ素(I)、酸素(O)、および限定するわけではないがパイライト(FeS2)またはLi2Sのような関連物質を含む。固体イオン伝導性ポリマー電解質は高電圧(負極の電気化学的に活性な材料よりも5.0V上回る)で安定なので、この態様はできる限り高電圧のバッテリーを可能にすることにより、エネルギー密度を上げることであり、したがって高電圧正極化合物がこの態様では好ましい。特定のNCMまたはNMC材料は、高濃度のニッケル原子を用いてそのような高電圧を提供することができる。一態様では負極の電気化学的に活性な材料よりも高い電圧を提供するために、コバルトまたはマンガンの原子百分率よりも高いニッケルの原子百分率を有するNCM類、例えばNCM712,NCM721,NCM811,NCM532,およびNCM523が有用である。
解質のこの性質および属性は、固体イオン伝導性ポリマー電解質が負極、正極内で、および負極と正極の電極間に挿入された独立型の誘電性の非電気化学的に活性な電解質として十分に機能できるようにする。しかし一つの態様では、固体イオン伝導性ポリマー電解質は応用で望まれ得る様々な特性を収容するように変動することができる。非限定的例では、電導材料を固体イオン伝導性ポリマー電解質の合成中に固体ポリマー電解質に加えるか、または固体ポリマー電解質と一体化(integrated)して、固体イオン伝導性ポリマー電解質の電導性を上げ、そして電極としての使用に適するものとし、そしてそのような電極に追加の電導性添加物の必要を減らし、そしてまたは排除することができる。そのように使用される場合、そのような組成物は電導性でバッテリーを短絡するように作用するので、負極と正極の電極間に挿入された独立型の誘電性の非電気化学的に活性な電解質としての使用には適さないことになろう。
t+〜D+/(D++D-)(1)
式中、D+およびD−は、それぞれLiカチオンおよびTFSIアニオンの拡散係数を指す。上記データから、固体イオン伝導性ポリマー材料では約0.7のt+値を得る。この高いカチオン輸率の特性は、バッテリーの性能に重要な意味を有する。理想的にはLiイオンが全ての電流を運ぶことを意味する1.0のt+値が好ましいことになる。アニオン移動度はバッテリーの性能を限定する恐れがある電極分極効果を生じる。算出された0
.7の輸率は、いかなる液体またはPEO基材の電解質でも観察されたことはないと思われる。イオン会合は計算に影響を及ぼすかもしれないが、電気化学的結果は、0.65から0.75間の輸率の範囲を確認する。
例えばリチウムコバルト酸化物(LiCoO2)(“LCO”)と混合してスラリーミックスを作成し、次いでこれを正極集電体にコーティングする。結合剤溶媒が正極から除かれる乾燥工程後、正極をカレンダー処理して高密度正極を作成する。
Claims (34)
- バイポーラ電池であって:
少なくとも1つのバイポーラ電極であって、それぞれが電導性シートの片側に第一の電気化学的に活性な材料を含んでなる正極、およびシートの反対側に第二の電気化学的に活性な材料を含んでなる負極をそれぞれが有する、バイポーラ電極;
固体イオン伝導性ポリマー材料をそれぞれが含んでなる複数の電解質層;
末端負極と末端正極の双方であって、末端負極は、隣接し間に電解質が挟まれた第1のバイポーラ電極上に配置された正極の反対側に位置し、末端正極は、隣接し間に電解質が挟まれた第2のバイポーラ電極上に配置された負極の反対側に位置する、末端負極と末端正極の双方;
を含んでなり、
固体イオン伝導性ポリマー材料が室温で1×10-4S/cmより大きいイオン伝導度を有し、そして少なくとも1つのカチオン性拡散イオンおよびアニオン性拡散イオンの両方を含んでなり、少なくとも1つの拡散イオンが室温で可動性であり、かつ、
固体イオン伝導性ポリマー材料が基材ポリマーと電子受容体とイオン化合物の反応により形成されており、かつ、
基材ポリマーがポリフェニレンスルフィド(PPS)、ポリ(p−フェニレンオキシド)(PPO)、液晶ポリマー(LCP)、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)、ポリフタルアミド(PPA)、ポリピロール、ポリアニリン、ポリスルフォン、ポリビニリデンフルオリド(PVDF)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリエチレン(PE)、前記列挙したポリマーのモノマーを含むコポリマー、およびこれらのポリマーの混合物を含む群から選ぶことができ、かつ、
電子受容体が2,3−ジシアノ−5,6−ジクロロシアノキノン(C 8 C l2 N 2 O 2 )、テトラクロロ−1,4−ベンゾキノン(C 6 Cl 4 O 2 )(クロラニル)、テトラシアノエチレン(C 6 N 4 )(TCNE)、三酸化硫黄(SO 3 )、オゾン(O 3 )、酸素(O 2 、空気含む)、二酸化マンガン(MnO 2 )を含む遷移金属酸化物,またはそれらの組み合わせ物であり、かつ、
イオン化合物が酸化リチウム(Li 2 O)、リチウム水酸化物(LiOH)、
リチウム硝酸塩(LiNO 3 )、リチウムビス−トリフルオロメタンスルホンイミド(LiTFSI)、リチウムビス(フルオロスルホニル)イミド(LiFSI)、リチウムビス(オキサレート)ボラート(LiB(C 2 O 4 ) 2 (LiBOB))、リチウムトリフラート(リチウムトリフルオロメタンスルホネート:LiCF 3 O 3 S)、リチウムヘキサフルオロホスフェート(LiPF 6 )、リチウムテトラフルオロボラート(LiBF 4 )、リチウムヘキサフルオロアルセネート(LiAsF 6 )またはそれらの組み合わせ物である、
上記バイポーラ電池。 - 各正極および隣接負極が、電解質層も含むサブ−スタックを含んでなり、各サブ−スタックが電導性シートにより隣接するサブ−スタックと離れており、各サブ−スタックが電圧を有し、そして各サブ−スタックの電圧が3ボルト以下である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第一の電気化学的に活性な材料が、亜鉛、アルミニウム、リチウムまたはインターカレーション物質からなる群から選択される、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第二の電気化学的に活性な材料が、二酸化マンガン、硫黄またはインターカレーション物質を含んでなる請求項1に記載のバイポーラ電池。
- さらに第二のサブ−スタックを含み、第二のサブ−スタックは第2のセパレータ層を有し、第二負極層および第二正極層の間に位置する固体イオン伝導性ポリマー電解質を含み、ここで、第二のサブ−スタックは前記第一のサブースタックに隣接し且つイオン的ではなく電気的に連絡するように配置され、さらに、第二のサブ−スタックに隣接する第三の集電体層を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 各正極が固体イオン伝導性ポリマー材料を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 各負極が固体イオン伝導性ポリマー材料を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 電池の電圧が8ボルトより高く、そして末端正極と末端負極との間の距離が6ミリメートル未満である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 電解質層が押し出される、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 正極が押し出される、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料が30%より高い結晶化度を含んでなる、請求項1に記載の電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料の電導率が室温で1×10-8S/cm未満である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料の融解温度が250℃より高い、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料が熱可塑性である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料のイオン伝導性が等方性である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料のヤング率が3.0MPa以上である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料が80℃で1×10-3S/cmより大きいイオン伝導度を有する、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料が−40℃で1×10-5S/cmより大きいイオン伝導度を有する、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 固体イオン伝導性ポリマー材料のカチオン輸率が0.5より高く、そして1.0未満である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 少なくとも1つのアニオン性拡散イオンが水酸化物、フッ素またはホウ素を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 1リットルの固体イオン伝導性ポリマー材料あたり少なくとも1モルのカチオン性拡散イオンが存在する、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 少なくとも1つの電解質層がフィルムに形成され、フィルムの厚さが200から10マイクロメートルの間である、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第一の電気化学的に活性な材料が、ニッケル、コバルトまたはマンガンを含んでなる酸化リチウムを含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第一の電気化学的に活性な材料が電導性材料および固体イオン伝導性ポリマー材料と混合される、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 正極が70〜90重量パーセントの第一の電気化学的に活性な材料を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 正極が4〜15重量パーセントの固体イオン伝導性ポリマー材料を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第一の電気化学的に活性な材料が、リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物、リン酸鉄リチウム、リチウムマンガン酸化物、リン酸コバルトリチウム、またはリチウムマンガンニッケル酸化物、リチウムコバルト酸化物、LiTiS2、LiNiO2またはそれらの組み合わせ物からなる群から選択される、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第一の電気化学的に活性な材料が、固体状態の酸化還元反応でリチウムと反応する電気化学的に活性な正極化合物を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第一の電気化学的に活性な材料が、ハロゲン化金属、硫黄、セレン、テルル、ヨウ素、FeS2またはLi2Sからなる群から選択される、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第二の電気化学的に活性な材料がリチウム金属を含んでなる、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 電池の充電電圧が12ボルトより高い、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 電池の充電電圧が20ボルトより高い、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- 第二サイクルのサイクル効率が99%より高い、請求項1に記載のバイポーラ電池。
- バイポーラ電池であって:
少なくとも1つのバイポーラ電極おいて、それぞれが電導性シートの片側に第一の電気化学的に活性な材料を含んでなる正極、およびシートのもう一つ側に第二の電気化学的に活性な材料を含んでなる負極をそれぞれが有する、バイポーラ電極;
固体イオン伝導性ポリマー材料をそれぞれが含んでなる複数の電解質層;
末端負極と末端正極の双方、ここで、末端負極は、隣接し間に電解質が挟まれた第1のバイポーラ電極上に配置された正極の反対側に位置し、末端正極は、隣接し間に電解質が挟まれた第2のバイポーラ電極上に配置された負極の反対側に位置する、ものである;、
を含んでなり、
固体イオン伝導性ポリマー材料が室温でガラス状態を示し、そして少なくとも1つのカチオン性拡散イオンおよびアニオン性拡散イオンの両方を含んでなり、少なくとも1つの拡散イオンがガラス状態で可動性であり、かつ、
固体イオン伝導性ポリマー材料が基材ポリマーと電子受容体とイオン化合物の反応により形成されており、かつ、
基材ポリマーがポリフェニレンスルフィド(PPS)、ポリ(p−フェニレンオキシド)(PPO)、液晶ポリマー(LCP)、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)、ポリフタルアミド(PPA)、ポリピロール、ポリアニリン、ポリスルフォン、ポリビニリデンフルオリド(PVDF)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリエチレン(PE)、前記列挙したポリマーのモノマーを含むコポリマー、およびこれらのポリマーの混合物を含む群から選ぶことができ、かつ、
電子受容体が2,3−ジシアノ−5,6−ジクロロシアノキノン(C 8 C l2 N 2 O 2 )、テトラクロロ−1,4−ベンゾキノン(C 6 Cl 4 O 2 )(クロラニル)、テトラシアノエチレン(C 6 N 4 )(TCNE)、三酸化硫黄(SO 3 )、オゾン(O 3 )、酸素(O 2 、空気含む)、二酸化マンガン(MnO 2 )を含む遷移金属酸化物,またはそれらの組み合わせ物であり、かつ、
イオン化合物が酸化リチウム(Li 2 O)、リチウム水酸化物(LiOH)、
リチウム硝酸塩(LiNO 3 )、リチウムビス−トリフルオロメタンスルホンイミド(LiTFSI)、リチウムビス(フルオロスルホニル)イミド(LiFSI)、リチウムビス(オキサレート)ボラート(LiB(C 2 O 4 ) 2 (LiBOB))、リチウムトリフラート(リチウムトリフルオロメタンスルホネート:LiCF 3 O 3 S)、リチウムヘキサフルオロホスフェート(LiPF 6 )、リチウムテトラフルオロボラート(LiBF 4 )、リチウムヘキサフルオロアルセネート(LiAsF 6 )またはそれらの組み合わせ物である、
上記バイポーラ電池。
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